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1 CLEAN TECHNOLOGY, Vol. 17, No. 4, December 2011, pp. 379~388 청정환경기술 공단지역대기중다환방향족탄화수소화합물 (PAHs) 의농도수준및분포특성 정종현 *, 피영규, 조상원, 옥곤, 손병현, 이관, 임현술 대구한의대학교보건학부 경북경산시한의대로 1 번지 한국폴리텍 VII 대학에너지환경학과 경남창원시성산구외동반림로 부경대학교환경대기과학과 부산광역시남구용소로 45 한서대학교환경공학과 충청남도서산시해미면한서 1 로 46 동국대학교의과대학의학과 경북경주시석장동 707 (2011 년 11 월 18 일접수 ; 2011 년 12 월 12 일수정본접수 ; 2011 년 12 월 14 일채택 ) Concentration Levels and Distribution Characteristics of Polycyclic Aromatic Hydrocarbons (PAHs) at Ambient Air in Industrial Complex Area Jong-Hyeon Jung*, Young-Gyu Phee, Sang-Won Cho, Gon Ok Byung-Hyun Shon, Kwan Lee, and Hyun-Sul Lim Faculty of Health Science, Daegu Haany University Hanui-daero, Gyeongsan, Gyeongsangbuk-do, , Korea Department of Energy & Environment, Korea PolytechnicVII College 51-88, Oe-dong Ballim-ro, Seongsan-gu, Changwon-si, Gyeongsangnam-do, , Korea Department of Environmental Engineering, Pukyong National University 45, Yongso-ro, Daeyeon Campus, Nam-gu. Busan, , Korea Department of Environmental Engineering, Hanseo University Hanseo-ilro Hemi myeon, Seosan, Choongchungnam-do, , Korea Department of Preventive Medicine, College of Medicine, Dongguk University 707, Seokjang-dong, Gyeongju, Gyeongsangbuk-do, , Korea (Received for review November 18, 2011; Revision received December 12, 2011; Accepted December 14, 2011) 요 본연구는공단지역의대기시료를이용하여다환방향족탄화수소 (Polycyclic Aromatic Hydrocarbons, PAHs) 의농도수준, 분포특성및생체중농도에관하여조사하였다. 시료는공단지역및주변지역 4 개지점에서채취하였으며, 지역적특성에따라다환방향족탄화수소 (PAHs) 농도의변화를다음결과에나타내었다. 공단지역의대기중다환방향족탄화수소화합물 (PAHs) 의평균농도수준은 14.52~ ng/m 3 로조사되었다. 발암가능물질 6 종 PAHcarc. 의평균농도수준은 1.65~13.44 ng/m 3 로나타났다. 농도수준은대체적으로낮았지만제철동지점은지속적인관심이필요한지역으로조사되었다. 모든지점의대기시료에서벤조 (a) 피렌 (Benzo(a)pyrene) 의검출이확인되었으나농도는높지않았다. 그러나제철동지점에서벤조 (a) 피렌 (Benzo(a)pyrene) 의농도는 2.89 ng/m 3 로유럽연합 (EU) 의기준 (1 ng/m 3 ) 을초과하는것으로나타났다. 직접노출군 240 명의전혈중다환방향족탄화수소화합물 (PAHs) 농도수준을조사한결과, 남자의경우 1.12~11.45 ng/m 3, 여자의경우 1.20~26.89 ng/m 3 로조사되었다. 성별에따른차이는거의없는것으로나타났다. 고령자의혈중다환방향족탄화수소화합물 (PAHs) 농도가높게나타나생체축적성을예측할수있었다. 본연구결과공단지역및주변지역은다환방향족탄화수소화합물 (PAHs) 및환경오염물질의영향을받고있는지역으로공단지역에대한환경오염물질원인배출원에대한감시체계의보완, 집중관리, 지역주민의건강보호를위하여보건 환경성질환에영향을미치는위해인자및오염물질을원천적으로저감하는작업이지속적으로수행되어야할시점이다. 주제어 : 다환방향족탄화수소화합물, PAHs, 공단지역, 환경오염물질 약 * To whom correspondence should be addressed. airgas@dhu.ac.kr 379

2 380 청정기술, 제 17 권제 4 호, 2011 년 12 월 Abstract : The purpose of this study was to investigate the concentration levels, distribution characteristics and blood concentration of Polycyclic Aromatic Hydrocarbons (PAHs) at ambient air in Industrial Complex Area. The samples were collected at 4 sites in Industrial Complex Area and its vicinities. The result indicated that there was the difference of PAHs concentration as followed local characteristics. The level of average concentration of PAHs in the air in Industrial Complex Area was ng/m 3. The level of average concentration of six materials with possibility of cancer creation was ng/m 3. The concentrations of PAHs were generally low, but Jechul-dong is considered an area where consistent monitoring of PAHs is required. In addition, benzo(a)pyrene was detected in every atmospheric sample, however the concentration was not high. The level of concentration of benzo(a)pyrene in the air in the Jechul-dong was 2.89 ng/m 3. But, the concentration of the PAHs in Jechul-dong showed that the Benzo(a)pyrene concentration is above 1 ng/m 3 of air quality standard(eu). The results of the concentration level of PAHs in the blood from 240 persons who were exposed directly were surveyed, it was 1.12~11.45 ng/m 3 for man and 1.20~26.89 ng/m 3 for woman. It was indicated that the difference between the genders was very little. The accumulation inside human was anticipated as the PAHs concentration in the blood for the aged was very high. Industrial Complex Area and its vicinities are an area which has been greatly influenced by PAHs and environmental contaminants. It is necessary to control the emission sources of PAHs and to construct an observation system at Industrial Complex Area from now on. It is time to reduce the risk factors for health and environmental disease to protect the health of resident in Industrial Complex Area and its vicinities. Keywords : Polycyclic aromatic hydrocarbons, PAHs, Industrial complex area, Environmental contaminants 1. 서론 최근일본후쿠시마원자력발전소방사능유출문제이전부터환경오염문제는국제사회의중요요인으로작용하고있으며, 환경오염문제는지역과국가를초월하여전지구적문제로대두되고있다. 우리나라는급속한경제개발과산업발전, 국내산업활동의증가, 에너지원다변화정책, 화석연료의과다한사용등의문제가부각되고있다. 국내에서이용하고있는발전용연료중에서석탄은석유나원자력에비해안정적으로장기간공급이가능한에너지원이나, 석탄사용시오염배출량의증가는문제점으로지적되고있다. 또한각종산업공정, 발전시설, 폐기물소각로, 공단지역, 산업공정에서는다량의입자상물질, 산성가스, 일산화탄소, 질소산화물, 산성오염물질, 휘발성유기화합물질 (VOCs), 유해성대기오염물질 (hazardous air pollutant, HAP), 다환방향족탄화수소 (polycyclic aromatic hydrocarbons, PAHs), 환경호르몬류등과같은환경오염물질을지속적으로배출하고있다. 특히다환방향족탄화수소 (polycyclic aromatic hydrocarbons, PAHs) 는다양한경로를통하여환경중으로배출되고있으며, 주요발생원은화석연료연소과정에서발생하는것으로보고되고있으며 [1-3] 자동차배출가스, 보일러, 쓰레기소각공정, 알루미늄제조업, 산불, 소각장, 철강산업공정중의코오크스와아스팔트제조공정, 식품의조리, 담배연기등의불완전연소가일어나는과정중에서도다환방향족탄화수소 (PAHs) 의생성은활발한것으로확인되고있다 [4-9]. 본연구에서는공단지역주민들의건강에영향을미치는대기오염물질중다환방향족탄화수소류 (PAHs) 위해인자를파악하는것은공단지역주민들의건강관리를위하여필요한작업이며, 이들물질중다환방향족탄화수소류 (PAHs) 의출현양상과인체영향을조사하는것은환경오염물질관리를위하여매우필요한작업으로판단된다. 따라서본연구는공단지역환경성질환및호흡기계질환에영향을미치는대기오염물 질중다환방향족탄화수소류 (PAHs) 를중심으로보건 환경학적위해인자파악에필요한농도기초자료를수집하였다. 이를위하여본연구에서는지역적환경오염수준을평가할수있는공단지역의대기시료를이용하여다환방향족탄화수소화합물 (PAHs) 의농도수준, 분포특성및인체영향에관하여조사하였으며, 향후공단지역오염물질의저감및개선을위한방안을마련할수있는기초자료로활용하고자한다. 2. 연구방법 2.1. 연구대상공단지역생활환경의유해인자기초자료확보및환경성조사와위해성을평가하기위하여산업단지로부터인접지역을직접노출지역을설정하였으며, 흥해지역을간접노출지역으로구분하였다. 직접노출지역은송도동 (A지점, 남구송도동송도동주민센터, TM ( , ), 해도동 (B지점, 남구해도동해도동주민센터, TM ( , ), 제철동 (C 지점, 남구제철동남구보건소 / 제철동주민센터, TM ( , ) 을선정하였으며, 간접노출지역은북쪽에위치한주거지역인흥해읍 (D지점, 북구흥해읍흥해읍사무소, TM ( , ) 을선정하였고, Figure 1과 Table 1에서는대기오염물질시료채취지점및위치를나타내었다. 본연구는 2010년 10월철강공단및주변지역의대기중다환방향족탄화수소 (PAHs) 의농도수준및분포특성을조사하기위하여대기질모니터링작업을수행하였으며, 1차시료채취는 2010년 10월 7일부터 8일까지수행되었고, 2차시료채취는 2010년 10월 18일부터 19일까지수행되었으며, 두차례에걸쳐각각 24시간연속측정을통하여시료를확보하였다. 대기시료는 A, B, C, D 4개의지역을 2번씩채취하여총 8개의시료를채취하였으며, 이를분석하여지점별로평균값을제시하였다.

3 공단지역 대기 중 다환방향족탄화수소화합물(PAHs)의 농도수준 및 분포특성 Table 1. Location of sampling sites in Industrial Complex Area and its vicinities Sites Locations Songdo(A) Songdo-dong, Namgu Haedo(B) Haedo-dong, Namgu Jechul(C) Jechul-dong, Namgu Heunghae(D) Heuonghae, Bukgu Comparison Direcct exposure group 381 여지는 사용 전에 600 5시간 이상 고온에서 가열하여 불순 물을 제거한 후 사용하였으며, PUF는 아세톤(JT. baker)을 용 매로 하여 속실렛 추출기로 14~18시간 이상 추출하여 건조시 킨 후 사용하였다. 채취된 각각의 유리섬유여과지는 회수하 여 진공 데시게이터에서 24시간 동안 수분을 제거한 후 질량 을 측정하였으며, 시료포집 전 후의 무게차이를 측정한 후에 Indirect exposure group 가로, 세로 각각 0.5 cm의 크기로 자른 후 톨루엔을 추출용매 로 16시간 이상 속슬렛 추출하였다. 또한 채취된 PUF는 추출 전까지 4 냉암소에서 보관 후 아세톤 용매를 사용하여 16 시간 이상 속슬렛 추출하였다. 추출된 시료는 회전증발농축기 를 사용하여 농축한 후에 keeping solvent로 n-nonane(pesticide residue analysis, Fluka) 500 µl를 첨가한 후 질소로 purge하여 n-hexane(ultra residue analysis, J. T. Baker, USA)으로 용매를 전환하여 정제용 시료로 하였다. 대기시료를 추출하여 용매 전환한 시료는 600 에서 2시간 활성화된 활성 실리카겔 칼럼 크로마토그래피(Activated silica gel column chromatography: mesh, 중성, Merck)를 이 용하여 정제하였다. 시료용액은 정제 전에 정제용 내부표준물 질 labeled standard(es 2528)를 5 ng을 첨가하였다. 시료의 정 제과정의 용출은 첫 번째 분획으로 n-헥산 10 ml, 두 번째 분 (A) 획은 10% CH2Cl2/n-헥산 80 ml로 용출시켰다. 두 번째 분획 을 받아 회전증발농축기로 농축한 후 질소가스로 농축하여 최 종 농축하여 분석용 시료로 하였다. 본 연구에 사용된 기기는 기체크로마토그래피/질량분석계(Agilent 6890N/5973MSD)이 며, 분리를 위해 사용된 모세관칼럼은 HP-5MS(30 m 0.32 mm 0.25 µm)를 사용하였다. 16종 다환방향족탄화수소화합 물(PAHs)에 대한 GC/MS 분석조건을 Table 2에 나타내었으 며, 분석에 사용된 각 그룹별 이온과 이온비율을 Table 3에 나타내었다. 한편, 다환방향족탄화수소화합물(PAHs)의 농도수준, 분포 특성에 따른 인체영향을 부분적으로 확인하기 위하여 2010 년도에 동국대학교 의과대학 본 연구팀 및 국립환경과학원이 공동으로 발표한[4,10] 직접노출지역에 거주하고 있는 주민 (B) Figure 1. Location of sampling sites in Industrial Complex Area 연구방법 대기시료는 입자상물질에 함유된 PAHs를 측정하기 위하 들(240명)의 전혈 중 다환방향족탄화수소류(PAHs) 농도와 비 교 및 분석하였다. Table 2. Instrumental conditions of Polycyclic Aromatic Hydrocarbons (PAHs) by GC/MS 여 유리섬유여과지(quartz fiber filter: QFF, Whatman Interna- Items tional Ltd.)를 고용량공기시료채취기(High Volume Air Sampler, GC/MS Agilent 6890N/5973MSD Column HP-5MS (30 m 0.25 mm 0.25 µm) HVAS, SIBATA, JAPAN)에 장착하여 총부유먼지(TSP: 대기 중에 떠다니는 모든 먼지를 통칭하는 용어로서 Total Suspended Conditions Ion source temp. 230 Particles)를 포집하였으며, 가스상의 PAHs를 측정하기 위해 Injector temp. 서 폴리 우레탄폼(Polyurethane foam, PUF) 플러그가 장착된 고 Carrier gas 용량 공기시료채취기(High volume air sampler: HVAS, SIBATA, Injection mode Splitless JAPAN)를 이용하여 각각의 지점에서 일일 24시간 동안 채취 Ionization mode EI mode 하였고, 총 채취용량은 1000 m3/day 이상으로 하였다. 대기 중의 총 부유먼지를 채취하기 위해서 사용한 유리섬유 280 He (1.7.5 ml/min) 80 (1 min) 5 /min 280 (0 min) GC oven program 10 /min 300 (10 min) 320 (7 min)

4 382 청정기술, 제 17 권제 4 호, 2011 년 12 월 Table 3. Selected ions of Polycyclic Aromatic Hydrocarbons (PAHs) by GC/MS Compounds Selected ion (m/z) RT (min) Naphthalene Acenaphthylene Acenaphthene Fluorene Phenanthrene Anthracene Fluoranthene Pyrene Benzo(a)anthracene Chrysene Benzo(b)fluoranthene Benzo(k)fluoranthene Benzo(a)pyrene Indeno(1,2,3)pyrene Dibenz(a,h)anthracene Benzo(g,h,i)perylene Figure 2. Correlation of ΣPAHs (TSP) and ΣPAHcarc (TSP). 3. 결과및고찰 3.1. PAHs와 PAHcarc의농도분포및상관성다환방향족탄화수소류 (PAHs) 는실온에서고체상태이며비점과융점이높으나증기압이낮고, 여러유기용매에용해되며, 친유성이높은화학물질이고, 방향족고리가 2~4개인경우기체또는고체에흡착된형태로분포하지만 5개이상이되면주로고체에흡착된상태로존재하며, PAHcarc는 PAHs 가운데발암성이높은 (BaA+BbF+BkF+BaP+InP+DahA) 를의미한다. 특히, 발생원에서배출되어대기중에잔존하는다환방향족탄화수소 (PAHs) 는대기광화학반응이일어나며, NO 2 와반응하여 nitro-pahs 등이생성된다 [4]. 본연구에서는공단지역대기중 16종다환방향족탄화수소화합물 (PAHs) 의농도수준및분포특성에대하여 TSP에포함된 PAHs 측정방법과 PUF를장착하여포집한방법으로조사하였고, 특히국제암연구센터 (International Agency for Research on Cancer, IARC) 에서발암관련화합물로간주하고있는 6종다환방향족탄화수소화합물 (PAHs) 의농도수준에대해서도분석하여 PAHcarc (BaA + BbF + BkF + BaP + InP + DahA) 로나타내었으며, 이들사이의상호상관성에대하여조사및분석하였다. Figure 2와 3은공단지역대기중분석된다환방향족탄화수소화합물 (PAHs) 16종과 PAHs 6종농도수준인 PAHcarc (BaA+BbF+BkF+BaP+InP+DahA) 의상관성을각각 TSP를포집하여분석한 PAHs 및 PUF를장착하여분석한 PAHs에대해나타낸그림이다. 대기중 PAHs (16종) 의농도수준과발암성 PAHcarc (6종) 농도수준에대한 TSP를포집하여분석한 PAHs 및 PUF를장착하여분석한 PAHs의상관성을조사한결과, 각각상관도 R 2 =0.956과 R 2 =0.9581로나타났다. Figure 3. Correlation of ΣPAHs (PUF) and ΣPAHcarc (PUF). Figure 4. Correlation of ΣPAHs (TSP + PUF) and ΣPAHcarc (TSP + PUF). Figure 4에는 ΣPAHs (TSP + PUF) 와 ΣPAHcarc (TSP + PUF) 의상관도에대한그림을나타내었으며, R 2 = 으로높

5 공단지역대기중다환방향족탄화수소화합물 (PAHs) 의농도수준및분포특성 383 수있듯이 TSP의비율은 33.11%(A), 21.50%(B), 11.93%(C), 20.93%(D) 이었으며, PUF의경우 66.89%(A), 78.50%(B), %(C), 79.07%(D) 의비율로확인되었다. 따라서, 본연구대상지역에서는일반적으로 PAHs (16종) 농도수준이높으면 PAHcarc (6종) 농도수준도높게나타났고, TSP를포집하여분석한 PAHs 측정값보다 PUF를장착하여분석한 PAHs 측정값이더높게나타났다. 따라서다환방향족탄화수소화합물 (PAHs) 을분석및측정할경우 TSP를포집하여분석한 PAHs 측정방법과함께 PUF를장착하여 PAHs를분석한방법으로도반드시측정및분석하여야하며, PAHs (16종) 는물론발암성이높은 PAHcarc (6종) 관리에도많은주의가필요한것으로판단된다. Figure 5. Comparison of concentration levels of ΣPAHs (TSP + PUF), ΣPAHs (TSP) and ΣPAHs (PUF) at ambient in Industrial Complex Area and non-industrial area. 은상관성을나타내었다. 또한, Figure 5에는 ΣPAHs (TSP + PUF) 에대한 ΣPAHs (TSP) 의기여도및 ΣPAHs (TSP + PUF) 에대한 ΣPAHs (PUF) 의기여도를나타내었으며, 그림에서알 3.2. 지점별다환방향족탄화수소화합물 (PAHs) 농도분석결과본연구에서는공단대기중다환방향족탄화수소화합물 (PAHs) 의농도수준및분포특성을조사하기위하여 4개지점에서채취된총 16종다환방향족탄화수소화합물 (PAHs) 의농도와, 현재 IARC에서발암관련화합물로간주하고있는 Benzo (a)anthracene (BaA), Benzo(b)fluoranthene (BbF), 벤조 (k) 플루안센 (Benzo(k)fluoranthene) (BkF), 벤조 (a) 피렌 (Benzo(a)pyrene) (BaP), Dibenzo(a,h)anthracene (DbA), 인데노 (1,2,3-cd) 피렌 (Indeno(1,2,3-cd)pyrene) (InP) 등 6종의다환방향족탄화수소류 (PAHs) 분석결과를 Table 4 및 Figure 6~11에나타내었다. Table 4. Concentration of Polycyclic Aromatic Hydrocarbons (PAHs) at ambient in Industrial Complex Area and non-industrial area Compounds and site/samples A (Songdo) B (Haedo) C (Jechul) D (Heunghae) TSP PUF TSP PUF TSP PUF TSP PUF Naphthalene Acenaphthylen Acenaphthene Fluorene Phenanthrene Anthracene Fluoranthene Pyrene Benzo(a)anthracene Chrysene Benzo(b)fluoranthene Benzo(k)fluoranthene Benzo(a)pyrene Indeno(1,2,3)pyrene Dibenzo(a,b)anthracene Benzo(g,h,i)perylene ΣPAHs (ng/m 3 ) ΣPAHs (TSP + PUF) ΣPAHcarc (ng/m 3 ) ΣPAHcarc (TSP + PUF)

6 384 청정기술, 제 17 권제 4 호, 2011 년 12 월 Figure 6. Concentration levels and trends of PAHs and PAHcarc in gas/particle portion at ambient air. Figure 9. Profile patterns of Polycyclic Aromatic Hydrocarbons (PAHs) at ambient air samples in Haedo. Figure 7. Profile patterns of total PAHs in ambient air in Industrial Complex Area and non-industrial area. Figure 10. Profile patterns of Polycyclic Aromatic Hydrocarbons (PAHs) at ambient air samples in Jechul. Figure 8. Profile patterns of Polycyclic Aromatic Hydrocarbons (PAHs) at ambient air samples in Songdo. Figure 11. Profile patterns of Polycyclic Aromatic Hydrocarbons (PAHs) at ambient air samples in Heunghae.

7 공단지역대기중다환방향족탄화수소화합물 (PAHs) 의농도수준및분포특성 385 Figure 12. Variation of Benzo(a)anthracene concentration as a function of investigation region in Korea. Figure 6, 7에서는연구대상지역의대기중다환방향족탄화수소화합물 (PAHs) 의지점별평균농도수준과평균적인프로파일특성을나타내었고, Figure 8~11에는각지점별프로파일특성을나타내었다. 연구조사결과모든대기시료중에다환방향족탄화수소화합물 (PAHs) profile은 Benzo(a)anthracene, Chrysene, Benzo(b)fluoranthene, 벤조 (k) 플루안센 (Benzo(k)fluoranthene), 벤조 (a) 피렌 (Benzo(a)pyrene), Indeno(1,2,3)pyrene, Dibenzo(a,b)anthracene, Benzo(g,h,i) perylene 같은고분자량은모든지점에서낮은농도분포를나타내었으나, 나프탈렌 (Naphthalene), 페난트렌 (Phenanthrene), 안트라센 (Anthracene), 프루안텐 (Fluoranthene) 과피렌 (Pyrene) 같은저분자량화합물이높은농도분포를나타내었다. 특히페난트렌 (Phenanthrene) 의농도가모든지점에서지배적인결과를나타내었다. 또한고분자량의농도는그다지높지는않았지만, 모든대기시료에서발암성이큰벤조 (a) 피렌 (Benzo(a)pyrene) 이검출되었다. 특히대기중다환방향족탄화수소 (PAHs) 를분석한결과, 벤조 (a) 피렌 (Benzo(a)pyrene) 은제철동에서 2.89 ng/m 3 로유럽연합 (EU) 기준 (1 ng/m 3 ) 을초과하였으나, 그이외해도및송도지역은 0.21~0.25 ng/m 3 수준으로확인되었다. 본연구에서는특히 IARC에서지정한발암가능물질 6종다환방향족탄화수소화합물 (PAHs) 의농도는 PAHcarc (BaA + BbF+BkF+BaP+InP+DahA) 의농도수준으로나타내었으며, 본연구기간중측정및분석한대기중 PAHs 화합물의평균농도는 TSP를포집하여분석한 PAHs의경우 3.04~23.09 ng/m 3 이었고, PUF의경우 11.48~ ng/m 3 의농도분포를나타내었다. 발암가능물질 6종의 PAHcarc의농도수준은 TSP를포집하여분석한 PAHs의경우 1.25~10.89 ng/m 3 이었고, PUF 를장착하여분석한 PAHs 경우 0.38~2.55 ng/m 3 로조사되었다. PAHs (TSP + PUF) 의경우, 공업지역인 C( 제철동 ) 지점에서 ng/m 3 로가장높은농도를나타내었고, 비공업지역인 D( 흥해 ) 지점에서 ng/m 3 로가장낮은농도를나타내었다. 또한, PAHcarc의경우에도공업지역인 C( 제철동 ) 지점에서 ng/m 3 로가장높은농도를나타내었고, 나머지지점에서는 1.65~2.15 ng/m 3 로거의비슷한농도분포를나타내었다. 한편, Figure 12에서는우리나라전역의 Benz(a)anthracene 의농도를나타내었다. 우리나라전역에서의측정된 Benzo(a) Table 5. Concentration for PAHs levels in ambient of each Industrial Complex Area in Korea[4,15] (Unit: ng/m 3 ) Industrial region A B C D E F G Mean Naphthalene Acenaphthylen Acenaphthene Fluorene Phenanthrene Anthracene Fluoranthene Pyrene Benzo(a)anthracene(*) Chrysene Benzo(b)fluoranthene(*) Benzo(k)fluoranthene(*) Benzo(a)pyrene(*) Indeno(1,2,3)pyrene(*) Dibenzo(a,b)anthracene(*) Benzo(g,h,i)perylene ΣPAHs ΣPAHcarc.(*)

8 386 청정기술, 제 17 권제 4 호, 2011 년 12 월 Table 6. Concentration of Polycyclic Aromatic Hydrocarbons (PAHs) at blood in Industrial Complex Area[4,6] PAHs (In blood) Mean concentration Songdo (N=114) Haedo (N=76) Jechul Cungrim (n=12) Benzo(a)pyrene N.D. ** N.D. N.D. Benzo(a)anthracene* <0.02 <0.02 <0.02 Dibenzo(a,h)anthracene N.D. N.D. N.D. Benzo(b)fluoranthene N.D. N.D. N.D. Benzo(k)fluoranthene N.D. N.D. N.D. Indeno(1,2,3)pyrene N.D. N.D. N.D. Naphthalene PAHs Acenaphthylene N.D. N.D. N.D. (µg/l) Acenaphthene N.D. N.D. N.D. Fluorene Phenanthrene Pyrene Anthracene Fluoranthene Benzo(ghi)perylene N.D. N.D. N.D. Crysene * <0.02 <0.02 <0.02 * N.D : Not Detected anthracene은 0.13~0.57 ng/m 3 의농도분포를나타내었다. 상대적으로연구대상지역인제철동에서의 Benzo(a)anthracene 측정값이높은것으로나타났다. 모든지점의대기시료에서벤조 (a) 피렌 (Benzo(a)pyrene) 의검출이확인되었으나농도는높지않았다. 본연구조사를수행한결과공단지역에서가까운지점에서의다환방향족탄화수소류 (PAHs) 농도합은높게나타났고, 공단지역에서먼거리에위치한지점의다환방향족탄화수소류 (PAHs) 농도는낮은것으로나타나, 공단지역에서발생한 PAHs는인근대기중의농도에큰영향을주는것으로조사되었다. 또한, 본연구결과를 Table 5에나타내었듯이기존연구자의대기중다환방향족탄화수소화합물 (PAHs) 의연구결과와 [4-5,11,15] 비교한결과공단지역의다환방향족탄화수소화합물 (PAHs) 농도수준은제철동지점을제외하면다른공업지역과비교하여높지않은농도수준을나타내었다 다환방향족탄화수소화합물 (PAHs) 생체중농도공단지역직접노출지역에거주하고있는주민들의전혈중다환방향족탄화수소화합물 (PAHs) 이인체에미치는악영향을부분적으로확인하기위하여국립환경과학원 (NIER) 에서지원한본연구팀의 Cohort 연구결과 [4,6] 와비교하였으며, Table 6에서는 2008년도에수집한직접노출군 240명의지역주민들의전혈중다환방향족탄화수소류 (PAHs) 농도를송도, 해도, 제철 청림지역으로구분하여나타내었다. 연구결과, 직접노출군에서의나프탈렌 (Naphthalene) 은 0.65~ µg/l의농도분포를보였으며기하평균은 2.88 µg/l이었고, 프로렌 (Fluorene) 은 0.02~0.11 µg/l의농도분포를보였으 며기하평균은 0.05 µg/l이었다. 페난트렌 (Phenanthrene) 은 0.04~ 0.57 µg/l, 기하평균은 0.09 µg/l이었고, 안트라센 (Anthracene) 은 0.01~1.34 µg/l, 기하평균은 0.01 µg/l이었다. 또한, 직접노출군 240명의전혈중검출된다환방향족탄화수소류 (PAHs) 의농도를조사한결과, 남자의경우 1.12~11.45 µg/l, 여자의경우 1.20~26.89 µg/l의농도분포를나타내었다. 한편비교지역의나프탈렌 (Naphthalene) 농도는 0.99~12.76 µg/l의분포를보였으며기하평균은 1.96 µg/l이었고, 프로렌 (Fluorene) 은 0.02~0.12 µg/l의농도분포를보였으며기하평균은 0.06 µg/l이었다. 페난트렌 (Phenanthrene) 은 0.04~0.14 µg/l, 기하평균은 0.08 µg/l이었고, 안트라센 (Anthracene) 은 0.01~0.13 µg/l, 기하평균은 0.02 µg/l이었다. 고령자에서의다환방향족탄화수소화합물 (PAHs) 의혈중농도가증가하는경향이확인되었으며, 다환방향족탄화수소화합물 (PAHs) 은대부분축적성이강한물질로서연령이많을수록축적에의해증가하는것으로판단된다 [4]. 따라서본연구결과, 직접노출지역에거주하는사람들의혈중 PAHs 농도가간접노출지역에거주하는사람들의혈중 PAHs 농도보다높은것으로나타나, 대상지역의환경오염은인접공단의영향을받는것으로추정되며, 특히다환방향족탄화수소화합물 (PAHs) 등의오염도를줄이려는노력과함께추가정밀조사가필요하다. 이와함께일부공업단지및주변지역에서의다환방향족탄화수소화합물 (PAHs) 에대한모니터링을지속적으로수행하고, 효과적인저감방안제시및보다과학적이고체계적인연구를지속적으로수행하여야할시점으로판단된다. 특히, 환경오염물질과건강장해와의관련성을파악하는것은대단히어려우며, 대기환경에서저농도로노

9 공단지역대기중다환방향족탄화수소화합물 (PAHs) 의농도수준및분포특성 387 출되는다환방향족탄화수소화합물 (PAHs) 에의한인체영향을파악하기는더욱많은어려움이있고, 현재의지표로서는제한점이있을수밖에없다. 따라서직접노출군과대조군연구를지속적으로확대하고다른공단지역에서공통지표로서의생체지표 (biomarker) 및공통위험인자를공동으로선정하여관리해나가는적극적인방안도병행하여실시하여야할시점으로판단된다. 4. 결론본연구는공단지역의대기시료를이용하여다환방향족탄화수소 (Polycyclic Aromatic Hydrocarbons, PAHs) 의농도수준과분포특성에관하여조사하였으며, 다환방향족탄화수소화합물 (PAHs) 오염물질의농도를평가한결과, 다음과같은결론을얻을수있었다. 1) 연구대상공단지역대기중 PAHs (16종) 의농도수준과발암성물질인 PAHcarc (6종) 농도수준에대한 TSP를포집하여분석한 PAHs 및 PUF의상관성을조사한결과, 각각상관도 R 2 = 0.956과 R 2 = 으로나타났으며, ΣPAHs (TSP +PUF) 와 ΣPAHcarc (TSP + PUF) 의상관도 R 2 = 으로높은상관성을나타내었다. 또한, PAHs (16종) 농도수준이높으면 PAHcarc (6종) 농도수준도높게나타났고, PUF 방법으로측정 분석한결과의 PAHs 농도수준이 TSP를포집하여분석한방법에의해측정 분석한 PAHs 농도수준보다더높은것으로조사되어, 대기중 PAHs 농도조사시 TSP 분석방법만으로측정하는것은과소평가될위험이매우높은것으로나타났다. 2) 다환방향족탄화수소화합물 (PAHs) 중고분자물질은모든지점에서낮은분포를보였으나, 나프탈렌 (Naphthalene), 페난트렌 (Phenanthrene), 안트라센 (Anthracene), 프루안텐 (Fluoranthene) 과피렌 (Pyrene) 같은저분자량화합물은주요한분포를나타내었다. 특히페난트렌 (Phenanthrene) 의농도가모든지점에서지배적인결과를나타내었다. 또한고분자량의농도는그다지높지는않았지만, 모든대기시료에서발암성이큰벤조 (a) 피렌 (Benzo(a)pyrene) 이검출되었다. 3) 다환방향족탄화수소화합물 (PAHs) 의평균농도는 TSP를포집하여분석한 PAHs의경우 3.04~23.09 ng/m 3 이었고, PUF 를장착하여분석한 PAHs의경우 11.48~ ng/m 3 로나타났으며, 발암가능물질 6종의 PAHcarc의농도수준은 TSP를포집하여분석한 PAHs의경우 1.25~10.89 ng/m 3 이었고, PUF 를장착하여분석한 PAHs의경우 0.38~12.55 ng/m 3 로조사되었다. 4) PAHs (TSP + PUF) 의경우, 공업지역인 A3( 제철동 ) 지점에서 ng/m 3 로가장높은농도를나타내었고, 비공업지역인 A4( 흥해 ) 지점에서 ng/m 3 으로가장낮은농도를나타내었다. 또한, PAHcarc의경우에도공업지역인 A3( 제철동 ) 지점에서 ng/m 3 으로가장높은농도를나타내었고, 나머지지점에서는 1.65~2.15 ng/m 3 로거의비슷한농도분포 를나타내어, 공단지역에서가까운지점의다환방향족탄화수소화합물 (PAHs) 농도는높게나타났고, 공단지역에서먼거리에위치한지점의농도는낮은것으로나타나, 공단지역이인근대기중의농도에큰영향을주는것으로조사되었다. 5) 직접노출군 240명의전혈중다환방향족탄화수소화합물 (PAHs) 의생체농도를분석한결과, 남자의경우 1.12~11.45 ng/m 3, 여자의경우 1.20~26.89 ng/m 3 로조사되었으며, 연도별큰차이는없었으나고령자의혈중농도가젊은사람들보다높은것으로나타나생체축적성이있는것으로예측되어졌다. 따라서연구대상지역의환경오염은인접공단의영향을받는것으로추정되므로, 공업단지및주변지역에서의다환방향족탄화수소화합물 (PAHs) 에대한정밀조사와모니터링필요하고, 효과적인저감방안제시와체계적인연구를지속적으로수행하여야할것으로판단된다. 감사본연구는국립환경과학원의 2010년도지원사업 [ 지역주민환경오염노출수준및생체지표모니터링 (5차년도)] 으로수행되었고, 이에감사드립니다. 참고문헌 1. Jung, J. H., A Study on Reaction Characteristic of SO 2/NOx Simultaneous Removal for Alkali Absorbent/Additive in FGD and Waste Incinerator Process, Ph. D. Dissertation, Pusan National University, Busan, Jung, J. H., Effects of Air Pollutants on the Health/Environmental Risk Assessment and Weathering of Stone Cultural Properties in Gyeongju and its Vicinities, Ph. D. Dissertation, Daegu Haany University, Daegu, Jung, J. H., Shon, B. H., and Yoo, K. S., Effects of Air Pollutants on the Environmental Health Risk Assessment of Gyeongju and Pohang in South Korea, ACS Symposium Seires 240, American Chemical Society, Boston, MA, 232 (2010). 4. National Institute of Environmental Research, The Monitoring Study on Exposure Level and Biomarker of Environmental Pollutants in the Pohang Industrial Complex (5th annual report), (2010). 5. National Institute of Environmental Research, Report of Environmental Health Assessment in the Pohang Industrial Complex and its Vicinities, (2010). 6. National Institute of Environmental Research, The monitoring Study on Exposure Level and Biomarker of Environmental Pollutants in the Pohang Industrial Complex (4th Annual Report), (2009). 7. National Institute of Environmental Research, The Monitoring Study on Exposure Level and Biomarker of Environmental Pollutants in the Pohang Industrial Complex (3rd Annual Report), (2008).

10 388 청정기술, 제 17 권제 4 호, 2011 년 12 월 8. National Institute of Environmental Research, The Monitoring Study on Exposure Level and Biomarker of Environmental Pollutants in the Pohang Industrial Complex (2nd Annual Report), (2007). 9. National Institute of Environmental Research, The Monitoring Study on Exposure Level and Biomarker of Environmental Pollutants in the Pohang Industrial Complex (1st annual report), (2006). 10. Aryal, R. K., Furumai, H., Nakajima, F., and Boller, M., Characteristics of Particleassociated PAHs in a First Flush of a Highway Runoff, Water Sci. Technol., 53, (2006). 11. Blumer, M., Blumer, W., and Reich, T., Polycyclic Aromatic Hydrocarbons in Soils of a Mountain Valley : Correlation with Highway Traffic and Cancer Incidence, Environ. Sci. Technol., 28, (1977). 12. Keiichi, A., S. Takashi, Y. Masahiro, and Yasushi, K., Polynuclear Aromatic Hydrocarbon Concentration and Mutagenic Activity in Soils Sampled at Roadsides, J. Japan Soc. Air Pollut., 27(4), (1992). 13. Tang, L., Tang, X. Y., Zhu, Y. G., Zheng, M. H., and Miao., Q. L., Contamination of Polycyclic Aromatic Hydrocarbons (PAHs) in Urban Soils in Beijing, China. Environment International, 31, (2005). 14. Yang, H.-H., Lai, S.-O., Hsieh, L.-T., Hsueh, H.-J., and Chi, T.-W. Profiles of PAH Emission from Steel and Iron Industries, Chemosphere, 48, (2002). 15. Sim, Y.-J., Profile Characteristic of Dioxins(PCDDs/PCDFs and PAHs) and Source Identification and Application of CMB Model in Ambient Air Industrial Complex Korea, M. S. Dissertation, Pusan National University, Busan, 2010.

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