@3월도큐합침.indb

industry / 기획특집 1 / 글 1저자 곽진호_삼성디스플레이 OLED 사업부 2저자 이재만_삼성디스플레이 OLED 사업부, 2저자 김선주_삼성디스플레이 OLED 사업부, 교신저자 주병권 교수_고려대학교 전기전자공학부 OLED 기술, 응용 그리고 발전 할리우드 SF영화에서 영상으로만 보았던 자유롭게 휘어지는 플렉서블, 접히는 폴더블, 말리는 롤러블, 그리고 늘어나고 복원되는 스트레처블까지 미래에 꿈꿔왔던 디스플레이가 OLED를 통해서 우리 곁에 현실로 다가오고 있다. OLED(Organic Light Emitting Diode)는 필름회사 로 잘 알려진 미국 코닥社(칭탕 박사)에서 1987년 발명하였다. 그리고 삼성SDI(現삼성디스플레이 社)가 2007년 세계최초 양산에 성공하였고, 17년 그림1. OLED/LCD 구조 및 특성 비교[1] 036 @3월도큐합침.indb 36 18. 3. 30. 오후 6:54

K-LIGHT 2018. 03 Vol. 2 빛의날특집 분야 (Smart Phone, Tablet, TV, HMD, Wearable, Automotive) 로확대되고있고그중플렉서블디스플레이시장은하기전 망치 [ 그림 3] 와같이생산량이급증할것으로예상된다. 작년 2017년 11월애플社아이폰X에플렉서블 OLED 디스플레이가탑재되면서전세계 Flagship 스마트폰시장은 OLED 로완전히개편되었고, 2018년부터중국 OLED 업체들의거센도전이예상되고있다 [ 그림4]. 그림 2. OLED 디스플레이적용및개발분야 OLED 가디스플레이가대세가될것이확실히되는시점에서 현재문제점들을살펴보면외부발광효율이 20% 밖에안된다는점은반드시개선해야하며, 또한종이와같은수준의폴더블 / 롤러블디스플레이를양산하기위해서는유연성높은전극, 터치센서용전도성필름개발, 그리고강화유리를대체할수있는플라스틱윈도우개발등의기술개발이필요하다. 본 그림 3. 플렉서블 OLED 공급전망 (6 세대환산기준 ) [2] 기고문에서외부발광효율개선을위한광학적관점에서주로 다루려한다. OLED 구조및발광원리 일반적인 OLED 소자는양극 (Anode), 정공수송층 (Hole Transport Layer, HTL), 발광층 (Emission Layer, EML), 전자수송층 (Electron Transport Layer, ETL) 및음극 (Cathode) 의다층 그림 4. 중국중소형 OLED 생산능력전망 (6 세대환산기준 ) [2] 박막구조로이루어져있다. 음극과양극에서주입된전자와 전공은각각의수송층을통해발광층에전달되고, 여기자 (Extion) 를형성및재결합 (Recombination) 하여발광 4분기국내디스플레이업체들이전체 OLED Market의 99%(DSCC 社조사결과 ) 를점유하고있다. OLED의장점을간략히소개하면 [ 그림1] 과같이자발광을이용하여 BLU(Backlight-Unit) 가필요없고, 액정 (Liquid Crystal) 이없어휘어짐에따른화질변화가적어플렉서블디스플레이제작에유리하며 LCD 대비하여무한대에가까운명암비와풍부한색표현력 (1.3배) 과얇은두께 (30% ) 소비전력 (70%) 에서큰우위를가진다. [1] 위와같은장점으로 OLED 는디스플레이가적용되는다양한 그림 5. OLED 의기본구조 037

industry / 기획특집 1 / 글 1 저자곽진호 _ 삼성디스플레이 OLED 사업부 2 저자이재만 _ 삼성디스플레이 OLED 사업부, 2 저자김선주 _ 삼성디스플레이 OLED 사업부, 교신저자주병권교수 _ 고려대학교전기전자공학부 경우, IR Drop에의한휘도불균일이발생하므로보조전극이필요하다. 이와같이전면발광은 TFT에의한빛손실은없지만기술적으로구현이더어렵다고알려져있다. OLED의유기재료는발광방식에따라단일항 (Singlet) 여기자만발광하는형광 (Fluorescent) 재료와단일항과삼중항 (Triplet) 그림6. OLED 발광구조 (Electroluminescence, EL) 한다. 가능한많은여기자를생성해야효율을높일수있으므로, 유기물질의전자와정공의이동도특성이다른것을감안하여전자정공의주입및전달을위해적합한보조층을사용하고있다. OLED는발광구조에따라 TFT Glass( 기판 ) 방향으로빛을방출하는배면발광 (Bottom emission) 과 TFT Glass 반대방향으로방출하는전면발광 (Top emission) 으로구분할수있다. 배면발광의경우 TFT Glass 면으로빛이방출되므로발광면적에있어 TFT의면적만큼손실을가지게된다. 전면발광 OLED의경우음극으로빛이방출되어야하므로높은투과도를갖는박막전극이필요하다. 하지만음극은일함수 (Work Function) 가낮은특성을가져야낮은전압구동에효율적이므로 Al, Mg, Li 등의불투명한재료를사용하는것이일반적이다. 이러한음극박막이얇아지면저항이증가하게되고, 균일한음극특성을보증하기어렵다. 또한두꺼워지면투과도가떨어져광손실이발생하게된다. 특히전면발광대형 OLED 여기자가모두발광에기여하는인광 (Phosphorescent) 재료로구분할수있다. 전자와전공이여기자를형성할때, 전자의스핀상태에따라단일항과삼중항여기자가 25% 와 75% 비율로생성되며, 초기 OLED는형광을주로사용했다. 하지만재료개발속도가가속화되면서최근에는이미인광재료가많은부분제품에적용되고있는것으로보고되고있다. 내부양자효율 (Internal Quantum Efficiency) 과광추출효율 (Out-coupling Efficiency) 은외부양자효율 (External Quantum Efficiency) 의주요인자이다. 이론상인광 OLED의내부양자효율은 100% 로형광 OLED의 4배이다. 하지만실제외부로방출되는빛은발광량의 20% 정도이고, 나머지 80% 정도의빛은내부에갇혀손실되게된다. 이와같이 OLED의광추출효율이 20% 로매우낮은원인은다음과같다. 배면발광구조에서 OLED의양극은내부에서발생한빛이외부로방출되는경로로투과도가높은투명전극을사용하게되며, 대표적으로사용되는투명전극은 ITO(Indium Tin Oxide) 이다. ITO의굴절률은약 1.9로유기재료 (n= 약 1.7~1.8) 와유리기판 (n= 약 1.5) 과굴절률차이가발생하게된다. OLED에서생성 된빛은유리기판과 ITO 및유기재료층의굴절률차이에의한 Wave-guided Mode 에의해 OLED 내부고립광으로소실될 그림 7. 형광인광발광프로세스그림 8. OLED 광추출및 Wave-guided Mode 에의한손실 [3] 038

K-LIGHT 2018. 03 Vol. 2 빛의날특집 수있다. 또한유리기판을거친빛이외부로방출될때유리기판과공기 (n= 1.0) 의큰굴절률차이가발생하며내부에서발생한빛이임계각이상으로입사할경우빛은전반사를일으켜광손실을갖게된다 [3]. OLED의광추출효율을떨어트리는또다른원인은표면플라즈몬폴라리톤모드 (Surface Plasmon Polaritons Mode, SPP) 에의한손실이다. SPP는금속박막과유전체계면과같은두물질간의경계면에존재하며응집된전자의진동으로정의할수있다. [ 그림9] 와같이발광층에서나온광이금속표면에전자들로인해금속 / 유기물계면을따라진행하면서결국은소멸또는 Wave-guide 되어광손실이발생하게된다. 굴절률차이에기인한전반사모드 (Wave-guided Mode), 기판과공기의굴절률차이에기인한기판모드 (Substrate Mode) 그리고전극과같이 OLED를구성하는재료의흡수에의해광손실이발생된다. [ 그림10] 에서는배면발광구조에서전자수송층 (ETL) 두께에따른 Light Mode 분포를보여준다. 기판모드는전자수송층두께변화에따른변화가적고, 외광모드 (Outcoupled Mode) 와유사한주기로변화하는반면, 전반사와표면플라즈몬폴라리톤모드는전자수송층두께변화에민감하게변화함을알수있다. 이것은기판모드는가시광영역파장대비굉장히두꺼운기판에의해발생하므로고적전인기하광학, 즉스넬의 법칙으로해석가능하다. 그에비해전반사와표면플라즈몬 광추출기술현황 상기에언급한바와같이 OLED 구조는금속내부전자들의 집단적인거동에의해금속과유기물계면을따라광이소멸 폴라리톤모드는발생되는유기박막부분두께가일반적으로가시광영역파장대비유사또는얇아파동광학, 즉간섭, 회절, 편광, 산란등을고려해야한다. 본장에서는각각의광손실모드에따른광추출기술개발현황을소개하겠다. 되는표면플라즈몬폴라리톤모드, 투명한양극 ITO 와기판과 (1) 기판모드 (Substrate Mode) 일반적으로 OLED 사용되는유리기판은붕소와알리미노규 산염이혼합된형태로두께는 0.3~0.8mm 이고, 굴절률은 ~1.5 이다. 기판이공기와같은굴절률을가질수없으므로, 기 그림 9. 플라즈몬플라리톤모드광손실모식도 [4] 판모드의광손실을극복하기위해기판과공기계면에광경 로를변화시킬수있는구조물을삽입또는표면을거칠게형 성시키는연구가많이진행되었다. 그림 10. 전자수송층 (ETL) 두께에따른 Red 인광 Light Mode[5] 그림 11. 마이크로렌즈유 / 무및접촉각에따른임계각변화 [6] 039

industry / 기획특집 1 / 글 1 저자곽진호 _ 삼성디스플레이 OLED 사업부 2 저자이재만 _ 삼성디스플레이 OLED 사업부, 2 저자김선주 _ 삼성디스플레이 OLED 사업부, 교신저자주병권교수 _ 고려대학교전기전자공학부 마이크로렌즈어레이 (MLA) 가대표적인구조물의예로, 광경로를변화시켜임계각이상에서전반사가일어나던광을추출하여기판모드의광손실을감소시킨다 [ 그림11]. 또한렌즈의접촉각이클수록임계각이더커져많은광추출이일어남을알수있다. 기하광학이기반인 Ray Tracing 이론을활용한시뮬레이션결과, 기판과동일한굴절률의 MLA를사용하면, 이론적으로 1.8배까지향상가능하다고보고되었다 [6]. 이러한 MLA는폴리머시트형태로제작하여 OLED 소자제작후기판외부에손쉽게부착하는방식으로많이사용되고있다. 하지만 MLA 때문에시야각에따른색상변화가발생될수있고, 이미지구현이필요한 Display 로사용하려면 Image Blurring 및고해상도 Pixel 과의정렬문제등의난제해결이선행되어야한다. MLA와더불어기판모드를감소시키는대표적인광추출방식으로는기판의공기와접촉면의표면을거칠게하거나, 요철을형성시켜전반사광을굴절시키는방식이있다. [ 그림12] 는 PET(Polyethylene Terephthalate) 기판을사용하는 Flexible OLED에적용한예로, O 2 Plasma 식각처리로높이수백nm 의요철구조를 Random하게제작하여 ~1.7배광효율이향상 된결과가보고되었다 [7]. 이방식은요철과같은패턴을제작하기위해일반적으로사용되는 Photo-Mask 사용이필요없다는장점을가지고있고, 크기가수백nm이므로 Pixel과의정렬문제도없다. 2018년도에는 [ 그림13] 과같이벌집 (Honeycomb) 구조를 Breath-figure 공정을활용해제작하여 ~1.25배광효율이향상된연구가보고되는등최근에도기판모드를감소시켜광추출을향상시키는연구가활발히진행되고있다 [8]. (2) 전반사모드 (Wave-guided Mode) 일반적인 ITO는굴절률이 ~1.9이고, 유리기판은 ~1.5이다. 이러한굴절률차이에기인한전반사모드를감소시키기위해수백나노크기의파티클을가진산란층을삽입하거나 ITO를 Grid 형태로패턴또는낮은굴절률의 Grid 등을적용하는연구들이발표되었다. 기판을중심으로 OLED 소자방향으로구조물을적용하기때문에내부광추출기술로구분하기도한다. 패턴의높낮이차이와테이퍼각도그리고표면거칠기가클경우, OLED 소자의전기적 Short를발생시키거나구동수명저하를발생시킬수있기때문에구조물적용을위해반드시 고려해야한다. 나노파티를산란층은 Propylene Glycol-monomethyl-ether Acetate (PGMEA) 용액에 TiO 2 나노파티클을용해, Spin- Coating 그리고열경화과정을거쳐제작된다 [9]. TiO 2 의굴절률이 ~2.2이고, 감싸고있는 Polymer Film의굴절률이 ~1.55 그림 12. Plasma 식각처리로 PET 요철제작모식도 [7] 그림 13. 벌집구조 Film 45 Tilt 전자현미경이미지 [8] 그림 14. 나노파티클산란층적용 OLED 모식도 [9] 040

K-LIGHT 2018. 03 Vol. 2 빛의날특집 그이상의굴절률특성을가지고있어야전반사모드가제거됨으로유사한굴절률 (1.81) 특성을지닌평탄화층을사용하였다. 거의완벽하게평탄특성을가지고있기때문에적용여부에따른전 그림 15. ITO 패턴을활용한 OLED 모식도 [10] 기적특성변화는거의없으 며, 광추출특성은 ~1.49 배 향상되는결과가보고되었다 [11]. 그외의방식으로는기판자체의굴절률을높이는방식이있지만현재까지는가격경쟁력및기판모드의손실을증가시키므로 MLA와함께사용해야하는문제를가지고있다. 그림16. 산란층 + 고굴절평탄화막단면전자현미경이미지및시야각특성 [11] 로차이가크다. 이러한굴절률의차이가산란효과를크게발생시켜백색 OLED에서 1.33배의효율향상결과가보고되었다. 또한파장에따른의존도가약해전체적인파장의효율을향상시킬수있었다고발표하였다. [ 그림15] 는 ITO 전극의테이퍼각도를활용하여전반사모드의손실을감소시키는방식의모식도이다. 일반적인 Photo Lithography 방식으로패턴을제작하였고, 전반사모드로사라질광들이 ITO 전극테이퍼부분에서광경로변화로외부로광 (3) 표면플라즈몬폴라리톤모드 (SPP) SPP는광이금속의자유전자에의해유기물과금속계면에서반사되지못하고계면을따라도파되어갇히는현상이다. OLED 소자구조가 ITO와같은투명전극과 Ag, Al 등과같은반사전극으로구성되므로주로반사전극에서발생하는현상이다. 이를해결하기위해서주기적인주름 (Corrugation) 모양을가시광파장영역과유사한크기의주기로제작하면 SPP로사라지는광을외부로추출가능함이보고되고있다 [12,13]. [ 그림 추출됨을알수있다. 패턴크기가수μm이므로 MLA 대비작은 Pixel에도적용가능하며각도별왜곡이크지않다고보고되었다 [10]. 또다른방식으로는 [ 그림16] 과같이 SiOx 수백nm 크기의폭및높이를갖는 Random한산란층을제작하고, 그위에고굴절평탄화를적층하는구조이다. 제작방법은 CVD(Chemical Vapor Deposition) 방식을이용하여 SiOx 박막을제작, 위에 Ag Nano-Wire를코팅후열처리를통한 Ag Nano-dot를제작한다. Ag Nano-dot을 Mask를활용하여 SiOx를식각하고 Ag Nano-dot을제거하면, [ 그림16] 과같은 구조를얻을수있다. 그리고평탄화층은 ITO 와동등하거나 그림17. 평면구조와 Corrugation 구조에서 SPP 분산곡선 (Dispersion Curve) [12,13] 041

industry / 기획특집 1 / 글 1 저자곽진호 _ 삼성디스플레이 OLED 사업부 2 저자이재만 _ 삼성디스플레이 OLED 사업부, 2 저자김선주 _ 삼성디스플레이 OLED 사업부, 교신저자주병권교수 _ 고려대학교전기전자공학부 최근 Spectrum의왜곡현상을개선하면서 ~1.3배의효율향상된결과가보고되었다. 제작과정은 CVD로 SiO2 형성후, LIL(Laser Interference Lithography) 공법을이용하여수백nm 크기의패턴을제작한다. 그위에 OLED 소자를성막하여주름구조를완성시켰다 [14]. 최대효율향상영역과 Spectrum 왜곡이없이광추출을할수있는영역을 FDTD (Finite-difference Time-domain ) 시뮬레이션방식및실제 OLED 제작으로확인하였다. 실제 OLED에서 SPP를줄이기위해서는반사전극과발광층거리를늘리는방법이있지만, 구동전압상승등의문제를야기할수있다 [14]. OLED 광손실에큰비중을차지하는 SPP의경우, Spectrum의왜곡개선과주름단차에의한유기물두께편차로인한소자수명특성등검증이동반되어야할것으로사료된다. 맺음말 그림 18. 평면구조와 Corrugation 구조에서 SPP 분산곡선 (Dispersion Curve) [14] 최근 Mobile 시장점유율의가파른상승 과 Premium TV 로 OLED 가각광받고있 는것을볼때, 향후몇년간은디스플레 17] 의에너지와운동량의분산곡선 (Dispersion Curve) 을보면평면구조에서는 SPP 가운동량 (k) 절대값이커서외부광 (Air Light Cone) 으로나오지못하지만, 주름구조를삽입하면운동량이변화하여외부광으로추출할수있는모드가생김을알수있다 [12,13]. 하지만이러한 SPP 개선을위한주름구조를도입할경우, 구조물의주기성에의한 Bragg 회절효과를동반한다. 회절효과는특정파장, 시야각의빛을추출할수있어서광효율향상에는긍정적이지만, Spectrum 왜곡이일어날수있는단점을가지고있다. 이에대세임은부인하기어렵다. 또한차세대디스플레이적용분야인플렉서블, 폴더블, 롤러블그리고스트레처블에이르기까지현재 OLED가가장적합한소자이고, 기술개발수준도제품제작에가장근접해있는상황이다. 하지만 OLED 구조에기인한원천적인광손실문제를가지고있는상태에서는효율과 042

K-LIGHT 2018. 03 Vol. 2 빛의날특집 수명등의특성을획기적으로향상시키는것은어느정도한계가있다고판단된다. 이러한이유로최근까지광추출기술에대한연구가활발히진행되고있지만, 양산에필요한공정온도, 거칠기, 비용등의조건을만족하면서삼원색광을전체적으로향상시킬수있는기술개발이요구되고있다. 더불어 Mobile과같은디스플레이에적용하려면외광반사차단을위해사용하는편광필름과의조합으로인해발생하는문제점및 Image Blurring 등의이슈를연구초기부터고려하여기술개발이된다면좀더가까운시일에제품에적용가능할것이 [10] T.-W. Koh, J.-M. Choi, S. Lee, and S. Yoo, Adv. Mater., 22, 1849-1853 (2010). [11] K. Lee, J.-W. Shin, J.-H. Park, J. Lee, C.W. Joo, J.-I. Lee, D.-H. Cho, J.T. Lim, M.-C. Oh, B.-K. Ju, J. Moon, ACS Appl. Mater.Interfaces 8 (2016) 17409e17415. [12] F. Zhao, D. Ma, Approaches to high performance white organic light-emitting diodes for general lighting, Mater. Chem. Front. (2017) [13] J. Frischeisen, Q. Niu, A. Abdellah, J. B.Kinzel, R. Gehlhaar, G. Scarpa, C. Adachi, P.Lugli, and W. Brütting, Opt. Express, 19, A7-A19 (2011). [14] Y. S. Shim, K. N. Kim, J. H. Hwang,C.H. Park, S.G. J.Y.W.Park and B. K. Ju, Nanotechnology, 2016, 28, 045301 라본다. Reference [1] http://www.samsungdisplay.com/kor/product/display_mobile.jsp [2] 고정우 2018년산업전망 [pp 12] NH 투자증권 2017년 11월 [3] Kanchan Saxena, V. K. Jain, D. S. Mehta, Optical Materials 32, 221 (2009). [4] Surface-plasmon modeling drives OLED design, cutting efficiency loss Laser Focus World Articles 02/23/2017 [5] S. Reineke, M. Thomschke, B. Lüssem, K. Leo, Rev. Mod. Phys. 85 (2013) 1245 1293. [6] H.S. Kim, S.I. Moon, D.E. Hwang, K.W. Jeong, C.K. Kim, D.-G. Moon, C. Hong, Opt. Laser Technol. 77 (2016) 104. [7] I. Lee, J. Y. Park, S. Gim, J. Ham, J. H. Son and J. L. Lee, Small, 2015, 11, 4480 4484. [8] A Bertrand, F Dumur, M Mruczkiewicz, M Perrin Organic Electronics, 2018.52, 222-229 [9] H.-W. Chang, J. Lee, S. Hofmann, Y. H. Kim, L. M. Meskamp, B. Lüssem, C.-C. Wu, K. Leo, and M. C. Gather, J. Appl. Phys., 113,204502 (2013). 저자소개 곽진호 _ 삼성디스플레이 OLED 사업부약력 : 2005 년삼성 SDI 연구원, 현재삼성디플레이수석연구원 이재만 _ 삼성디스플레이 OLED 사업부약력 : 2008 년삼성 SDI 연구원, 현재삼성디플레이책임연구원 김선주 _ 삼성디스플레이 OLED 사업부약력 : 2011 년삼성모바일디스플레이연구원, 현재삼성디스플레이선임연구원 주병권 _ 고려대학교전기전자공학부약력 : 2005 년 KIST 책임연구원현재고려대학교교수 043