KAERI/RR-899/90 : 레이저를 이용한 原子分光 技術 開發

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1 KAERI

2 초불난 j 적 ζ 후 } 뿔훌 ~ 支혜 ii 慶훌 f 릎률훌 r 흩폴 I' 本報告書률 레이저를이용한原子分光技術開發 課훌훌의最終 iff 究報告홉로提뻐합니다 年 6 月日 主管 iff 究機關 : 韓國科學技術院 協同빠究機關 : 韓國原子力鼎究所 빠究責任者 : 李鍾 ~ 隔究員 : 吳英基 車亨基 成樂鎭 金哲中 畢集憲 金模植 白大鉉 林훌명 燦 金重 # 홉 鄭度퍼 t 金뼈會 李宗빼 李容範 金承鎬 金秉秀 金훌 g 鏡 藍 { 흉委員 : 職 級 : 責任隔究員 姓 名 : 黃哲圭

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4 요약문 1. 제목 레이저를이용한원자분광기술개발 II. 연구의목척및중요성 레이처률이용한원자분광기술은원자나분자의구조나성질올 규명하는데있어과거의고전척인방법으로는얻을수없었던여러가지 분광학따라메타들을정확하게측정한다. 그러하여선진국에는일찍부터 이분야에대한연구와옹용에섬혈올기울여왔으며, 이기술의기여로 신상품개발올위한많은탁월한아이디어들이창출되었다. 본과제의목적은극미량의원소들을정량및정성척으로측정하는초고감도의분석기술올개발하는것으로, 이기술은흔히공명이옹화 분광학 (RIS; Resonance Ionization Spectroscopy) 이라불리운다. 이 기술은극히척은양의시료로탁월한감도성과선택성및최소의방해효과를가전챔단분석기술이다. 본연구에서는특히공해성중금속원자들에대한분광학적정보를축척하며, RIS 과정의메카니즘올규명하고, 각각의특정원소들에대한최척분석조건올결정한는데그노력이집중된다. u

5 III. 연구의내용및 법위 본과제의 1 차년도인당해년도에눈 Q- 스윗칭 Nd:YA6 레이저와 6IM 혐색소레이저로구성된고출력고분해능파장가변레이저시스댐이설계, 제확되었으며, 이레이저시스템을이용하여공명다광자이온화 과정율통한 Na 및 Pb 원자률의팡이온화가이루어졌다. 이률위해분팡얼험의기반장비들인진공시스템, 이올화빨, heat pipe oven 빛 이운전류혹청서스템둥이구성되었으며, 이틀의특성이조사되었다. 여러가지이옴화구도에셔, RIS 메카니즘롤이해하기위해, 또최고의감도성과선태성율주는분석조건을찾기위해, buffer 개스, 레이처강도, 증기밀도, 전극천압등이이온화효율에미려는영향들이자세히조사되었다. 또한이러한실험결과들로부터몇몇주요한분광학따라메타들, 즉천이확률, 홉수단변적, 이온화단면적, 포화강도, 비선협상수값등올얻율수있었다. 이옴화과정에대한이론척고찰이 second quantized.formalism 올사용하여시도되었다. 단씩다광자이온화과정에대한어혼척분석이중간공명상태가존재할경우와폰재하지않올경우에있어셔자세하게 - 셔솔되었다. 욕히충간공명상태의 AC stark shift 와선폭증가현상, 그리고이운화율에대한비션형상수값운 resolvent 률이용한섭동론을사용하여계산되었다. 다색이온화과정에대한이론척고찰운비교척간단하게논의되었다

6 IV. 연구결과빛활용에대한건의 본연구의결과는여러산업분야에서야기되는, 기존의분석방법들로는해결되지않는특수분석들에활용되어진다. 예률툴변, 반도체물질에함유된불순물의분석및그갚이분포도, 사람의혈청내에존재하는영양, 중톡, 생물학적역기능등의상태를관장하는금속성분의분석, 귀금속지철탐사를위해 ppb 농도의초청밀륙정, 또는중금속오염의감시및핵연료내에존채하는불순물이나동위원소비의측정등이대표척인예가된다. r3

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8 m 때 삐r TU m 따nF la 맨p νn U SUMMARY 1 빼애n c U l i 않4 L U nm R u I. Project Title 떼1 T i R k Uml A II. Objective and Importance of the Project Laser atomic spectroscopic technology provides accurate methods to measure various spectroscopic parameters essential to elucidating the characteristics and the structures of atoms or molecules, which have not been measured by classical methods. Thus, advanced nations have already investigated and extensively applied the technology during the past decade. As a result of the efforts, the technology has created many outstanding ideas to help develope the newest products. The goal of this project is to carry out the development of an ultra sensitive analytical method for the identification and the measurement of such small concentration of trace elements, so called RIS (Resonance Ionization Spectroscopy), which provides essential analysis with outstanding selectivity, little interference, extreme sensitivity, and small sample capability. In particular, this study - 7 -

9 aν.때kunνfocuses on the acuumulation of spectroscopic information for heavy atoms causing pollution, the clarification of resonant multiphoton ionization mechanism, and the determination of optimum analytical condition for a specific atom selected. III. Scope and Contents of the Project L 14 -nu 해nUFnu u nf lnu U ionu 피뻐 삐야Lξ u F S u - u 빼μM써h 따 t C니M 개ν u 1ιMw νpuι4l0때l 때 n 끄바nu Ms L d 때 m.뼈e %뾰 k AC 때f 1뻐 si 뻐l 3u 뾰뻐떼1 W바뼈빼삐ncaνE 때L m 싸때R 써샤네빼 1 빠 m m n 4L *L nu u a fa0 Lιu aucuob l ob m ny nhu 빼m 빼nu 따 끄aιnνn 애lι---e m rfa 1lA V 샤 F3 4L 1 다3 nui r 매% Pvm N 아 mku야m FIU 해 4L aupνju 니 14 4LrA rac-- ir 않e nc 패nF ιl 없 u 야vy때않빼빼뼈n m U w m w 해p m c 聊.n 돼m 잃b n nc, FS μ야써1nu a m m 싸n nf m m썽뻐 m 맨WFμM삐따n 와 i t si 빼뾰매mwC 나때따a a measuring system, etc. were also constructed and their charateristics are examined. In the various ionization scheme, the effects on ionization efficiency of buffer gas pressure, laser intensity, vapor density, electrode voltage were investigated in detail, so 마at the RIS mechanism.was understood and the conditions for best analytical sensitivity and selectivity were obtained. From the experimental results several important spectroscopic parameters such as transition probability, absorption cross-section, ionization - 8 -

10 mωobtained. Theoretical investigation for the ionization process was made in the second quantized formalism. Single color multiphoton ionization processes with and without intermediate resonant states were analyzed in detail. In particular the AC stark shift and the line broadening of the intermediate resonant state and the non-linear coefficient of ionization rate were calculated using the perturbation theory in resolvent approach. Multicolor ionization processes were also briefly discussed. IV. Results and Proposal for Application 따4L h u 얀뼈 VJ mw 파 % 1 nu 왜% 뻐뼈-iVJ 돼째 때ml 뼈 싼m 때 R km 짧 14 ( 빼뻐t ra 값nb n t 0 W싸 Pu 돼돼나 ν때때띠conventional analytical methods. For example, analyses of 빠FS 빼impurities and their monitoring of key i- u depth profiling in the semiconductor material, metals from blood serum which have important role ~n nutrition, toxicity and biological dysfunctions, detection of ppb concentration of precious metal for geological exploration or monitoring heavy metals pollution, and the detemination of isotopic ratio or the those. identification'of impurities from the-nuclear fuel are - 9 -

11 目 次 제 1 장서론 제 1 철연구의배경 제 2 절보고서의내용및법위 제 2 장레이저률이용한공명이온화분광분석 제 1 절개요 제 2 절공명이온화이론 해밀토니안 Resolvent 의섭동론 비공명다팡자이올화 한씩공명다광자이용화 이색공명 제 3 절공명이온화를이용한분석기술 시료의원차화 원자의공명이운화 이온검출 calibration 옹용 참고문헌 제 3 창분광셀힘빛결과 제 1 철개요 제 2 절분광셀험용레이처시스템개발 Nd:YAG 레이처의제작빛출력특성 잭소레이저의제착및출력특성

12 제 3 철 Na 원자의분팡실험 Na 의분광특성 이온화반옹셀의제작 광자공명 3 광자이옴화 문석 처 1 4 철 Ph 원자의분광실험 Pb 의문광특성 이온화반용썰의재작및설험장치 단씩이판계이올화과정 이씩이단계이온화과정 이섹삼단계아온화과정 분석 참고문헌 제 4 장결론및건의사항 분광분석용레이처개발 "" 공명이온화분광분석 건의사항

13 훌훌目 ~ζ 2-1. RIS 률이용한미량원소분석에필요한기술 인체에유해한영향올미치는원소들 Nd:YAG 레이져봉의규격및특성 Xe 플래쉬램프의규격및특성 Typical reflectance of SRS-99 diffuse reflectance material DKDP Pokels cell 의동작특성 Q-switch drive 용 hi따1 voltage pulse generator 의동착특성 제작된 Nd:YAG 레이처의훌혁특성및최종목표 씩소레이처의공진기분류 색소레이저를구성하는광학부품의사양 발사각에따른 beam waist 빛 Ray1ei 밍l 거리 LR 의관계 씩소젤과회철격자간의거리와그에따른광속악크기 Na 원자의전자배치 D 와 5S 준위의팡이옹화단변척 S - 4D 전야의 Rabi 주파수계산값 AC stark 이동의이론및질험값 D 준위의 1팡자이올화율계산값 Na 원자의동위원소표 온도에따륜 Na 원자의총기압 Pb 외천자배치 Pb 여기준위의광이올화단면척과형광수명

14 3-20. Pb 원자의 동위원소구성표 Pb 원자전이선의 Einstein A 상수와 oscillator strength Pb 원자의 동위원소이동값 Pb 원자의 온도에따른증기압 ::::::L 론 } 目양 ζ 2-1. 분석공정의흐름도 천기로및필라멘트를사용하여액체시료를원자화시키는여러가지방법 레이저와원자가반용할확률을높여주는전기로의구조 구리층기레이저로펌핑한색소레이저로이온화가가능한원소들과이용화구도 원소에따른환원방법 RIS 기술올사용하는분석기술대 ) RIMS, (8) SIRIS Hurst 가제안한여러가지형태의이올화구도 추기율표원소들의이옴확구도 다색따장율이용한대표척인이온화구도 공명이온화과정에서폰재하는여러가지형태의에너지이동현상 그림 2-10 의구도로이온화가가능한원소들 버례계수기를사용한단일원자검출장치 고순도의 Si 반도체에포함된극미량의 Na 원자를검훌하는장치 표준시료첨가법에서얻어진 calibration curve ~

15 2-15. Reference 원자법을이용한 calibration 방법 분석장치의개요도 레이처장치의구성 종합분석체계도 고감도분석장치의개요도 Nd:YAG 례이저의천기부폼구성도 External triggering 회로 Simmer power supply 의회로도 펄스 generator 의회로도 SCR driver 회로도 F1ashlamp 방전시간에따른 Q-switching 전압 DKDP Poke1s cell 에인가되는 Q-switching 전압 제착된 Q-switched Nd:YAG 레이저의구성도 MW 급으로셜계된 Q-switched Nd:YAG 레이저의구성도 (a) 망원경광속확대기툴사용한 GIM 형색소레이저구성도 (b) 프리츰팡속확대기를사용한 GIM 형색소레이저의구성도 일반척인색소레이저의모습 (a) 선폭측정율위한에탈론의광학적배치도 (b) 랜즈의초펑변에셔의간섭무늬 본실험에사용된 GIM 혐색소레이저구성도 rod bench 시스템구성도 파장선택부의단변도 광학소자의조철능력도 ' GIM 형공잔기에서입력에너지에따른출력경쪽의레이져출력에너지및효율

16 3-22. GIN 혐레이저에서입력에너지에따른회절격자의 0 차쪽의레이저출력에녀지및효율 원통형렌즈의춧정위치이동에따른레이저발진선폭 회절격자의입사각에따른레이처발진선폭측정 색소셀과회절격자간의거리에따른레이저발진선폭 Na 원자의주요전이선과천이따장 Na 원자의이온화에이용되는이온화구도와에너지준위 Na 의이올화첼구조 Na 의공명다광자이온화를위한실험장치도 Na 의 2 광자공명 3 광자이온화연구에이용된에너지준위도 접속된레이저의 spot size 툴측정하기위한실험장치모 전혐척언이온신호의시깐변화와 Boxcar gate 의위치 이온화경로가 3S 4D continum 일때의이온신호의스펙트럼 레이저강도에따른이올신호스펙트럼의변화 광의 - 강도변화에따른이온신호따장의이동 [ 과정 I] 팡의강도변화에따른이온신호크기의변화 [ 과정 I] 이운화경로가과정 I 일때, 스펙트럼반치폭의강도의존성 레이저강도에따른스펙트럼의반치폭변화 [ 과정 II] Pb 원자의주요전이선과전이따장 Pb 훤자의미량검출실험에이용된에너지준위와이옴화구도 Pb 의이온화첼로이용된열파이프 oven 의구조 Pb 분광실험을위한진공장치구성도 Pb 의공명다광자이온화를위한실험장치도

17 3-44. Pb 의 2 광자공명 3 광자이온화구도 완충개스의압력에따른이온스펙트럼의변화 완충개스의압력에따른이온신호의변화 완충개스의압력에따른이운스펙트럼의선폭변화 완충개스와의충률로인한 magnetic sublevel 의 mixing 완충개스의압력의역수에따른이온신호의변화 단책이단계이옴화구도에셔레이처강도에따른이온선호의변화 ~ 판책이단계이올화구도에셔완충개스압력에따른이옴신호의변화 레아저강도의제곱곤에따른이옴스펙트럼의선폭변화 nm + 355nm 이온화구도에셔 283.3nm 레이져강도변화에따른이온선호최고치의변화 nm + 355nm 이온화구도에셔 355nm 레이저강도변화에따른이옴신호최고치의변화 nm nm 이온화구도에셔 510.9nm 레이저강도변화에따른이온신호최고치의변화 훌훌톨 it EJ 강 ~ 3-1. 본실험에사용된 GIM 형색소레이져 최척조건에셔 3.2 6Hz 의선폭으로발진하는씩소레이처훌력의에탈론간셉무늬 Polarizer 가없는경우회철격자 0 차출력의에탈론깐섭무늬 Pol 표 izer 가있는경우회철격자 0 차출력의에탈론간섭무늬 161 -:.16 -

18 제 1 장서로 처 1 1 철현구의배경 최곤우리나라는식료품, 물, 공기, 및주위작업환경곳곳에서중금속, 발암물질, 마약성또는방사성물질등각종환경오염에대한문제가섬각하게제기되고있어사회문제화되고있다. 이러한문체는사회가고도산업화단계로진햄되어감에따라더욱악화, 증폭될것이다. 신물질이나문명이기의발명은예외없이신공해물찰의탄생올수반하며 종래보다극미량으로도 인간에치명적인영향을미치는물철들의사용은 더욱빈번해지는것올우리는피부로느끼고있다. 여기에신뢰성있는극미량분석방법의필요성이강조되는것이며, 그중에셔도레이저를이용한분광분석법은극미량으로존재하는물질의정량및정성분석올위해가장장래성있는해답올제공하고있다. 레이저분광기술은고전척인기술로는도저히측정할수없었던여러가지분광학따라메타들을보다정밀하고정확하게측정토록하였다. 한예로과거에는훤자나분자의여기및이온화현상올연구하기위해셔햄프나전기척인방천에의해원자를. 여기나이용화상태로유도했으나, 고롤혁파장가변레이저의등장은특정준위에대한선택척여기를가능하게함으로써, 준여기상태뿐아니라높은에더지의 Rydberg 춘위빛이온에대한연구까지가능하게하여과거에는파악되지봇했던원자나분자의구조및성철에대한새로운정보들올알려주고있다. 이러한 새로운정보률이신기술 개발의필수자료임을일찍이깨달은선진각국은

19 레이저 분광기술이 20 세기 첨단기술개발올위한핵심기술임올 인지하여 이미 10 여년전부터 레이저 분팡기술연구에 막대한투자툴하고 있는 실정이다. 특히 RIS (Resonance Ionization Spectroscopy) 라불리우는공명 이은화분광화운고감도원소분석에뛰어난성능을가지고있으며, 이률 이용한단일원자 검출법 ( Single Atom Detection Technique ) 운여지껏 알려진분석방법충가장고감도의정량및정성분석법으로알려져있어선진국올비롯하여천세계척으로맹렬히연구와개발이진행되고있다. 이기술은레이저의단색성, 고출력성등의특성을이용하여분석대상원소만선택척으로이온화시킴으로써기존의분석기술에서문제시된 sputtering이나천기방전등의무차별적이올화반웅과정에셔생성된이온율이용하여붙석함에따른분석상의제난점을완전히해결해주고있다. 따라셔이기술이융용되는예는매우다양하여과거의분석기술이척용훤모든분야를포함하여과거의기술로는천혀첩근이불가능했던분야까지확장되고있다. 산업분야에서반도체와신소재의륙성에지대한영향을주는미량원소들의성분분석및대상원소의분포도륙정, 지질학과해양학, 우추과학에있어운석이나압석, 지하수, 해수에극미량존재하는연대측정용원소의분석, 임상의학과생리학에있어머량원소가철병어l 미치는영향의연구, 원자력산업의핵연료추기에있어연료의시광, 채광, 정제, 동원원소분리및농축, 연료봉과웰랫생산, 반옹로에셔의핵분열물켈의최척화연구, 방사정혜기물의자원화, 사용후핵연료의재처리와감사, 환경공해분야에있어대기오업원소의분석, 산업혜기불과중금속분석등 :l 활용영역은실로무한정하다

20 본연구의복표는레이저롤이용하여공해성중금속들의선택척여기및다광자에의한광이온화반옹올유도하여고감도의정밀분석기술및 관련기반장비들을개발하는것으로그연구대상원소로 Pb, MD, Cr, Be, Na, Hg, Cd, Zn 등을선택하였다. 본연구를통해개발될연구장비로는고출력 Q-switched Nd:YAG 레이처, GIM 형색소레이저등의레이처 시스템과팡이온화반융기및측정, 분석시스템을들수있으며, 본과제를통해부수척으로축척되는중금속의분광학따라메타들의데이타베이스및팡이옴화메카니륨의이론적연구는학문척으로도매우중요한정보를체공할것야다. 킹 il 2 졸혹 E 켠 - 고조 A- 게으 올흥 - 달길벌킬우 } 이보고서는본과제의제 1 차년도인 1989 년 6 월 15 일부터 1990 년 6 월 14 일까지수행된연구내용올포함하고있다. 본연구는 RIS 를이용한미량원소분석기술의국내토착화를실현하기위한제장비빛기술의개발올목표로하고있으며당해년도의목표는분광분석용레이저시스템의셜계및제작, 분광정보 DATABASE 를위한공명이온화분광실험및이론척연구와분석자료수집등이다. 본보고서의순셔는먼저, 처12 장에서레이저를이용한여러가지분광분석기술들의최근의연구및개발현황을비롯하여시료처리및원차확기술, 광이온화기법빛이에관련된이론적연구, 이옴신호검출및신호분석기술등의주요요점올분야별로소개하고있으며, 그중에서도본과제를통해집중연구되는공멍이온회- 분광분석법은실험적, 이론적특성빛웅용분야등이비교적자세히설명되고있다. 제 3 장에서는

21 미량분석실험올위해개발한레이저시스템과관련장치의설계빛체착, 동착륙성등율수록하였다. 또한, 분광확척 DATABASE 를촉, 척하기위해이온화셀올제작하여 Na 과 Pb 의공명다팡자야온화분팡실험올수행한결과툴이보고되었다. 본과제에셔특히집중적으로개발이 추진되고있는레이처시스템은 Q-switched Nd:YAG 레이저및 GIM 형색소레이처로, Nd:YAG 레이저는 lj/pulse, 색소레이저는선폭 36Hz 이하의 고분해능율가진분광연구용레이저개발을최종목표로하고있다. 분광설험에셔는 Na 원자률대상으로단책레이처에의한다광자흡수툴롱한이온화과정에셔특징척으로발생하는원자준위의이동, 션폭퍼점, 광이용화의비선형척변화등의현상올관측하고이론척결과와버교, 검토하였으며, Ph 원자률대상으로수행한분광실험에셔는고압과저압의완충개스가존재하는상황에셔다색레이저에의한다단계전이를통한이온화과정의제특성올찰피고주요현상및분광학척따라메타들올관륙및측정한결과를수룩하고있다. 본보고서의마지막장에셔는분광운석용레이져시스탬개발및레이저를이용한분광분석실험결과에대한결론과본연구에대한앞으로의계획및건의사함들이제시되었다. -~, 20 -

22 저 ;1 2 장레이저를이용한공명이온화 분광분석 갖 il 1 흘훌 711..i 갚 - 공명이옴화분광학 (RIS) 율이용한분석기술은각원자에따른에너지준위가고유한양자척특성과고도의판책성, 고출력, 따장가변능력율가진 coherent 한광원인레이져가결합한기술이다. 레이저의단씩성과따장가변성은상이한원자간의에녀지준위차이툴구분하여다량의배경물질내에셔극미량으로존재하는검훌대상원자를선택척으로여기시키며, 고출력의레이저는지나가는영역내의모든원소툴여기시킨후이온화시킨다. 발생된이온의양은고감도의이온검출기로혹정한다. 최근, 고도로좁은선폭을가진레이저의개발과 함께 Doppler free 분광학연구의발달로인하여동위원소간의주따수 이동올이용함으로써동위원소도선택척으로이온화시키는보고도었다. [1-5], 또한, 분자에대한분광학연구가진행됨에따라공명이온화률이용한미량원소분석의대상은원자뿐아니라운자에까지그척용영역율확대해가고있다. 종래의미량원소분석기술윤 sputtering[6 7), 고온의열 [8]. 가스 discharge[9] t 고출력레이저 [10-12} 등올이용하여이운올생성시킨후 고도의질향분해능올가진질향분석기툴이용하는것이일반척이었으며이경우, 이온생성과정에셔의매질효과, 배경잡음등의영향으로인해정량분석에콘어려붐이있었율뿐더러정확하지도않았으며, 분석에

23 다량의시료가사용되었다. RIS 는물철올이온화시키는신기술로한개또는다수의레이저 따장올이용하여 기저상태의원자나분자틀여기상태로들뜨게한후다른 레이저팡자툴다시홉수시킴으로써 1 온화상태로유도하는기솔이다. 원자의특청준위를선택척으로여기시키며, 각종원소의종류에따라그파장은바뀌게훤다. 그러므로다수의원소가포함된시료롤사용할때는특정원소의특정준위에대한선택척여기빛이온화가이루어져야하므로레이저따장의선폭은매우좁아야하며, 고감도의신호률얻기위해셔는전이확률이높은천이를선택해야합운불론고툴력레이져의사용이필수척이다. 이러한모든조건이만족될때 RIS 기술윤다른분석기술에비해탁월한장첨울지니게훤다. 무엇보다도동위원소간의준위차이도선택척으로여기시킬수있는고선택성과고감도성, 그리고배경잡옴이거의없는 inteference-free 스팩트렴, 그리고극미량의시료로도분석이가능한가장이상척인미량분석방법올제공하게된다. RIS 률이용한기솔윤기폰의분석기술들이이올율생성시키는과정에서많은중성원자가배출되어이온신호의감도처리에상당한방해효과를주는사질에확안하여보다효율척으로충성원자들올이온화시킴으로매질효과와배경잡옴이매우작올뿐아니라, 분석에필요한시료의양이획기척으로감소되면서도기존의분석기술보다정량분석에있어훨씬정확하도룩하였다. 질량분석기가 RIS 와결합하면, 레이저에의한선택척이온화롤실증할수있올뿐더러, 다량으로폰재하는배경물질이비공명다광자이용화되어발생된잡옴올체거할수있고질량수선택능력은더욱향상되어재래의미량원소분석기가가질수없는우수한신호대잡융비, - zz -

24 초고감도, 동충원소와의깐성현상의제거및고선택성올갖고대부분의원소에대한극미량분석율행할수있다. 일반적으로 Sputtring 으로발생시킨중성원자툴레이저로이온화시킨후질량분석기로이온의 질량을분석하는기술올 SIRIS(sputter induced RIS) 라하고, 레이처로 발생시킨중성원자를이온화한후질량을분석하는기술을 LARIS(laser ablation RIS) 라하며, 필라멘트나 oven 에서발생된열로인하여발생훤충성원자를이올확한후질량율분석하는기술을 RIMS 라한다. 이들중현재상품화가된것으로는 SIRIS 가유일하며반도체등의고체분석에이용되고있다. 여타의기술은실험실수준에머물러있으며전세계적으로활발히연구가진행중이다. 공멍이용화는원소의에너지준위, 전이융, 형광수명등의분광학척특성올이용하므로분석대상원소에대한분광학연구가선행되어야하며레이저와원자의상호작용에서발생하는제현상에대한예측과충분한이해가있어야한다. 또한, 정확한분석과 RIS 방법의적용올위해선분석대상시료의존재상태에따른시료의처리와원자확방법의선택, 이온검출방법등에관한정보가있어야한다. RIS 률이용한미량원소검출기술에대한연구와연관되어개발되어야할기술은표 2-1 과같다. 본장에서는먼저레이저와원자간의상호작용에대한이론척분석올시도하고원자화방법, 이온화구도, 이올검출, calibration 등에대한기술척설명을하겠다. - z3 -

25 표 2-1. RIS 틀이용한미량원소분석에 필요한기술 개발기술 중점추진사항 레이저 개발 고출력, 고반복율 펌프 레이저 제작기솔 씩소레이저 -파장가변기술, 단일모드발진 -Spectrum, 색소류제어 - 고효율증폭, System simullation 분광 정보 Database 따장변환기술 원자의에너지준위 -Rydberg, 자동이온화, 준안정상태 광여기특성 - 여기단면적, 형광수명 - 따장의선태, 조합 광천리특성 - 천리단변적, Field 이올화특성 다광자견이의특성 -ac Stark shift -Line broadening, 동위원소선택성 레이져광의영향 -Coher 뻐 ce 한따장변환기술 추따수 mixing, 제 2 고조파 -Stimulated Raman process 진공 기술 초고진공 (1xID - 9 Torr) 용기제작기술 진공용기내의시료조작기구제착기술 시료처리, 충성원자제조기술 -Sputtering 기술 -이온발생기, 집속기, Deflector -중성원자의 에너지 분포 얼원자화기술 -져배경잡옴, 고효률 -천기로제작, 원자 beam 쩨작기술 -Isotope dilution 레이저 가열법 -가얼 특성, 플라즈마와매철의 상호착용 신호처리 질향분석 기슐 기술 - Interfacing 기술 -Software 개발 -TOF,Magnetic Sector, 4 충극질량분석기제작 - Calibration 과정량분석기술 -'24 -

26 처 1 2 절공명다광차이흔화이론 이 철에서는 공명 다광자 이온화 과정을 이론척으로 고찰하여 보기로 하자. 원자와빛이 상호작용하는 경우, 빛의 강도가 작물 때에는 단일광자에의한원자에너지준위간의 전이툴생각하는것으로 충분하나, 레이져와같운 센 강도의 빛에 의하여는한개이상의광자툴 홉수또는방출하는 다광차전이 과정이 가능하여진다. 륙히, 그견이 과정이 초기숙박 상태에서최종연속상태로의 전이를기솔할때, 이툴 다광자이온화과정이라 칭하며 이 철의 주된대상이다. 이러한다광차 전이 현상은천체 해밀토니안충원자와빛의 상호작용함율섭동함으로 취급하여 이론율전개하여 나갈수있고, 이 때 섭동 따라메타는빛의 강도가된다. 다광자이온화 과정에셔그이온화 경로상에공명 준위률 거치게 함으로써, 천체 이온화율올크게층가시킬 수있다. 이러한경우, 공명 다팡자이온화라부르고, [13] 이와구벌하기 위하여 공명 준위률거치지 않는경우를비공명 다팡차이온화라부른다. [14] 때로는공명 준위의 수에 따라, 단일 공명 이옴화, 이중 공명 이온화 등으로 칭한다. 일반척요로 원자시스템에셔는여러 공명 춘위를 거쳐 이온화시키기 위하여 여러 따장의 레이저를 이용한다.[15] 이렇게 합으로써, 이온화율의극대화를꾀할 수있다. 비륙공명 다광자여온화 과정이라 하더라도, 두 인접한 공명 준위사이의 전이는 비공명 과청으로 이루어지므로, 공명 다광자과청은비공명 전이 과정의복합척인연결로 이해훨수있고, 이 점에셔버공명전야 현상의 이해가선행되어야한다. -,25 -

27 일반척으로레이저빚은원자를이은화시키눈외에원자의구조자체에영향올미친다. 측에너지준위외이동이나유한한선폭올야기시킨다. 이러한구조의변화는원래고립된원자의여러준위들이빛과의상호작용에의하여서로 couple 되는정도에의하여결정되며, 그 couple 되는정도는두에너지준위차와흡수되는빛의에너지사이의에너지보폰의정도에의존한다. 따라셔비공명다광자이올화의경우, 이러한구조변화는크게고려할필요가없으나, 공명다팡자이온화의경우는그효파툴포함하여분석하여야한다. 간단한섭동론으로기술되는비공명다광자이올화과정과는탈리공명다광자과정에셔는이온화율외에도앞서기솔한참여공명준위툴의에더치이동과션폭등의다양한물리척측정대상률이있다. 륙히, 실험척으로이운화율운레이저빛의강도 I 의 k송에비례함이알려져있는데, 비공명이온화과정의경우, k 는이온화에필요한광자의갯수 N 으로추어지나, 공명이옹화의경우그값은 N 보다작은값율갖게된다. [16] 이는비공명이온화과정에서는이온화에필요한갯수의광자가거의동시애제공되어야하나, 공명이온화의경우는공명준위의상대척인긴수명때문으로해석된다. 원자와빛의상호작용해밀토니안은빚율묘사하는방법에따라두가치로기솔될수있다. 빚울고천적전자기장으로취급하는 semi-classical formulation 과광자의개념올도입한 second quantized fonnalism 이다. (17J 우리는후자률택하여시간에의폰하지않는섭동론융척용하기로한다. 또한, 단얼 mode 의빛올가정하고, 레이저 빚은곤사척으로이가정율만촉시킨다. Second quantized fonnalism 에셔, 원자와빛의자유해밀토니안외에더지고유상태는

28 원자의에너지고유상태와전자장이갖는광자의갯수로나타내어진다. 이절외순서는다옴과같다. 첫항에셔는원자와빛의해밀토니안올기술하겠다. 둘째항에서는 resolvent 툴이용한섭동론올설명하고, 세째함에서이를비공명다광자이온화에척용하여보겠다. 예째함에서는단일따장의레이저를이용한단색공명다광자이온화과정에섭동론율적용하고, 끝으로이색공명다광자이온화과정에대하여깐단히설명하겠다. 1. 해멀토니안 빛의전자장은일반척으로 vector potential A(r, t) 를통하여 묘사되고다옴과같이펌면파의선형합 A(r) -t) = 많짚 {bkse s exp[i(k. r.- ω -t)] + h.c.} (1) 으로나타내어질수있다. 위식에서 w=ck 이고, E. 눈편광 vector 이며, wave vector k 는부피감인정육변체의 cavity 에 periodic 경계조건을 부과함으로써결정된다. 이러한경계조건은펀의상도입된것이고, 실제척인계산에서는 L-) 틀취함으로써연콕적인 k나 W 값을얻올수 있다. 식 ( 1) 에나타나있는 b 눈양자역학적연산자로셔 time factor exp(-iwt) 툴포함시켜 ak.(i) =: / 앓 b ks exp( --i ω -t) (2) -'27 -

29 률정의하면, a 는그 adjoint a+ 와함께다음의 commutation 관계를 만촉한다. [flkj,(, k/s/]=o (3a) lh t.~, al'$/] =0 (3b) [aks, 샤 $/] = 6(lι - k')sssl (3c) a 는광자의 annihilation 연산자이고, a(+) 는 creation 연산자이다. 식 (1) 으로부터, 천장과차장은각각다음과같이얻어진다. E( 셈 )= -5 뽑 =lε J 戀 {alcs t: s KS exp(ik.r) - h.c.} (4) B(r,i) =\l x A =1 웰훨 { 總 εs)exp(ik r) hc} (5) 식 (4) 와 (5) 로기술되는빛의해벌토니안은 빠1i H 파a q (6) 없 +1Ek 파+ 사iγ빠Ek

30 εm씨룬r/, A 으로추어지고광자갯수연산자 N 율도입하였다. 윗식에셔전자장의기저상태 ( 진공상태 ) 는각 mode 에반개의광자를갖는다. 이는 Lamb shift 등의계산에있어셔는중요한역할을하지만, 우리는에더지 scale 의입의성에입각하여무시하기로한다. 따라셔, 전자장의 Hamiltoni 뻐올 H k (7) 로쓰기로한다. 식 (7) 로표시되는해밀토니안의에너지고유상태는 각 mode 의광자갯수로나타낼수있고, 다음과같이표시하기로한다. Hl{ nks} >= ε nks n ω ]{nks} > (8) 식 (1) 을.,.. +,/ n / 짜꺼A r / i,l r /- A r / r I i l l (9) 샤로나누어쓰면, A( +) 는 annihilation 연산자를만으로구성된 ι..- J I )-~ "L.rnc2 A(+)(r,i) = )~ \1 二도 : ks Gks!s l:'xp(ik r) (10) 이고, A(-) 는 creation 연산자툴만으로구성되어,.. A(-) ~ A(+)t (11)

31 으로정의된연산자이다. E(r,t) 와 B(r, t) 에대하여도역시석 (9) 와같이나누어촬수있다. 이와같이나누어씀으로써, 경우에따라광자률홉수하는부분만또는방출하는부분만올발훼하여문제툴간소화할수있다. 앞에셔빛의 mode 는부피가 L 인정육면체의 cavity 에셔 periodic 경계조건올부과함으로써얻었다. 따라서무한한공간에서의 mode 는 L-) 률휘함으로써얻어질수있고, 이경우단숙척인 mode에셔 연속척인 mode'. 얻어지며, mode 밀도의정의가필요하다. 이러한경우 k 에대한합윤척분으로바뀌게되어 좋 Vs 뚫 fι ) '2 Jω fdα1 (12) 로대치하여야한다. 한현, 팡차의 flux 는 I(ω1) = s 꿇 2" f n(k)dn1 (13) 로추어지게될다. 천하 (charge) e 를갖는입자의천자장내에셔의 운동운다옴의해벌토니안으로기술된다.[18) H= 싫 - (efc)a(r,i)]2 + V(r,i) (14) 여기셔 V(r, t) 는전차장올제외하고입자가받는모든 potential 올 나타내고, scalar potential 은 0 으로두었다. 양자역학척기술에셔 입자의 운동운 Schroedinger 방정식

32 ihf 쓰 le:1l ={ 싫 - (e/c)a(r, 1)] 싸 V(r,i)},p(r,i) (15) 에의하여지배된다. 빛의천자장과상호작용하는입자의운동량 p 눈 gauge 불변양이아니고, 훈동량 p 와 vector potential 의결합인 p-(e!c)a(r, t) 카 gauge 불변양이다. 이불변양은. 고전척으로입자의 전자장속에서의속도를나타내고, 이는양자역학적으로도 Heisenberg representation 에서같은의미로해석된다. --,a /이사A l p,,il- αm (16) 그러묘로비록 potential과따동함수는 gauge 변환에따라변하지만, 모든물리척측정대상은 gauge 변환에대하여불변이다. 식 (14) 로표현되는 Hamiltonian 은원자만의부분과빛과의상호작용항으로나누어쓸수있다. 11 =Ho+ H"d (17) 여기셔 _2 Ho = 운 - + V(r,i) (18) ιm H' Tl1 = -(e/mc)p. A(r,l) + (e/2mc)a 2 (19) 이다. A(r, t) 항은무시하고,. 31 -

33 H,n1 = --(e/mc)p. A(l',~) (20) 로두어빛과원자의상호작용올기술하는것이보통이다. 그러나원자의코기가입사하는빛의따장에비하여매우착율때, A(r, t) 에셔 r에대한의존도률무시하여천자가받는 vector potential 이공간에무관하다는근사가척합하면, 식 ( 20) 과다른상호착용 Hamiltonian 율유도할수있다. 이률위하여파동합수에대한다숍의변환율생각하여보자. (r, 1) =exp[i(e/c)a(-i). r] tf1(r,1) (21) 식 (21) 에의한변환에대하여모든물리적양은불변이다. 식 (21) 율 식 (15) 에대입하면, (r, 1) p '2 I '- J _\ 8A(r,i) = {~ 도 + (e/ c)::"τ 了 ~ +V(r,i)}'" (r,i) (22) 율얻는다. 한현 -er 윤원자의쌍극자 moment d 이고, -(li c)da{t)/dt 는 천장 E(t) 이므로, 식 (22) 는 iii 8.jJ (r,-i) t P2 - {5과 - d. E + V(r,i)}.p'(r)i) (23) 으로쓰여져쌍극차곤사 Hamiltonian 올얻는다. 물론 vector potential A 의 r- 의존도를무시할수없으면식 (23) 올사용할수없다. 우리는 쌍극자근사툴사용하기로한다. 쌍극자근사에셔의상호작용

34 해밀토니안 -d E 는 r=o 에서의전장의값을택하여다옵과같이촬수 있다. '""~ J 2π, 1, e 2 ω In1 =i L \1 ::. 겨 ;.- [(1'. ε) ks - κ c.] ks (24) 2. Resolvent 의섭동론 해밀토니안 H 에의하여지배되는계의 Dynamic 는 Schroedinger 방정식 ih 옮 1 1/J >::= H(i) 11/J > (25) 에의해거술된다. 형식척으로 :U > 의시간에따른변화틀 Unitary 연산자 U 툴도입하여 It/J(i) >= U(i,-'0)1 써 ' 0 ) > (26) 로왈수있다. Schroedinger 방정식으로부터 U(t, t(o)) 는 ih :U(i,io) = H(I)U(t,io) di (27) 율만록시킴올알수있다. 한현이 Unitary 연산자는척분방정식 U( 서 0) = 1 ~ ~JH(T)U(T,to)dT (',8)

35 를만축시킨다. H 가시칸에무관한경우 l Unitary 연산자 U 는 U(i,-1 0 ) =exp[i(i - io)h/h] (29) 로주어진다 t>o 인시각에계가 :F> 에있을확률운다옴과같이 주어진다. PF1(-I) =I < FIU(i,io)II > r~ (30) 윗식에셔 U(t(O)) 는초기상태 :1> 로두었다. 계의 Hamiltonian 이 H = Ho+V (31) 으로주어질때, 이에대한 resolvent 는 G(z) =- 과 (32) 로정의된다 [19] 물론 H(O) 에대한 resolvent 도같은방법으로정의될수 있어 Go(z) = - (33) 로쓰여진다 Resolvent G(z) 로부터 U(t) 는다음의공식율사용하여 - 와 -

36 얻올수있다. U(i) = 싫 JG(Z)e,zidz (34) 위에셔척분 contour 는 G(z) 의모든 pole 을포함하는것으로택한다. 따라서 G(z)= <F: 꾀 1> 툴계산하면, 위공석에의하여 UFI( t) 를구할수 있다. Resolvent G(z) 는다옴의척분방정식을만족시킨다. G(z) = Go(z) 내 - Go(z)VG(z) (35) 식 (35) 는 iteration 올이용하여급수형으로쓰일수있어 G(z) = Go(z) + Go(z)VGo(z) +... (36) 올얻는다. 위의무한급수형은어떠한문사를도입하지않고는, 그자체로한표현에그친다. 그러나어떤특정상황하에서는급수중한개또는몇항만을취함으로써충분한경우가있다. 예를들어, 3 광자이옴화과정에셔는 :1> 에셔 lf> 로의전이가 3 개의광자를홉수하여일어나는경우만올고려하여다옴의 matrix element 만올고려하면된다. a(3)(z) =< FIGo(z)VGo(z)VGo(z)VGo(z)II > (37) 3. 비공명다광자이옴화

37 이함에셔는가장깐단한, 즉섭동론의최저차항만으로찰기술될 수있는비공명다광자이온화과정에대하여기술하고자한다. 비공명이라는말이의미하듯이, 이경우기저상태의천자가광자들올 홉수하여최종이온화상태짜지가는동안중간여기상태와에녀지 보폰이이루어지지않는다. 따라서석 (37) 에의하여건이확률올 구하는데아무런문제가야기되지않는다. 앞에서얻운 resolvent 의성동론을이용하여, 2 광자이온화과정의 경우에대하여그천이확률을구하고얻은결과툴 N 팡차이운화 과정으로확장시켜보기로환다. 2 광자아옴화과청은섭동톤의 2 차 함으로기슐되고, 이때필요한 resolvent 행렬요소는 ~ 'VFAVAI G( 2 ) ( z) =>: / \:F A v Al\/ _. \ ( 38) 숭 (z - ω'f )(Z - ω~d(z - ω'1) 로주어진다. 식 (38) 로부터식 (34) 틀이용하여 U(FI) 률계산하면 U 샘 (i)'= {e- t ( 야 - J )1 _ l}- 단간 Lr 딴 AV AI (39) ω']-ωf 것 i ω'f - ωa 올얻는다. 식 (39) 툴유도함에있어서, exp(-i[w(a)-w(l)lt) 를 포함하는함윤 exp(-i[w(f)-w(i)]t) 에비하여매우빼르게변하므로 무시하였다. 이는중간상태의에녀지가초기상태의것과일치하지 않는다는가정때문이다. 측, weal = 깨 (I)'~ 식 (39) 로부터, 이혼화율을 구하여보면, f!i! le s - 11= 2r5(x) (40)

38 .,l 율이용하여, UT(2) _ I:~ IUFI(~) FI - 1 i =2~1ε 끓훨 1 26 (ω'f - ω'i) A (41) 올얻는다. 식 (41) 의 δ 함수는초기와최종상태사이의에너지보폰물 의미한다. 쌍극자근사에셔 interaction Hamiltonian V 는 v = i 힐 J 靈 [(r. ~)aks - h.c.] (42) 로주어지고, 천체계의초기상태는 : 1>=: g> 비 >, 최종상태는패 >=:f> :n-2>, 중간비공명여기상태는 :A>= 녀 >:n-1> 로두자. 전체이온화과정은계속적인 2 재의광자를흡수함으로써이루어지므로, 석 (42) 에셔 a(k) 툴포합한항만을고려한다. 한편, 방출되는전자의 에너지는 값-- 하으로놓고, continuum 에서의원자의에녀지상태밀도는 κ 많ll /때/ ll p(ω1 )-cx 샤 (44) 입올알수있다. 이용화율은 -ν37 -

39 찌감 = σ(2) {2 (45) 로주어지고, 여기셔충돌단변척 c1 (2) 는 0'(2) - (2 뚫魔 ω, JI 챔 )\2d0 1 (46) M~~) =)' < firs la >< 이 r s 19 > (47) J :> π ωo -ω g- ω 으로나타내어지고, 식 (46) 에서 α 는 fine structure constant 이고 ( =1/137), 식 (47) 에서 r(s)=r e f s이다. 식 (45) 에서 I 눈광자 flux 로서, 식 (13) 에의하여추어진다. 위에서얻은 2 광자비공명이온화결과는일반척 N 광자경우로곧 확장시킬수있고, 그결과는다옴과같다. wi:) = O'(N) IN (48) O'(N) := 월웰첼 ωn flm 썼 )INdnk (49) q~ 까.1 웹 )- 흙 a 쫓 1 [ωaw-? 폈 lft 되 riipr flltr 옆 g -( 많 ) 식 (45) 는 N 광자비공명이온화율은 I 의 N 승에비례함올보여준다. 이는 원자가빛과의 N 번의연속척인상호작용에의하여이온화되고, 따라서 N 개의광차를동시에홉수함올나타낸다

40 다광차이온화과정에서의전이확률을계산하는데있어서, 가장 핵심이되는부분은 M(N;fg) 이다. 분명하게이의계산에는모든원자의 에녀지준위와그들준위사이의전이행렬요소의값이필요하다. 이러한정보가주어진다고하더라도, 식 (5 이은무한합으로표현되어 있어, 전이확률의계산은 computer 에의한 simulation 에의폰하는 실정이다. 그러나이러한부한합올그대로수행하는대신 Quantum Defect Theory 를이용하여, Green s function 을계산하고, 이로부터전이 확률율구하는방법도쓰이고있다. (20) 4. 단색공명다광자이온화 앞항에서 N 광자비공명이온화과정에서의이온화율은 W 셉 ) = 21(" 1ε ε < 댐집키 R:L3;:( 광싼 ωf- ω1) (51).I'l l AN-l 로얻어쳤다. 윗식의표현으로부터알수있듯이, 원자의특정여기 상태가기저상태와광자가갖는에너지의정수배만큼의차이툴 보인다변, 분모가 O 이되고그결과무한대로발산하게되어불리척 의미를잃는다. 이무한대는섭동론의결과발생된것이므로, 이렇게 공명준위를갖는이온화과정에서는처옴부터공명춘위로의전이는 별도로생각해주어야한다. 이와같은목적으로식 (35) 를 element 별 로다옴과같이쓰자. G F1 =G 웠 ( 사 l+e 감 MGM1 ) M (52a)

41 GI (0) t 1 1 I ::: G~~)(l + >~ 까 M G M1 ) (52b) M 모든 G 의 element 들은서로연관되어 있어, 이를 정확하게 기술하기 위하여는 무한 개의 연립 방정식올 풀어야 하고, 이는 명빽히 불가능하다. 1 광자공명 2 광차이올확과정의 경우, 초기 상태는 :g :n 이고 최종상태는 :f> :n-2> 가된다. 편의상선혐 떤광된단씩광율생각하기로 한다. :a 를 중간 공명 상태라하면, W a = 찌9+W가된다. 광자와중간 공명 상태와의 detuning 올 d= ω -(ωa - ω g) =ω - ωag (53) 로두어, 전체이온화과정의빛의 detuning 에따른변화툴살며보기로하자. 공명중간상태가비공명중간상태와코게다른점운, 말할나위없이공명상태률거치는과정이에너지가보존되는반면에비공명상태에대하여는그보존칙이위배되는점이다. 따라서원자가비공명상태에머무르는시간윤불확정성원리에의하여 1I w ag 인반면, 공명 상태에셔의채재시간은 116 로크게종가하여, 전체이온화율올종가 시켜 준다. 우션, 비공명 준위률 거쳐 이옴화되는 경로률 무시하고, 식 (52) 로꽉터 (z - ω'j )GIl == 1 + 타 AG A1 (54a) - 뼈 -

42 때빼m μg GμV Aω, / t l 1 (z G A -- H + V μmμf - ω}t.)gfl =VF.4. GAl (54c) 을얻는다. 최종상태에원자가이온화되는경우만을취급하기로한다. 식 (54c) 률 G 에대하여 fl 풀면,..., VF1G A1 LTF 1= z - ωf (55) 율얻고, 이률식 (54b) 에대입하여 \VFA I 2 (z - ωa)g A1 =V A1 G ll +ζ ---rgaj (56) - ι - CAlii' F - 를얻는다. Single pole 근사를이용하여, 우변의 Z 를 W1tI. 나 W 1 로대체 하면 ε 밸 5%ε 밸찮 = S + ir (57) F F - - 올얻고, 이는 :a> 준위의에더지 shift 와선폭으로해석될수있다. 윗 식에서, ;v ; 은빛의강도 I 에비례하고, 따라서 S 와 T 도 I 에비례함을 알수있다 팡차이옴확과정에서는, ;g 에서 :a> 로의포화전이 효과때문에 S 는거의무시활수있고, T 만을고려하여 resolvent 의 관계식으로부터얻어진세식은다음의두식으로간소확된다.,-" 41 -

43 (z - ω'l)gll =1+ 까 AG Al (58a) (z - ω A-+- ir)gal = VAlG I1 (58b) 위의두식은어렵지않게풀수있고, 그결과 Grr = z- ωa + 'r 11- 간 τ 꾀 )(z - ωa+ 셔 ) -IVAl I2 VAl GAl = - (z - ω1 )(z - ωa + ir) -IV.uP~ (59) (60) 을얻는다. G 로부터 U 룰구하기위하여, 윗식의분모가갖는근올 구하면 Z 土 = 휠 (ω'1 + 때 - ir) 土파 + ir) 때 l12} (61) 을얻어, 이률이용하여 G VFA VAl (z - ω'f )(Z - Z+)(Z - Z_) Fl = -,--- (62) 를얻고, 식 (34) 률사용하여 U 를구하변 i V1 AVAl U F바 )=e- I l.ll P1 - ν f(~ -, γ)2+41 감 11 2 ] - e (l.li F- q)~ 1 - e ( F-.t_)~ - Xi - 1 ωf - Z+ ωf - Z_ (63) 이된다. 윗식에셔알수있듯이, 일반척으로이용화확률 '- 42 -

44 P(-l) = jufj(t )1 2 (64) 는시간에대해매우복잡한합수이다. 이온화율이란 P(t) 가 pet) =1 - e- Wi (65) 로기술될때그의미를가지며, 윗식에서 W 로나타내어진다. 식 (65) 의형태로쓰여질수있는첫번째예로다읍와부등식율만축시키는 경우를생각하여보자. ~ > ')', IVAl l 2 (66) Frequency detuning 이이온화선폭과 Rabi frequency 보다매우콘 상황이므로, 비공명이온화의결과툴얻을것으로예측할수있다. 이 경우두개의근 Z+, Z_ 는각각 W 와 A WI 로대체될수있고, 이온화율올 계산하는공식 2 W = lim IUl" l(~) 1 (67) 율이용하여 IYAll 2 W=2A~~ A (68) 올얻어, 이결과는비공명이온화과정에서의이온화율과같으며, 특히

45 W 는 I 에비례함울불수있다. A -2:kI; 인경우는, 단위시간당이온화확롤, 즉이온화율올 정의하기가어려워, 여러 exponential factor 들이함께기여하고셔로 깐섭하는이온화확률자체로기술되어야한다. 2:lhI : 는 :g> 와 :a> 사이의 Rabi frequency 로서, 그자세한형태는다음으로추어진다. 2\V A1 1 = 2μ 값화에 < 이 r s Ig > I (69) 는 fine structure constant 이다. 원자는 :g> 와 :a> 사이률 Rabi oscillation 하면셔, decay rate r 로이온화된다. 만약 'y < 2\V A1 f.? (70) 률만록하면, 원자눈이윤화되기천에수많은 Rabi oscillation 올겪올 것이고, 반대로 7 흥 21VAll 2 (71) 인경우에는, 원자가 :a> 에이르자마자곰이올화된다. 따라서, 이러한극단척인상황하에서천체이온화과정은 :g>->:a>, :a>->:f> 로의 rate 충 느련것에의하여지배되게된다. 한편, 2: VAl: o(;ri, r ex. I 인것올 추지하면, 이올화선폭운 Rabi frequency 보다더밸리벚의강도에따라변화하여, 이옴화과정은빛의강도가중가함에따라, 한극단에셔다른극단으로그 mechanism 이바뀔것이다

46 단일이온화율이폰재하는경우, 식 (63) 에서 { } 부분은첫째또는 둘째항만이기여하여공식 (40) 을적용할때, δ 함수로추어져초기와 말기상태의에녀지보존올나타내고, 이온화율은다옴으로표사된다. 2 Wα 딴 A VAl 1 1( VAl12F + 4~212 (72) Frequency detuning 이 0 일때, r 와 2:IAI: 가다같이 I 에비례하므로, w 는 I 에비례함올알수있다. 지금까지비공명중깐상태의효과를무시하였다. 만약비공명 중칸상태를고려하면, 이온화과정은다옵의연립방정식으로기술된다. (z - ω'l)gll := 1+ 까 AG A1 + ε 까 B G B1 (73a) B (z - ω A)G AI := 갑 IG 따 ε VAFGFI (73b) F (z - 빼 )GBI = 얘 L 얘 FGFI (73c) f (z - ω'f )GF1 := 다 AGAI + ε 깐 B G BI (73d) B 위연립방정식은몇대수척판계와앞서적용된곤사를사용하여, 식 (58) 과같운모양으로정리된다. (z - ω'i - 5g - i γg)gli = 1 + 까 AG A1 +QIAG AI (74a)

47 εv -씨-F 감-써(z - ιa - Sa - 샤 'a)g A1 = VA1 G1/ + QA1GU (74b) Sg + '')'g = ε 밸찮 Fε 폈갚 F B ~ ~, F Sa + i γa=~~ 셨 1 2 -L.'" - 낳 ωa- ωf (74c) (74d) n ] V A F 치F---A (74e) Tf(2) _ '" l'j 효끊프 IF - L...J ω - CAlli B - - (74f) 식 (74c) 와 (74d) 로부터, 비공명중칸상태의효과는두가지로나타남올알수있다. 첫째로기저상태의이동과선폭에기여하고, 둘째로 resolvent element GIl와 G따사이의 coupling 에수정을가하여훈다. 그러나이보정운그리중요치않으므로, 이후 higher order 이온화 과정에셔는고려치않겠다. 다광자이온화과정에서그 order'} 증가함에따라, 상향은점점더복잡하여진다. 여러공명상태가존재활수었을뿐아니라, 하나의공명이라도그방법이나 channel 이다양해질수있기때문이다. 이러한복잡성에도불구하고, 일반척특성올살펴볼수있다. 이러한일반척톡성율고찰할수있는콘거는, 다광자이온화에셔중요한점은얼마나많은공명이연관되어있는가하는것이라는이유에서이다. 예률들어, 3 광자공명 5 팡차이온화과정은개괄적으로앞에서공부한 1 광자공명 2 광자이온화과정과유사할것으로예상된다. 물론셰부척인변에셔는차이툴보이겠지만, 똑같은툴에의하여기술될수었다. 우리는 2 광차 -46-

48 공명 3 광자이온화과정을살펴보기로한다. 초기상태를 : 1>=: g> :0> 으로두고, 이와공명올이루는상태를 내 >=:a>:0-2> 와 :F>=: f> :0-3> 로두어, 식 (35) 를이용하여, GIl G, 따 Gn 들에 대한방정식을구하여보변다음과같다. (z - ω'l)g ll = 1+ ε 깐 CG C1 (75a) C (z - ωc)g CJ = VCIG li + VCA G A1 (75b) (z - ωa)ga1 = ε VACGCJ + 센 VAFGFI (75c) C ji (z - Jji )GFJ = 칸 AG A1 (75d) 윗식률을이끌어내는데, 비공명상태들 :C>=:c>:n- 1) 을도입하여 :1> 에셔 :A 로가는충간상태를나타내었고, 이과정은에너지가 보존되지않는다. 식 (75b) 를 Gel 에대하여풀어, 식 (75a) 와 (75c) 에 대입하변 ~- Vr,-. VI (z - ωi - Sg)GII = l- - L f 덮 GAl c ~ (76a) (z - ωa - Sa)G A1 =ε 펠띈!.Gl1 +ε VAF GF1 (76b) C ν F (z - (A)F )GF1 = 1 상 A G lj. I (76c)

49 올얻올수있다. 여기서 Sg =~, ~cli (77a) S" ='>!V AC \2 - τ A- ωc (77b) 이다. 식 (77) 의우변중 :C> 에대한합에서 Z 대신 W 툴대입하는근사를 사용하면, effective interaction 으로보통 second order 성동론의 결과를얻는다. [21] ψ(?) = τ 효 E 월 1 -- E 씨 - ωc (78),..J 2 ) 식 (76) 윤식 (78) 과함께, V 를 V 와동일시하여, 1+1 광자이올화 경우의식률 (54) 와유사한꼴이된다. 그러나한가지콘차이점을 발견할수있다. 1+1 팡자이온화경우와는탈리, :g 와 :a> 준위들의 에너지값윤빛의강도 I 에비례하는 shift 툴명백히보이고있다. 이 2 광자공명 3 광자이몰화과정에셔는, 이러한에녀지 shift 가포화천이 효과를지배하여, 포화천이현상운고립된원자의준위들사이에셔 일어나지않고, 이동한준위툴사이에셔일어나게된다. 이후계산은 1+1 광자의경우와마찬가지로, 식 (76c) 률이용하여식 ( 76a), ( 76b ) 에셔 잃툴제거하변, (z - 씨 - Sg)G l1 = 1 + ~ 끓 )G Al (79a) - 뼈 -

50 (z - ω'i-s o. + 끼 o. )G Al = v: 섭 )G ll (79b) 가얻어진다. r 는연속 에너지 준위둡과의 coupling에셔 야기되는 공명 상태 :a> 의 선폭을나타낸다. 이온화율이 잘 정의될 수 있는 상활에셔는, 식 (79) 로부터 2 팡자 공명 3 광자 이온화율은 똑같은 혐태로서 w g IVFA VAll:>' VV1 :>. -- ')'2 + 41VAI F)2 + 4~ 2 감 (80) 로주어진다. 그러나공명조건은 static detuning ~ = 2ω - ωag 이 아니고 AC Stark 이동을고려한 dynamic detuning 2 Il' =d - S o. 이다. 또한 T 와 :lki : 의 I 에대한의존도는 I II I 강 2 다르다 r 는 I 에비레하나, lvaiiτ I 에비례한다. Dynamic detuningol 0 일때, 이올화율올생각하여보면 I r«:'i;u:2 일경우, 2. 2 이온화률은 I 에비례하고, 역으로 r»:v A1 : 이면, 1 에비례합올알수 있다. 5. 이책공명이옴화 앞항들에셔는단씩따장에의한이용화과정율기술하였다. 그러나질제척인옹용에서는효율척인선택척이올화를위하여여러개의따장율갖는빛율이용하며, 우리는가장간단한이색다광자이온화과정의예로첫번째따장의빛으로기저상태에서중간공명상태로단일광자전이가이루어지고, 루번째따장의빚으로단일광자홉수에의해

51 이운화되는경우를생각하여보자. 이경우, 원자가두가지따장의빛과상호작용하므로, 그에따른 두가지상호작용해밀토니안을갖고각각 V 와 V 으로나타내기로하자. Resolvent element 들에 대한방정식은 (z - ω'l)gl1 =1 + 꺼 AG A l (8Ia) (z - ωa)g A1 = VA1 G l1 + ε vμ.gf1 (8Ib) (z -- ω'f )GF1 = 1 섯 AGAI (8Ic) 로추어진다. 식 (81) 은식 (54) 와유사하나, 중간공명준위의선폭 Im{ε 꿨 % ε je 많 } = r (82) F F - - 올작게할수있옴올알수있고, 따라서선택척여기에도울올준다. 한일파장에의한이올화에셔는중간여기상태와의공명올위하여따장올선돼하여야하고, 이에따라이온화된원자가방출하는천자의에녀치는입의로작게할수없으며, 다광자흡수에의한이온화과정올생라하여야하묘로, 중칸공명준위의선폭을증가시키나, 여러파장올이용한이용화과정에서는각전이단계에단일광자만을홉수시킴으로써선폭증가와같은현상올피할수있다. 얻올수있는레이저파장에제약이없다변, 이온화에너지를 E(ion) 이라하고두 레이저의 frequency 틀 w(l), w(2) 라할때

52 E'Qrl = Iiωl+hω2 (83) 으로주어지게된다. 한면, 각따장의빛이단일광자전이현상을 일으키므로단색 2 광자이온화의경우보다착은강도의빛으로도 이온화가가능하다. 식 (81) 올이용하여이온화율을계산하면 w Il 닷 A V.U I 2 α ν 1(~2 _ \V Al I 2)2 + 4~212 (84) 를얻고, detunig이 0 일경우두서로다른결과를시사한다. 만약 w(l») w(2) 이면, 이온화률윤 w(l) 의강도에비례하고, w(1)«w(2) 이면 w(2) 에비례하게된다. 이색이상의여러따장의레이저를이용한이온화과정으로의확장은자명하나, 그분석은일반적으로상호착용항이늘어냥에따라훨씬복잡하여진다. 그러나, 각전이단계가단일광자에의한과정인경우, Schroedinger 방정식에의한분석과준위간의 coherence 툴무시한소위 rate equation 에의한분석과큰차이를보이지않아, 후자에의한따르는현상학척이론전개가이용되고있다. [22] 한편. 이온화에너지보다높은에녀지를갖는단속준위 ( 자동이온화준위 ) 를이용하여이온화율올크게증가시킬수있고, 실제선택적이온화과정에서는이러한자동이운화준위와의공명을이용하는 - 경우가었다. 마지막으로, 정량척측면을고려한다면, 유한한펄스폭에기언하는레이저선폭올생각하여야하며, 레이저빛의공간적불균일성도포함시켜야한다

53 ; 처 1 3 출혹필긍 L 탤킹 1 운즌호 + 졸즐 1 돋훌 - 폴,... 훈륜츠킹 71 율출 1. 시료의원자화 공명이온화률위해선시료는원자증기상태로존재해야한다. 자연계의대부분원소는배겸물질과복잡한화합물올이루거나북합체로존재하고있으며, 원소에따라물리화학척특성이상이하므로시료의원자화방법도시료의불리척상태, 화학척특성에의존한다. 분석대상시료의 - 상태를물리적형태로분류하변고체와액쳐1, 기체등으로나눌수있으며고체시료내에셔검출대상원소가존재하논형태에따라분류하면시료의내부에있는경우와시료표변에있는경우로나눌수있다. 그림 2-1 은이러한분석공정의흐름을나타내며, 시료의몰리척형태는원자화와천쳐리공정에영향올미친다. 시료내의단일원자툴검출하는확률 P 는아래의식요로표현된다. P=P(rel)P(del)P(irr)Y(ion)P(det) P(rel) ; 시료에셔 자유공간으로원자가방출훨확률 P(del); 레이져팡이지나는명역에원자가공급훨확률 P( irr); 레이저 광영역율원자가지나면셔 레이저에 조사될 확률 Y( ion); 레이저 광에의해원자가이용화될 확률 P(det); 광이온의 포획파탐지 효율 -52-

54 Calibration 시료채춰 금속원소키시체 액체 I -, '"'I I i 고체 l 금속염 용해 l 농혹 l 화학처리 I 용해 각종산 DI water 추출 추출 회석 Spike 주 입 r Grapl Loading - 수소 산화물환원 F 가열 ~ Elec' l... Resil coating 체내에셔 eposition ads 레이저 따 Atom 빼 io n { 레이가열 필라가헬 -이요 puttering, oven ttering 이올신호 I Data 분석 그림 2-1. 분석공정의흐륨도 - 많 -

55 Y(ion) =1 이되는조건은레이처의에너지와강도, 이온화구도등에의폰하고 P(det) 는이온검출기와이온포획기기에의존하므로이틀은외부장치의개선을통하여 1 에가깝게할수었다. 검출확률은 P(rel), P(del), P(irr) 등에의해주로결정되고 P(rel) 과 P(del) 은 원자화방법에의존하므로 원자화방법의선택은 검출효율에 가장 콘 영향율 미친다. 한펀, P(irr) 은 레이저의반복울에의존한다. 이툴의 효율율극대화 시킴으로써 P-l 즉, 시료 내의 단일 원자 검출이 가능해진다. 가. 기체시료 기체시료의경우일반적으로바로원자화가가능하나기체가분자화합물로구성되어있는경우레이저의조사나방전등올통하여원자기체로분리한다.[23] 시료내검출원자의수가너무척올경우기체의화학적특성올이용하여분리하거나활성탄등에홉착시킴으로써농축율한다. 그외레이저률이용하여공명이온화과정율여러번거쳐농축하기도한다. 나. 액체시료 때체시료를분석하는기술은 RIMS 와 LARIS 어 l 셔만가능하다. RIMS에셔는핵체시료를 Re나 Ta등으로 구성된금속 ribbon 위에올리거나 Ta, graphite 등의재질로구성된전기로에넣어약한가열이나 IR, UV 햄프률최어용매툴층발시킨후환원과정올거쳐고진공

56 분석기에넣어고온의혈율순차적으로가하여원자층기화한다. 필라멘트와전기로의구조는 P(del) 에영향을미친다. 그림 2-2 는다양한전기로와필라멘트의구조를보여준다. 필라멘트의여용은 과거의분석방법중 TIMS(therrnal ionization mass spectrometry) 에서 확안한방법으로필라벤트의가열에서발생되는원자와이온의비는 Saha-Langmuir 의식으로표현된다. o(o)/n(+) = 상수 exp[(w-ip)/kt l 위식에셔 n( 이 In(+) 는중성원자와이온의비이며, w 는필라멘트의 work function, IP 는원자의이온화포댄셜, k 는 boltzman 상수, T 는 K 단위로표시한온도이다. 이옴화포댄셜이콘원소일수록이온의수효는적어지고충성원자의수는많아지므로 TIMS 에서문석이불가능한원소의분석이 RIS 에서는가능하다. 전기로를이용하는경우에는방향성이좋은원자 beam-올만들수있어 Doppler broadening 을제거할수었다. 이같은분석방법은대부분의금속원소에적용할수있다. 전기로나필라멘트툴사용할경우의단점으로는, 첫째, 원자툴레이저조사영역으로보내는효율인 P(del) 이나쁘고, 둘째, 레이저조사영역올지나는원자의속도가아주벨라 P(irr) 이작다는점이다. P(del) 을개선하는방법은전기로의경우그림 2-3 의구조로전기로를만들어광속내에원자가여러번옴칙이도록하고 Doppler 효과는 Doppler free 분광법올이용하여제거하는방법이있으며이경우원자가 레이저광속에입사될확활올 P(irr), 중성원자가전기로벽면의구명올 통하여배출될확률올 P(exit) 라하면, F3 3

57 T -l 츄 G 빼피 te i ~ 돼닮,bbon [Rst post (a) (b) ge1eaep 합 hsitdee 7μ L-... ~ Thermal ion suppressor cgmracpihbiltee screen 없 輔 l 二협뚫짧꿇빙 post Isola 셉 on (c) (d) 그림 2-2. 전기로및휠라멘트률사용하여 액체시료툴원자화시키는 여러가지방법 (a) Ta ribbon (b) Re filament (c) Graphite crucible (d) Ta heater 'Watercooled eh Op 뻐pemrg - 56-

58 Metal plate Insulator Heater HIS Laser 그림 2-3. 레이저와원자가반웅할확륨을높여주는천기로의구조

59 P(irr)/P(exit)=2fl/(Yk ) 1; 천기로의길이 k ; 벽면투과효율 이 되고 P(irr)/P(exit»> l/y(ion) 을만족하면 100% 에 가까훈검출효률올 얻올수있다. 필라멘트를사용활 때는시료가 올려진 필라멘트에 가열 전류를 펄스로 훌립으로써, 칙류전류를 흘릴때 보다 시료의이용효율올수 십배에셔 수 백배정도총가시킬 수있으며 [23], 이 방법의 이용은 지철학에있어 암석의연대측정에중요한 Re 와 Os 의 성분비분석에있어 성공척인결과를 가져 왔다 [24-25 ], 이들이 사용한필라벤트의구조는 그렴 2-2 의 ( a) 와같으며이때레이저는필라벤트의표변에서수 m 웰어진곳을지나게하여 P(del) 을증가시칸다. 레이저의반복율에주로의폰하눈 P(irr) 을보면, 전기로의올도가 T, 원자의질량이 M 일때원자빔내의원자속도 y= r(2kt/m) 이고 레이저 광의 칙경이 a 인 영역올 속도 v 의 원자가 지나는 시간 r=a/v 이다. 레이저의 반북율이 f 일 때, 레이저 광에 원자가 조사될 확률인 P(irr) 은 fr 와 같다. 대개 a =O.l~lcm, v=lxl0 4 cm/sec 의 르기이며, PUrr) =1 이 될려면레야저는연속적으로지나는모든원자에 입사되어야하므로 f ~ 뻐Z 의 반복율을가진고반복율레이져나 연숙벌진레이저률이용해야한다. 이와같운고반북율올가진레이저는금속층기 (Cu, Pb, Au) 레어져가었다. 이들중구리증가레이저가발진따장 (510, 578nm) 이가장짧고가시영역광올발생하는색소에철홉수되므로색소레이저의펌프광원으로가장적합하다. 현재구리증기레이저로색소레이저를펌프시 -58-

60 에너지천환효율은약 30%, 선폭은 20GHz 이하, 제 2 고조따발생효율은 5% 정도입이보고되었다 [26 ], Cu 레이저로펌핑한색소레이저로이온화가가능한원소와이온화구도를그림 2-4 에나타내었다. 연속발진레이저는저출력과여기준위의수명으로인한문제점으로인해일부원소에만효율적임이알려져있다 [ 27-29J. LARIS 의경우, 레이저열방출은 lxl0 e W/cm 2 이하의펄스레이저나 연속발진레이저를용액을말런필라벤트에집속시키는방법올 이용하며원자증기발생용레이저의 강도를약하게하여 sputtering 이나 plasma 의발생을줄여야한다. 레이저로가열하므로이온화용레이저와의시간적간격율입의로조절할수있어 P(irr) 을르게향상시키는장점이있다. 융점이높은원소를함유한핵체의경우바로이온화반옹기내에장착하여약한가열로용매를증발시킨후분석이가능하나원소에따라휘말성이강하다거나매철효과가심하거나휘발성이강한산화물로이루어진경우전처리과정이필요하다. 휘발성이강한원소를함유한경우는휘발성이약한화합불로만들어용매로부터추출후환원시키며매질효과가심한경우화학척으로매질을분석원소로부터분리한다. 휘발성이강한산화물인경우분석전에환원과정올거쳐야한다. 시료의환원방법으로는가 ) 분석대상원소가함유된시료를적당한용매에녹여가열용금속띠에담은후수소기체내에서저온으로말리는 방법 [30] 나 ) IR, UV 램프등을사용하여용매를말린위에에탄올, 아세톤등에 carbon 분말을섞어 바르는방법

61 뚫뀔 댁훤

62 뚫뀔 댁훤

63 뚫뀔 댁훤

64 다 } 전기척으로필라멘트벽에붙게하거나 (electro - deposition), Resin beads 에홉착시킨후가열하는방법등을이용한다. 이들방법은원소에따라적절히척용해야정확한결과를얻을수있으며그림 2-5 에원소에따른환원방법올표시하였다. 다. 고체시료 고체는 RIMS, SIRIS, LARIS 에모두적용할수있으며 I RIMS 는시료의 내부, SIRIS 와 LARrs 는시료의표변에 있는왼소의 분석에 척합하다. 특히 SIRIS 는상품화가 되어 반도체등의 원소 분포 연구에 활용되고 있다. (1) 시료내의미량원소검출법 RIMS 에서고체를분석하는방법은 2 가지로나눌수있으며첫째경우는시료툴가열함으로써, 원자증기화하여증기속에포함된미량원소를이온화시켜검출하며두번째는고체툴산용액에용해하여매질올분리시킨후액체의분석방법을척용하는것이다. Akilov 등은전기로속에 Ga 반도체시료를넣어원자빔올만들어 Na, -AI, B 등의원소툴 ~ayiei힘1 준위로올린후장이온화시킴으로써, 1ppt 까지검출하였다 [31]. Bekov 등은미량의 yb 와 Eu 동위원소를탄타륨 박막에 implant 시킨후탄타륨재질의전기로 1 에넣어 C 정도로온도를변화시키면서원자 beam 을만들어검출실험을하였다 [32]

65 mw 삐젊 :Iι 획협쩍엄 i잉.. - 홉 i 액j :::~:: ::~:: i찮 ~... m % 톨명 i t μ 쉴홉 ~ c.. 훌 a m a 홉 p m.....~ 홈 J1 fι 많.. Ii L '. - - :.:... 명 lq : 랙 c 매 l N 셋 ~ 며 홉, 업 g -:~:- 홉 l3 ::::::: 다되 ~ 희 * 멸 법 :::;:;:::... 홉 :.:.. :-:!c 1 $ 옆 :::b::... '. 홉~"'.' "... 명 );a 업 :.:.:.: :::~::... ::Iiit=:: 홈 ~ a g 엉 :.: -: 불 /!. 홈 홈 ~ :::a::: is : :::R: 홉 ::,.... ~ 씻 S씻컬업홉 I삐 X씻 N셋휩 잉g N셋 허 N씻 씌 홉 홈 홉 엉.: 끊 :. 홉 쩍 쉽τj.mlN 때꺼 흙{납뿔디 쉽U.0 중세핑 P성φrR디@빼 셔K성법u 醫 ~

66 Zherikin 등은동증기례이저로펌프한색소레이저툴다중반사시켜원자빔내부툴여러차례반복하여지나게함으로써 P(irr) 율증가시키고 박막에 implant 된 Eu 원자를검출하는확률 P=3x10-4 의값올얻었다. 실험에사용된레이저의에너지를증가시켜 Y(ion) 올 1 가까이 상승시키면 P 도 1x10-2 까지오를수있다 [33]. (2) 시료표면의미량원소검출법 RIMS에셔는시료를 전기로내에두어 사료의융점보다약한올도블 가하여 시료 표면충의 원자가 열적으로 확산되어 배훌하는 방법을 이용한다. 그러나 SIRIS, LARIS 와달리 위치나 갚이에 따른 분석은 불가능하다. 이온빔올 표변에 입사하여 sputtering 시키는 SIRIS[34-49] 에셔 sputtering 기술은 SIMS( 이차 이온질량분석법 ) 에서많이 개발되었으며 SIMS 가 sputtering 과정에셔생긴이차이옴을질량분석하는데 [6-7] 비해 공명이온화방법은 sputtering 과정에서생긴충성원자를이온화하여 검출한다. Sputtering 을위하여입사하는이온의 energy 는수 kev 정도이며 sputtering 효율올 Y(sp)= 방출입자수 / 입사 입자수 로정의할때, 방출되는중성입자의경우 Y(sp) 는 사이의값올 가지며대개의원소에대핵 1-5 이다. Sputtering 이시작되는 문턱에녀지인 ZO-40eV 이상에서 Y(sp) 는점차증가하여이온에너지가

67 5-50keV 일때최고가된다. 방출되는중성원자는기저상태와낯은여기상태가혼재되어있으며여기상태원자의비는시료의표면상태와원자의종류등실험조건에의존한다 [6-7 ], 중성원자의 sputtering 과정은그특성이잘알려져있어매질효과는거의없다고볼수있다. 그러나, 이차이온의경우, 이온과 매질과의복잡한화학척반융으로인한매질효과가두드러져 Y(sp) = 1x x10-1 정도로변화가훨씬커셔이차이올올이용하는 SIMS 는 정량운석에섬각한어려울올격으나, RIS 는충성원자를이용하고잡음으로착용하는이차이온운정전기를시간척으로변화하면셔제거합으로써정량분석이훨씬정확해진다. Sputtering 용입자로는대개 Art 를이용하며 20-30eV 의에녀지, loot 때의전류훨스, 1x10 - s ~1x10 - s 초의시간폭, 수십 μm 의단변에 칩속시킬수있눈이올휠스가가능하다. 훨스이온의사용은며량원소분석서저반북율레이저로도원자검롤확물을크게해준다. 또한이용빔의위치와양은입의로조절이가능하므로위치에따른분석과함께표면층올벗겨내어원소의깊이분포도를측정할수있다. SIRIS 에셔이용하는이몰외에너지가코므로방출된중성원자의에너지분포도 2eV 정도에셔최고치를보인후고에너지부분으로천천히줄어틀어 Doppler 효과가코고질량분석시분해능과이온투과도가훨어지는단점이었다. 그외표면충에셔산화불의폰재, CO 등에의한오염등은매철효과를가져오며이온이시료에침투하여시료의일부가 되므로고순도의이온올어용해야한다. 그림 2-6 에 SIRIS 와 RIMS 장치률나타내었다. 레이저툴시료의 원자화에 이용하는 LARIS 에서는 약한 레이처를

68 m{이 셔빠 꾀숨 뻐섭U 다셔삐{쉰빼K엽얼m섭셔φφa다 다 섭, 을얻. O 에 - 캐 ) 露 j 월 P- 에 J..i~,;. 며 P 켠 깅 I 딛없딩퍼 틴없없 urn.. 넉... 애 일겸몫 ~~J:. 홉펼 겹휩설말 뀔뿔 - 캐 ) 靈 ) R 뻐Oφ φ갱되던 m. 일 특! 굉밀. 0 ;>0 μ m s..~ μ@ 딩 J 성 ψ 없 g 강 F 껴야 예 ~g)q). 닙 m 섭 m 검 & 붐성일 여-"67 }<A 섭i <@ mmm 며m [없되면 - 뼈의@m 힘( 힘 ).ge [ (며M)w-츄K에때{뼈 빼{. N,F미

69 입사하여표면을단순가열함으로써원자를방출하거나, 강한레이저광올집속하여순간적으로 sputtering 시키는방법을이용한다. 첫째방법은빽체의분석에서레이저를이용하는경우와맡으며, 둘째방법은, lx10 e W/cm' 이상의광의세기를가진레이저광올접속하면 시료에미시적인분화구모양의구멍이생기면서시료를구성하는물질이떼어져나오는현상을이용한다. 이러한레이저 sputtering 현상은순간척인열증기화로인해생성된중성원자의방출, 광압으로인한시료가박훤으로떨어져나오는현상, 급격한온도상승으로인해시료가용융되면서방울이형성되는현상등에기인한다 [50-51]. 레이저로집속하면, 중성원자만방출될뿐아니라, 문자도방출되며, 고올고밀도의플라즈마내에서충돌로인해 cluster 나분자가 생성된다 [52]. 방출된원자는 hi0 S cm/sec 정도의열속도로팽창하변셔 옴직이므로, 공명이온화레이저는수 μsec 후에시료의표변에서수fJDD 떨어진곳에입사된다 [53-56]. 이방법은레이저와물질의상호작용, 플라즈마와매질과의상호작용, 플라즈마의역학척운동에관한이해가부족하여정량척분석에는아직해결해야할문제가많이있다. 2. 원자의풍명이온화 레이저광이입사되기전에기저상태에있던개개탐지대상원자는레이쳐광의에너지를변화시킴으로써양자척으로선택되어질수있다. 이뜰원차를레이저광외지속시간동안모두양이온과천자로이온화시키기위해선원자준위사이의전이에셔포화 (saturation) 가일어나야하며여기준위에셔연속상태로이올화시키는팡은충분한

70 단위시간당에녀지와광자밀도를가져야한다. 다광자컨이와다색전이, 제 2 고조따의사용등을이용하여 Hurst 는 5 가지이온화구도 [ 그림 2-7] 로 He 과 Ne 을제외한주기율표상의천훤소를 이옴화시킬수있는구도를제시하였다 [ 그럼 2-8][57], 현재 RIS 용으로가장많이이용되고있는레이저는색소레이저이며 여기팡원으로는 Nd:YAG 의고조파, Excimer, 질소, 동증기레이저등율 이용한다. 출력 에너지는수빽 μj 에서 수집 mj, 레이저 펄스의 시간폭은 2~30ns, 선폭은수백뻐 Z 의 단일 모드 [58] 에서 수십 GHz 의 다중모드까지 다양하다. 색소레이저의 출력광을 제 2 고조따로 변환시키는 과정의 도입으로 가변파장 영역은 BBO 결정올 이용시 205~1500nm 까지 변화시킬 수 있으며 [59], 수소분자 기체내의 유도 anti-stokes 과정 [60] 율이용하면 l50nm 에서 2l7nm 사이에서 1xlO a ~lxl01 4 광자 / 펄스를발생시킬수있다, 또한, 불활성 기체와 수은증기 내의 4 광자혼합을이용하면 110nm 까지 따장을확장시킬 수 있음도보고되었다 [61]. 가변따장 영역의 확대는 종래의 다광자전이에서 요구된고에녀지로인한문제점올해결하고접근 준위의 선택에 있어 보다 많은 다양성을 제공하였다. 증대된 따장 영역을이용하여현재는 그림 2-9 의 2 가지 이온화구도가 가장 많이 이용된다. 구도 A 의 경우, wi 은 uv 광 ( 대개 색소레이저의 제 2 고조따 ), w2 는 여기에 이용된 uv 광을이용하거나색소레이저의 일차광이나펌프레이저 광올이용하며 후자의 경우 1) 이온화에 보다 강한 팡율 이용할 수 있는점, 2) 광전자의 에너지를줄일수있는점 등의 이점이 있다. 그립 2-10 은기저상태 1 의 원자가펄스레이저 광의 광자에너지

71 i며r( NS 엉)뉘각 FN ; N i a F-K{KFmTu i r G N 룩일 버 홉매응***-*{K}g운하좁뿔엽, N 램며밀 딪

72 뚫뀔 댁훤

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74 Ionization Schemes of Atoms 폐.. 織聊 ; 꽉... 꽉 i 導 :;;;: 젠꽉 5 W3 W2 W2 W1 Wt Scheme A Scheme B 그림 2-9. 다색파장을이용한대표적인이올화구도 '- '73 -

75 념를률 - 월혈 i gg@ ~ 동릅 b u 뽑 ~ 갖P 훌l 버 o, --- T< 7i 숭 용 ~ ~ -. K -. -예 FF 흩h i t그 gq b ru ζ-예 <r 밑. b II A 넉 N II 뀔힘혀 or 감 F JI 닝! 성 r R 에 'B 0 뎌o i ~~ -. CF껴그 ~ ~- 'ij)d.c.c rl 웅 F T 합 i화야j N

76 hw 률홉수하여여기준위 2 어1 오른후 같은에너지를가진 광자에의해 공명이온화되는과정을 설명하기 위한 것이다. 그림 2-10 과 같은 구도에서 rate 식을 이용하여 이온화 확울이 1 이 되는 조건을 구하면 [57], ai-f»p φ - ai«1 r 21 «( a a + as) -F a a; 광흉수단면척 ( 준위 1 준위 2) ai, as; 이온화및 φ ;Flux ( 광자 /crn' ) 유도방출단면척 일반적으로여기준위의광이온화단변적은 lxl0-17em' 의 order 이므로여기준위의원자를이온화하기위해선단위변척당광자수는 lxl0 17 보다훨씬커야한다 [ 참고 :lj 의펄스레이저에녀지에포함된 광자의수는 5xl0 14 W, w= 따장 ( 단위 ;A) J. 동시에, 중성원자가이온화를 위해여기준위에상당량이머물러있게하기위해선여기준위의홉수, 유도방출율은자연감소율보다콘포화상태가되어야한다. 홉수 단변적은 lxld - 12em order의르기를가지므로여기준위의수명의역수가 lxlo e /sec 라면, 필요한광자 flux 는 lxl0 2 o/ern' /sec 이되어야기저 준위와여기 준위 사이에 포화가 일어나 이온화 확융이 1 에 가깝게 된다 [62] 레이저광의선폭이 δ 이고여기준위의순간밤출율이 r 일때홉수 단변척은 a - a ~ 3w r / (4δ) 로광여기는레이저선폭에반비례하며 선폭이좁올경우, coherence 로인해전이의포화에는더욱척은출력만이필요하다. 레이저의시간폭이전이에관계된준위사이의 감쇠시간보다짧을경우, 포화에너지는 E( sat) ~hw/(2 a a) 이되어

77 E(sat) 는 J/em' 이된다 [63 ), 이운화과정에었어서는 선폭이코게문제가되지않으나광자의에너지에대한의존성용있어, 광전자의에너지가착을수록단면적이큼이알려져있다. 여기춘위의이온화한변척운속박상태사이의공명전이단면적보다수차의 order 만큼착으묘로그랍파같은이옴화구도에서필요한 flux 를얻기위해션팡올집숙시격야하나, 이때공명천이에셔의포화강도를훨씬념어선폭의증가현상율가져와 Z 선택성과동위원소분리능율저하시킨다. 그림 2-10 의구도로이온화가가능한원소들은그림 2-11 에나타내었다. 구도 B 의경우, w2 는원자를높은에녀지춘위에오르게한후 (0 르 15) w3 로는 IR 레이저 (C02 나 Nd:YAG) 를이용하여이온화시킨다. 구도 B 의장점으로툴수있는것응다옴 3 가지가있다. 가 ) 이온화단변척이착운 S 준위를피하여이온화가가능하다. 일반척으로 Rydberg 준위를제외한여기 S 춘위의이온화 단면척은 10-19cm ' 율념지않으며 10-19cm" 이하인경우도 많다. 궤도각운동량양자수 L 이 1 이상인여기준위의팡이운화한면척운이운화문턱에기까울수록크며광전자의에녀지에대한이온화포텐셜의비가줄어들수륙단변척운급격히감소한다. 많은원자에있어, 가장낮운 d 준위의이올화훈턱에녀지곤처에셔의팡이올화단면척운 10- :1. 7 cm 율념으며 Lo1 2 이상인경우, 주양자수 0* 가 증가하면 0* 에비례하여광이온화단면척이층가한다. 이흩화용레이져따장이고정된경우, 0* 가층가하면셔 광천자의에녀치가 Rydberg 준위의이온화포펜셜올념으변 팡이온화단면척올 '0*3 어l 반비례하며감소한다. 따라셔,

78 뻐 {KN램끼홉 N껴디 m 잉껴며 m커멸빼{φm다밍 며톰커쉽홈knA 섭 >:-: :.:.:.: Sφ휩되 쉽여씌섭 꺼섭요 되(빼 p.au{ul룹일ua -댐~ :: 칙혹팩업 R터홉 ii혹j u......~... i효 ::~:: '."- %.. 톨Q ι 'f"'".'. m.':101.' 뿔.. : 톰 P너혹없 :.m;.:.'-'..... 룹. 홉멸... ::::-::: :::-:::...:... 훌 m 앙 ;. 뿔. u fi3.'='....~ '710 0 ;. El.: :.'~'. liil : -:.. : ::::"::... 훌:.~ ;'ClI- ;......"- : 랙뿔 ; 활 g= 멸앙.. CQ..rIo. ::~:: ;:~:: ::::::: ::::::: 업엉 ~ U;i 홉 ;::6::.;~;. ::::;:; ::"":: 홉활 ;:;:;:: :.: -:.. :.'-'. 녀 k ~ 뭘 윈 훌 :::::s=:: 혀 룹 ::~:: 뿔홉i 훌 n :::0:;:::.. ~.'. :: is::: ::::: ::::::: ::::::: :.~;. :...,.. 뭘.'~'.....;~:. 훌 ::i!:i=:: : ; 휠. ::Iij1::: 홉 >:-:-: ::::::: ::::::: ::::::: 뿔. 마.'. 뿔 ~ a ::r.i4=::.:~:. ::1:)::: ::::::: ::::::: :::::: : ::11):::.;..;. 홉 ~ 뿔p;.:: ::::::: ::::::: 題 E;W"... : til- :.:.:.:. 畵 ::~:: vκ :::::::....: -: $ ::;~:: : 홉 '.~'.' -;iii" :::0:;::: : 뿔 :.-.r tid &! R ; 룹홉... 맡 ;g 다. ';Q-;'.;..:- ::~:: ::::::: ::::::: ::~:::: ::::::: 다 :.; 를... :. ::~:: 많휠 ::::::: ::::::: ~. 밭.. 합. :: '.~.. S홉,".II'lI,", ::~:: ;'I:Oi:, 활 ::::::: ::::::: ::::::: 씌 ::=-:: 폐훌..; 뿔Q-:. ::ti'i=:: 값 ::~:: 홉 :::=::: ::::::: ::::::: ::::::: 엉 확 혀 홉 서때버마하밀끼mw홈 싸{K뻐{메- Nmwl.섭

79 팡이온화는콘 n* 준위와광이온화문턱에너지를가진레이저툴이용하는것이가장좋다. 나 ) 원소의 Z 선택성올증가시킬수있다. 다 ) 비용어싼 IR 레이저를여용할수있다- 높은에너지준위의 경우이옹화단면척윤대개 10- ~6cm2 이고수명은 10-6sec 정도이므로 C02 레이져로쉽게얻을수있는 10 3 W/crn 2 정도의 출력으로도대부분의원자틀이온화시킬수있다 [64]. 구도 A, B 의 경우, 포화강도이상의 에녀치툴사용하는것은피해야 하며 그이유는, 가 ) 다른종튜의 원자 ( 혹은분자 ) 의 비공명 이윤화 [65] 가급속히 증가하여선별성올저하시키고, 나 ) 레이저광에 의한에녀지 준위의 Stark splitting 이 준위간의 Rabi 주따수만콤생겨 [66J 레이저 선폭보다더 커지면 이온 신호가급속히감소하기때문이다. RIS 과정에 있어 가장문제가 되는것중하나는 여기 준위에셔의 최종이온화 단계에 있어 고출력이 요구된다는점이며 이를해결하는 방법으로는, 가 ) Rydberg 준위의 원자툴전기장으로 이온화시키거나 [67-70 ], 나 ) 자동이온화준위률이용하는것 [71J 이 가장일반척이다. 첫째방법운 레이져로 순차척으로 원차를 여기시켜 Rydberg 준위로 오르게 한 후 전기장율 컬어 원자의. 이온화 포텐셜올 낮추어 이올화시키며이때컬어주는전기장의세기는 E(V/cm) - 3x10 8 /n*4 이며 n=30 의경우 E-300V/cm으로도이온화가이루어진다. 전기장의코기는무한히- 증가시킬 -수. 없고 RydBerg 준위로의 전이단면척은 ~ 주양자수가

80 증가하변 n*3 어l 비례하여감소하므로실험상황에적절하변서도효율척인주양자수를찾아야한다. 이방법의단점은전기장이이혼올포획하는기기에영향올미치고이올화확률이 1/2 보다작다는데있다 [62]. 대부분중금속원자는선폭이좁고전이단면적이 10-1 scm' 이상인 자동이올화준위가있어이옹화에필요한광자 fluence 를수차의 order 만큼줄일수있어 [72], 경우에따라 CW 색소레이저나 800nm 근처의따장올가진 diode 레이처로도충분히이온화가이루어진다. 자동이올화준위률이용하는방법의단점은따장가변레이처가하나더필요하다는점과자동이온확준위가모든원소에준재하지않올뿐더러찰알려쳐있지않다는데있다. 3. 이온검출 가. 전자증폭기 공명이옹화반옹에의해생성된이온-전자쌍을검출하기위해선전자종폭기를사용해야한다. 전자증폭기로는체낼트론 [73), 마이크로체낼플레이트 [74) 등이있으며고압의기체내에서는 배경잡옴이 증가하고수명이단축되므로 1xI0-6 Torr 이하에서만사용이가능하다. 체널트론에충분한에녀지를가진입자가입사되면척어도 1 개이상의전자가방출된다. 방출전자는전기장에의해가속훤후충롤 전차방출 가속을 차례반복하변서증폭을거듭하며증폭배율은최대 1xI0 e 정도이다 [68]. 이온올전자로변환증폭하는방법은정량분석에있어몇가지단점이

81 1 있울수 있는데, 첫째는열이온으로 인한배경잡옴이클수있다는점, 둘째는증폭에있어 선형적인영역이 넓지 않다는점이다 [75]. 중폭에있어 비선형성이 생기는이유는 증폭기가공급할 수 있는 전차의수에한계가 있고, 증폭마지막 판계에셔 전자의수가중가함에 따라체널트론내의 개스를 이온화 시키거나 dynode 사이의 천기장을 변화시키기때문이다. 동위원소의구성비가콘원소툴측정활경우에는각동위원소에따른 종폭율율교정함으로써 비션형성율극복할수 있으나 TOF 의 경우처범 동시에 여러 질량올측정시에는 전자층폭기의 포화로인한륙정한계가 있율수있다. 이 경우는신호툴처리하는 Boxcar 의 척분시깐에구간을 둠으로써 신호증폭율올쿄정해야한다. 쳐1 널트몬의층폭융은 층폭관의 길이와 지름의 비에만 관계하므로 크기가아주 착은증폭기률밀집하여 배열할수있으며 이률마이크로 체낼플레이트 (MCP) 라한다. MCP 어 } 는 lxl 개의 미소전자증폭기가 배열되어있으며 각종폭기는지름이 μm 정도이고길이 / 지톰비는 40-1앤 } 정도이다 MGP 의 용답시간은 1ns 이하이며 증폭기사이의 꺼리는 지륨보다약깐콘청도여셔우수한공간분해능을갖고있다. 나. 비례계수기 비례계수기는 Hurst'} 딴일원자검툴올최초로실충할때이용한 것 [76] 으로구조는그림 2-12 와같다. 양극과옴극사이에는수빽 v- 수 kv 의고압이걸리며양극으로는지륨이 50μm 이하인스렌레스선올 사용한다 [77]. 레이저에의해공명이옴화된원자의전자는양극으로 -80-

82 {K F 뼈때{K뭘멘{W힐 때{ 빼 {K γ-π-효m.엽 N패미φ P{ 띠krφJ}띠태 μu # 떠φ법>.법붙 엉꺼셔[ 늘늑---- l l -l l - N 놀 +>0 쉰 '"c 띤섭 a 룹 ε 뻐섭껴 Fφ.껴KF뉘)껴 석채

83 끌리면셔가속이되어, Buffer 개스의이온화에녀지보다더큰에너지를갖고개스에충롤하게되면전자증폭이이루어진다. 전자증폭운양극근처에서대부분이루어지므로지륨이균일하면서도착은것올쓰는것이중요하다 [78]. Buffer 개스내의원자가반경 a 의구변에확산되는시간 [57] 은다옴식과같요며, r(dif)=(a' 116D)(p/760) D:l 기압의개스내에서원자의확산속도 a = O.I-lcm, p = 760 Torr 에셔 r=o xlO - 3 sec 이므로레이저 조사영역내의 원자가모두레이저에 조사되기 위한레이처의 반복율은 f ~1I r(dif) 으로써원자빔의 경우 보다 낮은 반복흩의 레이저로도 P (i rr) 은콘값올가철수있다. Hurst 는 비례계수기내의 Cs 원자툴 2 색 2 단계 이온화 구도률 이용하여 단일원자까지 검출하였다. 단일원자의 이온화는수은램프의 광자로 인해생성된 단일 천자로인한계수기의 펄스 코기외 분포와 비교함으로써 확인하었다 [76]. Kramer등운 핵반웅 생생물와 탐지에 비례계수기를 이용했으며 Cf(252) 의핵분열반용에셔생성된 Cs 률검출하여 solar neutrino 실험에 용용하였다 [79]. 이실험에셔 Cf 의분열생성물중무거운업자의운동으로발생훤천차는전자포획전극에시간 gating율척용하여제거한후가볍고빠른 Cs 원자는 PIO 개스로채워진비례계수기내에셔중성화 혈원자화시킨후공명이용화시켰다. 반도체에불순물로폰재하는 Na 는반도체소자의전기척성철에콘 영향율미치는것으로알려져있다. Mayo 등은, 고순도의 Si 반도체에 포함펀극미량의 Na 원자밀도률 2 색 3 단계이올화구도률이용하여

84 Window Vapour Sample Target RIS Prove 그림 고순도의 Si 반도체에포함된극미량의 Na 원자를 검출하는장치

85 확정하였다 [80]. 그림 2-13 어l 실험 장치가 나와 었으며 비례계수가 내에 Si 시료박편을두고 외부에서 레이저를 입사하여 생성된 고온 플라즈마가중성화 열원자화한 후레이저로공명 이온화시켰으며 검출 한계는 10 원자 /cm 3 로 O.lppt 에해당한다. 이상의 실험에셔, 고압의 Buffer 개스가툴어있는비례계수기를 미량 원소의 검출에 이용하는방법의 장점으로들수있눈것은아래와같다. 가 ) 단일원자의 검출이 가능한정도의 고감도를 얻올수있다. 나 ) 높은준위의 원자는 buffer 개스와의충롤로이온화가이루어질 수있다. 다 ) Buffer 개스로인해원자의 운동이 제한되어 고반북율레이저가 필요하지 않다. 라 ) Buffer 개스는고에녀지 이온들을중성화 열원자화 시킨다. 한점으로는, 가 ) Buffer 개스 내에 분석 대상 원소가불순물로 포함된 경우 정량분석에 한계가있으며 극머량분석시 분석 대상 원소와 화학 반옹율 일으키는 산소등 이종의 불순물운 감자도툴 저하시키므로고드로순수한 buffer 개스를사용해야한다. 나 ) Buffer 개스와원자와의충롤로인해 collision broadening 이 생겨초미셰구조와동위원소이동등을, 구분하지뭇하므로 1\- 선태성 (1\: 질량수 ) 율상실한다는점이었다. 4. Calibration 극미량성분의 정확한정량운석올위해선이운신호의 calibration 이 - 84-

86 필수척이다. 이를위해선극미량성분이합유된표준용액이나표준 기준물이필요하다 SIRIS 나 LARIS 에서이용되는고체시료는이온 추입법에의해제작되며 RIMS 에 이용되는표준용액은금속이나금속업울 산용액에용해한후회석하여만든다. 아래의 calibration 방법은용액의 분석에척용훤다. 가. 표준시료챔가법 검사시료의완천한성분을알 수는없으므로검사시료와비슷한 매질올가진표준용왜만으로는간섭효과를완전히제거할수는없다. 그러나서료의양이충분하다면 - 시료를먼저 3 등분이상가른후 한가지만제외하곤일정농도를 가진표준용액을양을배수로달리한채 첨가한다. 이옴신호가그림 2-14 와같이 나올경우첨가물이 없는 시료의 신호는원 검사지료의 원소 농도로 인한 선호와 배경잡옴이 합쳐진 신호이며 광륙된 실선과 같은기울기를 갖고 원점을 지나는 칙선에서 같은 신호의 크기를갖는 d 가시료에 함유된 원소의 농도이다. 그럽의 c 와 d 툴구하면 그코기는같다. 이 때 첨가물에서의 신호가시료에서의 신호와비슷한모습을보이는지에 대한점검을해야하며 정확도를높히기 위해선원자의 공명 위치에셔 벗어난 곳에서의 신호를 공명신호에서 빼어주는것이 청확하다

87 { 띠섭뼈써m 섭 칩따N껴섭 {/ / / / c o 1 d 2 3 Concentration 그림 표준사료첨가법에 의해얻어진 calibration curve

88 나. 내부표준법 만약검사시료에이미그양윷알고있는원소가있다거나, 그렇지않을경우아는원소와농도를함유한표준시료를검사시료에첨가하여 2 가지원소의신호를동시에측정하여그양을비교한다. 이방법운단일분광선에의한결과보다안정성과반복성에었어 2-3 배향상흰결과를가져다준다. 단, 내부표준물로정한원소는신호에영향올미치는모든영향이검사원소와동일하거나잘알려져있어야한다. 다. Reference 원자빔 전기로를이용할경우척용이가능하다. 그림 2-15 와같이순수한원소블넣은 reference 컨기로를만들어분석원소와레이저가만나는곳을지나게하면동일한레이저에같은조건으로조사된다. 이온신호가원소의양에선형적으로변함이확인되면, 1(t)/ φ(t) = I (t)/ φ (t) I(t) : 분석 대상시료에의한신호 I (t) : reference 전기로에의한신호 φ(t) : 분석대상시료의원자 fluence φ (t) : 분석대상시료의원자 fluence 의관겨 l 가성립한다. φ 은원소의열적특성과전기로의구조,

89 맴{T등껴μgLia쉬셔g잉{#**- ) 섭φkr φp섭φ U뻐U며김H뻐φ며ιRφN김섭 }펙r 힘삐쇠 a 예띠口 μφm때 {뼈-김μ -설섭 빌m mφ섭m{딩껴꾀밑-.엽ln핍디{삐)

90 thickness monitor등을통하여알수있다. 따라서분석시료에의한신호와 reference 전기로에의한신호의비를측정함으로써검출원소의양이나오며시료에서의전체이온신호의합은원자의수와비례의관계가있다. 이비례상수는 reference 전기로와분석원소의시료가답건전기로의기하학척구조에의해결정된다. 라. 동위원소회석법 이방법은미국국립표준연구원이공인한유일한방법이며척어도 2 개이상의안정된동위원소를- 가지는원소에대해서만척용할수있다. 시료용액에 spike c} 불리우는 2 개의동위원소중낮은비율을갖는 동위원소를 90% 이상농혹시킨용액을알고있는양만추입하여이올의질량올분석함으로써변화된동위원소비에서시료의농도를측정한다. 시료의농도는아래의식에의하여결정된다. Y 농도 :: -- 6 W b(j) - R b(k) R a(k) - a(j) 위식에셔 W는시료의무게, Y는시료에첨가한 spike의무게, R운혼합시료에셔동위원소 j/k의비율, a (j) 는시료중위동위원소 j 의폰재비, b(j) 는 spike중의동위원소 j 의존재버, G 는시료중측정원소의평균질량과 spike의명균질량비아다. 동위원소회석법운분석중에시료가오염됩에따른오차를제거할수있는장캠이있으나반드시철량분석기가부착되어야하며 spike악 -, 89 -

91 버용이비싸고원소중 Na, AI, ~tn. Co, As. L Rh. Au 퉁한개의안정된 동위원소를갖는것들에대해섣적용같수없는단철이있다. 5. 응용 RIS 를이용한초고감도분석기술은반도체와신소재의캐발에있어표면에서의미량원소성분분석및분석원소의깊이분포도측정, 지질학과해양학, 우주과학에있어운석이나암석, 지하수, 해수에포함된곡마량의연대측정원소의성분비분석, 임상의학과생리학에있어미량원소가질병에미치는영향의연구. 원자력산업의핵연료주기에있어연료의시광, 채광, 정제, 동위원소분리농축, 연료봉과펠릿생산, 반옹로에서핵분열물질의최척화, 방사성폐기불의차원화, 사용후핵연료의재처리등에있어동위원소비분석등에이용될수있다. 특히본과제가목표하는대기오염훤소의분석, 산업폐기불과폐수에셔의충금속분석등을위하여표 2-2 에유해원소들이인체에미치는영향을수록하였다

92 표 2-2. 인체에유해한영향올미치는원소들 원소영향 Zn I 겸상적혈구병, 간장병, 위장령. 상처치료, 유전병 ( 머리피부염, 장질환 } Cu I 윌슨써병, ~Ienkes 병. 빈혈증 Cr I ( 진성 ) 당료병, 심장혈관병. 손상된포도당내성, 높은혈청콜레스테롤로에구덩뚫림, 만성비염 Se I Keshan 볍 (Se- 반융성심장근질환 ), 동맥경화증, 근육장애, 낭포섬유증 Mn I 골격이상 ( 기형, 불구 ), ultrastructural abnormalities, 혈액콜레스테롤조절, 보행불편. 말더돔, 판단럭처하 No I 효소반용, 격섬한 bifrontal 두등. 야맹증, 떼스껴움, 혼수상태, 우기력. Co I 비타린 B-12 의일부. 철파간섭 I I 갑상선기능항진, Cretani ')l1i Ni I Depressed haematocrit. 띠 trnstructural 간장이상 As I 신생아체중감소, 생식력딛슨갚 elevated haematocrits Si I Aberrant connective tissue. 렉산긴대사, 동맥경화증. 고혈압, 노화촉진 V I 심장혈관의병, 신장병. 처깐랙섣소아영양실조증 Hg I 신경과민, 공포증, 빈혈. 깐깐. 딸텀중. 노화기장애, 신경통치아부꽤, 타액과분비, 기 E 력 낭설 Pb I 신진대사기능마비. 효소와원텅질에영향 Cd I 심장병, 고혈압

93 뚫뀔 댁훤

94 빼 때n R 애M rμ% 꾀? bιl r! L T. n 뼈, 삐,. 따/--- m 되훈 ;}- 三 :1.. 준픈혼 1 뼈n m n b mw 1 l u n U n [2-2] C.W.Clark,.J.D.Fassett. T.B.Lucatorto, L.J.Moore,and W.W.Smith, J.Opt.Soc.Am. B2, 891 (1985) [2-3] N.S.Nogar,S.W.Downey, and C.M.Miller, Spectrosc.l,56(1985) [2-4] C.W.Clark,J.D.Fassett,T.B.Lucatorto,L.J.Moore.Reson&nce Ionization Spectroscopy 1984,Ed. G.S.Hurst and M~G.Pavne, pl07, lop, Bristol (1984) [2-5] C.W.Clark, Opt.Lett. 8, 572 (1983) [2-6] A.Bennin~loven, R.J.Colton, D.S.Simons, and H.W.Werner,Eds,Seondary Ion Mass SDectFometrv SIMS V.SDringer, Berlin (1985) [2-7] A.Benninghoven,F.G.Rudenhauer, and H.W.Werner,Eds,Seondary Ion Mass Spectrometry, John'Wiley, New York (1987) [2-8] L.J.MQore and'i A.Machlan-"Anal.Chem. 44., 2291 (1972) [2-9] P.J.Savickas,K.R.Hess, and W.W.Harrison, Anal.Chem. 56, 817 (1984) [2-10] E.Denoyer,R.van Grieken,F.Aoams,and D.F.S.natusch,Anal.Chem. 54, 26A (19821 [2-11] R.J.Conzemius.and. J.M.Capellen,Int.J;Mass.SpeGtrum Ion Phys~34, 197 (1980) [2-12] C.n.Becker and K. T. Gillen, Anal.Chem. 56, 1671 (1984) [2-13] A.T. George and P. Lambropoulos, Adv. Elect. and Elect. Phys. 54, 191 (1980). [2-14] P. Lambropoulos, Adv. in At.and Mol. Phy~. 12, 87 (1976). [2-15] G.S. Hurst and M.G. Payne, Principles and Applications of Reson~ce Ionization Spectroscopy, (Adam Hilge~, Bristol, and Philadelphia, 1988). - 9a -

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100 제 3 창분광실험및결과 ; 셔 1 1 결흘 7 "H 죠조 RIS 률이용한분광분석은그림 3-1 과같이크게레이저장치, 이온화 반옹기, 신호처리의 3 가지요소가결합한다. 레이저장치 1 l 이온화반응기 l ~ l ----J n 1 량원소분석 L 그림 3-1. 분석장치의개략도 본연구에서는레이저장치로써 Nd:YAG 레이저로색소레이저툴펌프하는장치를선택하여설계, 제착하였다. Nd:YAG 레이저를선택한이유는보수와유치가간연하고고조파발생을통하여색소레이저를펌핑하면 nm 까지연속적으로주따수변환이가능하기때문이며이파장영역에셔는 2 장의 3 철에서고찰한바와갇이대부분의원자툴효율척으로이온화시킬수있다. Nd:YAG 의제작기술은본연구실에서많은기술축척이이루어져왔다. 씩소레이저의발진에있어서의안정성은 'Nd:YAG 레이저에의해발생펀고조따의철 (quality) 에의폰하므로고조파발생에이용되는 - QQ -

101 결정에손상율피하면셔포 고롤력이 가능한 Nd:YAG 레이처의 설계에 초점올맞추었다. 씩소레이저는 GIM(grazing incidence with mirror) 협율선태하여 설계, 제작하였으며 이 모델윤 재래의 Hansch 형에 비해 선폭이 크게 촉소되어 고분해능분광학실험에 척합하다. 또한, 좁은벌진 선폭으로 인해단위파장당 에녀지도층가하였으며 공진가내에 에타론율 사용치 않고 회절격차의 ~iffraction order 가 일차로 고정되어 있으므로 파장가변이 깐현하고제착비용이 저렴한장점들이 있다. 그림 3-2 에 레이저 장치의 구성도를 나타내었다. 본장의 2 철에셔는 Nd:YAG 레이저와색소레이처의 사양션태과셜계, 제작 및 동착륙성에 대하여 기슐할것이다. 녁고조파발생 F 서색소레이처 f 서제 2 고조따 nr - 따剛-F -nu 빠i L~ 뾰주파수보정 / 장처 Computer 변환 1 Monitoring 장치 그림 3-2. 레이져장치의구성 래이져에의해발생된이올올겁지하고그신호로부터유용한분석 i 청보톨 확보하 71 위해션먼저조사대상원소에대한분광학척청보의 휘득이선행되어야한다. 분팡실험이분광정보에기여하는 J i 경 로와

102 분석기술에기여하는역활은그림 3-3 에나타내었다. 분광실험올위해서 2 개의천극으로구성된이온포획장치가내장된이온화첼율제작하여 분광실험올함으로써유용한분광학적정보를얻었다. 녁이온화반옹기테 I 이온신호 ---, 종합 ~-~ --- 분석 정보 DATA BASE } 분광정보분팡질험 DATA BASE DATA BASE.. ~ 그림 3-3. 종합분석 체계도 이옴화셀의제작방법과제작된셀의사양과특성, 분광실험결과는 3 절과 4 절에기술하였다. 3 절에셔는경금속원소로 Na 툴선택하여다광자천여를통한이온화과정올이온화경로를달리하며살며보았다. 다광자전이는추기율표의우상부분에위치한원소를비못하여일차여기준위의에너지가높은원소의이온화방법으로제시된구도이다. 대부분의중금속원소는일차여기준위와이온화포텐셜이높으므로다광자천이에서의제특성운반드시취득하여야할분광정보이다. 다광자천이의 연구에있어 Na 를선택한이유는 Na 에대한분팡학객

103 정보가비교적 소상히 알려져있어 실험결과의해석에훨요한각종상수의 취득이 쉽고이온화 포텐셜이 낮아, 약한 레이저 강도에셔도 다팡자 전이를통한이온화과정의 관측이용이하키때문이다. 다팡자전이에서의 욕징척인현상은원자에 공명 따장을가진강한 레이저가 입사되면, 원자가 여기될 뿐 아니라, 비공명 준위와의 상호작용으로인해 원자에녀지 춘위의 이동 (AC Stark shift) 이 생기고 연속상태와의 결합으로인해 broadening 이 동시에 일어나는 점률이며 레이저 강도와선폭의 특성윤이들현상에 심대한영향올미치는것으로 알려져 었다 (1). 3 철에셔는 Na 원자증기에셔 2 광자공명준위로 4D 준위와 5S 준위롤 선택하여 2 광자공명 3 광자이윤화실험을실시하여이온신호의 스펙트럼, 선폭 I AC Stark 이동빛이온화율의레이저강도의존성등올 측정함으로써다광자천이에셔의제현상을관측하고실험의내용파결과룰수혹하였다. 실험결과, 어올신호스펙트럽의반치폭은레이저의강도 (1) 에바례하였으며, 이폰화율은이론척으로알려진바와같이낮윤레이저강도영역에셔는 1 3 에비례하여종가하였다. 4D 준위툴경유한이온화과정에셔의이온신호는 5S 준위툴경유한이온화신호에비해 배 정도컸으며, 3S 4D 전이의 AC Stark 이동계수는 174 ± 60MHz/MW/em 2 로 륙정된결과를얻었다. 공업의 발천에따라중금속에의한환경오염의감사에대한필요성이 증대하고있으며이툴위해선극미량으로존재하는중금속원소의 초고감도분석방법의확립이필수적이다. 4 절에서는대표적인중금숙 원소로 Pb 툴선택하여 Ar 완충개스의 압력과이용화구도를변화시키면셔

104 공명이온화실험을실시한실혐의세부사항과그결과툴수록하였다. 2 장 3 절에서살며보았돗이미량원소검출에는비례계수기와천자증폭기를이용하는것이일반적이다. 최초로 RIS 를이용하여단일원차검출에성공한 Hurst 등은비례계수기를이용하였으나현재는고진공용기내에서전자증폭기를이용하는방법야보다광범위하게개발되고 있다.[2, 3] 비례계수기를이용하는방법은수백 torr - 수기압의 완충개스가답긴용기내에셔이온화된원자에서발생한전자가고압의전기장에의해가속되면서연속적으로완충개스를이온화시키는과정에서이옴신호가증폭됨올이용하며고진공용기툴이용하눈 방법에서는전기장에의해가속된이온이 Mep, GEM 등의캔자증폭기 내에셔증폭됨을이용한다. 이를두가지방법은각각의장단점이있으며검출목적에따라검훌방법을선택하게된다. 극미량으로존재하는중금속율검출함을목적으로하고있는본과제에서는이를위하여공명이온화에이용할레이저를비롯하여비례계수기와고진공반옹기툴설계한후제작단계에있다. 본연구에서는이들고감도검출기를사용하기전에두개의이용포획전국만으로구성된검출방법을이용하여고압과저압의완충개스압력이존재하는환경에서이온신호의제특성을살펴봄으로써비례계수기와고진공반융기에서의이온스펙트럼의특성을예록하고이온화구도를달리함에따른이온신호의변화를조사하였다. 또한레이저강도에따른비선형계수와팡이운화단면적, 전이단변적등의기본적인분광학척상수률구하였다. 그결과완충개스의압력야를수록, 레이처의강도가셰어질수록선폭이넓어점을알수있었으며전이탄면적, 이온화단면적등의

105 분광상수툴구할수있었다. 또한가장선폭의 broadening 이 학으면서도 배경잡옵율 최소화하는구도는다중 공명 전이를 이용하는 방법입올 알았다. 고감도이온화반옹기외 종합척인체계도는그림 4-4 에 나타나있다. 고진공반옹용기에셔 원자종기화된분석대상 시료와레이저가 반용올 하게 되며, 반용결과 발생되는 이온신호는 이온검출 장치를 거쳐 컴퓨터에의해통계, 처리된다. 이들고감도이올검출장치는차기년도에 완성되어극머량분석에이용훨것이다. I 레이저장치 I 채펴합 el I 너원앓중죄발생서반응 ~- 기, l ~ l 고진공장치! 략웰 Controller~"" I ~ ~l I... l 신호처리 그림 4-4. 고감도분석장치의개요도

106 처 1 2 결혹쥔흔훗 }- 출혹혼 3 올훌一 :e-ll 01.: 처 λ1 걷 = 뜰캘 7 t1 별초 1. Q-Switched Nd:YAG 레어저제작 1964 년에처옵소개된네오디움야그 (Nd:YAG) 레이저는 이트홈알미늄-가낼 (YAG) 이라눈일종의합성보석올모재로사용하는레이져이다. 순수한야그결정은무색투명하고팡학척으로등방성인 입방체구조의결정이다. 여기에약 1 % 정도의네오디물이도핑된것올 야그레이처의이득매질로사용하며, 어때야그결정은연한보라색올띤다. 야그결정에도평된네오디옴은모재의이트륨 3 가이온올대체하여 3 가의네오디움이온형태로폰재한다. Nd:YAG 레이저가사용되는분야는매우다양하다. 산업용으로는물체의철단, 글씨새김, 집척회로제작에서의트리밍등에사용되고, 의료분야에서는추로환부의철개, 소삭, 내시경을이용한수술등에사용된다. 군사용으로는목표까지의거리측정과미사일유도에주로사용되며, 연구용으로는씩소레이저의광펌핑과같이다른레이저률여기시키는광원으로사용되거나, 비선형광학현상빛광손상등높은출력의레이저가필요한곳에널리사용되고있다. 본연구에서는색소레이처의펌핑을위하여첨두출력 30 MW, 에녀자 350 때 /pulse 의 Nd:YAG 레이저툴설계제착하였다. 가. Nd:YAG 레이저의공진기빛증폭기

107 (1) Nd:YAG 레이저펌핑시스템 ( 가 ) Nd:YAG Rod Nd:YAG 의 Rod 는 yttrium Aluminum Garnet (Y~G) 의단단한 host 물질어, 1 1 % 정도의 Nd-+- 3 이 y-+- 3 의위치에 doping 된물질로되어있다. YAG 의 host 물질은광학적얀성질이좋고높은열전도율올가지고있을뿐아니라 cubic structure 로서형광 linewidth 가좁고높은 이득계수와낮윤 threshold 틀가지고있어 레이저 crystal 로가장널리 사용되고었다. [4] 표 3-1. Nd:YAG 레이저봉의규격및특성 Description Value Dimension 1/4" x 4" Nd Dopant Concentration 1. 1% % End Faces Plano / Plano Anti-Reflection Coating R <0.25 % Extinction Ratio 25 db Nd-+- 3 의 doping 은보통 % 정도로하고있으며이보다많이 doping 할경우는 Nd-+- 3 과 Y-+- 3 의코기차 ( 3 % ) 에의하여결정격자가 찌그러지게될뿐더러 형광수명이짧아지고형광 bandwidth 가짧아지는 등팡학척인질이떨어지게된다. Q-switching operation 용 rod 는

108 보통 1.1% 정도의 Nd+ 3 의 doping 을, cw 동착에셔는 % 정도의낮은 doping 올하고있다. 상온에셔는 μm 의 transition 이가장우세하지만온도가떨어지면 μm line 이보다낮은 threshold 조건이된다. 또한낮은온도의 rod 에서논 μm 와 μm 등의 line 들도얻올수있다. 본연구에사용한레이저용의규격과특성을표 3-1 에나타내었다. ( 나 ) Flash1amp Flashlamp 에공급되는천기에너지를어느파장에서얼마나많은양의빛으로전환하느냐가 flashlamp 선택에중요한요건이된다. 고체레이저의광펌핑 source 는그레이저 material 에서홉수가찰되는파장영역에서가장많은빛을공급할수있어야한다. Flashlamp 는 와관상 linear 와 helical type 으로대별되고 lamp 안의물질에따라 다시세분할수있다. 실제 flashlamp 는이득물질, 연속동작과펄스동착, 반복율, 출력, 냉각방식등의여러조건에의해결정되므로각각설계때마다적절한 lamp 를선택한다. 높은출력용으로가장낼리 쓰이는 Xe 램프의경우에녀지전환효율이 %, Kr 램프의경우 징정도가된다. Nd=YAG 레이저의경우흡수영역이 μm 에위치하고있다. Xe 의경우이영역에특수한방출따장이없기때문에연속스펙트럼에의한 Pumping 을하나 Kr 의몇벚 line 은 Nd:YAG 의흡수, 밴드에일치하고있어 Nd:YAG 의 pumping 용으로는낮운출력에서 효과척임이알려져있다. 그러나 0.2 MW/cm' 이상의높은출력의경우에논 Xe 의연속스펙트럼이 Kr 의 line structure 보다효율척 이다. [4]

109 일반적으로 Xe t.t Kr 의경우 Nd:YAG pumping 용으로사용될때 입력이 증가함에따라그효율운증가하지만전기적인 방전과 simmer 전류 유지가 더욱어려워지기 때문에 컨기척인 장치에 의해 많이 제한올받게 된다. 본연구에 사용한제논플래쉬 램프의 규격 및 특성을 표 3-2 에 나타내었다. 표 3-2. 제논플래쉬램프의규격및특성 Description Value Gas Pressure Inner Bore Diameter Outer Flashlamp Diameter 450 Torr 4mm 6mm Arc Length / Total Length 3.5" / 7.0" Trigger Voltage >16 KV ( 다 ) Reflector Flashlamp 에셔방출된광중에셔얼마나많은양의빛올레이져 material 로옮기느냐는것이레이저 system 의천체적인효율에결정척인 영향율준다. Pump cavity 는 pump source 와이득매질의 coupling 뿐만이아니라레이처빔의 uniformity, divergence, optical distortion 에결정척인역할율하게될다. Reflector 는 pumping 방법에 따라 end pumping, face pumping, 및 side pumping system 으로나눌수

110 있으며, 가장일반척씬형태인 side pumping system 운다옴파같이 분류할수있다. -Elliptical pump cylinder; ellipse 구조에서는한훗캠에서나온 빛이다른춧점에셔모이기때문에이론적으로이상척구조이다. 그러나 ellipse 의가공이어렵고실제이득물질과 flashlamp 의코기률 고려하여이득물질에균일하게 pumping 할수있게셀계하는것이 어려운문제로남아었다. -Closed;coupled nonfocusing pump cavity ; 야특물질과 pumping source 툴가깝게놓아에녀지손실을줄이는방법으로 ellipse 모양의 reflector 일필요는없다. 보통운원이나달갈모양의 reflector 이므로 가공이쉬우나이특물질에균일하게 pumping 할수없고냉각이 어려워고반북율에는사용할수없다. -Diffuse- reflecting cavity; pump source 의벚율난반사시켜 이득물질에균일하게 pumping 시킬수있으며보통은 ceramic 재질율 reflector 로사용한다. 본연구에셔는광펌핑효율율극대화하고 Nd:YAG 붕과플래쉬. 햄프률 pumping reflector 률제작하였다. Pumping reflector 의재질로는 uv 에셔 near IR 까지 99 % 이상의높은반사율을갖는 diffuse reflecting material (Labsphere SRS-99) 올택하였으며, 이를 closed coupled configuration 으로제작사용하였다. SRS-99 의반사율율도표 3-3 에 나타내었다. (2) Q-switching

111 표 3-3. Typical Reflectance of SRS-99 Diffuse Reflectance Material Wavelength Reflectance Wavelength Reflectance ( nm ) I t nm - I ι992 f'._ ι.. ι ' : "',...,. :973'.{:: - : i ~; ~ / ι...,~ 4 레이저에셔 quality factor Q 는 cavity 안에저장훤에너지와 한추기당에너지손실의버율로정의된다. Q-switching 운. c~vity 의 에녀지손질율율급격히변화시켜순간책으로콘챔두훌력율얻는 방법으로 Q-switching 소자가 cavity 안쭉에존재한다. Q-switphing 의 원리는초기에 hi 방 1 loss (low Q) 상태률유지하고있다가 population inversion 이최대가되눈상태에셔 shutter 툴열어 low loss (hi 앙 1 Q) - 페.0 -

112 상태로변환시키면순간척으로많운양의 photon 이 output coupler 률 통해셔나오게된다 년 Hellwarth 에의해개발된 Q-switching 은 mechanical 방법과 dye sheet 률이용한 passive 방식, 그리고 electric, magnetic, acoustic field 와빛의작용에의한 active Q-switching 방식으로나위어진다. Active Q-switching 윤 electro-optic material 에걸어주는천압변환방식에따라 pulse 'reflection mode ( P애 ) 방식과 pulse transmission mode ( 따 M ) 방식으로나눌수있다. PRM 방식운초기에 산4 천압율컬어비발진상태에셔최대의 po매 p뻐 u l j후 F 급격히천압율 ov 로변화시켜발진, 상태를만틀어, output coup~er 나 polarizer 률통하여레이저의훌력올얻는방법이다. 따M 방식운 low Q 어I셔 hi명1 Q 로 A,t4 만큼전압올변환시켜발진상태를. 만들어,-광자률 공진기, 안에가둔후에다시 low Q 상태로전압올변화시켜 polrizer 롤 통하여레이저롤력올얻는방식으로 pulse 폭이 one round trip time 으로고청되는특징이있다. 최근에는 PTM 방식올 pulse.stretching 에용용하기도한다. [5] 그러나 PTM 방식올사용하는경우는공진기내의광학부품률의 damage t~reshold 등을고려한여야하고 Q-switching driver' 의회로가복잡해저는점들이있어본연구에셔는 PRM 방식율 션택하였다. Electro-optic 물질은 KDP type 과 LiNb03 type 등여러가지까. 었다. LiNb0 3 의경우높은반복율 (10-60pps) 과 저출렴 (5 J:-.lQ, MW ) 에사용되며 DKDP 의경우는 MW 의고출력페사용된다. 따라서본연구에져는 DKDP i(ilasermetrics. lo59fv-lo6), 를선택하였으며이의 특성율표 3-4,' 에나타내었다. -:- lill.:,

113 표 3-4. DKDP Pockels Cell 의동착특성 Description Value Crystal Coating Window Material None Fused Silica Window Coating "V" Type AR (1.06 μm) Linear Apeture 10 nun Index Matching Fluid FC-I04 Contrast Ratio 1400 : 1 Quarter Wave Voltage 3.2 KV (1. 06 μm) Capacitance 7 pf (3) 레이져충폭기 공진기 - 층폭기구조에셔는펄스폭, beam divergence 와 spectral width 는공진기에서결정되는반면펄스의에녀지와세기는충폭기에의해셔결청된다. 레이처충폭기툴설계할때에는다옴사항이고려되어야한다. - Gain 과 energy extraction - 증폭에의한 wavefront 와펄스모양의일그러점 - 증폭기광학부품들에셔의에너지및 power density - Supperradiance 나 prelasing 의원인이되는층폭기에셔의 feedback

114 물론증폭기절계시가장관섬이되는양은 gain 과증폭기에셔뽑아낼수있는에녀자양이다. 보통 rod 의길이는 gain 과관련이있고출력에너지는 rod 의칙경과관련이있다. 또입력광의펄스폭이 Q-switching 이나 mode locking 등으로이득물질의형광시간보다짧은 경우에는증폭기에축적된에너지가입력팡이도확하기전에누출이된다. 보통의공진기나 cw 의경우에서처렴입력광의길이가형광시간보다긴경우에는정상상태의이득이증폭율을결정하게된다. 일반척으로입력훨스가혐광시간보다짧은경우에증폭은에녀지 density 에의존하게되고입력펄스가형광시간보다긴경우에는 증폭율은 power density 에의존하게된다. Nd;YAG 의증폭에셔는 Nd;YAG 의높은이득성질에의한 spontaneous emission 의층폭파 self-oscillation 에의한효과때문에촉척시킬수있는에녀지의밀도와 rod 에서뽑아낼수있는에너지의양이제한받게된다. Small signal gain coefficient, g 와혹척흰에너지 Est 는 go = [JEst 로관계되어있다. Nd;YAG 의경우 {J =4. 73 cm 2 I J 로 Nd;glass 보다는 30 배 ruby 보다는 105 배의콘값을가지고있다. 실제 6.3 mm 의칙경에 75 mm 의 Nd;YAG rod 에셔 500 뼈의에너지를얻기위해셔는 Est = 0.21 J/cm 이 필요하게된다. 이와강은높은이득계수때문에 Nd;YAG 에서는착은 inversion level 이얻어칠수밖에없다. 또 rod 양쪽끝에서의착은 반사는 asci 끄 ation 을유도하여출력에너지를제한하는요인이된다. 이와같은효과들은 Nd;YAG 의증폭에서출력광의에녀지와 power 를 제한하게된다. 나. Nd:YAG 레이저의천기장치

115 Nd=YAG 레이저의전기장치는 flashlamp 를중심으로펄스혐성회로 (PFN;Pulse Fonning Network), capacitor charging convertor, simmer 와 레이저의 pulse 제어부로구성되어었다. 그주요부품의구성도는그림 3-5 와같다. Capacitor Charging Convertor 20uH 따때 B 빼 30uF/2KV SCR (PDT10016) Pulse Generator - - Xc Lamp Simmer Power Supply E:dernal Trigger 그림 3-5. Nd;YAG 레이저의전기부품구성도 (1) Capacitor charging unit Charging unit 의기능은원하는반복율에따라주어진천압으로 energy capacitor 에전하를공급하는일이다. 보통 capacitor charging source 는 transfonner 와 transfonner 의 1 차측의 switching 소자, 2 차측의정류회로, 전류제한회로와 voltage sensor 및 control system 으로이루워져있다. 이천원공급용 regulator 는동착방식에따라쿄게

116 switching regulator 와 series regulator 로나눌수있다. Switching regulator 를 series regulator 와바교하면소형, 경량, 고효훌등을그 특징으로하고있으며입력천압의범위에대응하기위하여 tap 이나회로정수의변경없이도사용할수있다. Switching regulator 는칙류천원밖에쓸수없는이동체나가반형 장치의 DC - DC converrtor 로사용되었다. 초기에는사용부품이제한 되어있고가격도고가여서특수용도이외에는사용하지못하였으나, 반도체산업의발달로부품이다양해지고가격도하락하여그옹용분야가급속히확대되고있다. Series regulator 논불필요한전력올칙렬트랜지스터 (Tr) 에서열로셔방출하므로효울이낮고방열기도커지게된다. 또한변압기를사용하는경우변압기가중량이나치수에크게 영향올주며효율도낮아지게된다. 이에반하여 switching regulator 눈 switching 트레지스터가 switching mode 로동작하거때문에전력 손실이척고변압가도고주따변압기를사용하기때문에소형으로손실이낮은천원올얻을수있다. 본실험에서는 Willmore 사의 l254-1l p switching mode power supply 를사용하였다. (2) Flashlamp 주변회로 ( 가 ) Pulse Forming Network ( PFN ) Pulse 형성회로에사용되는소자는자기포화가일어나지않는공싱 coil 과 low inductance capacitor 로구성되며필요한펄스폭만콤척당히 L - C mesh 를형성한다. 이와같은 PFN 에서는입력에녀지변환에따른 impedance matching 이어렵기때문에대부분 lamp 의입력

117 energy, pulse width, lamp 의르기는펄스형성회로이전에결정올한다. PFN 의회로는다음과같은 2 차미분방정식으로기술활수있다. d" q dq q L-+R-+-=O dt dt C (1) 여기서 q 는 capacitor 에충전된 charge 이다. 보통선혐저항 M 을 가정하면위미방의해률쉽게구할수있으나 flashlamp 에셔의 load RL =RL(i) 의합수로표시된비선형미방을이루게된다. 이때의 RL(i) 는 다옵과같다. RL(i) =1. 27 (lid) i - 3./2 (2) 여기셔 1 과 d 는 flashlamp 의킬이와칙경을나타낸다. 이때펄스 모양율결정하는 damping factor α 툴다옴과같이정의한다. a = Ko (Vo Zo) - 3./2 (3) 여기셔 Ko 는 flashlamp parameter 로 Ko = (P/450) 0-2 lid 로정의훤양이며 P 는 flashlamp 의압력 (unit;torr) 올나타낸다. 또한 Vo 는초기전압, Zo = (L/C) 로정의된양이다. 제착한레이저의 경우공진기는초기전압 Vo = 1.3 KV, inductance L = 50 μh, capacitance C = 20 μf, flashlamp parameter Ko = 24.9 가되어 a = 0.44 이고층폭기에셔는 Vo = 1500 V, L = 24 μh, C= 30 μs Ko = 33.2 로정해져 α = 1 정도가되어 pulse duration 운

118 공진기에서는 T = 5(LC )3./'2 = 116μs, 증폭기에서는 T = 5(LC ) 1../'2 = 135 μs 로정해진다. ( 다 ) Trigger 회로및 Simmer Power Suppl~ Capacitor 에처장된에녀지툴 lamp 로방전시키기위하여고천압에의한 trigger7} 필요하다. 고전압의 trigger 펄스는 flashlamp에약한 spark 를일으키며이때 capacitor 에저장된주에녀지가방전된다. F1ashlamp triggering 방법운 external triggering, series injection triggering 등이있으며반북척인 trigger 없야약한방전올계속유지하는 simmer mode 둥이있다. Trigger pulse 는보통 5-10 때의전압이필요하며그림 3-6 과같이 SCR, trigger transformer 등으로 구성되어있다. 제작된레이저에서는 simmer mode 를사용했기때문에 처읍 1 회만동작시키기위하여동작 mode 를 single pulse 로하였다. Simmer mode 는최초의 triggering 은 series injection 이나 external triggering 방법으로하며그후 flashlamp 에일정한직류천원올 훌려주는방법이다. 이렇게되면 f1ashlamp 양단의전압은낮은값올유지할수있으며 SCR 등의 switching 소자툴사용하여깐만히동작 시킬수있다. Simmer mode power supply 는그럼 3-7 과같이 1. 2KV 의전압과 20 뼈의천류를공급할수있게하였다. Simmer mode power supply 는안정훤천류공급올위하여 transfomer 의 2 차측을 bridge 정류하여 40 KQ 의저항기툴사용하였다. Simmer 가일단동착되면 f1ashlamp 양단운 200 V 의낮운천압올유지해도된다. Simmer mode 룰 사용할경우장점은다옵과같다. - F1ashlamp 의수명올길게한다. 표준 trigger 에서나타나는 cathode

119 -바sputtering 현상을크게줄여 f1ashlamp 의수명올 10 배가량 증가시킨다. 고전압 trigger 에서나타나는 UV radiation 을줄여냉각수의수멍을 길게한다. 고전압 trigger 에서나타나는 EMIIRFI 툴줄일수있다. - 효율올증대시킨다 J 의에녀지와 50 - ZOO μs 의펄스폭율갖는방전에셔는 simmer 방식이 Xe 이나 Kr flashlamp 의 pumping 효율율증대한다. - flashlamp 상태를감시한다. ln K luf1250v Ext.Tr 인. laov T앓 생 上퍼 TR180B(EG~ G) 그림 3-6. External triggering 회로 (3) 레아저조절부 ( 가 ) Pulse Generator

120 IN < 해 - 야 1--- 꺼 Iv' "v IN~C07 써이 HOV 遭 { 홍 그림 3-7. Simmer power supply 의회로도 주방전과 Q-switching driver 에 trigger 하기위해그림 3-8 같은 회로를이용하여시간지연훨스발생장치를제착하였다. 펄스반복율은 555 IC 툴사용하여 5-20 Hz 까지변화가능하게하였고이를다시 decade counter 4517 를사용하여 Hz 도사용가능하게하였다. 시간지연은 4538 을사용하여 μs 까지조절가능하게하였다. ( 나 ) SCR Driver SCR 의구동을위해서는 ground 와 cathode 사이를수 ma- 수백 rna 의적은전류를흘려주어도된다. 그러나 SCR 의양단에걸려는천압은 수 KV 정도걸리기때문에 pulse genertor 로는칙접작동할수없고 SCR 과 control unit 를 photo-coupler, pulse transformer 를사용하여 전기척인차단을하게된다. 제작된 SCR driver 에서는 transfonner 툴

121 사용하여 1 차측과 2 차측올 2KV 까지절연할수있게하였다. 또 SCR 운 PDTI0016 올칙렬로연결하여 3.2 KV 까지견될 수있게 하고 SCR 구동에 충분한전류를 위하여 24 V power supply 툴 따로사용하였다. 그림 3-9 는제작된 레이저에사용된 SCR driver 의회로도이다. :lao v ow UK II:!I 77 μ l u ι l 찌 u Leading u 잉t 빼 ι 흩 I m 이 W Delayed 7 lj,, t7ic 그림 3-8. 펄스 Generator 의 회로도 ( 라 ) Q-switching Driver 보통 Q-switching pulse 형성에사용되는소자는 vacuume tube, cold cathode tube, thyratron, SCR, avalanche transistor 등이있다. 본

122 빼24V - 30V 10 K O.22uF/50V 50V 100 2N2325 니l 묘7 혈내T 빠l 그림 3-9. SCR Driver 회로도 연구에서는 Lasennetrics 사의 GP-4 를구입하여사용하였다. 때 -22 cold cathode tube 툴사용하여 제작된 high voltage pulse generator 의 동착특성올표 3-5 에나타내었다. 다. 제착된 a-switched Nd:YAG 레이처의출력특성 제작된레이저의천체적인개략도는그림 3-12 와같다. 증폭기와 공진기에셔 pulse generator, external trigger, cooling system 공동으로사용하였고 a-switching 은공진기에만설치하였다. 드 - 천원 공급은 SMPS (switching mode power supply) 를공진기와증폭기에각각 설치하여 energy capacitor ( 중폭기 : 30 μf, 공진기 : 20μF ) 에 충전시킨다옴각각에 inductor ( 증폭기 : 27 μh, 공진기 : 20 μh ) 툴

123 표 3-5. Q-switch Drive 용 Hi 밍 ) Voltage Pulse Generator 의동좌특성 Description Value Output Voltage 2 KV - 10 KV Pulsed Fall Time 5 nsee Recharge Time 6 msec ( 10 feet RG-59 U ) Out put Impedance Input to Output Delay msec Direct IN lout Delay 200 nsee Pulse Repetition Rate 1-15 pps 연결하여 pulse 폭율조철하였다. External triggering 은 EG&G 사의 trigger transformer TR180-B 툴사용하여 7 KV 청도의 trigger 전압올인가하였다. 공진기는 He-Ne 레이처를이용하여레이저의 rod 툴 중심으로각광학부품올일렬로정렬한후양쪽끝의천반사거울 ( R = 99 %at μm, 곡률반경 =2 m ) 을미셰조정하여공진기의공깐척인팡분포가원형이되도룩한다. 공진기에서 a-switching delay time 윤출력광의세기가최대일때 ( 87,u.sec ) 로고정하였다. 그림 3-10 은방전시간에따른 Q-switching 천압의변화를나타낸것이다. 또그림 3-끄에 Q-switching 천압이변하는모습을확대하였다. 1000: 1 probe 로혹정펀 Q-switching 전압강하시간은 15 ns 정도로배우 짧옴올알수있다. 레이처의출력은입력에너지가증가함에따라

124 증가하지만레이저의입력에녀지는 capacitor 용량, power supply, flashlarnp 등에의해코게제약올받아제작된레이저에서는공진기에는 최대 18 J, 증폭기에는최대 32 J 을넣올수있도록설계하였다. 출력안정도 ± 5 % 안에서레이저의출력을측정한결과입력에녀지 40 J ( 공진기 16 J, 증폭기 24 J ) 일때출력 350 삐을얻었다. 이때훨스폭은 12 nsec 였으며, 빔퍼짐도 0.8 mrad, 에너지전환효율은 0.95 % 이었다. 표 3-6. 제작된 Nd:YAG 레이처의출력특성및최종목표 제원제작된 Nd:YAG 레이저최종복 l 표 입력 에녀지 40 J 100 J 레이처 따장 μm μm 펄스에너지 350 mj/pulse 1 J/pulse 펄 λ 폭 12 nsec 10 nsec 캠두출력 30 MW 100 MW 반복률 1-15 Hz 1-15 Hz 빔직경 6.3 romφ 6.3 romφ 안정도 ± 5 % ± 3 % 범퍼짐도 0.8 mrad 0.6 mrad 펀팡방향 Vertical Vertical 에너지 효율 0.95 % >1 %

125 본연구에셔최종목표는펄스당에더지 1 J, 캠두출력 100 MW 급의 a-switched Nd:YAG 레이져의제작에두고있다. 따라서당해년도에는첨두룰력 30MW, 출력 350 때 /pulse 의레이처제착과더불어 1 J/pulse, 100 MW 급의 Nd:YAG 레이저툴설계하였다. 공진기부분의셜계에 있어셔는놓은출력의 lema 모드툴얻도톡 telescope 를장착하였으며, 첫단계증폭기로는 double-pass amplifying system 을택하였다.[6, 7] 여기에셔나오는출력은다시 beam splitter 를롱하여풀로가른후 최종층폭기률통과시켜, 각각 500 뼈의출력올얻도톡셜계하였다. 기제작된 Q-Switched Nd:YAG 레이져의훌력특성과함께최총록표안올표 3-6 에나타내었으며, 설계된 Q-Switched Nd:YAG 레이저의개학척인 구성도률그립 3-13 에나타내었다. ~ln κ!nj / / 밟 많 앓 IV I ch 1 50mV T/dlv20 JlS Ch 2 1 V =, Trlg-.19 V + EXT = 그림 Flashlamp 방천시간에따른 a-witching 천압

126 f-. 갓 II - 대 l 그림 DKDP Pockels Cell 에인가되는 Q-switching 천압 ( 20 nsec / div. ) m.frr w laser l t.e rod PBS DKDP mirror Peckel cell 뽑二룹 ~ 그톨 ltii ii:.;;μ - r--'i II\ l J+- 어 laser rod It 니 -/i-- P 성 ~m...?f l l 칠 & ~ J ser 좁 g 쨌 i~; 二륭 ; 강.:::.t HIGH VOLTAGE ljid r-- TRIGG훨 R PtJLSi'l. GJ! 앙 ~RATOR I-.. CAP.A.CITOR c표amnrg p 뀐fER SUPPLY I CAP.!CITOR ~ CHARGItiG PO'?! 핸 :R SUPPLY n 그림 제작된 Q-Switched Nd:YAG 레이저의 구성도

127 버쟁 r}-{)야 ---걷용겁껴흘la패{R때때이며흘응셔.섭l어램미{이짜{으힘a 어F R R* 빼며경디Q 며쩔홉갱 여μ힐찌빼닝몽뀔 II=P-. m m A 갱 며μφm억닝J 멀3 홈생RFkpm빼닙잃 α4 며@ 잉{ 빼u* A * ( 닙씩[ 廳첼짚꽉

128 2. 색소레이저의설계와제작빚출력특성 가. 색소레이저모델선택 색소레이져툴발진시간에 따라분류하면 크게 연속발진형과펄스혐의 2 가져가있다. 연속발진 색소레이저는 선폭이 아주 좁은 단일모드의 발진이 가능하나출력이 적고발진영역이 좁은단점이 있어 가능한많은 원자를여기시킬 수있음과동시에 다광자홉수가 충분히 이루어질 정도의 고출력이 요구되는 본연구에는 척합치 않다. 고출력, 파장가변, 좁은선폭의 특성올목표로 펄스형 색소레이저는 1970 년 이래로꾸준히 연구, 개발되어왔으며 표 3-7 에 그종류를수록하였다. 개발된 많은 모델중에 가장 일반적인 것은 Hanseh 형과 grazing incidence 혐이다. 최초로 개발된 Hansell 형 공진기에서는 Littrow 회절격자를사용한다. 10GHz 정도의 선폭을가진 레이저 발진을위해선 공진기 내에 고배율의 광속확대기뜰 사용하여 광속을 확대시켜야하며 수백뻐 Z 의 단일 종모드발진을위해선 공진기 내에 에탈론을 두어야 한다.[8) 에타론의 사용은 파장선택 장치를 복잡하게 하며 또한, 회절차수가겹치는 발진 영역이 존재하여 때론불필요한 2 따장 발진을 하기도한다. 광속확대기로는 망원경 광속확대기와 프리즘광속확대기가 일반적으로 이용되며 망원경 광속확대기를사용하는레이저는출력이 비교척 코나, 망원경의 정렬이 어렵고, 공진기 길이가 길어지는 단점이 있어 철소 레이저와 같은짧운펄스로 펌핑되는경우에는적합하지 않다. 프리즘

129 Anuγ4* 폭효 핵짧---社뻐과3VJ 3- 싸싸%따뻐m ml% i 다없옴때 따써Il 않n 다hω표 3-7. 색소레이저의공진기분류 nhu m m 總.n Tl R 고분해능휠스혐색소레이저 M생TU I- 1 μ뼈다% μmw ku VK l TlAn u., 때 맨.따 돼g- m n ( 140νnr nn?lu 뻐따0 QU ti--4 * ra $ m뻐* 빠ru 때nn nn鐵tu nu mi 삼UU 뼈따.m 째때 Mu m m-mu 뼈m m nu vi 샤μ.n 셔찌 M맨쨌m- 때끄때 1iPνTi! l 아TU nc써nc야ncm 광속확대기 광속확대가 사용 없옴 pr!ism 광속확대기 광숙확대기키시대광챔IntJcavity - Etalon 없음 Int 싫 ty* Etalon 사용 m써뻐야il 뿜 없옵 뿌매OU w ru mi l 願 I 뻐im m 많!ill!4L au 1l au 파없cn V4 1암속* Intracavity Intracavity* Etalon 없옵 Etalon 사용 따%때*) 단일모드발진이보고훤공진기 ll m M * 샘au 광속확대기률사용하는색소레이저는비교척 정렬이용이하나, 프리륨변에셔반사에의한손실이크다. Grazing incidence 형은회철격자에입사되는광속의각이 90 에

130 가깡게회철객자툴둡힌구조로되어었으며회절격자가팡숙확대기와회절의역할올동시에수행한다. 따장선택은회철흰팡율 tuning 거울올사용하여선돼척으로되툴립으로써이루어진다. 경우에따라셔 tuning 거울대신에 Littrow. 회절격차를사용하기도한다. [9] 이모텔에서의회철격자는광속확대기가없이도전면척이사용되어지며 tuning 거울로인해사용회수도증가하여내부의에탈론없이단일종모드발진도가능하다. 또한, 간단한공진기구조로인해정렬이협고공진기길이가짧아짧윤펄스로펌핑할때도다중왕복이가능하므로좁운선폭의레이저발진에유리하다. 한첨으로는회절격자에입사되는각이코기때문에에녀지전환효율이낮으나그림 3-I4(a) 와같운망원경팡속확대기나 [1 0] 그림 2-14(b) 와같운프리즘팡속확대기를 [11] 사용하여회철격자률비쿄척작은각도에놓아회철손실올줄이면선폭의축소로인하여단위따장당에너지천환효율은 Hansch 형에비해높다. 본연구에셔는이상의이유에셔 GIM 형색소레이저률선택하여설계및제작하였으며제작된레이저의룰력에너지, 선폭, 현광상태등흑성을조사하였다. 나. Single pass model 에의한선폭계산 [1 2J 썩소젤에셔회절격자로입사된광운회절격자에셔회절되어썩소셀로되롤아와씩소셀율지나면셔증폭훤다. 발진되는레이저의선폭운공진기내의파장선택소자의분해능과각분산능으로결정되어지며씩소셀에셔광펌핑되어생낀이득영역의공간적분포는회절격자률거쳐오는빛중일정한각율가진것만증폭시키므로 spectrometer 의

131 fk-잉{amw혜션꽤미ω 에 ω m 예 ω rj +O> C~ Cd; 되 φ Q예 며 m 띠 υ 릅 "tj 설띔용 씌 삽협.FR 겁없 '*" ;,.),... 예섭 {{ωυmk 범bO마 ~ F건 Q) 섭 놀 υ [ 뉘μφm 뼈 4 (빼되얘꺼[{ }ψ니bl) 의쉽m.섭섭에껴써φ띠삐< 개 L 잉디띠A n 택μ 섭껴빌- 버썽바으피서창맴E{{#빼{ 빼흐니 짧세 매W.(g)영l130 -

132 μφm 뼈나UK.버쟁대섭 m 쉬rH다[ 口μ φ f컨..., C~ ~; 되 φ a 다 ~rn tμ 버띠디 - 김 F 언펀월 4? 보 μω{ 섭삐 버Mn떠섭너떠φ띠ιI :..J... no tl Q예 F디 ~ 섭 φ :J 늄 =0 t) φk [{ { {φυtk으{힘서창e {F 잉{k{{{띠.비 (그헌[)!? 겁없여꽤미{M떠니0.. 석φ. 터며 a 예 빼섭쉽여 서 섭껴별#빼{ 빼니 홉제때뻐

133 훌구개구함수 (exit/enterance slit) 처럽선폭결정에중요한역할올 하게된다. 색소레이저는 이득계수가 코므로 적은 왕복회수로도 레이저로 발진이가능하다. 공진기내광차의평균왕복횟수는, 공진기의양거울 반사율의곱율 R이라할때, li(l-r) 아 된다. 회절겨자와 효율이 낯거나 훌력겸의 반사율이 낮율때에는단일왕복으로 레이저가 발진할며, 이때 결정되는 레이져의 선폭은 oj- ~ A=- ~O. 00- (4) 로훤다 [1 2]. 위식 (4) 에셔 (00 )/(0).) 는회절격자의각분산능이고 훌구개구합수는 1;2 ~ () = ( (~O ent )Z+ ω8 exitj2 ] (5) 이다. 식 (5) 에셔 ~O ent 는그림 3-15 에셔볼수있논바와같이 썩소셀의활성영역에셔회철격자를바라보는각이고, Aa exit 는 회철격자에서씩소셀의활성영역율바라보는각이다. 색소의활성영역율 2W1 이라하고빛의강도가 Gaussian 세기분포툴가진다고가청하면 그림 3-15 에셔 훌구개구함수는 60 = [{Leos e/d2) + (Z\h/d2) 2 ] 1/2 (6) 이되고 d 2 가아주콜경우 gaussi 뻐 beam 의회컬한계광밭산운

134 2..l IC πwi ) 이되모로 Lroso Id 2 == 2..l /(πwi) 가되어. 60 는아래의 식으로표현된다. 2w 1. Ad t::. f) = 랐 ( 갔 ~)2+ 1)1 껴 -, I (7) 원 1 d2 -. a 야. m beam expander 뾰, l 뺑A. telescope 쩍dye g prism or pri..sim c.natural beam divergence ver distance ~e", n t-= Lcos9/d~ =2W") /d t - ~-...,---, -2 -" 2' -2 그림 3-15 일반적인씩소레야저의 모습 d2 가작올경우 Leos e = 2w J. 이므로 2 12 Wl 60 =, : a2 (8) 이된다. Gaussian beam 의최소 waist 가색소의활성영역 2W1 과 깥으므로 waist 가 2r2w J. 01 되는 Rayleigh 거리 L R 三 πwi 2 j). 률 도입하여식 (7) 과 (8) 율다시쓰면,

135 4A dε 1;2 -:--: ( (~) 2 + 1) ~/~ ; (d a» L R ) LaJsO L R 4'\"'2 L R -(~) πl ajs () d a ; Cd z «L R ) (9) 이되어위식 (9) 의푸식운 d~=l I\ 일때 4 12 A 6,8 =. - πlmso (10) 로풍시에최소가훤다. 다융용격자방청식으로부터각푼산능율구하면 Littrow mount 일갱우 dod da 까 a (JJS8.. 이되며, 본연구에서제작한 grazing incidence 형책소레이처의갱우 (11) 회절격자의 각분산눔운 dod 2m <U acoso (12) 으로 Littrow mount 경우외 2 배이다. 여기셔 m 운 diffraction order 이고 a 는회철격자사이외간쩍 01 다. 따라셔, 식 (10), (12) 의컬과률삭 (4) 에대입하면션폭의식폰, J. ~J. =- πlm/a (13) -'134 -

136 이된다. 킬이가 5cm 인 2400 line/mm 회철격자의일차회절팡율이용할 경우한일짱북에의한션폭옴식 (13) 에의해계산하변파장 580nm 에셔 3.56Hz 정도가훤다. 책소의농도에셔 2W1 율구하는방법과여론운공진기의구성과제작에셔, 선폭혹정방법운다옴소절에셔설명하겠다. 다. Fabry-Ferot etalon 에의한선폭측정 좁올션폭율 혹청하는데는 F abry-pero 간섭계와 Fabry-Pero 에탈폰이 사용된다. 연속발진이나훨스왕북횟수가콘레이져의경우에는 Fabry Pero 간성계률사용하는것이용이하나, 본연구에셔눈레이저가수 Hz 로착동되므로 Fabry-Pero 에합롤율사용하는것이용이하다. Fabry-Perot 에탈본에파장. 의빛을입사시킬때루과율 T는아래의식으로표현된다.[13] l 4π, o=-nd ajs(}, R= IR1Rz 4R δ A 1+- 합 - (I-R)2 2 (14) 여기셔 R1' R 2 는에타론양변에셔의반사융, A 는입사광의 진공에셔의따장, n 운에타몬의꿀철율, d 논두께, e 는 에탈몬안에셔의 입사각도이다. 에타론의반사율과두께에 따라파장에대한 루과도가 다르게나타나며, 위상 s 가 2π 의 정수배일때, 즉 어l 탈론 양변에서 반사되는 인접한두광션간의 경로차가 따장의 정수배일때 루과율운 최대이다. 이때공진추따수 VN 운 e N-V.= 첼뻐 d eosb (N 운정수 ) (15) -"135 -

137 식을만촉하며 8=0 일때투과율이최대점인추따수간의간격은 아래의 식으로표현되어 111" S R =C/ ( 2nd) (16) 이를 free spectral range 라한다. 또한에탈톤의투과곡선의 FWHM(full width at half 'maximum) 올 bandwidth. δv 이라한다. Free spectral range 툴 bandwidth로나눈것을피네스 (finess) F 라한다. 식 (15) 에서 N차공진추따수 V삐올중심으로, 반치폭인추파수얘土 A1I/2 인곳에셔아래식이성립한다. (c/a2) 2d 뼈 8 :N(lIN+ Au/ 2 ) (c~)2d' cos8": N(liN -~v/2 ) (17) 위식에셔 8, e' 는그림 3-16 에서주따수 VH+ 61'/2, lin -Au/2 이 꽁진되는에타론내에셔의입사각이다. 위식 (1 7) 로부터, (cia 2 ) 2d ( coso' - ajso II) =N 411 (8) 식 (17), 식 (18) 에셔선폭 Au 는다옴과같이주어진다. 피Qu --μ -- mc Qu a mνm, (19) 일반척으로 8, 0" «I 이므로 cos e *'=1- e' 2 12, cos 8" 용 1- e" /2 로

138 lin Au =% 1I~( e 2 _ 8"2 )= {r" 2 -r 2 ) (20). 2n 2 f 2 위식에셔 f 는훗점거리이고, r, r" 은각 θ, e" 에해당되는 focal plane 에셔간섭무늬의세기가 1/2 가되는간격이다. 이웃한두 공진추따수 lin 와 Vi 에서 (ca 2 )'2d rosen = N lin (cl 랬 } 2d cos en _ 1 =N V N (21) 의식이만족되므로깨와채의차이는 free spe 따 al range 어 l 해당된다. VrSR= vn- V N == AN 2n 2 f2 (r2 2 - r12 ) (22) 위식에셔 r1 과 r2 는주따수 lin 와 lin -:>1 공진되는각에해당되는 간섭무늬의반경이다. 식 (20) 과식 (22) 에서선폭 I1v 은 411 = II FSR ( r" 2 -r 12 ) r2 2 - f\2 (23) 이된다

139 .{니-.,N원때하원륙 홉능원킬+ 흔 γ{님싸r이{*-τ양뻐삐빠웅씨써--m. φ. 마 마챙힘{이갖숭웬mw셰하N넉씨에힘( a ).{니강 빼때메{이갖-τ*삐{띠-τψ:.버{올며fN *b *w 하 뻐{내숭힘{아빼mw따배 맞 ( g ).{}{l여(a ),. r 니, 섬니녁.,; u F 예 z z Q) Q) 겁다 (-니 下 (N니sl 써 되뻐m디ψ셔 애u 써)-써( 여) 이ζφ [잉 {띠뻐φE셔l꺼써교口 r-i

140 라. 공진기의구성과제착 본연구에서설계, 처l 작한색소레이저는그럼 3-17 과같은 GIM 형이다. 제작된색소레이저는사진 3-1 에나타내었다. 씩소레이저의본체는각종광학척소자로구성된광학계통과이를지지, 조절하는기계적장치로구성된다. (1). 기계적장치 색소레이저의안정된발진을위해선색소레이저툴구성하는광학소자들과이툴지지조절하는모든기계장치눈진동에안정하여야한다. 또한, 레이저발진의각종특성을연구하기위해선구성부품의착탈과이동이펀리하변셔도광학소자의배치와정렬이정밀해야한다. 본연구에서는이같은목적을위하여 4-rod bench 시스탬올설계, 제착하였다. 어시스템은기계적안정올유지한채모든기계장치와 광학소자툴임의의위치에창착할수있어본연구에척합한것으로 판단된다. 그림 3-18 에 4-rod bench 시스템의구조도를나타내었다. 색소레이저를구성하는부품이장착되는기계적장치는코게회절격자와 tuning mirror 툴지지하고조절하는장치로구성된따장선택부, 색소셀이장착되는 mount 와원동형랜즈를조절하는장치로구성된펌핑부, 출력경이장착되는출력부의 3 가지로구분된다. 각구성부품올조절하는기계척장치는부품의위치와상태를조절하는능력에있어색소레이저의발진에영향을미치는정도툴

141 예 용 ;Q; F 넉띠 껴s... υ 월성임 υ 펴 예옵협 '0성농@ 껴껴 섭 i*[ ( 야 μ@ { 의 mφm φ 己 Q) ~O. 버 양 P K - ru 서항 띠 p 동 : F 녁 ζ 걷 파 여 rt- F-<4- 승흩 P 깅 u 예 퍼 a 다 g w 홉 α 예 [ ~ 교 n rl - 1 때 -

142 ---- _. --- ~_.C!' ~~.:r 를훌특밀 ι '":':::':~ ~... i ~-4il'l' ~_.:_- 사진 3-1. 봉실험에사용된 GIM 형색소레이저

143 버 ~ 셔riwι - {l잉{ 멍{*{) 헌rlφ }띠{ 뻐 석U껴 뻐띠{] 떠U{.되l # U o-t.,.. 예 ~ {l여때 m m U{.되껴띠껴mι Rc\2 N

144 고려하여설계하였다. 그림 3-19 에파장선택부의그림을나타내었다. 두랄류민재겔의 block위에회전대가나사로단단히고정되어있으며회절격자를조절하는기계적장치는회전대와분리된채회전대의중심부에위치하여광촉에대하여임의의각으로회천이자유롭게되어있다. 회절격자의회전각이선정된후기계적안정을위하여 회절격자를조절하는 mount 는 회전대가고정된 block 위에나사로단단히 고정된다. 따장선택거울은 5 arc-sec 의정밀도를가진 mount(newport 꽤 -2 1\) 위에놓여있으며 mount 는회전대 (Newport 472) 의가장자리에 위치해있어 360 의회전이가능하게되어있다. 회전대는정빌한 warm gear 어1 의해회전이이루어지며 의정밀도, 이하의 backlash 를갖고있다. 색소셀이 장착되는 mount 는 튜랄루띤과 스프링판을 이용하여 제착하었으며 팡축에 대한 수직방향으로의 직선이동과회전이 가능하게 설계하였다. 원통형 거울을 조절하는 mount 는 색소셀변에 평행하며 펌핑광과수칙하다. 원통형 벤즈에 의해 집속되는 펌프광은 원통형 벤즈의 기울기에 의해결정되는낀다 1 모양을 가진다. 이 띠를 광축과 정밀하게 일치시키고집속 정도틀 조절하여 출력의 최척조건을 찾기 위해선 원통형 렌즈를 지지하는 mount 는 회전과 전후이동이 가능해야한다. 출력경이 장착된 mount(newport MM-2A) 는 색소셀과의 거리가 자유톱도록 4-rod bench 에 칙접 장착되거나 색소셀 mount 에 장착이 가능하도록하였다. 그림 3-20 에 각광학소자를지지, 조절하는 mount 의 조철능력올나타내었다. 모든 mount 는레이저의 반사로 인한 위험을

145 Rotary stage , Mounting block ~ - Grating \ Tuning mlrror 그림 파장선택부의한변도

146 버맘 M때써{이{K서홈 잉ji커}(료-a mqω{경휩갱디맙u.임 이매미감 찌찌iw딩걷(빼 kph겁빼띄디업 빼디갑ak앙

147 막기위하여검은색으로 anodizing 을하였다. (2) 광학계통 광학 계통은 회절격자, 따장선택 거울, 색소셀, 출력경, 원통혐 렌즈등으로 구성되어 있다. 이들은 펌프광의 출력, 펀광등의 특성과 색소레이저의 발진파장, 편광, 발진특성등을 고려하여 그 사양이 선택되어져야 한다. 여기된씩소의전기쌍극자방향은펌핑광의펀광과일치하며, 전기쌍극자전야에서쌍극자진동방향에수칙한면으로복사가많이전따되므로, 펌핑광의펀광은색소레이저의효률이좋은방향으로만들어야한다. 볼실험에선편광방향이지변에수직하도록하였다. 휩핑광원은공진기내에장착된폭 10mm 의색소셀에접속시켰다. 색소셀은 quartz cuvet 률 stainless steel로만든몹체에부착시킨형태이며 end mirror 와색소셀 window 사이의다중반사로인한 etalon 효과를없애기위해색소렐전체를광측에대하여 8 정도기울였다. 색소의농도는사용하는색소와용매의종류, 펌프팡의세기, 원하는출력따장등이모두고려되어결정왼다. 일반적으로이득계수가콘책소알수록, 펌프광의강도가셰어질수록, 작은 ; 농도에서도발진이이루어진다. 펌핑광의강도가일정할때는농도가낮아지면최대의출력이나오는파장은단파장쪽으로이동하게된다. 펌펌광의강도는랜츠에의한접속정도와펌핑광의에너지에의해결정되며렌즈의집속정도는 Rayleigh 거리를결정하므로최적공진기길이또한달라자게된다. 이들특성올종합하여색소의최척농도결정이이루어진다

148 여기된책소에서발생한순간방출광은긴띠모양의활성영역을지나면서증폭되어띠방향으로종이툴두면밝은점이보인다. 이점은출력경에의해반사되어활성영역으로되돌려지며출력경으로는 BK-7 유리위에유전체코팀이된거올 ( 30 % 반사 ) 을사용하였다. 증폭된순간방출광 (ASE:amplified spontaneous emission) 운회절격자로향하며회절격자에서회절되는빛의양 ( 회절효율 ) 은공진기의 효율에칙접척인영향올미친다. 회절효융운회절격자의수칙변에대한입사각과입사광의펀광, 격자홈이파인상태에의해결정된다. 일반적으로회절격자에입사되는각이 90 도에가깝울수록효율이저하되며회철격자에대하여 S 펀광보다 P 편광일때가효율이더욱좋다. 회절격자에서회절된빚중에서고차 (high order) 의빚은파장선택 거울로향하지 않고바로색소셀로향할수있 므로회절격자홈사이의 간격 d 는발진파장보다짧으면서도말진파장의절반보다는긴것을선택하는것이좋다. 본실험에서발진시킨따장영역에선 2400line/nun 회절격자는일차회절광만발생시켜이로인한문제는없었다. 회절격자에의해 1 차회절된빚은 BK-7 유리위에유전체다총코팅을한 50mm x 10 mm 의거울로반사시켜회절격자로되톨려보냈다. 정렬이 이루어져발진이시작된후좁은선폭을얻기위해서원통형렌즈의집속조건과파장가변거울의정렬올조금씩변동시키고회철격자도많이기울어지게하여다시정렬하였다. 이상의색소레이저부품들의사양을표 3-8 에나타내었다. 마. 제작된색소레이져의특성및실험결과

149 표 3-8. 색소레이저률구성하는광학부품의사양 No 폼 명 사 양 1. 원통혐 벤즈 춧점 거리 ; 10em, 1", 표면 ; Lambda/IO 2. 출력경 지틈 ; 1, 반사융 :30%, 표변 ; Lambda/l0 3. 색소셀 폭 ; 10nnn, 길이 :40mm, Quartz 재질 4. 회절격자 50 mm x 10 mm, 2400 l/mm, holographic 5. tuning mirror 2" x 1/2", 유전체코팅 (1). 여러매개변수에따른 Raylei 밍 1 길이 앞셔설명하였듯이좁윤선폭의색소레이저를얻기위하여회절격자는색소첼로부터 Raylei방1 거리에위치하여야한다. 따라셔 Raylei빼거리률알아야하며, 이는색소셀로부터방출되는광의발산 (divergence) 각올측정합으로셔알수있다. 색소셀에펌핑되는광은색소레이저광촉에대하여 횡척으로펌펑 되기때문에, 이로부터방훌되는광의발산각은수칙방향과수펑방향이서로다르다. 회절격자는사진 1 과같이명변에대하여상하방향으로배치되어있으므로색소셀로부터방출되는광의상하발산각만이회절격자의슐릿함수에영향율준다. 통상 Raylei방l 거리는공진기길이에비하여짧으며셀혐의현의성율위하여홈킬게하는것이좋다. 따라셔책소셀로부터방출되는광의발산각이가능한최소가되도록하여야한다발산각운출력경올설치한후회절격자쪽으로발산하는광올색소셀에셔 2m 이상떨어진곳에셔혹정하였다. 먼처펌핑광올색소에집속시키는원통형렌즈의접속정도에대하여발산각올륙정한결과, 펌핑광이가장찰접속되었올때에발산각이

150 가장작았다. 펌핑광이 찰접속되지 않윤상태에서색소셀로부터 방출 되는광의 발산각이 콘 이유는색소셀에상하로넓게 펌핑되면넓은 여러 각도로 ASE 가방출되기때문이다. 물론, 지나치게작게 집속되변 회절에 의하여발산각이커지는 효과도있다. 그러나본실험에서는 집속랜즈의수차및 입사되는펌핑광의 발산등으로 작게 집속되지는 않는다. 다옴펌핑 에너지의변화에따라서는 색소를여기시키는갚아 만이 변화하므로상하방향의 광발산각에는변화가 없다. 이처험 회절격자를 수칙으로셜치하면, 펌핑에너지에따라발산각의 변화가없어 유리하다. 이렇게하여팡의최소발산각은 4.3 mrad 이었다. 광의발산각에따른 beam waist 크기및그에따른 Rayleigh 길이 를표 3-9 에나타내었으며, 거리에따른광의 E 기 2w 는표 3-10 에나타내었다. 표 3-9 로부터발산각 4.3mrad 에해당되는 Rayleigh 거리는 4cm 정도이묘로회절격자를색소셀로부터 4cm 떨어진곳에두어야하나 회절격자의 mount 때문에 8cm 인곳에두었다 색소셀에서의 beam waist 크기 2wl 는발산각 4.3 mrad 과출력경 까지거리 10cm 률고려할때 O.3rnm 정도로추정되며, 표 3-10 로부터회철격자에서광속의직경운약 O.5mm 이다. 0.5mm 의광속이회절격자의전길이를덮기위해서는회철격자를색소레이저광촉에대하여 89.7 도정도기울어야한다. 색소셀로부터방출되는팡속이회절격자의전킬이률덮도톡회절격자를조절한후회철격자의 0 차팡이레이저광측에셔벗어나논각을측정한결과회철격자에입사되는광의입사각은 89.7 도였다

151 표 3-9. 발산각에 따른 beam waist 및 Raylei 명l 거리 LR 의 관계. 발산각 (full angle; mrad) beam waist(mm) LR (em) 표 씩소젤과회절격자칸의 거리 d2 와그에 따른팡속의 크기 W(dZ) d2llr W(d2)/W

152 (2). 색소레이저출력및편광상태 회절격자가정렬된상태에서 tuning 거울율옴직이며 색소레이처를 정렬시키면출력경쭉의넓은형광가운데강한레이저가발생된다. 2mm 의구경으로레이저만통과하고다른형광을차단한채펌핑광의에너지에따라색소레이저출력에너지빛효율을그림 3-21 에나타 내었다. 이때레이저발진따장운 580 nm 이며, 줄력의펀광상태는 95 % 이상이회절격자에대하여 P 펀광으로되어있었다. 효융이약 0.5% 정도 로비교적낮은이유는 GIM 혐의일반적인특성및단따장의색소레이저 출력을얻기위해, 색소 (RH-6G) 의적정농도라알려진 5 x 10-3 M보다붉은 2 x 10-3 M 올사용하였기때문이라생각된다. 회절격자의 0 차출력을살펴보변출력스펙트럼의선폭은출력경쪽과비슷하며그에따른설명은뒤에서기술한다. a 차출력의편광상태는 213 정도는회절격자에대하여 P 편광되어있으며, 1/3 정도는 S 펀광 되어있었다. S 편광의대부분은 ASE 이며, P 편광만이좁운선폭을갖었다. 이는펌핑광의펀광및회절격자의효율때문이다. 편광판을통하여출력에너지를측정하였으며, 출력에녀지및효율을그림 3-22 에나타내었다. (3) 레이저발진선폭 레이저선폭을측정하기위한에탈론은 lmm 와 5mm 의 solid 에탈론을 사용하였다. lmm 에탈론은자유스펙트럽영역이 100 GHz 이며, 5mm 에탈론은 206Hz 이다. 이틀의에탈론간섭무늬로부터식 (3-23) 올이용하여선폭올측정하였다. ( 가 ). 펌핑광의접속정도에따른선폭변화

153 15 (갚) 홉활엉 RR#5 -.. ~ ~ ( gf ) 양.. 립 잉렐법o 123 input energy (mj) 4 5 그힘 IM 혐공진기에서입력에녀지에따른출력경쭉의 레이저출력에녀지빚효율

154 를 e 합a 링까딛힘홉 :s. ~ 륨 k 톨 i 홉 1 깅 50 C:::I4..., ~ g g u o input energy (rol) 5 그림 GIM 형레이저에서입력에너지에따른회철격자의 0 차확의레이저출력에너지및효융

155 회절격자의입사각을 89.7 도, 색소셀과회절격자간의거리를 10 em 로고정시키고, 색소셀과원통형렌즈간의거리를변화시켜가며선폭을관찰하였다. 원통협렌즈가춧점에서벗어날수록선폭은조금씩증가하였으나그변화눈그리르지않았다. 그러나출력윤급격히떨어쳤으며, 레이저발진상태가불안정하혔다. 원통형벤즈가훗점에서벗어나변색소셀로부터방출되는광의발산각은현저히증가하며, 따라서선폭이현저히증가하여야하나발산하는대부분의광은회절격자밖으로봐져나가기때문에출력변화는코도선폭변화는적은것으로생각된다. 원통형랜즈의거리에따른선폭변화를그림 3-23 에나타내었다. ( 나 ). 회절격자의각도에따른선폭변화펌핑광을색소셀에칩숙시키는원통형렌즈를춧점에두고, 색소셀과회절격자간의거리를 10 em 로고정시킨후회절격자의각도에따른레이저출력선폭을측정하였다. 물론회철격자의각도를변화시킬때 tuning 거울또한합께변화시격같은레이저파장이발진하게하였다광이회철격자에입사되는각이 90 도보다착아짐에따라레이저선폭윤증가하였으며, 그결과툴그림 3-24 에나타내었다. 입사각이착아점에따라선폭이증가하는이유는, 광속이회철격자의전길이를사용하지못하기때문이다. ( 다 ). 책소젤과회철격자간의거리에따른선폭변화회철격자의입사각율 89.7 도, 원통형랜즈는춧점에고청시키고색소젤과회절격자칸의거리를변화시켜가며선폭올측정하였다. 색소젤과회철격자간의거리는 10 em 에서 15 em 까지변화시키면서 실험율뺑하였으며, 그결과를그림 3-25 에나타내었다. 그림에셔와같이

156 ( R 힘 )) 결 ~. 흩! 업 -a I 0 t 4 훌 defocus (~flf) 0.06 그림 원통혐렌즈의춧점위치이동에따른레이저발진선폭

157 - ) 텅벼삐 15 0! 최 월 5 I o 0 o incidence angle (A8 G; del) 그림 회컬격자의입사각에따른레이저발진선폭측정

158 빼5(톨톨l며앵결)윌를률g띄aK링m o o o d2 (em) 그림 색소쩔과, 회절격자간의거리에따른레이저발진선폭

159 거리가벌어질수록선폭이커쳤으며, 이는식 (9) 로설명된다. 따라서 IDem 보다더짧은거리가요구된다. ( 라 ). 레이저발진선폭원봉형멘즈의위치, 색소셀과회절격자간의거리, 회절격자의각도등올최책으로하고레이저선폭올측정한것이사진 3-2 이다. 사진 3-2 로부터레이저최소선폭은 3.2 GHz 이나, 각펄스마다일정하지는않으며명균척으로약 5 GHz 이하이다. 이는앞서기술한 single pass model 의결과와비슷하다. 좁은레이저선폭을얻기위해셔는집속랜즈의위치, 색소셀과회절격자간의거리, 회철격자의각도등이찰맞추어져야한다. 펌핑에너지에따른선폭변화률조사하였으나이의영향은나타나지않았다. 이는회절격자가펌핑광의입사변에수칙으로배치되었기때문이다. 회철쩍자의 0 차출력광의스펙트럽올살펴본결과앞서기술한바와같이많운행팡율포함하고있었다. 이형팡의대부분운회철격자에대하여 S 현팡이다. 이는회절격자가콘업사각에서회절효율이떨어치 며 P 면광보다 S 훤팡이더욱심하다. 따라서회절격자의 0 차출력에 polarizer 롤돔으로써많운혐팡이제거될수있었오며, 션폭은훌력경 과븐차이가없었다. 회철격자의 0 차물력광올 polarizer 가있올때와 없올때의에탈몬간셉무늬률사진 3-3 과사진 3-4 에각각나타내었다

160 서 G 없 l 세 20 맴훌 사진 3-2. 최척의조건에셔 3.2 6Hz 의선폭으로발진하는책소레이저출력의 에탈론간섭무늬 ( 에탈론의자유스펙트럼영역 :20 패 z )

161 { W빠 %l어마챙써빠τ{이맘빼{κ{k 뺨{-N 니 깜삐아,F쩌 ~ o 원{ 없 N 끽엽