년도 년도학부특화연구사업 학부특화연구사업 지구환경및기후변화에관한연구 환경공학부 주의 편집순서 광주과학기술원 광주과학기술원 포인트고딕계열

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1 지구환경및기후변화에관한연구 Investigation of earth and climate change 주관연구기관 연구책임자 광주과학기술원 송철한 발행년월 주관부처 사업관리기관 NDSL URL 미래창조과학부 광주과학기술원 IP/ID 이용시간 2018/02/08 23:04:06 저작권안내 1 NDSL 에서제공하는모든저작물의저작권은원저작자에게있으며, KISTI 는복제 / 배포 / 전송권을확보하고있습니다. 2 NDSL 에서제공하는콘텐츠를상업적및기타영리목적으로복제 / 배포 / 전송할경우사전에 KISTI 의허락을받아야합니다. 3 NDSL 에서제공하는콘텐츠를보도, 비평, 교육, 연구등을위하여정당한범위안에서공정한관행에합치되게인용할수있습니다. 4 NDSL 에서제공하는콘텐츠를무단복제, 전송, 배포기타저작권법에위반되는방법으로이용할경우저작권법제 136 조에따라 5 년이하의징역또는 5 천만원이하의벌금에처해질수있습니다.

2 년도 년도학부특화연구사업 학부특화연구사업 지구환경및기후변화에관한연구 환경공학부 주의 편집순서 광주과학기술원 광주과학기술원 포인트고딕계열

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4 해당연도연구사업명연구과제명연구책임자소속부서명 중사업명세부사업명 중과제명 해당단계연구기간 단계구분 중과제가있을경우에는기재단위과제일경우에는아래기재 세부단위과제명지구환경및기후변화연구 송철한 환경공학부 해당단계참여연구원수 총내부외부 명명명 해당단계연구비 천원 국제공동연구 상대국명 상대국연구기관명 연구책임자 위탁연구 연구기관명 연구책임자 요약 보고서면수 열저증발전차충돌이온화기법과를장착한시스템구축기법을통한기화기팀결정및입자바운스특성평가센서로부터산출된에어로솔광학특성의정확성파악중국으로부터국내유입된미세먼지영향성파악에어로솔자료를혼합하여신뢰성있는미세모드자료생산북극지방에서재분석자료의온도데이터신뢰성검증구연산코팅된은나노입자의표면에서구리와의결합이비소나카드뮴보다우세함은나노입자와중금속혼재시이들간의표면결합으로인해물벼룩내중금속축적량은감소우라늄비소철텔루륨에대하여흡착환원전환을통해효과적제거및나노물질생성중금속에오염된미생물군집의메탄생성및철광물순환작용관여자연유기물은박테리아에의한가수은의환원반응속도를증가휴믹산존재시미생물에의한가수은환원율및환원속도증가 색인어각개이상 한글 영어 에어로졸질량분석기정지궤도위성에어로졸광학적두께은나노입자생태독성중금속과미생물상호작용나노물질광물유기라디컬전자전달 2

5 Ⅰ. 제목지구환경및기후변화연구 - 실시간대기에어로졸측정을위한 GIST-에어로졸질량분석기 (GIST-AMS) 개발연구 - 정지궤도위성자료를활용한동아시아에어로솔광학특성연구 - 블랙카본복사강제력산정 - 지구환경생태복원연구 - 미생물과중금속상호작용과미생물생태연구를통한중금속의제거및활용연구 - 자연유기물에의한수은환원기작연구 Ⅱ. 연구개발의목적및필요성 - 기존의입자화학성분분석법인필터포집-추출분석법에서는알수없었던실시간에어로졸상태의나노입자및극초미세입자의실시간성분분석을위한고효율열적증발-전자충돌이온화에어로졸질량분석기개발및표준입자를이용한성능평가를목표로함. - 동아시아에서에어로솔의광학특성을산출하기위한목적으로위성및지상관측자료와 3차원광화학모델링연구가수행되고있음. 지상관측자료의경우관측지점의한계, 위성관측의경우에는관측의시간연속성에있어서의제약과모델링연구에서있어서수반되는불확실성등의이유로보다정확한에어로솔의광학특성의산출에대한노력이필요. 특히본연구에서는정지궤도위성관측자료를활용하여전체동아시아에대해서보다정확한에어로솔의광학특성값을산출하여대기질평가와복사강제력산출을보다정확하게산출하는데에활용가능한기반마련. - Black carbon(bc) 은인위적온실가스인 CO 2 다음으로중요하게지구온난화를일으키는것으로보고됨. BC는 CO 2 보다배출량을감소시키는데비용이훨씬적게든다고알려져있을뿐만아니라 BC 배출량감소는온난화감소로즉시나타남. 그러므로전세계와우리나라의더나은환경정책을위하여 BC 복사강제력의정확한산출이요구됨. 그와관련된연구결과도필요함. - 미생물과다양한중금속과의 Bio-Geo 상호작용을이해하고이러한환경에서의미생물생태연구를통해다양한정보를획득하고이를중금속제거기술에활용. - 무산소환경에서 Shewanella oneidensis MR-1에의한수은환원에자연유기물이미치는영향을정량화하고자연유기물내어떠한화학구조가수은환원에관여하는지파악함. 미생물에의한수은환원은수은의종변화, 생물 3

6 이용도에중요한영향을미치므로지속적으로연구가진행되어왔으나, 미생물에의한수은의환원에있어서자연유기물의전자전달기작은잘알려져있지않음. Ⅲ. 연구개발의내용및범위 - Liu 타입의공기역학렌즈, 열적증발-전자충돌이온화장치와 time of flight mass spectrometer를장착한 GIST-AMS를설계및구축 - DMA-impactor 시스템을이용하여입자의바운스로인한손실효율이가장낮은기화기팁 ( 재질, 모양, 공극률등 ) 을결정 - 다양한실험실제조입자를이용하여단일성분입자의이온화효율측정및질량스펙트럼데이터베이스확보 - 정향화및높은 S/N을얻기위한데이터처리알고리듬개발 - GOCI 센서로부터산출되는에어로솔광학두께 (AOD) 를활용하여동아시아에대한에어로솔의광학특성값을보다정확하게산출 - 대기오염물질의분포및이동특징파악 - 신뢰성있는 AOD와 fine-mode AOD자료생성 - 북극온난화자료의신뢰성검증 - 은나노입자의특성평가 - 물벼룩을이용한은나노입자의독성평가및생태축적영향평가 - 중금속존재하에따른물벼룩독성및생태영향평가 - 미생물과다양한중금속과의상호작용연구, 이를통해미생물에의한중금속제거 mechanism을규명 - 중금속오염환경에서무기물의순환에관계하는미생물의생태연구및신규미생물의분리및효과적인중금속제거기술개발연구 - 무산소환경에서 Shewanella oneidensis MR-1 박테리아에의한 2가수은환원율및환원속도평가 - 일정농도의 Anthraquinone-2,6-disulfonate (AQDS), Elliott Soil 휴믹산, Pahokee Peat 휴믹산, Suwannee River 펄빅산 / 휴믹산이존재할때, Shewanella oneidensis MR-1 박테리아에의한 2가수은환원율평가 - 용존 2가수은환원에중요한영향을미치는자연유기물내화학구조, 작용기파악 Ⅳ. 연구개발결과 - Liu 타입의공기역학렌즈, 열적증발-전자충돌이온화장치와 time of flight mass spectrometer를장착한 GIST-AMS를설계및구축완료 - DMA-impactor 시스템을이용하여입자의바운스로인한손실효율이가장낮은기화기팁 ( 재질, 모양, 공극률등 ) 을결정 - 실험실에서제조한 ammonium sulfate, ammonium nitrate 입자를측정하여질 4

7 량스펙트럼확보 - 동아시아에최적의배출량과 NCEP 재산정자료를기반으로산출된기상장을활용하여 CMAQ 모델링의결과의향상 - 위성관측의경우, 기존의극궤도위성을대신하여정지궤도위성, 천리안의 GOCI 센서로부터관측된자료를 Yonsei aerosol retrieval 알고리즘으로처리하여생산된 AOD를활용 - 시공간해상도가높은 GOCI로부터산출된 AOD는모델링 AOD와함께자료동화하여통합함으로써동아시아도메인에대해서 2차원의완전한 AOD의산출 - 시간별 AOD의움직임을통해보다쉽게동아시아내에서중국, 한국과일본간에있는대기오염물질의장거리수송에의한물질의이동및영향을파악 년 4월부터 5월까지다섯개의 AERONET 관측지점에서장거리수송현상이없을때에비해있을때에평균적으로 167% 나되는양의 AOD 증가 - AOD와 fine-mode AOD의분포와 trend의신뢰성있는결과 - 북극온난화의신뢰성있는결과 - 구연산코팅된은나노입자의표면에서각각구리, 비소, 카드뮴과화학결합을이루는것을확인할수있었으며, 특히구리의결합이다른중금속에비해우세한것으로나타남. - 은나노입자와중금속이온간의결합으로인해물벼룩에대한중금속생태축적량은감소하는결과를나타냄. - 모델미생물인 Shewanella 균주를이용한다양한중금속에대하여효과적으로제거및다양한구조적, 물리적, 화학적특성을가지는나노물질의합성 - 중금속으로오랫동안오염된환경내에서무기물의순환에관계하는미생물의분리및메탄생성및철광물 (akaganeite/goetite) 의순환작용에관여하는것을확인 - 용존 2가수은환원율 : Shewanella oneidensis MR-1에의한용존수은의환원율이휴믹산존재하에더욱증가하였음. 전자공여체 (lactate) 와미생물존재시용존 2가수은의환원율은 35% 이었으나 Elliott Soil 휴믹산존재시 2가수은의환원율은 48% 로증가하였음 - 용존 2가수은환원속도 : Elliott soil 휴믹산이존재할때미생물에의한 2가수은환원속도는 0.02 h -1 로, 미생물에의한수은환원속도인 0.01 h -1 보다 2 배빠름 - 다양한휴믹산에의한용존 2가수은환원 : 같은농도의 Anthraquinone-2, 6-disulfonate (AQDS), Elliott Soil 휴믹산, Pahokee Peat 휴믹산, Suwannee River 펄빅산 / 휴믹산은용존 2가수은을각각 93%, 55%, 46%, 40%, 23% 환원시킴. 휴믹산내방향족탄소로존재하는유기라디컬의함량은용존 2가수은환원율을결정하는중요한화학구조로평가됨 ( 수은환원율과유기라디컬의함량과의일차비례관계 : R 2 =0.95, 수은환원율과방향족탄소함량 5

8 과의 1 차비례관계 : R 2 =0.91). Ⅴ. 연구개발결과의활용계획 - 본연구에서개발된 GIST-AMS로보다다양한표준입자의스펙트럼을확보한다음실제대기에어로졸의실시간화학성분을측정할것이다. 실시간결과를제공함으로써동북아지역내초미세먼지의생성및이동특성에대한이해도증진 - 정지궤도위성관측자료와모델링자료를자료동화를통해개선된 AOD 자료를복사전달모델에적용하여동아시아의에어로솔에의한기후변화특징도출에활용 - 신뢰성있는 fine-mode AOD자료를활용하여후속연구준비 - 연구된자료와장비를활용하여타연구팀과공동연구관계증진 - 실제수계에존재하는나노입자와중금속간영향평가를통해생물체내에서나타날수있는독성및생태영향에대한기초자료로활용 - 본연구에서얻어진연구결과는다양한나노물질생산및중금속제거기술에활용할수있을것으로기대함 - 미생물에의해생성된나노물질은중금속의제거뿐아니라전자공학, 의학, 환경및에너지바이오기술등다양한분야에활용가치가있을것으로기대됨 - 본연구결과를통해무산소퇴적층내미생물에의한용존 2가수은의환원에서자연유기물의역할을확인하였음 - 수은환원은수은의반응성, 이동성, 휘발성, 생물이용도에상당한영향을미치므로수은종변화와거동예측에활용가능함 - 수은오염지역에대한제거효율및제거속도향상을위한원천기술로활용가능함 6

9 S U M M A R Y First, we recently developed aerosol mass spectrometer with thermal desorption and electron impact ionization system to analyze the molecular composition of aerosols in real time. The tip of vaporizer located in the center of the ionization chamber designed to have lowest particle loss caused by particle bounce effect. After optimization, it successfully applied to measure laboratory-generated ammonium nitrate and ammonium sulfate particles. Second, in order to research the characteristics of aerosol optical properties (AOPs) over Northeast Asia, the aerosol optical depth (AOD), one of parameters for AOPs, products retrieved from MODIS sensors onboard Terra and Aqua have been used with chemistry transport modeling results. However, the MODIS sensor has a limitation in continuously monitoring aerosol optical properties, because its local overpass times are only once per day at 10:30 and 13:30 LST for Terra and Aqua, respectively. In order to overcome this temporal limitation of the low Earth orbit (LEO) satellites that pass over the region of interest once a day (or several days), a Korean geostationary satellite (COMS/GOCI) retrieved data were used in this study. Furthermore, CMAQ modeling was also carried out for a period of 1 April to 31 May, 2011, in order to assess the impacts of long range transport (LRT) events on the particulate matter (PM) concentrations. The GOCI-retrieved AOD products were obtained through Yonsei aerosol retrieval algorithm and CMAQ model simulations considered dust and biomass burning emissions and their transports. The CMAQ-simulated AOD was then improved by integrating hourly GOCI-retrieved AOD via a data assimilation technique for the purpose of producing more accurate AOD products over Northeast Asia. It clearly showed the several LRT events of the small- and large-scale AOD plumes from China to the Korean peninsula. In addition, according to statistical analysis of the assimilated AOD for the LRT and non-lrt events at five AERONET sites, the average AOD increased by LRT events was found to be 0.65 above the background AOD value (0.24). Third, black carbon (BC) has been reported to exert a significant global warming forcing next to anthropogenic CO2. BC is known to cost much less to reduce its emission than CO2, and furthermore reducing BC will counteract global warming instantly. Therefore, it is necessary to make a accurate estimate of BC radiative forcing for the world and our country Korea to adopt better environmental policies. In this study, we produced reliable AOD and fine-mode AOD data and validated the temperature data in reanalyses over the Arctic. Fourth, The citrate-coated silver nanoparticles were chemically combined with cadmium, arsenic and copper on the surface of the particles. Therefore, the accumulation amount of heavy metals in daphnia magna was dramatically decreased by 7

10 the existence of silver nanoparticles. Fifth, in order to understand microbe-metals interaction and microbial ecology for environmental remediation and recovery, we have studied i) microbe-metals interaction and development for bioremediation treatment, ii) formation of diverse biogenic nano inorganic materials, iii) microbial ecology in heavy metals /inorganic materials contaminated environments. Sixth, Mercury (Hg) reduction affects the fate and biogeochemical cycling of Hg in anoxic water and sediments where natural organic matter (NOM) is widely observed in reduced forms. However, the role of NOM in microbial Hg(II) reduction has not been largely studied. Using Shewanella oneidensis MR-1, which is known to reduce Hg(II) in outer-membrane cytochromes, we demonstrated that the extent and rate of Hg(II) reduction significantly increased in the presence of NOM, as compared with the reduction observed in the absence of NOM. We further showed that the Hg(II) reduction rate significantly correlates with the organic radical (R 2 =0.95) and aromatic carbon (R 2 =0.91) contents of NOM. Organic radicals, mainly in the form of the quinone compound, appear to play a key role in the electron transfer from NOM to Hg(II). 8

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13 제 1 장연구개발과제의개요 인구증가와도시집중화현상과아울러산업이발달함에따라다양한형태로발생되는환경오염문제는 1960년대부터그중요성이대두되면서, 1972년제1회인간환경회의를개최하여 UN 환경기구인 UNEPA를상설기구로설치함으로써환경오염방지를국제적차원에서다루게되었다. 환경문제는환경오염방지차원에서환경보전및환경오염예보차원으로전환하여취급해야됨을전세계적으로공감하게되었다. 이에따라, 리우선언, 몬트리온의정서, 생물다양성협약, 세계기후협약, 바젤협약, 쿄토의정서, 최근, 콘펜하겐의정서까지다양한분야의환경문제를다루며모든국가들이이들협약에가입함으로써, 지구환경보전을위하여국제적인노력으로추진되어야한다는공감대가형성되었다. 본연구에서는환경미생물, 해양, 토양등지구환경과대기분야의기후변화문제등환경문제전반에걸쳐, 환경오염및기후변화의핵심인자인주요오염물질과그요인을정확히파악하고자한다. 오염물질의성질과상태는자연환경에방출되기전후뿐만아니라시간, 공간, 기후조건등에따라서달라지게되므로, 오염물질의상태변화를올바르게파악하고오염물질의양을정확히정량화하는것이요구된다. 이를위하여, 다음과같이 6개의세부분야를구성하여지구환경및기후변화연구를수행하고자한다 ( 그림 1.1). 1) 실시간대기에어로졸측정을위한 GIST-에어로졸질량분석기 (GIST-AMS) 개발연구 2) 정지궤도위성자료를활용한동아시아에어로솔광학특성연구 3) 블랙카본복사강제력산정 4) 지구환경생태복원연구 5) 미생물과중금속상호작용과미생물생태연구를통한중금속의제거및활용연구 6) 습지퇴적물내수은종변화 : 자연유기물에의한환원기작연구 11

14 그림 1.1. 연구과제구성 12

15 제 1 절연구의필요성 1. 실시간대기에어로졸측정을위한 GIST-에어로졸질량분석기 (GIST-AMS) 개발연구대기에어로졸은인체유입시호흡기및폐질환을일이켜건강에유해할뿐아니라, 태양빛의흡수또는산란시켜복사평형교란과구름형성을통해지구기후변화를야기한다 (IPCC, 2007). 이들의발생원, 생성및성장, 이동, 구름형성, 광학특성및건강유해성등을파악하기위해서는다양한크기를갖는입자의물리적 / 화학적특성을측정하는것이가장중요하다. 기존에는입자의화학조성을파악하기위하여 6-24 시간동안필터에입자를포집하여실험실에서추출및여러단계의전처리과정을거쳐 LC/MS, GC/MS, ICP/MS, IC 등의장비를이용하여분석되었다. 하지만, 이런오프라인방법은긴샘플링시간과복잡한전처리과정동안시료의손실및변형으로인한오차가크고매우짧은시간동안변화하는에어로졸의특성을파악하기힘들다는단점이있다. 따라서본연구에서는실시간에어로졸의화학성분측정을위한열적증발-전자충돌이온화기반의에어로졸질량분석기 (AMS; Aerosol Mass Spectrometer) 를개발하였다. 또한 AMS의포집효율 (CE; Collection Efficiency) 을개선하기위하여 DMA-impactor 시스템으로입자의바운스로인한손실이가장적은기화기팁의형상과재질을평가후채택하였다. 다양한실험실제조입자를분석하여 AMS의성능을평가하였다. 2. 정지궤도위성자료를활용한동아시아에어로솔광학특성연구지난수년동안기후변화및대기오염물질에미치는에어로솔의영향의중요성이강조되면서많은연구들이진행되어왔다. 대기중의에어로솔입자는빛의산란및흡수등의직접적인영향으로지구복사평형에큰영향을미치며또한대기중응결핵으로작용하여구름의생성과수명에관여하며, 이로인한대기복사및반사도에영향을미친다 (Twomey et al., 1984; Coakley and Cess, 1985; Charlson et al., 1991; Rosenfeld, 2000; Kaufman et al., 2002; Ramanathan et al., 2007). 또한, 에어로솔의광학적두께 (AOD) 는대기오염물질과높은상관성을보이면서대기오염물질에대한 AOD의비는지표에서의대기오염물질의분포를평가하는지표로사용된다 (Wang and Christopher, 2003; Kacenelenbogen et al., 2006; van Donkelaar et al., 2006; Vidot et al., 2007 Paciorek et al., 2008; Schaap et al., 2009). 최근 IPCC (2007) 의연구결과에따르면, 인위적으로발생한에어로솔은온실가스에의한기후강제력을억제시킬수있기때문에, 기후변화와에어로솔간의상관관계에대한연구는매우중요하다. 또한기후예측의불확실성은에어로솔예측의불확실성에기인한다고보고된바있기때문에 (Myhre, 2009), 기후예측에앞서에어로솔의정확한예측이선행되어야한다. 동아시아대기에어로솔의분포및특성을이해하기위한많은집중관측이이루어졌다 (PEM-West A and B; ACE-Asia; TRACE-P). 그러나이러한집중관측은시공간적으로충분한해상도를갖지못한다는한계를보이고, 이를대체하기위해위성관측이이루어졌으며부분적으로는집중관측의한계를극복하였다 (King et al., 1999; Singh and Jacob, 2000; Kokhanovsky et al., 2006). 그러나여전히구름및지표반사도와위성의공전주기 13

16 등에기인하여시공간적해상도의한계는분명히존재한다. 이러한시공간적해상도를극복하기위해 3차원광화학모델링이수행되었고 (Chin et al., 2002; Song et al, 2008), 정지궤도위성을통해고해상도의위성자료확보가가능해졌다. 비록, 3차원광화학모델은시공간적으로충분한해상도의자료를제공하지만, 배출장, 기상장및대기화학 / 물리과정의불확실성에기인하여정확성에서위성자료에미치지못하며 (Kinne et al., 2003; Han et al., 2009), 여전히정지궤도위성으로부터산출된자료도구름및지표반사에의해공간적해상도에서한계가나타난다. 이러한 3차원광화학모델링및정지궤도위성자료의단점을개선하기위한방법으로자료동화기법을적용해왔다 (Collins et al., 2001; Yu et al., 2003; Adhikary et al., 2008 Chung et al., 2010; Park et al., 2011b). 기존의에어로솔의자료동화연구는주로 MODIS 와같은저궤도위성자료를활용하였다. MODIS와같은저궤도위성은공전주기가하루에 2번정도이고, 다른위성들은그보다적은하루한번혹은일주일에한번등시간적자료의해상도가매우낮았기때문에, 에어로솔의일별변화자료를자료동화하는것은한계를가지고있다. 반면정지궤도위성은공간적해상도도높지만, 시간적으로매우높은해상도를가지고있다. 따라서일별변화는물론시간적변화를자세히보여주고있으므로모델링결과와자료동화를통해대기에어로솔의시공간적인분포를다양한관점에서분석이가능하게된다. 예를들면, 봄철황사와같은현상의시간별, 일별이동현상의추적이가능하고, 장거리수송의과정을명확히확인할수있는장점을가지고있으므로, 자료동화를통한에어로솔연구에매우효과적이다. 에어로솔에의한복사강제력의평가는다양한방법으로연구되었다. 전지구규모의연구뿐만아니라지역적복사강제력에대한연구도수행되었고, 모든에어로솔을고려하기도하고, 인위적에어로솔만을고려하는등다양한에어로솔에의한복사강제력이계산되었다. 그러나표 1.1에서제시되는것처럼기존연구에서제시하는에어로솔에의한복사강제력은상당한차이를보인다. 이러한에어로솔에의한복사강제력의불확실성은에어로솔자체의불확실성에기인한다고보고되고있다 (Bellouin et al., 2005; Myhre, 2009). 특히동아시아는다양한에어로솔의공급지역으로서에어로솔의성분이매우복잡하며계절적변화또한다른지역과의큰차이를보인다. 봄철의강한황사는복사에너지를흡수또는산란하며, 그정도는성분에따라달라진다. 그러나황사성분의자세한조사는아직미비한실정이고, 이로인한봄철에어로솔의불확실성은매우크다. 또한여름철과겨울철은암모니아및 SO 2, NO 3 가매우중요한에어로솔의구성성분이다 ( 그림 1.2). 이러한성분의주요발생지는중국북서부지방이며이로부터의한반도및일본멀게는태평양까지의장거리이동은동아시아에어로솔및복사강제력연구의중요한인자이다. 따라서본연구에서고해상도 GOCI 위성자료와 CMAQ 모델링으로부터산출된자료의통합을통한시공간적고해상도의정확성이높은에어로솔의광학적특성을산출하고자한다. 14

17 표 1.1. 기존연구에서제시한에어로솔에의한직접복사강제력 Previous studies Tegen et al. (1996) Ramanathan et al. (2001) Takemura et al. (2002) Conant et al. (2003) Chung et al. (2005) Bellouin et al. (2005) Myhre (2009) Chung et al. (2010) Regions DRF by aerosols (W m -2 ) Types of Atmospher Top of aerosols Surface e Atmosphere Global Mineral dust (disturbed soil) Asia Anthropogenic aerosols -18 ~ ~ 0.5 Global All aerosols Asia All aerosols Global Anthropogenic aerosols Global Anthropogenic aerosols Global All aerosols Asia Anthropogenic aerosols

18 그림 1.2. 각에어로솔구성성분이 AOD 에미치는영향 (Park et al., 2011b) 16

19 3. 블랙카본복사강제력산정온실가스배출로인한기후변화에대한염려로지난십수년간전세계주요나라의정부는온실가스배출을억제하는정책을펴왔다. 그러면온실가스특히 CO 2 는지구온난화에어느정도기여를했는가? 아래그림 1.3 (a) 에서보여주듯이, IPCC 4차보고서 (2007) 에서는 CO 2 가가장중요한온실효과가스로보고되어있고다른온실가스와합해서총 2.63 W/m 2 의복사강제력을가지고있다. 이와비교해서에어로졸중가장온난화효과가있는것으로알려져있는 black carbon (BC) 에어로졸은약 0.34 W/m 2 의복사강제력으로보고되었다. 그리고 IPCC 보고서에서가장불확실성이큰기후강제력은에어로졸간접효과로보고되었다 IPCC 보고서에의하면 CO 2 의복사강제력은전체온난화강제력중절반이상을차지한다. 따라서이온난화에대비하는가장중요한정책은 CO 2 배출량을줄이는것일것이다. 하지만최근몇년동안의 BC 에어로졸복사강제력계산은 IPCC 보고서에서종합된결과의신뢰성을많이떨어뜨린다. IPCC 보고서의 BC 복사강제력은모델들을이용한계산에기초한것이다. 대기에부유하는 BC 에어로졸의관측자료 ( 또는일반에어로졸관측자료 ) 는전혀이용되지않았다. 위의그림 1.3 (b) 에서보여주듯이, 2003년 Sato 등이한연구는 AERONET 관측을이용하여 BC 강제력이약 1.0 W/m 2 이라고제안하였다. 이연구는모델자료는전혀사용하지않고에어로졸관측자료만사용한것이다. AERONET 관측망은정확하다고알려져있지만, 지구전체에골고루분포하고있지는않다. 에어로졸관측자료를주로이용하면서전지구를커버하는 BC 강제력을계산해서발표한첫번째논문이 Nature에발표된 Ramanathan and Carmichael (2008) 이다. 이논문은본인이주체가되어서 2005년에발표한논문 (Chung et al. 2005) 결과를이용하여 BC 복사강제력을계산하였고, 그결과는 Sato 등 (2003) 에서발표한 1.0 W/m 2 에근접한 0.9 W/m 2 이다. 이모든것을종합할때, BC 복사강제력은 CO 2 를제외한다른온실가스보다도더욱큰온난화강제력이고 CO 2 강제력하고비교하여도크게떨어지지않는강력한강제력일가능성이아주높다. BC 에어로졸이큰온난화강제력을가지고있다면, 탄소배출을줄이려고노력을기울이는각국정부에희소식이될수가있다. CO 2 는대기중에오래머물고, 상당양이바다에녹아있는관계로, 현재탄소배출을증가시키지않아도대기중의 CO 2 농도는수십년동안계속적으로증가한다. 현재수준의 CO 2 농도를단지유지하기위해서는탄소배출을획기적으로감소시켜야된다. 현재세계각국이해관계와에너지소비기술수준을감안했을때탄소배출증가를멈추는문제도상당히힘들고, 탄소배출을감소하는일은더더욱힘들다. 하지만 BC 에어로졸배출문제는사정이다르다. CO 2 와비교해서 BC는크게두가지면에서다르다. 첫번째는, BC 에어로졸은여타에어로졸과같이대기에머무는시간이 2주미만으로짧다. 따라서 BC 배출량감소는 BC 농도감소로즉시나타난다. 이는현시점에서 BC 배출량감소에노력하는것이온난화에대항하는데있어서훨씬효과적이라는생각을할수있게한다 (Jacobson 2002). 17

20 두번째는, BC 배출량감소는 CO 2 배출량감소에비해서훨씬쉽고경제적이다. BC 는불완전한연소에서발생하며, 개발도상국이선진국보다훨씬많이방출한다. 예컨대인도에서가정용열 / 요리로소똥을태우는과정에서많은 BC 가방출된다. 이는가정용연료를선진화하면쉽게방출량을줄일수있다. BC 방출량을줄이면온난화가약화되어 CO 2 배출을줄이는데있어상당한시간을벌수있다. 그시간동안에세계각국은 CO 2 방출을줄이는환경규제를실행하거나, 방출을줄이는기술을개발할수있을것이다. 요약하면, BC 에어로졸이큰온난화강제력이있는가, 없는가를조사하는것은현시점에서온난화와싸우는데있어서가장중요한정보중에하나가될수있다. Ramanathan and Carmichael (2008) 에의하면, 기존 BC 복사강제력계산과같이모델에주로기초를두는경우에는 aerosol single scattering albedo, aerosol vertical profile 등에서많은에러가있으므로상당히부정확해진다. Chung et al. (2005) 같이에어로졸관측자료를적극적으로활용한경우에에어로졸복사강제력계산이훨씬정확해진다. 또한, Chung et al. (2005) 에서는구름자료를모델계산에의존하지않고인공위성관측자료를이용하였다. 하층구름은에어로졸복사강제력에상당한영향을미친다. (Podgorny and Ramanathan 2001). 2009년 Science에발표된 Myhre (2009) 의연구에서는본인의에어로졸복사강제력계산을포함하여기존에발표된다양한에어로졸직접복사강제력계산들을비교한것이다. Myhre (2009) 에의하면 Chung et al.(2005) 이발표한결과가가장사실에근접해있다고하였다. Chung et al. (2005) 에기초해서 Ramanathan and Carmichael (2008) 이 BC 복사강제력 0.9 W/m 2 를발표하였다. 이것을종합해볼때, 현재나와있는 BC 복사강제력계산연구중본인이수행한연구 (Chung et al. 2005; Ramanathan and Carmichael 2008) 가가장정확하다고생각된다. 본인이 2005년에수행한연구에서는에어로졸관측자료부족으로많은가정을하였다. 제안하는연구에서는 Chung et al. (2005) 연구를확장해서, 더욱많은에어로졸관측자료와알려져있는 BC 관측자료를활용하여더욱정확한 BC 복사강제력계산을할것이다. BC 복사강제력이전지구적으로 CO 2 복사강제력보다적더라도, 지역적으로는능가할수가있다. 이는에어로졸은대기에머무는시간이짧기때문에, BC 는배출지와그풍하측지역에편중되어있을수밖에없다. 이에비해서 CO 2 는대기중에오래머무는관계로전지구에골고루거의균일하게퍼져있다. 이를비교한것이그림 1.4이다. 이그림에서는 Chung et al. (2005) 을이용한 BC 복사강제력과 ECHAM5 를이용하여계산한 CO 2 복사강제력을비교하고있다. 그림에서보여주듯이, CO 2 복사강제력은전지구에상당히균일하게퍼져있는데반하여 BC 복사강제력은중국동해안, 인도, 서부아프리카등에집중되어있다. BC 강제력이집중되어있는지역은 CO 2 강제력보다 BC 강제력이몇배강하다. 따라서강한 BC 배출지역인동중국풍하측에위치하고있는우리나라는 BC 에의한기후변화가 CO 2 에의한기후변화보다더욱클가능성이있다. 이는국내에서 BC 복사강제력, BC 에의한기후변화에좀더관심을가져야되는이유이다. 본연구에서는에어로졸관측자료를최대한모아서 BC 복사강제력계산을정확하게하는데가장우선을두었다. 18

21 (a) 그림 1.3 (a). Comparing radiative forcings of (anthropogenic) CO 2, other greenhouse gases (GHGs) combined, and black carbon (BC). All the forcings are global and in units of W/m 2. (from IPCC AR4, 2007) (b) 그림 1.3 (b). Comparing CO 2 radiative forcing with recent observation-based BC forcing estimated by Sato et al. (2003) and by Ramanathan and Carmichael (2008). Note that Ramanatan and Carmichael (2008) used Chung et al.'s (2005) calculations. 19

22 그림 1.4. (Anthropogenic) CO2 radiative forcing, as calculated by ECHAM5, in comparison with BC direct effect radiative forcing calculated by Chung et al. (2005) and published by Ramanathan and Carmichael (2008). 20

23 4. 지구환경생태복원연구본연구는은나노입자가중금속의독성에미치는영향을알아보기위해, 물벼룩을이용하여구연산염은나노입자의존재여부에따른 As(V), Cd, Cu의급성독성과생물축적을비교관찰하였다 ( 그림 1.5). 유해중금속은토양및지하수등오염매질의특성에기인한지구화학적반응에의해이동 분산되어오염을가속시키며, 이를통해지표수를포함한지질매체의광역적인오염확산을유발하고주변수계에치명적인환경문제를일으킴. 환경에대한의식수준이높아짐에따라국가개발사업시환경문제는사업의시행여부를결정짓는중요한요소가되었으며, 대표적으로시화호, 새만금사업, 미군반환기지및 4대강정비등대규모국가개발사업의추진과정에환경문제로인한상호갈등과대립이발생함. 환경문제와관련한사회적갈등은합리적인환경관리및평가체계의부재에서기인한것이며, 수용체중심의유해중금속생태관리기법은사회적갈등을과학적인합의로해결할수있는중요한정보를제공함. 유해중금속의유해성에노출되는수용체가점차확대되고, 다양해진유해중금속을통합적으로관리하여야할물리적범위가넓어짐에따라, 유해중금속의농도뿐만아니라오염원으로부터배출 확산되는이동매체인토양및물의특성 ( 지구화학 ), 노출경로및노출량평가를통한노출평가, 유해중금속의유해성평가및위해도결정에이르는통합적이고체계적인위해성개념의유해중금속관리연구의필요성이대두됨. 환경관리의궁극적목표는, 위해도에기초한유해물질의환경관리를위한경우에는유해중금속의시간및공간적인분포에따른위해분석및평가기술을기반으로하여야함. 환경내유해중금속의관리를위한위해성평가의핵심은유해성평가, 노출량평가등단계별평가의유기적해석에있으며, 특히유해성과노출량의상호되먹임 (Feed back) 을통한실질적위해도산정및관리가핵심임. 가. 3차원개념의유해나노중금속분석 유해나노중금속의농도, 존재등 1차원적평가개념에서진보하여, 유해중금속의존재상변화, 공간적배치, 시간적변화, 그리고주변지화학적요인에의한위해도의결정등을종합적으로고려한 3차원적위해도분석기술이유해중금속의관리체계의핵심임. 나. 유해나노중금속관리기술 유해중금속존재상 (speciation) 에따라유해성에매우큰변화가있으며이러한존재상은유해물질의기원, 지구화학적요인등에의해결정되므로유해성에존재상을고려한기술은위해성관리의핵심기술임. 21

24 그림 1.5. 유해중금속관리체계및핵심연구내용 22

25 유해중금속광물상 (mineral phase) 에서기원되어환경에유출된것이며, 광물들은유해중금속과함께수반하는몇가지대표적인무기물질 ( 예 : Ca, Fe, Mg 등 ) 을수반하고있음. 또한다양한광물들은물리적또는화학적환경변화에따른유해중금속의용출고유특성을지니고있으므로, 오염원의관점에서유해중금속의용출을예측하고수반하는무기물질에의한유해성의변화를평가함으로써오염원중심으로유해중금속의위해도를관리할수있음. 다. 노출량핵심분석기술 물 토양및지하수에서유해중금속의노출은유해중금속의거동및존재특성에의해좌우되며, 아울러지구화학적요인에의해노출량이결정됨. 또한유해중금속의노출에의한수용체의반응은유해중금속의생이용도 (bioavailability) 에의해결정되므로, 유해중금속의생흡수및반응기작에대한이해와이를통한생이용도개념의노출량분석이핵심기술임. 유해중금속에대한노출평가는수용체로접근하는유해물질의농도적관점이아닌, 시간및공간적개념에서의노출즉 flux 개념의유해물질노출량평가를기반으로함. 라. 잠정유해물질생물체내축적및독성 잠정적유해물질인나노물질은다른입자상오염물질과비교하여상대적으로작은크기로인해수환경에서식하는생물체내로유입될경우각장기기관으로분산되어질가능성이비교적크다. 하지만나노물질의생체내축적정도및장기내부에잔존할가능성을염두에둔연구는아직까지미미한수준에그치고있어이에관한연구가필요한실정임. 마. 수질특성에따른오염물질의독성변화 전통적으로독성이있으며인간에게발암가능성을내재하고있는중금속물질은국내외적으로많은연구기관에서다양한연구가수행. 하지만국내에서는최근까지도수질특성에따른독성변화에대한정보가부족하여인간및생태계에대한위해성을평가하는데많은어려움이있음. 따라서수질특성에따른오염물질의독성변화정도를판단하고, 수질특성을고려한위해성평가가이루어져야함. 5. 미생물과중금속상호작용과미생물생태연구를통한중금속의제거및활용연구 미생물은지구환경의물질순환에기여하고있으며이러한미생물의특성을이용하여환경오염물질의분해, 전환등에활용하고자하는과학기술적인노력은부단하게진행되어왔다. 그러한환경오염물질들을크게는독성혹은난분해성유기성물질과중금속혹은 metalloid로대별할수있는데, 지금까지의많은연구결과들은유기성물질의분해 23

26 혹은무기성물질의전환에대한독립적인한분야에대한연구가주된관심사였다. 유기물의생분해못지않게최근에미생물의지구광물학의순환에대한연구가과학계의큰화두가되어왔으며, 그중에서도미생물작용에의한두번째로풍부한금속인철 (Fe) 의순환과관련한연구가주를이룬다. Fe(III) 는산소가없는조건에서미생물의호흡을위하여 electron acceptor로써미생물대사에관계하고그결과 Fe(II) 으로변환된다. 이러한미생물에의한 dissimilatory 철 (Fe(III)) 환원반응기작은초기지구의표면층형성에대한실마리를제공하여주었으며, 혐기상태에서지화학적전환에서가장중요한 mechanism 중에하나가되었다 ( 그림 1.6). 최근일본원자로붕괴에의한방사성우라늄노출사건을계기로환경복원과폐기물관리에대한필요성이증대되었으며, 국내의경우최근환경부와한국환경공단에서 2010년폐석탄광산주변토양오염실태개황조사 를실시한결과강원도폐석탄광산중 66.7% 에서주변토양이나수질, 저질토등이중금속으로오염된것으로나타났다. 중금속오염의경우주변토양및지하수환경에큰영향을미치므로효과적인제거및안정화기술이요구되고있다. 24

27 그림 1.6. 미생물의생화학적작용에의한금속의변환 25

28 6. 습지퇴적물내수은종변화 : 자연유기물에의한환원기작연구인간의수은중독은유기수은에오염된어패류의섭취를통해일어나는데, 유기수은은주로혐기성박테리아가 2가무기수은을기질로이용하여합성하는것으로알려져있다. 유기수은합성의기질로사용되는 2가수은은퇴적층에서 0가수은으로환원되기도한다. 환원된 0가수은은유기수은합성의기질로사용되지못하므로수은의환원은독성이강한수은종인유기수은합성을제어하는측면에서생물지구화학적중요성을갖는다. 다른중금속의예를볼때금속의무산소환원은자연유기물의전자셔틀기능에크게의존하나수은의경우이러한기작이규명된바없다. 기존연구보고에의하면 Shewanellae 등의금속환원박테리아는이용가능한호흡기질의범위를넓히기위하여자연유기물을전자전달매개체로이용하여세포와접촉하지않는고체상금속까지도전자수용체로이용하는것으로알려져있다. Fe(III), Mn(IV), U(VI) 등의금속이휴믹산의전자셔틀에의해효과적으로환원되는것으로알려져있으므로수은의경우에도휴믹산전자셔틀이퇴적층수은환원의주요기작으로작용하는지본연구를통하여알아보고자한다. 본연구는 Shewanella oneidensis MR-1에의한 2가수은의환원율과속도가휴믹산존재하에어떠한영향을받는지규명하고그이유를설명하고자한다. 본연구를통하여자연유기물의전자셔틀기능에의한수은환원의가능성을확인하고그기작을규명함으로써수은의습지퇴적층순환에대한이해를높임과동시에환원을통한중금속분리, 제거의원천기술개발가능성을모색하고자한다. 연구개발의범위 무산소환경에서 Shewanella oneidensis MR-1 박테리아에의한용존 2가수은환원율및환원속도평가 일정농도의 Anthraquinone-2, 6-disulfonate (AQDS), Elliott soil 휴믹산, Pahokee peat 휴믹산, Suwannee River 펄빅산, 휴믹산존재시 Shewanella oneidensis MR-1 박테리아에의한용존 2가수은의환원율과환원속도평가 2가수은환원에영향을미치는자연유기물내 functional group 파악 26

29 제 2 장국내외기술개발현황 제 1 절국내외현황 1. 실시간대기에어로졸측정을위한 GIST-에어로졸질량분석기 (GIST-AMS) 개발연구기존의필터기반의오프라인에어로졸성분분석방법은큰오차와불확실성을내포하고있다. 또한에어로졸은매우빠른시간내에성분과물리화학적특성이변하기때문에에어로졸의인체유해성, 환경및기후변화에미치는영향을평가하기위해서는실시간성분측정이매우중요하다. 그래서실시간입자의화학성분측정장비중하나인에어로졸질량분석기의개발및이를이용한연구가전세계적으로활발히진행되고있다. 에어로졸질량분석기는입자의도입, 크기측정, 탈착및이온화, 질량분석방법에따라그특징이구분된다. 전세계적으로많은연구그룹이다양한기술이적용된 AMS를자체개발하여연구에이용하고있다. single-particle mass spectrometer(spms) 는입자의탈착 / 이온화 (desroption/ionization) 를하나의레이저를이용한다 [LDI]. 금속, 질산염, 황산염, 유기탄소, 원소성탄소의검출이가능하나강한에너지로인하여분자구조를확인하기는어렵다. 이러한문제를해결하기위해 two-step laser desorption/ionization의개발이시작되었다. 지방족화합물과방향족화합물의분석에적합한 single-photon ionization(spi)-vacuum ultraviolet(vuv) 의이온화에너지는 118nm, 10.5eV로대부분의유기물질의이온화에너지보다약간높아 fragmentation이거의없어모분자이온의확인이가능하다. 하지만 1 μm보다작은입자는신호가매우작아분석이불가능하다. 이를보완하기위하여공기역학렌즈를장착하여입자를집속시켜열탈착 ( 기화 ) 후전자충돌이온화 (Electron impact ionization) 하여벌크검출이가능한기법이개발되었다. 레이저나레이저발사제어장치가필요없고, 몇십나노미터의미세한입자까지도분석할수있다는장점이있지만결정적으로 70eV나되는높은이온화에너지로모분자이온을확인하기어렵다. PMF, tracer method, elemental analysis 등의후속연구를통해에어로졸의특성을분석가능하다. 현재미국의 Aerodyne사와 TSI에서 AMS를상용화에성공하였다. Aerodyne 사의 AMS는공기역학렌즈에의해입자가집속되고 chopper의개폐에서기화기에도달하는시간을이용하여입자의크기를결정한다. 입자는열적탈착-전자충돌이온화되며검출기로는초기모델에서는질량분해능이낮은 quadrupole mass spectrometer를이용하였지만현재는 V-mode, C-mode, 그리고 high resolution W-mode time-of-flight mass spectrometer를장착한모델까지출시되고있다. 국내에서는유일하게국립환경과학원이 5대의 AMS를이용하여백령도와제주도고산의한반도배경지역의미세먼지와태화산에서수도권미세먼지를분석하고있다. 2. 정지궤도위성자료를활용한동아시아에어로솔광학특성연구가. 배출량산정 27

30 Biogenic isoprene 배출량은 GEIA (Global Emission Inventory Activity, Guenther et al., 1995) 배출목록에서제공하는 isoprene 및 mono-terpene 배출량이 3차원화학수송모델링에주로사용되어왔으며, 최근에 Guenther et al. (2006) 에의해 GEIA inventory를개선하고 MODIS로부터산출된수종및식생분포를모델에적용하여 MEGAN inventory가개발되었다. 동남아시아지역에서 GEIA와 MEGAN inventory로부터계산된 isoprene flux 는각각 60, 52 Tg yr -1 로큰차이를보이지않으나, 한국을포함한동아시아지역에대해서는각각 19.7, 10.8 Tg yr -1 로약 2배의차이를보인다 (Fu et al., 2007). 이러한지역에따른 isoprene 배출량의불확실성을최소화하기위해위성에서얻어진 HCHO의 column농도를산출하여 isoprene 배출량을평가하는연구가수행되고있다 (Chance et al., 2000; Shim et al., 2005; Dufour et al., 2008). 산불및화재등의생체연소 (biomass burning) 현상에의한배출량은대기중으로배출되는기체및입자상물질의상당량을차지하고있으며 (Bond et al., 2004; Andreae and Rosenfeld, 2008), 대기질및기후변화에미치는영향또한상당하다 (Crutzen and Andreae, 1990). 생체연소는대체적으로자연발생하며그변수가많아배출량산정이어려움에도불구하고, 그배출량을정확하게산정하려는노력이꾸준히진행되어오고있다. 그중에서도 1997년부터 2009년간의전지구에대한생체연소의배출량자료를생산하여배포하고있는 GFED (Global Fire Emissions Database) v3 자료 (Randerson et al., 2005; van der Werf et al., 2010) 가화학수송및기후모델링에주로이용되어왔다 (Nassar et al., 2009; Magi et al., 2009). 근래에들어 GFED v3 자료와비교하여큰차이가없는 FINN (Fire INventory from NCAR) v1 모델링결과 (Wiedinmyer et al., 2011) 가일별로 1km 1km의고분해능의배출량자료를 SAPRC99, GEOS-Chem과 MOZART4의세가지의모델에맞게각각화학종분화하여지속적으로산출및제공되고있어그활용의효과가기대된다 ( 그림 2.1). 건국대학교우정헌교수연구팀에서 MM5 기상모델및 MEGAN을이용하여동아시아지역에대한 biogenic 배출량을산정한바있다. 그러나이를수정및보완하기위해위성자료로부터산출한 HCHO 층적분농도및 3차원모델링으로부터산출한 HCHO 층적분농도와의비교및분석하는연구는미미한상황이다. 본연구팀에서는 3차원광화학모델링으로부터산출된입자상물질의구성성분으로부터동아시아지역의계절별 AOD를산출한바있으며 (Song et al., 2008), 여름철 isoprene의산화과정을통해생성된유기입자상물질이 AOD의 15% 기여하는것을보고한바있다. 하지만국내의실정또한 biogenic 배출량불확실성에따른 2차입자상물질, AOD 변화및기후강제력에미치는영향을정량화하는연구는미비하다. ( 선진국대비 ~ 60% 수준 ) 28

31 그림 년 1, 4, 7, 10월에대한 FINN v1의월간 CO 배출량의공간분포 (Wiedinmyer et al., 2011) 29

32 나. 정지궤도위성의운용및 AOD 자료의이용 AOD 및에어로솔에대한정보를얻기위해저궤도및극궤도위성에탑재되어관측하는 MODIS나 OMI 센서와같은자료가주로활용되어왔으며, 지상관측자료인 AERONET AOD 자료와의검증을통해자료를평가및개선해왔다 (Kaufman et al., 1997; Chu et al., 2002; Abdou et al., 2005; Ichoku et al., 2005; Remer et al., 2005). 또한이와같은저궤도및극궤도위성은전구를관측할수있으며대체로다수의관측채널을가지고있어그관측파장대가넓고다양하다. 반면에특정관심영역에대해서는많아야하루에한번지나면서관측하는단점이있다. 이를극복하여시간분해능이좋은관측자료를산출하고지속적인대기및대기질의변화를감시하기에적합한정지궤도위성에탑재되어관측하는센서로부터 AOD를산출하려는노력이전세계적으로진행되어왔다. 정지궤도위성은주로관심지역에대하여기상및환경을감시및파악하는데이용되는기상센서및환경센서가탑재되어있다. 이는대체로관측채널이가시영역과적외선영역에대해하나정도로커버하는파장대가좁은편이므로센서의관측채널을늘리는노력또한진행되어왔다. 현재 AOD를산출하는데에이용되고있는정지궤도위성은유럽, 미국, 일본의상공에서각각 MSG, GOES, MTSAT-1R (MTSAT-2) 가운용되고있다 (Knapp et al., 2005; Popp et al., 2007; Kim et al., 2008). 관측파장채널을늘리기위한꾸준한노력에도불구하고현재까지는 MODIS나 AVHRR 등의극궤도위성센서에서사용하고있는지표면반사및구름제거의알고리즘을적용하는등여전히정지궤도위성관측의한계가있는상황이다 (Popp et al., 2007). 미국의 GOES의경우에는 ABI 센서를탑재하여 MODIS 센서만큼의다파장대관측이가능한 GOES-R을 2015년에탑재하기위해준비중에있으며 (Laszlo et al., 2008), AOD 및 Angstrom exponent 등의파장별에어로솔의광학특성을산출하는데에있어그기대가크다. 국내의경우, 극궤도위성 Terra와 Aqua에탑재된 MODIS 센서로부터 AOD를산출하는알고리즘이독일 Bremen 대학에서개발한 BAER 알고리즘을광주과학기술원환경모니터링신기술연구센터에서동북아시아에대한지표면특징이정확하게반영되지않은점을개선하여 M-BAER 알고리즘을적용함으로서 retrieval 능력을개선하여왔고 (Lee et al., 2006), 근래에는대기상층의반사도로부터에어로솔의반사도를구분하는방식을적용하는등의개선을통해개발한 MSTAR (MODIS satellite aerosol retrieval) 알고리즘이적용되고있는데, 이는 NASA Collection 5 알고리즘적용하였을때보다동아시아에서지상관측 AERONET AOD와의상관성이좋아졌다 (Lee and Kim, 2010). 연세대김준교수연구팀에서역시 AOD를비롯한에어로솔의광학특성과위성으로부터에어로솔의성분구분을위한노력을지속해오고있으며 (Kim et al., 2007; Lee et al., 2010), 현재 New aerosol model을적용하여 MODIS 관측으로부터에어로솔의광학특성자료를산출하는연구를하고있으며그결과는지상관측자료인 AERONET AOD 자료와의검증을통해 NASA에서제공하는 MODIS 자료처리알고리즘인 collection 5를적용했을때보다에러가줄어들고상관성이좋아지는등개선이눈에띈다 (Lee et al., 2011). 이와같이주로 MODIS를이용하는연구가진행되어왔다. 그러나앞서말하였듯이저궤도및극궤도위성이지속적인관측이어려운점을극복하기위해일본에서관측하고있는정지궤도위 30

33 성 MTSAT-1R (Multi-functional Transport Satellite) 의자료를활용하여 AOD를산출하는연구를 Kim et al. (2008) 이하였다. 이에더불어우리나라의기술력으로우리나라를중심으로동북아시아를관측하는통신해양기상위성인 COMS (Communication, Ocean and Meteorological Satellite) 가 2010년 6월에성공적으로발사되어관측되고있다. 이는기존의유럽, 미국, 일본에서관측하여오던 GMS (Geostationary Meteorological Satellite), GOES (Geostationary Operational Environmental Satellite), MTSAT-1R에탑재된센서와달리다파장에대해관측채널을갖는 Ocean Color Imager인 GOCI (Geostationary Ocean Color Imager) 가탑재되어파장에따른에어로솔의광학특성을산출해내는데에크게도움이될것으로보이며, 현재는자료를 retrieval하는알고리즘의적용을통해자료산출에총력을기하고있는중이다. MSTAR와 New aerosol model을 GOCI 센서에적용하여에어로솔의광학특성자료를산출하고있다 (Lee and Kim, 2010; Lee et al., 2010; Lee et al., 2011). 우리나라자체적인관측및 retrieval 알고리즘의개발은다른나라에비해다소늦었지만, COMS의성공적인발사와함께정지궤도위성의활용및알고리즘의개발에있어서는비약적인발전을해왔다. 특히, ABI 센서를추가적으로탑재하여 MODIS 센서수준의다파장대에대한관측을하기위하여 2018년 GEMS 위성발사를위한준비를위해만전을기하고있다. ( 선진국대비 ~95% 수준 ) 다. 지상관측모델링결과와위성관측자료의검증을위해사용되는지상관측자료로주로전지구상에서 sun/sky radiometer에의해관측되고있는 NASA AERONET 자료가사용되고있다. 전지구에대해서상당한관측지점을갖고있음에도불구하고 AERONET 지상관측자료를공간에대한대표성이떨어지므로이를보완하려는노력의일환으로 DRAGON-USA 2011 캠페인이 2011년 7월 1일부터 8월 15일까지 6주간미국의볼티모어와워싱턴 D.C. 의대도시를포함하는영역에대해높은공간분해능을갖는집중관측이시행되었다. 이와같이시공간분해능이좋은지상관측자료의생성을통해위성의 AOD 등의광학특성산출알고리즘을검증하는등의대기질의정확한판단을위해노력을기하고있다. 우리나라는현재백령도, 고산의배경농도지역과서울과광주의도심지역에서 AERONET 관측자료를생산하고있다. 2011년중에미국에서실시되었던 DRAGON 캠페인과마찬가지로 AERONET 지상관측자료의공간분해능을높이는등특정지역과특정기간에대한집중적인자료생산으로위성관측자료를생산하는알고리즘을검증하고, 우리나라와일본을중심으로실시될계획에있는 DRAGON-Asia 2012 캠페인 ( 기간 : 2012 년 3월부터 5월까지 ) 을통해대기오염물질의장거리이동현상및대기질의연속적인관측이가능할것이며, 동북아시아에서의에어로솔에의한대기질및기후변화양상에대한보다정확한판단이가능할것으로기대된다. ( 선진국대비 ~70% 수준 ) 라. 에어로솔의구성성분이 AOD에미치는영향에어로솔의성분의합으로계산되는 AOD는기후변화에중요한영향을미치므로, sulfate, nitrate, carbonaceous, dust, sea salt 등의각각의에어로솔성분들의상대적인기여도및중요도를알아보는연구가활발히진행중이다 (Chin et al., 2002; Carmichael et 31

34 al., 2009). 그러나주로에어로솔의배출, 이동, 흡습성등의특성이 AOD의공간및계절적인분포및변동에영향을주며, 모델과위성으로부터 AOD를산출하는과정과관련하여불확실성이커서 AOD의정확한산출및 AOD에대한에어로솔각각의성분의영향력을정량적판단하기가여전히어려운상황이다. 최근에는 BC가 AOD에미치는영향에관한관심이증가하고있는추세로전체 AOD 중에서 BC가차지하는비중이약 5-10% 정도라고보고되고있으며 (Myhre, 2009; Carmichael et al., 2009), BC의억제가지구온난화를늦추는하나의수단으로서의연구가진행중에있다. ABC-EAREX 캠페인기간에대해동아시아상의 MODIS와 OMI 위성관측자료를이용하여, dust, carbonaceous, sea salt, sulfate의 4가지주요에어로솔구성성분에대한시 공간분포를산출하는연구가수행되었다 (Kim et al., 2007). 최근에는광주과학기술원환경공학부에서에어로솔구성성분에따른 AOD의기여도에관한연구가진행중이다. 그러나여전히에어로솔성분에따른 AOD의변화에대한직접적인연구는미비한실정이다. ( 선진국대비 ~70% 수준 ) 마. 자료동화를통한 AOD의산출 AOD의 3차원분포 ( 수평및시간적분포 ) 를산출하는데있어, 자료동화기법을적용하는많은연구들이수행되어왔다 (Collins et al., 2001; Yu et al., 2003; Adhikary et al., 2008; Chung et al., 2010). 자료동화기법는주로 Optimal Interpolation (OI) 기술 (Collins et al., 2001) 이사용되며, AOD 값의계절변화, 연변화, 공간분포등을분석하기위해위성자료 ( 대체로 MODIS 관측자료가사용됨 ) 와지상관측 AERONET 자료를이용하는데에적용된다. 또한모델링결과와의통합을위해서도동일한 OI를사용하며 AERONET 관측값은독립된자료로써, 보정된값을평가하는기준으로사용하고있다. Adhikary et al. (2008) 의연구결과에따르면, AERONET, MODIS, STEM 모델로부터산출된 AOD 값과자료동화기법이적용된 AOD 값들사이의정량적비교를통해, AOD의자료동화기법은명확히모델의결과를개선하고있음을보여주었다. 이연구결과는 AOD의자료동화가모델링결과의불확실성을더욱감소시킬수있는좋은방안임을제시한다. 그러나배출량의과대평가로인한오차감소를위한연구와 AOD에포함되는부가적인대기성분의이해등을통해, 자료동화기법의효과를더욱개선할여지가있으므로이에대한지속적인연구가필요하다. 자료동화기법은국내에서역시오래전부터다양한분야에서활용되고있지만, AOD를산출하는데에자료동화기법이적용된사례는찾아보기힘들다. 그러나최근에자료동화기법에사용되는매개변수의민감도실험을통해, 최적의매개변수를산출하여 AOD 의정확성이향상되었음을제시하는시도가있었다 (Park et al., 2011b). 자료동화기술이국내에충분히확보되었음에도불구하고이와같이그적용사례가많지않은까닭은 AOD의산출과관련한분야에서자료동화의효용에대하여잘알려지지않았기때문이라고판단된다. ( 선진국대비 ~60% 수준 ) 3. 지구환경생태복원연구 32

35 최근은나노입자는높은항균력으로인해화장품, 섬유, 가정용품등우리생활에널리사용되고있다. 2008년에세계적으로대략 500 t/a의은나노입자가제조되었으며, 은나노입자의사용량은계속해서증가할것으로예상된다 (Mueller et al., 2008). 은나노입자제조및사용량의증가로인해은나노입자는다양한경로로환경중에유출되고있다. 은나노입자의주요노출경로중의하나인지표수에서은나노입자의예측환경농도 (Predicted Environmental Concentrations: PEC) 는 ,000 ng/l이며, 하수처리장방류수의 PEC는최고17 μg/l로예상된다 (Maurer-Jones et al., 2013). 이에은나노입자대한관심과잠재적인위험성이제기되었다 (Luoma et al., 2008; Panyala et al., 2008; Quadros et al., 2010). 많은연구들을통해서은나노입자가다양한생물체에독성을나타내는것이관찰되었다. 은나노입자의독성은작은크기로인한활성산소유발, 세포벽에직접적인부착및세포막보전방해, 세포막투과성의변화, 은나노입자로부터방출되는은이온이주요기작인것으로알려져있다. 은나노입자의크기및안정성은은나노입자가가지는고유한특성중의하나로, 은나노입자의독성에큰영향을미친다. 예를들어, 은나노입자는크기가작을수록은나노입자가더잘용해되어은이온이쉽게방출된다. 이처럼은나노입자의독성은은나노입자의특성에큰영향을받으며, 이러한특성은수화학적요인에따라크게달라진다. 이온강도가높은환경에서입자의정전기적반발력이약화되어응집이일어난다. 은나노입자의응집은표면적을감소시키며, 은이온방출량의감소및생물축적의감소를일으킨다. ph가낮은환경에서는은나노입자의용해가촉진된다는연구가있으며, 자연유기물질이증가할수록은나노입자의독성이감소한다는연구결과또한보고된바있다. 이와같이은나노물질의개별독성에대한연구는활발히진행되고있으나, 아직까지다른중금속과공존할때은나노입자가중금속독성에미치는영향에대한연구는미미한편이다. 몇몇연구들로인해 Carbon nanotubes (CNTs), nano-ceo 2, nano-tio 2,, nano-al 2 O 3, nano-c 60, nano-fe 2 O 3 (magnetic) 와같은나노입자가중금속의독성에큰영향을미친다는것이보고되었다 (Yu and Wang, 2013; Hu et al., 2012; Fan et al., 2011; Wang et al., 2011; Zhang et al., 2007; Baun et al., 2008). 은나노입자는코팅물질에의해서정전기력이크게달라지는데 (Hotze et al., 2010), 은나노입자가구연산염 (citrate) 과같이음전하를띠는물질로코팅된경우, 양이온을띠는독성중금속과결합할가능성이있다. CNTs는수용액에서음전하를띠는나노물질로서, 양이온중금속과의화학적인상호작용으로 CNTs 표면에중금속을흡착시킨다 (Srivastava et al., 2013). Yu와 Wang (2013) 은 Cd, Zn의생물축적이 CNTs와공존할때저감된연구결과를발표한바있다. 이와같이, 수환경에서나노입자의중금속의결합은중금속의독성에영향을미칠수도있다. 4. 미생물과중금속상호작용과미생물생태연구를통한중금속의제거및활용연구환경오염물질이미치는영향에대한인식이커질수록이러한오염인자들을신속하게 33

36 정화또는제거하기위한연구가지속되고있다. 환경복원을위한나노소재응용기술개발에관한연구는지속적으로이루어지고있으며, 금속나노입자의촉매또는흡착기능을활용하여중금속제거에활용하는연구가주를이루고있다. 그러나이러한나노소재는합성및환경유해성에대한문제점이남아있고, 실질적인활용가능성은아직미비한단계이다. 반면, 미생물은중금속의용해성과비용해성을결정짓는가장중요한생물요인이며, 이러한미생물들의생화학적인반응기작이해는중금속으로오염된환경을복원시키는데중요한기술기반을제공할수있다. 현재까지많은연구는미생물의생화학적인반응에의해중금속을축적하는 bioaccumulation과 biosorption, 산화 / 환원반응에의한중금속의독성및이동성변화, methylation에의한독성감소기작등에중점을두고있다. 2007년독일 Jena에서 중금속오염지역에서미생물과광물질의경계 를주제로정화관련심포지엄이개최되어폐광지역에서환경과함께미생물의상호작용과생화학적역할에대해논의되었다. 최근중금속등의오염지역환경특성에관한연구는지속적으로발표되고있으나, 이러한환경에서미생물생태에관한연구보고는미비하므로미생물과중금속간의상호작용을이해함으로써오염지역및오염원특이적환경복원기술개발을위한기초자료의확보가요구된다. 5. 습지퇴적물내수은종변화 : 자연유기물에의한환원기작연구가. 퇴적물내수은환원의중요성수은 (Hg) 은강한독성과생물축적, 먹이사슬농축의특성을가진금속원소로인간을포함한생태계의건강에위협이되어왔다. 인간의수은중독은유기수은에오염된어패류의섭취를통해일어나는데, 유기수은은주로혐기성박테리아가 2가무기수은을기질로이용하여합성하는것으로알려져있다. 유기수은합성의기질로사용되는 2가무기수은은퇴적층에서 0가수은으로환원되기도한다 ( 그림 2.2). 환원된 0가수은은유기수은합성의기질로사용되지못하므로수은의환원은독성이강한수은종인유기수은합성을제어하는측면에서생지화학적중요성을갖는다. 현재까지퇴적충에서수은환원과유기화를직접적으로관련하여연구한보고는없지만급격한수은환원이예상되는습지와연안퇴적물내철환원환경에서수은의유기화가매우제한됨이보고된바있다 (Han et al., 2008). 또한육수퇴적층에서철환원과결합된수은환원은수은의공극수용해도를높인다는보고가있었다 (Harris-Hellal et al., 2011; Peretyazhko et al., 2006). 결론적으로수은의환원은자연계수은의거동, 독성변화및순환의측면에서큰중요성을갖지만현재까지무산소퇴적환경내 2가수은의환원기작은그연구가부족하다. 퇴적물내수은종분포에대한논문을살펴보면총수은의상당량이환원형태 0가수은임을쉽게알수있다 (Bouffard and Amyot, 2005). Shi 등 (2005) 은중국의강에서채집한퇴적토내의수은을순차적추출 (sequential extraction) 방법을사용하여 1) 물에용해가능한형태의수은 (Hg-w); 2) 생체내용해가능한형태의수은 (Hg-h); 3) 유기물과결합된수은 (Hg-o); 4) 0가수은 (Hg-e); 5) 황화수은 (HgS, Hg-s) 의다섯가지수은종으로구분하여정량하였다. 34

37 표 2.1. 중금속제거관련국내 외연구동향 국내국외 한국과학기술연구원 중금속제거능을가진미생물연구 자연엔지니어링 ( 주 ) 소각재내의중금속제어기술 에너필드 ( 주 ) 중금속제거용미생물배양기술 신일 ( 주 ) 식물을이용한토양중금속제거기술 바이오세인트 ( 주 ) 황산화세균을활용한중금속제거기술 한국과학기술연구원 유기담체충전층반응기를활용한중금속제거기술 서울대학교 중금속제거를위한생물흡착제의제조방법및그에의해제조된생물흡착제 Superfund Sites 미국 EPA에의해진행되는연방프로그램으로유기물, 중금속및각종유해물질오염지역복원 Univ. of California, 미생물대사과정조작으로중금속을침전시키는연구 Berkely 수행 Stanford Univ., Stanford 미생물을이용 Cr 및 U 환원연구 Califonia Polytechnic State 칩형태의 Cr 환원미생물연구 Univ. California Stanford Univ., California Chlorinated aliphatic hydrocarbon 정화용미생물군집 연구 Dipartmento di Ingeneria 생물흡착에의한 Cd와 Cu 제거연구 Chimica e di Processo, Italy McGill Univ., Ca Biomass를이용중금속농축및제거연구 35

38 그림 2.2. 대기수층퇴적층내수은의종변화 36

39 이중에서가장많은부분을차지하고있는형태의수은은 0가수은 (Hg-e) 과황화수은 (Hg-s) 으로각각총수은의 46%, 39% 를차지하였다. Bouffard and Amyot(2009) 도최근캐나다의호수퇴적층에서 0가수은의농도를측정보고하였는데그농도는 pg/g 이었고총수은의 7-30% 를차지하여앞의논문보다는적은비율이나총수은의상당량이 0가형태임을입증하였다. 같은논문에서대부분의 0가수은은공극수퇴적물입자에서검출되어서다른수은종과마찬가지로용해성이적고입자반응성이매우큰것으로보고하였다. 나. 자연유기물에의한금속환원자연유기물 (natural organic matter) 특히휴믹산은다양한작용기를가진고분자유기화합물로써퇴적물과토양내금속환원과이동에중요한역할을한다 (Kappler et al., 2004). 일련의철환원박테리아 ( 예 : Shewanella와 Geobacter) 는호흡기질의범위를넓히기위한목적으로자연유기물을전자셔틀로이용하여용존상, 고체상 3가철을환원한다 ( 그림 2.3). Shewanella와 Geobacter 외에발효박테리아, 황산염환원박테리아, 메탄생성박테리아등도휴믹산환원기능이있다고보고되었다. 실제로높은농도의휴믹산환원박테리아가발견된육수퇴적층에서높은농도의 2가철이발견되기도하였는데, 이는미생물에의한휴믹산의환원과, 환원된휴믹산의산화와결합된철산화물의환원작용으로설명되었다 (Kappler et al., 2004). 자연계무산소조건 ( 무산소저층육수, 퇴적층공극수, 지하수등 ) 에서휴믹산은 mg/l의높은농도로검출되므로 (Stevenson, 1994) 미생물에의한휴믹산의환원과환원된휴믹산의산화를통한금속원소의환원은습지퇴적층에서매우광범위하게작용할것으로예상된다. 다. 무산소퇴적물내수은환원에관한기존연구무산소퇴적물환경에서환원된형태의 0가수은이어떻게생성되었는지에관해여러가지의기작들을제안되어왔다. 첫째, 미생물적환원기작을살펴보면 mera 효소에의한박테리아세포내환원이주요기작으로알려져있다 (Barkay et al., 2003). 박테리아에의해생성되는 2가수은환원효소 (mercuric reductase enzyme, mera) 는미생물내에서 2 가수은을 0가로환원한후 0가수은을세포밖으로배출하는해독작용 (detoxification) 에관여한다. 하지만이효소의합성은일반적으로수은농도 1 mm 이상의오염된환경에서유도되는것으로알려져있으므로비오염일반퇴적층에서는그중요성이크지않을것으로예상된다 (Barkay et al., 2003). 둘째, 매우느린속도지만유기수은의디메틸화과정을통해 0가수은이생성된다는제안이있었고, 셋째, haematite 표면에흡착된 2가철의산화또는 magnetite와같은 2가 /3가혼합철광물의표면에서 2가철의산화에의해수은이환원된다는보고가있었다 (Peretyazhko et al., 2006; Wiatrowski et al., 2009). 유기수은의디메틸화과정은퇴적물내유기수은농도가매우제한적이므로 ( 총수은의 0.1-1%) 0가수은생성의일부기작으로생각되고철의산화와결합된수은의환원도열역학적으로는가능하나 magnetite와같은 2가 /3가혼합철광물이풍부하게발견되는일부지역에서만제한적으로작용할것으로생각된다. 마지막으로, 최근무산소환경에서환원된형태의휴믹산이수은을환원하는것으로보고되었는데 (Gu et al., 2011; Zheng et al., 2012), 휴믹산은자연수계와퇴적물내에높은농도로광범위하게존재하므로휴믹산의전자셔틀에의한환원이 0가수은생성의주요한기작일것으로예측되나이에대한실험실기작실험과현장입증등의후속연구가필요한실정이다. 37

40 그림 2.3. 박테리아전자셔틀에의한고체상 3 가철의환원 38

41 라. 휴믹산에의한수은환원에관한기존연구휴믹산에의한철, 우라늄등의금속환원이활발히연구되고있음에반하여연관된수은환원은그연구보고가미미하다. Allard와 Arsenie(1991) 는휴믹산에의한수은의환원이유산소무산소조건모두가능하지만특히무산소조건에서최대효율을보임을입증하였고, 이때휴믹산내카르복실기가전자전달에중요한역할을한다고제안하였다. 최근혐기조건에서미생물에의해환원된휴믹산은적은농도로도높은효율로수은을환원한다는보고가있었고 (Gu et al., 2011), 이와비슷하게화학적촉매에의하여환원된휴믹산과펄빅산도수은을환원한다는보고가있었다 (Zheng et al., 2012). 수은은환원된휴믹산과펄빅산에의해환원되기도하지만저분자 thiolic 유기물 ( 예 ; glutathion, mercaptoacetic acid) 과의 oxidative complexation에의해산화되기도하므로 (Gu et al., 2011; Zheng et al., 2012) 자연유기물은수은의산화와환원에동시에관여하는것으로생각된다. 마. 기존연구의문제점퇴적물내수은종의상당량이 0가수은으로존재하고, 0가수은의생성은생체독성이높은유기수은의합성을제어하는역할을하여수은의생지화학적순환에큰중요성을가짐에도불구하고, 습지퇴적환경내수은환원의주요기작은명확히규명되지못하였다. 기존문헌보고를요약하면, 수은환원효소에의한미생물적환원보다는휴믹산을전자전달매개체 (electron shuttle) 로이용하는무생물적 (abiotic) 환원이 0가수은생성의주요한기작일것으로예측된다. 따라서본연구를통하여휴믹산에의한용존수은, 고체상수은의무생물적환원가능성을평가하고, 현장습지퇴적물코어의분석을통하여휴믹산환원과수은환원의연관성을규명하고자한다. 39

42 제 3 장연구개발수행내용및결과 제 1절실시간대기에어로졸측정을위한 GIST-에어로졸질량분석기 (GIST-AMS) 개발연구 1. GIST-AMS 장치설계및제작본연구에서개발된 GIST-AMS는세개의차압챔버 ( 소스챔버, 감압챔버, 이온화챔버 ) 로구성되며세개의터보펌프와드라이펌프에의해고진공이유지된다. 100 μm 내경을갖는임계오리피스를장착하여유량및내부고진공을유지시킬것이다. Liu type의공기역학렌즈로입자를집속시켜거의 100% 에가까운효율로기화기팁에도달된다. 공기역학렌즈는 workshop08/html/calculator.htm에서제공하는 A Design Tool for Aerodynamic Lens Systems을이용하여넓은범위의초미세입자가높은전달효율을갖도록내경, 외경, 단수, 거리등을결정하였다. 계산결과 nm의입자는 100% 에가까운전달효율을보였다. 공기역학렌즈와기화기사이에 1 mm의구명을갖는스키머와 3 mm의홀을설치하여감압챔버와이온화챔버의압력을각각 10-5 Torr, 10-7~-8 Torr로유지시키고주위가스의제거, 입자의퍼짐현상도방지하여전달효율을더높일수있었다. 그림 3.1에 GIST-AMS의간략한장치도를나타내었고, 그림 3.2에개발된 GIST-AMS의사진을나타내었다. ionization 챔버중앙의 repeller plate(va1) 와 extraction grid plate(va2) 사이에위치한기화기팁까지전달된입자는고온 (600 C) 에서기화되어증기플룸을형성한다. 증기형태의분자들은수직방향에설치된필라멘트에서나오는전자의충돌에의해이온화되어상부의 TOFMS (Time of Flight Mass Spectrometer) 를거쳐 MCP(Microchannel Plate) 에서검출된다. MCP detector는시간에따른전기신호를검출하는데, 여기서시간은이온의질량 / 전하 (m/z) 를나타내고강도는증폭된이온의양을나타낸다. TOF 튜브내비행시간의제곱은이온의질량에비례하는원리를이용한것이다. 그림 3.3에 GIST-AMS의신호흐름도를간략하게나타내었다. repeller plate(va1) 와 extraction grid plate(va2) 의전압이동일할때 E.Gun이작동하여이온화가이루어지고, VA2에 200V 낮은전압을걸어생성된이온이상부의 TOF로이동되어 MCP로검출된다. MCP detector에서검출된신호는오실로스코프를이용하여저장된다. 40

43 그림 3.1. 본연구에서개발된 GIST-AMS 시스템 41

44 그림 3.2. 본연구에서개발된 GIST-AMS 사진 42

45 그림 3.3. GIST-AMS 의신호흐름도 43

46 2. 기화기팁의재질및모양선정을위한입자바운스테스트 GIST-AMS의기화기팁결정을위한입자바운스실험을수행하였다. 두판의거리를 71 mm로멀리하고속도를 100 m/s 이상이되도록장치를디자인하여 GIST-AMS의기화기팁에서의포집효율을간접적으로측정하였다. 그림 3.4에 GIST-AMS 기화기팁결정및입자포집효율의정량화를위한 DMA-impactor 실험장치도를나타내었다. atomizer를이용하여분무된액적은확산건조기를통과하면서모든수분을잃고건조한입자가된다. DMA를이용하여 impactor의 cut-off 사이즈보다큰입자를선택한다. TSI사의 Aerosol Electrometer를이용하여임팩터전 후의입자수농도를비교함으로써기화기팁에서의입자바운스로인한손실을정량화하고, 높은포집효율을갖는기화기팁을선택할것이다. 그림 3.5에는본실험에서사용된 GIST-AMS의기화기팁후보, 오른쪽에는기화기팁이장착되지않은기화기를나타내었다. 그림 3.6에나타난바와같이노즐판과입자포집판의거리가가까울경우입자의 rebounce로인해포집효율이과대평가되었다. 따라서본연구에서는노즐판과입자포집판의거리를 71mm로세팅후실험을진행하였다. 그림 3.7은포집판의재질에따른포집효율의변화 (a) 와포집판공극의크기에따른포집효율 (b) 을나타내고있다. 그림에나온바와같이입자바운스로인한손실은재질과는상관없고, 공극의크기가클수록높은포집효율을보였다. 이는공극이커질수록입자가포집판의표면에충돌빈도가높아져포집될확률또한높아지는것으로설명할수있다. 포집판을그리스로코팅할경우포집효율이월등히증가하는것을확인하였지만, 그리스성분의검출가능성으로에어로졸의실시간화학성분분석을목적으로 AMS에는적용이불가능하다. 포집판의모양과스크린의크기를달리하여입자의포집효율을비교하였다. 그림 3.8에나타난바와같이, 역콘형과닫힌실린더형태의팁이가장높은포집효율을보였다. 입구가좁은닫힌형태는입자가벽에충돌할수있는빈도를높여포집효율이증가하는것으로설명될수있다. 포집판에부착된그리드나스크린이촘촘할수록포집효율은증가함을알수있다. 이또한표면적의증가로인한충돌빈도증가, 포집확률의증가로설명할수있다. 이상으로살펴본결과, GIST-AMS의기화기는공극이크고, 표면적이넓은닫힌형태의팁을장착할경우입자의바운스로인한손실을최소화할수있다. 그림 3.9에는입자의종류가포집효율이미치는영향을알아보았다. 고체상입자로 (NH 4 ) 2 SO 4, NaCl, PSL 입자를이용하였고, 액상입자로는 DOP와 Oleic acid를사용하였다. 다른선행연구의결과와마찬가지로탄성이매우작은액상입자의운동에너지는포집판에충돌하면서모두사라져거의 100% 에가까운포집효율을보였다. 반면, 탄성력이큰고체상의 (NH 4 ) 2 SO 4, NaCl, PSL 입자는 50% 내외의포집효율을보였다. 44

47 그림 3.4. GIST-AMS 기화기팁결정및입자포집효율의정량화를위한 DMA-impactor 실험장치도 45

48 (a) (b) 그림 3.5. GIST-AMS 기화기팁결정및입자포집효율의정량화를위해사용된포집판 (a) 과팁이장착되지않은 GIST-AMS 기화기 (b) 46

49 그림 3.6. 임팩터내노즐판과입자포집판사이의거리에따른입자포집효율 47

50 (a) (b) 그림 3.7. 입자포집판의재질 (a) 및공극크기 (b) 에따른입자포집효율 48

51 (a) (b) 그림 3.8. 포집판의모양 (a) 및스크린크기 (b) 에따른입자포집효율 49

52 그림 3.9. 입자의종류별포집효율 50

53 3. GIST-AMS 최적화및성능평가 GIST-AMS의대기에어로졸측정에앞서실험실제조입자및고순도가스를이용하여최적화를수행하였다. 가장먼저입자가가장높은효율로기화기에도달할수있는공기역학렌의위치를찾아고정시켰다. 0.1% 의황산암모늄 (ammonium sulfate, (NH 4 ) 2 SO 4 ) 용액을분무하여작은액적을만들고실리카겔이든확산건조기를거치게하여수분을모두제거한다. 입자중화기가든 DMA를거치면서선택된 100 nm의입자는 1가의양전하를갖는다. GIST-AMS의내부로유입되어기화기위치에장착된 3 mm의입구를갖는패러데이컵까지도달할경우전류가발생한다. 이론적으로전류의세기는아래의식에나타난바와같이, 패러데이컵에도달하는입자의수농도에비례한다. 따라서동일한수농도의입자를주입시키고 XY translation stage의위치를 0.5 mm 간격으로조절하여가장강한신호를나타내는위치를찾았다. 좀더세밀하게변화를보기위해 0.2 mm 간격으로조절하여다시한번더측정하였다. 그림 에공기역학렌즈의 XY stage 위치에따른패러데이컵의신호강도를나타내었다. 왼쪽의그림에서 X가 mm 사이, Y가 mm 사이에위치할때전류가가장크게나타났다. 이범위내에서 0.2 mm 간격으로측정한결과를오른쪽에나타내었다. 그결과, mm (X Y) 를공기역학렌즈의최적위치로선정하였다. 고순도가스를이용하여 GIST-AMS의 ToFMS의최적화를수행하였다. 99.9% 의 Ar 가스와 N 2 가스를이용하였으며, 별도의장치없이 GIST-AMS로직접연결하여주입하였다. repeller plate와 extraction grid plate 사이에서입자의기화에의해생성된 vapor plum은두판의전압이같은시간 (duration) 동안 E-gun 에서방출되는전자의충돌에의해이온화된다. 이중양이온은 extraction grid plate의전압이 pulser에서주어진 pulse voltage 만큼감소함과동시에접지된 acceleration grid plate를지나 (-) 전압이걸린 MCP detector까지이동한다. 검출효율을높이기위해 repeller plate와 extraction grid plate 사이에서의이온화시간, 발생된이온이일직선으로 MCP detector까지도달하도록 steering plate의전압, MCP detector의전압을조절하면서신호세기를관찰하였다. 그결과를표 1에요약하였다. 그림 3.11에나타난바와같이 MCP detector의전압이 3700V까지낮으면낮을수록신호강도가높게나타났으나, MCP의수명을고려하여 3500V로결정하였다. 이온화시간역시길어질수록강도는증가하였지만, 노이즈도함께발생하여노이즈가적고높은신호세기를보이는 3 μs로결정하였다. 증기를이온화시키는전자빔의세기는선행연구결과와의비교를위해 Aerodyne사의 AMS와동일한조건을이용하였다. 최적화를마친 GIST-AMS의성능을평가하기위해고순도가스와입자를제거한대기의질량스펙트럼을획득하였다. 마찬가지로고순도가스는직접 GIST-AMS에주입하였으며, 그결과는아래그림 3.12에나타내었다. 고순도질소는전자충돌이온화되어 N + 2 (m/z 28) 이온과 N + (m/z 14) 이온이생성되었다. 비활성기체인 Ar 가스는이온화되어도 Ar + (m/z 40) 이온만이생성된다. CO 2 는 molecular ion인 CO + 2 (m/z44) 와 fragmentation되어생성된 O + 2 (m/z 32), CO + (m/z 28), O + (m/z 16) 이온이검출되었다. 마찬가지로, 대기측정결과주요성분인 N + 2 (m/z 14), O + 2 (m/z 32), H 2 O + (m/z 18) 이온과이들이분열돼생성된 N + (m/z 14), O + (m/z 16) 도함께검출되었다. 51

54 그림 공기역학렌즈의 XY stage 위치에따른패러데이컵신호강도 52

55 그림 MCP 의전압과이온화시간에따른고순도가스의질량스펙트럼변화 53

56 표 3.1. GIST-AMS 의최적화결과요약 TOF Power supplier Pulser E-gun voltage setting Repeller plate (V) 1500 VX1 90 Repetition rate (Hz) 200 Electron energy(ev) 70 Extraction plate (V) 1300 VX2 40 Duration (μs) 3 Focus voltage(v) 30 MCP detector (V) VY1 40 Pulse Voltage (V) 200 VY2 90 Emission current (ma)

57 그림 GIST-AMS로측정된고순도 N 2 (a), Ar(b), CO 2 (c) 및입자가제거된대기 (d) 의질량스펙트럼 55

58 이론적질량 / 전하와동일한위치에신호가나타나는것으로보아 GIST-AMS는성공적으로최적화되었다. 4. GIST-AMS의실험실제조입자분석본연구에서개발된 GIST-AMS의성능평가및추후대기입자분석시데이터베이스로활용하기위하여실험실에서제조한표준입자를분석하였다. fragmentation pattern 분석, NO - 3 이온에대한상대적은이온화효율등의데이터베이스를확보하여추후정량분석시이용될것이다. 그림 3.13에다양한표준입자생성및 GIST-AMS 측정실험장치도를나타내었다. 그림 3.14는 ammonium nitrate와 ammonium sulfate 입자의 GIST-AMS로측정한스펙트럼 (a, c) 과상용 Q-AMS를이용하여측정한스펙트럼 (b, d) 을각각나타내었다. 56

59 그림 다양한에어로졸발생및 GIST-AMS 측정실험장치도 57

60 그림 ammonium nitrate와 ammonium sulfate 입자의 GIST-AMS로측정한스펙트럼 (a, c) 과상용 Q-AMS를이용하여측정한스펙트럼 (b, d) 58

61 5. 높은 S/N 을얻기위한데이터처리기법 실제대기측정시미량의성분까지분석하기위해서는얻어진신호의노이즈를감소시킬필요가있다. 해서아래네가지방법을시도해보았다. (1) (2) (3) (4) 신호의세기가질량스펙트럼내신호의표준편차 3배보다적을시노이즈로간주하고위의식을적용하였다. 첫번째식은단순히신호에서질량스펙트럼의평균을빼는경우이다. 두번째는해당신호의전 후하나씩의신호와평균하는방법이다. 세번째는전 후두개씩의신호를이용하는방법이고, 네번째는세번째의방법에서질량스펙트럼의평균을제외시키는방법이다. 그결과를아래그림 3.15에나타내었다. 겉보기의 S/N은 3.33 으로네번째방법이가장크게나왔으나, 평균을빼줌으로써노이즈레벨이반으로감소한것을감안하면, S/N이 2.66인두번째방법또한고려해볼만하다. 59

62 그림 다양한노이즈처리방법에따른대기의질량스펙트럼의 S/N 비교 60

63 제 2절정지궤도위성자료를활용한동아시아에어로솔광학특성연구 1. 3차원대기화학수송모델링고해상도 GOCI 위성자료와모델링자료통합시스템을구축하기위하여 3차원광화학모델링 (CMAQ) 을수행하였다. 동아시아연구도메인 ( 그림 3.16) 에적합한기상장과배출량을생성및획득하여동아시아에대한보다정확한에어로솔의광학적특성및복사강제력을산출하는데에기여할수있도록정확한모델링자료의생산을도모하였다. 본연구를수행하기위해 US-EPA에서개발된지역및도시규모의 3차원광화학모델인 Models-3/CMAQ v4.5.1과 v5.0.1을적용하였다. 모델링영역은대략경도 와위도 로중국의주요오염물질배출지역인북경, 상해, 신양및홍콩지역과우리나라를포함하는한반도전역과일본을포함한다. 이와같은모델링영역내에서각각 30km 30km와 15km 15km 격자간격으로모델링이수행되었다. 먼저 COMS/GOCI 자료가배포되기시작한 2011년 4월부터 5월까지두달간을모델링함으로써기존의극궤도위성센서 ( 예, Terra 및 Aqua 위성의 MODIS 센서 ) 관측과달리동북아시아에대한연속적인관측으로모델링과함께산출되는에어로솔의광학특성의활용이가능하게되었다. 다음으로 DRAGON 캠페인기간인 2012년 3월부터 5월까지세달간실시된모델링은 2011년에비해보다높은해상도로실시되어 DRAGON 캠페인자료와같은지상관측자료와의비교연구에효율적으로활용되었다. 모델에사용된기상장과배출량자료는아래의설명과같이적용되었다. 본연구팀에서 2006년전체기간에대한 3차원 CMAQ 모델링연구과정에서 NO x 및 NH 3 등의동아시아에대해배출량의불확실성이큰물질에대한민감도실험을통하여 2006 년에최적화되어산출된 INTEX-B, CAPSS와 REAS 배출목록을중국, 한국과일본지역에대해서각각적용한다음, 건국대우정헌교수연구팀에서제시하는 GAINS 시나리오의연변화및월변화율을적용하여본연구기간에맞게재산정하였다. 더불어모델링영역에서의생체연소에대한배출량효과는 NCAR의 Wiedinmyer 박사연구팀에서산출하는 FINN v1을사용하였고, 황사의영향은기상청에서현업에활용하고있는 ADAM 모델링결과를적용하여고려하였다. 3차원광화학모델의기상프로세서로서 PSU/NCAR MM5 (fifth-generation Mesocale Model) 과 WRF (Weather Research and Forecasting) 모델이각각 2011년과 2012년에대한 CMAQ 모델링에사용되었으며, MM5 및 WRF에이용되는기상자료는 NCEP reanalyzed 자료를적용하였다. 기상모델은다양한요인에의해예측의부정확함을초래하는데, 그중하나의원인으로해수면온도가위성및실제관측된해수면온도와의차이로인한불확실성으로지목되고있어 (Park et al., 2011a), 이와같은기상모델의부정확함을줄이기위하여 2011년에대해서 ASCAT 위성으로부터산출되는바람자료를 FDDA (Four Dimension Data Assimilation) 을이용한기상관측자료와동화되어보다정확한기상장을산출하여적용하였다. 특히 2012년에대해서는 NCEP ADP에서제공하는상대습도, 바람, 온도자료를모두자료동화하여 WRF 구동에활용하였다. 61

64 그림 동북아시아를관측하는 GOCI 도메인과 2011년연구에활용된 CMAQ 모델링도메인 (Park et al., 2013). 62

65 2. 에어로솔광학적특성산출태양광에의한에어로솔의흡수및산란에의한에어로솔의광학적특성에대해보다정확하게산출함으로써대기질및기후변화에있어서에어로솔이미치는영향에구체적으로수치화된평가및판단을가능하게된다. 에어로솔에의한기후강제력을계산하기위해서는본연구에서구축할기상 화학수송모델에의해모의된에에로솔의시공간적분포특성을이용해에어로솔의광학적특성을계산한후이를복사전달모델의입력장으로활용하게된다. 이러한복사전달모델의입력장으로사용되는대표적에어로솔광학적특성에는에어로솔광학적두께 (AOD), 단일산란알베도 (SSA), asymmetric factor, AOD 및 SSA에대한 Angstrom exponent 등이있다. 이러한에어로솔의광학적특성의효율적인산정을통해보다정확한기후강제력을산출할수있으며이를위해에어로솔의광학적굴절률 (reflective index), 직경크기및분포, 대기중상대습도등의정보를이용한다. 대부분대기중에어로솔은그모양이다양하지만, 모든에어로솔이구형이라간주하여각에어로솔의종류별광학적특성을산정하는방법이일반적이며, 이러한계산에는 Mie 이론이사용된다. 이러한방법에의해에어로솔에의한소산, 산란및흡수계수 (extinction, scattering and absorption coefficient) 는다음식과같이계산된다. (1) ln 여기서 e, s, a 는각각소산 (extinction), 산란 (scattering), 흡수 (apportion) 을나타내 며 는무차원계수로 Mie 이론에의해계산되며, m, λ, r 은각각에어로 솔의굴절률, 에어로솔입자에조사되는빛의파장, 에어로솔입자의반지름이다. r1, r2 는측정등에의해결정되는에어로솔종류별최소및최대반지름크기이며 은 ln 에어로솔의대기중단위부피당에어로솔의수농도 (number density) 를나타내며, 에어로솔의분포가중간값 (mode value) 과표준편차 (standard derivation) 로표현되는로그정규분포 (log-normal distribution) 를따른다고가정한다. 여기서질량소산효율 (mass extinction efficient, MEE) 은다음과같이계산된다. (2) 여기서 M은대기중단위부피당에어로솔의질량이며, 에어로솔에로그정규분포를따른다고가정하였을때, 수농도에에어로솔반지름의제곱을곱한함수를에어로솔반지름범위에서적분한후평균밀도로곱하여얻는다. 한편이러한계산에는각각의에어로솔의기여도는에어로솔의흡습성여부에따라달라진다. 만약에어로솔이소수성의특성을지녀대기중상대습도에의해입자의크기가증가하지않는다면, 이러한소수 63

66 성에어로솔의단위질량당빛의산란또는흡수하는정도는관측및이론에의해계산되어진위에서나타낸질량소산효율 (mass extinction efficient, MEE) 에의해결정된다. 특히본연구에서는 Hess et al. (1998) 과 Martin et al. (2003) 에서제시한방법으로산출된 MEE 값을활용하여연구에적용하였다. 한편친수성에어로솔의경우, 대기중에서상대습도에따라흡습이일어나며이에따라대기중에어로솔의직경분포에변화가일어나며또한물분자의영향으로에어로솔의굴절률에도영향을미친다. 이러한경우, 특정상대습도에서의질량소산효율과상대습도가 0% 일때의질량소산효율간의비율을나타낸함수가필요하며이때상대습도가 0% 인경우의질량소산효율을특별히건조질량소산효율 (dry mass extinction efficient, DMEE) 이라고표현한다. 본연구에서는 Park et al. (2011b) 의알고리즘으로각각의에어로솔에기인한소산계수를적분하여, 전체 AOD를산출하였다. 각에어로솔별 AOD는다음과같다. _ _ _ _ _ (3) (4) (5) (6) (7) 여기서유기에어로솔및 elementary carbon은대기중상대습도에의한영향을받지않는다고가정하며, 나머지황산염, 질산염및해염은상대습도에의한에어로솔의광학적특성의변화를고려하였다. 예를들어질산염의경우, 질산염의직경분포에따라두가지모드를구별하였으며, 식에서나타난계수 3은건조질량소산효율을나타내며 f(rh) 는상대습도에따른질량소산효율과건조질량소산효율간의비를나타낸함수이다. 따라서질산염에의한 AOD는건조소산효율과 f(rh) 및모델에서모의된질산염의농도의곱으로나타낼수있다. 한편 Angstrom exponent는에어로솔입자에조사되는파장에대한 AOD 또는에어로솔소멸계수의관계를나타내며, 일반적으로입자의크기가작을수록 Angstrom exponent의값은커진다. 이는 Angstrom exponent를통해대기중에어로솔및구름에대한입자크기및파장에따른에어로솔 구름광학적특성을파악할수있음을의미한다. 예를들어입자크기가매우큰구름의경우 0에가까운 Angstrom exponent을가지며, 이에따라구름에의한광학적두께는파장에따라거의변화하지않는다. Angstrom exponent (α) 는다음과같은식으로표현된다. (8) 여기서 β 는 1 μm에서의소멸계수를의미한다. 이식은에어로솔의입자수농도분 64

67 포가 Junge power law 함수를따를때모든파장에대해서유효하며일반적으로사용되는로그정규분포를따르는에어로솔수농도분포에서는 α는일정하지않다. 따라서본연구에사용될파장의범위 (λ1 ~ λ2) 에서 Angstrom exponent 및 β는다음과같이계산된다. log log log log (9) (10) 본연구에서는우선 550nm 파장대의에어로솔광학적특성에대해연구하였고, 앞서제시한방법및식을통해향후 GOCI에서사용가능한파장대의영역에대해광학적특성을산출할수있다. 3. GOCI 자료의획득및적용기존의동아시아에어로솔연구에사용되어오던 MODIS 센서와같은극궤도위성에탑재되어관측하는위성자료에비해시공간해상도가높은우리나라의정지궤도위성 COMS에탑재된 GOCI 센서에의해서관측자료를활용함으로써, 본연구의관심영역인동아시아에대하여 3차원광화학모델링연구와의통합연구를통하여시공간해상도가좋은에어로솔의광학적특성을파악하게되었다. 연세대대기복사연구실의 Yonsei aerosol retrieval 알고리즘을적용하여산출된 AOD, FMF, SSA과같은에어로솔의광학특성을활용하였다. GOCI는관측영역에대해서 local time으로오전 9시부터오후 5시까지시간당한번씩관측한다. 이는기존의극궤도위성 Terra와 Aqua에탑재되었던 MODIS가각각하루에한번관측하는데에비해낮시간동안의연속관측결과를제공하므로대기오염물질이중국으로부터우리나라를거쳐일본등지로장거리이동하는현상을파악하였다. 그림 3.17에서보는바와같이, 2012년실험기간에대해한국과일본의총 5개의 AERONET 관측지점에서의 AOD를나타낸것으로회색표시로나타나는수만큼많게는두달간 14회정도의장거리수송의영향을받고있는것을볼수있다. 또한장거리수송으로인한 AOD의증가가장거리수송이없을때에비해 5개의지점에서평균 167% 나된다는것을파악하였다 ( 표 3.2 참조 ). 또한시간별연속적인대기관측은대기질의변화에대한판단을가능하게하였다. 기존의에어로솔의광학특성을산출하는데에활용되어온정지궤도위성의기상센서 ( 예 : MTSAT-1R/JAMI) 들에비해 COMS의해색센서인 GOCI는다파장에대한관측이가능하여 AOD 및에어로솔의광학특성정보를보다정확하고다양하게얻을수있었으며, 이는기후강제력산출을위한초기입력장으로활용되어궁극적으로우리나라를포함하는동북아시아의기후변화에대한에어로솔의영향성을파악을용이하게할것이다. 65

68 그림 년모델링기간에대한 AOD 의시계열분석 (Park et al., 2013). 66

69 표 3.2. 다섯개의 AERONET 관측지점에서의장거리수송현상이나타날때와그렇지않을때에대한평균 AOD의특성 (Park et al. (2013)). 67

70 4. MODIS 및 AERONET 자료와비교검증시공간분해능이높은자료를생산해내는 GOCI로부터산출된 AOD는결과적으로모델링결과의검증및모델링과의자료동화작업을통해보다정확하며 2차원의완전한자료동화된 AOD 자료를생산하였다 ( 그림 3.18). 본연구에서는모델링결과와더불어 GOCI AOD 자료를기존의연구에서주로사용되어온 MODIS AOD와지상관측자료인 AERONET AOD를활용하여검증하였다 ( 그림 3.19와그림 3.20). 그림 3.20과같이 MODIS 센서로부터산출된 AOD와비교하여시간해상도가좋을뿐만아니라, sun-glint에영향으로인해 MODIS에서산출되지않는영역까지도커버한다. 또한 CMAQ 및자료동화된 AOD와더불어 GOCI AOD를 AERONET 지상관측 AOD 와함께그림과같이비교하고통계분석한결과, GOCI의경우상관성이상당히높게나타남을확인할수있다 (R=0.84 ( 표 3.3 참조 )). 이와같이비교적정확도가높은 GOCI 자료와의자료동화를통해동아시아에서의장거리수송에대한특성을명확히파악하고이해할수있다. 68

71 그림 년연구에서장거리수송이있는사례에대한 (a) CMAQ 모델링으로부터산출된 (b) GOCI 센서로부터산출된 AOD, (c) CMAQ과 GOCI를자료동화하여통합함으로써산출된 AOD (Park et al. (2013)). 69

72 그림 (a) Terra와 Aqua의 MODIS 센서와 (b) COMS의 COGI 센서를통한 AOD 산출예 (Park et al. (2013)). 70

73 표 3.3. AERONET 관측 AOD와함께 CMAQ, GOCI로부터산출된 AOD 및자료동화된 AOD를비교 (Park et al. (2013)). 71

74 제 3 절블랙카본복사강제력산정 1. 연구내용가. 자료취합 MODIS, MISR, AERONET자료를취합하였다. 자료취합은인공위성자료의 spatial pattern과 AERONET자료의데이터정확성을조합하는방식으로해결하였다. 나. MACR 모델설치 MACR (Monte-Carlo Aerosol Cloud Radiation) 모델은 2천5백만불이들어간대형프로젝트 INDOEX ( ) 동안에개발되고유효성을갖게된것이다 (Satheesh et al. 1999; Podgorny et al. 2000; Ramanathan et al. 2001). MACR 모델은여타다른대기복사모델과마찬가지로복사에너지를계산하는데이용된다. 이는에어로졸복사강제력계산에도이용할수있음을의미한다. 복사에너지를계산하는데몬테카를로모델이, 흔히사용하는 two-stream approximation 보다정확한것으로알려져있다 (Barker et al. 2003). 이정확성의우위는 clear sky 인가 cloudy sky 인가에관계없다 (Chung et al. 2005). Chung et al. (2005) 연구에서는이 MACR 모델이개량되었다. 개량한부분중에서가장중요한부분은 Monte Carlo Independent Column Approximation (McICA) 접근법 (Pincus et al. 2003) 을쓴것이다. 이접근법은몬테카를로계산을할때태양천정각, 태양분광밴드, 에어로졸-구름배치에따라태양광자를골고루분배하여계산하고나중에합치는것이다. 그외에도구름표현, 지표면반사도등에서전지구의에어로졸복사계산에맞게끔개량을하였다. 연구기간동안이 MACR 모델을연구책임자의실험실의컴퓨터에설치하였다. 몬테카를로방식으로전지구에대하여계산할때막대한컴퓨터계산이이루어지는데, 일반워크스테이션으로는턱없이부족하다. 따라서본연구의성공적인수행을위해서 Linux cluster computer를구입하였다. Cluster computer란일반 PC를여러개연결해서병렬계산을하는것이다. MACR 모델은각격자점계산이독립적으로이루어지기때문에 cluster computer로실행하기안성맞춤이다. Cluster computer에맞게병렬처리가되도록모델코드를수정하였다. 그외의개량된에어로졸자료에맞게기타모델부분도수정하였다. 2. 연구수행결과가. 과학 기술적측면 (1) 에어로졸자료혼합, 복사모델링그리고기후모델링의기술수준이크게향상된것으로기대함. (2) 에어로졸자료, 기타관측자료를체계적으로모으고관리하는시스템개발되었음. 나. 경제 사회적측면 (1) 에어로졸자료, 기타관측자료를체계적으로관리하는시스템을개발하는과정에서쌓이는노하우는미래의연구에도움이될뿐만아니라한국 타국다른연구팀과교류증진. (2) fine-mode AOD trend 분석은동아시아대기오염경향을이해하는데큰도움이됨. 72

75 제 4 절지구환경생태복원연구 1. 물벼룩을이용한생태독성평가방법가. 재료및방법 (1) 시약및분석방법시험물질본연구에사용된중금속은 As2O5 xh2o(aldrich), CdCl2(Fluka), CuSO4(Aldrich) 이다. 실험에사용된 citrate-coated AgNP는 ABC NANOTECH에서구입하였으며, Dialysis tube (Spectra/Por Biothech, cellulose ester, Molecular Weight Cut Off: 8kD) 를이용하여실험전에은이온을모두제거하였다. 은나노입자는 probe sonicator (250/450 Digital Sonifier, BRANSON, USA) 로 15분동안초음파분산을시킨후실험에사용하였다. 은나노입자의사이즈는투과전자현미경 (TEM, JEOL 2100) 을이용하여측정하였으며, 수리학적직경및제타전위는동적광산란광도계 (DLS, Zetasizer Nano, Malvern) 로측정하였다. 은나노입자용액내용존상은 (dissolved Ag) 은 3 kd Ultracel-YM 멤브레인이장착된 Amicon Ultra Centrifugal fiter (USA) 를이용하여 6000 rpm에서 20분간원심분리후여과된용액의은을측정하여계산하였다. 중금속및은의농도분석은유도결합플라즈마질량분석기 (ICP-MS, Agilent 7500ce, USA) 를이용하여분석하였다. (2) 물벼룩배양조건시험생물실험에사용된 Daphnia magna는본연구실에서 2년이상배양해왔다. 배양조건은 EPA 방법을준수하였다.15 Growth chamber를이용하여온도는 20±1, 조도는 Lux, 광주기는 16 hr light, 8 hr dark를유지하였다. 녹조류인 Selenastrum capricornutum와효모 (yeast), trout chow, cerophyll 혼합용액 (YTC) 을먹이로매일공급하였다. EPA에서제시한방법을바탕으로경도 150±10mg/L as CaCO3, 알칼리도 121±10mg/L as CaCO3그리고 ph 8.2±0.2인인공지표수를사용하였으며, 인공지표수는 2 일마다교체하였다. (3) 물벼룩급성독성평가방법급성독성시험급성독성시험은배양할때와같은조건아래, 시험용액교환이없는정지식으로생후 24시간미만의새끼를이용하여 24시간급성독성평가를실시하였다.15 은나노입자에의한중금속의급성독성변화를관찰하기위해서, 은나노입자의노출농도는치사독성을나타내지않은 10 μg /L로정하였다. As(V), Cd, Cu의노출농도는각각 1 50 mg As(V)/L, mg Cd /L, mg Cu/L 였으며, 이는예비실험을통해급성독성관찰이용이한농도로설정한것이다. 실험결과는 Probit, Spearman-karber/Trimmed spearman-karber, Sigmoidal curve (Sigma plot) 을이용하여반수치사농도 (lethal concentration 50: LC50) 를구하고, 해석하였다. (4) 물벼룩생물축적시험생물축적시험본실험은은나노입자에따른물벼룩내중금속축적변화를관찰하기위해수행되었다. 각물질의노출농도는실험중독성이나타나지않도록하기위해, 중금속농도는급성독성시험결과에서산출한 LC10농도 (As(V): 5mg/L, Cd: 0.4 mg/l, Cu: 0.07 mg/l) 로조절하였다. 은나노입자의노출농도는급성독성시험과마찬 73

76 가지로 10μg /L였다. 모든실험은세번반복하였으며, 각시험구당생후 7일된물벼룩 10 마리 (1 마리 /10 ml) 를노출시켰다. 실험 6-7시간전에물벼룩을깨끗한배양액으로옮겨, 물벼룩의소화기관을비운후, 시험용액에 0-13시간동안노출시켰다. 노출후에는증류수로세차례이상물벼룩을씻어내고, 무게의변화가없을때까지 80 에서건조하였다. 건조된물벼룩은왕수를첨가한후, heating block을이용해 110 에서 1시간동안열을가하여완전분해하였다. 물벼룩내물질의농도분석은유도결합플라즈마질량분석기 (ICP-MS, Agilent 7500ce, USA) 를이용하여확인하였다. 실험결과는 one-compartment kinetic model을적용하여해석하였다. 나. 실험결과 (1) 은나노입자의특성평가은나노입자의특성및거동은나노입자의물리화학적특성은시험생물과상호작용을통해생리학적인반응을유도할수있으므로중요한역할을한다.2 실험에사용한은나노입자의기본적인특성을파악하기위해, 은나노입자의 TEM 크기, 수리학적직경, 제타전위, 은이온방출량을측정하였다 ( 표 3.4). TEM 크기는15.5 ± 3.59 nm 였으며, 수리학적직경은 50.0 ± 0.70 nm 였다. ph 3-10에서제타전위는음의값을보였으며, 이는은나노입자가표면에음전하를띠고있음을의미한다. 이온의방출량은 4.86% 로, 은나노입자의노출농도를고려하였을때, 실험중방출되는은이온의농도는 0.5 μg /L 이하일것으로예측된다. 은나노입자의수리학적직경은배양액에서 24시간동안 1162 nm까지증가하였다. D.magna는신체에 μm범위의필터를가지고있어, 다양한크기의먹이를효율적으로먹을수있는것으로알려져있다 16. 필터사이즈는나이에상관없이비슷한크기범위를가지고있는것으로알려져있다.17 은나노입자의사이즈증가는물벼룩의필터사이즈를고려하였을때, 은나노의응집이은나노입자의흡수에영향을미치지않을것으로판단된다. (2) 은나노입자의급성독성및체내흡수은나노입자의급성독성과생물축적농도를정하기위해 24시간급성독성실험을실시하였다. 은나노입자의 24h-LC50는 μg /L였으며, 10 μg /L에서여러번에걸친실험에서치사독성이전혀나타나지않았다. 따라서, 중금속과공존시은나노입자의노출농도는 10 μg /L로정하였다. 실험중은이온의예상방출량은 0.5 μg /L 이하로, USEPA의 ECOTOX 데이터베이스에기재된은나노입자의 24-h LC50(1.7μg /L), 48 h-loec (1 μg /L) 값을고려하였을때, 은이온이독성실험결과에미치는영향은무시할수있다. 12시간후, 물벼룩내은나노입자의축적량은약 300 μg /g dry wt을초과하는높은축적량을보였다. Zhao와 Whang18은 D.magna를이용하여다양한크기의 citrate로코팅된은나노입자의생물축적을연구하였다. 은나노입자의축적량은은나노입자의크기가작아질수록더높은축적량을보였으며, 본연구에서사용된은나노입자와크기가비슷한 20nm citrate-agnp의축적량은노출 4시간후 13.4 mg/g dry wt에육박하였다. 74

77 표 3.4. 은나노입자의특성 75

78 본실험에비해 Zhao와 Whang18의연구에서은나노입자의축적량이월등히높은것은은나노입자의노출농도가 500 μg /L로본연구보다 50배높기때문인것으로보인다. 또한 Zhao와 Whang19은이전의연구에서물벼룩의은나노입자의제거율이축적률에비해월등히낮으며, 은이온에비해서도낮은것을보이며, 은나노입자가잘축적되는경향을나타냄을보고하였다. 따라서, 이러한이유들로본연구의물벼룩내은나노입자의축적이높게나타난것으로보인다 ( 그림 3.21). (3) 중금속의급성독성및체내흡수중금속독성에대한은나노입자의영향을알아보기위해서, 중금속의개별적인급성독성및생물축적을평가하였다 ( 그림 3.22). 중금속의 24시간급성독성은 Cu가가장큰독성을보였으며, 그다음으로는 Cd, As(V) 순으로작은독성을보였다. 이때 24시간 LC50값은각각 As(V) = ± 6.48 mg/l, Cd = 0.70 ± 0.23 mg/l, Cu = 0.13±0.03 mg/l 였다. ECOTOX 데이터베이스에기재된중금속의 24시간 LC50값은 As(V) = mg/l, Cd = mg/l, Cu = mg/l의범위로, 본연구에서관찰된중금속의 LC50값과비슷한범위를보였다. 생물축적실험에서중금속의노출농도가높을경우, 치사독성이발생하여생물축적의관찰이어렵다. 따라서, 생물축적실험시중금속의노출농도는급성독성실험결과에서도출된 LC10 (As(V) = 5mg/L, Cd = 0.4 mg/l, Cu = 0.07 mg/l) 으로정하였다. 12 시간후, 중금속의 D.magna내축적량은 As(V), Cu, Cd 순으로증가하였다. As(V) 와 Cd의경우축적량이계속증가하는경향을보였으며, 이와달리 Cu는초기에급격한증가양상을보이고난후축적량이일정하게유지되었다. 중금속의생물축적중에서 As(V) 는가장느린축적속도를보였다. Miao20외는 7일된 D.magna를 200 μg /L As(V) 에노출시켰을때, 물벼룩내 As(V) 축적량이 3시간후, 약 2.72 μg /g 이하, 12시간후에는약 2.72 μg /g을초과함을보고하였다. As(V) 의축적속도는매우느리게관찰되었으며, tilapia21, milkfish22의 As(V) 생물축적연구에서는본연구와마찬가지로느린축적속도와축적량이계속증가하는경향을보였다. 본연구에서는 12시간후관찰된 As(V) 의축적량은 15.62±3.69 μg /g dry wt로 Miao20외의보고보다약 3배정도높은수치이다. 이는생물축적노출농도가다른것에서기인하는것으로, 용액을통한미량금속의흡수는수용액농도에매우의존적인것으로알려져있다. Cd은노출 13시간후, ±5.20 μg /g dry wt으로, 중금속중에서가장높은축적량을보였으며, 노출실험동안포화나, 정상상태에이르는것은관찰할수없었다. 앞선연구들을통해 Cd의축적은평형상태에도달하기까지비교적긴시간이걸린다는것을알수있다. Cd의평형도달시간은 Penttinen23외는 40시간 ( 노출농도 : 20 μg /L), Guan과 Wang24은 18일 ( 노출농도 : 0.1 μg /L) 로보고한바있다. 본연구와노출농도가비슷한 ( 노출농도 : 452 μg /L) Heugens25외의연구에서 48시간동안 D.magna를노출하였으나, 계속적으로증가하는것이관찰되었다. 이와같이, 노출농도에따라다르긴하나, Cd의축적이오랜시간동안계속해서일어나는것을알수있다. 이는물을통해흡수된 Cd의동화효율이현저히낮은것과도관련이있어보인다.26 76

79 그림 은나노입자의급성독성및은나노입자 (10 μg /L) 의생물축적 77

80 그림 As(V), Cd, Cu의급성독성및생물축적 (As(V): 5.0 mg/l, Cd: 0.4 mg/l, Cu: 0.07 mg/l) 78

81 그림 은나노입자 (10 μg /L) 에따른 As(V), Cu, Cd 의 24 시간급성독성변화 79

82 그림 중금속과은나노입자공존시 D.magna 내중금속및은나노입자의축적변화 80

83 이에반해 Cu는초기에가장빠른축적속도를보였으나, 노출 2시간후부터는정상상태에도달하였다. Cu의초기농도는 As(V), Cd과는달리 4.70±1.16 μg /g dry wt로 D.magn 가체내에 Cu를함유하고있음을확인하였다. Cu는필수미량금속으로서, 세포내외 Cu 농도를조절하기위한세포전달계 (cellular transport system) 가있으며, 이전달계가세포내외의 Cu 농도균형을조절하는것으로알려져있다.27 따라서, D.magna내세포전달계에서 Cu의축적량을조절한것으로보인다. 은나노입자공존시중금속에대한급성독성영향중금속과은나노입자가공존할경우, Cd에서만 24시간급성독성이크게증가하는것이관찰되었다. As(V) 와 Cu의경우은나노입자에의한급성독성변화가관찰되지않았다. 이러한결과를통하여은나노입자가중금속에미치는영향은중금속에따라다르게나타난다는것을알수있다. 은나노입자와중금속이공존할경우, 중금속과은나노입자간의상호작용이일어날것으로사료되며, 중금속마다다른상호작용으로인해은나노입자의영향이다르게나타나는것으로판단된다. 다. 고찰본연구에사용된은나노입자는표면이 citrate로코팅되어있으며, 음전하를띠고있는것을확인하였다 ( 표 3.4). 이와같이음전하를띠고있는은나노입자는양이온인중금속과결합할가능성이있다. 은나노입자표면의citrate와중금속의결합을보여준다. Cd과 Cu는수용액상에서 +2가전하를띠며 citrate와결합하는것을visual MINTEQ를통하여확인하였다. As(V) 의경우수용액상에서 citrate와마찬가지로음전하를띠며, citrate와결합하지않는다. 또한, As(V) 는 citrate와흡착에대해경쟁을하는것으로알려져있다. Shi 와 Wang28는As(V) 와 citrate가같은정전하로인한의침철석표면의경쟁작용때문에 As(V) 흡착이저감되었다는연구결과를발표하였다. 이와같이 As(V) 는 citrate와경쟁작용을일으킴으로, 물벼룩의흡수통로에서 As(V) 와 citrate가상호간의경쟁으로인해물벼룩체내의 As(V) 와 citrate의흡수가저감된것으로보인다. Cd는 citrate와결합을형성하는데있어서시험용액내에존재하는주요이온인 Ca과 Mg 이온의영향을많이받는다. 이는 citrate와결합하는 Cd의결합력이 Ca, Mg과비슷하기때문이다 (Metal-citrate 결합력 : Cd (103.75) Ca (103.55),Mg(103.40)).29 그러나배양액및시험용액내의 Ca 및 Mg의농도는약 27.9 mg/l, 24 mg/l로서 Cd의노출농도 (0.4 mg/l) 보다훨씬높다. 따라서 Table 2의결과와같이대부분의 citrate는 Ca, Mg 과결합하게된다. Ca2+,Mg2+ 은대표적인경도이온으로, 생물학적리간드의독성작용위치에서양이온중금속과경쟁작용을하여양이온중금속의흡수를저감시킨다 citrate와의결합으로인한 Ca, Mg이온의저감은 Cd과경쟁작용을일으키는경도이온의감소를의미한다. 따라서, 경쟁이온의저감이 Cd의흡수를증가시켰을가능성이있다. 또한, Yang34외는녹조류인 Chlamydomonas reinhardtii를이용하여 nano-tio2와 Cd 공존시 Cd의축적변화를관찰하는연구에서, nano-tio2가생물체의세포표면에흡착또는세포벽의삼원체결합함으로써생기는원형질막의투과성변화로인해 Cd 축적이증가 81

84 할수있다고보고한바있다. Cd은은나노입자에의해 24시간급성독성이크게증가하여, 축적실험이진행된 0.4 mg/l에서 100% 의치사율이나타났다 ( 그림 3.23). 이러한급격한독성의증가와더불어은나노입자의작용으로인해물벼룩내로들어가는 Cd 의투과성변화로 Cd의축적증가가일어난것으로판단된다. Table 2에서보듯이, Cu는 Cd과달리대부분의 citrate가 Cu와결합하게된다. 이는Cu와 citrate의결합력이ca, Mg에비해현저히높기때문이다 (Cu (105.90)>>Ca(103.55),Mg(103.40)).29 Joshi-Tope 와 J. Francis35는citrate와 Cu를포함한 metal-citrate 결합의Pseudomonas fluorescens내흡수를비교한연구를보고하였다. Metal-citrate 결합중특히, Cu-citrate는Pseudomonas fluorescens내로거의흡수가일어나지않는것이관찰되었다. 따라서 Cu는은나노입자와공존시대부분의 Cu가은나노입자표면의 citrate와 Cu-citrate 결합을하면서, 생물학적이용가능성감소인해물벼룩내 Cu 흡수가저감된것으로판단된다. 중금속축적뿐만아니라, 은나노입자의생물축적이현저히감소된이유는위와같은중금속과은나노입자의상호작용에의한것으로판단된다. As(V) 의경우, citrate와의경쟁작용이 As(V) 의축적감소뿐만아니라은나노입자의축적또한감소시킨것으로사료된다. Cd, Cu의경우, 은나노입자와공존시 Ca/Mg-citrate, Cu-citrate 결합을주로형성한다. 위에서언급한바와같이 metal-citrate의결합은세포내흡수가어려워은나노입자의축적량이감소한것으로보인다. 또한, As(V) 와 Cu의경우, 은나노입자와경쟁또는결합으로인해축적량이모두감소하였지만 ( 그림 3.24), 급성독성에는큰변화가없었다 ( 그림 3.23). 체내의중금속축적량이감소하였음에도불구하고, 급성독성에는변화가없는것으로보아, 은나노입자의흡수가중금속의급성독성에영향을미친것으로사료된다. 은나노입자와중금속이공존할경우, 중금속의생물축적은은나노입자의코팅물질인 citrate가중금속과반응하면서증가또는감소하는것이관찰되었다. 따라서, 중금속독성및생물축적에대한은나노입자의영향은코팅물질에따라다를것이다. 또한, 수화학적특성에따라은나노입자와중금속의결합이달라질수있다. 본연구는은나노입자가중금속과상호작용을통하여중금속의독성및생물축적에상당한영향을미친다는것을관찰하였다. 그러나은나노입자의영향은코팅물질, 수화학특성등다른여러인자들에의해다를수있으므로, 이에대한추가적인연구가필요하다. 82

85 제 5절미생물과중금속상호작용과미생물생태연구를통한중금속의제거및활용연구 1. 모델미생물인 Shewanella 균주를이용한다양한중금속의제거및나노물질의합성가. 생물학적 Goethite Nanowires 합성 ( 그림 3.25) 모델미생물인 Shewanella sp. HN-41을 akaganeite와배양하였을때 nm 길이와 5-15 nm의폭의 goethite nanowires가생성되는것을확인함. 생성된물질의특성을분석한결과, 초기높은동도의 akaganeite는 Shewanella sp. HN-41의금속환원작용에의해 goethite (α-fe 3+ OOH) 로상변환 (phase transformation) 을일으키며, 이과정에서 nanorod에서 nanowires로형태변화가일어남. 반면초기 akaganeite의농도가낮아지면 Fe 2+ 와 Fe 3+ 이혼재되어있는 magnetite로의상변환이일어남으로이러한현상은초기 akaganeite의농도와생성된 Fe 2+ 의농도에의해조절되는것을확인함. 생성된 nanowires를 Li-ion battery 음극물질에적용한결과높은개시용량을나타내어전극물질로의활용가능성을보여줌. 나. U(VI) Nanofiber 합성 ( 그림 3.26) 모델미생물인 S. oneidensis MR-1과이의다양한금속환원관련 mutants를이용하여 U(VI) 환원및 U(VI) nanowires 생성기작을규명함. Wild type S. oneidensis MR-1과다양한 mutants를 U(VI) 과반응시켜생성된물질을확인하고이들의특성을분석한결과, strain MR-1에서는배양시간이길어지면 U(IV) nanopartilce이생성되는반면, 전자전달에중요한역학을수행하는 cyma 유전자를제거한 mutant에서는 U(VI) nanofiers가오랫동안유지되는것으로보아 U(VI) 환원에전자전달이중요한역할을하는것을확인함. 다양한전자전달계관련 mutants에서도초기에 U(VI) nanofiber가생성되었으나, 반응시간이지남에따라 nanofibers와 nanoparticles가혼재되어있는것을확인함. Wild type과비교하여 mutants에서 U(VI) 환원속도가늦어짐을확인할수있었고특히, cyma mutant에서현저히감소됨을확인함에따라서 U(VI) nanofibers에서 nanoparticles로의전환은전자전달에의해일어남을확인함. 다. Nanoribbons 생성및 As mobilization ( 그림 3.27) As(V) 가포함된 ferrihydrite를 As(V) 환원능이각기다른 S. oneidensis MR-1, Shewanella sp. NH-41, S. putrefaciens 200 균주와반응시켰을때, strain SP200에서 nanoribbon이형성되는반면 strain MR-1과 HN-41에서는특별한변화가없는것을확인함. Shewanella 균주에의해 As(V) 환원이일어나면서생성된 As(III) 가 feffihydrate 흡착되어 total As의감소를보이다가 Fe(III) 환원이일어나면서 As(III) 가다시빠져나오는현상을보이며, 이는 As(V) 환원능이좋은 strain SP200에서뚜렷이나타남. 최종생성된물질을분석한결과 strain MR-1과 HN-41에서는주로 Fe(III) 과 As(V) 가존재한반면, strain SP200에서는 Fe(III) 과 As(III) 으로존재함. 83

86 그림 TEM (A and B) and SAED (C) images of Vanadium nanostructures synthesized by S. oenidensis MR-1. 84

87 85

88 그림 TEM images and SAED patterns (inset) of the nano-scaled secondary As-bearing iron minerals found in the cultural medium of Shewanella strains containing ferrihydrite and As(V). (a) Control culture medium containing Fe(III)/As(V) alone and bacterial cultures of strains (b) MR-1, (c) HN-41, and (d) SP

89 라. Tellurium Nanorods 생성및 Tellurite 환원 ( 그림 3.28) 모델미생물인 S. oneidensis MR-1을 needle-like shaped tellurium nanostructures를생성하였고, EDX와 SAED 분석을통하여 tellurium 단일성분으로구성된 crystal 구조임을확인함. 마. Tellurium Nanostructre 구조생성및형성기작연구 텔루륨나노구조형성기작을규명하기위해 S. oneidensis MR-1에 transposon을이용한 random mutagenesis를유도하여독특한형태의텔루륨나노구조를만들어내는 Te971로명명한돌연변이종을텔루륨의광학적특성과전자현미경분석을이용하여분리하였다 ( 그림 3.29). Te971의독특한텔루륨나노구조형태는길이 nm의 crystalline tellurium nanorods가세포막주변에뭉쳐서 cluster를형성하거나새롭게형성된 vesicle에분포하여기인되는현상임을 TEM, EDX elemental mapping, SAED pattern 및 thin-section 분석을통해확인하였다 ( 그림 3.30). Te971은텔루라이트환원정도에서 wild type과차이가없음을 ICP-MS로확인하였다 ( 그림 3.31). Te971이보여준상기결과들은 S. oneidensis MR-1에서 putative lipoprotein을 coding하는 SO1717 유전자에 transposon 삽입으로인한기능상실로유발되었음을유전자서열분석을통해확인하였고, 게놈분석을통한 SO1717 유전자가텔루륨환원과연관된유전자인근에위치한다는사실은본유전자가텔루륨형성에개연되는증거로사료한다 ( 그림 3.32). 87

90 그림 TEM images of intracellular (A) and extracellular (B) formed Te nanostructures by S. oenidensis MR-1. 88

91 그림 SEM images of tellurium nanostructures formed by S. oenidensis MR-1: wild type (a) and Te971 (b). 89

92 그림 Characterization of tellurium nanostructures made by Te971 using TEM: whole (a) and one set (b) aggregated tellurium nanorods, thin-sectional analysis (c). 90

93 그림 Kinetics of tellurite reduction and lactate assumption by Te971 and wild type 91

94 그림 Sequence analysis of SO1717 gene in Te971 (a) and analysis of functional genes located around SO1717 gene in S. oneidensis MR-1 (b). 92

95 2. 중금속오염환경에서무기질의순환에관계하는미생물의생태연구가. 미생물군집에의한메탄생성및철광물의생전환 ( 그림 3.33 그림 3.35) 중금속으로오랫동안오염된환경내에서분리한미생물군집은, acetatate를 electron donor로사용하고, 메탄가스를생성하고, elelctron accepter로제공한 nanorod구조의철광물인 akaganeite를다른구조와특성을가지는 nanofiber의 goetite로전환시키는것을확인하였다. 미생물군집은 Fe(II)/ Fe(III) 의 adsorption과 precipitation에따른생지화학적순환을이용하여메탄가스를생산을촉진한다. 이는지속가능한미생물의메탄가스생성방법의가능성을제시할뿐아니라, 새로운철광물과메탄생성균과의생지화학적관점을제공해줄것이라기대된다. 93

96 그림 Scheme of Methanogenesis Facilitated by Geobiochemical Iron Cycle in a Novel Syntrophic Methanogenic Microbial Community 94

97 그림 (a) Production of hydrogen gas, (b) consumption of acetate, and (c) production of methane in a series of comparative tests with or without pre-added 0.1% H 2 in the headspace of the cultures in the presence or absence of akaganeite. 95

98 그림 a) TEM images of akaganeite nanorods (a) mixture of akaganeite nanorods and growing goethite nanorods and nanofibers(b and c) produced uniformed goethite nanofibers (d) a high resolution TEM image with electron diffraction pattern; (e) and XRD analysis of the goethite nanofibers (f) 96

99 제 6 절습지퇴적물내수은종변화 : 자연유기물에의한환원기작연구 1. 용존 2가수은의환원율 Shewanella oneidensis MR-1 박테리아에의한용존수은의환원율과속도가휴믹산존재하에더욱증가하였다. 미생물에의한용존 2가수은의환원율은 35% 에서 Elliott soil 휴믹산존재시 48% 로증가하였다 ( 표 3.5) 전자공여체를주입하지않을시에도미생물내에서배출되는탄소원을이용하여용존 2가수은의 22% 가환원되었다. 미생물을넣지않고전자공여체 (lactate) 와 Elliott soil 휴믹산을주입한실험에서는수은이환원되지않았다. 2. 용존 2가수은의환원속도 Elliott soil 휴믹산이존재할때미생물에의한 2가수은환원속도는 0.02 h -1 로, 휴믹산이없이미생물에의한수은환원속도인 0.01 h -1 보다 2배빨랐다 ( 그림 3.36, 표 3.6). Elliott soil 휴믹산은미생물전자전달과정을통해지속적으로전자를공급받아 2가수은을더욱효과적으로환원시킨다. 일반적으로환원된휴믹산에의한 2가수은환원속도는상당히빠르다고알려져있으므로미생물에의한휴믹산환원속도가수은환원의속도결정단계로고려되나추가확인실험을요한다. 3. 다양한휴믹산에의한용존 2가수은의환원율 일정농도의 Anthraquinone-2, 6-disulfonate (AQDS), Elliott soil 휴믹산, Pahokee 피트휴믹산, Suwannee River 펄빅산, 휴믹산은용존 2가수은을각각 93%, 55%, 46%, 40%, 23% 로환원시켰다. 휴믹내존재하는유기라디컬은 2가수은환원에중요한기여를하는것으로고려된다. 수은환원율과휴믹산내유기라디컬함량과 1차비례관계식의 R2는 0.95, 방향족탄소함량과 1차비례관계식의 R2는 0.91로결정되었다 ( 그림 3.37). 퇴적층무산소환경내유기라디컬이나방향족탄소원의함량은 2가수은환원속도의예측에중요한역할을할것이다. 97

100 표 3.5. 전자전달에의한용존 2 가수은환원율 A B C D Lactate Shewanella oneidensis MR Elliott soil HA Hg(0) (%) 21.5 ± ± ± ± 0.2 Hg(II) (%) 76.3 ± ± ± ± 1.3 Recovery (%)

101 99

102 표 3.6. 휴믹의유무시미생물에의한용존 2 가수은환원속도 Species Synecococcus bacillaris (Cyanobacteria) Mediator k (h -1 ) r 2 Reference Mason et al., 1995 Geobacter Sulfereducens PCA Ferric oxyhroxides Wiatrowski et al., 2006 Shewanella oneidensis MR This study Shewanella oneidensis MR-1 Elliott soil HA This study 100

103 그림 3.37 S. oneidensis MR-1과다양한휴믹간에전자전달에의한용존 2가수은환원율및수은환원율과휴믹내방향족탄소또는유기라디컬함량간의상관관계 101

104 제 4 장목표달성도및관련분야기여도 1. 목표달성도 구분 연구개발목표 연구내용및범위 달성도 열적증발-전자이온화 TOFMS 검출기를장착한 GIST-AMS 장치설계및구성 DMA-impactor 시스템을이용하여입자의 바운스로인한손실효율이가장낮은기화기 에어로졸상태의팁 ( 재질, 모양, 공극률등 ) 선정. 나노입자및 표준입자를이용한입자의포집효율 ( 입자집속실시간대기에어로졸극초미세입자의효율, 기화-이온화-검출효율 ) 측정측정을위한실시간성분분석을 다양한실험실제조입자를이용하여단일성분 GIST-에어로졸위한고효율입자의이온화효율측정및질량스펙트럼질량분석기 (GIST-AMS) 전자이온화에어로졸데이터베이스확보개발연구질량분석기개발및 정량화및높은 S/N를얻기위한데이터처리표준입자를이용한알고리듬개발성능평가 Aerodyne사의 Q-AMS 및 CPC, PILS-IC 등과의 100% 동시측정 ; GIST-AMS의성능평가및보정 실제대기에어로졸측정 ; 실시간에어로졸성분 측정가능성평가. 정지궤도위성자료를활용한동아시아에어로솔광학특성연구 블랙카본복사강제력산정 차세대친환경생태복원연구 미생물과중금속상호작용과미생물생태연구를통한중금속의제거및활용연구 습지퇴적물내수은종변화 : 자연유기물에의한환원기작연구 3 차원기상 화학통합모델링수행 에어로솔의광학특성산정방법구축 정확한 BC 기후강제력계산 수질특성에따른유해중금속독성평가 유해나노물질의특성평가 유해나노물질의독성평가 수질특성에따른유해중금속과나노물질의복합독성평가 미생물과중금속상호작용과미생물생태연구를통한중금속제거및활용연구 휴믹산의수은환원기여입증 NCEP 자료및 ASCAT 위성자료를이용한기상모델링수행을통한기상장마련 모델링기간에적합한배출량의적용을통한광화학모델링수행 에어로솔의광학특성산정방법의연구 산정된에어로솔의광학특성을통합모델링결과에적용 BC 에어로졸지상관측자료갱신 수직적인에어로졸분포를알수있는인공위성 CALIPSO 자료다운로드 / 처리 / 분석 BC 복사강제력계산갱신 BC 복사강제력을기후모델에넣어서정확한BC 기후변동효과분석 기후모델자료를분석하여기후변동에대한조사 개별유해중금속에대한급성독성평가 경도및용존유기물질농도변화등수질특성에따른개별중금속의독성상관성분석 수질유해나노물질의기초자료확보 유해나노물질에대한급성독성평가 유해중금속과나노물질의공존상태에서의독성평가 경도및용존유기물질농도변화등수질특성에따른유해중금속 - 나노물질의독성상관성분석 미생물과중금속의상호작용과중금속오염지역의미생물생태연구를통하여생태적특성과물질순환을이해하고이를바탕으로효과적으로중금속을제거하기위한기술에활용 습지퇴적물의물리화학적특성평가 습지퇴적물깊이별휴믹산농도, 휴믹산전자수용력, 휴믹산환원박테리아분포분석 습지퇴적물깊이별총수은, 0 가수은분포분석 위연구내용을계절별로반복하여실시 습지퇴적층에서휴믹산환원과수은환원의연관성평가 100% 100% 100% 100% 100% 100% 100% 100% 102

105 2. 연구성과 특허 ( 건 ) 논문발표 ( 건 ) 학술발표 ( 건 ) 기타 국내 국외 국내 국외 SCI 비 SCI SCI 비 SCI 국내 국외 계획 달성 가. 국내특허 (4 건 ) (1) 구름형성응축핵카운터및구름형성응축핵의실시간카운팅방법출원인 : 광주과학기술원등록번호 : 등록일 : 발명자 : 박기홍 / 박미경발명의명칭 : 구름형성응축핵카운터및구름형성응축핵의실시간카운팅방법 (2) 연속파레이저및광전증배관을이용하는분광분석장치출원인 : 광주과학기술원등록번호 : 등록일 : 발명자 : 박기홍 / 곽지현발명의명칭 : 연속파레이저및광전증배관을이용하는분광분석장치 (3) 대기분석장치출원인 : 연세대학교산학협력단 / 이화여자대학교산학협력단 / 광주과학기술원출원번호 : 출원일 : 발명자 : 김준 / 이한림 / 박록진 / 김재환 / 이광목 / 송철한 / 김영준 / 최용상 / 유정문 / 박선기발명의명칭 : 대기분석장치 (4) 국가간입자상대기오염물질의수송여부판단방법출원인 : 광주과학기술원출원번호 : 출원일 : 발명자 : 송철한 / 박미은 / 김준 / 이재화발명의명칭 : 국가간입자상대기오염물질의수송여부판단방법 103

106 나. 논문 : 국내비SCI (1건) (1) 박래설 ; 한경만 ; 송철한 ; 박미은 ; 이소진 ; 홍성유 ; 김준 ; 우정헌 (2013), 동아시아대기질예보및감시를위한모델링기술의현황과발전방향, 한국대기환경학회지, 29(4), 다. 논문 : 국외 SCI (25건) (1) Rahman, M. M; Lee, Y. g.;kim, G.;Lee, K.;Han, S. (2013), Significance of submarine groundwater discharge in the coastal fluxes of mercury in Hampyeong Bay, Yellow Sea, Chemosphere, 91(3), (2) Noh, S.; Choi, M.;Kim, E.;Dan, N.P.;Thanh, B.X.;Ha, N.T.V.;Sthiannopkao, S.;Han, S. (2013), Influence of salinity intrusion on the speciation and partitioning of mercury in the Mekong River Delta, Geochimica et cosmochimica acta, 106, (3) Gieskes, J.M.; Elwany, H.;Rasmussen, L.;Han, S.;Rathburn, A.;Deheyn, D.D. (2013), Salinity variations in the Venice Lagoon, Italy: Results from the SIOSED Project, May 2005-February 2007, Marine chemistry, 154, (4) Chung, C. E.; Cha, H.;Vihma, T.;Raisanen, P.;Decremer, D. (2013), On the possibilities to use atmospheric reanalyses to evaluate the warming structure in the Arctic, Atmospheric Chemistry and Physics, 13, (5) Lee, K.;Chung, C. E. (2013), Observationally-constrained estimates of global fine-mode AOD, Atmospheric Chemistry and Physics, 13, (6) Kim, G.;Kwak, J.;Kim, K.R.;Lee, H.;Kim, K.W.;Yang, H.;Park, K. (2013), Rapid detection of soils contaminated with heavy metals and oils by laser induced breakdown spectroscopy (LIBS), Journal of hazardous materials, 263(2), (7) Park, J., Lee, S.;Kang, M.;Cho, H.j.;Lee, K.;Park, K. (2013), Seasonal characteristics of submicrometer organic aerosols in urban Gwangju, Korea using an aerosol mass spectrometer, Atmospheric environment, 80, (8) Jung, H. S.;Miller, A.;Park, K.;Kittelson, D. B. (2013), Carbon nanotubes among diesel exhaust particles: Real samples or contaminants?, Journal of the Air and Waste Management Association, 63(10), (9) Kim, J.; Maskey, S.;Yoon, Y.J.;Park, K. (2013), Mixing State of Size-Selected Submicrometer Particles During Photochemical and Combustion Events Measured with the Tandem System, Aerosol science and technology : the journal of the American Association for Aerosol Reserch, 47(7), (10) Park, Ji Yeon,;Lim, Sungil;Park, Kihong (2013), A new approach for determination of fouling potential by colloidal nanoparticles during reverse osmosis (RO) membrane filtration of seawater, Journal of nanoparticle research : an interdisciplinary forum for nanoscale science and technology, 15(4), 1-9. (11) Batmunkh, T.;Kim, Y. J.;Jung, J. S.;Park, K.;Tumendemberel, B. (2013), Chemical 104

107 characteristics of fine particulate matters measured during severe winter haze events in Ulaanbaatar, Mongolia, Journal of the Air and Waste Management Association, 63(6), (12) Jiang, Shenghua; Park, Sunhwa;Yoon, Younggun;Lee, Ji-Hoon;Wu, Wei-Min;Phuoc Dan, Nguyen;Sadowsky, Michael J.;Hur, Hor-Gil (2013), Methanogenesis Facilitated by Geobiochemical Iron Cycle in a Novel Syntrophic Methanogenic Microbial Community, Environmental science & technology, 47(17), (13) Kim, Dong-Hun;Kim, Min-Gyu;Jiang, Shenghua;Lee, Ji-Hoon;Hur, Hor-Gil (2013), Promoted Reduction of Tellurite and Formation of Extracellular Tellurium Nanorods by Concerted Reaction between Iron and Shewanella oneidensis MR 1, Environmental science & technology, 47(15), (14) Jiang, Shenghua; Lee, Ji-Hoon;Kim, Donghun;Kanaly, Robert A.;Kim, Min-Gyu;Hur, Hor-Gil (2013), Differential Arsenic Mobilization from As-Bearing Ferrihydrite by Iron-Respiring Shewanella Strains with Different Arsenic-Reducing Activities, Environmental science & technology, 47(15), (15) Jiang, S.; Hur, H.-G. (2013), Effects of the Anaerobic Respiration of Shewanella oneidensis MR-1 on the Stability of Extracellular U(VI) Nanofibers, Microbes and environments, 28(3), (16) Jiang, S.; Kim, M. G.;Kim, I.;Hwang, S. J.;Hur, H. G. (2013), Biological synthesis of free-standing uniformed goethite nanowires by Shewanella sp. HN-41, Journal of materials chemistry. A, Materials for energy and sustainability, 1(5), (17) Phan, K.;Phan, S.;Huoy, L.;Suy, B.;Wong, M.H.;Hashim, J.H.;Mohamed Yasin, M.S.;Aljunid, S.M.;Sthiannopkao, S.;Kim, K.W. (2013), Assessing mixed trace elements in groundwater and their health risk of residents living in the Mekong River basin of Cambodia, Environmental pollution, 182, (18) Wang, Hong-Sheng;Sthiannopkao, Suthipong;Chen, Zhuo-Jia;Man, Yu-Bon;Du, Jun;Xing, Guang-Hua;Kim, Kyoung-Woong;Mohamed Yasin, Mohamed Salleh;Hashim, Jamal Hisham;Wong, Ming-Hung (2013), Arsenic concentration in rice, fish, meat and vegetables in Cambodia: a preliminary risk assessment, Environmental geochemistry and health, 35(6), (19) Ko, Myoung-Soo;Park, Hyun-Sung;Kim, Kyoung-Woong;Lee, Jong-Un (2013), The role of Acidithiobacillus ferrooxidans and Acidithiobacillus thiooxidans in arsenic bioleaching from soil, Environmental geochemistry and health, 35(6), (20) Tanaka, M.;Takahashi, Y.;Yamaguchi, N.;Kim, K.W.;Zheng, G.;Sakamitsu, M. (2013), The difference of diffusion coefficients in water for arsenic compounds at various ph and its dominant factors implied by molecular simulations, Geochimica et cosmochimica acta, 105, (21) Ko, M.S.;Kim, J.Y.;Lee, J.S.;Ko, J.I.;Kim, K.W. (2013), Arsenic immobilization in water 105

108 and soil using acid mine drainage sludge, Applied geochemistry : journal of the International Association of Geochemistry and Cosmochemistry, 35, 1-6. (22) Cheng, Z.;Wang, H.S.;Du, J.;Sthiannopkao, S.;Xing, G.H.;Kim, K.W.;Yasin, M.S.M.;Hashim, J.H.;Wong, M.H. (2013), Dietary exposure and risk assessment of mercury via total diet study in Cambodia, Chemosphere, 92(1), (23) Lee, B.T.;Kim, K.-W. (2013), Toxicokinetics and Biotransformation of As(III) and As(V) in Eisenia fetida, Human and ecological risk assessment : HERA, 19(3), (24) Kim, H.S.;Kim, Y.H.; Song, C.H. (2013), Ship-plume sulfur chemistry: ITCT 2K2 case study, The Science of the total environment, 450, (25) Han, K.M.; Park, R. S.;Kim, H.K.;Woo, J.H.;Kim, J.;Song, C.H. (2013), Uncertainty in biogenic isoprene emissions and its impacts on tropospheric chemistry in East Asia, The Science of the total environment, 463, 라. 논문 : 국외비SCI (1건) (1) Kwak, J.-h.;Park, K.;Chang, P.-c.;Liu, W.;Kim, J.-Y.;Kim, K.-W. (2013), Influence of phosphate and citric acid on the phytoextraction of As from contaminated soils, International journal of environment and waste, 11(1),

109 제 5 장연구개발결과의활용계획 1. 활용방안 - 국내에서최초로시도된 GIST-AMS 의개발은전세계에서가장많이사용되고있는 TD-EI 시스템을기반으로하였기에추후대기측정시분석결과를한반도, 동북아를넘어전세계의결과와비교분석이가능하게되었다. 이를통해에어로졸의생성및성장, 이동특성에대한이해도를높일것으로기대한다. - 동북아시아에어로솔의광학적특성에대한지속적인관측 ( 정지궤도위성 GOCI 관측관측 ) 및산출은주요오염물질의장거리이동현상및대기질의변화에대한파악을용이하게할수있음. - 자료동화기법의적용을통해향상된 3차원모델링결과는한반도를포함한동아시아에대한대기질의평가에대한신뢰도를높여줄것이며, 기후변화에미치는영향에대한정량적인판단을위한보다정확한기후강제력산출에크게기여. - 에어로솔의성분별, 연직분포에따른기후강제력을평가함으로써, 기후변화를야기하는주요성분을파악하여, 향후대기질규제를위한법안확립및배출량통제를위한기반마련. - 기후변화의주요요인이되는에어로솔성분및배출의정확한정보는향후국제기후협약및국제환경분쟁시근거자료로활용가능. - 에어로졸과기타자료를관리하는데있어서데이터서버를구축할것이다. 이데이터서버는본연구팀의미래연구의지렛대로활용이무척요긴할뿐만아니라광주과기원환경공학과의다른교수연구팀, 그리고국내 / 국외의다른연구팀과의공동연구를하는데있어서본연구팀의자산으로널리활용할계획이다. - 이연구를위해구입된 linux cluster 에 ECHAM5 와 CAM3를설치할것이다. 한연구팀에서두개의기후모델을이용하는경우는무척드물다. 두개의모델을이용하는것은하나만이용하는것에비하여결과의신빙성이무척좋아진다. 즉, 타연구팀에서기후모델로테스트를할일이생길경우에본연구팀의시설과노하우를이용하고싶을것이다. - 본연구팀이가지고있는두개의기후모델을활용하여타연구팀과공동연구관계를증진한다. - BC 기후강제력계산결과를국제학회등에서적절히홍보를하여다음 IPCC 보고서에중요결과로채택되도록노력한다. - BC가한반도주변기후변화에어떠한영향을미칠수있는지좀더정확한결과를학회등을통하여발표함으로써기상청이나환경부의관심을유도하여다른과제를맡아서수행할수있는기반을다질수있다. - 본연구를통해은나노입자가중금속과상호작용을통하여중금속의독성및생물축적에상당한영향을미칠수있다는것을확인하였으며실제현장에서은나노입자와중금속존재시나타날수있는생태영향에대한기초자료로활용될수있음. - 그러나보다더구체적인자료확보를위해서는단일중금속과은나노입자의존재뿐 107

110 아니라다양한중금속의혼재시나타날수있는화학결합에대한모델링, 독성, 생태영향까지종합적으로고려해야될것으로판단됨. - 본연구에서는다양한환경오염물질처리나노소재합성및하이브리드나노소재합성연구를통해오염물질에대한처리메커니즘을규명함으로서, 향후나노물질의환경분야적용활성화에기여하여토양오염정화, 수질오염정화분야에활용할수있다. - 또한나노소재의응용기술연구는본기술에서요구되는다양한주요인자를도출해냄으로서환경오염물질처리시스템운전시고려사항등에대한기초자료로서활용될수있다. - 미생물-광물상호작용에대한심층적연구를할수있는기반을제공할것으로예상된다. - 미생물기원나노물질의개발은아직까지화학합성에서볼수없었던구조의나노물질을제공하여줄수있는가능성이있을것이며, 구조적특이성으로인하여다양한응용성이예상된다. - 수은환원에대한심도높은연구를통해수은의거동을예측하고생지화학적이해를높임. 또한무산소환경수층과퇴적층에서미생물-자연유기물전자전달에의한 2가수은환원의기작을이해함. - 각종측정장비사용과연구경험축적을통하여다양한분석기술획득및과학적사고력향상에기여. - 물과퇴적토의수은분석을국외의연구기관에의뢰하는현실을극복함으로국가예산및해당단체의경제적비용을경감. - 국내수은모니터링기초자료를구축하고수은환원연구분야의국제적우위를확보. - 수은으로오염된지역에수은제거효율및제거속도를향상시킬수있는원천기술을확보함 2. 추가연구의필요성 - 본연구에활용된자료동화기법의개선이요구됨. 본연구에사용된방법은계산시간이짧아효율적인반면노후화된기술이라는단점이있음. - 입자상물질의이동을정확히보기위해서현재와같이대체파라미터로써 AOD를사용하기보다는 2차원의보다정확한 PM 농도의산출이요구됨. AOD와 PM 농도간의상관성을통해서 AOD로부터근거있는 PM 농도의산출이가능할것으로사료됨. - 본연구를통해산출한에어로솔의광학특성값을활용하여실제로기후강제력을산출해봄으로써에어로솔이기후변화에미치는영향을파악할수있음. 108

111 제 6 장연구개발과정에서수집한해외과학기술정보 1. AMS 개발 AMS는이미상용화된 Aerodyne사의 AMS나이미판매를종료한 TSI사의 ATOFMS부터개별연구실에서개발된것까지그종류와특성이매우다양하다. 기본적으로는에어로졸의도입부, 크기측정시스템, 입자의탈착및이온화시스템, 그리고이온검출시스템으로나뉘지만, 분석하고자하는성분의특성에따라입자의탈착및이온화시스템을달리하기때문에개별 AMS는탈착 / 이온화시스템에따라서특징지어진다. TD-EI 시스템을기본으로하던 Aerodyne 의 AMS도 ion fragmentation 때문에모분자를구분하기어려운단점을해결하고자 VUV(vacuum ultra violet) lamp photoionization 시스템을채택하여 soft ionization 을시도하였다 (Northway et al., 2007). 또한 Onash et al. 은 600 C의기화기에의해기화된에어로졸성분 [nonrefractory component] 만분석이가능한단점을극복하기위하여 infrared laser인 1064 nm의연속파레이저를기화기로사용하는 SP-AMS(soot particle-ams)(onash et al., 2012). 검댕입자, 중금속등레이저에너지를흡수하여자체적으로입자의온도를 1000 C 이상상승시켜기화되는원리를이용한것이다. 이를이용하여대기중단일입자의 mixing state에대한연구를수행하였다. 뿐만아니라, AMS의소형화버전인 ACSM, mini-ams 등의개발을성공하였으며, 이를이용한연구도활발히진행되고있다 (Ng et al., 2011; Sun et al., 2012; Budisulistiorini et al., 2013). 2. 정지궤도위성을통한 AOD 관측기술우리나라상공에서상시대기를관측하는천리안위성 (COMS) 의 GOCI 센서와마찬가지로세계적으로에어로솔의광학특성을산출해내고있는정지궤도위성센서가다음표 6.1과같이존재한다. 천리안위성은다른정지궤도위성과달리가시광영역에많은채널을갖고있는해색센서인 GOCI 가탑재되어 AOD 산출에유리한입지에있다. 3. CMAQ 모델의개발및발전본연구에서 2011년과 2012년모델링에대해서각각 CMAQ v4.5.1과 v5.0.1이사용되었으며, 두모델의버전간에는적용되는에어로솔모듈에있어서큰변화가있었다. 특히 CMAQ v4.5.1 에서사용되던 AERO4 에어로솔모듈에서 CMAQ v4.7을거쳐 CMAQ v5.0.1 이개발되면서 AERO5, AERO6 에어로솔모듈로바뀌었고, SOA 형성반응및입자상물질에대한종분화에있어서크게업데이트되었다. 4. AOD에대한자료동화기술복사강제력을산출하기위해보다정확한산출이요구되는 AOD에대한광화학모델링결과와위성관측자료와의자료동화방법으로 Kalman 필터를이용한 OI (optimal interpolation) 기법이주로이용되어왔다 (Collines et al., 2001; Yu et al., 2003; Adhikary et al., 2008; Chung et al., 2010). 하지만 OI 방법은계산시간이짧다는장점에비해자료동화기술에있어다소정교함이떨어져이를극복하여 AOD의자료동화에앙상블 OI 및 3DVAR (three-dimensional variational) 기술을적용하려는연구가되고있으나아직까지는보편적으로이용되기에는계산시간이긴등의문제가남아있다 (Saide et al., 2013) 109

112 표 6.1. 정지궤도위성으로부터에어로솔의광학특성산출사례 (Park et al.(2013) 에서발췌 ) 110

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