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준호 상
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1 기술논문 252 Cf 중성자장에서열형광선량계 (TLD) 를이용한중성자방사선량측정 장인수 *,, 김상인 *, 이정일 *, 김장렬 *, 김봉환 * * 한국원자력연구원방사선방호팀, 한양대학교원자력공학과 2013 년 2 월 25 일접수 / 2013 년 3 월 15 일 1 차수정 / 2013 년 3 월 15 일채택 TLD 를이용하여중성자선량을측정할경우, TLD 는중성자에너지에대한반응도차이가크기때문에현장중성자장의스펙트럼특성에맞는에너지반응도보정이반드시필요하다. 본실험에는소형으로가공된 TLD 소자를사용하여 252 Cf 중성자장에설치된내부구조가복잡하고좁은 Long-Counter ( 중성자검출기 ) 내외부에서의중성자주위선량당량 (ambient dose equivalent) 을측정하였다. 측정결과는입자수송해석코드 (MCNPX) 를이용한계산결과와비교하였다. 기존의 TLD 교정선원인 D 2 O 감속 252 Cf 만으로교정하여판독한결과값은전산모사계산값과많은차이를보였다. 그러나 bare 및 D 2 O 감속 252 Cf 선원을사용하여생산한두교정인자를혼용한판독값은계산값과비슷하였다. 결과적으로, TLD 소자는사용현장과비슷한특성을가지는중성자장에서교정되어야지만올바른선량평가가가능함을확인하였다. 중심어 : LiF, TL, TLD 소자, 중성자선량측정, 공간선량지도 1. 서론 1) 밀폐된좁은공간에서방사선량을평가할경우, 공간적제약과방사선측정장치의구조문제로측정이매우힘들다. 이러한공간의방사선량을알아보기위해 MCNPX [1] 입자수송해석코드를사용하여특정위치의방사선량을예측하는방법이있지만근본적으로전산모사라는한계를가지고있다. 열형광선량계 (thermoluminescence dosimeter: TLD) 소자는필요한형태와크기로성형이가능하여좁은공간에적용이가능하고또한소자자체만으로방사선량에대한정보를축적할수있어기계적인장치나케이블의연결이없는장점으로인해공간적제약에서비교적자유롭다. 열형광 (TL) 은일정영역내에서노출된방사선의양과비례하여방출하게되므로광량을측정해노출된방사선량을추정한다. TLD 를이용해방사선량을분석하고자하는공간에맞게소자를 2 차원이나 3 차원의형태로배열하면면적혹은공간의선량분포지도작성이가능하다. 그러나 TLD 소자는감마선량측정과는달리중성자선량측정시중성자에너지에따른반응도차이를보이므로, 다양한에너지범위를갖는중성자장에서하나의교정인자를적용해중성자방사선량을측정하기에는어려운점이있다. 본논문에서는 bare 252 Cf 중성자장에중성자검출기인 Long-Counter (L.C.) 를설치하고 L.C. 내 / 외부에 TLD 소 교신저자 : 김상인, kimsang33@gmail.com 대전광역시유성구대덕대로 989 번길 111 한국원자력연구원방사선방호팀 자를설치하여중성자방사선량을평가하였다. L.C. 를통과하여중성자에너지가감소될것으로예상되는영역과유지될것으로예상되는영역으로나누어, 두영역과비슷한평균에너지를가진기준중성자장에서생산한두교정인자를적용하여중성자선량을평가하였고 MCNPX 를이용해계산한중성자선량과비교분석하였다. 2. 재료및방법 2.1 TLD 소자 TLD 소자에의한방사선량측정원리는다음과같다. Fig. 1 은 TL 원리를설명해주는간략한그림이며다음과같이 3 가지과정에의해 TL 이발생한다. (1) 방사선에의해가전자대 (valence band) 에있는전자가여기되어전도대 (conduction band) 로이동한다. (2) 전도대에있는전자중일부가정상상태로이동하지못하고트랩에갇힌상태에서유지된다. (3) 외부에서공급된열에의해트랩에있던전자가다시전도대로이동한후재결합센터 (recombination center) 에있는양공과재결합하면서이에해당하는빛을방출하는데이빛이 TL 이다 [2]. 이번실험에사용된 TLD 소자는고감도 TL 소자인 LiF:Mg, Cu, P[3-5] 이며디스크형태로가공된시료로지름 4 mm, 두께 1 mm 이다. LiF:Mg,Cu,P 소자는 TLD-100 (LiF:Mg, Ti) 소자보다 30~50 배의감도를가진고감도소자로서작은부피로도누적방사선선량을측정할수있다 [6]. 252 Cf JOURNAL OF RADIATION PROTECTION, VOL.38 NO.1 MARCH

(1) 여기에서 Intensity average 는 ECF 에사용된시료의발광감도평균을의미하며 TLD 소자에동일한방사선량을조사한후판독하여나타낸값의평균이다. Intensity element 는각시료의발광감도를나타낸다.

(1) excitation of valence electrons to the conduction band by radiation, (2) trapping, (3) TL by a recombination of the trapped electron with the hole.

6 LiF:Mg,Cu,P TLD 소자는중성자와감마선에의한영향을동시에받으므로소자의 TL 측정값으로부터감마선과중성자의방사선량을측정하고 7 LiF:Mg,Cu,P TLD 소자로부터측정된 TL 광량으로감마선노출량을측정하여감해주는방식으로중성자선량을측정하게된다.

2 (1) 여기에서 Intensity average 는 ECF 에사용된시료의발광감도평균을의미하며 TLD 소자에동일한방사선량을조사한후판독하여나타낸값의평균이다. Intensity element 는각시료의발광감도를나타낸다. 이번실험에서는 137 Cs 에의한 10 msv 감마선을 ECF 측정용방사선량으로사용했고 ECF 의측정결과, 6 LiF:Mg,Cu,P 의경우발광량의표준편차가 1.7%, 7 LiF:Mg,Cu,P 의경우는 2.3% 로측정되어매우고른성능을보였다. Fig. 1. Simple model of thermoluminescence (TL). (1) excitation of valence electrons to the conduction band by radiation, (2) trapping, (3) TL by a recombination of the trapped electron with the hole. 선원에서는중성자와감마선이방출되므로, TLD 소자의경우중성자를측정하기위하여구성이다른두개의 TLD 소자를쌍으로사용할필요가있다. 7 LiF:Mg,Cu,P TLD 소자는중성자에대한반응도가무시가능한수준으로 252 Cf 선원에서방출되는감마선방사선량을측정할때사용된다. 6 LiF:Mg,Cu,P TLD 소자는중성자와감마선에의한영향을동시에받으므로소자의 TL 측정값으로부터감마선과중성자의방사선량을측정하고 7 LiF:Mg,Cu,P TLD 소자로부터측정된 TL 광량으로감마선노출량을측정하여감해주는방식으로중성자선량을측정하게된다. 각각의 TLD 소자는시료들마다감도의차이가있어실험에사용되는 TLD 소자들사이의감도를비교하여이를보정하여야하며 ECF (element correction factor) 는이러한차이를보정하기위해사용하는값으로아래의식 (1) 과같이정의된다. 즉, ECF 는시험에사용되는전체 TLD 소자의감도평균에대한각각의소자의감도의비율이다. 2.2 TLD 소자의교정 TLD의교정인자 (calibration factor: CF) 는감마또는중성자의기준방사선장 (reference radiation field) 의기준선량에대한실제 TLD의측정광량 (TL) 의비율로서, 같이표현한다. TLD 소자의감마선교정인자의값을구하기위해 137 Cs 선원을사용하여 10 msv 조사된 TLD 소자에서측정광량 12.1 μc을측정하였고이측정값을기준으로감마선의교정인자 (826.5 Sv C -1 ) 를설정하였다. TLD 소자의감마선에너지반응도는낮은편이므로 [7-8], 이번실험에서추가적인교정인자의적용을고려하지않았다. 중성자교정인자를설정하기위해서 D 2 O 감속 252 Cf 중성자선원 ( 평균에너지 0.55 MeV) 으로 1.65 msv 조사한후 TL 광량을측정하였다. 측정된측정광량은 3.37 μc ( 중성자 + 감마선광량 ) 이며감마선에의해조사된부분 (0.32 μc) 을제외하면 3.05 μc을측정광량 ( 중성자광량 ) 을얻어교정인자 ( Sv C -1 ) 로구하였다. 높은중성자에너지영역에대해개선된중성자방사선량측정을위해 bare 252 Cf 중성자선원에서직선거리 1 m 지점의 TLD 소자에중성자선량 4.02 msv 조사해 nc의 TL 광량을측정하여 Fig. 2. Schematic diagram of the Long-Counter (length: 41 cm, diameter: 20 cm, materials: polyethylene, boron polyethylene, boron carbide, aluminium and cadmium). A vertical section (left) and transection (right) of the Long-Counter. Neutron source is bare 252 Cf. 38 JOURNAL OF RADIATION PROTECTION, VOL.38 NO.1 MARCH 2013

3과같이배치하여 bare 252 Cf 선원으로 12시간조사되었다. 2.3 TLD 소자의판독및선량평가 TL 광량측정에사용된판독장치는 Harshaw 4500 수동형장치가사용되었다.

3 Fig. 3. Measurement positions (#1-#13) of a Long-Counter. The distance between the 252 Cf source and the center of the Long-Counter is 120 cm. Position #13 was positioned at 160 cm from the 252 Cf source. The units of the numeric values presented are mm (millimeter). 교정인자 ( Sv C -1 ) 를구하였다. 교정이완료된 TLD 시료는측정하고자하는 L.C. 내외부에 Fig. 3과같이배치하여 bare 252 Cf 선원으로 12시간조사되었다. 2.3 TLD 소자의판독및선량평가 TL 광량측정에사용된판독장치는 Harshaw 4500 수동형장치가사용되었다. 적용된온도 profile 조건으로 preheating 으로 165 o C 에서 10 초간유지하였고이후 165 o C 에서 240 o C 까지초당온도상승속도를 10 o C 로하였고 240 o C 에도달하면 10 초간온도를유지시키며발광량을측정하였다. TL 발광량에서방사선량을측정하는방법은아래의식을사용하였다. (2) (3) 여기에서감마선에의한방사선량 ( ) 은식 (2) 와같이 7 LiF 소자의발광량 (Intensity: ) 에 ECF와교정인자 (calibration factor: ) 를곱한값으로나타내었다. 중성자에의한방사선량 ( ) 은식 (3) 과같이중성자와감마선동시에측정이되는 6 LiF의방출된광량 ( ) 에 ECF를적용하고적용된값에서감마선에의한발광량을 7 LiF에서방출된광량 ( ) 에 ECF를적용한값을감하여감마선에의한영향을제거한다. 중성자에의한 TL 발광 량을구한후해당중성자에대한교정인자 ( ) 를곱해주는방법으로중성자에의한방사선량을측정하였다. 2.4 중성자스펙트럼및선량학적자료 L.C. 내외부측정지점의선량학적자료생산을위해 MCNPX (ver ) [1] 를사용하였다. MCNP 계산에서 history는 개로하였고, 에너지분포는 에서 50 MeV까지각지수구간을대수등간격 10구간으로나누었다. 각지점에서 cell flux tally (F4) 를이용하여중성자스펙트럼및평균에너지 (fluence average energy, E ave ) 를계산하였고, 주위선량당량률 (ambient dose equivalent rate, H * (10)/h) 은 ICRU-57 [9] 의 ambient conversion coefficient for unit neutron fluence [H * (10)/φ] 를이용하여계산하였다. MCNP 계산값의불확도를추정하는값인상대오차 (relative error, R) 는 ( 여기서, 은 계산값의평균, 은평균의편차또는불확도 ) 와같이 정의되며, R<0.05이면신뢰성이확보되었다할수있다 [1]. TLD 교정을위한기준중성자장 (reference neutron field) 인 bare 및 D 2 O 감속 252 Cf 중성자장을정량화하기위해언폴딩 (unfolding) 프로그램 (UMG 3.3) [10] 을사용하였다. 언폴딩프로그램에필요한기초자료는 MCNP 계산과 6종의 Bonner구 (2", 4", 6", 8", 10", 12") 측정 ( 계수율, net counting rate) 으로얻었다. JOURNAL OF RADIATION PROTECTION, VOL.38 NO.1 MARCH

4 Table 1. Fluence Average Energy (E ave), Ambient Dose Equivalent Rate [H * (10)/h] and Relative Error Obtained from the MCNPX Calculation. * * Positions Delivered Neutrons E ave (MeV) H * (10)/h (μsv h -1 ) Relative Error #1 moderated #2 moderated #3-1 moderated #3-2 moderated #3-3 moderated #4 moderated #5 direct #6 direct #7 direct #8 direct #9 scattered #10 scattered #11 scattered #12 scattered #13 scattered Fluence average energy. Ambient dose equivalent rate [H * (10)/h]. Relative error R of the MCNP scores. Fig. 4. Normalized neutron spectra inside (position #2) and outside/front (position #6) and outside/rear (position #10) a Long-Counter, calculated by a Monte "Carlo" N-Particles "transport" code, MCNPX. 3. 결과및논의 3.1 MCNP 계산결과 L.C. 의내부 (#2), 외부 (#6, #10) 에서의중성자스펙트럼을 Fig. 4 에대표적으로나타내었다. L.C. 의각지점에서의평균에너지, 주위선량당량률그리고상대오차 R 을 Table 1 에정리하였다. L.C. 의내부, 전면, 후면에서의중성자스펙트럼의모양과선량은많은차이를보였는데, 평균에너지는전면 (#5) 에서 1.72 MeV 로가장높았고, 후면 (#10) 에서 0.28 MeV 로가장낮았다. 주위선량당량률은 전면 (#6) 에서 548 μsv h -1 로가장높았고, 후면 (#10) 에서 15.2 μsv h -1 으로가장낮았다. 주위선량당량률의계산값에대한상대오차는, L.C. 구조물의외부보다중성자감속이상대적으로심한내부에서컸다. 그러나모든계산지점에서의상대오차 R 은 0.05 이하로서 MCNP 의계산결과값 ( 주변선량당량률 ) 은신뢰성은확보되었다.(Table 1) 내부스펙트럼 (#2) 과후면스펙트럼 (#6) 에서는열중성자가대부분이었고, 전면스펙트럼 (#6) 에서는에너지가 2 MeV 인속중성자가지배적이었다. 이와같은평균에너지와주위선량당량률의변화는조사실의구조물과 L.C. 구 40 JOURNAL OF RADIATION PROTECTION, VOL.38 NO.1 MARCH 2013

Fig. 5. Ambient dose equivalent rate [H*(10)/h, μsv h -1 ] map read and measured by the TLD-1 calibrated in the D 2O moderated 252 Cf reference neutron field only.

Modified ambient dose equivalent rate [H*(10)/h, μsv h -1 ] map read and measured by using both the TLD-1 and TLD-2 calibrated in the D 2O moderated and bare 252 Cf reference

2 TLD 소자에의한측정결과 D 2 O 감속 252 Cf 선원과 bare 252 Cf 선원을이용하여생산한교정인자를적용한 TLD-1, TLD-2 로 L.C. 내외부에서의중성자선량을판독한결과를 Table 2 에정리하였다.

5 Fig. 5. Ambient dose equivalent rate [H*(10)/h, μsv h -1 ] map read and measured by the TLD-1 calibrated in the D 2O moderated 252 Cf reference neutron field only. The numeric values represent the ambient dose equivalent rate (μsv h -1 ). Fig. 6. Modified ambient dose equivalent rate [H*(10)/h, μsv h -1 ] map read and measured by using both the TLD-1 and TLD-2 calibrated in the D 2O moderated and bare 252 Cf reference neutron fields, respectively. The numeric values represent the ambient dose equivalent rate (μsv h -1 ). 성물질 ( 폴리에틸렌, 알루미늄, 카드뮴등등 ) 에의한입사중성자의산란과감속때문인것으로해석된다. 3.2 TLD 소자에의한측정결과 D 2 O 감속 252 Cf 선원과 bare 252 Cf 선원을이용하여생산한교정인자를적용한 TLD-1, TLD-2 로 L.C. 내외부에서의중성자선량을판독한결과를 Table 2 에정리하였다. TLD-1 (D 2 O 감속 252 Cf 중성자장에서교정 ) 판독선 량률과 MCNP 계산선량률을비교하면, L.C. 구조물외부 / 전면부 (#5~#8) 에서는 MCNP 계산선량률대비약 0.06 배로낮은판독선량률을보였고, #1 를제외한내부 (#2~#3-3) 에서는 0.66~0.92 배로비슷한판독선량률을보였다. 그리고외부 / 후면부 (#9~#13) 에서는 1.03~1.92 배로비교적비슷한판독선량률을보였다. 중성자가감속되지않은, 1 MeV 이상의중성자에너지를가지는지점 (#5, #6, #7, #8) 에적용한 TLD-1 의판독선량률 JOURNAL OF RADIATION PROTECTION, VOL.38 NO.1 MARCH

6 (30.7~36.2 μsv h -1 ) 은 MCNP 계산선량률 (500~548 μsv h -1 ) 과최소 15.1 배, 최대 16.7 배의차이를보인다. 그러나 TLD-2 (bare 252 Cf 중성자장에서교정 ) 로측정하면판독선량률 (691.4 ~816.6 μsv h -1 ) 은 MCNP 계산선량률 (500~548 μsv h -1 ) 과최소 1.34 배, 최대 1.49 배로서근사한값을보인다. 이결과는 1.5 MeV 이상의평균에너지를가지는중성자장에적용하는 TLD 는 D 2 O 감속 252 Cf 중성자장보다는평균에너지가비슷한 bare 252 Cf 중성자장에서교정하는것이더타당하다는것을의미한다. TLD-1 만으로측정판독한중성자선량지도를 Fig. 5, TLD-1 과 TLD-2 를혼용하여측정판독한중성자선량지도를 Fig. 6 에나타내었다. 하나의교정인자로판독한선량분포도 (Fig. 5) 에서는선량분포구배 (gradient) 가약하나, 두개의교정인자를혼용하여판독한선량분포도 (Fig. 6) 에서는선량분포구배가심하였다. 이것은중성자감속정도의차이로인한구조물내외부의선량분포의차이와도일치하고, MCNP 계산값과도일치한다. 복잡하고협소한구조물내부몇개의지점에적용한 TLD 소자로내부의선량지도를작성할수있음을확인하였다. 4. 결론 원하는형태와크기로성형이가능하고별도의전자기적장치의연결없이단일소자만으로방사선량누적정보를저장하며판독측정가능한 TLD 소자를사용하여, 밀폐되고협소한구조물 (Long-Counter) 의내부에서의중성자주위선량당량률을측정하고, 측정결과는 MCNP 계산결과와비교하였다. 실험결과공간이아주좁은곳의중성자선량평가를위해초소형의 TLD 소자의이용가능성을확인하였다. 중성자감속이없는영역 (#5, #6, #7, #8) 에서는추가교정인자 (bare 252 Cf 선원 ) 를적용한 TLD-2 가, 중성자감속이심한영역 (#1~#4) 에서는하나의교정인자 (D 2 O 감속 252 Cf 선원 ) 를적용한 TLD-1 가 MCNP 계산값과비슷한판독값을보였다. 이결과로 TLD 의교정은그소자자체가적용되는곳의중성자장특성과비슷한기준중성자장 (reference neutron field) 에서이루어져야함을확인하였다. 본실험을통하여, TLD 소자를이용하여제한된공간의방사선량측정이나다양한에너지를구성하고있는중성자장의방사선량평가의가능성을기대할수있었다. 그리고 TLD 소자의단점인중성자의에너지반응도에대한많은연구가필요하며다양한중성자에너지에서 TLD 소자의반응을연구할필요성이있다. 참고문헌 1. Pelowitz DB. MCNPX user s manual, version LA-CP Los Alamos National laboratory Chen R, Kirsh Y. Analysis of Thermally Stimulated Processes. Pergamon Press, New York, 1981: Mariotti F, Uleri G, Fantuzzi E. Batch homogeneity of LiF(Mg,Cu,P)-GR200 and LiF(Mg,Cu,P)-MCP-NS TL detectors for use as extremity dosemeters at ENEA personal dosimetry service. Radiat. Prot. Dosim. 2006; 120(1-4): Delgado A, Gomez Ros JM, Furetta C, Bacci C. Isothermal Decay of Glow Peaks in LiF:Mg,Cu,P. Radiat. Prot. Dosim. 1993;47(1-4): Horowitz YS, Ben Sharchar B. Thermoluminescent LiF:Mg,Cu,P for Gamma Ray Dosimetry in Mixed Fast Neutron-Gamma fields. Radiat. Prot. Dosim. 1988;23: Wang SS, Gai GG, Zhou KQ, Zhou RX. Thermoluminescent response of 6 LiF(Mg,Cu,P) and 7 LiF(Mg,Cu,P) TL chips in neutron and gamma ray mixed radiation fields. Radiat. Prot. Dosim. 1990;33: Bakhsi AK, Dhabekar BS, Chatterjee S, Joshi VJ, Kher RK. Energy response study of thermoluminescent dosimeters to synchrotron radiation in the energy range kev. Indian J. Eng. Mater. S. 2009;16: Davis SD, Ross CK, Mobit PN, Van der Zwan L. Chase WJ, Shortt KR. The response of LiF thermoluminescence dosimeters to photon beams in the energy range from 30 kv x-rays to 60 Co gamma rays. Radiat. Prot. Dosim. 2003;106: International Commission on Radiation Unit and Measurement. Conversion Coefficients for use in Radiological Protection against External Radiation. ICRU report Reginatto M, Wiegel B, Zimbal A. The fewchannel unfolding programs in the UMG package: MXD_FC31 and IQU_FC31, and GRV_FC31, version 3.1. Physikalisch-Technische Bundesanstalt (PTB) JOURNAL OF RADIATION PROTECTION, VOL.38 NO.1 MARCH 2013

7 Neutron Dose Measurements Using TLDs in a 252 Cf Neutron Field Insu Chang *,, Sang In Kim *, Jung Il Lee *, Jang Lyurl Kim *, and Bong Hwan Kim * * Health Physics Department, Korea Atomic Energy Research Institute, Department of Nuclear Engineering, Hanyang University Abstract - In case of neutron dose measurement using TLDs (thermo- luminescence dosimeters), because the neutron energy dependence of the TLD is very high, the calibration of the energy response according to the characteristics of the neutron spectrum of workplace is required. In the present study, the ambient dose equivalent rates inside and around the Long-Counter (neutron detector) with narrow and complex inside in the neutron field of 252 Cf were evaluated. The calibration factors to account for the neutron energy dependence of TLDs were established for both the bare and D 2 O modulated 252 Cf neutron beams, respectively. The values of the TLD s measurement were compared with the computational results of the MCNPX (Monte Carlo N-Particles transport code). When using the two calibration factors of the TLD than a single calibration factor, the measured and the calculated values at the point of verification outside and inside the Long-Counter were in more good agreement. This results show that TLD should be calibrated in the reference neutron field similar to workplace situation. Keywords : TLD (Thermoluminescence Dosimeter), TL (Thermoluminescence), LiF, Neutron field, Neutron dose measurement JOURNAL OF RADIATION PROTECTION, VOL.38 NO.1 MARCH

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슬라이드 1 중성자스펙트로메트리및 원전중성자측정 한국표준과학연구원김정호 중성자방호의어려움 중성자산란및강한투과성 중성자에너지는 mev 에서 MeV 까지 10 차수정도변한다. 인체에대한중성자의영향은에너지에강하게의존한다. ( 방사선가중인자 : 5 ~ 20) 언제나 photon 을동반함. 중성자 / 감마혼합장에서의중성자도시메트리의어려움 2 Dosimetric Quantities