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지빈 국
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1 J. Kor. Soc. Environ. Eng., 35(3), 200~205, 2013 Original Paper ISSN SWRO 해수담수화공정에서전처리된수질조건이 SDI에미치는영향 Effect of Pretreated Seawater Quality on SDI in SWRO Desalination Process 손동민 강임석 Dong-Min Son Lim-Seok Kang 부경대학교환경공학과 Department of Environmental Engineering, Pukyong National University (2012 년 5 월 11 일접수, 2013 년 3 월 5 일채택 ) Abstract : Pretreatment process is the critical step of RO (Reverse Osmosis) membrane desalination plant in order to prevent RO membrane fouling. The pretreatment as a key component of RO process must be designed to produce a constant and high quality RO feedwater which has low silt density index (SDI). This experiment was conducted to assess parameters affecting SDI value, such as ph, seawater turbidity, temperature, and coagulant dose. The experimental results indicated that the source seawater turbidity did cause little effects on SDI values of filtered water. The 0.45 um hydrophilic membrane was more appropriate than the hydrophobic membrane for measuring SDI. The SDI value was increased with decreasing ph under the condition of below ph 7.0. In addition, the water temperature significantly affected the SDI values, showing higher SDI value with lower water temperature. Key Words : Pretreatment, SDI, Coagulation, Desalination, Reverse Osmosis 요약 : 전처리공정은막의오염정도를제어할수있는유일한방법이다. 막의오염현상은피할수없는중요한문제이며 RO 공급수로적합한전처리공정의선택이중요하다. 본연구는 ph, 해수의탁도, 수온, 응집제주입량그리고 SDI 측정막재질과같은 SDI 값에영향을미치는인자들을평가하기위해수행되었다. 그결과해수의탁도는여과수의 SDI 값에약간의영향을미친것으로조사되었다 um 공극크기를가지는 SDI 측정막은소수성막보다동일한재질의친수성막을이용하는것이분석결과의신뢰성과재현성을확보할수있었다. ph 7.0 이하의조건에서 ph 가감소할수록 SDI 값은증가한것으로나타났다. 그리고수온은 SDI 값은큰영향을미친것으로조사되었다. 주제어 : 전처리, SDI, 응집, 해수담수화, 역삼투 1. 서론 해수담수화는해수로부터염분등을제거하여담수를얻는탈염기술로써최근가장경제적인 RO (Reverse Osmosis) 공정이가장많이사용되고있다. RO 막 (membrane) 은 99% 이상의염분리능을가지고 1가이온물질까지제거할수있기때문에그외의입자상물질들은 RO 막을손상시켜플럭스 (flux) 감소및유출수의수질을악화시킬수있으며이러한입자상물질들의제거는전처리에전적으로의존하기때문에전처리과정은매우중요하다. 1,2) RO 공정의전처리로주로사용되는공정인응집및여과는 RO 막에오염 (fouling) 을줄이기위해공급수의 SDI (Silt Density Index) 를낮추는데사용되며, 보통 3 이하의 SDI 값은 RO 유입수로써적합한공급수로알려져있다. 3~5) 그러나대부분의담수화공정에서는 SDI 값이 4~5 사이에서도적절하다고보고된바있으며, 이값은응집및모래여과 (Dual Media Filtration) 와같은전처리공법을통해서달성할수있다고하였다. 6,7) SDI 지수는 RO 공급수수질의적합성을나타내는중요한지표로사용되고있지만 SDI 측정에사용되는여과셀은전량여과 (Dead-End Flow) 방식이며, 대부분의상용 RO 막모듈은십자류흐름 (Cross-Flow) 방식으로써구동법이다르다. 뿐만아니라 SDI 측정시사용되는막은단지 0.45 μm의공극크기만제시되어있을뿐막의재질이나현장요인에대한고려는없는실정이다. 8,9) 따라서 SDI 지수는 RO 공급수의오염잠재력을나타내는하나의지표일뿐, 막오염을예측하기위한단독지표로써사용하기에는문제점이있다. 10) 그러나측정의간편함때문에널리사용되고있으며, 현재까지 SDI를대체할만한예측지수는없는실정이다. 그렇기때문에대부분의현장에서는 SDI 지수가 RO 공급수의수질을결정하는가장중요한값이다. 따라서본연구는 RO 막공급수의중요한평가지수인 SDI를제어하기위해응집-여과공정에있어서 ph, 응집제주입량및수온변화가 SDI 값에미치는영향을알아보고그에따른전처리공정을제어하기위해수행되었다. 또한 SDI 측정시 SDI 수치에영향을미치는막의재질, 수온, ph 등의영향을조사하였다. 2. 재료및방법 2.1. 실험재료 유입수성상본연구에사용된해수원수는부산시기장군앞바다의수 Corresponding author kangls@pknu.ac.kr Tel: Fax:

2 J. Kor. Soc. Environ. Eng. SWRO 해수담수화공정에서전처리된수질조건이 SDI 에미치는영향 201 Table 1. Source seawater quality Parameters Unit Temperature ph Turbidity NTU UV 254 cm Alkalinity mg/l as CaCO Conductivity ms/cm TDS g/l DOC mg/l Table 2. Analytical method and instruments Item Analytical method and instruments Jar Jar tester (Phipps & Bird, Model B) ph ph meter (Horiba, F-54BW) Conductivity Conductivity meter (Horiba, F-54BW) Turbidity Turbidimeter (HACH, 2100N) UV 254 UV spectrophotometer (UV-1650PC, Shimadzu, Japan) SDI ASTM standard methods TDS APHA standard methods DOC TOC CPH (TNM-1, SHIMADZU) Particle counts USFilter (Vivendi) 심 5 m 지점의해수를채취하여사용하였으며그특성을 Table 1에나타내었다. 본실험에사용된해수는여름에는수온이 20 까지상승하며겨울에는 5 까지낮아진다. ph 는 8.0~8.2로일정하며, 평상시의탁도는 2 NTU 이하로낮은편이다. 본실험에사용된해수채수지점은 2012년말가동예정인 45,000 m 3 /day 규모의해수담수화플랜트에근접하여위치해있다. 유입수의수온은필요시수온조절장치 (Buchi, Recirculating chiller B-740, Swiss) 를이용하여 5 ~ 20 로조절하여실험하였고, 실험에사용된분석항목및장비는 Table 2에나타내었다 응집및여과 실험에사용된응집제는염화제이철 (FeCl 3 6H 20) 을사용하였으며응집제는 0.25 M stock solution을제조후실험하기 24시간전에초순수를사용하여 10 g/l로희석한 dosing solution을사용하였다. Dosing solution 제조시희석에의한응집제성상변화에따른오차를최소화하기위하여 FeCl 3 dosing solution을실온에서하루방치하여안정화시킨후사용하였다. 응집실험에사용된 Jar는 115 mm W 115 mm L 210 mm H 인정방향 2 L 사각 Jar를 2개를붙여각각급속교반조및완속교반조로사용하였다. 여과조는내경 55 mm, 높이 1,000 mm의아크릴관을이용하였으며, 여재충진높이는 400 mm, 유효경은 0.44 mm 그리고균등계수는 1.32로하였다. 실험에사용된여과장치설계조건을 Table 3에나타내었다. Table 3. Characteristics of sand filter used in experiment Property Value Depth 400 mm Effective size 0.44 mm Uniformity coefficient < 1.32 Filter cell width 55 mm Filter cell depth 1,000 mm Filtration rate 8 m 3 /m 2 h Table 4. Characteristics of membrane filters used for measuring SDI Filter code HAWP HVLP HVHP Property Material Hydrophilic MCE Hydrophilic PVDF Hydrophobic PVDF Pore size (µm) Filter diameter (mm) Thickness (µm) SDI 측정장치및필터 SDI 측정기기는 0.48~0.83 Mpa 토출압력을가지는모터 (KOTEC, DX ) 를사용했으며, 0.05~0.85 MPa 범위를가진압력조절기 (CKD, R1000) 를사용하여구성되었다. 직경 47 mm 크기의여과필터를고정시킬 In-Line Filter Holder (Millipore, O.D 76 mm, Length 120 mm) 가사용되었다. 이장치는일정압력하에전량여과방식으로설치되었으며, 막은투과흐름에수직으로설치된다. 실험에사용된막은 Millipore 제품의친수성 (hydrophilic) 재질의막 2종류와소수성막 (hydrophobic) 1종류를선택하였으며사용된막의재원을 Table 4에나타내었다 실험방법 응집공정운전은제조한 FeCl 3 용액을정량펌프를사용하여응집조로공급하였고, 급속혼화와완속혼합의교반속도는각각 250 rpm과 60 rpm, 교반시간은각각 1분과 10분으로하여실험하였다. 응집후자연유하방식으로여과조로유입하였으며여과속도는 8 m/hr이다. 여과조를통과한여과수는여과시간 20분후채수하여 SDI 15 를측정하였다. 역세척방법은여과조하부로처리수를공급하여여과층이 30 % 정도팽창되도록하였다. 유입수의수온은필요시수온조절장치를이용하여조절후응집조로유입되게하였고, 일부실험에서는여과조를 GF/C 필터로대체하여실험하였다. ph의조정은 0.1N NaOH 와 0.5 N HCl를사용하였다. SDI 측정방법은 ASTM 표준방법에따라실험하였으며, 0.2 MPa 압력으로공극크기 0.45 µm 필터의오염되는속도로부터결정되고그식은다음과같다. 11) (1) 대한환경공학회지제 35 권제 3 호 2013 년 3 월

3 202 J. Kor. Soc. Environ. Eng. 손동민 강임석 여기서 t는총경과시간 ( 분 ) 이고, t 1 은최초 500 ml 물이여과되는데요구되는시간 ( 초 ) 이며, t 2 는 t시간뒤에 500 ml 물이여과되는시간 ( 초 ) 이다. 12) 이러한 SDI 값은민감한변수이고, 실험오차를줄이기위해측정전장비세척및막표면의공기방울제거등세심한주의가필요하다. 9) 일반적으로 t값이 15인 SDI 15 를주로측정하며시료의 SDI 15 측정이용이하지않은경우 t값을 5 또는 10으로조절하여측정한다. SDI 5, SDI 10 및 SDI 15 의범위는각각 0~20, 0~10 및 0~6.67이다. 3. 결과및고찰 3.1. 탁도변화에따른 SDI 일반적으로응집처리할시료의탁도가낮으면 floc 형성에필요한입자들의충돌빈도가낮기때문에응집효율이떨어진다고알려져있다. 13) 이러한응집효율의저하는또한후속공정인여과효율에영향을미친다. 따라서본실험은해수원수의부족한탁도를보충하기위해실공정에사용되는이층여과조의역세수를첨가하여원수의탁도인 NTU에서 2.5, 10, 15 및 20 NTU 되게하여응집및여과후 SDI를측정하였으며, 그결과를 Fig. 1 및 Table 5에각각나타내었다. 그결과를살펴보면탁도를높여실험하였을때응집후여과효율에큰영향을미치지않은것으로조사되었다 NTU의탁도에서는 SDI 값이 5.69로측정되어약간의여과효율개선을보였고여과초기탁도제거효율또한약간더좋은것으로나타났다. 그러나원수 Fig. 1. Changes in turbidity of filtered water with respect to filtration time under various seawater turbidities. Table 5. Filtrate SDI 15 values at 20 under various turbidity conditions of seawater Coagulant conc. 6 mg/l as FeCl 3 Flocculation condition 60 rpm / 10 min Initial turbidity Filtrate SDI 에대한인위적인탁도증가가응집및여과후 SDI 값에일부영향을주었지만 RO 공급수로적합한 SDI 값을나타내지못하였다. 이러한이유는응집공정보다는여과효율에문제가있는것으로판단된다. 원수시료를응집전처리없이 GF/C 필터 (pore size 1.2 µm) 로여과했을때 SDI 값이 4.0~4.2 (20 ) 범위이며, 응집전처리후 GF/C 필터로여과했을때의 SDI 값은 3.21이었다. 실험시원수시료의 ph는 8.21, 수온은 20 그리고철염응집제주입량은 10 mg/l였다. 그리고응집전처리를한것과하지않은것모두 Whatman NO. 1 (pore size 11 µm) 필터로여과시 SDI 값은 6 이상이었다. 따라서여과조에서여과에의해제거시킬수있는한계입자의크기는 1.2~11 µm 크기인것으로판단된다. 동일한기장지역해수를사용한 Kim 등 14) 의연구결과에따르면모래여과후 SDI 값이 3이상을초래하는입자의크기는 2~7 µm 사이의범위인것으로보고하였다. 또한 Wolf 등 15) 은재래식 RO 전처리공정인응집-여과에의하여 RO 유입수의수질조건인 SDI < 3~4를충족시키기어려운이유는 10~15 µm 이하의입자상물질제거효율이낮기때문이라고하였다. 본실험에사용된여과조로는일반적인응집- 여과공정에서달성할수있는 4~5의 SDI 값을얻을수없기때문에일부실험에서는해수원수시료를 GF/C 필터로여과하여실험하였다 막재질이 SDI 에미치는영향 Table 6에는시료를 GF/C 필터로여과후 ph를조절하여 3종류의 SDI 측정막을사용하여막의재질과성분에따른 SDI 변화를나타내었다. 실험에사용된시료의수온은 20 였다. 그결과친수성재질의 HAWP 및 HVLP 막이 ph 8 에서 SDI 5, SDI 10 및 SDI 15 값이각각 7.94, 5.05 및 4.12 그리고 4.31, 3.80 및 3.62로나타났으며 ph 9에서 SDI 15 값은각각 4.15 및 3.59로측정되었다. 그러나소수성 HVHP 막은 ph 8에서 SDI 5, SDI 10 및 SDI 15 값이각각 19.68, 9.86 및 6.54로나타났으며 ph를 9로증가시켰을때 SDI 15 값은측정이불가능하게높게나타났다. 따라서 SDI 값은 SDI 측정에사용된막의재질특성인 hydrophobicity와측정시료의 ph에매우민감한것으로나타났다. 일반적으로소수성재질의막이친수성재질의막에비해구조적인안정도와열역학적안정성이뛰어나다고알려져있으나, 콜로이드성물질이나용존성물질이수중에존재하는경우셀룰로오스와같은친수성폴리머로이루어진막이폴리술폰이나폴 Table 6. Comparison of SDI values according to membrane materials used in tests SDI values with different filter Filter code SDI 15 value ph 8 ph 9 SDI 5 / SDI 10 (ph 8) HAWP / 5.05 HVLP / 3.80 HVHP / 9.86 Journal of KSEE Vol.35, No.3 March, 2013

4 J. Kor. Soc. Environ. Eng. SWRO 해수담수화공정에서전처리된수질조건이 SDI 에미치는영향 203 리에테르술폰과같은재질의소수성막에비해막오염이덜일어나는경향이있다. 16) 또한소수성재질의막이친수성보다흡착강도가더크기때문에공극내입자의흡착률이더커서 flux의감소가빠르게나타난다. 17) 그러므로초기막투과유량과일정시간후의막투과유량의관계에의해결정되는 SDI 측정법에있어서소수성막의사용은그결과에비교적영향을덜미치는크기 0.45 µm 미만의입자들까지흡착시킬수있기때문에적합하지않다고판단된다 ph 변화가 SDI에미치는영향친수성재질인 HAWP 막을선택하여 ph 변화가 SDI 값에미치는영향을 Fig. 2 및 Table 7에나타내었으며 GF/C 필터로여과한샘플의 ph를각각 5, 6, 7, 8, 및 9로조절하여실험하였다. 실험에사용된시료의수온은 20 였다. ph 7에서 ph 5로감소할수록 SDI 값은 3.90에서 4.21로증가하였다. 반면에 ph 7에서 ph 9로증가하였을때 SDI 값은 3.90에서 3.92로차이가없었다. 이는 ph 저하에따른입자들의음 (-) 전하감소에의한결과로판단된다. ph 변화에따른입도분석결과를 Fig. 3에나타내었다. 결과에나타낸바 Table 7. Effect of sample ph on SDI values after GF/C filtration at 20 ph 5 ph 6 ph 7 ph 8 ph9 SDI SDI SDI 와같이 ph가감소할수록 10 µm 크기이하의입자의수가감소한것을볼수있다. 이는해수의경우 ph 감소만으로도미세 floc이형성된다는것을알수있었다. Mosset 등 9) 은 UF (ultrafiltration) 생산수를사용한 ph 변화에따른 SDI 측정실험에서 ph가 7에서 5로감소될때 SDI 값은 4에서 4.5로증가하며 ph가 7에서 8로증가할때 SDI 값은 4에서 6으로크게증가하는연구결과를보고하였다. 이러한이유는해수중칼슘및마그네슘이온들이 ph 증가와함께스케일유발물질인금속침전 (metal precipitation) 물을형성하기때문이라고보고하였다. 그러나본실험에서는 ph 감소에따른 SDI 값의증가는선행연구결과 9) 와유사한경향을보였으나 ph의증가에따른 SDI 값은변화가없었으며 Fig. 3에나타낸것처럼 5~7 µm 크기이하의입자들의수가약간증가하는경향을나타냈다. 따라서 ph의증가에따라형성되는금속침전물이 SDI에미치는영향은낮을것이라고판단된다. 그러나탄산칼슘은 RO막에손상을줄수있는중요한스케일유발물질중하나이며 3), 스케일을제어하기위해 ph 감소는필수적이다. 5,18) 따라서 FeCl 3 의응집 ph 범위가 6~9로넓은응집범위를가지고있더라도스케일방지를위해 ph를 6~7 범위로조절해야할것이며이에따라 SDI 값은일부증가될것으로판단된다 수온및응집제주입량변화에따른 SDI 값변화 Fig. 2. Effect of ph on SDI values after GF/C filtration at 20. 기장지역은겨울철과여름철수온차가 15 정도이며, 수온변화에따라응집효율과해수의점성이변한다. 따라서수온변화에따른응집효율및 SDI 변화를살펴보기위해, 수온 5, 10 및 20 에따라철염 (FeCl 3) 주입량을낮은농 Fig. 3. Effect of ph on the particle size distribution: (a) before GF/C filtration, (b) after GF/C filtration. 대한환경공학회지제 35 권제 3 호 2013 년 3 월

5 204 J. Kor. Soc. Environ. Eng. 손동민 강임석 도 (2 mg/l) 와높은농도 (10 mg/l) 로하여급속교반 (250 rpm) 1분, 완속교반 (60 rpm) 10분조건으로응집후 GF/C 필터로여과하여 SDI를측정하였으며그결과를 Fig. 4에나타내었다. 시료의수온을 5, 10 및 20 로조절하고응집을하지않은시료를 GF/C 필터로여과후 SDI 값을측정했을시각각 3.67, 3.89 및 3.94로수온이증가할수록점성변화에따른 SDI 값도상대적으로증가하는경향을보였다. 이러한결과는수온과유체의점성의관계에서기인한것으로 UF 생산수의수온을변화시켜 SDI 값을측정한연구에서 8,20) 수온이증가함에따라감소되는물의점성에의해 SDI 측정막을통과하는 flux의증가로막을빠르게오염시켜상대적으로 SDI 값을높이기때문이라고하였다. Fig. 4에나타낸것처럼응집제주입농도를 10 mg/l 주입하였을때 SDI 값은수온변화와상관없이 5, 10 및 20 에서각각 3.21, 3.07 및 3.21로나타나수온변화에따른 SDI 값변화보다응집이더큰비중을차지하는것으로나타났다. 그러나응집제주입농도가 2 mg/l에서는수온을 5, 10 및 20 로변화시킴에따라 SDI 값이각각 3.34, 3.48 및 3.78로응집을하지않은시료의 SDI 값보다낮게나타났지만수온을증가시킴에따라 SDI 값또한증가하는경향을나타내었다. 응집효율과수온은밀접한연관성이있으며 21) 수온이증가하면 Fe(III) 염의가수분해속도가가속되어응집에긍정적인영향을미친다고알려져있다. 22,23) 그러나낮은응집제농도 (2 mg/l) 에서는응집후에도수온에영향을받는것으로나타났다. 따라서응집후 SDI 측정시응집제주입농도가낮으면 (2 mg/l) 수온에의한영향을크게받으며응집제주입농도가높으면 (10 mg/l) 수온보다응집효과에큰영향을받는것으로판단된다. Kang 등 24) 은저수온 (5 ) 에서 Fe(III) 염을사용한응집시낮은응집제주입량에의한 (charge neutralization) 응집효율이높은응집제주입량 (sweep coagulation) 에의한응집효율에비하여영향을더크게받는다고하였다. Fig. 4. SDI values at different temperatures under different coagulation conditions. 4. 결론 본연구에서탁도, ph, 수온등의현장요인이 RO 전처리공정효율및 SDI 측정값에미치는영향에대한연구결과는다음과같다. 1) 저탁도의해수원수에대해적정응집제주입량 (6 mg/l as FeCl 3) 사용시원수의탁도변화는여과수의 SDI 값에미치는영향이거의없었다. 2) SDI 실험에서소수성막보다동일한재질의친수성막을이용하는것이분석결과의신뢰성과재현성을확보할수있을것으로판단된다. 3) ph 변화와 SDI 값은 ph가감소함에따라 SDI 값이증가하는경향을나타내었으며 ph가 7 이상으로증가할때는 SDI 값은변화가없었다. 4) 수온의변화가 SDI에미치는영향에대해서 SDI는수온보다응집제효과에큰영향을받는것으로나타났다. 따라서응집-여과전처리에서수온에의한 SDI 증가시수온과응집효과가 SDI 측정값에미치는영향을고려하여야한다고판단된다. 사사 이논문은 2012년도플랜트고도화사업의해수담수화플랜트고효율운영및유지관리 (12-seahero-b04-01) 과제의지원으로연구되었으며이에감사드립니다. 참고문헌 1. Bates, W. T. and Cuozzo, R., Integrated membrane systems. Hydranautics Available from: docs/papers/01_ims.pdf (accessed )(2000). 2. Brehant, A., Bonnelye, V. and Perez, M., Assessment of ultrafiltration as a pretreatment of reverse osmosis membranes for surface seawater desalination, Water Sci. Technol.: Water Supply, 3(5~6), 437~445(2003). 3. Bonnelye, V., Sanz, M. A., Durand, J. -P., Plasse, L., Gueguen, F. and Mazounie, P., Reverse osmosis on open intake seawater: pre-treatment strategy, Desalination, 167, 191~200 (2004). 4. Reverter, J. A., Talo, S. and Alday, J., Las Palmas III-the success story of brine staging, Desalination, 138, 207~217 (2001). 5. Rybar, S., Vodnar, M., Vartolomei, F. L., Me ndez, R. L. and Ruano, J. B. L., Experience with Renewable Energy Source and SWRO Desalination in Gran Canaria, SP International Desalination Association World Congress. Available from: Journal of KSEE Vol.35, No.3 March, 2013

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01.hwp J. Korean Soc. Environ. Eng., 37(6), 325~331, 2015 Original Paper http://dx.doi.org/10.4491/ksee.2015.37.6.325 ISSN 1225-5025, e-issn 2383-7810 Comparison of Al(III) and Fe(III) Coagulants for Improving