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형욱 팽
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1 Prospectives of Industrial Chemistry, Volume 9, No. 4, 기획특집 - 수소제조및저장 천연가스수증기개질형중소규모수소제조기술서동주 서유택 서용석 노현석 윤왕래 한국에너지기술연구원, 신에너지연구부 Natural Gas Steam Reforming Technology for Small-Scale Production of Hydrogen Dong Joo Seo, Yutaek Seo, Yong Seog Seo, Hyun-Seog Roh, and Wang-Lai Yoon New Energy Research Department, Korea Institute of Energy Research Abstract: 100 Nm 3 /h 이하의중소규모수소생산을위한천연가스수증기개질기술은반도체, 유리공업, 정밀화학, 초경합금가공등중소규모수소사용산업의수소공급장치로이용될수있으며, 특히연료전지자동차상용화를위한수소충전소연계실증에서초기수소공급인프라구축을위한현장생산식수소제조설비로적용가능한기술이다. 중소규모의시스템컴팩트화와효율향상을위해서는흡열반응이진행되는수증기개질촉매층열전달구조설계와폐열회수시스템의구성을최적화하는것이핵심요소기술에해당한다. 2006년현재국외에서는수소충전소와연계한실증운전이활발히진행되고있으며국내의경우국산화수증기개질시스템개발이진행되고있다. 중소규모수소제조기술은미래수소에너지보급확대를위한수소인프라구축의핵심기술로서국가산업경쟁력확보와신에너지산업창출에기여할수있는분야이다. Keywords: hydrogen production, natural gas, methane, steam reforming, small-scale 1. 서론 1) 화석연료의가채량감소와지속적인에너지사용량증가에따른에너지자원의확보및온실가스배출억제를위한청정에너지로서수소에너지의개발이가속화되고있다. 일상생활에서수소를에너지매개체로서이용하기위해서는수소에너지의제조, 저장, 수송, 이용기술전반을포함하는수소에너지시스템구축이필요하다. 특히정지형연료전지의수소공급과자동차용연료전지의보급을위해서는수소제조공급인프라의구축이병행되어야한다 [1,2]. 현재상용화된수소제조법중에서는화석연료, 특히천연가스수증기개질법에의한수소생산이가장가격경쟁력이있는 주저자 ( djseo@kier.re.kr) 것으로알려져있다. 천연가스를원료로한수증기개질이나부분산화공정의수소제조단가는대략 6~8 $/GJ 정도이며 (NREL) 원료인천연가스가격의 2 배이상이다. 또한열량당가격만으로비교하면원유가의 3 배정도가격이다. 물전기분해법에의한수소가격은 20 ~24 $/GJ 수준으로현재생산되는수소는가격문제로대부분산업용으로사용되고있다 [3]. 미국프린스턴대학의연구결과에의하면수소인프라구축의초기단계에는중앙집중형대형수소생산보다분산형중소규모수소생산이유리하며천연가스를이용한수소생산이가장경제성이있는것으로보고되었으며 [4], 미국의 Directed Technologies 사에의해비슷한결과가보고된바있다 [5]. 중소규모분산형수소생산시스템은파이프라인과같은

2 24 공업화학전망, 제 9 권제 4 호, 2006 Table 1. 중소규모천연가스수증기개질반응기의구조별특징 구분평판형동심관형튜브형 내부구조 연소부와반응부가평행하게인접 연소부외곽에반응부위치 연소부내곽에반응부위치 고온부위치개질기적층구조내개질기중심개질기외곽 scale-up 방식평판면적, 적층수증가 장점 촉매연소기, 메탈화이버버너등컴팩트연소장치와연계용이 촉매충전구역의동심관경및길이증가 내부열회수설계가능고온부가본체중심에위치하므로열손실억제 촉매충전튜브길이및개수증가 가압설계, 대형화유리 내부구조 주요개발사 IHI, 한국가스공사 Fuji Electric Mahler IGS KIER, ( 주 )SK Osaka Gas Harvest Energy 대규모초기투자비가필요없으며, 현장에서생산, 이용되는장점이있기때문이다. 본글에서는정지형연료전지의수소공급과수소스테이션의수소제조장치로이용이가능한 100 Nm 3 /h 이하용량의천연가스수증기개질기술에서중소규모시스템개발의핵심이되는요소기술을정리하고국내외개발동향을소개하고자한다. 내에포함된황성분을제거하는탈황부, 수증기와천연가스가개질반응에의해개질가스로전환되는수증기개질부, 생산된개질가스의수소수율을증가시키기위한수성가스전이부로구성되며고순도수소가필요한경우압력변동흡착 (pressure swing adsorption, PSA) 공정과같은정제공정이추가된다. 천연가스수증기개질과정의주요반응식은아래와같다. 2. 기술개요및요소기술 개질 (reforming) 이란촉매반응을이용하여탄화수소연료를수소를포함하는가스로전환하는과정을의미하여이때생산된수소함유가스를개질가스라부른다. 천연가스수증기개질시스템의주요구성은원료천연가스 CH 4 + H 2 O CO + 3H 2 H = kcal/mol (1) CO + H 2 O CO 2 + H 2 H = -10 kcal/mol (2) (1), (2) 반응은단순가역평형반응이다. 개질반응은강한흡열반응으로서르샤틀리에

3 Prospectives of Industrial Chemistry, Volume 9, No. 4, Table 2. 중소규모천연가스수증기개질형수소제조시스템해외개발동향 공급자 Harvest Energy Inc. Osaka Gas, Hyserve-30 생산용량 (Nm 3 /h) 설치장소 개질압력 (MPaG) 수소순도 (vol.%) 원료원단위 (Nm 3 -NG/ Nm 3 -H 2) 전력원단위 (kwh/ Nm 3 -H 2) 총괄효율 1) (%, LHV) 설치크기 (Dm Wm Hm) 70 Nevada min. 0.1 > ~ Osaka Gas 30 Rutgers Carbonate Engineering GmbH 50 WE-NET H 2 station, Osaka WE-NET H 2 station, Osaka CUTE H 2 station Madrid 0.89 > > > ~ (PSA 포함 ) Mahler IGS 100 CUTE H 2 station Stuttgart > (PSA 제외 ) 1) 총괄효율 = ( 총생성수소저위발열량 )/( 총투입에너지저위발열량 ) 천연가스저위발열량 : Osaka : MJ/Nm 3, (13A) Madrid : 39.8 MJ/Nm 3 Stuttgart : 36 MJ/Nm 3 의평형이동원리에따라고온및저압조건에서정반응의진행이유리하다. 반면에전이반응은온화한발열반응으로서저온이유리하며 (K= at 800 ), 압력은거의영향을미치지않는다. 중소규모수증기개질반응기의내부구조별특징을 Table 1 에정리하였다. 수증기개질반응에필요한열은가스버너를이용하여공급하는것이일반적이며각반응기들은촉매층에반응열을효과적으로공급하기위한열교환구조를채택하고있다. 중소규모천연가스수증기개질반응기는설치장소에제한을받는경우가많으므로효과적인열교환구조를통한반응기컴팩트화설계는주요요소기술에해당한다. 천연가스수증기개질반응기를포함한수소제조시스템은촉매층에열을공급하고배출되는연소배가스의폐열을수증기발생기및연료예열기등외부열교환장치를이용하여 회수하도록구성하고있다. 일반적으로대형상용공정의경우 20 기압이상의고압에서수증기개질반응을진행하고상대적으로높은온도에서반응이진행되므로수증기발생기를이용하여회수된열량으로생산되는수증기의양이수증기개질반응에필요한양이상으로발생하고있으며이러한잉여수증기는별도이용되고있다. 중소형천연가스수증기개질형수소제조시스템에서는이러한잉여수증기가발생하지않도록반응압력과온도를조절하여발생폐열을공정내부에서최대한회수, 사용하도록공정을구성하는것이시스템공정효율향상을위한요소기술이다. 3. 국내외개발동향 중소규모수소제조기술의기존응용처는

26 공업화학전망, 제 9 권제 4 호, 2006 Figure 3. Mahler IGS GmbH 100 Nm 3 /h 급리포머유닛. Figure 1.

Osaka Gas Co. 30 Nm 3 /h 급리포머 + PSA 유닛. 반도체, 유리공업, 정밀화학, 초경합금가공등중소규모수소사용산업이다.

Table 2 는 2006 년현재수소충전소등의현장에설치되어실증중인중소규모천연가스수증기개질형수소제조유닛을정리한것이다.

국내의경우한국에너지기술연구원, ( 주 )SK, 가스공사에서과기부수소에너지사업단의지원으로 20 Nm 3 /h급천연가스수증기개질시스템의개발을수행한바있으며

4 26 공업화학전망, 제 9 권제 4 호, 2006 Figure 3. Mahler IGS GmbH 100 Nm 3 /h 급리포머유닛. Figure 1. Harvest Energy Inc. 50 Nm 3 /h 급리포 머유닛. Figure 4. KIER 20 Nm 3 /h 급리포머. Figure 2. Osaka Gas Co. 30 Nm 3 /h 급리포머 + PSA 유닛. 반도체, 유리공업, 정밀화학, 초경합금가공등중소규모수소사용산업이다. 최근에는연료전지자동차실증운영을위한수소충전소의수소제조공급설비로서개발, 실증이진행중이다. Table 2 는 2006 년현재수소충전소등의현장에설치되어실증중인중소규모천연가스수증기개질형수소제조유닛을정리한것이다. 개발된시스템은 60% 이상의총괄효율을보이고있으며실증운전을통한내구성시험, 수소충전소와연계운전등을진행중이다. 국내의경우한국에너지기술연구원, ( 주 )SK, 가스공사에서과기부수소에너지사업단의지원으로 20 Nm 3 /h급천연가스수증기개질시스템의개발을수행한바있으며 2006년현재 1단계사업결과로개질효율 70% 이상의반응기를개발하였고 2단계사업에서 PSA를포함한고순도수소제조유닛개발을진행중이다. 또한산자부수소 연료전지사업단에서도국산화수소충전소개발사업을진행중이며본사업내에중소규모수증기개질시스템의개발이포함되어있다. Figure 1~6에국내외주요중소규모천연가스개질시스템의외형과용량을나타내었다.

Prospectives of Industrial Chemistry, Volume 9, No. 4, 2006 27 지자동차와연계실증중이다. 중소규모천연가스수증기개질형수소제조기술은시스템고효율화및컴팩트화를위한요소기술의조기국산화를통해국가산업경쟁력확보가가능하며향후연료전지보급확대과정에서새로운에너지산업의창출이가능한기술로전망된다. Figure 5.

현재주요선진국들은현장생산방식수소제조공급설비로서중소규모천연가스수증기개질시스템을수소충전소에설치하여연료전 1. J. J. Winebrake and B. P.

5 Prospectives of Industrial Chemistry, Volume 9, No. 4, 지자동차와연계실증중이다. 중소규모천연가스수증기개질형수소제조기술은시스템고효율화및컴팩트화를위한요소기술의조기국산화를통해국가산업경쟁력확보가가능하며향후연료전지보급확대과정에서새로운에너지산업의창출이가능한기술로전망된다. Figure 5. ( 주 )SK 30 Nm 3 /h 급리포밍시스템. 참고문헌 Figure 6. 가스공사 20 Nm 3 / 급평판형리포머. 4. 결론 중소규모천연가스수증기개질기술은연료전지자동차를위한수소충전소및정지형연료전지의수소제조공급시스템으로이용가능한수소인프라구축의핵심기술이다. 현재주요선진국들은현장생산방식수소제조공급설비로서중소규모천연가스수증기개질시스템을수소충전소에설치하여연료전 1. J. J. Winebrake and B. P. Creswick, The Future of Hydrogen Fueling Systems for Transportation: An Application of Perspective-based Scenario Analysis Using the Hierarchy Process, Technological Forecasting & Social Change, 70, 359 (2003). 2. C. Song, Fuel Processing for Low- temperature and High-temperature Fuel Cells Challenges, and Opportunities for Sustainable Development in the 21st Century, Catalyst Today, 77, 17 (2002). 3. NREL/TP , Survey of the Economics of Hydrogen Technologies (September 1999). 4. J. Ogden, Prospects for Building a Hydrogen Energy Infrastructure, chapter in Annual Review of Energy and the Environment, 24, 227 (1999). 5. C. E. Thomas, I. F. Kuhn, B. D. James, F. D. Lomax, and G. N. Baum, Affordable hydrogen supply pathways for fuel cell vehicles, International J. Hydrogen Energy, 23, 507 (1998).

2003~ 현재한국에너지기술연구원, 선임연구원 윤왕래 1976~1979 B.S. : 연세대학교화학공학과 1981~1983 M.S. : KAIST 화학공학과 1986~1992 Ph.

6 28 공업화학전망, 제 9 권제 4 호, 2006 % 저자소개 서동주 1988~1993 B.S. : KAIST 화학공학과 1993~1995 M.S. : KAIST 화학공학과 1995~2000 Ph.D.: KAIST 화학공학과 2000~2002 KAIST, BK21 Post Doc. 2003~ 현재한국에너지기술연구원, 선임연구원 윤왕래 1976~1979 B.S. : 연세대학교화학공학과 1981~1983 M.S. : KAIST 화학공학과 1986~1992 Ph.D.: KAIST 화학공학과 1983~1989 동력자원연구소연구원 1990~1997 한국에너지기술연구소, 선임연구원 1997~ 현재한국에너지기술연구원, 책임연구원

주요국 에너지 Profile 분석_아랍에미리트

주요국 에너지 Profile 분석_아랍에미리트 http://www.keei.re.kr 9 10 KOREA ENERGY ECONOMICS INSTITUTE http://www.keei.re.kr 11 12 KOREA ENERGY ECONOMICS INSTITUTE http://www.keei.re.kr 13 14 KOREA ENERGY ECONOMICS INSTITUTE http://www.keei.re.kr