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1 자동차이차전지제조를위한알루미늄과무산소동의레이저용접특성 강민정 박태순 김철희 김정한 大韓熔接 接合學會誌第 31 卷 6 號別冊

2 58 연구논문 자동차이차전지제조를위한알루미늄과무산소동의레이저용접특성 강민정 * 박태순 * 김철희 *, 김정한 ** * 한국생산기술연구원용접접합연구그룹 *** 한국생산기술연구원뿌리산업진흥본부 Laser Welding Characteristics of Aluminum and Copper Sheets for Lithium-ion Batteries Minjung Kang*, Taesoon Park*, Cheolhee Kim*, and Jeonghan Kim** *Advanced Welding and Joining R&D group, Korea Institute of Industrial Technology, Incheon 46-84, Korea **Korea Ppuri Industry Center, Korea Institute of Industrial Technology, Incheon 46-84, Korea Corresponding author : chkim@kitech.re.kr (Received October 16, 213 ; Revised December 12, 213 ; December 19, 213) Abstract Several joining methods involving resistance welding, laser welding, ultrasonic welding and mechanical joining are currently applied in manufacturing lithium-ion batteries. Cu and Al alloys are used for tab and bus bar materials, and laser welding characteristics for these alloys were investigated with similar and dissimilar material combinations in this study. The base materials used were Al 15 and oxygen-free Cu 12P alloys, and a disk laser was used with a continuous wave mode. In bead-on-plate welding of both alloys, the joint strength was higher than the strength of O tempered base material. In overlap welding, the effect of welding parameters on the tensile shear strength and bead shape was evaluated. Tensile shear strength of overlap welded joint was affected by interfacial bead width and weld defect formation. The tensile-shear specimen was fractured at the heat affected zone by selecting proper laser welding parameters. Key Words : Laser welding, Aluminum, Copper, Dissimilar metal joining, Lithium-ion battery 1. 서론 최근각광을받고있는친환경자동차인전기자동차와하이브리드자동차는이차전지팩 (pack) 을내장하고있다. 이차전지를만들기위해전극과탭 (tab) 접합, 케이스용접과같은셀 (cell) 단위의접합과셀과셀을결합하는모듈단위접합, 모듈과모듈을접합하는팩레벨접합이필요하다 1). 이중모듈단위접합에서는셀의탭과탭사이의접합과탭과버스바사이의접합이요구된다. 탭과버스바에이용되는소재는구리, 알루미늄등이있는데이차전지의종류및극성에따라선호되는소재가달라동종및이종소재의접합이필요하다 1,2). 이들소재의접합에서는전기저항용접, 초음파용접, 레이저용접, 기계적체결등이이용되고있다. 이중에서이종소재의접합에는초음파용접이가장선호되고있으나적용두께의한계가있고, 표면조건의영향이커서레이저용접의적용도활발하다. 알루미늄과구리의동종및이종소재의레이저용접에 1 μm파장대의 Nd: YAG 레이저를적용할경우흡수율이높지않아펄스레이저가선호되었다 3,4). 최근에는빔품질이우수한 1 μm파장대의연속파형레이저를이용한용접결과가다수소개되고있으며 5-8), 빔의모듈레이션이나하이브리드화한연구도활발하다 9-15). 전지부품의접합에서는접합강도외에도전기전도도가중요한역할을하는데특히 Al-Cu 를용융용접하는경우접합부에형성되는취성이강한금속간화합물 (Al xcu y) 이전기전도도를떨어뜨린다고보고하고있다. Journal of KWJS Vol.31 No.6(213) pp

3 자동차이차전지제조를위한알루미늄과무산소동의레이저용접특성 59 이러한금속간화합물의형성은온도에영향을받으며, 금속간화합물의두께가증가할수록전기전도도는급격히떨어진다 2,13,16,17). 본연구에서는모듈단위접합에서탭과탭사이의접합과탭과버스바사이의접합공정을모사하기위해알루미늄과구리소재를대상으로동종및이종소재조합에대해레이저용접을수행하고접합특성평가및접합계면에서의금속간화합물의형성을확인하였다. 2.1 실험조건 2. 실험방법 본연구에서는적용한소재는순수 Al 합금인 Al 15H 와무산소동 C12P-1/2H 으로화학적성분과물성은 Table 1과 2와같다. Al 15 합금의경우두께.2 mm, 무산소동 C12P 소재의경우두께.2 mm 와 1. mm의판재를각각이용하였다. 실험을위하여디스크레이저를적용하였으며, 적용소재의높은레이저빔반사율을고려하여초점거리 22 mm 레이저광학계의각도를 1도기울여용접을진행하였다. 용접변수로는용접속도와레이저출력을선정하였다. 빔은시편의상판표면에초점을두고조사되었으며보호가스는적용하지않았다. 용접부의기초물성을파악하기위한비드 (bead-on- Table 1 Chemical compositions of base materials 18-2) (wt. %) Cu O 2 C12P >99.96 <1 ppm Cu Fe Si Mn Mg Zn Ti Al Al Bal. Table 2 Properties of base materials 2,21) Property C12P Al 15 Density (kg/m 3 ) 8,94 2,75 Electrical resistivity (nω*m) Thermal conductivity (W/m*K) Thermal expansion coefficient (1-6 / ) Melting point ( ) 1, Specific heat capacity (J/kg*K) mm 13mm Fig. 1 Specimen configuration plate, BOP) 용접과실제이차전지에적용되는겹치기용접을수행하였다. 각시험편은길이 13 mm, 너비 7 mm로가공하였으며, 겹치기용접을하는경우에는 Fig. 1과같이겹침부가 25 mm가되도록시험편을배치하고겹침부의중심에서용접을수행하였다. 겹치기시험편의전단인장시험에서는 Fig. 1과같이제작한시험편을 4 mm 폭으로절단하여 5 mm/min 의속도로시험편이파단될때까지하중을인가하여파단하중의평균값을산출하였다. 용접부의비커스경도는 25 gf 하중에서 1 s의유지시간으로 1 μm간격을두고측정되었다. 용접시험편의계면은폴리싱후광학현미경과 SEM을이용하여관찰하였다. 3. 결과및고찰 3.1 BOP 레이저용접 소재별용접특성을파악하기위하여.2 mm 두께의 C12P 소재와 Al 15 합금에대해완전용입이달성되도록 BOP 용접을수행하였다. 두가지소재가동일한두께를가지고있음에도불구하고 Table 2에나타낸바와같이서로다른물성을가지고있어레이저용접변수를상이하게적용하였다. C12P 소재의경우 17 W의레이저출력과 5 m/min 의용접속도조건에서완전용입이달성되었으며, Al 15 합금은상대적으로낮은입열조건인 1 W의레이저출력과 11 m/min 의용접속도에서완전용입이달성되었다. 제작된 BOP 용접시험편을대상으로소재별인장실험을실시하였으며, 시험전후의비드표면사진을 Fig. 2에나타내었다. 실험결과 C12P 소재의 BOP 용접시험편의경우, 측정된인장강도가 245 MPa 로파단 C12P Al 15 Before tensile test After tensile test 7mm 1 mm 1 mm 1 mm 1 mm Fig. 2 Bead appearances for BOP welds 大韓熔接 接合學會誌第 31 卷第 6 號, 213 年 12 月 541

4 강민정 박태순 김철희 김정한 Hardness [Hv] Hardness [Hv] Welding speed Distance [mm] C12.2t (a) C12P 9 m/min 12 m/min 15 m/min Crosssection m/min Distance [mm] Al 15.2t (b) Al 15 Bead surface Fig. 3 Hardness profiles for BOP welds 3.2 동종소재 겹치기 레이저 용접 C12P 소재를 대상으로 레이저 출력을 3 kw로 고정한 조건에서 용접속도를 변화시켜가며 동종소재 겹 치기 용접을 수행하였다..2 mm 시험편의 동종두께 조합과.2 mm 시험편과 1. mm 시험편의 이종두께 조합에 대해 각각 겹치기 용접을 실시하였으며, 이종두 께 조합의 경우.2 mm 시험편을 위쪽에 위치시켰다..2 mm 동종두께 시험편의 겹치기 용접은 용접속도 After fracture Bead shapes for overlap welds (C12P,.2 mm +.2 mm) HAZ fracture Strength [kgf/1mm] 1.3 Fig. 4 Tensile shear strength [kgf/1mm] 은 열영향부에서 발생하였다. 용접부 강도가 O재 강도 (195 MPa)18,19)이상으로 측정되었다. Al 15 합금 의 BOP 용접시험편의 경우 인장강도가 11 MPa로 측정되었다. 파단은 Fig. 2와 같이 용접부에서 발생하 였으나, 용접부 강도가 O재의 인장강도(76 MPa)2)이 상으로 측정되었다. 소재별로 다른 파단위치는 Fig. 3에 나타낸 용접부 경도분포에 기인한다. C12P 소재의 경우 Al 15 합금에 비해 더 높은 입열이 가해졌음에도 불구하고 용 접부가 좁으며, 열영향부에서 가장 낮은 경도값이 측정 되었다. 열영향부의 낮은 경도는 인장시험에서의 열영 향부 파단의 원인으로 판단된다. 반면에 Al 15 합금 의 경우 용접부에서 가장 경도가 낮게 측정되었다. 열 영향부가 용접부 주위로 넓게 분포하고 있으나 경도값 이 용접부 보다 높아서 인장실험 시 용접부 파단이 발 생한 것으로 판단된다 Welding speed [m/min] Fig. 5 Measured tensile-shear strength and interfacial bead width (C12P,.2 mm +.2 mm) Welding speed 5 m/min 7 m/min 9 m/min 11 m/min Crosssection 를 6~15 m/min으로 가변하면서 실시되었으며, 그 때 용접비드의 형상과 전단인장하중은 각각 Fig. 4와 5와 같다. 전단인장하중은 실제 현장에서 요구되는 하중 기 Bead surface 준과 비교가 용이하도록 용접길이 1 mm 당 kgf로 표시하였다. 이 범위의 용접속도에서 전단인장 시험 시 시험편은 모두 열영향부에서 파단이 발생하였으며 이는 시험편의 두께에 비해 용접시험편의 계면 비드폭이 충 After fracture 분하여 경도가 가장 낮은 열영향부에서 파단한 것이 그 원인으로 판단된다. Fig. 6 Bead shapes for overlap welds (C12P,.2 mm + 1. mm) 542 Journal of KWJS, Vol. 31, No. 6, December, 213

5 자동차이차전지제조를위한알루미늄과무산소동의레이저용접특성 61 Tensile shear strength [kgf/1mm] HAZ fracture Strength [kgf/1mm] Welding speed [m/min] WM fracture Fig. 7 Measured tensile-shear strength and interfacial bead width (C12P,.2 mm + 1. mm) mm 1 mm (a) 5 m/min (b) 11m/min Fig. 8 Longitudinal cross-sections for different welding speeds (C12P,.2 mm + 1. mm) 이종두께시험편의겹치기용접은용접속도를 5~ 11 m/min 로가변하면서실시되었으며, 그때용접비드의형상과전단인장하중은각각 Fig. 6과 Fig. 7에나타내었다. 과입열조건인용접속도 5 m/min 에서는용접부에언더필현상과함께변형이관찰되었으나전단인장시험에서는 BOP 시편과마찬가지로열영향부에서파단하였다. 용접속도가증가하면서용접부강도가감소하는경향을보여주며, 접합계면의비드폭또한입열의감소로인해좁아진다. 용접속도 9 m/min 이상에서는파단모드가열영향부파단에서용접부파단으로전환되었으며, 용접비드외관에서의결함도점차증가하였다. 이에따라 9 m/min 이상의용접속도에서는속도증가에따라전단인장강도가저하된다. 그러나 Fig. 8의종단면형상을통하여확인할수있듯이용접속도가빠른경우에도안정된용입을보여주고있으며, 용접부내부결함은발견되지않았다. 3.3 이종소재겹치기레이저용접 용접속도에따른이종소재접합특성버스바와탭사이의접합공정을모사하기위하여.2 mm 의 Al 15 합금과 1. mm의 C12P 소재를겹치어레이저용접을수행하였다. 용접입열에따른용접특성을비교하기위하여레이저출력과용접속도를변수 로선정하였다. 겹치기용접은두께.2 mm 의 Al 15 합금시험편을위쪽에위치시켰으며보호가스는적용하지않았다. 이종두께이종소재시험편을대상으로레이저출력을 125 W로고정하고용접속도를 8~14 m/min 으로가변하면서용접을실시하였다. 이때용접비드의단면및표면은 Fig. 9와같다. 접합계면에서부분용입이발생하면서접합이이루어지며용접속도가빠른경우에는비드의가장자리에언더컷이존재한다. 비드표면의경우에는모든용접속도에서블로우홀이존재한다. 각용접속도별시험편에서측정한계면비드폭과전단인장강도는 Fig. 1과같다. 전단인장하중은용접길이 1 mm 당 kgf 로표시하였다. 용접속도가증가함에따라전단인장시험에서파단모드는열영향부파단에서용접부파단으로전환된다. 용접속도가증가할수록계면비드폭이줄어드는경향을보이고있으나계면파단이아닌용접부파단이발생하였다. Fig. 9의용접부 Welding speed Crosssection Bead surface 8 m/min 1 m/min 12 m/min 14 m/min Fig. 9 Bead shapes for overlap welds for various welding speeds (Al 15.2 mm + C12P 1. mm) Tensile shear strength [kgf/1mm] HAZ fracture Strength [kgf/1mm] WM fracture Welding speed [m/min] Fig. 1 Tensile-shear strength and interfacial bead width for various welding speeds (Al 15.2 mm + C12P 1. mm) 大韓熔接 接合學會誌第 31 卷第 6 號, 213 年 12 月 543

6 62 강민정 박태순 김철희 김정한 단면에서볼수있는것과같이고속용접시에는충분한양의용융풀이형성되지못하고언더컷이발생하여용접부파단이발생하는것으로판단된다 레이저출력에따른이종소재접합특성용접출력별용접특성을파악하기위하여용접속도는 11 m/min 으로고정하고레이저출력을 1~15 W 으로가변하면서용접을실시하였다. 겹치기용접부의단면및표면을 Fig. 11에나타내었다. 레이저출력 1 W에서는브레이징형태의접합이이루어지며더출력이높은조건들에서는부분용입이관찰되었다. 비드표면기공의경우부분용입이형성된조건들에서거의유사한정도로발생하였다. 각조건에대한계면비드폭및전단인장하중을 Fig. 12에나타내었다. 1 W의레이저출력에서접합계면이넓게형성되었으나접합강도는가장낮게측정되었다. 부분용입이형성된다른조건들에서는레이저출 Laser power Crosssection Bead surface 1 W 115 W 13 W 145 W 력이증가함에따라계면비드폭은증가하는경향을보여주고있으며, 접합강도의경우에는증가하였다가감소하는추세를나타낸다. 전단인장시험시레이저출력이증가함에따라파단모드는계면파단, 열영향부파단, 용접부파단으로전환된다. 앞서언급한바와같이낮은출력조건에서는브레이징과유사한접합계면을형성하면서용융금속과 C12P 소재사이의결합력부족하거나계면비드폭이좁아계면파단하는것으로판단된다. 여기에서레이저출력을높일경우에는충분한접합강도를확보하여 Al 15 합금의열영향부파단이발생하였다. 그러나더출력을높일경우 Fig. 11 의용접비드단면에서확인할수있는것과같이언더컷이발생하고이로인해용접부파단으로파단모드가변한다. 최대전단하중은레이저출력 115~125 W 범위내에서얻을수있었다. 앞절의레이저출력 125 W, 용접속도 14 m/min 의실험조건과해당실험결과의레이저출력 1 W, 용접속도 11 m/min 실험조건의경우단위길이당입열이거의동일함에도불구하고용입의형상과파단의모드가서로다르게나타난다. Al 합금의경우반사율이높고열전도도가높기때문에동일입열일경우높은출력및빠른용접속도가용접강도확보에유리하다. Fig. 13에레이저출력 125 W, 용접속도 11 m/min 조건으로용접을실시한시험편의이종소재접합계면을확대하고선정위치에서의성분분석결과를나타내었다. Fig. 13(a) 의 1 영역은용접부와 Al 15 합금의계면으로서레이저빔에의해용융된용융금속으로부터 Fig. 11 Bead shapes for overlap welds for various laser powers (Al 15.2 mm + C12P 1. mm) Tensile shear strength [kgf/1mm] IF fracture HAZ fracture WM fracture Strength [kgf/1mm] Laser power[w] Fig. 12 Tensile-shear strength and interfacial bead width for various laser powers (Al 15.2 mm + C12P 1. mm) (a) Micro-section (b) Weld metal/al interface (c) Weld metal/cu interface1 (d) Weld metal/cu interface2 Fig. 13 SEM images of interfacial surface between Al 15 and C12P 544 Journal of KWJS, Vol. 31, No. 6, December, 213

7 자동차이차전지제조를위한알루미늄과무산소동의레이저용접특성 63 간접적인열을공급받는지점에해당된다. Fig. 13(b) 에서와같이성분분석을진행한결과 C12P 소재의용융으로인하여용접부내부에미량의 Cu 원소가검출되는것을확인하였다. Fig. 13(a) 의 2, 3 영역은용접부와 C12P 소재의접합계면으로레이저빔에의한직접적인열을공급받는지점에해당된다. SEM 이미지를통해두영역모두두개의층으로구성되어있는것을확인할수있는데, 이것은 Cu 원소의확산에의한영향으로사료된다. 특히 Fig. 13(a) 의 2 영역 (Fig. 13(c)) 의경우넓은영역에서공정조직이발견되어 Fig. 13(a) 의 3영역 (Fig. 13(d)) 과구별된다. 그림에나타낸바와같이용접부에가까운층에서는 Cu 원소가 1.5 wt% 내외로낮은함량으로검출되었으며, C12P 소재에가까운층에서는 7.4 wt% 의높은함량의 Cu 원소가검출되었다. 4. 결론 본연구에서는리튬-이온배터리에적용되는 Cu와 Al 소재를대상으로디스크레이저를적용하여동종 / 이종레이저용접을수행하였다. 1) 각소재를대상으로 BOP 용접을수행한결과무산소동의경우열영향부에서가장낮은용접부경도를가지며알루미늄의경우용접부에서가장낮은경도가측정되었다. 2) C12P 동종소재에대한겹치기시험을수행한결과.2 mm 동종두께시험편의경우본연구에서적용한용접조건에서안정적인강도확보가가능하였으며모두열영향부에서파단하였다..2 mm 소재와 1. mm 소재의이종두께시험편의경우용접속도가증가함에따라열영향부파단에서용접부파단으로파단위치가변화하고이는비드표면에서용접결함의증가와계면비드폭의감소에기인한다. 3) Al 15 합금과 C12P 소재의이종소재겹치기용접을수행한결과적정용접조건에서는 Al 합금의열영향부파단이발생하여적정한용접강도확보가가능하였다. 적정조건보다용접속도가증가하거나용접출력이증가할경우에는용접부에언더컷이발생하고용접부에서판단된다. Reference 1. S. S. Lee, T. H. Kim, S. J. Hu, W. W. Cai and J. A. Abell: Joining Technology for Automotive Lithium- Ion battery manufacturing - a Review, Proceedings of the ASME 21 International Manufacturing Science and Engineering Conference (MSEC 21), 21, MSEC P. A. Schmidt, M. Schweier, M. F. Zaeh: Joining of Lithium-Ion Batteries using Laser Beam Welding: Electrical Losses of Welded Aluminum and Copper Joints, Proceeding of 31 st International Congress on Applications of Laser & Electro-Optics (ICALEO 212), 212, Y. Kawahito, S. Katayama: In-Process Monitoring and Feedback Control during Laser Microspot Lap Welding of Copper Sheets, Journal of Laser Application, 16-2 (24), M. Weigl, M. Schmidt.: Modulated Laser Spot Welding of Dissimilar Copper-Aluminum Connections. Proceedings of 4 M/ICOMM Conference, K.-B. Kwon, J.-W. Kim and C.-H. Kim: Analysis of Welding Distortion for Laser Welded Sheet Metal Structures of Aluminum alloy, Journal of Korean Welding and Joining Society, 27-3 (29), C. Kim and D.-C. Ahn: Influence of Process Parameters on Welding Quality during Lap Welding of Aluminum Sheets using High Brightness Disk Laser, Advanced Materials Research, (211), C. Kim, Y.-N. Ahn and H.-S. Lim, Laser welding of automotive aluminum alloys, Journal of Korean Welding and Joining Society, 29-4 (211), A. Springer, P. Kallage, M. Hustedt, S. Barcikowski, V. Wesling and H. Haferkamp: Development of New Processes for Welding of Thermal Al-Cu Solar Absorbers using Diode Laser, Journal of laser applications, 24-5 (212), B.-H. Kim, N.-H. Kang, Y.-H. Park, Y.-N. Ahn, C.-H. Kim and J.-H. Kim: A Study to Improve Weld Strength of Al 6k21-T4 Alloy by using Laser Weaving Method, Journal of KWJS, 27-4 (29), (in Korean) 1. K.-D. Choi, Y.-N. Ahn and C.-H. Kim: Crack Susceptibility Reduction and Weld Strength Improvement for Al Alloy 5J32-T4 by using Laser Weaving Method, Journal of KWJS, 27-4 (29), (in Korean) 11. K.-D. Choi, Y.-N. Ahn and C.-H. Kim: Weld Strength Improvement for Al alloy by using Laser Weaving Method, Journal of Laser Applications, 22-3 (21), D.-C. Ahn, C. Kim and J. Kim: Prevention of Back Side Humping in Laser Welding of Al 5J32 Alloy by using Laser Power Modulation, Journal of KWJS, 29-4 (211), (in Korean) 13. M. Kraetzsch, J. Standfuss, A. Klotzbach, J. Kaspar, B. Brenner and E. Beyer: Laser Beam Welding with High-Frequency Beam Oscillation: Welding of Dissimilar 大韓熔接 接合學會誌第 31 卷第 6 號, 213 年 12 月 545

8 64 강민정 박태순 김철희 김정한 Materials with Brilliant Fiber Lasers, Physics Procedia, 2 (211), A. Heider, A. Hess, R. Weber and T. Graf: Stabilizing Copper Welding Combining Power Modulated IR And Green Laser Beams, Proceeding of 3th International Congress on Applications of Laser & Electro- Optics (ICALEO 211), 211, C. Kim, M. Kang and N. Kang: Solidification Crack and Morphology for Laser Weave Welding of Al 5J32 Alloy, Science and Technology of Welding and Joining, 18-1 (213), M. Abbasi, A. Karimi Taheri, M. T. Salehi: Growth Rate of Intermetallic Compounds in Al/Cu Bimetal Produced by Cold Roll Welding Process, Journal of Alloys and Compounds, (21), R. Xiao, P. Dong: Laser Penetration Brazing of Dissimilar Alloys, Proceeding of 3th International Congress on Applications of Laser & Electro-Optics (ICALEO 211), 211, JIS H 31, Copper and Copper Alloy Sheets, Plates and Strips, KS D 553, Copper Bus Bars, ASM International: Aluminum and Aluminum Alloys, ASM Specialty Handbook, ASM International: Copper and Copper Alloys, ASM Specialty Handbook, Journal of KWJS, Vol. 31, No. 6, December, 213