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KAERI/TR-3489/2007 중수로고온채널실험 (CS28-2) 검증계산을위한지르칼로이 / 증기산화반응모델의 CFX-10 코드적용 Application of a Zircaloy/Steam Oxidation Model to a CFX-10 Code for its Validation against a CANDU Fuel Channel Experiment: CS28-2 한국원자력연구원

제출문 한국원자력연구원장귀하 본보고서를 2007 년도 중수로안전해석체제수립및요소기술개발 과제의 기술보고서로제출합니다. 2007. 11. 주저자 : 김형태 공저자 : 박주환이보욱

요약문 중수로냉각재파단사고시고온증기냉각조건하에서의중수로채널안전해석에서는고온의증기에노출된지르칼로이피복재표면에서의산화반응현상이매우중요하다. 왜냐하면지르칼로이 / 증기산화반응으로인해표면에열이발생하고수소가생성되기때문이다. 이러한고온증기유량조건에서의중수로채널해석을위한 CS28-2 검증실험을상용 CFD 코드인 CFX-10 코드로해석하기위해서포물선형반응율법칙을기반으로한 2가지의지르칼로이 / 증기산화반응모델들이 User 포트란형식을통해서 CFX-10 코드에모델링되었다. 이들모델링에대한검증을위해먼저, 사용된산화반응모델들이 CFX-10 코드에잘도입되었는지베치마킹테스트를통해서확인하였다. 이후, 실제검증실험인 CS28-2 모사계산에서산화반응으로인한가열봉표면온도상승및수소생성계산결과가실험치와잘일치하는지검증비교를수행하였다. 이러한검증계산과정을통해서중수로핵연료채널해석코드들에서주로채용되고있는 Urbanic-Heidrick 모델이중수로채널내지르칼로이 / 증기산화반응의 CFX-10 모사에잘적용될수있다는것을알수있었다. i

Summary Oxidation of a Zircaloy cladding exposed to high-temperature steam is an important phenomenon in the safety analysis of CANDU reactors during a postulated loss-of-coolant accident (LOCA), since a Zircaloy/steam reaction is highly exothermic and results in hydrogen production. As part of a computational fluid dynamics (CFD) simulation of the CS28-2 high-temperature experiment for this accident analysis, two Zircaloy/steam reaction models based on a parabolic rate law are implemented in a commercial CFD code (CFX-10) through a user FORTRAN. It is confirmed that the present oxidation models for the CFX-10 reproduce the results of each empirical correlation in the verification tests well. Then the CFX-10 predictions of a temperature rise and hydrogen production due to Zircaloy/steam oxidation are compared with the results of the CS28-2 experiment. From these validation processes, it is shown that the Urbanic-Heidrick model, which is widely used in CANDU fuel channel codes, is also applicable to a CFX-10 simulation of Zircaloy/steam oxidation in a CANDU fuel channel. ii

목차 요약문 Summary 목차표목차그림목차 i ii iii iv v 1. 서론 1 2. 산화반응모델의 CFX-10 코드에적용 3 2.1 지르칼로이 / 증기산화반응모델 3 2.2 산화반응의수칙학적모델 4 2.3 산화반응모델적용을위한 User 포트란 5 2.4 복사열전달모델 6 2.5 CFX-10 산화반응모델의벤치마킹테스트 7 3. CS28-2 실험에대한검증 8 3.1 CS28-2 실험의개요 8 3.2 CS28-2 실험의 CFX-10 모델링 10 3.3 CS28-2 실험결과와비교 10 4. 결론 12 참고문헌 13 iii

표목차 표 1 포물선형반응계수 15 표 2 벤치마킹테스트를위한초기및경계조건 16 iv

그림목차 그림 1 온도에따른지르칼로이산화반응상수 ( K ) 변화 17 p 그림 2 핵연료봉에서의 ZrO 2 계층성장모습개략도 18 그림 3 User 포트란계산과정 19 그림 4 산화반응모델의 CFX-10 적용과정 20 그림 5 CFX-10 산화반응모델적용에대한벤치마킹테스트개략도 21 그림 6 CFX-10 수소몰분율분포계산결과 ( 지르칼로이표면온도 : 1273 K) 22 그림 7 그림 8 출구에서의수소누적량에대한 CFX-10 계산결과와 Urbanic-Heidrick 상관식과의비교 23 출구에서의수소몰분율에대한 CFX-10 계산결과와 Urbanic-Heidrick 상관식과의비교 24 그림 9 CS28-2 실험장치에대한개략도 25 그림 10 CS28-2 실험장치에단면도 26 그림 11 CS28-2 가열봉에공급되는전기열출력량변화 27 그림 12 CS28-2 실험부에대한격자생성과정 28 그림 13 CS28-2 실험에서의수소누적량측정값과 CFX-10 계산값비교 29 그림 14 안쪽링에서의봉 (R1-4) 온도비교 ( 입구로부터 1575 mm 지점 ) 30 그림 15 중간링에서의봉 (R2-8) 온도비교 ( 입구로부터 1575 mm 지점 ) 31 그림 16 바깥링에서의봉 (R3-16) 온도비교 ( 입구로부터 1575 mm 지점 ) 32 그림 17 압력관온도비교 ( 입구로부터 1575 mm 지점 ) 33 v

1. 서론 현재상용 CFD 코드인 CFX-10 에서는고체표면과유체사이의산화반응모델을지원하지않고있으나본연구에서중수로고온채널실험결과를 CFX-10로검증계산하기위해서기존의지르칼로이 / 산화반응모델을 CFX-10에적용하였다. 중수로원자로에서비상노심냉각계통이가용하지않고냉각재배관파단사고가일어났을경우채널내에서는고온의증기유량이형성된다. 이때핵연료에서발생되는원자로정지잔열은그일부가표면을흐르는증기로, 나머지대부분이핵연료봉에서이를둘러싼압력관, 그리고감속재로이르는복사열전달에서의해서제거된다. 만일핵연료봉이고온으로가열되어서지르칼로이표면과고온증기가화학반응을일으키면열이발생하고수소가생성된다. 이때발생한열이충분히제거되지않으면, 고온상태에서급속한가열로 인해핵연료채널의건전성을저해하게된다 1). 따라서, 원자로가상사고시고온의 핵연료채널내열수력거동및감속재열침원유효성에대한깊은이해가중수로원전의안전성측면에서매우중요하다. 냉각재배관파단사고시핵연료채널의열수력거동을이해하기위해서 CHAN 고온화학반응실험들 2) 이캐나다의 Whiteshell 연구소에서수행되었다. CS28-2 실험은이들실험군들중하나로써, 전기가열의 28봉핵연료모사다발, 실물크기인수평관에서의고온 증기냉각조건을모사하기위한실험이다. CS28-2 실험 3,4) 과정은저출력의정상상태및 고출력의과도상태실험단계로이루어져있다. 저출력단계에서는실험부의가열봉에서발생하는대부분의열에너지가복사열전달에의해서제거된다. 반면고출력단계에서는 28개봉다발의온도가공급되는전력량과다발표면에서의반응열에의해서크게좌우된다. 최근에는중수로핵연료채널내의 3차원열수력거동을이해하고자상용 CFD 코드가활발히사용되고있다. 동심원배열의중수로핵연료다발들의배치간격에형성되는부수로유량은제각기다른복잡한패턴을보이기때문이다. 또한압력관의쳐짐또는팽창에의한변형, 압력관 / 칼란드리아관접촉등도복잡한현상을야기함으로써, 중수로특유의 3차원적형상을해석할수있는 CFD 코드의열수력모델이포스트블로우다운및 CS28-2 검증실험모사를위해개발되고있다. - 1 -

따라서, 본연구의목적은고온채널실험을통한 CFD 모델검증및벤치마킹을통해서최종적으로 37 봉핵연료채널에대한상세한 3차원열수력모델을확립하는것이다. 이를위해서, 이전연구에서는 CS28-2 실험의정상상태조건에서 CFX-10 코드의복사열전달모델 5) 을검증하였고, 정상상태계산 6) 을수행하였다. 이제, 본연구에서는 CFX-10 7) 코드를이용한 CS28-2 실험모사를과도상태까지완료하기위해필요한산화반응열에의한온도상승, 그리고수소생성및확산등을모사하였다. 본연구는 CS28-2 실험과도상태모사의예비단계로써, 중수로채널해석코드, CATHENA 8) 및 CHAN-II 9) 에서사용되는 2가지의지르칼로이 / 증기산화반응모델들이 User 포트란의형식으로 CFX-10에적용되었다. 이는기존의 CFX-10 코드가표면산화반응모델을자체적으로모델링하지못하기때문이다. 따라서본연구에서는 Urbanic및 Heidrick 10) 에의한 모델과 Baker 및 Just 11) 의모델이 CFX-10 코드에적용되었다. 이들두모델은포물선형 반응율에의한산화반응실험상관식을기반으로한다. Baker-Just 실험상관식은인허가목적의보수적인접근법 12) 에의한결과와비교할수있다는데의의가있다. Urbanic-Heidrick 상관식은 QUENCH-06 (ISP-45) 와 PHEBUS B9+ (ISP-25) 13) 과같은복수다발실험들에서잘맞는다고알려져있다. 위두개의산화반응모델에대한 User 포트란루틴은 CFX-10 도메인경계조건으로반응열에의한에너지및수소생성에대한질량원을계산한다. 이러한산화반응모델의 CFX-10 적용은벤키마킹테스트및실험결과를통해서검증된다. 즉, 먼저산화반응모델로부터의상관식결과값이 CFX-10 벤치마킹테스트에서제대로나오는지확인하게되고, 이어서 CS28-2 실험에서의산화반응결과데이타들 ( 산화발열반응에의한가열봉온도상승및수소생성량측정값 ) 과비교검증하게된다. 본연구를통해서 CS28-2 실험결과에대한 CFX-10 모델이검증되면같은방법론에의해서추후에 CANDU-6 발전소적용을위한 37봉핵연료채널모델을개발하게된다. 최종적으로이러한 37봉핵연료채널에대한 CFX-10 모델이검증과정을거치게되면, 이 CFX- 10 모델이 CATHENA 코드의 CANDU-6 원자로에대한포스트블로우다운해석모델을검증하는데사용될것이다. - 2 -

2. 산화반응모델의 CFX-10 코드에적용 2.1 지르칼로이 / 증기산화반응모델 지르칼로이 / 증기산화반응은고온증기에서의발열반응이다. 이러한발열반응의 부산물로다음과같이수소가생성된다. Zr + 2H 2 O ZrO 2 + 2H 2 + 586 kj. (1) 이러한산화반응을지배하는메커니즘은일반적으로산소이온의 ZrO 2 결핍층으로의확산 10) 으로알려져있다. 따라서, 지르칼로이산화과정은 β phase (β -Zr) 로부터산화안전 phase (α-zr) 로의전이와 ZrO 2 층의성장과관련된다. 이러한해석을바탕으로실험결과들은산화반응의진행정도를알수있는 ZrO 2 층및 α-zr의성장과지르칼로이또는산소의소모량에대한반응율로표시된다. 산화반응율은포물선형방정식으로다음과같이표현된다. 2 ω = t, (2) K p 여기서, ω 는단위면적 (m 2 ) 당지르칼로이질량 (kg), t 는반응시간 (s), 그리고 포물선형반응계수 (kg 2 /m 4 -s) 가된다. K 값은다음과같은온도관련식으로구한다. p K 는 p E K p = A exp. (3) RT 여기서 A 값은지수상수 (kg 2 /m 4 -s), E 값은반응활성에너지 (J/mole), R 은이상 기체상수 (8.31 J/K-mole), 그리고 T 는산화층의온도 (K) 가된다. 식 (3) 에나온바와같이온도에따른 K 값을구하기위해서많은연구들이수행되어 p 왔다. 이러한연구들중에 Uarbanic 및 Heidrick 10) 의산화반응모델이 CATHENA 와 CHAN-II 코드에사용된다. 여기서사용되는 K 값은다음과같다. p 16820 K p = 29.6 exp for 1100 K < T 1850 K, (4) T 16610 K p = 87.9exp for 1850 K < T 2123 K. (5) T - 3 -

이 Urbanic-Heidrick 상관식에서는온도값 1850 K 에분기점이나타나는데이는 ZrO 2 결정체가사각형 (tetragonal) 에서입방체 (cubic) 로변환 10) 하는데기인한다. 본연구에서는 Urbanic-Heidrick 상관식외에그밖의연구결과를포함한반응상수들을표 1에정리하였고, 그림 1에도시하였다. 그림 1에서반응상수들을비교해보면보수적인결과를얻는데사용하기에타당한 Baker-Just 반응상수 11) 가다른반응상수들보다크다는것을알수있다. Catchart 등의연구결과 14) 에의한상관식의값들과 Leisikow 및 Schanz 15) 의결과들은 Urabanic-Heidrick 상관식결과와유사하지만이들이 1773 K 이하의온도에서만적용가능하다. Prater 및 Courtright 16) 에의한상관식은 Baker-Just 상관식과유사하지만 1783 K 이상의온도에서만유효하다. 본연구에서는 Urbanic-Heidrick 과 Baker-Just 상관식이 CFX-10 산화반응모델로사용되었다. 이들상관식이적용되는유효온도범위는 CS28-2실험에서의온도범위를포함한다. 또한 Urbanic-Heidrick 상관식을사용한 CFX-10의계산결과는같은상관식을사용하는일차원중수로코드의계산결과와비교될수있다. Baker-Just 상관식은산화반응의가장보수적인결과의한계치를제시할수있다. 2.2 산화반응의수칙학적모델식 (2) 에서의산화반응상관식은 CFX-10의 User 포트란에적용되기위해서다음과같은수치적인변환과정을거친다. 먼저, 식 (2) 에서 ω 값을 ρ δ 로대체하고이식을시간에대해서미분하면, z t dδ =, (6) dt K t p 2 2ρ zδt 여기서, 산화막두께 δ 값은산화반응시간 t 에이르는동안소모되는지르칼로이양을 t 두께 (m) 로환산한것이고, ρ 는밀도 (kg/m 3 ) 이다. z 식 (1) 의산화반응식에서소모되는지르칼로이양에대해서발생하는열량을고려하면 지르칼로이표면에서의발생하는열유속 q (W/m 2 ) 을다음과같이나타낼수있다. - 4 -

10 dδ q = 4.22 10 = 2.11 10. (7) dt K t 10 p 2 ρ zδt 또한, 지르칼로이산화표면에서의발열과수소생성을모사하기위해서는 ZrO 2 층의 성장을추정해야한다. 그림 2의핵연료봉단면을볼때, r out 및 r in 을각각 ZrO 2 / 증기및 ZrO 2 /Zr 경계면에서의반경이라고하고, 핵연료봉피복관표면의반경을 r Zr 이라고한다면다음과같이 산화반응이진행된다. 지르칼로이가산화반응에따라소모되면서 r 값은중심안쪽으로 in 이동하고, 지르칼로이 (Zr) 가밀도가더낮은 ZrO 2 으로변이되면서 r 값은바깥쪽으로 out 이동한다. 이때산화반응시간 t 동안소모되는지르칼로이두께는식 (6) 을시간에대해서 적분하여다음과같이구할수있다. 1/ 2 K 2 p δ = + 2 t δ t t t. (8) ρ z 여기서 δ 는시간 t t 까지소모되는지르칼로이두께이고, t t t 는현 계산단계에서의시간간격 (s) 이다. 이렇게해서, t 동안단위면적당생성되는수소량 (mole/m 2 ) 은다음과같다. Ht ( δ ) 5 = 1.436 10 δ. (9) t t t 식 (9) 에나타난수소생성을모사하기위한채널내유동은적어도증기 / 수소혼합기체, 2개성분을포함하여야한다. CFX-10 코드는유체도메인에서의다중성분모델을지원하며, 각성분의수송및확산방정식을풀게된다. 본 CFX-10 계산에서는수소성분의질량은수송방정식으로부터얻어지고, 증기및수소의질량분율의합은항상 1이된다. 따라서, 증기의질량분율은수소질량분율이결정되면상대적인값으로정해진다. 2.3 산화반응모델적용을위한 User 포트란 각산화반응계수로부터식 (7) 은반응생성열을, 식 (9) 는수소생성량을계산하는데, 이 식들을프로그래밍화하여 User 포트란을작성한다. - 5 -

User 포트란의계산과정은그림 3 에나타내었다. CFX-10 의 solver 는맨처음 격자파일을읽어들이고입력을세팅한다. 그다음, user 포트란의수행은산화반응두께 ( δ t ) 를 초기화하는것으로시작된다. 식 (6) 의분모항에나타나는산화반응두께는 0 이될수없고 초기값이가정된다. 각계산단계초기에는시간간격, 지르칼로이표면온도, 그리고수소의 몰분율값들이로딩된다. 만일지르칼로이표면과증기인접면에서의수소몰분율이 산화반응을제한 (steam starvation) 할정도로크지않다면반응상수 ( K ) 값과산화반응두께는 유효온도범위에따른상관식에의해서결정된다. 지르칼로이와 ZrO 2 의분자량과밀도를 고려하면, ZrO 2 층은산화반응두께 ( δ t ; 순수한지르칼로이소모량에대한두께 ) 의 1.5913 배 8) 가된다. 그러나 CFX-10 계산에서는피복관표면반경의증가를무시하여 ( 실제 δ 값이 t 마이크로미터단위로매우작음 ) 격자를변화시키지않았고, 산화막층 (ZrO 2 층 ) 의물성치값도 순수한지르칼로이의것을사용하였다. 산화반응상수및두께를계산한다음, 이로부터지르칼로이표면에서발생하는열과 수소량값을구하여이를지르칼로이 / 증기경계면에서의경계조건인질량및에너지원값으로 대체한다. 그리고, CFX-10 solver 가수렴조건이만족되어다음계산단계로넘어갈때까지 선형화된기본방정식을반복적으로푸는동안산화반응모델로부터구한이들경계조건 값들도계속적으로업데이트된다. CFX-10 에서 User 포트란계산결과를이용하는과정을그림 4 에나타내었다. 포트란 소스프로그램은 CFX-10 이작동되는운영체계에따라컴파일되어라이브러리함수로 링크된다. CFX-Pre 에서는 CFX expression language (CEL) 7) 루틴이 CFX-solver 가실행될때마다 호출되는라이브러리를지정한다. CEL 함수는 CEL 루틴을통해서반응열및수소생성량에 해당하는포트란계산값들을불러들인다. CFX-solver 에서는이들계산값들을포함한에너지 및수소 / 증기유동지배방정식을풀어서실험에서측정한가열봉에서의온도값을구하게된다. p 2.4 복사열전달모델 CFX-10 계산에서사용하는복사열전달모델은 discrete transfer model (DTM) 7) 이고이 모델은이전연구 5) 에서벤치마킹테스트를통해서검증된바있다. - 6 -

2.5 CFX-10 산화반응모델의벤치마킹테스트 2.5.1 벤치마킹문제 CFX-10에적용된산화반응모델을검증하기위한벤치마킹문제에서는 0.00765m 반경의지르칼로이표면과 0.0125m 반경사이의환형관 (0.2m 길이 ) 을통해일정유량의증기가흘러간다고가정하였다 ( 그림 5 참조 ). 지르칼로이표면온도와유입되는증기온도는표 2에서와같이경계조건값으로일정하게하였다. CFX-10 계산에사용되는격자는정형화된육면체구조이고 element 수는 11,760 이었다. 고체및유체도메인은지르칼로이와증기영역에해당한다. 본벤치마킹테스트를위해서여러산화반응모델중 Urbanic-Hedrick 상관식을선택해서 CFX-10 계산에사용하였다. 이상관식에서는표면온도 1850 K를분수령으로두가지상관식값으로나뉘기때문에, 벤치마킹문제의그룹을이분기점온도보다높은그룹과낮은그룹으로나누었다. 이들그룹의초기및경계조건은표 2에정리하였다. 이렇게해서총 6가지의벤치마킹문제에대해각각 30초동안계산을수행하였다. 2.5.2 벤치마킹검증결과 Urbanic-Heidrick 산화반응상관식을 CFX-10에도입하는데그유효성에대한검증결과는다음과같다. 그림 6에 CFX-10 계산에의한수소발생결과를가시화하였다. 여기서수소몰분율은원주방향으로대칭을이룬다. 그이유는이들계산결과에영향을주는지르칼로이표면온도와증기 / 수소분율값이원주방향으로동일하기때문이다. 그림 6의 ( 가 ) 를보면반경방향으로수소의몰분율이감소하는데, 이는지르칼로이표면에서발생하는수소가바깥반경방향쪽으로확산되어나가기때문이다. 또한그림 6의 ( 나 ) 를보면지르칼로이표면에서발생한수소가증기 / 수소혼합기체를이루어하류로흘러나감에따라수소생성량이누적되어수소몰분율값이길이방향으로증가함을알수있다. 그림 7에서는시간 t 까지단위면적당수소생성량 (mole/m 2 ) 에대해상관식값과이를사용한 CFX-10 계산값사이를비교하였다. 비교결과, 식 (4) 와식 (5) 에서구한포물선형반응상수값에따라수소생성량이결정되는데, 여기서구한수소생성량값과 CFX-10 계산 - 7 -

결과가잘일치함을알수있었다. 높은온도영역에해당하는식 (4) 으로부터구한반응상수는낮은온도영역에해당하는식 (5) 로부터구한반응상수값보다높아서수소누적량의증가율은그림 7의 ( 나 ) 의경우가 ( 가 ) 의경우가높았다. 산화반응모델에의한출구에서의수소몰분량은입구증기유량에대한전체지르칼로이표면에서의수소생성량 ( 식 (9) 로부터구함 ) 의비율로계산하였다. 여기서구한값과 CFX-Post에서나타내어진출구단면에서의면적평균의수소몰분율값을그림 8에서비교하였다. 그결과 CFX-10의계산값이산화반응상관식에의해서구한값과잘일치함을확인하였다. 그림 8에서보듯이반응시간이지남에따라서포물선형반응상수의특성때문에수소몰분율이점차감소함을알수있다. 또한낮은온도그룹에대한계산결과 ( 그림 8의 ( 가 )) 의경우가높은온도그룹 ( 그림 8의 ( 나 )) 의경우보다더빨리감소함을알수있다. 이는표 2에서나타난바와같이낮은온도그룹에서의초기산화반응두께가높은온도그룹의것보다더작아서그만큼더빨리반응율 ( 낮은온도그룹에대한 ) 의감소가이루어지기때문이다. 본벤치마킹테스트에서산화반응상관식에서계산한값 ( 수소생성량 ) 이 CFX-10 계산결과에잘반영됨을확인하여산화반응모델이 User 포트란을통해서 CFX-10에제대로모델링되었음을확인할수있었다. 3. CS28-2 실험에대한검증 3.1 CS28-2 실험의개요 3.1.1 실험장치그림 9에 CS28-2 실험장치를도식화하였다. 약 973 K의고온증기가실험장치입구로주입되고, 이것이 28개의가열봉다발을지나면서온도가상승하여증기 / 지르칼로이산화반응이일어난다. 산화반응은발열과동시에수소를발생시키며, 지르칼로이온도를상승시키고, 이는다시산화반응을촉진시킨다. 증기및수소의혼합기체는실험부출구를나와서증기응축계통으로들어간다. 여기에서수소와증기가분리되고, 바깥으로배출되는수소의질량을측정한다. - 8 -

CS28-2 실험장치의시험부에대한단면을그림 10에나타내었다. 시험부는전기가열의 28개봉다발, 이를둘러싼압력관, 환형갭, 칼란드리아관으로이루어져있다. 압력관을실험시작이전에팽창시키고그안에동심형배치의다발들을아래로치우치게해서노후화된중수로의변형된핵연료채널을모사하였다. 따라서채널내증기유량중일부가 28개봉다발사이를지나쳐서윗쪽빈공간으로몰리게된다. 가장바깥쪽을싸고있는칼란드리아관은 313 K 온도의냉각수조에잠겨있다. 고온의증기유량은약 15g/s 으로써, 대기압상태로시험부를통과하게된다. 이산화타소기체는환형갭을통해약 5.237 10-2 g/s의유량으로흘러간다. 28개봉다발은 3개의동심원링배열을가지고있는데, 앞서언급한대로압력관중심에서아래쪽으로치우쳐있다. 4개의봉 (R1-1~R1-4) 은안쪽링에, 8개의봉 (R2-1~R2-8) 은중간링에, 16개봉 (R3-1~R3-16) 은바깥링에위치해있다. 바깥링에위치한 16개봉중에서 R3-3 ( 그림 10의 ( 가 ) 참조 ) 은전기장치의고장으로가열되지못했다. 3.1.2 계측및측정불확실도 28개봉다발은 5000 A의직류전원에연결되었다. 가열봉의표면온도는여러길이구간에위치한 94개의 thermocouple로써측정되었다. 시험부의입구증기유량은오리피스판으로측정하였고, 압력측정은 Rosemount 압력트랜스미터로이루어졌다. 이계측시스템에서의불확실도최적평가결과 4) 는다음과같다 : 전기출력 ±4.38%, 압력 (500 kpa까지 ) ±0.25%, thermocouple 측정 (2273 K 까지 ) ±1.23%, 증기유량 ±2%, 물온도측정 ±1.3%. 3.1.3 가열봉출력 CS28-2 실험과정은저출력단계 ( 정상상태 ) 와고출력단계 ( 과도상태 ) 로이루어진다. 그림 11에나타낸바와같이가열봉전체에공급되는전력량은안쪽, 중간, 그리고바깥쪽링에각각 0.111, 0.255, 그리고 0.634 의비율로배분되고초기정상상태에서는일정하게 10 kw의전력이공급된다. 약 530초에과도상태실험이시작되어, 전기공급이증가되고산화반응열이발생하여가열봉온도가상승한다. 약 887초에는전력량이 145 kw까지증가하였다가, 더이상가열봉온도가상승하여지르칼로이피복관용융온도 ( 약 2040 K) 에도달하지못하도록, 전기공급이곧바로중단되었다. - 9 -

3.2 CS28-2 실험의 CFX-10 모델링 CFX-10-Pre에서유체도메인으로압력관을흐르는고온증기와압력관과칼란드리아관사이갭에위치한이산화탄소기체가설정되었다. 고체도메인으로는가열봉의 3개층 (graphite, Al 2 O 3, 그리고지르칼로이피복관층들을포함하는 ), 압력관, 그리고칼란드이아관이설정되었다. 칼란드리아관외부에위치한냉각수조를모사하기위해서일정한온도경계조건 (313 K) 이칼란드리아관외벽에설정되었다. CS28-2 시험부의격자는 ICEM CFD 17) 소프트웨어를이용해생성하였다. 시험부 단면에대한 2차원격자 ( 그림 12의 ( 가 )) 를먼저생성한다음이를길이방향으로 (1.8 m 길이 ) 늘려서최종적으로 3차원격자 ( 그림 12의 ( 나 )) 를생성하였다. 난류모델로는표준 κ-ε 모델과기존의벽면함수보다향상된 scalable wall-function 방법을사용하여벽면근처의격자조밀도영향을줄일수있었다. 또한그림 12를보면벽면근처의유동모사를위해세밀한격자층들이형성되어있음을알수있다. 이렇게해서생성된격자의총 element 수는 764,901 개이다. 이러한기본적인격자수에대한 CFX-10 계산은윈도우 XP 운영체제의인텔펜티움4-3GHz 에서수행되었다. 3.3 CS28-2 실험결과와비교 CS28-2실험결과에대한 CFX-10 산화반응모델의검증과정에서는산화반응모델을사용하지않은경우와 Urbanic-Heidrick 또는 Baker-Just 산화반응모델을사용한경우들에대해서비교분석이수행되었다. 그림 13에서수소생성량에대한실험결과와계산결과들을비교하였다. 산화반응모델을사용하지않은경우에는수소생성량값이 0 이다. 반면 Urbanic- Heidrick 및 Baker-Just 산화반응모델을사용여 CFX-10로계산한결과에서는수소생성량값을얻을수있다. Urbanic-Heidrick 모델에의한계산결과가, 초기수소생성시점이실험결과보다좀더일찍시작되지만, 전체적으로실험결과와잘일치함을알수있었다. 이러한수소생성시점의차이는 Urbanic-Heidrick 모델에서는산화반응이지르칼로이표면온도가 1100 K 으로상승한이후에수소생성량을얻을수있지만, 실제실험에서는약 640초에가열봉온도가 1173 K 온도가되어서야산화반응이본격적으로이루어져서수소생성이시작되기때문이다. 수소생성누적량을나타내는그림 13의그래프기울기로부터산화반응율의추이를추정할수 - 10 -

있다. 이에따르면전기공급이중단되기바로전가열봉온도가급격히상승하는구간에산화반응율이급격히증가함을알수있고 Urbanic-Heidrick 모델을사용한 CFX-10 계산결과도이와잘일치한다. 반면에 Baker-Just 모델을사용한경우의 CFX-10 계산결과는수소생성량을실험치보다매우높게예측하다가, 가열봉온도가급격히상승하는구간에서비정상적으로계산이중지된다. 그다음으로, 그림 14 부터 17 까지온도측정값과이에대한 CFX-10 계산값을비교하였다. 이그림들에서나타난온도측정위치는시험구입구에서 1575 mm 으로동일하고, 안쪽링, 중간링, 바깥링, 그리고압력관순으로시험부중심에서바깥반경방향으로나열되었다. 이들온도분포를보면반경방향바깥쪽으로갈수록온도가감소한다. 이는시험부중심의열에너지가외부 ( 칼란드리아관외벽바깥 ) 의차가운수조쪽으로복사열전달에의해전달되기때문이다. 시간에따른온도변화는그림 11에나타난전기공급량변화의추이를따라간다. 따라서, 전력이최대로공급되는수간가열봉의온도가정점을이루다가, 전력공급이끊기는시점이후에온도가급격히감소한다. 산화반응이일어나기이전에는 ( 약 700초까지 ) CFX-10 계산결과는산화반응모델과관계없이가열봉온도추이를잘따라간다. 이구간에는가열봉온도상승이가열봉에공급되는전력량에만관련되기때문에모든경우의 CFX-10 계산에서가열봉온도계산이동일하다. 단지시험부외부열침원으로가열봉의열에너지가누출되는정도에따라가열봉의온도추이가결정될뿐이다. 그러나, 이후에산환반응에의한열이발생하여가열봉온도상승에큰영향을주게되면산화반응모델에따라가열봉온도추이가다르게나타나게된다. 여기서, Urbanic-Heidrick 모델에의한 CFX-10 온도예측이실험결과와잘일치한반면, Baker- Just 모델에의해서는이보다높게나타난다. 또한, 산화반응모델이사용되지않으면산화반응이기여하는온도상승효과를보지못하기때문에실험결과보다낮은계산값을보인다. 따라서, CS28-2 실험에서주요측정파라미터인시험부온도예측을정확히하기위해서는 Urbanic-Heidrick 모델과같은적절한산화반응모델을선택하여사용하는것이중요하다는결론을얻었다. - 11 -

4. 결론 중수로고온채널실험 CS28-2의과도상태 CFD 계산의일환으로포물선형지르칼로이 / 증기산화반응모델이 User 포트란을통해서 CFX-10 코드에모델링되었다. 즉, 산화반응에의한반응열과수소생성은 CFX-10의지배방정식에각각에너지및질량원으로추가되어서 CFX-10 계산에사용되었다. 여기서도입된 CFX-10 산화반응모델은벤치마킹테스트를통해서그적용의유효성이, 그리고 CS28-2 실험결과와비교검증이이루어졌다. 본연구로부터다음과같은결과를얻었다. 산화반응상수에대한상관식들이 User 포트란에서프로그램화되기위해서수치적인모델로변환되었다. 각계산단계별로산화막인 ZrO 2 층의성장이예측되어서이로부터산화반응에소요되는지르칼로이의양이결정되고, 이와산화반응식의관계로부터산화반응부산물인발열량과수소생성량값이계산되었다. CFX-10 산화반응모델에대한벤치마킹테스트에서는사용된 Urbanic-Heidrick 산화반응상관식의계산값과 CFX-10 계산값이잘일치함을보였다. CS28-2 실험을통한검증단계에서는온도및수소생성량측정치값과실험모사를통한 CFX-10 계산값과의비교를수행하였다. 여기서, 산화반응모델을사용하지않으면산화반응에의한온도증가효과를얻지못하고, 보수적인모델인 Baker-Just 모델을사용시실험결과에비해시험부의온도상승을높게예측한반면, Urbanic-Heidrick 모델을사용하는경우에실험결과을잘예측함을보였다. 따라서, CS28-2 실험에서주요측정파라미터인시험부온도예측을정확히하기위해서는 Urbanic-Heidrick 모델과같은적절한산화반응모델을선택하여사용하는것이중요하다는결론을얻었다. CS28-2 실험에서는다양한시험부길이및단면위치에따라계측이이루어졌다. 본연구에서는충분한실험데이터를확보하지못하고, 그일부만산화반응모델검증에사용하였지만, 추후연구에서는모든 CS28-2 데이터를확보하고, 이들에대한충분한검토를거쳐서과도상태영역에대한완벽한 CFX-10 모사를수행할예정이다. 또한 CS28-2 실험에대한 CFX-10 격자및입력민감도분석도수행되어야할것이다. - 12 -

참고문헌 [1] S. Lam, T. M. Kim, Large Loss of Coolant Accident (Large LOCA)-Part A: A Large Break in the Primary Circuit with Safety Systems Available, 86-03500-AR-029, Atomic Energy of Canada Limited, (1995). [2] D. B. Sanderson, K. A. Haugen et al., Out-of-pile fuel channel experiments for severe accident conditions, Proc. ANS Int. Topical Mt. on Safety of Thermal Reactors, Portland, Oregon, Jul. 1991, (1991). [3] M. H. Bayoumi, W. C. Muir, Post-test simulation and analysis of the second full scale CHAN 28-element experiment (Validation of CHAN-II (MOD6) against experiments), Proc. 16th Ann. Conf. of Canadian Nuclear Society, Saskatoon, Canada, Jun. 4-7, 1995, (1995). [4] P. J. Mills, D. B. Sanderson, K. A. Haugen et al., Twenty eight-element fuel-channel thermal-chemical experiments, Proc. 17th Ann. Conf. of Canadian Nuclear Society, New Brunswick, Canada, Jun. 9-12, 1996, (1996). [5] H. T. Kim, B. W. Rhee, J. H. Park, Benchmark calculations of a radiation heat transfer for a CANDU fuel channel analysis using the CFD code, J. Nucl. Sci. Technol., 43[11], 1422-1430 (2006). [6] H. T. Kim, B. W. Rhee, J. H. Park, CFX simulation of a horizontal heater rods test, Proc. CFD4NRS: OECD/NEA and IAEA Workshop, Munich, Germany, Sept. 5-7, 2006, (2006). [7] ANSYS CFX-Solver, Release 10.0: Theory, ANSYS, Inc., Canonsburg, (2005). [8] B. N. Hanna, CATHENA MOD-3.5/Rev 0, Theoretical Manual, RC-982-2, Atomic Energy of Canada Limited, (1995). [9] D. Bowslaugh, CHAN-IIA MOD 2.0: Prediction of CANDU Fuel Channel Behaviour under Prolonged Low Flows-Program Description, TTR-490, Atomic Energy of Canada Limited, (1993). [10] V. F. Urbanic, T. R. Heidrick, High-temperature oxidation of Zircaloy-2 and Zircaloy- 4 in steam, J. Nucl. Mater., 75, 251-261 (1978). [11] L. Baker, L. C. Just, Studies of metal-water reactions at high temperatures, III: Experimental and theoretical studies of the zirconium-water reaction, ANL-6548, ANL, (1962). - 13 -

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표 1 포물선형반응계수 참고모델 Urbanic-Heidrick 10) 적용온도범위 (K) 1100 K < T 1850 K 1850 K < T 2123 K 반응계수, K p (kg 2 /m 4 -s) 29.6 exp(-16820 / T) 87.9 exp(-16610 / T) Baker-Just 11) 1273 K < T 2123 K 3330 exp(-22896 / T) Cathcart-Pawel 14) 1273 K < T 1773 K 294.2 exp(-20100 / T) Leistikow-Schanz 15) 1273 K < T 1773 K 425.8 exp(-20962 / T) Prater-Courtright 16) 1783 K < T 2673 K 26763.6 exp(-26440 / T) - 15 -

표 2 벤치마킹테스트를위한초기및경계조건 유형 Parameter 그룹 1 그룹 2 초기조건 산화반응두께, δ (m) t 1.0 10-6 1.0 10-4 속도 (m/s) 5.7 Reynolds 상수 200.0 경계조건 증기 온도 (K) 1273 1373 1473 1873 1973 2073 압력 (kpa) 100 지르칼로이표면온도 (K) 1273 1373 1473 1873 1973 2073-16 -

Reaction constant, Kp (kg 2 /m 4 -s) 1.E+01 1.E+00 1.E-01 1.E-02 1.E-03 1.E-04 1.E-05 1.E-06 Urbanic-Heidrick Baker-Just Cathcart-Pawel Leistikow-Schanz Prater-Courtright 3.0 4.0 5.0 6.0 7.0 8.0 9.0 10.0 Reciprocal temperature ( x 10 4 / K ) 그림 1 온도에따른지르칼로이산화반응상수 ( K ) 변화 p - 17 -

그림 2 핵연료봉에서의 ZrO 2 계층성장모습개략도 - 18 -

그림 3 User 포트란계산과정 - 19 -

그림 4 산화반응모델의 CFX-10 적용과정 - 20 -

Zircaloy surface Steam / H2 mixture Outlet Steam / H2 mixture H2O H2 + 586kJ Steam Inlet Zr ZrO2 그림 5 CFX-10 산화반응모델적용에대한벤치마킹테스트개략도 - 21 -

( 가 ) 출구에서의단면도 ( 나 ) 길이방향단면도 그림 6 CFX-10 수소몰분율분포계산결과 ( 지르칼로이표면온도 : 1273 K) - 22 -

2.5E+00 Accumulated H2 (mole / m 2 ) 2.0E+00 1.5E+00 1.0E+00 5.0E-01 Urbanic-Heidrick CFX-10 1473 K 1373 K 1273 K 0.0E+00 0.0 5.0 10.0 15.0 20.0 25.0 30.0 t (s) ( 가 ) 저온영역 ( T < 1850 K ) 1.2E+01 Accumulated H2 (mole / m 2 ) 9.0E+00 6.0E+00 3.0E+00 Urbanic-Heidrick CFX-10 2073 K 1973 K 1873 K 0.0E+00 0.0 5.0 10.0 15.0 20.0 25.0 30.0 t (s) ( 나 ) 고온영역 ( T > 1850 K ) 그림 7 출구에서의수소누적량에대한 CFX-10 계산결과와 Urbanic-Heidrick 상관식과의비교 - 23 -

2.5E-01 2.0E-01 Urbanic-Heidrick CFX-10 Mole fraction of H 2 1.5E-01 1.0E-01 5.0E-02 1473 K 1373 K 0.0E+00 1273 K 0.0 5.0 10.0 15.0 20.0 25.0 30.0 t (s) ( 가 ) 저온영역 ( T < 1850 K ) 3.0E-01 2.5E-01 Urbanic-Heidrick CFX-10 Mole fraction of H 2 2.0E-01 1.5E-01 1.0E-01 2073 K 1973 K 1873 K 5.0E-02 0.0 5.0 10.0 15.0 20.0 25.0 30.0 t (s) ( 나 ) 고온영역 ( T > 1850 K ) 그림 8 출구에서의수소몰분율에대한 CFX-10 계산결과와 Urbanic-Heidrick 상관식과의비교 - 24 -

BOILER STEAM SHUT OFF NITROGEN PURGE STEAM FLOW MEASUREMENT 523 K SUPERHEATER > 1673 K POST-TEST COOLING (NITROGEN) ~ 973 K HORIZONTAL TEST SECTION WATER TANK CONDENSER HYDROGEN ANALYSER CALIBRATION BY-PASS VENT MASS FLOW METER WATER TRAP H2 PURGE WATER FILTER 그림 9 CS28-2 실험장치에대한개략도 - 25 -

Non-powered element Eccentric from the center of PT ( 가 ) 횡방향단면도 28-element ( 나 ) 길이방향단면도 그림 10 CS28-2 실험장치에단면도 - 26 -

160 140 Total Power Inner Ring Power (kw) 120 100 80 60 Middle Ring Outer Ring Steady-state Transient state 40 20 0 0 200 400 600 800 1000 Time (s) 그림 11 CS28-2 가열봉에공급되는전기열출력량변화 - 27 -

Fine mesh layers near the solid ll ( 가 ) 2 차원격자단면도 ( 나 ) 길이방향늘임에따른 3 차원격자생성 그림 12 CS28-2 실험부에대한격자생성과정 - 28 -

Accumulated Hydrogen (moles) 60 50 40 30 20 10 Experiment CFX without surface reaction CFX with Urbanic-Heidrick CFX with Baker-Just 0 500 600 700 800 900 1000 Time (s) 그림 13 CS28-2 실험에서의수소누적량측정값과 CFX-10 계산값비교 - 29 -

Temperature (K) 2300 2100 1900 1700 1500 1300 1100 900 Experiment CFX without surface reaction CFX with Urbanic-Heidrick CFX with Baker-Just 700 500 600 700 800 900 1000 Time (s) 그림 14 안쪽링에서의봉 (R1-4) 온도비교 ( 입구로부터 1575 mm 지점 ) - 30 -

Temperature (K) 2300 2100 1900 1700 1500 1300 1100 900 Experiment CFX without surface reaction CFX with Urbanic-Heidrick CFX with Baker-Just 700 500 600 700 800 900 1000 Time (s) 그림 15 중간링에서의봉 (R2-8) 온도비교 ( 입구로부터 1575 mm 지점 ) - 31 -

Temperature (K) 2300 2100 1900 1700 1500 1300 1100 900 Experiment CFX without surface reaction CFX with Urbanic-Heidrick CFX with Baker-Just 700 500 600 700 800 900 1000 Time (s) 그림 16 바깥링에서의봉 (R3-16) 온도비교 ( 입구로부터 1575 mm 지점 ) - 32 -

Temperature (K) 2300 2100 1900 1700 1500 1300 1100 900 Experiment CFX without surface reaction CFX with Urbanic-Heidrick CFX with Baker-Just 700 500 600 700 800 900 1000 Time (s) 그림 17 압력관온도비교 ( 입구로부터 1575 mm 지점 ) - 33 -

서지정보양식 수행기관보고서번호위탁기관보고서번호표준보고서번호 INIS 주제코드 KAERI/TR-3489/2007 제목 / 부제 연구책임자및부서명 연구자및부서명 중수로고온채널실험 (CS28-2) 검증계산을위한지르칼로이 / 증기산화반응모델의 CFX-10 코드적용 김형태 ( 중수로기술 Lab.) 박주환, 이보욱 ( 중수로기술 Lab.) 출판지대전발행기관한국원자력연구원발행년 2007 년 11 월 페이지 p.33 도표있음 (O), 없음 ( ) 크기 A4 참고사항 비밀여부공개 (O), 대외비 ( ), 급비밀보고서종류기술보고서 연구위탁기관과학기술부계약번호 초록 (15-20 줄내외 ) 중수로냉각재파단사고시고온증기냉각조건하에서의중수로채널안전해석에서는고온의증기에노출된지르칼로이피복재표면에서의산화반응현상이매우중요하다. 왜냐하면지르칼로이 / 증기산화반응으로인해표면에열이발생하고수소가생성되기때문이다. 이러한고온증기유량조건에서의중수로채널해석을위한 CS28-2 검증실험을상용 CFD 코드인 CFX-10 코드로해석하기위해서포물선형반응율법칙을기반으로한 2가지의지르칼로이 / 증기산화반응모델들이 User 포트란형식을통해서 CFX-10 코드에모델링되었다. 이들모델링에대한검증을 위해먼저, 사용된산화반응모델들이 CFX-10 코드에잘도입되었는지베치마킹테스트를통해서확인하였다. 이후, 실제검증실험인 CS28-2 모사계산에서산화반응으로인한가열봉표면온도상승및수소생성계산결과가실험치와잘일치하는지검증비교를수행하였다. 이러한검증계산과정을통해서중수로핵연료채널해석코드들에서주로채용되고있는 Urbanic-Heidrick 모델이중수로채널내지르칼로이 / 증기산화반응의 CFX-10 모사에잘적용될수있다는것을알수있었다. 주제명키워드 (10 단어내외 ) 중수로, 냉각재파단, 지르칼로이, 증기, 산화반응, 반응계수, CFD, CFX-10, CS28-2, user 포트란 - 34 -

Performing Org. Report No. KAERI/TR-3489/2007 Title / Subtitle Main Author Researcher and Dept. Publication Place BIBLIOGRAPHIC INFORMATION SHEET Sponsoring Org. Report No. Standard Report No. INIS Subject Code Application of a Zircaloy/Steam Oxidation Model to a CFX-10 Code for its Validation against a CANDU Fuel Channel Experiment: CS28-2 Hyoung Tae Kim (PHWR Technology Lab.) Joo-Hwan Park, Bo Wook Rhee (PHWR Technology Lab.) Daejeon Publisher KAERI Publication Date 2007.11 Page p.33 Fig. & Tab. Yes(O), No( ) Size A4 Note Classified Open(O), Restricted( ), Class Document Report Type State of the Art Report Sponsoring Org. MOST Contract No. Abstract (15-20 Lines) Oxidation of a Zircaloy cladding exposed to high-temperature steam is an important phenomenon in the safety analysis of CANDU reactors during a postulated loss-of-coolant accident (LOCA), since a Zircaloy/steam reaction is highly exothermic and results in hydrogen production. As part of a computational fluid dynamics (CFD) simulation of the CS28-2 hightemperature experiment for this accident analysis, two Zircaloy/steam reaction models based on a parabolic rate law are implemented in a commercial CFD code (CFX-10) through a user FORTRAN. It is confirmed that the present oxidation models for the CFX-10 reproduce the results of each empirical correlation in the verification tests well. Then the CFX-10 predictions of a temperature rise and hydrogen production due to Zircaloy/steam oxidation are compared with the results of the CS28-2 experiment. From these validation processes, it is shown that the Urbanic-Heidrick model, which is widely used in CANDU fuel channel codes, is also applicable to a CFX-10 simulation of Zircaloy/steam oxidation in a CANDU fuel channel. Subject Keywords (About 10 words) CANDU, LOCA, Zircaloy, steam, oxidation, kinetics, rate constant, CFD, CFX-10, CS28-2, user FORTRAN - 35 -