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태연 곡
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1 한국도시환경학회지제 15 권 3 호 ( ) ISSN X Journal of the Korean Society of Urban Environment (2015) Vol. 15, No. 3, pp Characteristics of Particle Size Distribution during High PM and Asian dust Episode of February, 2015 in Baengnyeong Island Seok-Jun Seo Yong-Jae Lim Young-Kyo Seo Dong-Hee Jung Hae-Jin Jung Min-Do Lee Jin-Soo Park You-Deog Hong Climate and Air Quality Research Department, National Institute of Environmental Research (Received 18 October 2015 : Revised 27 November 2015 : Accepted 7 December 2015) 고농도미세먼지및황사발생사례에대한백령도지역의미세먼지입경분포특성 서석준 임용재 서영교 정동희 정해진 이민도 박진수 홍유덕 국립환경과학원기후대기연구부 (2015년 10월 18일접수, 2015년 11월 27일수정, 2015년 12월 7일채택 ) Abstract The characteristics for the particle size distribution was studied by using a scanning mobility particle sizer (SMPS) system and an aerodynamic particle sizer spectrometer (APS) during the high PM episodes and Asian dust events in February Three cases of High PM episodes and two cases of Asian dust events have been observed during the research periods. During the high PM episodes, the number size distribution increased in accumulation mode (0.1~1.0 μm) and decreased in Aitken mode (0.01~0.1 μm), which were compared with normal air condition. When the accumulation mode particles increase, they cause scattering and absorption of light. This process affect to interfere with the formation of Aitken mode particles. During the Asian dust events, particle number concentration increased in coarse mode. This study shows that size resolved particle number concentration from SMPS-APS system can be used as a useful tool in comparison of mass concentration data. Key words : PM (Particulate matter), Asian dust, particle size distribution 요약문 SMPS-APS 시스템을이용하여 2015 년 2 월고농도미세먼지및황사사례에대한입경분포특성을연구하였다. 측정기간동안 3 차례의미세먼지고농도사례와 2 차례의황사사례가관측되었다. 고농도미세먼지사례기간동안입경분포는 Accumulation mode(0.1~1.0 μm) 에서의입경개수의증가가뚜렷하였고, Aitken mode(0.01~0.1 μm) 의농도는평상시보다감소하였다. Accumulation mode 입자가증가되면빛의산란및흡수를일으켜 Aitken mode 입자생성을방해하는것으로판단된다. 황사기간에는입자의수농도가조대입자에서증가하는것을알수있었고, 본연구를통해 SMPS-APS 시스템을이용한 PM 질량농도비교평가가가능할것으로판단되어진다. 주제어 : 미세먼지, 황사, 입경분포 Corresponding author Tel : limyongjae@korea.kr 241

242 서석준 임용재 서영교 정동희 정해진 이민도 박진수 홍유덕 I. 서론 해마다겨울철고농도미세먼지및황사의유입으로우리나라대기질은많은영향을받고있으며미세먼지농도는매년증가하는추세에있다. 이러한겨울철미세먼지는직경 2.5 μm 내외로기관지염및천식, 강수, 토양등에영향을미치고피해를발생시키며 1) 햇빛의산란, 흡수현상으로시정악화의영향을준다.

2 242 서석준 임용재 서영교 정동희 정해진 이민도 박진수 홍유덕 I. 서론 해마다겨울철고농도미세먼지및황사의유입으로우리나라대기질은많은영향을받고있으며미세먼지농도는매년증가하는추세에있다. 이러한겨울철미세먼지는직경 2.5 μm 내외로기관지염및천식, 강수, 토양등에영향을미치고피해를발생시키며 1) 햇빛의산란, 흡수현상으로시정악화의영향을준다. 2,3) 겨울철미세먼지농도상승은황사와고농도미세먼지의사례로구분할수있다. 황사현상은중국과몽골의사막지대에서기원하고있으며 4) 해당지역은경작지개발과과도한토지이용, 기후변화로인해사막화가빠르게진행되고있다. 5) 이렇게발현한황사는강한북서풍의기류를타고국내로유입되어지고있으며, 황사의이동과정중대도시혹은산업지대의오염물질을포함하여유입되는사례도증가하고있다. 황사와는발생지가다른겨울철고농도미세먼지유입현상은겨울철사용량이증가하는화석연료의사용과연관되어진다. 자동차배출, 난방시설및산업시설의배출이정체혹은체류하고있다가기류를타고유입되는현상으로황사와는그성분및특성이다르게나타난다. 6) 이렇게발생지및원인이다른두사례는성분및입자의분포특성또한다르다는많은연구결과가제시되어있다. 7-9) 하지만이러한연구는대부분도시지역에서주로이루어지고있으며도시지역의경우국지적인배출에의한영향을받고있어국내와국외의영향을구분하여평가하기어렵다. 본연구의측정지점인백령도는이러한국지적인영향이적은지역으로국외로부터국내에유입되는미세먼지및황사의정확한평가가가능한지역이다. 고농도미세먼지와황사는그발생주기가일정치않고짧게는수시간내에유입되므로실시간으로연속측정할수있어야한다. 현재, 일반적으로미세먼지질량농도를측정하는데사용되는측정방법은 β-ray 흡수법을이용한자동측정방법이며짧은시간의변화에는적용이불가능하다. 본연구에서는입경분포특성을파악하기위하여 Scanning Mobility Particle Sizer(SMPS, TSI 3034, USA) 및 Aerodynamic Particle Sizer(APS, TSI 3321, USA) 를사용하여측정하였으며위측정방법은짧은시간에입자의분포및농도의측정이가능하며기존측정방법을보완할수있는시스템이다. 입경분포특성에관한국내의연구는주로도심지역에서시간및계절별입자의생성및성장특성에관한연구 10) 및산란및흡수에의한시정, 광학특성에대한연구가많이이루어졌다. 11,12) 본연구에서는 SMPS-APS 시 Fig. 1. Location of the Baengnyeong island intensive monitoring station. 스템을사용하여한반도배경지역인백령도에서황사및미세먼지고농도사례에대한입경분포특성을연구하고자하였다. II. 연구내용및방법 본연구의측정지점인백령도는한반도서부유입권역의배경지역으로서해최북단 ( 위도 : o, 경도 : o ) 에위치하고있으며서쪽으로는중국의산둥반도와약 200 km, 동쪽으로는수도권과 200 km 정도떨어진곳에위치하고있다. 백령도주변은인위적인오염물질의배출이적은곳으로서해상으로유입되는황사및고농도미세먼지사례가국내에서처음관측되어지는중요한측정지점이다. 측정기간은고농도미세먼지와황사현상이빈번히발생하는 2015 년 2 월을측정기간으로선정하여미세먼지입경분포특성을파악하였다. 본연구의미세먼지입경분포특성을파악하기위하여 SMPS-APS 시스템을사용하였다. SMPS 측정원리는 0.8 μm 이상의입자를제거하기위하여 Inlet Cyclone 를통과한다분산미세입자의전하를중성화하기위하여입자중화기 (Kr-85) 를이용하여중화시켰다. 입자중화기를통과한입자는 DMA(Differential Mobility Analyzer) 로보내지며 DMA 내부의전극봉에 (-)kv 전압을걸어 (+) 전하를띤입자를 DMA 내부의전기장내에서전기적이동도에따라한가지크기의단분산입자로분리하였고, 분리된입자는 Butanol(sigma aldrich 33065, USA) 을이용하여입자의크기를성장시키고 CPC(Condensation Particle Counter) 를이용하여검출

5~20 μm 크기의에어로졸입경과광산란강도를실시간으로측정하는장비로입경채널수는 54 개 (32 채널 /decade) 며 SMPS 와같이 5 분간격으로측정하였으며두측정장비의시스템개요는 Fig. 2 에나타내었다. 측정결과는입경구간의각입경을구형으로가정하여입경별부피를구하였으며 density 1.4 g/cm 3 를적용하여무게로환산하였다.

3 고농도미세먼지및황사발생사례에대한백령도지역의미세먼지입경분포특성 243 Fig. 2. Schematics of aerosol monitoring instruments used in this study. Fig. 3. Variation of meteorological condition at Baengnyeong island intensive monitoring station. 하였다. SMPS 의입경구간은 10~487 nm 크기의에어로졸의입경을측정하며입경채널수는 54 개 (32 채널 / decade) 이며측정시간은 5 분간격으로측정하였다. APS 는 0.5~20 μm 크기의에어로졸입경과광산란강도를실시간으로측정하는장비로입경채널수는 54 개 (32 채널 /decade) 며 SMPS 와같이 5 분간격으로측정하였으며두측정장비의시스템개요는 Fig. 2 에나타내었다. 측정결과는입경구간의각입경을구형으로가정하여입경별부피를구하였으며 density 1.4 g/cm 3 를적용하여무게로환산하였다. 이후측정된개수자료를토대로질량농도로환산하였다. 미세먼지 (PM 10, PM 2.5 ) 질량농도측정은대기중부유하는입자들을일정시간동안연속적으로필터에채취하여포집된미세입자의 β-ray 흡수소멸량으로부터입자의질량농도를측정하는 BAM 1020(MetOne Ins., USA) 을이용하였다. PM 10, PM 2.5 의농도는한시간간격으로 24 시간연속으로측정되었으며 SMPS-APS 시스템과비교평가하였다. III. 연구결과 측정기간백령도지역의기상조건은 Fig. 3 에나타내었다 년 2 월의평균기온은 0.5 o C( 최고 8.4 o C, 최저 o C) 로나타났으며평균풍속은 5.0 m/s 로주풍향은북서풍으로나타났다. 상대습도는 60.6% 로비교적낮은습도를보여주었으며 2 월전체강수량은 14.0 mm 로강수가온이후고농도사례가빈번히출현하는것을확인하였다. β-ray 흡수법으로측정한 2015 년 2 월의측정결과를 Table 1 과 Fig. 4 에나타내었으며 PM 10 측정결과 100

4 244 서석준 임용재 서영교 정동희 정해진 이민도 박진수 홍유덕 Table 1. Operating condition of Ion chromatography analyzer High PM (HPM) Asian dust (AD) PM 2.5 PM 10 Mean Concentration (ug/m 3 ) Mean Max Mean Max I 2/03 19:00 ~ 2/04 14: II 2/10 00:00 ~ 2/11 06: III 2/16 23:00 ~ 2/17 04: I 2/07 23:00 ~ 2/08 05: II 2/22 05:00 ~ 2/23 21: Fig. 4. Time variation of PM concentration. Fig. 5. Backward Trajectories of air masses arriving on high PM episodes in Baengnyeong island. μg/m 3 이상의농도가 6 시간이상지속된사례를고농도사례로구분하였으며, 황사사례는기상청의황사예 보와 PM 10 측정결과 100 μg/m 3 이상의사례로구분하였다. 2 월측정기간중고농도미세먼지사례는총 3 회,

고농도미세먼지및황사발생사례에대한백령도지역의미세먼지입경분포특성 245 Fig. 6. Comparison of mass concentrations measured by SMPS and β-ray absorption methods in February, 2015. Fig. 7. Distribution of SMPS-APS measurement.

5 고농도미세먼지및황사발생사례에대한백령도지역의미세먼지입경분포특성 245 Fig. 6. Comparison of mass concentrations measured by SMPS and β-ray absorption methods in February, Fig. 7. Distribution of SMPS-APS measurement. 황사사례는총 2 회로나타났으며, 미세먼지고농도와황사사례를제외한 2 월의 PM 2.5 와 PM 10 의평균농도는 26 μg/m 3, 47 μg/m 3 수준을나타냈으며, PM 2.5 /PM 10 비는 0.55 정도로나타났다. 고농도발생사례에대한역궤적분석결과모든사례에서북서풍계열의기류를타고유입되었으며미세먼지고농도사례에서는 200~500 m 상공의낮은기류가중국산둥반도및다렌지역등의중국동북쪽의도시지역에서정체혹은경유하여유입되었다. 황사사례의역궤적분석에서는몽골에서발원하여북서풍의빠른기류를타고짧은시간에한반도에유입되는현상을보여주었다. SMPS-APS 로측정된입경개수자료를질량으로환산한후 β-ray 흡수법결과와비교평가하였으며그결과를 Fig. 6 에나타내었다. 5 분간격으로측정된 SMPS-APS 결과와 PM 10 결과를시계열로분석한결과유사한변동양상을보여주고있으며상관성분석 결과 r 2 =0.97 이상으로나타났다. 다만 PM 10 결과에비해 SMPS-APS의결과가다소낮게나타났으며약 70% 정도의농도를보여주는것으로나타났다. SMPS-APS 전체측정기간에대한입경별분포를 Fig. 7에나타내었다. 일반적으로대기중입자상물질은입자의기원과직경에따라 Nucleation mode(1~10 nm) Aitken mode(0.01~0.1 μm), Accumulation mode (0.1~1 μm), Coarse mode(1 μm 이상 ) 로나눌수있다. 입자생성의물리적과정은기상반응및핵생성과정에서생성된 Nucleation mode의입자들이핵표면에서의응축성장하여 Aitken mode에서나타나게되며생성된입자간의반응과입자내의화학적반응으로생성된입자가 Accumulation mode이다. Nucleation mode 와 Aitken mode의입자개수상당히많고, 기상변화등외부요인의변화에따라입자개수변동폭이크게나타나는것으로알려져있다. 13,14) 전체측정기간의 SMPS-APS 측정결과를 Fig. 7에

6 246 서석준 임용재 서영교 정동희 정해진 이민도 박진수 홍유덕 Table 2. Operating condition of OC/EC Analyzer dn/dlogdp (#/cm 3 ) Feb. mean* High PM I High PM II High PM III Asian dust I Asian dust II Aitken mode (0.01~0.1 μm) Accumulation mode (0.1~1 μm) Coarse mode (> 1 μm) sum Mass (μg/m 3 ) Feb. mean High PM I High PM II High PM III Asian dust I Asian dust II Aitken mode (0.01~0.1 μm) Accumulation mode (0.1~1 μm) Coarse mode (> 1 μm) sum * Feb. mean : Normal air condition value except High PM and Asian dust episode data Fig. 8. Number Distribution of particle size. 나타내었다. 측정된결과대부분의고농도발생시점에서는 Accumulation mode 에서의입경개수증가가크게나타났으며특히 0.5~1 μm 의입경개수의증가가뚜렷하게나타났다. 특히강한황사가유입되었던 2 월 22~23 일에는 1μm 이상의입자개수의농도가증가하는것으로나타났다. Aitken mode 에서농도증가는고농도발생시점이아닌주로낮시간대에나타났으며 Nucleation mode 에서생성된입자가입자들간반응을 통해성장하는양상으로보여주고있었으나 PM 10 의농도의변화에는크게영향을미치지않았다. 사례별입경개수및질량평균농도를각입경분포구간으로 Table 2 에나타내었다. 2 월평균 (Feb. mean) 에서 Aitken mode 는평상시와황사사례입경별개수농도가유사하게나타났으며고농도미세먼지사례에서는평상시보다낮게나타났다. Accumulation mode 는이와반대로황사사례의입경개수농도가낮게나

7 고농도미세먼지및황사발생사례에대한백령도지역의미세먼지입경분포특성 247 Fig. 9. Mass Concentration Distribution of particle size. 타났다. 질량농도에미치는영향은고농도미세먼지의경우 Accumulation mode, 황사사례는 Coarse mode 의비중이확연히높게나타났다. 입경별개수농도분포를사례를제외한 2 월평균과각사례별로 Fig. 8 에나타내었다. 0.1 μm 이하의입경개수농도는평상시가고농도사례보다높게나타났다. 이는낮시간대에활발히일어나는입자의생성및성장에의한것으로판단되며고농도미세먼지사례에서는 0.1 μm 이하에서평상시보다낮은개수농도를보여주었다. 입자는자외선에의한광화학반응으로생성되기가쉬우며 14) 에어로솔입자에의한산란과흡수는 2.5 μm 이하의미세입자의영향이크다고알려져있어 15) 고농도미세먼지사례는인위적인미세먼지의유입으로 0.1~1 μm 의농도가급격히증가함에따라고농도발생시점에는입자의생성및성장을억제하는현상으로판단된다. 이와는반대로황사발생사례에서는평상시정도의입경개수농도분포를보여주고있으며일부입자의성장이나타나는것을볼수있었으나평상시에비해강하게나타나지는않았다. 입경개수를환산한질량농도분포를 Fig. 9 에나타내었다. 고농도미세먼지사례에는평상시의유사한농도분포로 질량농도만증가하는특성을보여주고있다. 황사사례에서의질량농도분포는이와반대로 1.0 μm 이하의질량농도가낮게나타나며 1.0 μm 이상조대입자의질량농도증가를뚜렷하게보여주고있으며일반적인황사와미세먼지사례의결과를보여주고있다. 16) 미세먼지고농도사례 I 의입경개수분포변화를시간순으로 Fig. 10 에나타내었다. PM 농도가상승하는시점부터 0.1~1 μm 사이의입자개수농도가증가하며 PM 농도의증감에따른변화가뚜렷하게나타났다. 해가뜨는시점에서일시적인농도의감소시 0.01~ 0.02 μm 사이의입경에서일부입자가성장하는현상이나타나기는했으나평상시와같은성장을지속하지는못하였다. Fig. 11 과 12 에는황사사례에대한시간별농도변화를나타내었으며 Fig. 11 에는입경개수농도와 PM 농도를 Fig. 12 에는질량농도의변화를나타내었다. 2 월 22 일에발생한황사사례는고농도미세먼지사례가초기에발생한이후황사가지속된사례이다. 황사사례초기에는고농도미세먼지사례와유사하게 0.1~1 μm 사이의입경수가증가하였으며, 이후 1μm 이상의입경이증가하면서황사의영향을받는것을확인할수

11. PM and particle size distribution of Asian dust II. 있었다.

8 248 서석준 임용재 서영교 정동희 정해진 이민도 박진수 홍유덕 Fig. 10. PM and particle size distribution of high PM Episode I. Fig. 11. PM and particle size distribution of Asian dust II. 있었다. 1 μm 이상의 입경에서는 개수 농도의 증가가 뚜렷하게 나타나진 않았지만 Fig. 12의 질량농도 분포 에서 농도가 증가하는 것을 확인 할 수 있었다.

고농도미세먼지및황사발생사례에대한백령도지역의미세먼지입경분포특성 249 Fig. 12. Mass concentration distribution of Asian dust II. IV. 결 론 겨울철미세먼지고농도사례와황사사례에대한미세먼지입경분포특성을연구하기위하여 2015 년 2 월한달동안 SMPS-APS 시스템을이용하여측정하였다.

9 고농도미세먼지및황사발생사례에대한백령도지역의미세먼지입경분포특성 249 Fig. 12. Mass concentration distribution of Asian dust II. IV. 결 론 겨울철미세먼지고농도사례와황사사례에대한미세먼지입경분포특성을연구하기위하여 2015 년 2 월한달동안 SMPS-APS 시스템을이용하여측정하였다. SMPS-APS 시스템으로측정한결과와 β-ray 흡수법으로측정한미세먼지농도는유사한결과를보였으며한시간간격으로측정되는 β-ray 흡수법을보완하는실시간측정방법으로의적용이가능하였다 년 2 월의 β-ray 흡수법으로측정한 PM 2.5 와 PM 10 을기준으로 PM 10 이 100 μg/m 3 이상으로 6 시간이상지속되는사례는고농도사례로분류하였고, 황사사례는기상청의황사예보및 PM 10 측정결과 100 μg/ m 3 이상의사례를황사로구분하였다 년 2 월전체측정결과고농도미세먼지사례 3 회, 황사사례 2 회가나타났으며, 이중 PM μg/m 3 이상되는매우짙은황사가한차례발생하였다. 이러한고농도사례는겨울철북서풍의기류를타고중국의동북부의정체된기류가유입되었으며황사사례는몽골에서발원한것으로나타났다. SMPS-APS 시스템으로측정한고농도미세먼지사례의입경분포특성은 Accumulation mode(0.1~1.0 μm) 에서의입경개수증가가뚜렷하게나타났으며 Aitken mode(0.01~0.1 μm) 의입경개수농도증가현상이평상시에비해낮았다. 이는고농도미세먼지발생시빛을산란및흡수시키는 Accumulation mode 의입경의입자가인위적으로많은양이유입되면서낮시간동안빈번히발생하는입자의생성및성장현상을억제하여 Aitken mode 입경개수농도를증가시키지않는것 으로판단된다. 미세먼지고농도사례와는달리황사사례에서는 Coarse mode 의입자가증가하였으며 2.5 μm 이상의입자질량농도가 PM 10 질량농도에가장높은영향을미치는것으로확인되었다. References 1. Pino, P., T., Walter, M., Oyarzun, R., Villegas and Romieu, I., Fine particulate matter and wheezing illnesses in the first year of life, Epidemiology, 15(6), (2004). 2. 이시혜, 김상우, 윤순창, 2011년봄황사시기의제주도고산에서의황사오염입자의광흡수기여도산정, 한국대기환경학회, 28(4), (2012). 3. 김필수, 서울대기 Aerosol의물리적특성 : 가시광선의산란, 한국대기보전학회지, 4(2), (1988). 4. Joussaaume, S., Three-dimensional simulations of th atmospheric cycle of desert dust particles using a genral circulation model, Journal og Geophysical Research, 5(D2), (1990). 5. 박인지, 임세희, 이미혜, 이영재, 김정수, 2007년 3 월서울황사사례의 PM10 이온조성과반응성기체특성, 한국대기환경학회지, 27(4), (2007). 6. NIER, Annual report for operating result of air pollution intensive monitoring stations (2010). 7. Lee, H. S. and Kang, B. W., Chemical Characteristics of principal PM2.5 species in Chongju, South Korea, Atmospheric Environ., 35(4), (2001). 8. 박승명, 문광주, 박종성, 김현재, 안준영, 김정수, 2009년서울지역황사및고농도미세먼지사례시

10 250 서석준 임용재 서영교 정동희 정해진 이민도 박진수 홍유덕 미세먼지화학성분특성, 한국대기환경학회지. 28(3), (2012). 9. 배귀남, 김민철, 임득용, 문길주, 백남준, 2001년겨울철서울대기에어로졸의입경별수농도특성, 한국대기환경학회지, 19(2), (2002). 10. 김용민, 안강호, SMPS(Scanning Mobility Particle Sizer) 를이용한안산지역대기중초미세입자 (30~ 500 nm) 분포연구 (2005). 11. 김유미, 김상우, 윤순창, 장임석, 이석조, 이미혜, 김지형, 제주고산에서 2009년가을에관측된입자생성및성장현상의특성, 한국기상학회, (2010). 12. 은승희, 남형규, 김병곤, 박진수, 안준영, 이석조, 서울과백령도의에어로솔산란계수특성분석, 한국대기환경학회, 29(3), (2013). 13. Kulmala, M. et al., Formation and growth rates of ultrafine atmospheric particles: a review of observation, Aerosol Sciemce, 35, (2004). 14. Kaarel Hmeri. et al., The investigation of aerosol particle formation in urban background area of Helsinki, Atmospheric Research, 41, (1996). 15. Bumer, D., Versick, S., and Vogal, B., Determination of the visibility using a digital panorama camera, Atmos Environ., 42, (2008). 16. 최규훈, 김기현, 강창희, 이진홍, 황사와비황사기간의중금속농도분포특성 : 2001년황사기간에대한비교연구, 한국대기환경학회, 19(1), (2002).

목차 ⅰ ⅲ ⅳ Abstract v Ⅰ Ⅱ Ⅲ i

11-1480523-000748-01 배경지역 ( 백령도 ) 에서의 대기오염물질특성연구 (Ⅲ) 기후대기연구부대기환경연구과,,,,,,, Ⅲ 2010 목차 ⅰ ⅲ ⅳ Abstract v Ⅰ Ⅱ Ⅲ i 목차 Ⅳ ii 목차 iii 목차 iv 목차 μg m3 μg m3 v 목차 vi Ⅰ. 서론 Ⅰ μm μg m3 1 Ⅰ. 서론 μg m3 μg m3 μg m3 μm 2