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류원 양
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1 Journal of the Korean Ceramic Society Vol. 51, No. 6, pp. 533~538, Effect of Heat Treatment Temperature and Coating Thickness on Conversion Lens for White LED Hyo-Sung Lee*, **, Jong Hee Hwang*, Tae-Young Lim*, Jin-Ho Kim*, Hyun-Suk Jung**, and Mi Jai Lee*, *Optic & Display Material Team, Korea Institute of Ceramic Engineering and Technology, Seoul , Korea **Department of Materials science and Engineering, Sungkyunkwan University, Suwon , Korea (Received September 22, 2014; Revised November 6, 2014; Accepted November 14, 2014) 백색 LED 용색변환렌즈의열처리온도및코팅두께에따른영향 이효성 *, ** 황종희 * 임태영 * 김진호 * 정현석 ** 이미재 *, * 한국세라믹기술원광디스플레이소재팀 ** 성균관대학교신소재공학과 (2014 년 9 월 22 일접수 ; 2014 년 11 월 6 일수정 ; 2014 년 11 월 14 일채택 ) ABSTRACT Today, silicon and epoxy resin are used as materials of conversion lenses for white LEDs on the basis of their good bonding and transparency in LED packages. But these materials give rise to long-term performance problems such as reaction with water, yellowing transition, and shrinkage by heat. These problems are major factors underlying performance deterioration of LEDs. In this study, in order to address these problems, we fabricated a conversion lenses using glass, which has good chemical durability and is stable to heat. The fabricated conversion lenses were applied to a remote phosphor type. In this experiment, the conversion lens for white LED was coated on a glass substrate by a screen printing method using paste. The thickness of the coated conversion lens was controlled during 2 or 3 iterations of coating. The conversion lens fabricated under high heat treatment temperature and with a thin coating showed higher luminance efficiency and CCT closer to white light than fabricated lenses under low heat treatment temperature or a thick coating. The conversion lens with 32 µm coating thickness showed the best optical properties: the measured values of the CCT, CRI, and luminance efficiency were 4468 K, 68, and lm/w in 20 wt% glass frit, 80 wt% phosphor with sintering at 800 o C. Key words : Remote phosphor, White LED package, Color glass, Coating thickness, Conversion lens 1. 서론 백색 LED 는높은효율과긴수명, 낮은전기소비및무수은의장점을가진조명으로차세대고체조명으로서각광받고있다. LED 는현재모바일통신, 도시조명, 자동차및열차의라이트, LCD 백라이트, 실내와실외의등으로서널리사용되고있다. 가장일반적인백색 LED 제조방법은청색 LED 칩과 Yttrium Aluminum Garnet (YAG) 황색형광체를함께패키지하여백색발광시키는방법이다. 1-4) 백색 LED 는도포되어지는형광체의양과두께에따라광특성이달라진다. 일정한두께의형광체는균일한광을위해매우중요한요소로일정한형광체도포에대한연구가진행되어왔다. 이러한요구에의해일정한 Corresponding author : Mi Jai Lee im1004@kicet.re.kr Tel : Fax : 형광체도포가가능하고광효율이높은 remote phosphor type 의 LED 연구가최근활발히진행중이다. Remote phosphor type LED 는청색 LED 칩과황색형광체와의사이가떨어져있는형태로열의발생과빛의손실을최소화시키기때문에좋은광특성을나타낸다고알려져있다. 5) 이때형광체와함께렌즈제조에사용되는물질로는에폭시와실리콘이주를이루고있다. 그러나이러한폴리머 (polymer) 는패키지제조에사용된봉지재와형광체의열화현상으로신뢰성저하의주요인으로작용하고있다. 6-8) 따라서이러한문제점을해결하고자온도및습도에대한신뢰성이우수한유리세라믹을적용한색변환렌즈에대한관심이높아지고있다. 유리세라믹은열적및화학적내구성이뛰어나고성형하기가쉬운물질로백색 LED 에사용되는형광체와함께사용되어 remote phosphor 렌즈에중요한역할을한다. 9) 특히 remote phosphor 렌즈는유리와형광체와의함량에따라청색광의흡수량과황색광의방출량이달라져광특성에주요 533

534 이효성 황종희 임태영 김진호 정현석 이미재 Fig. 1. Heating microscope images of glass frit. 한영향을미친다. 10) 따라서본연구에서는 SiO 2 -B 2 O 3 - ZnO-Al 2 O 3 계저연화점유리를사용하여비교적제조공정이쉽고제조장비가간단하며, 공정의균일도가높은스크린프린팅을이용해색변환렌즈를제조하였다.

2 534 이효성 황종희 임태영 김진호 정현석 이미재 Fig. 1. Heating microscope images of glass frit. 한영향을미친다. 10) 따라서본연구에서는 SiO 2 -B 2 O 3 - ZnO-Al 2 O 3 계저연화점유리를사용하여비교적제조공정이쉽고제조장비가간단하며, 공정의균일도가높은스크린프린팅을이용해색변환렌즈를제조하였다. 11) 이때렌즈에코팅되는유리와형광체함량을코팅두께로조절하여원하는렌즈를제조하였다. 제조조건으로는열처리온도, 코팅횟수를변화시켜각조건에따른광특성을평가하였다. 2. 실험방법 본연구에서는저연화점 glass frit 으로열팽창계수가 / o C, 전이점이 450 o C, 연화점이 485 o C 인 SiO 2 - B 2 O 3 -ZnO-Al 2 O 3 계를사용하였고황색형광체는 (Y,Gd) 3 (Al, Ga) 5 O 12 : Ce (Stone Nemoto Co., Ltd., 00902) 를사용하였으며, 유기바인더용액은분해온도가낮은알파 - 터피놀 (a-terpineol), n- 부틸아세테이트 (n-butyl acetate) 및에틸셀룰로오스 (ethyl cellulose) 가혼합된용액을선정하였다. 코팅기판으로는가시광영역에서 91.6% 의높은투과율을보이는 borosilicate 계유리기판인 eagle2000 을선정하였다. 유리와형광체혼합분말은 glass frit 20 wt%, 형광체 80 wt% 로혼합후유기바인더를전체무게대비 30 wt% 첨가하여혼합한분말과바인더를고속혼합기를이용해 1300 rpm 으로 10 분동안혼합하여페이스트를제조하였다. 제조된페이스트를두께가 0.5 mm, 가로와세로가 14 mm 인정사각형 borosilicate 유리기판위에유제막두께가 30 µm 인스크린프레임을사용하였으며총 2 회, 3 회스크린프린팅하여두께를조절하고, 100 o C 에서 30 분건조하였다. 건조되어진코팅각은각각 600 o C, 700 o C, 800 o C 에서 2 시간동안열처리하여색변환유리렌즈를제조하였다. 열처리한유리렌즈는알파스텝 (Alpha-step 500, Tencor) 을이용해코팅막두께를측정하였고, 유리와형광체가표면을어떻게덮고있는지관찰하기위해 Scanning electron microscope (SEM, JSM-6380, JEOL) 을이용하였다. 온도에따라반응이일어나는지를확인하기위해 X-ray diffraction (XRD, D/max-2500/PC, Rigaku corporation) 을 40 kv, 200 ma 로결정성분석하였고, Uv-vis spectrophotometer (V-570, JASCO) 로가시광영역의투과율을측정하였다. 또한상관색온도 (CCT), 평균연색성지수 (CRI), 광효율은 Integrating Sphere (0.5 m, PSI) 와 Goniophotometer (C-type, PSI), Power analyzer 를이용하였다. 3. 결과및고찰 유리와형광체의열처리온도를선정하기위하여 SiO 2 - B 2 O 3 -ZnO-Al 2 O 3 계 glass frit 의온도에따른형태변화를고온현미경을이용해측정하여 Fig. 1 에나타내었다. 사진에서보면 glass frit 은비교적낮은온도인 500 o C 에서연화가시작되었고, 600 o C 부터용융된것은뚜렷하게형태변화로나타났다. 700 o C 에서는돔형상태를유지하고 800 o C 에서는완전히용융되어퍼지는현상을볼수있었다. 이러한 glass frit 의연화현상에따라열처리조건을 600 o C, 700 o C, 800 o C 로선정하였다. 또한코팅에적용하기위한출발물질의입자크기및형태를관찰하기위해 glass frit 과형광체의미세구조를측정하여 Fig. 2 에나타내었다. Glass frit 의입자크기는 5 µm 내외였고형광체의입자크기는약 8~10 µm 로두물질의크기가비교적유사한다양한형태의입자임을확인할수있었다. 유리렌즈의코팅막두께를측정하여 Fig. 3 에나타내 Fig. 2. Microstructure of the starting materials: (a) glass frit and (b) phosphor. Fig. 3. Coating thickness of the conversion lens as coating times. 한국세라믹학회지

백색 LED 용색변환렌즈의열처리온도및코팅두께에따른영향 535 Fig. 4. Surface microstructure of the conversion lens as coating thickness and heat treatment temperature: (a) 600 o C-32.0 µm, (b) 700 o C-34.0 µm, (c) 800 o C-33.

3 백색 LED 용색변환렌즈의열처리온도및코팅두께에따른영향 535 Fig. 4. Surface microstructure of the conversion lens as coating thickness and heat treatment temperature: (a) 600 o C-32.0 µm, (b) 700 o C-34.0 µm, (c) 800 o C-33.2 µm, (d) 600 o C-50.0 µm, (e) 700 o C-51.0 µm, and (f) 800 o C-50.6 µm. 었다. 열처리온도에따라서는두께변화가없었고스크린프린팅횟수에따라서는차이를나타내었다. 2 회코팅했을시막두께는 32 ~ 34 µm, 3 회코팅했을시엔 50 ~ 51 µm 를보였다. Fig. 4 는각온도에서 2 시간열처리한색변환렌즈의표면미세구조를나타내었다. 표면미세구조를살펴보면스크린프린팅의횟수, 즉두께에따라서는차이를나타내지않았다. 그러나열처리온도가증가함에따라서는차이를나타내었는데 600 o C 에서는형광체입자와입자사이에유리가연결되어형광체형태가뚜렷하게보였지만 700 o C 에서는용융되어진유리가형광체입자사이에연결되고, 표면위를덮고있는것을확인할수있었다. 더욱이 800 o C 에서열처리한경우에는유리가표면을덮고완전히용융되어형광체입자사이의빈공간이유리로채워진것을알수있었다. 제조된색변환렌즈의유리와형광체사이에서의열처리온도및코팅두께에따른반응을확인하기위해측정한 XRD 결과를 Fig. 5 에나타내었다. 그림을보면열처리온도와스크린프린팅횟수에따라서유리와형광체간반응에의한이차상인 YAlO 3 또는 ZnAl 2 O 4 의결정상이나타나지않고, 형광체결정상인 Y 3 Al 5 O 12 피크만이존재하여유리와형광체가열처리온도에따라이차결정상생성과같은반응이일어나지않은것을확인할수있었다. 12) 다만 XRD 피크의강도 (intensity) 는약간의변화를나타내고있는데스크린프린팅 3 회, 600 o C 에서열처리한유리렌즈가가장높은 intensity 를나타내었다. 대체적으로열처리온도가낮을수록, 스크린프린팅횟수가많을수록 intensity 가높아짐을알수있었다. 이는스크린프린팅횟수가증가하면렌즈위에코팅되는형광체의함 량이증가하고, 600 o C 에서열처리한경우형광체표면을유리가덮고있지않아 intensity 가높아지는것으로판단된다. Fig. 6 은색변환렌즈의적분구투과율로가시광영역에서측정한결과를나타내었다. 그림에서살펴보면, 열처리온도가높아질수록투과율은증가하였고스크린프린팅횟수가증가하여두께가두꺼워질수록감소하였다. 코팅두께에따라서는코팅두께가 50 µm 일때 25~28% 정도를나타내었고 33 µm 일때는 35~38% 정도로약 10% 정도의차이를나타내었다. 열처리온도에따라서는열처리온도가높아질수록적용된 glass frit 의용융이더잘이루어져비교적높은투과율을나타내었다. 이러한결과는코팅층의두께와열처리조건에따른유리의용융이직접적으로투과율에영향을주기때문인것으로생각된다. Fig. 7 은색변환렌즈의열처리온도및코팅두께에따른광스펙트럼을나타내었다. YAG : Ce 형광체의 Ce 3+ 는 5d 4f 로의천이현상에의해약 530 nm 의파장대에서황색광의방출을확인할수있었고, 열처리온도가낮을수록유리의용융이덜되어유리가형광체를감싸거나가라앉지않아 YAG:Ce 형광체의자유로운천이가일어나고, 코팅두께가두꺼울수록형광체의양이더많기때문에방출스펙트럼의 intensity 는증가하였다. Fig. 8 은 (a) 는상관색온도 (CCT), (b) 는평균연색성지수 (CRI), (c) 는광효율을나타낸것으로열처리온도와코팅두께에따른색변환렌즈의광특성을나타내었다. (a) 의 CCT 와 (b) 의 CRI 에서코팅두께가 50 µm 의경우, 많은양의형광체로인해매우낮은색온도값으로측정이되지않았고연색지수또한약 35 정도의낮은값을나타내었다. 이에반해코팅두께가 33 µm 의경우백색광 제 51 권제 6 호 (2014)

4 536 이효성 황종희 임태영 김진호 정현석 이미재 Fig. 5. X-ray patterns of the conversion lens as coating thickness and heat treatment temperature: (a) 600 o C-32.0 µm, (b) 700 o C µm, (c) 800 o C-33.2 µm, (d) 600 o C-50.0 µm, (e) 700 o C-51.0 µm, and (f) 800 o C-50.6 µm. Fig. 6. Transmittance of the conversion lens as coating thickness and heat treatment temperature. 을나타내었는데 CCT 는 4400 ~ 4468 K, CRI 는 66 ~ 68 이었고, 열처리온도변화에따라서는큰차이가없었다. 특히, 광효율은 600 o C 와 800 o C 에서열처리하였을때가장높은값을나타내었고, 33 µm 의경우 700 o C 에서광효율이감소하였다. 이러한이유는유리와형광체간의굴절률차이에의한것으로생각되어지는데유리와형광체간굴절률차이는형광체입자내에서전반사현상이발생하여내부에갇히게되므로광효율저하의요인이된다. 그러므로열처리온도가 700 o C 일때유리가형광체사이에전체적으로용융되어있어코팅막전체에위에같 Fig. 7. The photoluminescence (PL) spectra of the conversion lens as coating thickness and heat treatment temperature: (a) 33 mm and (b) 50 mm. 한국세라믹학회지

5 백색 LED 용색변환렌즈의열처리온도및코팅두께에따른영향 537 Fig. 8. Optical properties of the conversion lens as coating thickness and heat treatment temperature: (a) CCT (K), (b) CRI, and (c) luminance efficiency (lm/w). 은영향을미치므로광효율감소가발생한것으로판단된다. 이러한결과를통해광특성은코팅되어진막두께에영향을많이받는것을확인할수있었고, Ce:YAG- 유리의경우일반적으로두께가증가하면유리로부터청색광은더욱흡수되고황색광은더방출되어광효율이더욱좋아진다고알려져있다. 9) 이에근거하여색변환렌즈의코팅두께가 30 um 이하로얇아질경우, CCT 는증가, CRI 는감소, 광효율은감소할것으로판단된다. 그러나본결과에서약 50 µm 의두꺼운코팅두께의경우이러한효과보다는낮은투과율로인해황색광이많이방출되지않아낮은특성을나타내는것으로판단된다. 따라서유리와형광체가혼합되어있는렌즈의경우일정한투과율을갖는두께, 즉본연구에서는색변환렌즈 50 µm 미만의경우양호한광특성을얻을수있다는것을알수있었다. 최적의공정조건은스크린프린팅 2 회, 800 o C 에서열처리한경우이며, 이때색변환렌즈는 CCT, CRI, 광효율이각각 4468 K, 68, lm/w 를나타내었다. 4. 결론 Remote phosphor type 백색 LED 용색변환렌즈제조에있어열처리온도, 코팅두께에따른광특성을평가하였다. 2 회스크린프린팅했을때막두께는 33 µm, 3 회스 크린프린팅했을시막두께는 50 µm 이었고막두께가얇았을때투과율및상관색온도 (CCT), 평균연색성지수 (CRI), 광효율값이모두높았다. 코팅두께가얇을수록열처리온도가높을수록높은투과율과우수한광특성을나타내었다. 열처리온도가높아질수록색변환렌즈의표면은용융된유리가형광체사이에고르게스며들며형광체를덮음을알수있었다. 제조된모든색변환렌즈는 Y 3 Al 5 O 12 형광체결정상만이나타남을확인함으로써광특성에영향을미치는새로운결정상이생성되지않았음을확인할수있었다. 3 회스크린프린팅하여 50 µm 내외의코팅두께를갖는색변환렌즈는막두께가두꺼워짐에따라상관색온도 (CCT) 는너무낮아측정불이어려웠고, 평균연색성지수 (CRI) 는약 36 의현저히낮은값을나타내었다. 따라서유리함량 20 wt%, 형광체함량 80 wt% 인페이스트를이용하여 800 o C 에서열처리후 33 µm 두께의코팅막을형성한색변환렌즈의상관색온도 (CCT) 와평균연색성지수 (CRI) 값은 4468 K 와 68 의높은값을나타냈고, 광효율또한높은 lm/w 을나타내었다. REFERENCES 1. H. J. Yu, K. H. Park, W. K. Chung, Ji. H. Kim, and S. H. Kim, White Light Emission from Blue InGaN LED Precoated with Conjugated Copolymer/Quantum Dots as 제 51 권제 6 호 (2014)

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THE JOURNAL OF KOREAN INSTITUTE OF ELECTROMAGNETIC ENGINEERING AND SCIENCE. vol. 29, no. 10, Oct ,,. 0.5 %.., cm mm FR4 (ε r =4.4)

THE JOURNAL OF KOREAN INSTITUTE OF ELECTROMAGNETIC ENGINEERING AND SCIENCE. 2018 Oct.; 29(10), 799 804. http://dx.doi.org/10.5515/kjkiees.2018.29.10.799 ISSN 1226-3133 (Print) ISSN 2288-226X (Online) Method