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주호 장
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1 한국연소학회지, Vol.14, No. 1 NOx 저감을위한연료희박재연소기법의실험및수치적연구 김학영 * 백승욱 ** 손희 *** 김세원 **** Experimental and Numerical Investigation for NOx Reduction with Fuel Lean Reburning System Hak Young Kim, Seung Wook Baek Hee Son and Se Won Kim ABSTRACT Fuel lean reburning method is very attractive way in comparison with conventional reburning method for reducing NOX. Meanwhile, the knowledge of the how flue gas re-circulated, temperature distribution and species concentration is crucial for the design and operation of an effective fuel lean reburning system. For this reason, numerical analysis of fuel lean reburning system is a very important and challenge task. In this work, the effect of fuel lean reburn system on NOX reduction has been experimentally and numerically conducted. Experimental study has been conducted with a 15kW lab scale furnace. Liquefied Petroleum Gas is used as main fuel and reburn fuel. To carry out numerical study, the finite-volume based commercial computational fluid dynamics (CFD) code FLUENT6.3 was used to simulate the reacting flow in a given laboratory furnace. Steady state, three dimensional analysis performed for turbulent reactive flow and radiative heat transfer in the furnace. Key Words : NOx reduction, fuel lean reburning, computational fluid dynamics modeling, LPG flame Alphabets S : swirl number D h : vane hub diameter D : nozzle diameter f re : reburn fuel fraction x : the amount of reburn fuel F : the amount of total fuel P : pressure T : temperature Sh : source of energy term k : turbulent kinetic energy Pr : Prandtl number R : universal gas constant 기호설명 : mass fraction Greeks θ : swirler van angle Φ : equivalence ratio ρ : Density ε : turbulent dissipation rate µ t : turbulent viscosity k t : turbulent conductivity Superscript P : product R : reactants 1. 서론 화석연료사용시발생하는배출가스특히, 질 * 한국과학기술원기계항공시스템공학부 ** 한국과학기술원기계항공시스템공학부 *** 한양인더스트리 **** 한국생산기술연구원생산시스템본부산업설비팀 연락저자, dions99@kaist.ac.kr 소산화물 (NOx) 은지구온난화나산성비, 스모그현상과같이우리의삶에심각한환경오염을초래하고있다. 이러한환경오염물질저감을위하여 NOx 저감효율이높은재연소 (Reburning) 기법을기반으로한여러가지저공해기술들이개발되고있다. 재연소방법은주연소후류에탄화수소계열의재연소연료 (reburn fuel) 를분사하여연료농후영역인재연소영역 (reburn zone) 을조성하여 NOx 가질 18

김학영 백승욱 손 희 김세원 소기체로환원되도록유도한다 [1]. 본논문에서다루고있는연료희박재연소 (Fuel lean reburning) 방식은적은양의재연소연료를사용하고 ( 총공급열량의 5~15% 이내 ) 연소로내전체적인연료희박상태를유지하여추가적인공기공급없이미연탄화수소나 CO 의발생을억제할수있는기술이다.

2 김학영 백승욱 손 희 김세원 소기체로환원되도록유도한다 [1]. 본논문에서다루고있는연료희박재연소 (Fuel lean reburning) 방식은적은양의재연소연료를사용하고 ( 총공급열량의 5~15% 이내 ) 연소로내전체적인연료희박상태를유지하여추가적인공기공급없이미연탄화수소나 CO 의발생을억제할수있는기술이다. 보일러의후류영역으로고속의재연소연료를분사하여부분적연료농후조건지역을생성하고연료농후지역을유도하여생성된탄화수소연료와 NOx 가반응하여 HCN 혼합물이생성되고여러화학반응단계를거쳐 NOx 를 N 로환원하게된다 [,3]. 이러한부분적연료농후지역의생성에도불구하고보일러내부는항상전체적으로연료희박상태가유지되므로, 미연탄화수소및일산화탄소의완전연소를위하여보일러후단에서공기를추가로도입하여과연소시킬필요가없다. 결국 NOx 저감시스템을더욱단순화시킴과동시에, 기존재연소방법에서총연료의 0% 정도의재연소연료를사용했던것에비해 10% 미만의적은양으로도기존재연소를통한 NOx 저감효율에상응하는높은 NOx 저감효율을기대할수있다. 재연소를이용한 NOx 저감은실험적인방법뿐만아니라 CFD 기법을이용한수치적접근방법도많은연구자들에의해서이루어지고있다. Lei-Yong Jiang[4] 은 Propane 을연료로사용한연소기에서연소모델에따른 NOx 생성을모델링하였으며, Musfata Ilbas[5] 는수소와탄화수소를연료로사용하는연소기에서복사모델에따른 NOx 생성특성을고찰하였다. A.Frassoldati et. al[6] 은천연가스를사용한확산화염에서 NOx 생성특성이초기입력속도 Profile 과경계조건, 수렴조건에의해달라짐을수치기법으로계산하였다. 이러한수치적해석을이용하여연소로의효율증대를기대할수있고또한환경오염물질인 NOx 저감및연소로내부의유동을예측할수있는장점이있다. 본논문에서는연소로의온도분포및당량비에따라 NOx 의발생특성을고찰하여연료희박재연소기법을적용한연소현상의모델을유도하였다. 이를위하여난류효과를고려한유동장및복사효과를고려한열전달해석기법을이용하였다. 또한실험에사용된 LPG 의산화모델로 CO 반응을포함한 two-step 반응기구를이용하였다.. 실험적연구.1 실험장치본연구에서사용된실험장치는공기및연료공급장치와연소기, 연소로등의실험장치들과온 도가스등의측정장치등크게세부분으로나누어생각할수있다. 본실험에서사용된연소기는발열량 15 kw 로설계하였다. 그단면과형태를 Fig. 1 에서개괄적으로나타내고있다. 연소기중심의직경 4 mm 의원형파이프에서연료인 LPG 가분사되고동축공기공급관이그주위를감싸도록설계하였다. 또한연소용공기공급을원활하게하고연소성능을향상시키기위하여공기공급단의선단에는재순환영역을형성하도록하였다. 재순환영역형성을위하여 Radial flow vane swirler 를장착하였는데선회수 (S) 와선회각 (θ ) 는각각 0.7 와 45 도로설계하였다. 선회기의선회각과선회수에대한계산은다음식 (-1) 을이용하였다 [7]. 1 ( D S = [ 3 1 ( D h h 3 / D) / D) ] tanθ (-1) 본실험에서사용하는연소로는 15 kw/m 3 이상의열부하를견딜수있도록설계되었다. 재순환영역을고려하기위해연소로의길이를직경의 배이상이되도록직경 0.5 m 높이 1. m 실린더형으로제작하였다. 연소가스의 NOx, CO 성분과 O 농도를측정하기위하여가스분석을실시하였다. 가스분석기는 Eutron 사의 Greenline MK 제품을사용하였다. 연소가스에포함된공해물질 CO, NO, NO 와 SO 등은가스분석기의 O 농도를기준으로표시된다. Fig. 1. Schematic of the combustion burner. Table 1. Experimental conditions Case Primary fuel(kw) Reburn fuel fraction Reburn Zone location initial O concentration(%) ~ (m) ~ 0.7 (m)

3 NOx 저감을위한연료희박재연소기법의실험및수치적연구 3 연소가스가가스분석기내로들어오면 diffusion membrane 을통하여수소이온이제거되고전기화학적산화과정을통해각공해가스의농도에비례하는전압을생성하게된다. 이러한전압이각각의 sensor 를통하여연소가스의농도를검출하게된다. 가스분석기는 O, CO, NO, NO, SO 가스에대한 5 가지센서를통해농도측정을하고수분을제거하기위한 water trap 으로구성되어있다. 본연구에서측정한 NOx 는 NO 와 NO 의합으로고려하였다. 또한, 연소장내의온도분포를측정하기위하여고온 (~1600 ) 에서안정적인측정이가능한 R-type (Platinum 19% rhodium(+) versus platinum(-)) 을사용하였다. 열전대의보정을위하여여러가지 bead size 를이용하여각 bead 직경별로같은조건의온도를측정한후 bead 직경이 zero 일때의값으로보정하는방법을선택하였다.. 실험조건재연소시스템의효율에영향을미치는여러요소중에서본실험에서는 Case 1에서당량비 (φ) 를고정시킨상태에서재연소연료량의변화에따른 NOx 저감및 CO 발생에미치는영향을살펴보았다. 그리고 Case 에서는재연소연료를고정시킨상태에서재연소연료분사위치에따른 NOx 발생및저감특성에관한고찰을하였다. 실험은주연소영역에서발열량을 15 kw로일정하게유지시킨상태에서전체적인연료희박조건을유지하기위하여재연소연료량에따라당량비를조절하였으며배출가스의 O 농도를기준으로실험을진행하였다. 실험에사용된연료조성및주연소영역에서의조건은 Table 1과같다. 또한재연소연료의양은다음과같은수식 (-) 에의하여정의되었다. 계산을위하여 SIMPLE algorithm 을사용하였고복사효과를고려하기위하여 DOM(Discrete Ordinate Method) 을사용하였다. 유동장의난류효과를모사하기위하여 k - ε model 을이용하였다. LPG 연소모델은 CO 가포함된 two-step 모델을사용하였으며화학반응의난류효과를고려하기위하여 eddydissipation 모델을고려하였다 지배방정식유동장은운동량방정식, 난류방정식, 에너지방정식그리고화학방정식을연계하여해석하였으며 Reynolds-averaged Navier-Stokes(RANS) 방정식을기반으로한정상상태의지배방정식은다음과같다 [8]. 연속방정식 (3-1) ρν = 0 운동량방정식 (3-) ρνν = P + ( µ ν ρν ν ) + ρg 에너지방정식 (3-3) ( νρc T ) = ( k T h J ρc ν ' T ') + S P j 지배방정식 (3-) 과 (3-3) 에나타난 Reynolds stress 항과 turbulent heat flux 항은 Boussinesq 가설을이용하여다음과같이치환하여해석하였다. ρν ν = µ t ν (3-4) ρ cpν ' T ' = kt T (3-5) 난류영향을고려하기위하여다음과같은 standard k-ε 모델을사용하였다. j j P h f re = x F (-) µ t ρνk = ( k) + S σ k k (3-6) f re = reburn fuel fraction x = the amount of reburn fuel F = the amount of total fuel (reburn+primary) 3. 해석 µ ρνε = ( ) σ t ε + ε S ε (3-7) 또한난류점도 (µ t) 와난류전도도 (k t) 는다음과같이정의하였다. 본연구에서는유한체적법 (Finite Volume Method) 을이용하여유동장해석을하였다. 실제연소기내의연소현상을모사하기위하여 3 차원격자를생성하였다. 연소로내부의벽면온도를측정하여모델링의경계조건으로사용하였다. 또한압력과속도 0 k µ t = ρcµ ε cpµ t kt = Pr t (3-8) (3-9)

4 4 김학영 백승욱 손 희 김세원 본연구에서는 C µ= Pr t=0.85 로가정하였다 연소반응모델 실험에서사용된 LPG 의경우 95% 가프로판 (C 3H 8), 5% 정도가메탄 (CH 4) 로구성되어있으므로연소계산은프로판에대해서만고려하였다. 프로판에대한산화반응모델은 CO 반응을포함한 two-step 반응기구로다음과같이가정하였다. C 3H 8 +7/O 3CO + 4H O (3-10) CO + 1/O CO (3-11) Eddy-dissipation 의반응율은 large turbulence time scale(k/ε) 에의해결정된다. 생성율과반응율은다음과같이표현된다. ɛ ɛ (3-1) (3-13) Y P 는생성되는화학종의질량분율을나타내고 Y R 은각각반응물의질량분율을나타낸다. 또한 A, B 는경험적상수로본연구에서는 4.0 과 0.5 로사용하였다 복사열전달 본연구에서는확산연소의모델링에가장널리사용되고있는 DOM(Discrete Ordinate Method) 을사용하였다. 복사강도를구하기위해서는복사전달방정식을적당한수치적방법으로모사하여야하며연소로인하여발생하는기체의흡수및방사를고려한복사전달방정식은다음과같다. di( r, s) = ki( r, s) + ki b ds (3-14) 또한연소환경에서여러화학종의열흡수율을고려하기위하여회체가스가중합산모델 (WSGGM) 을적용하였다 NOx 생성모델링본연구에서는연료에 NOx 성분이거의없는 LPG(Liquefied Petroleum Gas) 를사용하였으므로 fuel NOx의생성은없다고가정하고 thermal NOx와 prompt NOx의생성만을고려하였다. 1) Thermal NOx formation Thermal NOx 의생성은유동장내의온도조건에큰영향을받는 Zeldovich mechanism 에의해결정된다. O+N N+NO N+O O+NO N + OH H+NO (a) (b) (c) 위의반응식 (a), (b) 를살펴보면반응식 (a) 에서매우강한결합인 N 결합 (dissociation energy of 941 kj/gmol) 이끊어져야하는것을알수있다. 그렇지만 N 의산화반응인반응식 (b) 는상대적으로적은에너지가필요하게된다. 그러므로연료가매우농후한조건을제외한대부분의연소환경에서 N 원자의생성과 N 의산화반응은준평형상태를이룬다고가정할수있다. 그러므로 thermal NOx 생성율은다음과같이나타낼수있다. d[ NO] = k dt f,1 [ O][ N k f,1k f,[ NO] (1 ) k f,1[ N ] k f,[ O ] ] k f,1[ NO] (1 + ) k [ O ] + k [ OH ] f, f,3 ) Prompt NOx Mechanism 화염면근처에서공기중에 N 성분과 CHi radical 의반응으로 NO 를생성하게된다. 반응에참여하는주 hydrocarbon radical 은 CH 와 CH 로알려져있다. CH + N HCN + N N+O NO + O HCN + OH CN + H O CN + O NO + CO (d) (e) (f) (g) 위의화학반응식은대표적인 Prompt NOx 의화학반응을통한생성경로를나타낸다. 초기화염영역에서는높은온도와연료농후조건에의하여 N radical 은대부분 N 로생성되는대신 prompt NOx 로변환된다고가정할수있다. prompt NOx 생성율은다음과같이정의할수있다. d [ NO] a Ea / RT = k pr[ O] [ N ][ FUEL] e dt a 는주어진 oxygen reaction order 를 R 는 universal gas constant 를나타낸다. 1

5 NOx 저감을위한연료희박재연소기법의실험및수치적연구 해석결과검증 4. 결과및고찰 FLUENT6.3 Code 를이용한수치해석을검증하기위하여실험결과값과비교검증을하였다. 실험조건 case1 의조건에서재연소연료를분사하지않는환경에서연소로중앙지점의축방향의온도분포와 CO 및 NO 농도를이용하여해석코드를비교검증하였다. Fig. 는연소로중앙지점에서축방향온도분포의실험값과해석값의비교를나타낸다. 초기화염의생성부분인 0~0.3 m 지역까지는해석값이실험치보다높게나타나는경향이있는데이는실험의측정오차와 LPG 의연소반응을간단한 two-step 모델을사용함으로써생길수있는해석상의오차라고판단된다. 하지만연소로후단부근에서는실험측정치의오차범위내에해석값이나타나므로비교적정확한실험결과를예측하고있다. 또한 Fig. 3, 4 는축방향의 CO 및 NOx 농도를실험값과해석값의비교를보여준다. 그래프에서볼수있듯이초기화염생성구간 (0~0.3 m) 지점에서는실험값과해석값의 차이가나타나지만연소로후단으로진행할수록 10% 이내의오차로실험치와유사한경향을보여주고있다. Fig. 3 에서볼수있듯이화염생성구간 (0~ 0.3 m) 근방에서 CO 발생이급격히증가하는이유는주연소영역에서산화제공급시선회기에의하여공기의흐름이반경방향으로향하기때문에외부로부터의공기공급이부족하여연료가완전연소를이루기못하기때문이다. 하지만연소로후단으로갈수록연소용공기의공급으로연소가활발히이루어져 CO 농도는감소되는것으로판단된다. Fig. 4 의 NOx 발생분포를살펴보면주연소영역에서적은값을나타내고후류로갈수록증가하여화염영역의끝단에해당하는 0.3~0.4 m 지점부터일정해지는것을볼수있는데주연소영역에서발생한 NOx 가후류로갈수록축적되기때문이다. 또한화염대영역은버너끝단에서 0.3~0.4 m 지점에서관찰된다. 이는 Fig. 5 에서볼수있듯이 C 3H 8 의 mole fraction 이 0.4 m 근방에서 0 으로수렴하는것을볼수있는데이는화염면의끝단에서 C 3H 8 이모두연소된상태를나타낸다. Fig.. Axial temperature distribution at the centerline. Fig. 4. NO emission level along the axial direction. Fig. 3. CO emission level along the axial direction. Fig. 5. C 3H 8 and O mole fraction along the axial direction (simulation result).

6 6 김학영 백승욱 손 희 김세원 4. 실험및해석결과 case 1 의실험시재연소연료분율이 0.13 에이를때최대 45% 의 NOx 저감을이룰수있다. 주연소영역의연소가스와재연소연료의탄화수소기와반응하여반응식 (1)~(5) 와같은화학반응식이진행된다. 재연소연료의분사에따라생성된탄화수소기 CHi radical 은 NO 와반응하여 HCN radical 을생성하게되고아래의화학반응단계를거쳐결국 NO 를 N 로환원하게된다. 이러한반응이원활히이루어지기위해서는탄화수소계열연료인 CHi 와 NO 와의적절한혼합이필수적인요소이다. C, CH, CH + NO HCN+ (1) HCN + O NCO + H () NCO + H NH + CO (3) NH + H N+H (4) N + NO N +O (5) Fig. 6 에서볼수있듯이재연소연료량이증가하 면서 NOx 저감량은재연소연료 13% 를사용하였을때최대 45% 에이르는것을알수있다. 한편, Fig. 7 에서는재연소연료를분사하지않는조건에서버너끝단에서 0.1~0.7 m 떨어진지점에서의반경방향으로의속도분포를나타낸다. 이를통하여연소로내부의재순환유동이어느지점에서활발한지파악할수있다. Fig. 7 에서볼수있듯이 0.7 m 지점에서부터반경방향으로속도분포가거의일정하게나타나는것을볼수있다. 그러므로다른지점과비교하여재순환유동에의한영향이거의없다고할수있다. 실험조건 case 에서는재연소연료의비율을총연료의 10% 로일정하게유지시킨상태에서재연소연료분사위치를변경하며실험을하였다. 재연소연료분사후에도연소로내부는연료희박조건을유지하도록당량비 φ=0.86 로유지하였다. Fig. 8 에서볼수있듯이일정한재연소연료를분사하더라도분사지점이 0.3~0.5 m 지점에서는 3 ppm 미만의 CO 가발생하는것을볼수있다. Fig. 6. Effect of reburn fuel fraction on NOx reduction. Fig. 8. Effect of reburn fuel injection point on NOx reduction and CO emission. Fig. 7. Axial velocities profile for different distance from the burner tip (simulation result). Fig. 9. Radial temperature distributions at the various reburn fuel injection point. 3

7 NOx 저감을위한연료희박재연소기법의실험및수치적연구 7 하지만분사지점이연소로후류로갈수록 CO 의급격한발생을확인할수있다. Hayhurst, A.N. and Parmar[9] 는주연소과정에서 CO 와 CO 를주된생성혼합물로생각하고다음과같은화학반응식에의하여 CO 가 CO 로환원된다고하였다. CO + OH CO +H (6) 이러한결과는 CO 의산화반응인 (6) 식은본실험에서는약 950 이상에서활발히반응하고그이하의온도범위에서는산화반응이활발히일어나지않는다고생각할수있다. Fig. 9 는분사지점에서의반경방향으로의온도분포를나타낸다. 재연소연료분사지점이버너끝단으로부터 0.6 m 떨어진지점부터는반경방향의온도분포가 950 이하에서유지되는것을볼수있다. 또한 Fig. 7 에서볼수있듯이분사지점이 0.5 m 이하지점에서는재연소연료가분사되는연소로벽면근처에서재순환유동이활발한것을볼수있다. 즉, 재연소연료가분사되더라도일정부분은재순환유동에의하여연소로상류로흘러들어간다고생각할수있다. 하지만, 0.7 m 이상의재연소연료분사지점에서는축방향으로의속도분포및온도분포도거의일정하므로유동이안정화되었다고생각할수있다. 즉, 상류지점과비교하여연소로상류로향하는재순환유동을무시할수있다. 그러므로 CO 의산화환원반응의원인으로높은온도장및재순환유동으로인한재연소연료의연소로상류로의유입을고려할수있다. Fig. 10 은실험조건 case 1 에대한해석결과를나타낸다. 재연소연료의양이증가함에따라 NOx 저감율이선형적으로증가하여최대 30% 의 NOx 저감을달성하였다. 재연소연료가분사되는지점은축방향으로 0.5 m 지점이지만 NOx 가저감이이루어지는부분은 0.3 m 지점으로생각할수있다. 이것은재순환유동에의해벽면에서분사된재연소연료가연소로상류로유입되어분사지점보다 0. m 낮은곳에서 NOx 저감반응이이루어졌다고사료된다. 5. 결론 연료희박재연소의연소특성을규명하기위하여 LPG 연료연소에관한실험및수치적연구를진행하였다. 이를통하여, 연료희박연소의 NOx 저감및 CO 발생특성과국부적유동특성을관찰하였다. 본연구의결과는다음과같다. 1) Propane-air step model 및복사열전달모델등을사용하여 15 kw LPG 가스버너가장착된연소로를해석하여실제실험결과와비교검증하였다. ) 연료희박재연소기법은재연소연료량이총공급열량의 13% 에이를때추가적인공기공급없이약 45% 의 NOx 저감과 CO 의 zero emission 을달성하였다. 3) CO 의산화환원반응의원인으로분사위치의 950 이상의온도분포와연소로내부의재순환유동으로인한재연소연료일정부분이연소로상류로의유입을고려할수있다. 4) 재순환유동이활발한지역에서는재연소연료의연소로상류로유입으로인하여 NOx 저감반응은분사지점보다낮은곳에서이루어진다. 후기 이연구는 지식경제부에너지자원기술개발사업 의지원으로수행되었으며이에감사의뜻을전합니다. 참고문헌 Fig. 10. NOx emission level for different reburn fuel fraction (simulation result). [1] Zeldovich, Y. B., The oxidation of nitrogen in combustion and explosions, Acta Physicochim. URSS, Vol. 1, No. 4, 1946, pp [] Folsom, B. A., Sommer, T. M., and Royne, R., Demonstration of combined NOx and SO emission control technologies involving gas reburning, International Conference on Environmental Control of Combustion Process. Honolulu, October 7-10,

8 8 김학영 백승욱 손 희 김세원 [3] Frederiksen, R., Fuel Lean Gas Reburn (FLGRTM) Technology for Achieving NOx Emissions Compliance: Application to a Tangentially-Fired Boiler, 1998 Joint-American/Japanese Flame Research Committee International Symposium, [4] Lei-Yong Jiang, A critical evaluation of NOx modeling in a model combustor, Journal of Engineering for Gas Turbines and Power, 005, Vol. 17, pp [5] Mustafa Ilbas, The effect of thermal radiation and radiation models on hydrogen-hydrocarbon combustion modeling, International Journal of Hydrogen Energy, 005, Vol. 30, pp [6] Fassoldati, A.a, Frigerio, S.a, Colombo, E.b, Inzoli, F.b, Faravelli, T.a., Determination of NOx emission from strong swirling confined flames with an integration CFD-based procedure, Chemical Engineering Science, Vol. 60, No. 11, 005, pp [7] Gupta, A. K., Lilley, D. G., and Syred. N., Swirl Flows, Abacus, Inc, [8] Fluent mannual 6.3 [9] Hayhurst, A. N. and Parmar, M. S., Does solid carbon burn in oxygen to give the gaseous intermediate CO or produce CO directly? Some experiments in a hot bed of sand fluidized by air, Chemical Engineering Science, Vol. 53, No. 3, 1998, pp 접수일 : 심사완료일 :

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ePapyrus PDF Document Trans. of the Korean Hydrogen and New Energy Society(2013. 4), Vol. 24, No. 2, pp. 136~141 DOI: http://dx.doi.org/10.7316/khnes.2013.24.2.136 흡기관 분사식 수소 SI기관의 희박과급 적용에 관한 연구 이광주 1 ㆍ이종구 1 ㆍ이종태 2 1 성균관대학교