04-테크네륨

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예인 종
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1 Journal of Radiation Industry 2 (2) : 73~78 (2008) 테크네튬 -99 m 발생기안전성평가시뮬레이션 강상구 김종일 * 전북대학교대학원방사선과학기술학과 Technetium-99 m Generator Safety Simulation Sang-Koo Kang and Chong-Yeal Kim* Department of Radiation Science & Technology Chonbuk National University, Jeonju , Korea Abstract - Technetium ( 99m Tc) is one of the most widely used radioactive isotopes for diagnosis in the world. In general, 99m Tc is produced inside the so called technetium generator where 99 Mo decays to 99m Tc. And the generator is usually made out of lead to shield relatively high energy radiation from 99m Tc and 99 Mo. In this paper, a GEANT4 simulation is carried out to test the safety of the 99m Tc generators, taking domestic and Japanese products with radioactivity of GBq (500 mci) for example. According to the domestic regulation on radiation safety, the dose at 10 cm and 100 cm away from the surface of radiation shielder should not exceed 2 msv h - 1 and 0.02 msv h - 1, respectively. The simulated dose turned out about only 10% of the limit, satisfying the domestic regulation. Key words : GEANT4 simulation, 99m Tc generator, Radiation safety 서 테크네튬-99 m ( 이하테크네튬 ) 은핵의학진단에사용되는방사선원중검출감도의우수성과짧은반감기그리고다양한화합물표지를통한인체내거의모든장기에집적이가능함을바탕으로가장많은사용빈도를보이고있는핵종이다. 현재국내 200여개의의료기관에서사용되고있으며, 검진횟수기준으로진단용방사성동위원소의약 80% 이상을차지하고있는것으로알려져있고사용량은매년 18% 이상의증가율을보이고있다 ( 채 2007). 이러한방사성동위원소의이용이높 론 * Corresponding author: Chong-Yeal Kim, Tel , Fax , . kimbo@chonbuk.ac.kr 아짐에따라필연적으로전리방사선에노출되는핵의학과작업종사자들의방사선안전관리가중요시되고있어내부 외부피폭의법적인관리체제를철저하게지키도록하고있다. 테크네튬은과도평형상태 ( 99 Mo- 99m Tc) 의물리적작용을이용하여테크네튬발생기 ( 이하발생기 ) 라불리는장치를통해테크네튬만을선택적으로분리추출해서사용목적에맞게화합물과표지시킨후환자에게주입시킨다 (Cho et al. 1998). 과거국내에서사용하던발생기는전량외국제품의수입에의존하였지만, 지금은국산화가이루어져사용되고있다. 비록, 국제적이해관계로인해원자로에서우라늄의붕괴생성물인몰리브덴을산업적으로이용하는것을규제하고있기때문에선원은전량수입에의존하고있지만몰리브덴선원을제외한모든부속품의국산화가이루 73

74 강상구 김종일 어져체계적인유통을통해의료기관과연구소에보급되고있다. 현재는의료기관과같은사용자측에서는유통의안전성을유지하기위해국산제품과국외제품을같이사용하고있다. 발생기의개발과이용에있어가장중요한요소는방사선안전관리일것이며, 발생기의기계적강도와방사선차폐능력을고려하여설계와제작이이루어지고필요한승인절차를거치시판되고있다.

2 74 강상구 김종일 어져체계적인유통을통해의료기관과연구소에보급되고있다. 현재는의료기관과같은사용자측에서는유통의안전성을유지하기위해국산제품과국외제품을같이사용하고있다. 발생기의개발과이용에있어가장중요한요소는방사선안전관리일것이며, 발생기의기계적강도와방사선차폐능력을고려하여설계와제작이이루어지고필요한승인절차를거치시판되고있다. 발생기에서방사선차폐는테크네튬의모핵종인몰리브덴의붕괴과정에서방출되는베타선과감마선을차폐하기위해선원주위를납으로차폐시키고있다. 국내방사선차폐와관련된법은국제방사선방어위원회 (ICRP) 의권고를따르고있으며방사성동위원소의차폐와관련된법적규제와관련하여발생기를방사선기기의측면에서살펴보면다음과같은규정을들수있다. 방사선기기즉, 발생기의표면으로부터 10 cm의거리에서측정한방사선량이 2 msv h -1 를초과하지않아야하며 100 cm 떨어진위치에서의방사선량은 0.02 msv h -1 를초과하지않아야한다고규정하고있다 ( 과학기술부고시 2005). 본연구는현재국내의료기관등에서가장널리사용되고있는발생기중국내와일본에서생산중인교정방사능량 (calibration activity) 이 18.5 GBq (500 mci) 인테크네튬 - 99m 발생기를대상으로 GEANT4 시뮬레이터를이용한시뮬레이션을통해국내법적허용치를기준으로법적기준에고시되어있는동일한측정조건에맞춰누설방사선에대한안전성을평가하였다. GEANT4 (GEometry ANd Tracking) 는몬테칼로방법을기본으로실제실험자료와물리학이론을바탕으로입사입자와물질사이의상호작용에따른입사입자의에너지, 운동량, 경로등의상태변화와새로생성된 2차입자들의운동상태변화와경로를계산하고, 그결과를 3차원영상으로보여주는시뮬레이션프로그램으로고에너지입자물리와가속기, 의료, 방사선차폐등의광범위한영역에서활용되고있는시뮬레이터이다 (Pia 2003; Allison et al. 2006). 재료및방법 1. 물질구성과기하학적구조모델링시뮬레이션은실험상황에서측정될값을미리예측하기위함으로실험조건과같은조건의정확한입력은시뮬레이션의정확성을판단하기위한첫째조건이된다. 국내 외에서생산되는발생기는형태의차이는있지만기본적인구조는유사한형태로크게선원용기, 차폐용 기, 차폐뚜껑, 외부플라스틱용기로구성되어있다. 정밀한구조의묘사를위해서는설계도면이필요하지만현실적으로접근이허용되지않아, 실제발생기를정확히실측하여기하학적구조를완성하였다. 외부플라스틱용기는붕괴과정에서방출되는감마선에비교적영향이적은관계로편의상모델링에서제외시켰지만, 선원용기와차폐용기는실측을통해원형에맞게모델링하였다. 선원용기는파이렉스유리재질의유리관으로내부에는유리솜, 알루미나 (Al 2O 3), 유리필터로채워져있으며선원용기의형태는 Fig. 1과같은구조로되어있다. 국내선원용기의경우총길이는약 7.8 cm, 유리관의직경은약 1.1 cm으로구성하였고내부는알루미나로채워놓았다. 실제알루미나가채워진선원용기의위쪽부분에길이 1.2 cm, 직경 0.9 cm의몰리브덴선원이골고루흡착되어있으므로선원용기내방사선원은몰리브덴이흡착되어있는영역전체로서실린더모양의체적선원으로가정하였다. 일본선원용기의경우길이약 6 cm, 직경은약 1cm이며내부에 4 cm 영역을알루미나로구성하였고선원은실제와동일하게 1cm의체적을갖게구성하였다. 차폐용기는선원용기를담을수있게중앙을비운항아리모양을하고있으며, 99.7% 이상의납에소량의안티몬을혼합하여제조하고있다. 이차폐용기안에선원이담겨있는선원용기를넣고위쪽으로방출되는방사선을차폐시키기위해납으로된차폐뚜껑으로덮어전체가납으로둘러싸인형태로차폐되어있다. 두발생기의형태를실측하여동일하게구성하였으며외부실험환경은표준기온과압력하의골고루분포된공기로채워져있는실험실로구성하였다. Fig. 2에실험의모델인두제품의발생기와모델링과정을자세하게묘사하였다. Alumina (source) Glass filter Glass wool Plastic Glass wool Alumina (source) Glass filter Plastic Fig. 1. The diagram of alumina column (left: Japanese product, right: domestic product).

3 테크네튬 -99 m 발생기안전성평가시뮬레이션 75 Fig. 2. Generator modeling process with GEANT4 (top: domestic generator, bottom: Japanese generator). (a) the Technetium generator, (b) the inner shielding container, (c) the diagram of alumina column and shielding container, and (d) modeled shielding container with GEANT4. 2. 초기입자, 물리적과정, 검출기설정 기하학적구조와물질조합이이루어진후에이를기초하여초기선원생성과물리적과정그리고물리적과정을통해변화된입자를분석하기위한검출기를구성하여전체적인시뮬레이션을구성한다. 초기입자의선정시다음과같은조건을고려하여수행하였다. 우선국내법적으로설계승인시안전성평가자료의작성기준은방사성동위원소를최대적재하는조건하에서외부방사선량평가가이루어져야한다고규정하고있기때문에발생기내부의최대방사능량을구하였고다음으로입자의종류와에너지를결정하였다. 최대방사능량은몰리브덴과테크네튬의붕괴과정에서방사능의비와원자수의비가일정해지는일시평형상태를이용하여계산하였다. 임의의시간에서모핵종 (A) 와자핵종 (B) 의방사능량은각각식 (1), (2) 와같은형태로쓸수있다 (Turner 2004). α A =λ AΝ A =λ AΝ A0 e -λ A t (1) λ B λ A λ A0 αb =λ BΝ B =mmmmmmmmmm(e -λ A t -e -λ B t ) (2) λ B-λ A 위식에서모핵종인몰리브덴의붕괴상수는 hr -1 이고자핵종인테크네튬의붕괴상수는 hr -1 이 Activity, arbitrary scale t max=17 hr t max=23 hr Mo-99 Tc-99m Mo-99+Tc-99m Elapsed time [hr] Fig. 3. Radioactivities as a function of time for 99 Mo- 99m Tc mixture. 다. 위의방사능량계산식을이용하여시간경과에따른방사능량변화를나타내면 Fig. 3과같은변화를나타내며최대방사능량은초기방사능량의약 1.6배가됨을알수있다. 한편, 국내에서는생산시점에서교정시점까지의경과시간을총 105시간으로정하고있다. 따라서교정방사능량 18.5 GBq에해당하는최대방사능량은 105시간후에 18.5 GBq이되는방사능량을말한다. Fig.

76 강상구 김종일 Activity [Ci] 2.50 2.25 2.00 1.75 1.50 1.25 1.00 0.75 t=0hr (Saturday, 00:00) t=105 hr (Wednesday, 09:00) Mo-99 Tc-99m Mo-99+Tc-99m Table 1.

4 76 강상구 김종일 Activity [Ci] t=0hr (Saturday, 00:00) t=105 hr (Wednesday, 09:00) Mo-99 Tc-99m Mo-99+Tc-99m Table 1. Selected radiation energy and intensity in this study Nuclide Decay radiation Energy (MeV) Intensity (%) β-rays Mo γ-rays m Tc γ-rays Calibration (500 mci) Elapsed time [hr] Fig. 4. Initial and maximum activities calculated for the calibration activity of GBq. 4는 105시간이라는교정시점에서 18.5 GBq의교정방사능량을만족하기위한초기방사능량과최대방사능량을나타내고있다. 그림에서볼수있는것과같이최대방사능량은약 GBq ( Ci) 로나타났는데, 편의상 GBq (2.2 Ci) 로설정하였다. 다음으로, 입자의종류와에너지를설정하였는데임의의방사성동위원소에는불연속상태와연속상태가공존하기때문에무한히많은에너지의방사선이방출될수있다. 모든에너지의방사선에대하여시뮬레이션을수행하는것은불가능하기때문에, 고려하고있는물리적환경에적합하게시뮬레이션을수행할일정한수의방사선을선정하였다. 시뮬레이션을수행할방사선으로 Table 1과같이베타선은거의방출률 100% 를구성하는 3가지에너지를고려하였다. 감마선의경우 2003년도한국원자력연구원에서수행한 99m Tc 차폐용기개발 연구에서고려한것과동일하게 5가지에너지를가진감마선을선정하였다 (Tuli et al. 2001; Ko, 2003). 이외의에너지를가진감마선은에너지와방출률이현저하게낮아무시될수있다. 선원의생성은방사성동위원소의방출특성에맞게동일한분포를갖는원통체적내에서등방향으로방출되게무작위생성시켜주었다. 방출된감마선은매질을통과하면서에너지감약, 산란그리고 2차입자의생성과생성된 2차입자들의물리적과정등의물리적반응과정을거치게되는데이러한모든발생가능한물리적현상들은입자의특성과에너지를고려하여적합한물리적과정을선택하여시뮬레이션이이루어진다. 기본적인물리과정은 GEANT4 내에패키지형태로정의되어있으며, 본실험의경우 Fig. 5. Detecting positions at the distance of 10 cm away from the surface of the container. 감마선과전자선등의상호작용을기술한표준전자기적물리 (Electromagnetic Standard Physics) 로시뮬레이션을구성하였다. 물리적상호과정을거쳐변화된방사선을측정하기위해서발생기의차폐체표면에서 10 cm와 100 cm의거리에 cm 3 부피의정육면체상자형태의물팬텀을 Fig. 5와같이모든방향에서측정하기위해측면, 윗면, 아랫면, 위측면, 아래측면다섯곳에위치하였다. 물팬텀은방사선검출기의역할과함께내부로입사된방사선이팬텀에전달하는에너지를측정하여흡수선량을구해주는열량계역할을동시에담당한다. 실제하나의시뮬레이션을수행하여데이터를추출할때는모든검출기를동시에구성하지않고흡수체에의한미물리적영향을배제하기위해하나의흡수체만을위

5 테크네튬 -99 m 발생기안전성평가시뮬레이션 77 Table 2. Emissivity of 99 Mo- 99m Tc Equilibrium mixture (37 GBq) Decay radiation Gamma rays Beta rays Emission probability Energy Emissivity per decay (MeV) (photons sec -1 ) (photons decay -1 ) Total Total 치시켜다섯방향에서각각시뮬레이션하였다. 결과및고찰 차폐체를투과한방사선이 10 cm 두께의물로구성한검출기내로입사될때검출기내에서의물리적상호과정을 1 mm 간격으로변화를기록저장하여입사된하나의방사선모두에대한변화된에너지를축적하여저장하는방식으로모든생성방사선에대한누적데이터를통해검출기에조사된방사선의흡수선량을측정하였다. 흡수선량은그레이단위로표시되는데이를법적선량과비교하기위해그레이단위를선량당량의단위인시버트단위로변환시켜주는과정이필요하다. 시버트는방사선방어목적에사용되는단위로방사선피폭이인체에미치는영향에관한객관적인평가척도로사용되며광자에대한상대생물효과비 (RBE) 는 1로그레이단위를시버트단위로변환하여도무방하다 (ICRP 1995). 국내발생기의시뮬레이션을통해측정된선량을 Table 3에나타냈다. 발생기의상부에서 msv h -1 로가장높은선량을보였으며, 상부측면에서 msv h -1 로가장낮게측정되었다. 위와같은결과는발생기를구성하는납의기하학적구조와잘일치하였고, 각방향의평균적인투과선량은약 msv h -1 였다. 법적허용최대선량인발생기의표면에서 10 cm 거리에서 2.0 msv h -1 의규정에비교하였을때, 약 1/10 이하의선량을나타냈다. 한편발생기의표면에서 100 cm 거리에검출기를위치시킨상태에서전산모사한결과에서도방향에따른선량분포가 10 cm 거리의전산모사결과와일치하였고, 법적기준인 0.02 msv h -1 이하의선량을나타냄으로써국내발생기는방사선차폐의측면 Table 3. Simulated dose rate at 10 cm and 100 cm away from the domestic technetum generator surface Distance 10 cm 100 cm Position (msv h -1 ) 2.0 (msv h -1 ) 0.02 Top Top side Side Bottom side Bottom Table 4. Simulated dose rate at 10 cm and 100 cm away from the Japanese technetium generator surface Distance 10 cm 100 cm Position (msv h -1 ) 2.0 (msv h -1 ) 0.02 Top Top side Side Bottom side Bottom 에서안전성이유지된다는결과가나왔다. 일본에서제조된발생기에대한시뮬레이션결과를 Table 4에제시하였다. 발생기의표면에서 10 cm 거리에검출기를위치시킨상태에서전산모사한결과, 상부에서 msv h -1 로가장높게, 하부측면에서 msv h -1 로가장낮은선량이측정되었다. 각방향의평균적인투과선량은약0.180 msv h -1 로국내발생기의결과와마찬가지로약 1/10 이하의선량이측정되었으며 100 cm의경우도허용선량이하로측정되었다. 따라서일본발생기의경우도충분히방사선노출에대해안전성이유지됨을알수있다. 두제품의방향에따른선량을비교해보면국내제품의경우상부에서의선량이일본제품에비해낮게측정되었으며일본제품의경우는측면에서의선량이낮게유지되었다. 이는선원의위치와차폐체의기하학적구조에기인한것으로발생기의설계시국내의경우상부에서용출작업이이루어지며일본제품의경우측면에서작업이이루지기때문인것으로사료된다. 이와같은계산결과를바탕으로발생기를조작하는방사선관계종사자의피폭선량을예측해보았다. 순수하게발생기를투과한감마선에의한종사자의피폭은용출준비과정으로실제약 1분정도가소요되며발생기의측면에서작업이이루어진다. 용출작업을 24시간간격으로총 5일동안 5회이루어지고연간 250회 (5회/ 주 50 주 / 년 ) 수행한다고가정하자. 또한일주일단위로처음용출시점을교정시점으로정하고 24시간경과마다 용출시점에서혼합방사능량을각각 35.15, 27.75, 20.72, 16.65, GBq 로가정하고이를본연구의시뮬레이

6 78 강상구 김종일 션결과를이용하여연간발생기에의한종사자의피폭선량을계산하면국내제품은 0.18 msv h -1 로예측할수있으며일본제품의경우 msv h -1 로예상할수있다. 이는국제방사선방어위원회 (ICRP) 에서권고하고있는방사선작업종사자의연간허용선량한도가 50 msv인것에비해매우적은양을차지함을알수있다. 한편사용측면에서살펴보면비중이 g cm -3 로중금속인납이대부분을차지하는발생기의방사선차폐능력이비슷하거나법적허용기준이하라면이동에용이하게중량을낮출필요가있을것이다. 따라서법적허용기준선량과발생기의중량및기하학적구조등과의관계에대해추가적인연구가필요할것이다. 결론본연구에서는핵의학진단영역에서널리이용되고있는테크네튬발생기의방사선차폐능력과안정성을입자시뮬레이터인 GEANT4를이용하여평가해보았다. 국내에가장많이이용되고있는국내제품과일본제품을대상으로측면, 윗면, 아랫면, 위측면, 위아랫면다섯방향에대해시뮬레이션을시행한결과두제품의모든방향에서법적기준치인발생기표면으로부터거리 10 cm에서 2 msv h -1 이하그리고 100 cm에서 0.02 msv h -1 이하보다현저히낮은방사성량이방출되는것으로나타나, 국내법적안전성기준을충족시키는것을확인할수있었다. GEANT4 시뮬레이터는다양한물리적환경에적용이가능하고정밀도가우수한것으로알려져있어본연구에서고려한테크네튬발생기뿐만아니라다양한방사성동위원소제너레이터의설계와안전성평가에활용될수있을것이다. 사 이연구는과학기술부의재원으로한국과학재단의지원을받아수행된연구임 (No. M B ). 사 참고문헌 채화묵 방사선이용실태조사. 한국방사성동위원소협회. 과학기술부고시제 호 방사선기기의설계승인및검사에관한기준. Cho DK and Kim MH A study for process technology of Tc-99m production. The Kyung Hee J Laser Engineering 9: Allison J, Amako K, Apostolakis J, Araujo H, Dubois A, Asai M, Barrand G, Capra R, Chauvie S and Chytracek R Geant4 developments and applications. IEEE Trans. Nucl. Sci. 53(1): Pia MG The Geant4 Toolkit: simulation capabilities and application results. Nuclear Physics B (Proc. Suppl). 125: Turner JE Radioactive Decay. pp In: Atoms, Radiation, and Radiation protection. John Wiley & Sons, Inc. Germany. Ko BR Development of Shield Containers for Tc-99 m Generator. Korea Atomic Energy Research Institute. Tuli JK, Reed G and Singh B Nuclear Data Sheets for 99m Tc*. Nuclear Data Sheets 93:1-32. ICRP Conversion coefficients for use in radiological protection against external radiation. ICRP publication 74. Manuscript Received: May 7, 2008 Revision Accepted: May 23, 2008

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THE JOURNAL OF KOREAN INSTITUTE OF ELECTROMAGNETIC ENGINEERING AND SCIENCE. 2018 Oct.; 29(10), 799 804. http://dx.doi.org/10.5515/kjkiees.2018.29.10.799 ISSN 1226-3133 (Print) ISSN 2288-226X (Online) Method