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1 Elastomers and Composites Vol. 44, No. 2, pp. 175~181 (June 2009) 용액중합에의한편광필름용아크릴점착제의합성에관한연구 임창혁 * 정영재 ** 조을룡 * 애경중앙연구소, ** 삼양그룹식품연구소, 한국기술교육대학교응용화학공학과 (2009 년 3 월 26 일접수, 2009 년 4 월 22 일수정, 2009 년 5 월 14 일수정및채택 ) A Study on Synthesis of Acrylic Pressure Sensitive Adhesive for Polarizer Film by Solution Polymerization Chang Hyuk Lim*, Young Jae Jung**, and Ur Ryong Cho *Aekyung, Central Research Laboratories 217-2, Shinseong-dong, Yuseong-gu, Daejeon, , Korea **Samyang Group, Food R&D Center 63-2, Hwaam-dong, Yuseong-gu, Daejeon, , Korea Department of Appied Chemical Engineering, Korea Institute of Technology and Education 307, Gajeon-ri, Byongcheon-myon, Cheonan-si, Chungnam, , Korea urcho@kut.ac.kr (Received March 26, 2009, Revised April 22, 2009, Revised & Accepted May 14, 2009) 요약 : 편광필름용점착제를합성하기위해아크릴모노머를사용하여용액중합을수행하였다. 아크릴모노머는 2-ethylhexyl acrylate, butyl acrylate, acrylic acid 를사용하였으며, 개시제는 benzoyl peroxide, 용매는 ethyl acetate 가사용되었다. 모노머의비율은점착제의유리전이온도 -40 에맞추어 2-ethylhexyl acrylate: butyl acrylate: acrylic acid = 25:50:3.6 이였다. 개시제의첨가량은점착제의젖음성과초기점착력을고려하여모노머대비 0.09% 로결정하였다. 모노머와용매의비율은젖음성과투과율을고려하여 1:1.7 로하였다. 점착제필름의투과율은점도가낮을수록, 분자량이작을수록, 분자들간의얽힘이적어져서굴절율이낮아지고투과율이증가함을알수있었다. 사용가능기간의측정에서모노머와용매의비율이 1:1.7 일경우점도가 200 분이지나도커다란변화가없어저장안정성이좋음을확인할수있었다. ABSTRACT:The solution polymerization was conducted to synthesize pressure sensitive adhesive for polarizer film using acrylic monomers. 2-Ethylhexyl acrylate, butyl acrylate, acrylic acid were used as acrylic monomers, benzoyl peroxide as initiator, ethyl acetate as solvent. The ratio of monomers was 2-ethylhexyl acrylate: butyl acrylate: acrylic acid = 25:50:3.6 reflecting -40 of glass transition temperature in the pressure sensitive adhesive. The amount of initiator was determined as 0.09% to monomer considering wetting power and initial tackiness. The ratio of monomer to solvent was determined as 1:1.7 considering wetting power and transmissivity. The transmissivity of pressure sensitive adhesive increased with decreasing both viscosity and molecular weight due to reducing of refractive index by low entanglement between molecules. In the measurement of pot life, it was found that the storage stability was good at 1:1.7 of monomer: solvent without large change of viscosity during 200 min. Keywords:solution polymerization, pressure sensitive adhesive, polarizer film, acrylic monomers Ⅰ. 서론일반적으로 LCD(liquid crystal display) 에사용하는편광필름용아크릴점착제의제조는아크릴모노머를기본으로하는사슬중합이다. 아크릴공중합체제조방법은용액중합을사용하는데그이유는편광필름용점착제의경우투명성을유지해야하며불순물을최소화시켜야하기때문이다. 아크릴공중합체는유화중합으로도가능하나유화제가첨가될경우불순물로작용할수있고공중합체자체가유백색을띄어편광필름용점착제로서는적합하지않다. 반면에, 용액중합에의한제조방법은점착제의물성을조절하기쉬우며재현성있는 실험이가능하고수성점착제보다물성이뛰어나다. 편광필름용점착제는빛에대한투과율, 필름상에서의젖음성이중요하며이런물성을만족시키기위해용매, 모노머및개시제의적절한비율이필요하며표면에대한젖음성이뛰어난점착제로서의성질도가지고있어야한다. 1,2 현존하는 LCD-TV 편광필름용점착제의경우용액중합으로제조되고있으나편광판에적합한점착력을발현하지못하고있다. 우선편광필름용점착제로사용하기위해아크릴모노머와용매의적절한비율, 개시제의함량, 그리고가교제, 난연제의함량비를조절하기가쉽지않다. 그리고기능성필름들이편광판의구성에포함될가능성이높아적합한점착제

2 176 Chang Hyuk Lim et al. / Elastomers and Composites Vol. 44, No. 2, pp. 175~181 (June 2009) 제조는더욱까다롭다. LCD-TV 편광필름용아크릴계점착제는응집력과투과율을높이는것이목표인데, 응집력은분자량이높으면증가하지만투과율은저하되므로두성질은상반된관계를지니고있기때문에적절히만족시킬수있는점착제를제조해야한다. 그리고일반적으로편광필름용점착제의분자량은수십내지수백만의높은분자량을가져야응집력이부여된다. 따라서응집력과우수한광투과율, 그리고생산성을향상시키기위해필요한물성인퍼짐성이뛰어난편광필름용점착제의연구가필요하다. 본연구는 2-에틸헥실아크릴레이트와부틸아크릴레이트및아크릴산모노머를사용하여용액중합을통해젖음성과투과율이좋은점착제를제조하였고개시제의함량과용매와모노머의비율에따른투과율, 젖음성등을고찰하였다. Ⅱ. 실험 1. 시약및재료본연구에서사용한아크릴모노머는 2-ethylhexyl acrylate (2-EHA, Aldrich), butyl acrylate(ba, Aldrich), acrylic acid(aa, Aldrich) 를사용하였다. 개시제는 benzoyl peroxide(bpo) 와 2,2'-azobis(isobutyronitrile)(AIBN), 용매는 ethyl acetate를사용하였다. 실란커플링제는아크릴공중합체와반응성이좋은 methacryl oxypropyl trimetoxy silane(mapms) 를사용하였고가교제로는이소시아네이트계열인 toluene diisocyanate(tdi) 를사용하였다. 2. 실험장치실험장치는온도계, 냉각기, 질소주입구, 적하깔대기가장착된 500 ml 4구플라스크를사용하였다. 가열맨틀을사용 하여열의흐름을균일하게하였고, 적하깔대기가실험의재현성을높이고분자량을조절하기위해서사용되었으며질소의주입은용매또는모노머가변성되는것을막기위하여질소분위기를유지하였다. 본실험은발열반응이므로온도가변할수있으며, 교반속도는중합시생기는점성때문에감소하므로계속해서두요소를확인해야하였다. 3. 실험방법재현성을위하여 Table 1과같이 Initial charge, Feed 1, Feed 2, Feed 3로나누어진행하였다. Initial charge 의경우사슬중합에서개시단계에해당되며반응기에아크릴모노머, 개시제, 용매를넣으며가열맨틀을사용하여온도를 80 로유지하였다. 30분후 Feed 1에서는성장단계로서개시제함량을늘리며 3시간동안중합하였다. Feed 2, Feed 3은종결단계로서개시제의양을늘려생성된라디칼을제거하거나용매의양을늘려라디칼사이의간격을벌어지게하여종결반응을유도하였다. 본실험은 2 액형의실험으로 6시간 30분동안중합한다음 30분동안젖음성을증가시키기위해서중합물을초음파처리하였다. 그후이소시아네이트와실란커플링제를첨가하고혼합하였다. 4. 고형분측정반응생성물의고분자함량을확인하기위해서시료 1 g을취하여 150 에서 40분건조후, 저울로고분자함량을측정하여다음과같이고형분함량을백분율로환산하였다. 고형분함량 (%) = 건조후시료의질량 / 시료의초기질량 100 Table 1. Recipe of Polymerization Used in the Study Initial Charge(g) Feed 1(g) Feed 2(g) Feed 3(g) Total(g) Percent(%) EAc EHA BA AA BPO Weight(g) Percent(%) Polymerization Time 30min drop:2hr drop:30min 30min Aging Time 30min 2hr 30min Total Time 30min 3hr 6hr 6hr 30min Solid(%) 37.08

3 A Study on Synthesis of Acrylic Pressure Sensitive Adhesive for Polaizer Film by Solution Polymerization 상대점도측정 점도계 (TOKIMEC INC., Model BM) 를사용하여온도는 25 로유지하고 rpm은 60으로설정하여중합물의점도를측정하였다. 6. 접촉각측정 접촉각측정기 (P300PLUS, SEO) 를사용하여접촉각을측정하였다. 점착제자체의점도가크기때문에간접적인방법으로주사기에물을넣어고체표면에떨어뜨려상대적인젖음성및응집력을예측할수있었다. 고체표면에는점착제를 30 μm로캐스팅시킨후건조시키며주사기와캐스팅시킨점착제의간격은 1 cm 미만으로하여측정하였다. 3 Ⅲ. 결과및고찰 1. 유리전이온도의예상편광필름용점착제의경우젖음성과응집력을만족시키기위해서는적절한유리전이온도를설정해야한다. 유리전이온도에따라점착제의 3 요소라할수있는초기점착력, 응집력, 접착력이달라질수있다. 모노머의경우고유유리전이온도가존재하므로함유량에따라고분자의물성을변화시킬수있다. LCD 에서편광필름은최대 100인치정도의넓은너비가요구되므로젖음성이탁월해야하며점착제로서의응집력을가지고있어야한다. 이런요인을맞추기위해문헌 5,6 을참고하여적정한유리전이온도를 -40 로예상하고이를기준으로모노머의양을결정하였다. 7. 초기점착력측정 2. 개시제의종류와함량 시험편의치수는너비 10~15 mm, 길이 100 mm의것을 4매취하였고볼의재질은 KS D 3525에서규정하는고탄소크롬베어링강강재의 2종을사용하였으며, 볼의크기는 1부터 32 까지의크기인것을사용하였고경사판의각도는 30 로하였다. 중합된점착제를사용시험편에바코터 30 μm로코팅한다음 120 조건에서 1분간건조후만든시험편을볼구름시험장치측정대위에설치한다음보조주행로에는 PET 필름을시험편점착면에붙였고볼은이소프로필알콜로세척한다음볼의크기를변경시켜측정부내에완전히정지 (5초이상볼이움직이지않을것 ) 하는볼중의제일큰것을찾아내어그전 후크기의볼, 전부 3개의볼을 1회씩 3회굴려서제일큰볼을찾아내었다. 측정은상온에서실시하였으며시험편 3매의평균치를구해초기점착력을구하였다 투과율측정 UV-vis Spectrophotometer (Varian, 400) 를사용하여합성된점착제의투과율을측정하였다. 액정셀 ( 유리 ) 에점착제를 30 μm로캐스팅한후가시광선범위인 350~800 cm -1 에서측정하였다. 9. 굴절율측정 편광필름용점착제에서는굴절, 반사, 투과 3요소가중요하다. 본실험에서는아베굴절계 (DTM-N, ATAGO) 를사용하여측정하였는데먼저표준물질을이용하여기준점을잡은다음액정셀에도포된점착제를굴절계재물대에부착후에측정하였다. 용액중합에서개시제의함량은물성에큰영향을끼친다. 개시제의종류에따라개시제의반응효율과온도가다르기때문에이를반영한적절한함량을알아야한다. 본연구에서는 Table 2와같이아크릴점착제에서상용성이우수한 AIBN 과 BPO를비교하여실험을하였다. AIBN 은아조계열의개시제로서반응온도는보통 75~85 이며효율 ( 중합반응에관여하는라디칼 / 생성된라디칼 ) 은 0.7정도이다. BPO 의경우대표적인과산화물개시제이며반응온도는 80~95 이며열이나자외선등에의해산소간의결합이쉽게깨어진다. 개시제의효율에서볼수있듯이개시제의라디칼이 100% 반응이되지않는이유로는용매등의불순물에의하여활성을잃어버림으로모두중합에관여하지못하기때문이다. 두개시제모두열에의해쉽게분해되어라디칼을생성하기때문에중합공정에서사용하였다. 7 본연구에서는두개시제의물성을비교하여편광필름용점착제로서적당한개시제를선택하였다. Figure 1에서볼수있듯이개시제의종류에따른투과도를비교해보면 BPO가 AIBN보다투과율이증가함을알수있었다. 그이유는개시제 Table 2. Recipe with Initiator Used in the Study Solvent (g) Monomer(g) Initiator(g) Sample Ethyl No. Acetate 2-EHA BA AA AIBN BPO

4 178 Chang Hyuk Lim et al. / Elastomers and Composites Vol. 44, No. 2, pp. 175~181 (June 2009) Transmittance (%) AIBN BPO Transmittance(%) BPO 0.03g BPO 0.05g BPO 0.07g Wavenumber(cm -1 ) Figure 1. Effect of transmission on the kinds of initiator with various wavelengths. 구조자체내에발색단과조색단의존재여부에따른차이때문이다. 발색단이라함은유기화합물에포함된원자단으로불포화결합을함유하고있는 π전자가에너지를흡수하여들뜨면서색이발생한다. AIBN 의경우 -N=N-( 아조기 ) 은발색단으로작용하여투과도에영향을줌을알수있었다. 투과율의경우중합물자체의색이투명하거나고분자형태가선형일경우높은투과율을가지게되며분자량과점도가증가할수록투과율이저하된다. 점도가높다는것은다수의분자들이엉켜있어빛을비출때반사하거나굴절될확률이커투과율이저하됨을알수있었다. 고분자중합시개시제의함량이증가할경우라디칼의생성이과다해지므로저분자가많이생성되어높은분자량을가지지못하게되어투과율은개시제의함량이많을수록증가하게된다. Figure 2와같이 BPO 함량이증가함에따라라디칼의생성이증가하여투과율이향상됨을알수있었다. 본실험을통해점도와투과율은연관성이있음을알수있었다. 점도는분자들의얽힘정도또는흐름에대한저항성이라정의한다. 투과율과마찬가지로점도또한여러물성을예측할수있는자료인데, 특히아크릴공중합체간에분자량을상대적으로비교할수있다. 고분자들이많이존재할수록분자들이얽힐확률이크며분자간의응집력도강해진다. 점착제에서요구되어지는물성인응집력은점도로예측할수있다. Figure 3에서나타나듯이개시제의함량에따라서점도의변화를알수있었다. 보통공업적으로사용가능한점착제의상대점도는 2000~ 5500 cps로보는데, 그런이유는점도가너무상승할경우저장안정성이떨어지고피착제에대한젖음성이저하되어사용하기어렵다. 편광필름상에적합한점착제의점도는대략 2500 cps가적당하다. 따라서본실험에서는적합한개시제의양은모노머전체비율의 0.09%(0.07 g) 가편광필름용점착제로서적합하다고판단되었다. 개시제의함량에따라초기점착력에대한경향성을찾을수있었다. Figure 4와같이개시제의함량이증가함에따라초기점착력이증가함을알수있었다. Ball number 가클수록 Wavenumber (cm -1 ) Figure 2. UV-vis spectrum with the various BPO contents. Figure 3. Effect of viscosity with various BPO contents. Ball Number Gradient ( ) 0.05% 0.07% 0.09% Figure 4. Effect of ball tack with various BPO contents. 볼의무게가증가하는데이는초기점착력이커서큰무게의볼에대한부착력이큼을알수있었다. 부착력과응집력은반비례의관계를가지고있으므로개시제의함량이증가할수

5 A Study on Synthesis of Acrylic Pressure Sensitive Adhesive for Polaizer Film by Solution Polymerization 179 Figure 5. Contact angle with contents of initiator. 록초기점착력은증가하게되고응집력이떨어짐을알수있었다. 또한, 전환률이감소할수록초기점착력이증가함을알수있는데, 이는분자량이작은분자들이초기점착력을유지하는데큰영향을주는요소라볼수있다. 8,9 접촉각을측정하여각각점착제의표면에너지를상대적으로예측하였다. Figure 5에서볼수있듯이개시제첨가량이 0.05 g일경우물의평균접촉각은 80º 정도로표면에너지가크지만 0.07 g과 0.09 g의경우접촉각의오차범위에서별다른차이를찾을수없었다. 왜냐하면접촉각측정기로실험할경우환경적인요소, 주사기와고체표면의높이등오차로작용될수있는요소들이다수작용하기때문이다. 하지만개시제의함량이증가할경우오차범위에서접촉각이커짐으로서응집력보다부착력이크다는것을상대적으로알수있었다. 본실험에서개시제의함량에따라서점도, 투과율, 초기점착력등을상대적으로비교할수있었다. 편광필름용점착제로서의적절한개시제의함량은모노머 100중량부에 0.09% 이였다. 3. 모노머의종류에따른변화 본실험에서는주단량체 2-EHA, BA를사용했으며관능기단량체로는 AA를사용하였다. 본실험의경우 2 액형으로이소시아네이트를가교제로사용하였다. Table 3에사용된조성을나타내었다. 2-EHA 는유리전이온도가 -70 인 soft monomer이며점착제의젖음성에많은영향을줄수있다. 샘플번호 5와 7은동일한유리전이온도 -40 로설정하였으며젖음성테스트를하기위해점착제를액정셀에캐스팅한후 Sample No. Table 3. Recipe with 2-EHA Used in the Study Solvent(g) Monomer(g) Initiator(g) Ethyl Acetate 2-EHA BA AA BPO Figure 6. Contact angle with the kinds of monomers. Figure 6과같이접촉각측정기를사용하여접촉각을측정하였다. 접촉각이크다는것은캐스팅한점착제의표면장력이작고응집력보다는부착력이우수하다는것을알수있었다. Figure 6에서볼수있듯이샘플 5와 7은커다란차이가없었다. 하지만오차범위내에서 2-EHA를첨가할경우 BA를단독사용했을때보다응집력이작아짐을알수있었다. 2-EHA 가유리전이온도가낮기때문에첨가할경우아크릴공중합체자체가부착력이우수하며초기점착력이높다는것을예상할수있었다. 4. 용매와모노머의비율에따른변화 용액중합에서는용매와모노머의비율에따라라디칼의활성이달라질수있다. 용매의비율이높을수록라디칼이활동할수있는공간이넓어지기때문에낮은분자량을가질확률이커지지만반대로용매의비율이감소하면라디칼의활동범위가좁아져점도가높게된다. 본실험에서는용매와모노머의비율을 Table 4와같이 1:1.3, 1:1.5, 1:1.7, 1:1.9 로지정하였다. 또한용매의선택도중요한데, 보통용액중합에서많이사용되는용매는 MEK(methylethyl ketone), 톨루엔, 에틸아세 Table 4. Recipe with Contents of Solvent Used in the Study Sample No. Solvent(g) Monomer(g) Initiator(g) Ethyl Acetate (Solvent/Monomer) 2-EHA BA AA BPO (1.7/1) (2.1/1) (1.9/1) (1.3/1) (1.5/1) (1.1/1)

6 180 Chang Hyuk Lim et al. / Elastomers and Composites Vol. 44, No. 2, pp. 175~181 (June 2009) Figure 7. Effect of viscosity on various ratios of solvent to monomer. Figure 9. Effect of refractive index on various ratios of solvent to monomer. Figure 8. Contact angle on various ratios of solvent to monomer. 테이트등이사용되나냄새가약하고끓는점과녹는점을고려하여에틸아세테이트를사용하였다. Figure 7에나타나듯이용매와모노머의비율에따라점도는변하게된다. 용매와모노머의비율이 1:1.7, 1:1.9일경우엔점도가약 2000 cps로거의차이가없어용매의양이증가하는것보다는감소할경우점도의차이가큼을알수있었다. 점착제의상용성여부는용매와모노머의비율에따라크게영향을받으며점도에영향을주므로여러물성과연관해서설명할수있다. 본실험에서는편광필름용점착제로서의용매와모노머의비율이 1:1.7 일경우를가장적절한것으로판단하였다. Figure 8에서볼수있듯이용매의함량이클수록표면에너지가낮아져접촉각이증가함을알수있었다. 용매와모노머의비율에따른접촉각의크기는오차범위안에서증가함을알수있었다. 이런결과는개시제의함량과마찬가지로라디칼의활동범위와라디칼의활성정도에따라변한다고할수있다. 또한, 개시제의함량비교와같이분자간의응집력이커질수록접촉각은작아짐을알수있으며개시제와용매의함량에따라점도가크게달라질수있어점착제제조에중요한요소라할수있다. 10 편광필름용점착제에서중요한변수로는가시광선에대한점착제의물성이다. 빛에대한요소로 Figure 10. Effect of viscosity on various ratios of solvent to monomer with storage time. 는투과, 반사, 굴절등이예라할수있는데보통굴절률이낮을수록투과율이우수하게된다. 따라서본실험에서는 Figure 9와같이굴절계를이용하여용매와모노머의비율에따른굴절률을측정하였다. 예상대로, 용매의비율이높아지면분자간의얽힘이상대적으로감소하여굴절률에대한영향이적었다. 굴절계의기준치는 로서대부분의아크릴공중합체는기준치보다굴절에대해큰영향이없다는것을알수있었다. 또한, 점도와굴절률에대한상관관계를살펴보면분자간의얽힘이많을수록굴절률이커진다. 11 Figure 10은사용가능기간 (pot life) 에대한그래프이다. 사용가능기간은어느정도의 wetting power가존재하는것으로젤화시간이되기전을말하며점착제의저장및반응성을확인할수있는방법이기도하다. 용매와모노머의비율을 1:1.5과 1:1.7로하여이소시아네이트 1 wt% 첨가하였을때시간에따른점도변화이다. 그결과초기점도가높을수록젤화시간이감소하여공정의효율성및가공성이떨어짐을알수있었다. 용매와모노머의비율이 1:1.7일경우점도가 200분이지나도커다란변화가없었다. 다른한편으로는점도가높을수록이소시아네이트가교제와의반응성이좋다는것을알수있었다. 점착제의경우온도와첨가제에따라점도가

7 A Study on Synthesis of Acrylic Pressure Sensitive Adhesive for Polaizer Film by Solution Polymerization 181 변할수있고용매의증발에의해점도가변할수있으므로시간에따른점도를확인할수있었다. 계속되는연구로서실란커플링제의효과와가교제함량에따른물성등을추후진행할것이다. 감사의글 본연구는교육과학기술부와한국산업기술재단의지역혁신인력양성사업으로수행된연구결과이며이에감사드립니다. Ⅳ. 결론 참고문헌 본연구는기존의편광필름용점착제보다물성이뛰어나며젖음성과투과율이우수한점착제를합성하고자하였다. 최종점착제의투명성을유지하기위하여수행한용액중합에서용매, 개시제, 아크릴모노머, 실란커플링제, 가교제가사용되었으며모노머의투입비율은점착제의 3대물성인점착력, 유지력, 초기점착력의균형을위해 2-EBA:BA:AA= 25:50:3.6 으로하였다. 개시제는 AIBN 에비해투명성이좋은 BPO가선택되었고첨가량은점착제의젖음성과초기점착력을고려하여모노머대비 0.09%(0.07 g) 가적절하다고판단되었다. 용매와모노머의비율은점도와접촉각측정에의한표면에너지, 굴절율등을고려하여 1:1.7일때편광필름용점착제로서의균형값을가진다고판단되었다. 필름의투명성에영향을주는굴절율은점착제용액의점도가낮고분자량이작아서분자간의얽힘이감소할때굴절율이작고필름의투명성이좋아짐을알수있었다. 사용가능기간측정에서용매와모노머의비가 1:1.5와 1:1.7에서가교제를 1 wt% 첨가하고비교하였을때 1:1.7의경우점도가 200분이지나도커다란변화가없어저장안정성이양호함을확인할수있었다. 1. Y. Kano and S. Akiyama, Application of Adhesives and Sealants, Polymer, 37, 4497 (1996). 2. Y. Kano, S Akiyama, and T. Kasemura, Application of Pressure Sensitive Adhesive Int. J. Adhesion Adhesives, 17, 207 (1997). 3. I. H. Park, Application and Testing of Adhesives, chap. 6, Korea Chemical Research Institute, L. Peter, Pressure Sensitive Adhesives Market 1997: A Multiclient Sensitive Adhesive Applications ; BASF Symposium, Ludwigschaffen, Germany, Feb (1996). 5. H. J. Kim, Miscibilty and Performance of Acrylic Pressure Sensitive Adhesive, Ph. D Thesis, The University of Tokyo (1995). 6. C. Creton and L. Leibler, Polymerization of Acrylic Pressure Sensitive Adhesive, J Polym. Sci. Part B:Polym. Phys., 34, 545 (1996). 7. Donatas Satas, Handbook of Pressure Sensitive Adhesive Technology, p. 604, Van Nostrand Reinhold Co., New York, G. Ordian, Principles of Polymerization, 3rd Ed, p. 112, Wiley, New York, L. H. Sperling, Introduction to Physical Polymer Science, 3rd, p. 322, Wiley-interscience, Testing Methods of Pressure Sensitive Adhesive Tapes and Sheets, KS M 7016 (1992). 11. Testing Methods of Pressure Sensitive Adhesive Tapes and Sheets, KS A 1107 (1992).

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