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미세먼지배출원분석및 배출자료개선을위한기획연구 2007. 12. 주관연구기관한국외국어대학교 국립환경과학원

제출문 국립환경과학원장귀하 본보고서를 미세먼지배출원분석및배출자료개선을위한기획연구 의최종보고서로제출합니다. 2007. 12. 주관연구기관 : 한국외국어대학교 책임연구원 : 김영성 ( 한국외국어대학교 ) 연 구 원 : 이학성 ( 서원대학교 ), 장영기 ( 수원대학교 ), 정장표 ( 경성대학교 ), 강병욱 ( 충주대학교 ) 자문위원 : 구윤서 ( 안양대학교 ), 김동영 ( 경기개발연구원 ), 송철한 ( 광주과학기술원 ), 우정헌 ( 건국대학교 ), 조석연 ( 인하대학교 ), 조영민 ( 경희대학교 ) 연구보조원 : 권진형 ( 경성대학교 ), 김정, 강병철 ( 수원대학교 ) 보 조 원 : 원수란, 최용주, 선보아, 김아롱 ( 한국외국어대학교 )

요약문 I. 과제명 미세먼지배출원분석및배출자료개선을위한기획연구 II. 목표및범위 (1) 배출자료개선을위한연구기획 - 비산먼지, 노천소각등기타배출을포함한기존배출자료의문제점분석과개선방안모색 - 2차생성의전구물질을포함한포괄적배출자료구축에필요한로드맵제시 (2) 수용모델활용을위한연구기획 - 모델특성별활용기반조성에필요한선결과제조사 - 연구차원의수용모델이용을정책에활용가능한형태로전환하는데필요한로드맵제시 III. 세부과업내용 (1) 배출자료개선을위한연구기획 - 이동오염원배출자료실태및문제점분석 - 2차생성전구물질배출자료실태및문제점분석 - 국내외배출자료검증사례조사 - 기타배출원에대한고려방안 - 배출자료의불확도개선방안모색 (2) 수용모델활용을위한연구기획 - 모델적용을위한선결조건검토 - i -

- Source profile의개발현황및문제점파악 - 검증방법론의검토 - 수용모델의이용의표준화방안연구 - 배출자료개선과정책결정에활용가능한수용모델이용방법론개발 IV. 문제점과개선방안 (1) 배출자료우리나라는 CO와 PM 10 의배출량이다른오염물질에비하여과소평가되고있는것으로추정되었다. CO는전부분이과소평가되었고 PM 10 은주로기타배출부분이과소평가되었다. CO는비정상상태연소과정에서많이배출되는데우리나라배출자료중비교적정확하다는연소부분배출에서도이와같은부분은배출조사가충분치못하였을가능성이있다. PM 10 에중요한비산먼지배출은, 가장배출조사가정확하다는미국에서도과대평가가문제가되어최근에는배출량의 25% 만이이동이가능하다고보아 75% 를축소하였다. 우리나라는비산먼지의 60% 이상이도로재비산으로추정하고있다. 이를결정하는인자가도로표면의먼지량 (silt loading) 인데지금까지는미국 EPA의평균값을이용하였으나최근측정결과에의하면이의 1/5 수준으로작다. 기타배출에는비산먼지외에도노천소각과불법소각을포함한바이오매스연소, 고기요리과정의배출등이포함된다. 바이오매스연소는수용모델에의하여서만비중을추정하고있는데지역에따라 10-20% 에달하고있다. 외국의사례로볼때우리나라도고기요리과정의배출이상당할것으로추정되나아직조사된바없다. 최근실제도로상황에서차량배출을측정하기위한기술들이많이개발되어향후차량배출의정확도는크게향상될전망이다. 그러나우리나라의경우는차종구분, 연식적용등기초자료부터정리가필요하다. 총량에영향을미치지는않으나차량배출의공간분포와시간별통행량등은지역환경관리와 2차오염생성에중요하므로교통수요모델을이용하는등배출량산정체계를재정비하여정확도를높여야한다. 우리나라대기질에대한장거리이동의영향은물질에따라시기에따라 - ii -

다르나대략 30-40% 에이르는것으로추정하고있다. 지금까지는미국이나일본에서개발한배출자료를이용하고있는데기체상오염물질의경우대체로수십 % 범위에서정확한것으로평가되고있다. 그러나 CO를비롯한일부오염물질의배출이과소평가되어수정되고있으며중국의석탄사용국가통계가잘못되었다는지적도있다. 동아시아와같이넓은지역의배출량산정에는위성자료가큰도움이될수있다. 그러나위성자료자체는농도값이아닐뿐아니라층적분자료이므로 3차원모델링과결합하여이용하여야한다. 에어로졸에비하여기체상오염물질은주로자외선을이용하므로지표반사의영향이적어상대적으로정확한관측이가능하고모델에포함된대기화학도정확하므로기체상오염물질부터배출량산정을시작할만하다. 대표적배출자료평가수단으로수용모델이많이이용되고있으나상대적기여도를평가할수있을뿐이다. 3차원모델링과역모델링 (inverse modeling) 은절대량을평가할수있다. 또한주로측정값에의존하는수용모델에비하여모델에포함된자연법칙을이용한다는장점도있다. 모델자체의불확실성이결과에영향을미치므로유의하여야하나축적된측정망자료를이용하여배출자료를평가하고기타배출비율조사를시도할수있다. (2) 수용모델활용국내에서 CMB 수용모델적용에는아직문제점이많다. 중요한배출원의배출량파악이미흡하고, 미세먼지의화학적특성파악을위한분석기술이충분치않으며, 무엇보다배출원구성비 (source profile) 자료를대부분미국 EPA에의존하고있어잘못된결과를도출할위험이있다. 미국 EPA의배출원구성비를이용하더라도자체평가한등급에따라신뢰도가높은구성비를이용한다면보다나은결과를기대할만하다. 그러나우리나라만의독특한배출원이나같은배출원이라도배출특성이다르다면구성비개발이필수적이다. 전자의예로서바이오매스연소, 노천소각, 요리관련연소등을들수있다. 배출원구성비가미흡할때는 CMB 모델이용이결정적으로제한될수있지만잘갖추어진배출원구성비는 CMB 모델의활용성을크게증대시킬수있다. 최근입자중유기물질을분석함으로써연소오염원을세분하고자하는연구가활발하다. 또한입경별무기성분을분석한다면이동거리를감안한비산먼지의배출원구분도기대할만하다. - iii -

배출원구성비의제약으로부터벗어나수용지점의측정값으로부터최선의배출원기여도를도출하기위한목적으로 PMF 이용이늘고있다. 그러나적합한배출원수의결정과도출된배출원을해석하는과정등주관이개입할여지가많아 CMB 보다더욱사용자의경험과능력이중요하다. CMB든 PMF든시료채취, 분석, 모델활용등수용모델이용의전과정을표준화한지침서를준비할필요가있다. 또한복수의모델을이용함으로써유사한결과가반복되는지를확인하고기존배출자료나연구결과와비교, 분석하여차이점을점검하는등의검증절차를거친다면결과의신뢰도를높일수있다. V. 연구기획 (1) 배출자료개선을위한과제구성 a 분야 대형점오염원 VOC speciation PM speciation 이동오염원 비산먼지 노천소각 이번연구도출과제 (AE2) 수도권 TMS를이용한 CAPSS 점오염원자료의개선 (AE4) CAPSS 배출량자료중휘발성유기화합물배출에대한화학종분류 (AR2) 미세먼지 source profile 개발 (AE3) 교통수요모델과연계된이동오염원배출량산정및평가체계구축 (AE6) 종합대기질모형과역모델링을이용한배출원의적절성규명 국립환경과학원수행과제 (2005-2008 기준 ) (NE7) 2단계 CAPSS 개선및보완 (NE1-NE3) 자동차오염물질배출계수산정에관한연구 ( 소형승합차, 승용차, 건설기계 ) (NE5) 비산먼지배출량산정방법개선및도로재비산먼지실시간측정방법개발 (NE6) 농어촌폐기물등노천소각현황및저감방안연구 - iv -

분야 이번연구도출과제 2 차생성 (AE4) CAPSS 배출량자료중휘발성유기화합물배출에대한화학종분류 광역오염 (AE7) 동아시아지역배출자료평가및작성 국립환경과학원수행과제 (2005-2008 기준 ) (NE4) 대기중암모니아배출량산정및인벤토리구축 (NA4) 수도권지역미세먼지오염현상규명및이차먼지생성율예측 (NA2) 장거리이동입자상물질의화학적특성과거동에관한연구 a A - 이번연구도출과제, N - 국립환경과학원의 national; E - emission, R - receptor, A - ambient (2) 수용모델활용을위한과제구성 a 분야표준화 Source profile 개발기법개발정책활용영역확대 이번연구도출과제 (AR1) 수용모델의적용표준화를위한가이드라인개발 (AR6) 미세먼지측정표준절차및정도관리지침수립에관한연구사업 (AR2) 미세먼지 source profile 개발 (AR4) 수용모델의활용성제고를위한 multi-modeling 기법개발 (AR3) 수용모델을이용한오염지역별미세먼지특성연구 (AR5) 배출원상세구분을위한확장오염물질구성비개발연구 (AR7) 초미량할로카본의실시간분석을통한대기오염배출원감시 국립환경과학원수행과제 (2005-2008 기준 ) (NA1) 대도시대기질관리방안조사연구 (NA4) 수도권지역미세먼지오염현상규명및이차먼지생성율예측 a 과제기호의의미는 (1) 과동일 - v -

(3) 연구추진계획 번호 과제명 연도예산 1 2 3 4 5 ( 억원 ) AE2 수도권 TMS를이용한 CAPSS 점오염원자료의개선 1.0 1.0 1.0 3.0 AE3* 교통수요모델과연계된이동오염원배출량산정및평가체계구축 3.0 3.0 6.0 AE4 CAPSS 배출량자료중휘발성유기화합물배출에대한화학종분류 1.0 1.0 1.0 1.0 1.0 5.0 AE6* 종합대기질모형과역모델링을이용한배출원의적절성규명 0.7 0.7 0.7 0.7 2.8 AE7* 동아시아지역배출자료평가및배출목록개발 2.0 2.0 2.0 2.0 8.0 AR1* 수용모델의적용표준화를위한가이드라인개발 1.1 1.1 1.8 4.0 AR2* 미세먼지 source profile 개발 2.0 3.0 3.0 2.0 2.0 12.0 AR3 수용모델을이용한오염지역별미세먼지특성연구 1.7 1.7 1.6 5.0 AR4 수용모델의활용성제고를위한 multi-modeling 기법개발 1.0 1.0 2.0 AR5 배출원상세구분을위한확장오염물질구성비개발연구 2.5 2.5 2.5 2.5 10.0 AR6 미세먼지측정표준절차및정도관리지침수립에관한연구사업 1.0 1.0 AR7 초미량할로카본의실시간분석을통한대기오염배출원감시 2.5 2.5 2.5 2.5 10.0 합계 ( 억원 ) 10.8 16.8 17.2 14.4 9.6 68.8 * 우선적으로필요한과제, 탐색과제 - 주어진기간에실용적결과를얻지못할수도있지만과제의범위가큰만큼장기적으로영역확대와기술축적에도움이될것으로판단되는과제 - vi -

목차 제1부총괄및연구기획 1 제1장연구진행과보고서작성 3 제2장연구결과요약 5 1. 배출자료의문제점과개선방안 5 2. 국내외배출자료현황과평가 6 3. CMB 수용모델 8 4. PMF 모델적용의문제점과개선방안 10 5. 전문분야기술분석 11 제3장연구기획 14 1. 과제도출 14 2. 과제구성 17 3. 연구추진 22 참고문헌 24 부록 - 과제제안서 25 제2부분야별현황과개선방안 57 제1장배출자료의문제점과개선방안 59 1. 대기오염배출현황 59 2. 대기오염배출자료의불확도 71 3. 이동오염원미세먼지배출자료의문제점 82 4. 미세먼지배출자료개선을위한연구기획 92 참고문헌 97 제2장국내외배출자료현황과평가 99 1. 미국의배출자료 99 2. 동아시아의배출자료 104 3. 우리나라의배출자료와모델링 108 4. 배출자료평가 113 참고문헌 119 - vii -

제3장 CMB 수용모델 125 1. CMB 수용모델개요 125 2. 국내 CMB 수용모델적용의문제점 127 3. CMB 수용모델구성 128 4. 국내외 CMB 연구사례 151 참고문헌 154 제4장 PMF 모델적용의문제점과개선방안 156 1. PMF 모델의개요 156 2. PMF 모델의적용과문제점 163 3. PMF 모델결과의신뢰도제고를위한방법 178 참고문헌 181 제3부전문분야기술분석 189 제1장미국의미세먼지배출자료현황과우리나라배출자료개선방안 191 1. 서론 191 2. 미국의미세먼지배출자료현황및우리나라와의비교 192 3. 미국의미세먼지저감정책및우리나라와의비교 202 4. 미세먼지배출관련논의점및개선방안 210 참고문헌 213 제2장 3차원광화학모델링과배출자료 - 동아시아와한반도배출을중심으로 214 1. 서론 214 2. 3차원광화학수송모델 215 3. 배출자료 221 4. 결론 236 참고문헌 238 제3장 3차원수치모델관점의국내배출자료현황과개선방안 241 1. 서론 241 2. CAPSS 배출 244 3. 아시아지역배출량자료 245 4. 배출량관련자료및체계의개선점 246 5. 결론 256 참고문헌 258 - viii -

제4장국내외기타배출자료현황과개선방안 259 1. 서론 259 2. 국내및미국에서먼지기타배출원현황 260 3. 우리나라비산먼지배출현황 263 4. 비산먼지발생후확산특성 279 5. 비산먼지배출량검증방법 281 참고문헌 284 제5장중소규모점배출원배출시설자료의문제점과개선방안 287 1. 중소규모배출시설의문제점 287 2. 중소규모배출원조사방안 291 3. 중소배출시설의관리방안 292 참고문헌 293 제6장비관리형소각및연소행위로인한대기중미세먼지오염 294 1. 비관리형소각및연소행위종류 294 2. 국내외연구사례 307 3. 비관리형연소로부터발생하는미세먼지의위해성 312 4. 비관리형연소 / 소각미세먼지배출계수및배출량 314 5. 결론 323 참고문헌 324 제4부워크샵 327 제1차워크샵 329 미국의 PM Emission Inventory 구축및활용 331 광화학모델링과배출자료개선 344 비산먼지배출및배출자료현황 358 CMB 수용모델 368 PMF 모델적용현황과문제점 376 수용모델의위치와역할 394 제2차워크샵 403 배출자료의문제점과개선방안 405 국내외배출자료현황과평가 406 수용모델활용 407 수용모델을위한측정 408 - ix -

그림목차 그림 2.1.1 PM 10 의대분류배출원부문별배출비율 62 그림 2.1.2 PM 10 의중분류배출원부문별배출량 63 그림 2.1.3 국가별인구당대기오염배출량비교 66 그림 2.1.4 국가별대기오염물질배출량구성비교 67 그림 2.1.5 국가별배출부문별대기오염배출비율비교 69 그림 2.1.6 국가별배출부문별 NOx배출량에대한오염물질별배출비율비교 70 그림 2.1.7 DARS 점수배점기준 ( 예 ) 76 그림 2.1.8 Tier 1 수준의 Emission DARS 점수 80 그림 2.1.9 Tier 1 수준의 Factor 및 Activity DARS 점수 81 그림 2.1.10 TDM과세가지방법에의한승용 승합차의주행거리비교 89 그림 2.1.11 TDM과세가지방법에의한화물차의주행거리비교 89 그림 2.1.12 CAPSS와교통량센서스에의한시간별화물차통행량비교 90 그림 2.2.1 TRACE-P CO 항공측정과배출 (Carmichael et al., 2003) 106 그림 2.2.2 중국의석탄사용량변화 (Akimoto et al., 2006) 107 그림 2.2.3 일최고오존농도의측정값과계산값비교 (Kim and Ghim, 2002) 110 그림 2.2.4 기상청황사모델의황사사례기간우리나라와중국의 PM10 계산값과측정값비교 (Kim et al., 2007) 112 그림 2.3.1 수용모델의주요구성 129 그림 2.3.2 서울지역대기오염물질배출원별기여도 ( 강충민, 2003) 131 그림 2.3.3 Al, Si, S, K, Ca, Fe의계절변동특성예 ( 강충민, 2003) 133 그림 2.3.4 미국 PM 2.5 Federal Reference Methods (FRMs) 134 그림 2.3.5 Denuder 시스템을이용한 PM 2.5 시료채취장치구성예 ( 강충민, 2003) 135 그림 2.3.6 점오염원측정용 dilution chamber ( 이학성등, 2004) 137 그림 2.3.7 Dynamometer를이용한자동차시료채취장치개략도 ( 이학성등, 2004) 137 그림 2.3.8 재비산챔버의구성예 ( 이학성등, 2004) 138 - x -

그림 2.3.9 PIXE를이용한원소분석스펙트럼의예 ( 강병욱등, 1997) 140 그림 2.3.10 Thermal/Optical Reflectance 탄소분석장치의개략도 (Chow et al., 1993) 142 그림 2.3.11 미국의배출원구성비자료예 145 그림 2.3.12 역궤적분석 (backward air trajectories) 의예 ( 이학성등, 2005) 150 그림 2.3.13 서울지역 CMB 수용모델을이용한배출원기여도추정예 ( 이학성등, 2005) 153 그림 2.4.1 PMF 모델의수행체계도 163 그림 2.4.2 PMF Model의적용과검증방법의변화 ( 국외논문 ) 177 그림 2.4.3 PMF Model 결과의신뢰성제고를위해고려해야할항목들 178 그림 2.4.A1 수용점인근의배출원분포도예 184 그림 2.4.A2 국지기상자료및역궤적자료 184 그림 3.1.1 대기중 1차 /2차미세먼지와전구물질의종류 193 그림 3.1.2 도시지역 (STN, a) 및전원지역 (IMPROVE, b) 미세먼지성분별오염도 194 그림 3.1.3 1차미세먼지및 2차먼지의전구물질들에대한전형적인배출원 195 그림 3.1.4 미국 NEI (National Emissions Inventory) 에수록된 (a) PM 10 및 (b) PM 2.5 미세먼지배출부문별구성비 197 그림 3.1.5 유기성먼지와지각배출먼지오염원구성비 198 그림 3.1.6 미국의국가배출목록 (NEI) 의발전과정 199 그림 3.1.7 NEI 구축체계도 200 그림 3.1.8 EPA지방환경청 (Regional Offices, a) 와 RPO (b) 의구성 205 그림 3.2.1 CMAQ의구조도 217 그림 3.2.2 동아시아에서의오염물질배출속 (flux): (a) SO 2 ; (b) NO x ; (c) NH 3 ; (d) NMVOCs; (e) BC; (f) OC 223 그림 3.2.3 국내 2001년 2003년의 CO, NH 3 및 NO x 배출량 224 그림 3.2.4 국내 2001년 2003년의 SO x, VOC 및 PM 10 배출량 224 그림 3.2.5 SMOKE에의한 AQM-ready ( 또는 CTM-ready) emission file 생성도 225 그림 3.2.6 Models-3/CMAQ을통해얻어진대류권층적분 NO 2 농도분포 228 그림 3.2.7 ESA/ERS-2 GOME을통해얻어진대류권층적분 NO 2 농도 - xi -

분포 228 그림 3.2.8 Models-3/CMAQ 모델과 GOME을통해얻어진대류권층적분 NO 2 농도에서의차이분포 229 그림 3.2.9 대기중 2차미세입자 (secondary organic aerosols) 생성 232 그림 3.3.1 대기확산모델링구성도 241 그림 3.3.2 대기확산모델링에서각각모델링요소별상세시스템 243 그림 3.3.3 광화학모델링배출량산정체계 247 그림 3.3.4 CAPSS 또는 Ace-Asia 배출량자료로부터화학수송모델링을위한입력자료작성도 247 그림 3.3.5 자연오염원계산방법 (BEIS 2 and 3) 253 그림 3.3.6 교통수요모델을이용한이동오염원배출량산출방법 254 그림 3.3.7 2007년도 1월고농도 PM 10 사례일을대상으로수도권지역에서측정농도와모델농도의비교 255 그림 3.3.8 시간별비산먼지산출을위한방법론 256 그림 3.4.1 미국과서울시의분야별미세먼지배출량 261 그림 3.4.2 미국에서기타연소배출량의구성 (2002년) 262 그림 3.4.3 미국에비산먼지배출현황 (2002년) 263 그림 3.4.4 비산먼지발생후확산과정개략도 280 그림 3.4.5 종합대기질모형모사결과와측정결과와의비교 283 그림 3.4.6 일반대기종합모형과역모델링방법의개략도 284 그림 3.6.1 농촌지역생활쓰레기주요처리방법 298 그림 3.6.2 농촌지역에서의노천소각후소각재처리현황 298 그림 3.6.3 농촌지역농약용기처리현황 299 그림 3.6.4 폐비닐주요처리방법 299 그림 3.6.5 가정생활쓰레기의노천소각대상물질비율 301 그림 3.6.6 농업잔재물의노천소각대상물질비율 302 그림 3.6.7 주거지역인근의불법소각현장 303 그림 3.6.8 농업잔재물의노천소각현장 303 그림 3.6.9 농촌지역노천소각현장 304 그림 3.6.10 건설폐기물노천소각현장 304 그림 3.6.11 여가와관련된비관리형연소행위 305 그림 3.6.12 소규모공장에설치되어있는소형소각로 306 그림 3.6.13 사찰과군부대뒷마당에설치되어있는소형소각로 306 그림 3.6.14 건물화재와차량에서발생하는화재현장 307 - xii -

그림 3.6.15 서울시전농동의입자크기별배출원추정 311 그림 3.6.16 인천시용현동의입자크기별배출원추정 311 그림 3.6.17 EPA's Open Burning Test Facility (OBTF) 320 그림 3.6.18 Chamber test 로부터얻은밀과 KBG 소각시의 PM 2.5 배출계수 323 - xiii -

표목차 표 1.3.1 도출과제개요 15 표 1.3.2 국립환경과학원지원과제목록 (2006-2008 기간 ) 18 표 1.3.3 배출자료개선을위한과제구성 19 표 1.3.4 수용모델활용을위한과제구성 20 표 1.3.5 서울시미세먼지주요인자상세모니터링계획 22 표 1.3.6 연구추진계획 23 표 2.1.1 오염물질별중분류별배출량 (2004) 60 표 2.1.2 중분류별 NH3 배출량 (2004) 61 표 2.1.3 국내외오염물질별배출현황 64 표 2.1.4 인구천명당부문별배출현황 64 표 2.1.5 측정자료의등급및이를부여하는기준 72 표 2.1.6 미국 EPA 배출계수의평가등급과부여기준 73 표 2.1.7 EU의배출부문별배출자료의평가등급사례 74 표 2.1.8 DARS scoring box 75 표 2.1.9 Tier 2 수준의 DARS 점수 79 표 2.1.10 Tier 1 수준의 DARS 점수 80 표 2.1.11 입자크기에따른보정계수 (k) 83 표 2.1.12 차종별평균무게 (W) 83 표 2.1.13 도로등급별 silt loading 측정결과 84 표 2.1.14 차량평균무게 3.5톤일경우포장도로에서의비산먼지배출계수 84 표 2.1.15 타이어마모에의한차종별먼지배출계수 85 표 2.1.16 자동차대기오염배출량의주요영향요인과개선방안 86 표 2.1.17 산출방법변화에따른오염배출량증감변화 (%) 92 표 2.1.18 측정조사에의한배출자료검증방법 93 표 2.1.19 Mobile6 model 검증에활용된 tunnel studies 사례 95 표 2.2.1 입자상물질모델링의항목별신뢰도 (NARSTO, 2004) 100 표 2.2.2 미국의 PM 10 도로배출 (Gertler, 2005) 103 표 2.2.3 아시아배출자료의불확도 (Streets et al., 2003) 104 - xiv -

표 2.2.4 대기정책지원시스템에의한배출량변화 ( 전국, 톤 ) ( 환경부, 2004) 109 표 2.2.5 주요대기조성위성관측기구 (NARSTO, 2005) 117 표 2.3.1 배출원종류별주요구성물질 139 표 2.3.2 원소분석장비의장, 단점 141 표 2.3.3 U.S. EPA 배출원구성물질성분비등급 143 표 2.3.4 국내의배출원구성비 (Source profile) 개발예 ( 이학성등, 2005) 146 표 2.3.5 미국의 CMB 수용모델연구사례 151 표 2.3.6 국내 CMB 수용모델연구사례 152 표 2.4.1 배출원규명을위한모델 158 표 2.4.2 PMF 모형의장단점 160 표 2.4.3 PMF2와 EPA PMF 1.1의비교표 160 표 2.4.4 미세먼지분야에서 PMF 모델을적용한연구논문 172 표 2.4.5 국외 PMF 선행연구의평가결과 176 표 3.1.1 점오염원 (Non-EGU Point Sources) 들에관련된규제정책들 206 표 3.1.2 점오염원 MACT에관련된규제정책들 206 표 3.1.3 주거용목재소각부문에서의규제율 ( 면오염원대책 ) 207 표 3.2.1 CMAQ의인터페이스프로세서 (interface processor) 별기능 217 표 3.2.2 CMAQ 모델에적용되는프로세스모듈 (process module) 방법 219 표 3.2.3 aero3 주요내용및 aero4의개정내용 220 표 3.3.1 국내사례분석 242 표 3.3.2 전국대분류별대기오염물질배출량 244 표 3.3.3 2000년도 ACE-Asia 배출량및 2003년도 CAPSS 배출량자료비교 245 표 3.3.4 전국 SCC별 VOC 배출량 30순위 249 표 3.3.5 수도권 SCC별 VOC 배출량 30순위 250 표 3.3.6 전국 SCC별 PM 10 배출량 30순위 251 표 3.3.7 수도권 SCC별 PM 10 배출량 30순위 252 표 3.3.8 자연오염원배출량산정결과비교 254 표 3.4.1 서울과인천지역에연간배출량과연평균농도의비 260 표 3.4.2 고기요리에대한미세먼지배출계수 262 표 3.4.3 백호우, 덤프트럭, 불도저의비산먼지배출계수 264 - xv -

표 3.4.4 건설공사면적과기간에근거한비산먼지배출계수 265 표 3.4.5 서울, 인천, 경기내공사장에비산먼지배출량 265 표 3.4.6 입자크기에따른마찰속도역치 267 표 3.4.7 미국에서표면형태별마찰속도역치 267 표 3.4.8 나대지에서풍화에의함미세먼지배출계수산정기본사례 268 표 3.4.9 2004년서울과인천에서순간최고풍속 11 m/s 초과일수분포 269 표 3.4.10 2004년서울과인천에서나대지비산먼지배출계수 269 표 3.4.11 나대지, 공사장, 농업활동의비산먼지배출계수비교 270 표 3.4.12 서울, 경기, 인천의체육장에서비산먼지배출량 271 표 3.4.13 알갱이물질하역및야적시비산먼지배출계수적용조건 272 표 3.4.14 하역및야적대상알갱이물질의물성 273 표 3.4.15 수도권에연도별모래소요량산정결과 274 표 3.4.16 수도권에석탄소비량 274 표 3.4.17 수도권매립지공사별복토재사용량 275 표 3.4.18 수도권매립지연간복토재사용량 275 표 3.4.19 수도권에서알갱이성상폐기물배출량 276 표 3.4.20 수도권에서알갱이하역및야적시비산먼지배출량산정결과 277 표 3.4.21 AP-42의산불발생시대기오염물질배출계수 278 표 3.4.22. CARB의건물화재시대기오염물질배출계수 278 표 3.4.23 수도권지역산불과화재시먼지배출량 278 표 3.4.24 수도권미세먼지배출량종합 279 표 3.4.25 미국 EPA의미세먼지 capture fraction 281 표 3.4.26 전농동과용현동에서주요배출원의미세먼지기여도 282 표 3.5.1 경기도대기배출시설현황 (2007년1월기준 ) 289 표 3.5.2 경기도업종별대기배출시설현황 (2007년1월기준 ) 290 표 3.6.1 국외비관리형연소배출원구분 296 표 3.6.2 생활쓰레기주요처리방법 297 표 3.6.3 생활쓰레기소각경험 298 표 3.6.4 소각재처리방법 298 표 3.6.5 농약용기처리방법 299 표 3.6.6 폐비닐주요처리방법 299 표 3.6.7 전국농임가에서발생하는가정생활쓰레기발생량통계 300 표 3.6.8 농임가에서의가정생활쓰레기노천소각량 300 - xvi -

표 3.6.9 농업잔재물의발생량 301 표 3.6.10 농업잔재물의노천소각량 301 표 3.6.11 건설현장에서발생하는폐기물량 302 표 3.6.12 PMF모델을이용한두지역의 PM 2.5 및 PM 10 발생원조사 310 표 3.6.13 분진농도와일별사망자수와의상관관계 313 표 3.6.14 미세먼지노출정도에따른위해가능성 313 표 3.6.15 Estimation for the death rate of PM 2.5 in the U.S. 314 표 3.6.16 가정생활폐기물 315 표 3.6.17 농업잔재물 315 표 3.6.18 건설폐기물 315 표 3.6.19 활동도결과 315 표 3.6.20 연료별 PM배출계수및 PM배출량 (2002) 317 표 3.6.21 Average concentration of ionic species during the intensive periods 318 표 3.6.22 AP-42의산불발생시대기오염물질배출계수 319 표 3.6.23 CARB의건물화재시대기오염물질배출계수 319 표 3.6.24 수도권지역산불과화재시먼지배출량 319 표 3.6.25 Lemieux 등의실험을통한배출계수 321 표 3.6.26 I. Ortiz de Zarate 등 (2000) 배출계수, 배출량 322 표 3.6.27 Dhammapala 등 (2007) 이산정한배출계수 323 - xvii -

제 1 부총괄및연구기획

제 1 장연구진행과보고서작성 2차생성전구물질과, 비산먼지등기타배출을포함한배출자료개선과신뢰성있고정책활용이가능한수용모델이용체제정립을목표로 6개월간연구를진행하였다. 전, 후반각각현황및문제점분석과향후연구기획을위하여워크샵을개최하여해당분야전문가들의의견을수렴하였다. 당초에는 (1) 차량과 2차생성전구물질배출, (2) 비산먼지, 노천소각등기타배출, (3) CMB 모델과 (4) PMF 모델의 4부분으로나누어연구팀을구성하였다. 그러나과제기술검토회와착수보고회를거치며배출자료수요처와국내배출자료의한계등이거론되며 3차원모델이용과장거리이동영향조사를위한연구가추가되었다. 이에따라현황과문제점분석을주제로배출자료와수용모델로나누어진행된 1차워크샵에서는 (1)-(4) 외 3차원광화학모델링과이와대비된수용모델의위치와역할이논의되었다. 이후수용모델이용이측정과밀접함에따라측정부분이강조되면서, 연구기획을위한 2차워크샵은 (1) 우리나라배출자료의문제점과개선방안, (2) 모델링과, 동아시아배출을포함한배출자료현황과평가, (3) 수용모델활용, (4) 수용모델을위한측정으로나누어진행되었다. 보고서의연구분야는기본적으로 2차워크샵과동일하다. 단지수용모델에서측정이중요한것은사실이나, 배출원분석과배출자료개선을위한과제에서측정을별개분야로취급하는것이적절치않다고판단하여수용모델부분은처음과같이 CMB 모델과 PMF 모델로구분하였다. 측정부분은주로수용모델과연관지어연구기획부분에서만언급하였다. 보고서는총괄및연구기획, 분야별현황과개선방안, 전문분야기술분석, 워크샵의 4부로구성하였다. 이번장을포함한 1부는주로연구기획을위한것이다. 연구진행순서로는연구기획이가장마지막이나현재보고서에서가장관심있는부분이연구기획인만큼 1부에수록하였다. 대신이어지는 2장에 2, 3부의분야별연구내용을요약하였다. 2부에서는착수보고회이후결정된연구팀의 4개연구분야에대하여현황과개선방안을살펴보았다. 3부는연구분야가확대되며포함된분야와국내에서이제연구가시작되는비산먼지, 노천 / 불법소각등기타배출분야에대 - 3 -

하여해당분야전문가를자문위원으로위촉하여조사한내용이다. 4부는 1, 2차워크샵자료이다. 공개로진행된 1차워크샵은주제발표자료를모두수록하였으며전문가토론형식으로진행된 2차워크샵은분야별토의사항을수록하였다. - 4 -

제 2 장연구결과요약 1. 배출자료의문제점과개선방안국내대기오염배출자료의문제점에대하여살펴보면우리나라의 CO와 PM 10 의배출량은다른오염물질에비하여배출량이과소평가되고있는것으로추정된다. 또한 CO와 PM 10 의도로부문배출량의비율이다른나라에비하여상대적으로높다. 이는도로부문배출량이많다고해석하는것보다도로부문이외의배출량이과소평가됨으로써배출비중이높게평가된것으로판단된다. 국가별로 NO x 배출량에대한오염물질별배출량의비율을비교하여보면우리나라의배출자료는 CO의경우전부문에서과소평가되고있을가능성이높고, PM 10 의경우는도로, 비도로, 연소시설이외의부문에서과소평가되고있을가능성이높다. PM 10 이과소평가되고있는배출부문은불법소각, 농업폐기물소각, 화재, 산불등에의한연소와포장도로, 비포장도로차량운행에의한비산먼지, 건설활동, 농업활동, 나대지등에서발생하는비산먼지 (fugitive dust) 의발생일것으로추정된다. 미세먼지배출자료를개선하기위해서는많은비중을차지할것으로예상되는비산먼지배출량을시급히산출하여야한다. 차량의운행에따른도로비산먼지의배출량산출에서는배출계수가도로의실트부하량값과평균차량무게에민감하다. 최근외국과국내의연구에서배출계수의차이가크므로이를반영하여배출량을재산정하는작업이필요하다. 도로이동오염원대기오염배출자료는기존의산출방법에서차종의구분, 연식적용방법, 1회주행거리의변화, 열화비율적용방식이변하면배출량도변화될가능성이있다. 서울지역의차량주행거리는교통수요모형 (TDM) 에의한주행거리평가가승용차의경우통행량에의한방법과 CAPSS 방법으로평가된결과의중간값을보이며, 화물차의경우는통행량에의한방법과유사하다. 교통수요모형 (TDM) 에의한결과가좀더실제치에접근한다는것을전제로한다면등록대수에의한방법이나기존 CAPSS에의한서울지역자동차대기오염배출량은과대평가되었을가능성이있으며특히화물차 - 5 -

의경우이러한경향은더높을수있다. 이동오염원배출자료의공간분포의문제점을해결하기위해서는교통수요모형을이용하는방법을검토하여야한다. 또한배출자료의시간분포의문제점을개선하기위해서는차종별운행패턴을고려하는것이필요하다. 국내대기오염배출자료를개선하기위해서는국내특성을반영한배출계수의개발과함께관련활동도의신뢰도를동시에개선하여야한다. 또한배출자료의신뢰도를평가하여우선순위를설정하고체계적으로개선하는노력이필요하다. 미세먼지배출자료개선을위해서는 ( 가칭 ) 미세먼지배출자료위원회의운영이필요하다. 이위원회에서는미세먼지측정과배출자료개선의세부항목별우선순위를협의하여관련연구에서이를참조할수있도록하고, 일반대기중측정자료, 배출원별배출특성조사자료그리고배출계수등필요한자료를통합관리하여관련연구에서이를효율적으로활용할수있도록한다. 2. 국내외배출자료현황과평가미국은정책결정에모델을적극적으로활용하는까닭에배출자료가가장잘갖추어져있다. 미국의배출자료가정확하다고평가되고있는것은그동안수많은평가과정을거치며드러난문제점을수정한때문이다. 1980년대말 SCAQS (Southern California Air Quality Study) 에서 CO와 NMOG 배출이각각 2-3배, 2-5배과소평가된것으로판명되어캘리포니아는배출모델을수정하였다. 캘리포니아는 2000년에도냉각시동배출등을감안하여배출모델의휘발유차배출을늘렸고이에따라캘리포니아에서는휘발유차배출비중이경유차보다커졌다. 미국동부에서는 BEIS1 대신 BEIS2를사용하는과정에서이소프렌농도가과도하게높아지는현상이관찰되었으며미국 EPA에서는이를수정한 BEIS3를배포하고있다. 그러나미국에서도, 이동오염원과대부분의중요한고정비점오염원의배출이불확실하고, 많은오염원의 PM과기체의화학조성에관한정보가불충분하다는등최근우리나라에서많이거론되는사항들이동일하게약점으로지적되고있다. 우리나라에서광역모델링에주로이용되는동아시아배출자료는 2001년봄실시된 TRACE-P (Transport and Chemical Evolution over the Pacific) - 6 -

항공측정과 ACE-Asia (Asian Pacific Regional Aerosol Characterization Experiment) 를위한것으로기준연도는 2000년이다. 이자료의기체상오염물질배출은수십 % 범위에서정확한것으로평가되었다. 하지만 CO를비롯한일부오염물질의중국배출이과소평가된것으로판명되어 2000년기준자료보다 36% 증가된배출량을 2001년기준자료로발표하였으며최근에는 2000년기준자료보다 67% 증가한자료를 2006년기준자료로제공하고있다. 그러나 2000년기준자료를준비할때부터중국의석탄사용통계의정확성에대하여의문들이제기되었다. 중요한의문의하나는중국의국가통계연감에서나타난 1999-2001년기간의석탄사용감소가사실이냐는점이다. 실제지방별통계를집계하면같은기간석탄사용량이감소하지않았다. 뿐만아니라 NO x 의주요배출원도석탄연소인데, 최근위성에서관측한대류권컬럼의 NO x 는같은기간감소하지않아 1999-2001년기간중국의석탄사용국가통계는잘못된것으로지적되고있다. 우리나라배출자료는 1999년대기정책지원시스템 (CAPSS, Clean Air Policy Support System) 구축이시작되면서현대적모습을갖추게되었다. 연료사용량을토대로난방, 산업, 수송, 발전의 4개부문만을구분하던기존의체제는대분류만도 11개로늘었고생산공정, 유기용제사용, 폐기물처리등연료사용외배출량이포함되었다. 뿐만아니라우리나라에서조사된배출계수를사용하고배출량산정방식을개선함에따라오염물질의배출량이크게변하였다. 그러나우리나라에서는모델링을이용하여배출자료를평가한사례를찾기어렵다. 과거에는평가할만한배출자료가없었고최근 CAPSS가모델링에이용되고있다고하나수년래일이고그나마일부팀에국한되어있기때문이다. 전통적으로모델링에서는수용모델이, 측정으로는터널측정정도가대표적배출자료평가수단이었다. 그러나배출자료의신뢰성이높아지면서배출자료가대기질의변화를얼마나정확하게반영하는가를적극적으로평가하기위한노력이활발하다. 역모델링은, 대기질모델을이용하여배출자료로부터대기질농도를계산하는대신대기질농도로부터배출자료를추정한다. 수용모델이상대적기여도만을평가하는대신역모델링은절대량까지평가할수있다. 그러나모델링의결과가모델의전체적불확실성에특히민감하므로유의하여야하며측정값을선정할때도영역의특성이잘반영될수있도록신중하게, 충분한수를선정하여야한다. - 7 -

측정에서는위성자료이용이주목받고있다. 아직은정량적자료제공능력이제한적이나광대한영역을장기간무인관측할수있는능력은다른방법에서생각하기어려운위성관측만의장점이다. 배출자료를평가하기위하여서는배출의영향이지배적인지표부근의농도를알아야하나위성은대류권컬럼의광학특성을관측할뿐이다. 3차원대기질모델등별도의수단을이용하여오염물질의연직분포에대한정보를얻어야한다. 지금은궤도위성을이용하나계획중인정지위성이정상운용되면연속측정이가능하고공간범위도크게확장될수있다. 3. CMB 수용모델국내에서 CMB 수용모델적용은아직많은문제점을가지고있다. 국가에서관리하는대상시설이외의미세먼지배출원에대한배출량자료는미미하고, 특히 CMB 수용모델결과중요한배출원으로파악되는일부자료 ( 예 : biomass burning) 들은전무한실정이다. CMB 수용모델을수행하기위하여서는수용지점및배출원에서의미세먼지의화학적특성에대한자료가중요하나, 우리나라에서는미량원소나탄소분석기술이확보되어있지아니하다. 또한, 배출원에서의미세먼지화학적특성인배출원구성비 (source profile) 는각지역마다특성을가지고있어서 CMB 수용모델적용지역에서직접측정하여개발한자료를이용하여야되나, 우리나라에서는배출원구성비자료는대부분미국 EPA 자료를이용하고있어서수용모델결과해석에많은오류를범할수있다. CMB 수용모델을수행하기위하여서는미세먼지주요배출원에대한배출량자료를확보하여야한다. 배출량자료는모델수행의초기단계에서수용지점에영향을줄수있는주요한배출원의파악에필수적이기때문이다. 또한, 지역에따라서미세먼지배출원에대한배출특성이상이하여배출되는오염물질성분비가다를수있기때문에공인된방법에의한배출원구성비 (source profile) 자료확보는필수적이다. QA/QC를갖춘원소나탄소측정자료를얻기위하여는미량의시료에대하여원소분석이가능한낮은검출한계를갖추고있는 XRF, PIXE, INAA 등과같은장비를확보하여야하고, 탄소분석에서도공인된방법인 TOR(thermal/optical reflectance), TMO(thermal/manganese oxidation), TOT(thermal/optical transmittance) 등과같은방법을이용할수있는장비 - 8 -

확보가이루어져야한다. 수용지점선정은지역의규모및특성과더불어주변지역의영향등을고려하여측정위치를선정하여야한다 ( 예 : 배출원이집중된지점, 도심의중심지및주거지역, 지형및기상학적인요소, 기존의측정망의활용가능성등 ). 수용지점에서필수적으로측정되어야할항목들은미세입자의구성성분특성, 전구물질, 대기이송및수용지점에영향을주는배출원항목등을포괄적으로파악할수있는항목을포함하여야한다 ( 예 : 미세입자무게, 이온, 원소, 유기탄소, 원소탄소, SO 2, NO 2, HNO 3, NH 3 등 ). 미세입자농도는계절별및연도별로변화하기때문에시료채취기간은다년간 ( 약 3년에서 5년 ) 의모니터링이요구된다. 특히, 우리나라의경우에는계절별변동이매우크기때문에반드시모든계절의특성이파악될수있도록시료채취기간을설정하는것이필요하다. 미세먼지의시료채취시간은필요한충분한시료채취량을고려할때일반적으로 24-hr이적당하나, 2차오염물질의생성과관련된항목에대하여는연속측정도고려하여야한다. 시료채취빈도는 1일 ~ 12일간격으로측정하는방법이사용될수있으며, 일반적으로 6일간격의측정은 random sample에가장가깝고, 요일별분포가가장잘되는경우로알려졌다. 수용지점에서의미세입자측정기기선정은측정자료의상호비교, 평가및정도관리편리성등을고려하여야한다. 수용모델결과검증은수용모델소프트웨어자체통계검증방법에의하여수용모델결과를검증할수있지만, 수용모델결과가실제의상황과달라서정책에적용하는데오류를범할수있으므로다른방법을같이검증을하여야한다. 예를들면, 배출량자료에의하여많은먼지를배출하는주요배출원이수용모델결과와일치하는지를알아보아야하고, 공기괴의이동경로를역으로추적하는방법인역괘적분석결과를이용하여어떤날에주요배출원이수용체에영향을주었는지조사할필요가있다. 또한, PSCF(potential source contribution function) 모델결과를이용하여어떤성분이어느지역 ( 또는배출원 ) 을통과하여수용체에영향을주었는지, 주요성분등을배출하는배출원이모델결과주요오염원으로분류되었는지, 또는기존의다른연구들과유사하거나다른결과를얻었는지등여러가지방법에의하여수용모델결과를검증한객관적인자료가확보되어있을때, 수용모델결과를우리나라의미세먼지관리프로그램정책에과학적인자료로활용을할수있다. - 9 -

4. PMF 모델적용의문제점과개선방안 PMF 모델은수용점에서측정자료를이용하여수용점에영향을미치는배출원의종류와그기여도를산정해낼수있는일종의자료분석도구이다. 기존의요인분석과는달리요인부하량이항상양의값으로계산되며, 상관행렬의정보에의존하는것이아니라각측정자료에대한가중잔차의최소자승값의합이최소가되게하는 (least-squares minimization) 알고리즘즉, 개개자료에대한오차추정치 (error estimate) 정보에의존한다. PMF 모델은배출원 ( 군 ) 의기여도와기여농도의곱을반복수행으로최적해를찾아내는방법으로 CMB 모델과같이사용자의주관적인기준에의해모델의결과 ( 특히영향배출원의확인 ) 가도출된다. 따라서, 모델결과는사용자의주관적인견해가포함되며, 실제가장적합한해라고단정지어말할수없다는단점이있다. 또한 PMF 모델은측정치의불확실도가필수적으로요구된다. 특히미세먼지는중금속을포함한많은물질들이분석되기때문에 PMF 모델에적용을목적으로측정자료를분석할경우에는항목개개별로불확실도를산정할수있는분석법을선택하여야한다. 만약각항목별로불확실도를산정할수는없기때문에항목별로평균불확실도를제시할경우에는불확실도의허용범위가크므로도출되어지는결과를해석할때, 연구자의각별한주의가필요하다. PMF 모델의결과분석을위해서는도출된요인적재량을이미알고있는배출원의특성과비교하여, 수용점에영향을미치는배출원 ( 군 ) 의종류를확인해야하는데, 이과정이연구자의주관적인판단과선행연구자들의결과를인용하는경우가많기때문에잘못된분석이나오류로인해영향배출원의확인뿐만아니라, 후속되는배출원 ( 군 ) 할당과정에심각한오류가발생할수있다. PMF 모델을적용함에있어모델의제한점을충분히고려하고, 장점을최대한이끌어내어연구목적에부합되는결과를도출하기위해서는체계적인수행체계가필요하다. 먼저모델수행이전에모델입력자료의자료질평가가선행되어야하고, 다음으로모델의수행에있어서최적요인을찾기위한노력이수반되어야한다. 최종적으로모델수행결과로도출되는각요인들에대한정성적, 정량적확인절차와도출된요인들에대한해석과검증까지이루어져야모델링결과의신뢰도가높아진다. 또한 PMF 모델결과의신뢰도를높이기위해서는모델의특성과그수학적원리에대한충분한이해가전제되어야하고, 특히모델결과치에영향을크게미치는변수 ( 요인 ) 에대한최적의조건을구축할수있는체계의개발이요구된다. - 10 -

PMF 모델은 CMB 모델과같이배출원 ( 군 ) 의기여도를산정해주며, CMB 모델에서입력자료로요구하는 source profile 자료가없어도모형을수행할수있다는장점이있기때문에향후많은연구자들의빈번한사용이예상된다. PMF 모델링결과의신뢰도를높이기위해고려되어야할사항은입력자료의정확한구축, 모델링수행옵션의적절한선택등모델수행부분과모델링결과의확인, 모델링결과의검증등오염원규명에관한내용으로크게양분할수있다. 모델수행부분과오염원규명에관해체계적인추진체계가제시될경우연구자들은보다객관화되고체계적인방법으로배출원규명을할수있으며, 국가또는지자체의대기관리정책의수립에도효과적일것으로예상되어진다. 또한 PMF 모델에서파악하기힘든영향배출원의공간적분포를확인할수있는 PSCF 등의모델과결합하는 multi modeling 기법을적용할경우수용점에영향을미치는영향배출원 ( 군 ) 의정량적기여도및해당영향배출원의위치규명등을보다명확하게할수있을것으로판단되며, 대기질관리대책의수립시에도유용한자료로활용되어질것으로예상되어진다. 5. 전문분야기술분석 (1) 미국의미세먼지배출자료현황과우리나라배출자료개선방안 ( 우정헌, 건국대학교 ) 우리나라의미세먼지배출자료작성에도움을주고자선진사례로서미국의미세먼지배출자료와관리현황을고찰하였다. 크게과학 / 기술적관점과관리 / 정책적관점으로분리하여배출자료의개선방안을검토하였다. 과학 / 기술적관점에서는배출계수의대표성제고, 배출프로세싱의정확성개선, 배출모델의적용등을논의하였다. 관리 / 정책적관점에서는규제정책등의현실적인적용, 통일화된배출목록작성지침서의제공, 정도관리계획서작성등을통한관리측면에서의불확실성에대한개선, weight of evidence와같이다양한접근방법간의유사성파악을통한불확실성에대한개선, 그리고 PM 10 과더불어 PM 2.5 에대한고려등을제안하였다. (2) 3차원광화학모델링과배출자료 - 동아시아와한반도배출을중심으로 ( 송철한, 광주과학기술원 ) 광화학 수송모델 (CTM, Chemical Transport Model) 을위하여서는동아시아배출자료및국내 CAPSS 자료의정확성제고가매우중요한요소이다. - 11 -

이들배출자료는인공위성자료를이용한검증절차가필수적요소이다. 동아시아배출자료의경우, 저평가된 NO x 및 CO의개선과 2차입자생성에영향을미치는 NH 3 배출량의정확도향상이필요하다. 국내 CAPSS 자료의경우, CTM-ready input file생성을위한배출장 preprocessing이국내실정에맞게수행되어야한다. 이를위해 VOCs 화학종및오존, SOAs 전구물질의 spacial allocation, temporal allocation도함께적용이되어야하며 biogenic VOCs 배출역시우리나라식생분포가고려되어야한다. 그외에도정확한 NH 3 배출자료의확립, 독성물질및 EC/OC의배출량고려, 비산먼지배출자료의불확실성개선, 산불및노천소각에의한가스상및입자상오염물질량산정등과같은동아시아및한반도의화학종별배출량자료의 획기적개선 을통해 1, 2차오염물질의시 공간적분포를정확히예측할수있는토대가마련될수있다. (3) 3차원수치모델관점의국내배출자료현황과개선방안 ( 구윤서, 안양대학교 ) 국내 CO 배출량은저평가되어있고, 국내 VOC/NO x 비가상대적으로낮은편이다. 배출원의 VOC 및 PM 10 의화학종분류는미국 EPA에서제공되는자료를주로이용하고있는데국내자료를확보할수있다면모델링정확도가크게향상될수있다. 이동오염원은시도별로차량등록대수를기준으로계산하고있어서공간적해상도와시도별배출량이실제교통량을반영한것과다르게나타날가능성이크다. 교통수요모형에서제공되는격자별교통량자료 ( 주행속도및차종분포 ) 를이용할필요가있다. CAPSS에서제공하는비산먼지배출량의 50% 만을반영하여계산한결과모델예측치와측정치가유사하였다. 비산먼지배출량은과대평가되어있으며이동오염원의비산먼지뿐아니라불법소각등현재배출원으로조사되지않은배출원의배출량까지포함된것으로판단되었다. 이동오염원의비산먼지배출량을정확히산출하고, 미지배출원을규명할필요가있다. (4) 국내외기타배출자료현황과개선방안 ( 조석연, 인하대학교 ) 미세먼지는육류구이, 미신고소각등생활활동과도로재비산, 건설공사현장, 나대지풍화등에서배출되는양이사업장에서배출되는양보다많은것으로알려져있다. 아직정확도는낮지만현재사용가능한자료를활용하여산출한서울과인천의비산먼지배출량은, 연소및사업장배출량의약 74% 에달하고있다. 비산먼지주요배출원은도로재비산이가장많고, 건설공사장과나대지풍화순이다. 생활활동에의한비산먼지배출량에는많은 - 12 -

불확실성이내포되어있으므로, 1 수용원모형인 PMF/UNMIX를통한업종별배출원기여도산출, 2 대기종합모형장기모사결과와대기환경에서 PM 10 측정치의비교, 3 inverse modeling을이용한주요배출원의정확도분석등을통하여타당성을검토하고정확성을향상시켜야한다. (5) 중소규모점배출원배출시설자료의문제점과개선방안 ( 김동영, 경기개발연구원 ) 배출시설관리는배출시설의정확한현황파악에서부터시작된다. 우리나라도일찍부터배출시설현황파악의중요성을인식하고 SODAM (Source Data Management), CAPSS 시스템을구축해왔다. 그러나아직까지자료의불확실성이너무크고, 대형배출시설자료만을대상으로하고있다. 수도권대기환경개선특별대책에따르면사업장의배출시설중에서 1-3종대형시설은총량관리제대상사업장이되어관리하며, 나머지 4-5종시설은배출허용기준강화, NO x 배출부과금부과, 연료규제강화, 저 NO x 버너설치, 기타지원책확대등을통해배출량을저감해나갈예정이다. 이를위해서는개별배출시설에대한자료의조사관리가필수적이다. 이외에도수도권외곽지역의경우배출시설로등록되지않아관리가불가능한시설도매우많은것으로추정되고있어, 센서스수준의전반적인조사가필요하다. (6) 비관리형소각및연소행위로인한대기중미세먼지오염 ( 조영민, 경희대학교 ) 대도시를비롯한농어촌, 건설현장, 군부대, 사찰, 기타낚시터와같은시민레저현장등에서폭넓게행해지고있는불법연소및소각행위는다이옥신, PAHs 등을다량함유한미세입자를발생시키는것으로알려져있다. 인위적인연소행위외에도산불과같은자연재해와건물이나차량화재등도다량의고농도유해입자상물질을생성시킨다. 이러한불특정연소및소각은대기환경측면에서체계적으로관리되고있지않은바, 종류나정의, 연간발생량, 특이성상등에관하여조사함으로써대기중미세먼지총량에서차지하는비율을산정할필요가있다. 미세먼지의위해도측면에서도이러한비관리연소행위에대한기여율평가는국민보건의지표및관리규정에유용하다. - 13 -

제 3 장연구기획 1. 과제도출연구기획대상과제에고유번호와함께기호를붙여과제를분류하였다. 과제기호중 A는최종적으로도출된과제를, B는과제도출에이용된과제를의미한다. E는배출자료중배출 emission의두문자이며, R은수용모델중수용 receptor의두문자이다. 먼저, 연구기획을위하여개최하였던제2차워크샵참가자들로부터과제제안서를받았다. 11개의과제가접수되었는데 BE1부터 BE3까지 3개과제가동아시아배출목록개발을, BR1, BR2 등 2개과제가확장오염물질구성비개발을주제로하여실질적으로는 8개과제였다. 개별주제를다룬과제는기간과예산을일부조정하였을뿐이며 (AE1-AE6) 중복된과제는내용을종합하여하나의과제로구성하였다 (AE7과 AR5). 여기에 AR1-AR4까지수용모델방법정립및활용을위한 4개과제와측정 / 분석의표준화및정도관리, 측정영역확장을위한과제로서 AR6, AR7을추가하여총 14개과제를도출하였다. 즉, AE1-AE6 - 제2차워크샵참석자들로부터접수. 필요한경우기간과예산등일부조정 AE7 - 제2차워크샵참석자들로부터접수된 BE1부터 BE3 과제를종합 AR1-AR4 - 수용모델방법정립및활용을위하여도출 AR5 - 제2차워크샵참석자들로부터접수된 BR1과 BR2 과제를종합 AR6, 7 - 측정 / 분석의표준화및정도관리, 측정영역의확장을위하여추가표 1.3.1은연구기획과정에서도출된모든과제의개요이다. 과제별상세한내용은 1부마지막부록에수록하였다. - 14 -

표 1.3.1 도출과제개요 번호과제명목표 AE1 AE2 AE3 AE4 AE5 AE6 AE7 AR1 수도권지역중소규모배출시설자료체계구축수도권 TMS를이용한 CAPSS 점오염원자료의개선교통수요모델과연계된이동오염원배출량산정및평가체계구축 CAPSS 배출량자료중휘발성유기화합물배출에대한화학종분류 비관리형태의연소행위에의한대기중미세먼지기여도평가종합대기질모형과역모델링을이용한배출원의 적절성규명동아시아지역배출자료평가및작성수용모델의적용표준화를위한가이드라인개발 - 수도권특별대책관리지역 4-5종배출시설현황파악 - 배출시설일반현황, 배출및방지시설, 배출량현황자료구축 - TMS자료를이용한 CAPSS 점오염원의배출량비교및개선 - 시간별, 배출업태별 TMS자료를이용한시간분할계수의산정 - 교통수요모델을활용한이동오염원에대한배출량산정체계구축 - 이동오염원배출계수및 source profile 정립 - 이동오염원의기여도평가 - CAPSS 배출량자료중주요 VOC 배출오염원에대한화학종별분류를도입함에의해 CAPSS 배출자료를 upgrade함. - CAPSS VOC 자료에화학종분류를도입함에의해수도권및한반도에서오존, SOA를비롯한 2차독성물질생성량에대한예측정확도제고. - 환경적으로비관리되고있는연소행위의정의및특성분류 - 연소및소각행위에의한종류별미세먼지배출량산정 - 수도권지역에배출원평가를위한종합대기모형구축 - 역모델링수행을통한배출량정확도검토와비정상운영배출원색출 - 동아시아지역기존배출자료평가 - 동아시아지역인위적 / 자연적배출자료작성 - 수용모델가이드라인개발및평가 - 신뢰성있는배출원확인과평가가가능한활용지침서개발 기간예산 ( 년 ) ( 억원 ) 2 5 3 3 2 6 5 5 3 5 4 2.8 4 8 3 4-15 -

번호과제명목표 AR2 AR3 AR4 AR5 AR6 AR7 BE1 미세먼지 source profile 개발 수용모델을이용한대도시지역미세먼지특성연구 수용모델의활용성제고를위한 multi-modeling 기법개발 배출원상세구분을위한확장오염물질구성비개발연구미세먼지측정표준절차및정도관리지침수립에관한연구사업초미량할로카본의실시간분석을통한대기오염배출원감시 동아시아지역배출량산정연구 - 국내특징적인배출원에대한입경종류별 source profile 개발 - 수용모델활용을위한 source profile 이용체계구축 - 대도시지역미세먼지 (PM 10, PM 2.5 ) 의화학적특성및주요배출원파악 - 주요배출원에대한기여도파악및미세먼지관리방안프로그램개발 - 각수용모형의활용목적과취지, 제한점등을규명 - 모형의한계를보완하여모델결과의활용도를제고시킬수있는최적의 multi-modeling 기법개발 - 입자상유기물질분석에의한연소오염원구분 - 입경별성분분석에의한비산먼지배출원구분 - 미세먼지측정에대한표준절차의정립 - 미세먼지측정및분석시스템에대한정도관리체계확립 - 배출원 fingerprint 산정을통한배출원추적시스템개발 - 극미량온실기체및위해화합물의국가관측망확보 - 극미량온실기체및위해화합물의배출및이동감시 - 동아시아지역배출량산정에대한기반구축 - 기존아시아지역배출량자료의검토및재산정 - 자연오염원배출량산정 기간예산 ( 년 ) ( 억원 ) 5 12 3 5 2 2 4 10 1 1 4 10 3 6-16 -

번호과제명목표 BE2 BE3 BR1 BR2 동북아시아대기오염물질배출목록체계의개발인공위성자료를활용한동아시아및한반도에서배출자료정확도규명 미세먼지배출원규명을위한입자상유기성물질 fingerprint D/B 개발 확장배출원목록 (enhanced source profile) 을이용한 PMF 분석으로연소모드별기여도산출 - 대기환경연구지원을위한동북아배출목록의개발 - 동북아배출모델링체계의개발 기간예산 ( 년 ) ( 억원 ) 5 7.5 - 인공위성자료를활용하여동아시아및한반도에서의배출량자료의정확도검증 - 배출량자료정확도검증결과를배출량자료작성작업과연계함에의한동아시아및한반도배출량자료정확도의제고 4 2 - PAH와 PCB, 프탈레이트등입자상 3-5 5 유기물질의배출원별 source profile 마련 - 기존중금속자료와의 공변성 (Covariationality) 검토 - 입자상물질의배출원규명을위한 정확성및정밀성개선 - 대기유해물질인 PAH의농도수준 2 6 파악 - 휘발유, 디이젤, 고기요리 (meat cooking) 등연소모드별기여도 산출 2. 과제구성연구추진계획수립에앞서 2006년부터 2008년기간국립환경과학원의지원으로진행하였거나진행혹은계획중인과제를조사하였다 ( 표 1.3.2). 표 1.3.1의과제들을수행한다하여도기존과제혹은계획중인과제와연계되어진행될것이기때문이다. 과제번호의 N은국립의 national, E는표 1.3.1에서와같이 emission을의미한다. A는 ambient이며, P는분야를제한하기어려워 policy로구분하였다. 표 1.3.1과 1.3.2를종합하면배출자료부분의과제는표 1.3.3과같이정리할수있다. 배출자료연구에서가장중요한과제중하나는 2008-2010 기간 - 17 -

표 1.3.2 국립환경과학원지원과제목록 (2006-2008 기간 ) 번호 과제명 수행기간 NE1 자동차오염물질배출계수산정에관한연구 2006 ( 소형승합차의오염물질배출계수산정 ) NE2 자동차오염물질배출계수산정에관한연구 2006 ( 승용차의오염물질배출계수산정 ) NE3 자동차오염물질배출계수산정에관한연구 2007 ( 건설기계오염물질배출계수산정 ) NE4 대기중암모니아배출량산정및인벤토리구축 2006-2008 NE5 비산먼지배출량산정방법개선및도로재비산먼지 2006-2007 실시간측정방법개발 NE6 농어촌폐기물등노천소각현황및저감방안연구 2007-2008 NE7 2단계 CAPSS 개선및보완 2008-2010 NA1 대도시대기질관리방안조사연구 2002-2006 NA2 장거리이동입자상물질의화학적특성과거동에관한 2005-2007 연구 NA3 기상인자가미세먼지농도에미치는영향연구 2006 NA4 수도권지역미세먼지오염현상규명및이차먼지 2007 생성율예측 NP1 PM 2.5 기준설정에관한연구 2008 중계획되어있는 NE7의 2단계 CAPSS 개선및보완일수있다. 구체적내용은파악되지않았으나대략 (1) PM 10, PM 2.5 DB 구축, (2) speciation, (3) 수용모델결과의합리적반영등이포함될것으로알려져있다 ( 홍지형, 2007). 이와같이본다면이번연구의수용모델활용연구기획은 2단계 CAPSS의 (3) 을지원할수있다. (2) 의 speciation은 VOC의경우 AE4, PM은 AR2가지원할수있다. 이번연구에서는 source profile을개발한다는점에서 AR2를수용모델과제로분류하였으나동일한방식으로 PM의 speciation에필요한정보를얻을수있기때문이다. 현재알려진 2단계 CAPSS에는 AE2의내용이포함되어있지않으나 AE2는 CAPSS 개선에가장효과적으로기여할수있는부분의하나이다. NE1부터 NE3은 AE3과연관된다. AE3는활동도조사에초점이맞추어져있으며과제내용중배출계수조사부분은 NE1-NE3의내용을감안하여필요하면조정할수있다. NE5와 NE6는 bottom-up 방식의배출조사및배출자료작성을위한것인데비하여 AE6는 top-down 방식의배출평가가중심 - 18 -

표 1.3.3 배출자료개선을위한과제구성 분야 대형점오염원 VOC speciation PM speciation 이동오염원 비산먼지 노천소각 이번연구도출과제 ( 표 1.3.1) (AE2) 수도권 TMS를이용한 CAPSS 점오염원자료의개선 (AE4) CAPSS 배출량자료중휘발성유기화합물배출에대한화학종분류 (AR2) 미세먼지 source profile 개발 (AE3) 교통수요모델과연계된이동오염원배출량산정및평가체계구축 (AE6) 종합대기질모형과역모델링을이용한배출원의적절성규명 2 차생성 (AE4) CAPSS 배출량자료중휘발성유기화합물배출에대한화학종분류 광역오염 (AE7) 동아시아지역배출자료평가및작성 국립환경과학원수행과제 ( 표 1.3.2) (NE7) 2단계 CAPSS 개선및보완 (NE1-NE3) 자동차오염물질배출계수산정에관한연구 ( 소형승합차, 승용차, 건설기계 ) (NE5) 비산먼지배출량산정방법개선및도로재비산먼지실시간측정방법개발 (NE6) 농어촌폐기물등노천소각현황및저감방안연구 (NE4) 대기중암모니아배출량산정및인벤토리구축 (NA4) 수도권지역미세먼지오염현상규명및이차먼지생성율예측 (NA2) 장거리이동입자상물질의화학적특성과거동에관한연구 이된과제이다. AE6에서는현재비산먼지와노천소각정도를파악하고있는기타배출외다른중요한배출원이발견될수도있다. 광화학반응에의한미세먼지 2차생성에서는 NO x 와함께 VOC, 암모니아등에대한정보가필요하다. AE4에서는 VOC speciation에관한정보까지줄수있으므로 VOC 부분은충분하다. 암모니아는 NE4에서진행중이다. NA4 의내용은포괄적인데과제범위에는이차먼지생성율예측도포함되어있 - 19 -

다. NA2도포괄적이나 AE7과상호보완적으로진행될수있다. 표 1.3.3에는표 1.3.1의이번연구도출과제중 AE1과 AE5가누락되었다. AE1은반드시필요한일이나용역사업보다국립환경과학원혹은지자체가중심이되어수행하여야할과제로분류하였다. AE5는 NE6와내용이유사하였다. NE6의구체적내용이파악되지않았으나국내에서처음시도되는과제인만큼 AE5는 NE6의중복여부에상관없이 NE6의결과를본후과제수행을결정하는것이나을것으로판단하였다. 표 1.3.4는수용모델부분의과제구성이다. 표준화와 source profile 개발은기반구축, 기법개발은활용성제고를위한것이다. 기법개발은이번연구의목적인정책활용과병행이가능하나표준화와 source profile 개발은선행되어야한다. 표 1.3.4 수용모델활용을위한과제구성 분야표준화 Source profile 개발기법개발정책활용영역확대 이번연구도출과제 ( 표 1.3.1) (AR1) 수용모델의적용표준화를위한가이드라인개발 (AR6) 미세먼지측정표준절차및정도관리지침수립에관한연구사업 (AR2) 미세먼지 source profile 개발 (AR4) 수용모델의활용성제고를위한 multi-modeling 기법개발 (AR3) 수용모델을이용한오염지역별미세먼지특성연구 (AR5) 배출원상세구분을위한확장오염물질구성비개발연구 (AR7) 초미량할로카본의실시간분석을통한대기오염배출원감시 국립환경과학원수행과제 ( 표 1.3.2) (NA1) 대도시대기질관리방안조사연구 (NA4) 수도권지역미세먼지오염현상규명및이차먼지생성율예측 - 20 -

AR3는수용모델의정책활용을위한것이나포괄적관리대책을위한것은아니다. 대신지역별관리대책을수립하고자수용모델을이용할때측정지점은어떻게선정할지, 시료는어떠한방식으로채취할지등기본원칙을, 적정수준의측정과함께시험할수있다. 따라서경우에따라서는보다단순화된이상적상황을찾아모델이용을점검할수도있다. 국립환경과학원의지원으로수행된 NA1이나, 그만큼은아니더라도수행중에있는 NA4에서볼수있는것과같이미세먼지의포괄적관리대책을위한과제는다년간상당한예산이필요하다. 최근에도서울시에서는미세먼지농도변화에영향을미칠수있는주요인자를모니터링하고저감대책을수립하기위하여 3년계획의연구용역을시작하였다. 표 1.3.5는서울시의주요인자모니터링계획이다. 핵심요소중하나는오존을위한광화학평가측정소 (PAMS, Photochemical Assessment Monitoring Stations) 와같은측정소를미세먼지를위하여운영하는것이다. 서울시내에서는일반대기 4곳과배경농도 1곳등 5곳에서 6일간격으로입자상무기이온, 미량원소, EC/OC를측정하여수용모델에이용한다. 도시대기측정이주로오염원별기여도산정을위한것이라면서울의종합대기측정소와풍상, 풍하측정소등광역대기측정소에서는 3차원광화학모델과함께 2차생성과장거리이동을감시한다. 그러나도시대기측정소에서도 2차생성감시에필요한기본요소를측정하며, 광역대기측정소에서도오염원기여도산정에필요한항목을측정한다. 표 1.3.5에는 (1) 배출변화측정, (2) 오염원기여도산정, (3) 2차생성과장거리이동감시가포함되어있다. AR3는이중 (2) 를위한것이다. 서울시뿐아니라다른지역에대하여서도미세먼지관리에포괄적으로접근하고자한다면표 1.3.5를참고할수있다. AR5와 AR7은수용모델의영역확대를위한과제들이다. AR5에서는경유차와휘발유차를비롯하여바이오매스연소, 불법소각, 그리고최근에주목받고있는고기요리과정의배출까지연소오염원을세분하고비산먼지배출에대하여서도유용한정보를줄것으로기대하고있으나아직기술개발이충분치않다. 할로카본은탄소를기반으로하고있음에도반응성이적기때문에수용모델에이상적이다. Perfluorocarbon 등일부물질은오염물질의이동과확신을조사하기위한추적자물질로이용되었을정도이다. ppt 이하극미량측정이가능하다면수용모델뿐아니라같은탄소를기반으로한 PAMs의 - 21 -

표 1.3.5 서울시미세먼지주요인자상세모니터링계획 a 측정범위 ( 목적 ) 기본측정 배출변화측정 ( 대책효과 1차점검 ) 서울시내대기측정 ( 오염원별기여도산정 ) 광역대기측정 (2차생성과장거리이동감시 ) 측정대상 ( 측정소수 ) 모든측정소 도로변차량배출등 일반대기측정 (4 곳 ), 배경농도측정 (1 곳 ) 종합대기측정 (1 곳 ), 풍하지점측정 (1 곳 ) 풍상지점측정 (1 곳 ) 측정측정항목주기가스상물질 (SO 2, CO, O 3, NO, NO 2 ) 연속입자상물질 (TSP, PM 10, PM 2.5 ) 탄화수소 (CH 4, NMHC, THC) 기상요소 ( 풍향, 풍속, 기온, RH, UV) 차량배출 (OC/EC) 등연속 수용모델을이용하여오염원별기여도점검 ( 입자상무기이온, 미량원소, OC/EC) 2차생성감시 ( 암모니아, 산성기체 ) VOCs 6 일간격 (24 시간측정 ) 연속시내대기측정항목 - 2차생성메커니즘규명 ( 입자상이온연속성분 ) 광화학특성규명 (PAN, HONO, H 2 O 2, NO 2 연속측정, 카르보닐화합물 ) 탄소성분의배출과이동을점검 (OC/EC) 연소오염원기여도조사 ( 입자상유기물질 ) 입자상물질의생성과변환 ( 입경분포 ) 입자상물질의연직분포 ( 라이다 ) 6 일간격 (24 시간측정 ) 연속 시내대기측정항목 ( 일부조정필요 ) - 입자상물질의연직분포 ( 라이다 ) 연속 a 실제진행을참고하여한국외국어대학교 (2007) 의기본계획을일부수정 VOCs 활용성제고에도크게기여할수있으나아직보편적이지않다. 3. 연구추진 표 1.3.6은연구추진계획이다. 과제는성격에따라다음과같이 4개그룹으로구분하였다. (1) 우선적으로필요한과제, (2) 1차년도에시작하여야할 - 22 -

표 1.3.6 연구추진계획 번호 과제명 연도예산 1 2 3 4 5 ( 억원 ) AE2 수도권 TMS를이용한 CAPSS 점오염원자료의개선 1.0 1.0 1.0 3.0 AE3* 교통수요모델과연계된이동오염원배출량산정및평가체계구축 3.0 3.0 6.0 AE4 CAPSS 배출량자료중휘발성유기화합물배출에대한화학종분류 1.0 1.0 1.0 1.0 1.0 5.0 AE6* 종합대기질모형과역모델링을이용한배출원의적절성규명 0.7 0.7 0.7 0.7 2.8 AE7* 동아시아지역배출자료평가및배출목록개발 2.0 2.0 2.0 2.0 8.0 AR1* 수용모델의적용표준화를위한가이드라인개발 1.1 1.1 1.8 4.0 AR2* 미세먼지 source profile 개발 2.0 3.0 3.0 2.0 2.0 12.0 AR3 수용모델을이용한오염지역별미세먼지특성연구 1.7 1.7 1.6 5.0 AR4 수용모델의활용성제고를위한 multi-modeling 기법개발 1.0 1.0 2.0 AR5 배출원상세구분을위한확장오염물질구성비개발연구 2.5 2.5 2.5 2.5 10.0 AR6 미세먼지측정표준절차및정도관리지침수립에관한연구사업 1.0 1.0 AR7 초미량할로카본의실시간분석을통한대기오염배출원감시 2.5 2.5 2.5 2.5 10.0 합계 ( 억원 ) 10.8 16.8 17.2 14.4 9.6 68.8 * 우선적으로필요한과제, 탐색과제. 과제구분에대한구체적설명은본문참조. 과제, (3) 탐색과제, (4) 기타. 도출된 14개과제에서용역사업으로적합치않거나기존과제의결과를살펴본후진행을결정할 2개과제를제외한 12개과제중 5개과제를우선적으로필요한과제로설정하였다. (AE3) 교통수요모델과연계된이동오염원배출량산정및평가체계구축 - 관리가능오염원중가장비중이크고수도권대기환경개선특별법의핵심분야임 - 23 -

(AE6) 종합대기질모형과역모델링을이용한배출원의적절성규명 - 기타배출의비중산정, 배출자료와대기질의상관성확보등배출자료개선의기초임 (AE7) 동아시아지역배출자료평가및배출목록개발 - 30-40% 에이르는것으로추정되고있는장거리이동영향평가의핵심일뿐아니라국제협약에도필요함 (AR1) 수용모델의적용표준화를위한가이드라인개발 - 수용모델정책활용의기초가될수있음 (AR2) 미세먼지 source profile 개발 - 수용모델의신뢰성을높이고정책활용을위한기초임 AE3, AE6, AE7은각각이동오염원, 기타배출, 장거리이동을위한것들이다. AR1과 AR2는수용모델의기초를위한것이다. 우선적필요와는별도로 AE4와 AR6는 1차년도부터시작하는것이나을것으로판단하였는데, AE4는단기간에의미있는결과를얻기어렵고, AR6 는시행한다면초기에시행하여야이후과제에도움이될수있기때문이다. AR5와 AR7은탐색과제로분류하였다. 주어진기간에실용적결과를얻지못할수도있지만과제의범위가큰만큼기술을축적할수있다면장기적으로는큰도움이될것으로판단하였다. 참고문헌한국외국어대학교 (2007) 서울시미세먼지특성분석기본연구, 서울특별시. 홍지형 (2007) 제1차미세먼지배출원분석및배출자료개선을위한워크샵, 7월 24일, 한국외국어대학교서울캠퍼스. - 24 -

부록 - 과제제안서 (AE1) 수도권지역중소규모배출시설자료체계구축 목표 - 수도권특별대책관리지역 4-5종배출시설현황파악 - 배출시설일반현황, 배출및방지시설, 배출량현황자료구축 기간 2 년예산 5 억원 제안자김동영 ( 경기개발연구원 ) (1) 필요성배출시설관리는배출시설의현황파악에서부터시작됨. 현재국내에는약 50,000여개의대기배출시설이있으며이중 10% 정도는 3종까지의대형시설인것으로파악되고있음. 이들시설에대한정확한자료조사와관리는배출시설관리의핵심기반이됨. 우리나라도일찍부터그중요성을인식하고 SODAM, CAPSS 시스템을구축하는등지금까지상당부분성과가있는것이사실임. 그러나아직까지자료의불확실성이너무크고, 대형배출시설자료만을대상으로하고있어전반적으로배출시설관리의효율성을높일필요가있음. 1-3종시설은사업장배출총량관리제확대적용을앞두고정확한배출량조사및평가가이루어질예정이나, 4-5종소규모시설에대해서는 CAPSS에서도관련자료가없거나불확실성이커배출량을추정하지않고있음. 4-5종배출시설은 2006년현재경기도에약 13,000여개, 인천광역시에는약 1,700여개분포하는것으로조사되고있음. 주로소규모보일러가많지만이중에는화학, 금속업종등도상당수포함되어있음. 이외에도배출시설로등록되지않아관리가불가능한시설도매우많은것으로추정되고있음. 이들시설들은대기오염뿐만아니라수질, 토양, 폐기물, 경관등지역환경을전반적으로악화시키는요인이되고있음. 수도권대기질개선특별대책에따르면사업장대기배출시설중 1-3종대형시설은총량관리제대상사업장이되며, 나머지 4-5종시설은배출허용기준강화, NO x 배출부과금부과, 연료규제강화, 저NO x 버너설치, 기타지원책 - 25 -

확대등을통해배출량을저감해나갈예정임. 이를위해서는개별배출시설에대한자료가반드시필요함. (2) 연구내용 배출원조사방법개발 SODAM/CAPSS 등기존배출시설 DB와의연계방안개발 배출원조사및 DB 구축사업장개요 : 주소, 업종, 규모, 생산품, 자본금등사업장일반현황배출시설 / 방지시설현황 : 시설명칭, 규모, 최초설치일등굴뚝현황 : 굴뚝별높이, 직경등가동현황 : 월별가동시간, 일평균가동시간연료사용현황 : 연료종류, 1시간평균사용량, 연간사용량 (3) 추진방법 <1차년도 > - 배출시설조사방법개발및표준화 - SODAM/CAPSS 등과의연계방안개발 - 시범지역선정및현장조사수행 <2차년도 > - 대상지역전수조사수행 - SODAM/CAPSS 등과연계하여 DB 구축 - 현황분석보고서작성 - 지자체연계등연차적조사및 DB구축방안제시 (4) 기대효과 중소규모배출시설조사및관리기반구축 수도권대기질개선특별대책배출시설관리실효성확보 지역환경보전기반자료구축 - 26 -

(AE2) 수도권 TMS 를이용한 CAPSS 점오염원자료의개선 목표 - TMS자료를이용한 CAPSS 점오염원의배출량비교및개선 - 시간별, 배출업태별 TMS자료를이용한시간분할계수의산정 기간 3 년예산 3 억원 제안자우정헌 ( 건국대학교 ) (1) 필요성 수도권의대기오염추세를살펴보면 SO 2 는감소했으나 2차오염전구물질의배출증가로인하여 PM 10, O 3 과같은 2차오염물질의농도는지속적으로증가해오고있음. 2차오염물질은전구물질의배출과여러기상현상이복합적으로작용하여생성되는것으로배출량뿐만아니라그시점이매우중요함. 서울시의 2차오염물질의농도는내부배출원뿐만아니라장거리또는중거리이동역시중요하며서울의풍상방향에는인천공단이위치하고있어점오염원에서배출되는오염물질의영향이많을것으로예상됨. 미국의경우배출계수법으로산정된 NEI의점오염원배출목록을 CEMS (Continous Emission Monitoring System) 자료를이용하여개선하고있음. 현재설치 / 운영되고있는 TMS자료를이용하여 CAPSS 점오염원자료를보강한다면보다양질의자료를생성할수있음. (2) 연구내용 우리나라에기설치된 TMS자료를구득하여초기자료오류분석및이상작동기간의판정 점오염원자료취합수준 (Facility level, Stack-level, Unit level) 설정및 TMS와 CAPSS점오염원과의배출원자료 Mapping 작업 (Multi-stack, common-stack) 배출원별 / 산업분류별자료취합을통하여배출량을산정하고시간별 / 일별 / 월별배출패턴을분석. 유사패턴을보이는자료끼리의군집추출및산업분류와의연관성분석 취합된배출량을 CAPSS와비교, 갱신하고, 조사된배출패턴을이용하여해당되는산업분류별시간할당계수 (Temporal Allocation Factor) 개발 - 27 -

(3) 추진방법 TMS관리부서와의협조를통한자료구득및자료초기오류분석을위한기준확립. 이상자료발견시관리자질문을통한원인파악 GIS등을이용한배출원자료오류분석, 유사성 / 일관성등의분석을통한배출원자료수준의파악및 Matching 자료통합을통한 CAPSS배출량의갱신 통계적방법론을이용한유사패턴분석및산업분류체계데이터베이스와의비교를통한자료의분류및대표성부여 (4) 기대효과 많은비용을투자하여생성하는배출직접측정자료를다른부문에도활용하므로써비용효과성을증대시키고대기연구에기본이되는배출량자료의정확도를높임. 배출의양적측면뿐만아니라시간적분포역시정확히고려하므로써타이밍이중요한이차오염물질연구에및정책활용에도움이될것임. 활동도자료의개선으로직접측정을하지않는다른점오염원자료역시개선가능. (AE3) 교통수요모델과연계된이동오염원배출량산정및평가체계구축 - 교통수요모델을활용한이동오염원에대한배출량산정체계 목표 구축 - 이동오염원배출계수및 source profile 정립 - 이동오염원의기여도평가 기간 2년 예산 6억원 제안자구윤서 ( 안양대학교 ) (1) 필요성현재 CAPSS에서제공하고있는이동오염원배출량자료는차종별평균주행거리와등록대수를기준으로산정하기때문에국가전체이동오염원의배출량통계로써는의미가있으나, 지역별, 격자별로분배하여사용하기에는한계가존재한다. 따라서교통수요모델을이용하여지역또는격자별로차량의활동도자료를근거로배출량산정이선행되야보다정확한이동오염원 - 28 -

에대한평가및정책수립이가능하다. 또한현재이동오염원에대한배출계수및 source profile에대해서도전체적으로검토하여보완함으로써다양하게변하고있는차량의종류에능동적으로대처가가능하다. (2) 연구내용 차종분류방법정립과교통수요모델을이용한격자별활동도자료산출방법정립 차종별배출계수및 source profile 작성 ( 신규, 노후차량포함 ) 이동오염원배출량산정체계구축 ( 교통수요모델, 저감장치, 신규규제등을반영하여현재및미래배출량산정포함 ) 배출량검증및평가 이동오염원기여도평가및검증 (3) 추진방법 해외사례검토 이동오염원배출량산정을위한교통수요모델링방법정립 차종별배출계수측정및 source profile 측정으로관련 DB 구축 교통수요모델과연계하여이동오염원배출량산정방법론정립및관련시스템 ( 또는 software) 제작 대기확산모델과연계하여기여도평가방법정리및배출량검증 (4) 기대효과 다양하게변하는이동오염원의배출량산정의정확도를향상시켜주요대기질관리대책의효율성제고 장래배출량변화및정책에따른이동오염원의보다정확한기여도평가로정책의신뢰성제고 - 29 -

(AE4) CAPSS 배출량자료중휘발성유기화합물배출에대한화학종분류 - CAPSS 배출량자료중주요 VOC 배출오염원에대한화학종별분류를도입함에의해 CAPSS 배출자료를 upgrade함. 목표 - CAPSS VOC 자료에화학종분류를도입함에의해수도권및한반도에서오존, SOA를비롯한 2차독성물질생성량에대한예측정확도제고. 기간 5년예산 5억원 제안자송철한 ( 광주과기원 ) (1) 연구내용 휘발성유기화합물 (VOCs: Volatile Organic Compounds) 은오존의중요한전구체이자, 이차입자상유기화합물 (SOAs: Secondary Organic Aerosols) 의전구체로서, 화학종마다다른오존및 SOA 생성능을보유하고있음. 따라서, 화학종분류 (chemical speciation) 없이 VOC의총배출량만을고려한다면, 오존및 SOA 형성연구및예측에중요한불확실성이존재할수밖에없음. 현 CAPSS (Clean Air Policy Supporting System) 이제공하는휘발성유기화합물배출량이단지배출총량만을제공하고화학종 (chemical species) 별배출량은제공하지않아, 3차원광화학 수송모델을이용한대기질 ( 또는화학기상 ) 연구및예보에불확실성을제공하고있음. VOC 배출에있어화학종분류는, VOC 화학종자체의독성뿐만아니라, VOC 화학종에따른상이한대기산화과정 (atmospheric oxidation process) 중발생되는상이한독성물질생성량에도매우큰변화를일으키기때문에 국민보건 이란관점에서도 VOC 화학종별분류는매우중요한과제임 ( 예를들어, BTX류는 Alkane류에비해자체독성뿐아니라, 대기산화과정중 2차독성물질생성률이매우높음 ). 수용모델 (receptor) 의이용을위한 source profile 작성작업에있어서도주요배출오염원별 (source에따른 ) VOC 화학종분류는매우중요함. (2) 연구내용 현재국립환경과학원대기총량과에서용역이진행중인휘발성유기화합물배출량산정작업을바탕으로우리나라 VOC 배출상위 10-30개정도의 - 30 -

주요배출원에대한 VOC 화학종분류작업실시. ( 참조 : 우리나라주요 VOC 배출원은도장공정, 세정공정, 주유소및자동차에서의증발배출, 석유화학산업에서의비산배출, 선박배출등임 ) 기존 TRI (Toxic Chemical Release Inventory) framework 하에서실시되어온 VOC 배출원별화학종농도자료를총괄 통합함. 주요 VOC 배출원에대한자료를 SMOKE (Sparse Matrix Operator Kernel Emission) 의 SCC (Source Classification Code) 에 matching 시켜입력함에의해, 남한에대한 VOC 화학종별배출량자료의질 (Quality) 을제고함. (3) 추진방법 기존에국 내외에서측정되어온오염원별 VOC 농도측정자료를총괄하여정리함. 우리나라에서 VOC 배출량상위 10-30개정도의주요배출원에대한 VOC 배출화학종농도측정실시. (4) 기대효과 CAPSS의 VOC 배출량자료를보다세밀화함에의한 CAPSS 배출량자료 upgrade. 수도권및한반도에서오존, SOA를비롯한 2차독성물질 ( 예, PANs, aldehydes, Di-ketones, nitrophenol 등 ) 생성량에대한예측정확도제고. CAPSS 배출량자료의선진화. (AE5) 비관리형태의연소행위에의한대기중미세먼지기여도평가 목표 - 환경적으로비관리되고있는연소행위의정의및특성분류 - 연소및소각행위에의한종류별미세먼지배출량산정 기간 3 년예산 5 억원 제안자조영민 ( 경희대학교 ) (1) 필요성 대도시인근및야외캠프지, 농어촌지역에서이루어지고있는노천소각행 - 31 -

위가꾸준히증가하는추세인것으로파악된다. 또한산업체나건설현장, 지방중소도시등지의소형소각로나난방목적의불법소각행위역시근절되지않고있다. 아울러차량이나건물의화재, 산불같은자연재해를비롯한뜻하지않은대형화재로인한국지적대기질악화가빈번하게발생하고있다. 이외에도여가문화와생활형태의변화등에의해음식물과관련된연소배출물질이크게증가하고있다. 이러한비관리형태의연소및소각행위는연소배가스처리시설이제대로갖추어지지않은경우가대부분이거나미처대비할수없는여건에서단기간발생하기때문에정확한정량적데이터나통계가이루어지지않고있다. 비관리형태의소각이노천에서이루어지는경우가대부분인바, 연소배출물질이순식간에대기중으로확산되고, 이내소멸하는특성을가지고있다. 무엇보다불법적인소각은불특정지역에서산발적으로발생하기때문에정밀한시료채취나측정분석이이루어지기힘들다. 특히소각물의종류가매우다양하기때문에연소후발생가스나입자상물질의특성을파악하기쉽지않다. 일부연구에따르면노천소각으로부터발생하는입자상물질에는다이옥신과 PCDD 및 PAH의농도수준이매우높은것으로나타나고있다. 따라서정확한통계분석이이루어지지못하고있는폐기물의처리흐름을이해하고, 실제로적합한과정에의해처리되지않고있는폐기물의양을조사할필요가있다. 이렇게관리되지않은상태로처분되는폐기물가운데상당량이소각되고있는것으로추정됨으로써소각에따른대기오염물질의악화정도를평가해볼필요가있다. 한편, 불법적인소각이외에도대형음식점이나개인및단체행사에서이루어지고있는숯등의노천연소행위로부터발생하는미세입자상물질의배출량과그성분을파악함으로써각물질의위해성평가와더불어주변공기질에미치는영향을예측할필요가있다. 도로상에서종종발생하는차량화재는매우위독한미세입자물질을짧은시간발생시키고있는바, 이에대한조사도아울러이루어져야한다. 도심의건물화재또한환경적측면에서의심층적인관찰이이루어질필요가있다. 건물의화재는복합적인소재의고온연소에해당하는바, 대기환경에서주시하는각종오염물질이다량발생할가능성이높다고할수있다. 기타자연재해적삼림화재는농업잔재물소각과유사한물질의발생이예상되지만그규모면에서월등히거대한바, 차별화된연구조사가필요하다. - 32 -

표 1. 불법소각처리되고있는쓰레기의종류 [%] 가정용쓰레기 농업잔재물 종이류비닐류나무류음식물플라스틱류 고무피혁류 기타 84.4 9.7 3.2 1.4 1.0 0.2 0.2 볏단보리콩대깻대고춧대옥수숫대기타 70.3 5.4 2.8 1.0 6.1 1.0 13.4 * 건설현장의경우목재류 ( 나왕, 각목 ), 종이류, 합성수지등이소각처리되고있으나통계가불확실한상태이다. (2) 연구내용 대기환경질에영향을미칠수있는비관리형태의연소행위종류및용량조사 연소및소각행위로부터발생하는미세입자의배출량및배출계수산정 ( 현장시료와유사한오물및이물질혼합조성시료적용 ) 연소및소각종류 / 소각물의성상별입자상배출물질의생성메카니즘규명, 특성분석, 대기중거동, 유해성평가 비관리형연소의특성을감안한대기분산모델개발및영향평가 계절별또는년간국내발생총량산정및예측 비관리형태의연소및소각에대한대기환경적관리방안도출 (3) 추진방법 국내외관련자료및문헌수집 : 비관리형태의연소및소각통계조사 유무형자료에관한신뢰성검토및통계예측 현장조사를통한연소 / 소각규모검증및빈도예측 실험 : 미국 EPA 권장시험규격의연소실험장치에서의모의소각실험을통하여물성별배출계수및배출량산정 모델링 : 현장별지형, 기후, 차폐물등을고려한수평및연직분포계산 설문 : 비관리형태의소각행위나지속적인연소가수반된작업현장의주민혹은근로자, 관리를담당하는행정공무원을대상으로설문조사를실시 - 33 -

하고, 통계처리함으로써궁극적인대기오염배출총량등을계산하는요소로활용 자문 : 국내외전문가를위촉하여조사및실험, 이론적계산등의연구과정에대한심층적인자문을실시함으로써연구결과의신뢰성을극대화시킴 (4) 기대효과 본연구사업을통하여시민들과관련현장및업소근로자들의소각 / 연소행위와대기환경, 인체유해성등에관한인식을제고시킬수있음. 비관리형태의소각 / 연소행위가대기환경의미세분진오염에미치는영향을파악함으로써국가차원에서의관리와규제등을합리적으로수행할수있는토대를제공할수있음. 대기중에존재하는미세입자배출원가운데 기타오염원 또는 비점오염원 으로종합분류되었던항목에서 불법소각 또는 비관리형연소 의배출목록으로관리할수있음. 국내폐기물처리에있어서정량적질량수지산정과정의오류를일부규명할수있으며, 폐기물처리행정의체계화를촉구할수있는근거자료가될수있음. (AE6) 종합대기질모형과역모델링을이용한배출원의적절성규명 - 수도권지역에배출원평가를위한종합대기모형구축 목표 - 역모델링수행을통한배출량정확도검토와비정상운영 배출원색출 기간 4년 예산 2.8억원 제안자조석연 ( 인하대학교 ) (1) 필요성산성비모형으로시작한종합대기질모형은지역규모모형으로시작하여도시규모모형까지영역을확장하고있다. 배출원에의존도가높은종합대기질모형을적용하면서, 대상도시내배출량은물론이고다른도시배출량에대한검증이이루어져왔다. 그결과과소평가혹은과대평가된배출량을수정보완할수있는계기를마련하였다. 수용원모형은업종별배출량기여도 - 34 -

만을산출할있는반면종합대기질모형은배출량총량에대한적합성검토는물론지역별배출량의타당성을검토할수있다는장점이있다. 다만, 수용원모형보다신뢰도가떨어지고, 문제가되는배출업종을색출하는데어려운단점이있다. 근래에들어서, adjoint method를활용한역모델링 (inverse modeling) 이개발되었는데, 이를종합대기질모형에적용하면대기오염물질측정자료로부터배출량을직접계산할수있는길이열리게되었다. 그러나, 역모델링은 복수해 를가질수있기때문에사용자의주관성이들어간다는점이단점으로지적된다. 또한, 현재사용가능한측정자료가지면자료로국한되어있기때문에배출량을도출하는데한계가있다는지적도있다. 그러나, 다음과같은경우에역모델링은매우유용하다. - 배출량의일변화곡선축출 - 풍하지역측정자료를이용한풍상배출원의적절성검토 - 측정치의급격한증가발생시에이에영향을주는배출원색출 - 중국, 일본, 북한배출량의적절성검토 (2) 연구내용수도권대기오염측정망자료, CAPSS 배출량자료, CO와비산먼지배출량보완자료를이용하여과거 10년간수도권대기현상을연속모사하여수도권대기모사에적합한종합대기질모형을확립시킨다. 이때모형은 CMAQ을수정보완하거나, 역모델링이주로사용된 STEM을사용하거나, 유럽표준모형인 Chimere를사용하도록한다. 10년간종합대기질모형모사를통해서현재배출량의적절성을검토하고필요시이를수정ㆍ보완하도록한다. 배출량을수정ㆍ보완하는방법은다음의두가지가있다. - PMF 분석결과업종별기여도를배출량자료와비교하여필요시배출량자료에업종별배출량을수정한다. - 선정된종합대기질모형에 adjoint method를구현하고, 배출량의감도분석 (sensitivity analysis) 을통해서과소및과대평가된배출원을색출하고이를수정한다. 이러한 1차적작업이완료되면 adjoint method가식재된종합대기질모형을이용해서역모델링 (inverse modeling) 을수행한다. 첫번째목적은배출량 - 35 -

의일변화및연변화를축출하고이의타당성을검토한다. 그리고는두번째목적으로지역배경측정망자료를이용하여주변도시지역의배출량을타당성을검토한다. 마지막으로측정자료의급격한변화시에이의원인을추적할수있는체계를갖춘다. 이렇게역모델링의체계를갖추고경험을축적함으로써, 대기오염물질의수직적분농도 (column concentration) 이 FTIR 등의기법으로측정될때에역모델링을이용하여격자별이론배출량산출을대비하도록한다. (3) 추진방법기상모형과대기종합모형에경험이많은연구진이추진하도록한다. 단, 10년간의연속모사를위해서는방대한전산장비가필요하니이를구입할수있도록하여야한다. (4) 기대효과 수도권대기오염측정망과배출량구축시스템기능의한단계상향 수도권지역배출량의비판적검토 (critical review) 를통해서배출량정확도향상 (AE7) 동아시아지역배출자료평가및작성 목표 - 동아시아지역기존배출자료평가 - 동아시아지역인위적 / 자연적배출자료작성 기간 4 년예산 8 억원 제안자 구윤서 ( 안양대학교 ), 송철한 ( 광주과학기술원 ), 우정헌 ( 건국대학교 ) (1) 필요성우리나라는중위도편서풍지대에서중국의가장인접한풍하지역에위치하고있다. 당연히우리나라의대기질에미치는중국의영향도상당하다. 중국의영향은, 생성에시간이필요할뿐아니라제거가어렵고인체에보다위해하며시정에미치는영향이큰 0.1-1 μm 범위의미세입자에서더욱심각하다. 중국의영향을조사하기위하여서는배출자료가필요하다. 일본은 20년전부터아시아대륙의배출을조사하여발표하고있다. 우리나라에서는동아시 - 36 -

아의배출자료로써, 2001년 TRACE-P와 ACE-Asia의일환으로미국 Argonne National Laboratory의 Streets 박사가주도하여작성한자료를주로이용하고있다. 그러나최근중국의석탄사용, CO와암모니아배출등여러부분에서문제가제기되고있다. 지금까지는배출자료평가를위하여측정소자료와 TRACE-P의경우항공측정자료를이용하였다. 그러나최근수년사이 NASA와 ESA (European Space Agency) 가발사한다양한위성들이대기조성을관측하고있다. 위성자료만으로배출자료를작성할수는없으나모델링을병행하고여러형태의측정결과를이용한다면배출자료의정확성을점검하기에충분하다. 이번연구에서는먼저위성자료등을이용하여 Streets 박사의배출자료등기존배출자료의정확성을점검하고취약점을파악한다. 에너지사용과경제상황등활동도를조사하고배출계수의신뢰도를점검하여기존자료를수정한다. 특히우리나라중부지방대기질에미치는영향이적지않으나국내외에서주목받지못하였던북한의배출상황을점검하여신뢰성있는자료를확보한다. 생물학적 VOC와함께비산먼지, 해염등자연기원오염물질에대하여서도배출을조사하여목록을작성한다. (2) 연구내용 동아시아지역을대상으로한배출자료와측정망형태의측정자료및 NASA와 ESA 위성관측기구로부터다양한시 공간해상도를가진기체상, 입자상오염물질농도자료획득 기존의배출자료를이용한계절별혹은사례별동아시아지역광역모델링결과와위성자료, 다양한측정자료의비교 평가를통한기존배출자료의취약점파악및수정 보완 배출자료처리시스템과배출모델의적합성을점검하여 GIS와결합된통합자료관리시스템개발하고오염물질의화학조성 (chemical speciation) 을포함한인위적, 자연적배출자료작성 경제성장과산업구조, 토지이용변화에따라중 / 장기배출량변화를예측할수있는기술개발 (3) 추진방법 각국의오염물질배출, 에너지사용, 측정자료등의획득과협조를위하여관련해외연구팀과협력 - 37 -

위성자료는신뢰성확보후모델링결과와비교 배출목록작성에는계절특성등시간변화를고려하고모델링과병행 (4) 기대효과 장거리이동영향평가의정확성제고 자연기원배출영향산정의기반구축 동아시아대기질관리기반구축 국제자유무역협정과환경협상에필요한환경정보획득 (AR1) 수용모델의적용표준화를위한가이드라인개발 목표 - 수용모델가이드라인개발및평가 - 신뢰성있는배출원확인과평가가가능한활용지침서개발 기간 3 년예산 4 억원 제안자정장표 ( 경성대학교 ) (1) 필요성대기질개선을위한배출원의적절한통제와대기질개선대책수립을위해서는배출원과수용점사이의관계가우선적으로규명되어져야하기때문에, 많은연구자들은배출원목록자료가없어도배출원과수용점과의관계규명이가능한수용모형을이용하여배출원을규명하고기여도를할당하였다. 그러나배출원을확인하기위한 source profile의선정과배출원의확인등수용모형을적용하고결과를해석함에있어서, 보다많은경험과배경지식을요구되는등정성적이고주관적인경향이높기때문에결과의일관성이자주지적되어왔다. 따라서정확한수용모델의결과해석을통한배출원의규명을위해수용모델의입력자료부터결과자료의해석까지전과정을보다객관적이고체계화하여수용모델적용을표준화시킬수있는가이드라인의개발이필요한실정이다. (2) 연구내용 측정자료 - 입력자료의자료질평가 : 모델링목적에부합되는측정자료의확보, - 38 -

측정지점, 측정기간, 측정장비, 분석항목, 분석기기, 분석방법표준화, 측정자료의 QA/QC - 입력자료구축방법 : Source Profile의선정방법, 불확실도구축방법등 모델수행 - 수용모델각각에적합한최적해도출방법론제시 결과해석 - 결과에대한확인방법론 - 결과의검증방법론 (3) 추진방법 모델수행가이드라인개발 - 입력자료의자료질평가방법과수행단계개발 - 최적해를찾기위한모델수행방법과수행단계개발 - 모델결과의검증을위한방법과수행단계개발 - 체계적이고객관적으로배출원확인과평가가가능한활용지침서의개발해석이가능한 procedure 개발 적용평가 - 개발된가이드라인의적용및평가 - 배출원이복잡한지역에대한적용및평가 - 배출원이단순한지역에대한적용및평가 (4) 기대효과 효율적인대기질관리를위한수용점과배출원과의관계규명이보다객관화됨 선행연구자의많은배경지식과경험등이가이드라인에표준화되므로, 후발연구자들은보다객관화되고체계적인방법으로배출원규명을할수있음 국가또는지자체의대기관리정책의수립에도효과적임 - 39 -

(AR2) 미세먼지 source profile 개발 - 국내특징적인배출원에대한입경종류별 source profile 목표개발 - 수용모델활용을위한 source profile 이용체계구축기간 5년예산 12억원 제안자이학성 ( 서원대학교 ) (1) 필요성 수용모델의적용을위해서는가장기본적인자료가배출원의화학적특성이정확하게반영된 source profile 자료의확보가필수적임 아직까지대부분의 source profile 자료는외국의자료에의존하고있음 국내특징적배출원의 source profile의개발과더불어이용체계구축이시급함 (2) 연구내용 토양, 자동차, biomass burning 등특징적배출원에대한 source profile 개발 주요점오염원에대한 source profile 개발 PM 10, PM 2.5, PM 1 등입경종류별배출특성조사 현재과제개발 profile을비롯한국내외 profile의포괄적점검을통한이용체계구축 (3) 추진방법 토양의특성을반영한 source profile 구축 자동차의특성 ( 연료, 차령, 용도, 엔진, 제작사등 ) 을충분히고려하여차대동력계와터널측정등을통하여대표성있는 source profile 구축 농업과관련된소각, 건설공사와관련된소각, 음식점과관련된소각등의 biomass burning에대한 source profile 구축 화력발전소, 소각장, 제철소등과관련된점오염원에대하여 dilution chamber 측정방법을이용한 source profile 구축 (4) 기대효과 - 40 -

각배출원에대한정확한 source profile 구축가능 정확한배출원기여도추정이가능 (AR3) 수용모델을이용한오염지역별미세먼지특성연구 - 대도시, 산업단지등오염지역별미세먼지 (PM 10, PM 2.5 ) 의 목표 화학적특성및주요배출원파악 - 주요배출원에대한기여도파악및미세먼지관리방안 프로그램개발 기간 3년 예산 5억원 제안자이학성 ( 서원대학교 ) (1) 필요성 오염지역의미세먼지농도가여러가지저감정책시행에도불구하고뚜렷한감소경향을보이지않고있음 미세먼지저감을위해서는미세먼지의주요배출원에대한파악이선행되어야정확한정책시행이가능 대도시, 산업단지등오염형태별대상지역을선정하여수용모델을이용한미세먼지관리방안프로그램개발의전형을시험 (2) 연구내용 계절별미세먼지의화학적특성 ( 이온, 원소, 탄소및전구물질 ) 파악 미세먼지에영향을미치는주요배출원파악 미세먼지에영향을미치는주요배출원에대한최적의 source profile 파악 수용모델을이용한미세입자배출원기여도추정 (3) 추진방법 오염지역의미세먼지에영향을주는주요배출원에대한미세먼지시료채취및화학적특성분석 관리되고있는배출원자료및관리되고있지못한배출원에대한배출량자료특성파악 - 41 -

주요배출원에대한 source profile의국내및외국자료의이용가능성검토 수용모델을이용한배출원기여도추정및결과의검증 (4) 기대효과 미세먼지의주요배출원기여도에따른배출원관리가가능해짐 대도시, 산업단지등오염지역미세먼지관리방안프로그램개발이가능해짐 (AR4) 수용모델의활용성제고를위한 multi-modeling 기법개발 - 각수용모형의활용목적과취지, 제한점등을규명목표 - 모형의한계를보완하여모델결과의활용도를제고시킬수있는최적의 multi-modeling 기법개발기간 2년예산 2억원 제안자정장표 ( 경성대학교 ) (1) 필요성특정한수용점에서측정된미세먼지에대한영향배출원의확인과평가에사용되고있는 PMF, CMB 등의수용모델은가정, 한계점및제한된기능등으로인해모형결과의정확도를낮출뿐만아니라해석상의불확실성을증가시키는원인이되고있다. 한예로써, 이들모형은개별배출원단위가아니라배출원군의형태로결과를제시하고있기때문에, 모형을통해확인된배출원군에관한정보로써는측정당시수용점에영향을미치는배출원과그렇지않은배출원의구분이불가능하다는제한점이있다. 이러한제한점은영향배출원의위치규명이가능한 PSCF 모델을함께활용함으로써특정지역의미세먼지에대한배출원의확인과규명을보다정확히할수있다. (2) 연구내용 현재사용되고있는모형의기능및한계점, 적용상의문제점파악 현실적제약사항 ( 입력자료의한계, 결과해석상의제한성등 ) 을고려하여모형의활용목적과취지를가장잘살려나갈수있는모형의선정방법론의개발 - 42 -

각모형의한계를보완할수있는 multi-modeling 수행체계의개발 (3) 추진방법 각수용모델의장단점파악 모형의활용목적과취지에적합한모형의선정방법론결정 선정된모델의 multi-modeling 수행단계개발 개발된 multi-modeling 기법의적용및평가 적용평가결과를반영한최적의 multi-modeling 기법체계의확립 (4) 기대효과 수용점에영향을미치는영향배출원 ( 군 ) 의정량적기여도및해당영향배출원의위치규명등을보다명확하게할수있음 대기질관리대책의수립시유용한자료로활용가능 (AR5) 배출원상세구분을위한확장오염물질구성비개발연구 목표 - 입자상유기물질분석에의한연소오염원구분 - 입경별성분분석에의한비산먼지배출원구분 기간 4 년예산 10 억원 제안자백성옥 ( 영남대학교 ), 조석연 ( 인하대학교 ) (1) 필요성수용모델은지난 30년간배출원분석과배출자료평가의대표적방법으로이용되어왔다. 그러나수용모델이유효하기위하여서는모델과정에서배출원별로오염물질구성비가충분히구분되어야한다. 연소오염원은경유차와휘발유차를비롯하여바이오매스연소, 불법소각, 그리고최근에주목받고있는고기요리과정의배출에이르기까지다양한오염물질을배출한다. 연소오염원이중요한이유는불완전연소과정에서 PAHs 등유해물질을배출하기때문이다. 지금까지는배출원구분을위하여미량원소와 OC, EC 등을이용하였으나다양한연소특성을반영하는데한계가있다. 지난 10여년간입자중유기물질분석기술이발달함에따라이를이용하여연소오염원을세분하고자하는연구가활발하다. - 43 -

우리나라는미국서부, 유럽남부와함께세계에서비산먼지영향이가장큰지역의하나이다. 비산먼지는 PM 10 에 1차적으로중요하나우리나라에서는 PM 2.5 에미치는영향도작지않다. 비산먼지를관리하기위하여서는배출원을알아야하나선진국에서도이에대한연구는활발하지않다. 우리나라의경우는황사와같이비산먼지에서도장거리이동의영향까지구분하여야하는부담이있다. 비산먼지배출에서는이동거리가중요하므로입경에따른성분을분석함으로써배출원구분을시도할수있다. 이번연구에서는우리나라대기환경관리에서중요한연소오염원과비산먼지배출원을대상으로국제학계의최근연구동향에발맞추어분석대상오염물질을확장함으로써두핵심오염원의세분가능성을탐색한다. (2) 연구내용 주요연소오염원의입자상유기물질분석및수용모델이용현황조사 시료전처리를포함한입자상유기물질분석기술확보 입자상유기물질을포함한수용모델시험적용및연소오염원구분의신뢰성점검 지역별배출원별비산먼지성분분석및수용모델이용현황조사 지역별배출원별입경에따른비산먼지성분분석 비산먼지배출원구분을위한수용모델시험운용및타당성점검 (3) 추진방법 포괄적분석을시도하기보다철저한사전조사를통하여필요범위를설정 특히수용모델을위한입자상유기물질분석은상당부분이개발이진행중에있으므로가능하면경험있는해외연구팀과협력 모든기술을확보한후배출원을측정하고수용지점을측정하는식의정통적접근보다 - 기존자료를토대로수용지점측정을시작하고 - 수용모델을운용하여결과의개선여부를살피며 - 취약한혹은중요한배출원의오염물질구성비를측정하여보완하는점진적접근방식을고려 - 44 -

(4) 기대효과 연소오염원세분을통한유해성입자상유기물질의효과적관리 구체적비산먼지배출원파악을통한 PM 10 과 PM 2.5 의효과적관리 첨단수용모델기술확보 (AR6) 미세먼지측정표준절차및정도관리지침수립에관한연구사업 목표 - 미세먼지측정에대한표준절차의정립 - 미세먼지측정및분석시스템에대한정도관리체계확립 기간 1 년예산 1 억원 제안자이학성 ( 서원대학교 ) (1) 필요성 지금까지의미세먼지에대한연구는개별적으로이루어지고있으며, 측정장비특성이반영된표준절차의부재로인하여측정결과의불확실성이매우큼 환경측정자료의결과를공유하거나타연구의기초자료로활용하기위하여는측정치가가지고있는정도혹은불확도의정량화가필요 (2) 연구내용 미세먼지측정방법에따른측정표준절차수립 측정방법에따른정도및불확도의정량화 분석항목별정도관리체계확립 (3) 추진방법 다양한측정장비에대하여각각의표준절차를수립 분석항목별정밀도와정확도조사 측정장비의비교평가 분석항목별정도관리프로토콜확립 (4) 기대효과 - 45 -

측정자료에대한신뢰도향상 측정자료의호환성증대 (AR7) 초미량할로카본의실시간분석을통한대기오염배출원감시 - 배출원 fingerprint 산정을통한배출원추적시스템개발목표 - 극미량온실기체및위해화합물의국가관측망확보 - 극미량온실기체및위해화합물의배출및이동감시기간 4년예산 10억원 제안자이강웅 ( 한국외국어대학교 ) (1) 필요성대기오염물질의배출량감시는배출원에서의실시간감시를통해이루어지는것이가장직접적이고정확한방법이다. 하지만배출원의종류가다양하고지역적으로광범위할경우이와같은접근방식 (bottom up) 은운영의한계가뚜렷하다. 일부운영이가능한제한적인사례를기준으로전체의배출량을산정하는데확대해석할수밖에없기때문에최종결과에서는불확실성이매우증가한다. 이와같은기존의배출량산정체계를보완하기위한방법으로다양한배출원의특성을함께보일수있는지역에서, 관측을통해각배출원의특성을역추적하는방식 (top down) 이최근에많이활용되고있다. 대표적인방식이 inverse method로최근에는다양한오염물질의배출량검증에사용되고있다. Inverse method를사용하기위해서필요한선행조건으로대상물질이이동과확산중에반응이나침적이일어나지않아야하는선형적인변화를해야한다는점이다. 대부분의기체상대기오염물질은화학적인변화가매우빨라비선형적거동을보여이방법을적용할수있는물질의수가매우제한적이었다. 하지만극미량으로존재하지만반응성이약한다양한할로카본의연속측정방법이최근확보되었고, 이를통해다양한배출원의성격, 배출특성및배출량을파악하는데활용되기시작했다. 본연구에서대상으로하는극미량할로카본의 30여가지는이미쿄토의정서에서온실기체로지정되어국가가의무적으로감시해야할항목으로되어있고, 약 40 종은위해화학물질로지정되어역시필수감시대상항목들이 - 46 -

다. 더구나할로카본의경우그종류가다양하면서전산업에서사용되지않는분야가없고비교적안정적인화합물이기때문에 fingerprint기법적용하기에가정적합한화학종으로알려져있다. 결국할로카본의관측을통해대상기체의배출원뿐만아니라산업시설간오염물질의배출량과배출특성을추적하는데긴요하게사용될수있음을지시한다. 본연구에서는아직미국등선진몇개국에서만기술을확보하고있는 pptv 이하의극미량할로카본의연속측정기술을적용하여이들물질의지역별, 산업별국가및동북아시아배출량산정을수행하고자한다. (2) 연구내용 극미량 (sub pptv) 수준의할로카본측정을위한장비개발 극미량 (sub pptv) 수준의할로카본의실시간측정및운영 ( 최소 2곳운영 ) 실시간측정된할로카본의자료를이용한산업별 fingerprint 작성 교토의정서지정온실기체및위해화합물의국가관측망확보 극미량온실기체및위해화합물의장거리이동규명 Inverse method를이용한기존배출자료의취약점파악및수정 보완 (3) 추진방법 극미량할로카본측정의원천기술을소유하고있는해외연구팀과국제협력 할로카본의 fingerprint 작성을위한특정공단지역및산업시설에서의연속할로카본측정 최소 2 곳에서의연속측정, fingerprint, 기존배출량 (prior) 을적용한 inverse method를통해대상오염물질및오염원의지역별, 산업별배출량산정. (4) 기대효과 교토의정서지정온실기체및위해화합물의기술및국가관측망확보 산업별, 지역별오염물질배출량산정의개선 동아시아대기질관리기반구축 국제자유무역협정과환경협상에필요한환경정보획득 - 47 -

(BE1) 동아시아지역배출량산정연구 - 동아시아지역배출량산정에대한기반구축 목표 - 기존아시아지역배출량자료의검토및재산정 - 자연오염원배출량산정 기간 3년 예산 6억원 제안자구윤서 ( 안양대학교 ) (1) 필요성중국의급속한경제성장으로인하여중국의월경성오염물질이국내에미치는영향이지속적으로증가할예정이다. 그러나월경성오염물질에대한평가에가장중요한인자인배출량자료가 2000년도를기준으로작성된 Ace-Asia 배출량자료를기본으로사용하고있는실정이다. 따라서아시아지역배출량계산을위한자료수집체계를구축하고, 국내에서배출량자료를산정하여대기질평가에활용하고, 향후월경성오염물질에대한국제분쟁시기초자료로활용함. (2) 연구내용 기존아시아지역배출량자료분석 활동도및배출량자료산정체계구축 자연오염원배출량자료산정방법론정립및기초자료생산 배출량자료의검증및평가 (3) 추진방법 기존아시아지역배출량산정방법론검토 배출량자료산정을위한활동도자료분류및수집체계정립 자연오염원 (VOC 및비산먼지등 ) 을산정하기위한식생분포도및토지이용도자료 DB 구축과산정방법론정립 아시아지역배출량산정및검증 대기모델링, 측정망자료및위성자료를활용한배출량자료평가및검증 - 48 -

(4) 기대효과 배경농도에대한정확한평가로대기질정책의효율성제고 월경성오염물질에대한기초자료제공으로향후국제분쟁에효율적대처 (BE2) 동북아시아대기오염물질배출목록체계의개발 목표 - 대기환경연구지원을위한동북아배출목록의개발 - 동북아배출모델링체계의개발 기간 5 년예산 7.5 억원 제안자우정헌 ( 건국대학교 ) (1) 필요성 난방용연료의전환및연료중오염물질함유율규제로인해서울시 SO 2 및 Pb 농도는감소했으나 2차오염물질전구물질의배출원증가로인하여 PM 10, O 3 과같은 2차오염물질의농도는지속적으로증가 서울시대기질현황은 OECD 가입도시주요도시중최악이며대기질로인한수도권지역의사회적피해비용은연간 10조원으로추정되고, 미세먼지에의한 2000년서울지역사망자수가 1,940명으로추정 정부는대기질개선정책및대책으로수도권대기환경에관한특별법을제정하여배출원별미래배출량예측및배출삭감량마련 그러나한반도의대기오염물질중 30% 정도가중국에서배출되어한반도로이동한것이라고연구되어있으므로외부에서의이동을고려하지않고는서울시및한반도의대기오염문제를해결할수없음. 지금까지의대기오염물질의이동에관한연구는단편적이거나오래된대기배출량을이용해왔으며주로 Streets, Akimoto, Ohara등해외연구자들의연구결과에의존하여왔음. 대기환경분야의가장기초자료가되는오염물질배출량을해외에의존한다는것은향후우리나라국제대기오염문제에대한모든연관연구의해외의존도를높이는결과가되며향후국제환경문제해결에필요한협상에서도불리하게작용될가능성이매우높으므로국내연구진에의한배출량 - 49 -

자료구축이시급함. 또한대기오염연관연구들 ( 모델링, 측정, Top-down배출량추정, 대기정책및국제협력등 ) 을적절하게지원하기위해서는대기배출목록을적절한형태로가공하는기술이필요함. (2) 연구내용 동북아대기배출량의변화와그에따른지역적대기오염물질의이동현황을파악하기위해서미세먼지 (PM 10 ) 및기타대기오염전구물질 (SO 2, NO x, CO, NMVOCs, NH 3 등 ) 의최근 (2004) 배출량을파악하고배출목록화함. 배출원종류는인위적배출원과자연적배출원모두를고려함. 공간적범위는동북아플러스지역으로, 한 / 중 / 일뿐만아니라북한 / 러시아 / 대만 / 동남아시아국가일부들을포괄해야우리나라에영향을주는인위적배출원과자연적배출원을모두고려할수있음. 대기오염배출의패턴을파악하고대기이동모델링을지원하기위하여배출자료를처리하여시 / 공간적으로분포시키는배출자료처리시스템을동북아지역에적합하게개발함. 여기에는배출량산정, 배출자료처리, 배출모델등에입력되어야할 Surrogate의개발과 GIS등을이용한통합자료관리시스템개발이포함됨. 이를위해미국환경청 (US EPA) 에서개발된 SMOKE나 MRPO에서개발된 CONCEPT같은배출자료처리시스템과 MOBILE, MOVES, BEIS같은배출모델들을동북아에적용가능하도록개선해야하며여기에는 GIS/RS등을이용한 Spatial Allocation, 관련활동도패턴이나대기질패턴분석등을이용한 Temporal Allocation, 그리고 Pollutants에서 Chemical Species로전환하는 Chemical Speciation이포함됨. 향후대기질-기후변화상호작용이나이를경제활동패턴-토지이용변화상호작용등과연계하는장기적통합연구체계가반드시필요해질것이며이를위해배출량의중 / 장기적미래예측을위한시나리오별 Growth/Control Packet을개발해야함 (3) 추진방법 에너지소비기반의인위적배출목록을작성하는데는타국가들의자료를수집하여야하는데안보등을이유로자료협조를꺼리거나, 기존국가정보 - 50 -

체계가복잡하여자료구득및분석에난항을겪는경우가많음. 그러므로오랜기간동안타국가의정책및자료수집체계에대해조사하고, 타국가의연구자들과오랜교류를바탕으로신뢰를쌓고이를기반으로자료협조를받아야하나우리나라에서는그러한선례 / 연구자가거의없었음. 그러므로연구의초기단계에는위의일들을오랫동안수행해온해외연구자들과협력하여가능한자료를획득하고, 추후축적된인맥과정보를기반으로독립적인자료체계구축해야함. 이를위해서는국제적인협력사업에꾸준히참여해와서해외연구자들과협력관계를용이하게구축할수있는인력이필요. 한국과의기상적 / 지정학적위치관계를고려한자료정확도기준의단계적적용이필요함. 예를들어중국동부는태국에비해더많은자료정확도와정밀도가요구되므로단계적 / 차별적접근전략을이용. 배출원특성에따라중점적으로조사할자료를선정. 예를들어에너지기반의인위적배출원의경우연료특성및사용패턴등통계자료가중요하지만, 산불배출원의경우토지피복이나산불발생자료등 RS/GIS자료의역할이중요해짐. 기준년도배출목록의작성과평행하게배출자료처리및모델링시스템의개발이수행되어야함. 초기단계에서는필요한 Surrogate를만들기위한자료조사및처리가수행되어야하고연구후기로갈수록시스템을구축하는방향으로전환 (4) 기대효과 주변국의에너지-배출기작을파악하므로써주변국의대기배출관련현재를파악하고미래예측을위한기반마련 배출과관련된자료들을수집, 분석, 갱신, 개선, 가시화하는통합적인자료체계를구축하므로서대기이동모델링및관련연구를지원. 인공위성을이용한대기질측정및 3차원모형을이용한모델링연구를활성화시켜역으로배출에대한자료를검증 / 보완 / 개선하여우리의대기오염인과관계를좀정확 / 정밀하게분석할수있음. 개선된대기오염유입 / 유출에대한이해를바탕으로좀더현실적이고불확실성이적은정책입안가능. 추후기후변화연구와의연계하여국제협상을지원할수있는기초자료 - 51 -

제공 (BE3) 인공위성자료를활용한동아시아및한반도에서배출자료정확도규명 - 인공위성자료를활용하여동아시아및한반도에서의배출량자료의정확도검증. 목표 - 배출량자료정확도검증결과를배출량자료작성작업과연계함에의한동아시아및한반도배출량자료정확도의제고기간 4년예산 2억원 제안자송철한 ( 광주과학기술원 ) (1) 필요성 NASA와 ESA에서운영하는인공위성들에탑재된다양한 platform (satellite sensor) 들이여러종류의대기오염물질 (CO, NO 2, SO 2, HCHO 등 ) 농도들을현재제공하고있으며, 이들자료의활용이필요함. 동아시아및남한의배출량자료정확도를검증하는방법으로, 점측정 (point measurement) 또는선측정 (line measurement) 에서측정된농도를 3차원광화학 수송모델결과와비교하는방법의연구가진행되어왔으나, 이는 point-versus-grid 및 point-versus-line (pencil thin effect) error 로인한한계가있음. 인공위성 platform 자료는일정 domain에대해 2차원층적분 (2-D column-integrated) 농도를제공하므로상기한한계들을극복하며, 배출량자료의정확도를 domain-wide하게검증할수있다는장점을갖고있음. (2) 연구내용 ESA/ERS-2 GOME, ESA/ENVISAT SCIAMACHY, NASA/AURA OMI plarform들로부터다양한 spatial, temporal resolution을가진 NO 2, SO 2, HCHO 등기체상오염물질농도자료를획득. 계절변화 (seasonal variation) 를고려하는다양한동아시아및한반도에대한배출자료 ( 예를들어, 미국 Argonne 국립연구소 Davis Streets 박사의동아시아배출자료, 국립환경과학원에서작성한 CAPSS 배출량자료등 ) 를이용하며, US EPA Models-3/CMAQ 모델을 WRF v2.2 기상모 - 52 -

델과함께구동하여, 동아시아및한반도에대한기체상대기오염물질 (NO 2, SO 2, HCHO 등 ) 의층적분농도를산출함. 모델에의해계산된기체상오염물질의층적분농도를인공위성 platform 에서얻어진오염물질의층적분농도와비교 검증함에의해동아시아및한반도배출량자료의정확도를검증함. 인공위성자료가가지는표면반사도 (surface reflectance) 에의한 error 및 temporal resolution (1일또는 3일에한번동아시아에대해자료를얻을수있음 ) 의한계를극복하기위해, 동아시아의 MAX-DOAS network ( 일본 Frontier 연구소, Akimoto 박사 ) 의자료추가활용및다양한인공위성 platform 자료간의 TRAIN-SERIES 기법적용. 인공위성을이용한배출량자료정확도검증결과를배출자료작성작업과연계함에의해동아시아및한반도배출자료의정확도를제고함. (3) 추진방법 Models-3/CMAQ 및 WRFv2.2 모델링은대학에서수행. 인공위성 platform으로부터의오염물질의층적분농도값을얻기위해해외연구팀과협조. (4) 기대효과 동아시아및한반도 ( 남 북한포함 ) 배출량자료의정확도제고 동아시아및한반도대기오염의입체적감시에활용 3차원광화학모델링 / 배출량자료 / 인공위성자료 / 환경부측정자료가통합된동아시아및한반도 통합대기환경감시시스템 구축에응용. (BR1) 미세먼지배출원규명을위한입자상유기성물질 fingerprint D/B 개발 - PAH와 PCB, 프탈레이트등입자상유기물질의배출원별 목표 source profile 마련 - 기존중금속자료와의공변성 (Covariationality) 검토 - 입자상물질의배출원규명을위한정확성및정밀성개선 기간 3-5년 예산 5억원 제안자 백성옥 ( 영남대학교 ) - 53 -

(1) 필요성최근들어 receptor modelling기법을화학적으로반응성이강한물질들에의적용가능성도검토되고있다. 그러나부유분진과는달리 PAH와같은반응성이비교적강하고휘발성인유기물질의경우에는아직이론적제한요인이많아실용화단계에는이르지못하고있으며몇몇연구가에의해기존수용모델링기법의개선을추구하는시험적인연구가진행되고있는실정이다. 수용모델에적용하기위한유기성물질의 fingerprinting작업은행정관리분야에서다루기어려운학문적성격이강한과제들이므로 HAPs 관리차원에서행정기관이주도하는배출원조사와병행하여학회나관련연구단체를통하여지속적으로연구될수있도록하는정책적배려가있어한다. (2) 연구내용이와같이대기중화학혹은광화학반응을통한소멸의정도가심한유기성 HAPs의경우수용모델링기법을적용함에있어서선결되어야할주요과제들을요약하면아래와같다. -HAPs 측정분석과정에서유발되는자료의불확도에관한정량화및개선 - 각종발생원에서의 HAPs의성분 Profile( 상대적인농도비 ) 자료의 D/B 구축 -HAPs의대기중분해및반응성에관한정보수집 -HAPs의입도의존성에따른대기중체류시간에관련된정보수집 -HAPs에대한수용모델링적용결과에대한검증방법론개발 (3) 추진방법 연구진구성 ( 대학및연구소관련전문가선임급 10여명, 보조원 20여명구상 ) 각종배출원 ( 연소, 소각, 도로먼지, 토양먼지, 경유자동차, 휘발유자동차먼지 ) 에대한 PAH의 source profile 마련을위한실험및분석 국내 외중금속및유기성물질의 source profile 자료 D/B구축및비교평가 측정및분석방법의표준화및 QC/QA 방법론정립 실험실간비교평가를통한자료의신뢰성검증 - 54 -

실제환경대기시료를대상으로 receptor modeling 기법 (PMF, TTFA, CMB 등 ) 적용 (4) 기대효과이와같은발생원규명을위한과학적기법이활용되면, 국지적배출원의 조절가능 성분 ( 예를들면연소관련배출원 ) 과그렇지않은성분 ( 예를들면비산먼지 ) 의기여도를구분할수있을뿐아니라, 중국과같은인근국가에서우리나라로유입되는유해물질에대한기여도를산출할수있다. 또한국제적으로강조되는 POPs에관한우리나라의현황에대한보다정확한정보의축적과관리대책수립에도유익할것으로판단된다. (BR2) 확장배출원목록 (enhanced source profile) 을이용한 PMF 분석으로연소모드별기여도산출 - 대기유해물질인 PAH의농도수준파악 목표 - 휘발유, 디이젤, 고기요리 (meat cooking) 등연소모드별 기여도산출 기간 2년 예산 6억원 제안자조석연 ( 인하대학교 ) (1) 필요성먼지의배출원중에서비산부분을제외하면, 인위적으로제어가가능한배출원은연소배출원이다. 그런데, 연소배출원은다시휘발유내연기관, 디이젤내연기관, 디이젤외연기관을구분된다. 또한, 최근에주목을받고있는고기요리 (meat cooking) 과비보고연소 (unreported fire or open buring) 등도연소배출원이다. 그러나, 기존의중금속과탄소성분만으로구성된배출원목록 (source profile) 로는연소모드에따른배출원구분이어렵다. 근래에들어서, PAH ( 다방향족탄화수소 ) 를배출원목록에포함시켜서, 공선성 (colinearity) 문제를해결하고연소모드에따른배출원구분을하는연구가활발히진행되고있다.(Gertler 2005; Gillies and Gertler, 2000: Fujita et al. 1998; Rykowski and Hrebenyk, 1997). 국내에서도미세먼지에서 PAH를축출하여분석하는것은국내에서도가능한일이고, 디이젤자동차의배출원기여도가주요관심사로부상한국내 - 55 -

현황을고려할때에확장배출원목록을이용하여 PMF의분석능력을키우는연구는매우필요하다하겠다. 또한, PAH 농도측정자체만으로도인체유해도를가늠하는인자로써중요한의미를가진다. (2) 연구내용 PAH는중금속과다르게배출원에서연소조건에따라서생성속도및 PAH 내화학종이결정된다. 따라서, 연소조건에따른 PAH의화학종별측정이선행되고, 대기환경에서도계절에따른측정이이루어져야한다. 이를위한주요연구내용은다음과같다. - 배출원측정 : 자동차 20종이상, 고정배출원 10종이상 ( 3회이상관측하여배출원목록작성 ) - 대기환경측정 : 수도권에대표성이있는지점을 2개소이상선별하여계절별 30일이상측정. (3) 추진방법 PAH의거동을잘이해하는대기화학연구실과 PAH를측정할수있는국내외연구실, PMF에경험이많은모델링연구실이협력할수있는체계를구축하여추진함. (4) 기대효과 대기유해물질인 PAH의농도수준파악 가솔린과디이젤자동차의미세먼지기여도는물론, 현재미신고배출원인고기요리, 공사장소각, 농작물소각, 생활폐기물소각등의기여도를산출하여미세먼지관리에기여함. - 56 -

제 2 부분야별현황과개선 방안

제 1 장배출자료의문제점과개선방안 1. 대기오염배출현황가. 국내배출현황현재국가대기오염배출자료로활용되고있는대기정책지원시스템에의한 2004년대기오염배출자료에대하여오염물질별부문별구성비를살펴보면다음과같다. SOx는에너지산업연소 (43.5%) 및생산공정 (16.8%) 에서높게나타났음. NOx는도로이동오염원 ( 자동차 ) 에서 35.6% 의기여도를나타냈으며, 나머지부문중에서는에너지산업연소, 제조업연소, 비도로이동오염원등에서높은비율을나타냈음. PM10의경우에는제조업연소 (17.4%) 및도로이동오염원 (46.2%) 에서높은구성비를나타냈음. VOC는유기용제사용에서 51.8% 의기여도를나타냈으며, 생산공정 (17.7%) 및도로이동오염원 (16.5%) 부문에서도비교적높은구성비를보여주었음. CO는도로이동오염원의비율이절대적으로높게나타났으며 (78.0%), 다른분야의비율은상당히낮게평가되었음. NH3는농업부문 ( 축산분뇨관리, 비료사용 ) 의비율이절대적으로높게나타났으며 (72.0%), 다른분야의비율은상당히낮게평가되었음. - 59 -

표 2.1.1 오염물질별중분류별배출량 (2004) ( 단위 : ton/yr) 대분류명 중분류명 CO NOx SOx PM 10 공공발전시설 29,093 382,462 169,019 4,145 에너지산업연소 민간발전시설 1,234 20,017 17,507 696 석유정제시설 1,522 15,462 6,630 145 지역난방시설 672 3,949 1,153 46 농업. 축산. 수산업시설 1,766 7,806 14,923 478 비산업연소 상업및공공기관시설 5,805 29,782 9,756 119 주거용시설 52,479 53,192 30,109 2,264 공정로 7,637 60,794 26,938 2,257 제조업연소 기타 3,582 23,040 18,064 2,036 연소시설 2,647 26,636 20,679 6,610 기타제조업 209 8,988 7,020 307 목재, 펄프제조업 3,037 0 150 52 무기화학제품제조업 3,735 8,739 1,203 776 생산공정 석유제품산업 7,731 4,832 30,183 319 식음료가공 0 0 0 0 암모니아소비 0 0 0 0 유기화학제품제조업 1,059 0 488 992 제철제강업 4,305 30,585 36,166 4,292 에너지수송및저장 휘발유공급 0 0 0 0 기타유기용제사용 0 0 0 0 유기용제사용 도장시설 0 0 0 0 세정시설 0 0 0 0 세탁시설 0 0 0 0 버스 23,412 73,842 792 2,729 승용차 341,149 88,090 1,301 3,886 승합차 33,941 25,732 507 3,148 도로이동오염원 이륜차 55,468 736 15 0 택시 60,456 11,327 267 0 특수차 11,617 21,272 331 1,607 화물차 110,894 269,483 3,388 17,528 건설장비 30,500 106,149 1,271 4,033 농업기계 5,147 12,288 148 961 비도로이동오염원 선박 5,646 50,876 46,686 1,894 철도 6,796 16,654 430 1,089 항공 3,326 5,041 180 0 폐기물처리 기타폐기물처리 0 0 0 0 폐기물소각 2,085 19,780 1,489 82 합계 816,950 1,377,554 446,793 62,491-60 -

표 2.1.2 중분류별 NH 3 배출량 (2004) ( 단위 : ton/yr) 대분류명 중분류명 NH 3 공공발전시설 842 에너지산업연소 민간발전시설 107 석유정제시설 244 지역난방시설 73 농업. 축산. 수산업시설 282 비산업연소 상업및공공기관시설 677 주거용시설 851 공정로 378 제조업연소 기타 331 연소시설 339 기타제조업 0 목재, 펄프제조업 0 무기화학제품제조업 16,781 생산공정 석유제품산업 14,980 식음료가공 0 암모니아소비 957 유기화학제품제조업 0 제철제강업 1,292 에너지수송및저장 휘발유공급 0 기타유기용제사용 0 유기용제사용 도장시설 0 세정시설 0 세탁시설 0 버스 20 승용차 11,179 승합차 16 도로이동오염원 이륜차 15 택시 0 특수차 11 화물차 91 건설장비 332 농업기계 42 비도로이동오염원 선박 85 철도 32 항공 0 자연오염원 동물 18,700 농업 분뇨관리 137,645 비료사용농경지 37,361 합계 243,663-61 -

특히미세먼지배출량에대하여대분류와중분류배출원에의한구성비를살펴보면다음과같이이동오염원비중이 57%( 도로 : 46.2%, 비도로 12.8%) 로가장크며그중에서도화물차의비중이매우높게나타나있다. PM 10 대분류배출비율 (%) 비도로, 12.8 폐기물, 0.1 에너지산업연소, 8.1 비산업연소, 4.6 제조업연소, 17.4 생산공정, 10.8 도로, 46.2 유기용제사용, 0.0 에너지수송및저장, 0.0 그림 2.1.1 PM10 의대분류배출원부문별배출비율 - 62 -

PM 10 중분류배출량 ( 톤 / 년 ) 폐기물소각기타폐기물처리항공철도선박농업기계건설장비화물차특수차택시이륜차승합차승용차버스세탁시설세정시설도장시설기타유기용제사용휘발유공급제철제강업유기화학제품제조업암모니아소비식음료가공석유제품산업무기화학제품제조업목재, 펄프제조업기타제조업연소시설기타공정로주거용시설상업및공공기관시설농업. 축산. 수산업시설지역난방시설석유정제시설민간발전시설공공발전시설 0 4000 8000 12000 16000 20000 그림 2.1.2 PM10 의중분류배출원부문별배출량 (ton/yr) - 63 -

나. 국내외부문별배출현황의비교우리나라와선진국들의오염물질별배출현황을살펴보면표 2.1.3과같다. 이를인구당배출량으로산출하여비교하여보면미국은다른나라들에비하여배출량이모두많고, 우리나라는 SOx, NOx, VOC 배출량은미국을제외한독일, 영국, 프랑스와유사한수준임을알수있다. 그러나 CO와 PM 10 은이들나라에비하여상대적으로낮게산출되는것을알수있다. 또한오염물질별배출량의비율을그림2.1.4와같이비교하여보면우리나라의대기오염배출물질구성에서 CO와 PM 10 의배출량이과소평가되었을가능성이있음을보여준다. 표 2.1.3 국내외오염물질별배출현황 ( 단위 : 10 3 ton) 국가 연도 NOx SOx CO VOC PM 10 PM2.5 USA 2002 19,145 13,927 101,651 15,010 3,404 2,339 GER 2004 1,554 559 4,095 1,268 188 105 U.K 2004 1,621 833 2,930 1,024 154 95 France 2004 1,219 484 6,008 1,367 321 639 Korea 2004 1,378 447 817 797 62 - 표 2.1.4 인구천명당부문별배출현황 ( 단위 : ton/ 천명 ) 국가 연도 NOx SOx CO VOC PM 10 PM2.5 USA 2002 64.067 46.608 340.173 50.229 11.391 7.827 GER 2004 18.807 6.761 49.545 15.337 2.279 1.274 U.K 2004 27.254 14.007 49.267 17.212 2.597 1.600 France 2004 20.232 8.025 99.700 22.692 5.327 10.611 Korea 2004 28.650 9.293 16.991 16.581 1.300-64 -

국가별배출량비교 (NOx) 70 60 50 ton/ 천명 40 30 20 10 0 USA GER U.K France Korea 국가별배출량비교 (SOx) 50 40 ton/ 천명 30 20 10 0 USA GER U.K France Korea 국가별배출량비교 (CO) 400 300 ton/ 천명 200 100 0 USA GER U.K France Korea - 65 -

국가별배출량비교 (VOC) 60 50 40 ton/ 천명 30 20 10 0 USA GER U.K France Korea 국가별배출량비교 (PM 10 ) 12 10 8 ton/ 천명 6 4 2 0 USA GER U.K France Korea 국가별배출량비교 (PM2.5) 12 10 ton/ 천명 8 6 4 2 0 USA GER U.K France 그림 2.1.3 국가별인구당대기오염배출량비교 - 66 -

USA U.K 40,000 NOX 2,000 NOX 30,000 20,000 1,000 10,000 PM10 0 SOX PM10 0 SOX CO CO Germany France 2,000 NOX 3,000 NOX 1,000 2,000 1,000 PM10 0 SOX PM10 0 SOX CO CO Korea PM10 1,500 NO X 1,000 500 0 SOX CO CO=> CO 배출량 * (1/3), PM 10 => PM 10 배출량 * 5 그림 2.1.4 국가별대기오염물질배출량구성비교 - 67 -

이러한대기오염물질의배출특성을배출부문별로비교하여보면다음과같다. * CO와 PM 10 의배출량중도로부문배출량의비율이다른나라에비하여상대적으로높다 ( 그림 2.1.5). 이는도로부문배출량이많다고해석되기보다는도로부문이외의배출량이과소평가됨으로인하여배출비중이높게평가된것으로판단된다. * 국가별로 NOx 배출량에대한오염물질별배출량의비율을비교하여보면우리나라는 CO/NOx의경우도로, 비도로, 연소시설부문에서모두낮게평가되는것으로판단된다 ( 그림 2.1.6). 또한 PM10/NOx의경우는독일의경우는비도로부문에서낮게평가되는경향이있고, 프랑스는연소시설에서높게평가되는경향을보이는반면우리나라는상대적으로평균적인배출비율을보이고있었다. * 이러한분석결과는우리나라의배출자료는 CO의경우는전부문에서과소평가되고있을가능성이높고, PM 10 의경우는도로, 비도로, 연소시설이외의부문에서과소평가되고있을가능성이높음을보여주는것으로해석할수있다. PM 10 이과소평가되고있는배출부문은불법소각, 농업폐기물소각, 화재, 산불등에의한연소와포장도로, 비포장도로차량운행에의한비산먼지, 건설활동, 농업활동, 나대지등에서발생하는비산먼지 (Fugitive dust) 의발생일것으로추정된다. - 68 -

NOx SOx 100% 100% 80% 80% 60% 60% 40% 40% 20% 20% 0% USA U.K Germany France Korea 0% USA U.K Germany France Korea 도로비도로연소시설기타 도로비도로연소시설기타 CO VOC 100% 100% 80% 80% 60% 60% 40% 40% 20% 20% 0% USA U.K Germany France Korea 0% USA U.K Germany France Korea 도로비도로연소시설기타 도로비도로연소시설기타 PM 10 100% 90% 80% 70% 60% 50% 40% 30% 20% 10% 0% USA U.K Germany France Korea 도로비도로연소시설기타 그림 2.1.5 국가별배출부문별대기오염배출비율비교 - 69 -

국가별도로이동오염원물질별배출비율 90 USA U.K Germany France Korea 80 70 60 단위 (%) 50 40 30 20 10 0 NOX SOX CO VOC PM10 SOx/NOx CO/NOx 1.80 1.60 도로비도로연소시설 9.00 8.00 도로비도로연소시설 1.40 7.00 1.20 6.00 1.00 5.00 0.80 4.00 0.60 3.00 0.40 2.00 0.20 1.00 0.00 USA U.K Germany France Korea 0.00 USA U.K Germany France Korea 0.70 0.60 VOC/NOx 도로비도로연소시설 0.40 0.35 도로비도로연소시설 PM 10 /NOx 0.50 0.30 0.40 0.30 0.25 0.20 0.15 0.20 0.10 0.10 0.05 0.00 USA U.K Germany France Korea 0.00 USA U.K Germany France Korea 그림 2.1.6 국가별배출부문별 NOx배출량에대한오염물질별배출비율비교 - 70 -

2. 대기오염배출자료의불확도미국환경청의 EIIP(Emission Inventory Improvement Program) 에서는 11 개의실행위원회를구성하여대기오염배출자료의수집, 배출량산출방법, 자료의저장, 검증과정의표준화를위한지침을개발하고있다. EIIP의배출량산출지침보고서는최근제8권까지제공되고있으며배출원별로배출량산출을위한 preferred method와 alternative method를제공하고있고, 배출자료의신뢰도를높이기위하여 Vol. 6에서배출자료의품질관리 (QA/QC) 절차를제시하고있다. 품질관리절차의중요한부분으로다루어지는부분이불확도평가 (uncertainty assessment) 이다. 불확도평가는 AP-42의배출계수등급평가와 DARS(Data Attribute Rating System) 평가가있다. - AP-42 등급평가각각의시설에서산출된배출계수는객관적인자료로사용하기위해서는배출계수에대한신뢰성검토가필요하다. 그래서미국 EPA에서는배출계수의산출지침을마련하고측정자료에대하여등급을부여하고그자료에근거하여배출계수에등급평가를하고있다. 측정자료에대한등급은 A, B, C, D 등급으로모두 4단계로구분되어있으며, 측정자료에대한등급부여가수행되면이를기초로배출계수에대하여 A ~ E 단계로총 5단계로등급평가작업이이루어진다. 표 2.1.5에측정자료의질에대한등급및이를부여하는기준을나타내었다. 이표에서술한측정자료의질은배출계수의개발에이용될자료가얼마나신뢰성있는가를판단하는데유용하다. - 71 -

표 2.1.5 측정자료의등급및이를부여하는기준 Test Data Quality A B C D Criteria 시험이 EPA reference test method를통해이루어진경우 EPA방법을이용할수없을경우에는확실한방법 (Sound methodology) 에의해서이루어진경우데이터가충분하며원래데이터 (raw data) 가같이보고되는경우시험이일반적으로통용되는방법에의해서이루어진경우데이터가결과를도출하는데있어서충분하지않는경우시험이증명되지않았거나새로운방법에의해서이루어진경우시험이통용되지않는방법으로이루어진경우 배출측정자료에대하여등급부여와 grouping이수행되면예비적인배출계수의산정작업이이루어진다. 이예비적인배출계수산정작업에서는앞단계에서이루어진 grouping 및측정자료의검토가다시이루어진다. 표 2.1.6에미국 EPA에서부여하는배출계수의등급및기준을나타내었다. - 72 -

표 2.1.6 미국 EPA 배출계수의평가등급과부여기준 Emission Factor Rating A B C D E Criteria 양호 (Excellent) 배출계수가충분한수의시설및 A, B 등급의 TEST Data Quality로부터배출계수가개발된경우 Test된시설들이대표성이있는경우보통이상 (Above Average) 배출계수가적당한수의시설및 A, B 등급의 TEST Data Quality로부터개발된배출계수및 test된시설들이어느정도대표성이있는경우보통 (Average) 배출계수가적은수의시설및 A, B, C 등급의 TEST Data Quality로부터개발된배출계수및 test된시설들이어느정도대표성이있는경우보통이하 (Below Average) 배출계수가적은수의시설및 A, B, C 등급의 TEST Data Quality로부터개발된배출계수및 test된시설들이어느정도대표성을나타내기어렵다고여겨지는경우불량 (Poor) 배출계수가적은수의시설과 TEST Data Quality가 C, D 등급으로개발된배출계수및 test된시설들이대표성을나타낼수없는경우 표 2.1.6과같은배출계수평가등급 (Emission Factor Rating) 은배출계수가얼마나배출원을대표할수있고또한배출측정자료의질이얼마나좋은가를나타내는즉, 배출계수가얼마나신뢰성이있는가를나타내는것이다. 이렇게배출계수에각각의등급을부여하는것은주관적일수있지만일반적으로미국 EPA의 OAQPS(Office of Air Quality Planning and Standards) 에서는 Source Testing 방법이 20개이상의각각다른시설에서 EPA Method 및이와상응하는방법으로동일하게실시되었다면 A" 등급을부여하고있으며이와마찬가지로한시설에서의 EPA Method 및이와상응하 - 73 -

는방법이아닌신뢰성이떨어지는방법으로 Source Test를실시하는경우는 E" 등급을부여하고있다. EU에서는주요배출부문에대한오염물질별배출자료의등급을표 2.1.7 과같이평가한사례가있다. 표 2.1.7 EU 의배출부문별배출자료의평가등급사례 배출원분류 ( 대분류 ) SO 2 NOx VOC CO NH 3 HM/POP CO 2 CH 4 N 2O 1 public power, cogeneration and district heating A B C B D A C E 2 commercial, institutional & residential combustion B C C C E B C E 3 industrial combustion A B C B D A C E 4 industrial processes B C C C E E B D D 5 extraction & distribution of fossil fuels C C C C E D D 6 solvent use B E¹ 7 road transport C C C C E E² B C E 8 other mobile sources and machinery 9 waste treatment disposal activities C D D D E C D D B B B C D B C E C C C C E E C D E 10 agriculture activities D D D D E D D E 11 nature D³ D D E E E³ D E E 1 In some cases, solvents may be toxic compounds 2 Rating representative of typical pollutant source category combination; some specific cases may have higher ratings 3 Natural sources could be contributed from volcanoes and other geothermal events - DARS(Data Attribute Rating System) DARS는미국환경청 EIIP에서추천하는불확도평가시스템이다. DARS 는배출자료의신뢰도에영향을주는속성을, 측정의적합성, 오염원의대표성, 공간및시간속성의적합성등 4가지속성으로구분하여배출계수와활동도자료의불확도를평가한다. 불확도는 0 ~ 1로표현되며점수가낮을수록불확도가높아자료의신뢰도가낮은것으로평가한다. 속성별배출자료의불확도는배출계수와활동도의불확도의곱으로나타내며, 이를 4가지자료의속성에대하여평가한후전체의평균치가산출된배출자료의불확도 - 74 -

를나타낸다. 표 2.1.8 DARS scoring box Attribute Emission Factor Activity Rate Emissions Measurement/Method e 1 a 1 e 1 a 1 Source Specificity e 2 a 2 e 2 a 2 Spatial Congruity e 3 a 3 e 3 a 3 Temporal Congruity e 4 a 4 e 4 a 4 Composite 4 e i i =1 4 4 a i i =1 4 4 ( e i a i ) i =1 4 DARS 점수는총 8개항목에대하여각각의배점기준을가지고점수를산정하게된다. 점수를산정하는분야는배출계수와활동도자료에대하여각각방법론, 오염원의특성, 공간적해상도, 시간적해상도에해당하는점수를산정하게된다. 1 단계 : DARS 점수를부여하기위해서는각오염원별로배출계수와활동도자료에대하여각부문별로공통양식이정리보고가되어야한다. 2 단계 : DARS 점수는총 8개속성에대하여점수를부여한다. 8개속성은배출계수와활동도자료에대하여측정방법, 배출원분류특성, 공간해상도, 시간해상도에대하여정밀도, 대표성, 신뢰도등을평가흐름도 (flow chart) 에따라평가하고 1부터 10점의속성별점수를부여한다. 8개의평가흐름도중배출계수에대한측정방법평가와활동도에대한공간해상도의평가흐름도예는그림 2.1.7과같다. 3 단계 : 평가흐름도에따라 8개항목에대하여산출한점수를 10으로나누고이값들을표 2.1.10과같이정리한다. 그리고측정방법, 배출원분류, 공간, 시간해상도속성별배출계수와활동도자료의값을곱하여속성별점수를내고이를평균하여부문별배출량산출자료의 DARS점수를산정하게된다. 이때배출계수와활동도자료의속성별점수를평균하면배출원에대한배출계수, 활동도자료의 DARS 점수가산정되게된다. - 75 -

DARS Measurement Attribute Emission Factor Rating Flow Chart START 배출원실측을통한배출계수 실험실의벤치 - 규모 / 파일럿연구데이터로부터생산된배출계수 NO YES 모든대상지역으로부의지속적인측정. 데획득율 >90% NO YES Score 5 YES Score 10 YES NO 물질수지에의한값. 모든출구를포함 NO 대표성있는샘플 YES 간헐적인측정 원시적인물질수지, 알려진원리등 YES Score 3 Score 9 YES NO 소규모샘플 NO 측정된오염물질의비율로제작된계수 YES NO 전문가의판단에의한배출계수 Score 1 NO YES 그림 2.1.7 DARS 점수배점기준 ( 예 ) Score 7/8 NO 타오염물질로부터측정된값을종분류프로파일을이용한계 - 76 -

DARS Temporal Attribute Activity Rating Flow Chart START 배출목록시간규모에적합한활동도자료 YES NO Score 9 YES NO 동일한시간규모에서반복적인측평균화한자료이나동일한시간대표하는활동도자료 산정기간이길거나짧은활동도자료, 또는다른해, 계절에산정된활동도자료 YES 시간적기대변이성이낮음 (<10%) YES NO NO 상이한기간의활동도 ; 시간적변이성을평가하기어렵거나불가능 Score 1 Score 7 YES NO 시간적기대변이성이낮음에서중간 (10% -100% 시간적기대변이성이중간에서높음 (100% -1000%) YES NO 그림 2.1.7 DARS 점수배점기준 ( 예 ) ( 계속 ) - 77 -

국내배출자료에대해서는장영기등의연구 ( 대기오염배출자료의불확도평가와개선우선과제평가, 2005) 에서이방법을이용하여배출원분류체계 Tier 2 수준의배출부문별 DARS 점수를산출한바있다. 이를위하여점수의판정에주관적인의견을최대한배제하고객관적인점수를얻기위하여국내에서전반적인배출량산출경험이있는전문가 6명에게의뢰하여점수를산정하고이를평균하여사용하였다. 이와같은방법으로산출된 DARS 점수를살펴보면표 2.1.9과같다. 배출계수점수의경우는항공, 철도, 연료연소부문이높고, 활동도자료의점수는항공, 철도, 연료연소, 도로이동오염원이상대적으로높았다. 배출계수점수와활동도자료점수의곱으로산출되는배출량자료의점수는항공, 철도, 연료연소- 발전부문이높았으며환경부의대기정책지원시스템 (CAPSS) 사업에의하여일부개선이이루어졌는데도불구하고폐기물소각, 매립, 도장, 세정, 인쇄, 비산먼지부문의점수가낮아배출자료의불확도가높은것으로평가되었다. - 78 -

표 2.1.9 Tier 2 수준의 DARS 점수 대분류 (Tier 1.) 중분류 (Tier 2.) 배출계수활동도배출량 연료연소 - 발전 연료연소 - 산업 연료연소-난방및기타 용제사용 원료및제품의저장및이동폐기물처리및재생업 도로이동오염원 석탄 0.75 0.83 0.63 오일 0.80 0.84 0.67 가스 0.75 0.84 0.63 석탄 0.66 0.71 0.47 오일 0.73 0.73 0.53 가스 0.67 0.73 0.49 석탄 0.71 0.75 0.53 오일 0.75 0.75 0.57 가스 0.73 0.74 0.54 기타연료 0.59 0.67 0.40 세탁시설 0.70 0.78 0.55 도장 0.64 0.46 0.29 세정 0.65 0.47 0.31 출판 / 인쇄 0.65 0.46 0.30 산업용접착제이용 0.47 0.47 0.22 아스팔트포장 0.59 0.68 0.40 가정용품 0.72 0.65 0.47 농약사용 0.76 0.74 0.56 잉크페인트시설 0.64 0.65 0.42 기타 0.55 0.58 0.32 석유의이동과판매 0.68 0.72 0.50 유기물질저장시설 0.66 0.66 0.45 소각 0.44 0.62 0.27 매립 0.40 0.65 0.26 승용차 0.70 0.78 0.55 버스 0.66 0.74 0.50 트럭 0.65 0.70 0.46 이륜차 0.61 0.63 0.39 철도 0.86 0.84 0.72 선박 0.60 0.57 0.35 비도로이동오염원 항공 0.90 0.90 0.81 농기계 0.67 0.60 0.40 건설장비 0.66 0.61 0.41 기타오염원 비산먼지 0.65 0.48 0.31 산출된점수를배출원분류체계 Tier 1 수준으로정리하면표 2.1.10, 그림 2.1.8과같다. 배출계수점수에서가장높은점수를받은부분은연료연소-발전부문이었다. 다음으로는비도로이동오염원부문이높은것으로나타났다. 그러나이는항공, 철도부문의점수가높기때문이나선박, 건설기계, - 79 -

농기계의점수는매우낮았다. 활동도의경우는연료연소부문과도로, 비도로이동오염원부문이높게나타났다. 표 2.1.10 Tier 1 수준의 DARS 점수 DARS Score Emission Activity Factor Data Emission 연료연소-발전 0.768 0.836 0.642 연료연소-산업 0.686 0.719 0.497 연료연소-난방및기타 0.690 0.719 0.502 용제사용 0.637 0.593 0.382 원료및제품의저장및이동 0.674 0.690 0.478 폐기물처리및재생업 0.419 0.635 0.268 도로이동오염원 0.656 0.714 0.475 비도로이동오염원 0.739 0.705 0.537 기타오염원 0.650 0.479 0.311 기타오염원 비도로엔진차량 도로차량 폐기물처리및재생업 연료및제품의저장및이동 용제사용 연료연소 - 난방및기타 연료연소 - 산업 연료연소 - 발전 0.0 0.1 0.2 0.3 0.4 0.5 0.6 0.7 그림 2.1.8 Tier 1 수준의 Emission DARS 점수 - 80 -

각부문별로배출계수점수와활동도점수를비교하여보면그림 2.1.9와같다. 배출량자료전체적으로낮은점수를받은폐기물처리부문은활동도점수보다배출계수점수가낮았고, 기타오염원 ( 비산먼지 ) 부문은배출계수점수보다활동도점수가낮았고, 용제사용부문은배출계수점수와활동도점수가모두낮아배출자료의불확도가낮은것으로평가되었다. 따라서배출자료의불확도를줄이기위해서는폐기물처리부문은배출계수의개선을, 비산먼지부문은활동도자료의개선을우선적으로하는것이필요하다고판단된다. 용제사용부문은배출자료의불확도를줄이기위해서는배출계수와활동도모두의개선이필요하다고판단된다. Emission Factor Activity Data 기타오염원 비도로엔진차량 도로차량 폐기물처리및재생업 연료및제품의저장및이동 용제사용 연료연소 - 난방및기타 연료연소 - 산업 연료연소 - 발전 0.0 0.1 0.2 0.3 0.4 0.5 0.6 0.7 0.8 0.9 그림 2.1.9 Tier 1 수준의 Factor 및 Activity DARS 점수 국내대기오염배출자료를개선하기위해서는국내특성을반영한배출계수의개발과함께관련활동도의신뢰도를동시에개선하는노력이필요하다. 또한배출자료의신뢰도평가를체계적으로실시하여배출자료개선의우선순위를적절하게선정하는노력이필요하다. - 81 -

3. 이동오염원미세먼지배출자료의문제점가. 이동오염원비산먼지배출자료도로에서의비산먼지의주요배출원으로건설현장등에서적절한세륜작업을거치지않은트럭, 운반중에날리는토사, 토양의침식, 겨울철모래살포, 타이어마모등에의하여도로에쌓인먼지가차량의운행이나바람으로인하여날리는것을들수있다. 포장도로에서의비산먼지배출량과타이어마모에의한비산먼지배출량을산출하는식은아래와같다. 미국 EPA의포장도로에관한비산먼지의일반적인배출계수산출식은식 (2.1) 을사용하고있으며국내의배출자료대부분의포장도로에이식이적용되고있다. E = k (sl/2) 0.65 (W/3) 1.5 -C (2.1) m2 미국 EPA에서제안하고있는입자크기에따른보정계수 (k) 는표 2.1.11과같은데 PM2.5의보정계수는 2003년개정되어이전의값의 1/3 정도로작아졌다. 현재국내에서적용하는도로를통행하는차량의평균무게 (W) 는표 2.1.12와같다. 그러나이표에서제시하는차량무게중대형, 특수차의경우는 5.0 톤으로조정하는것이필요하다고판단된다. 또한비산먼지배출계수식을살펴보면차량의평균무게에매우예민함을알수있는데차량무게는개별적인차량에대하여사용할수없으며도로를주행하는차종들의평균무게가입력되어야함에유의하여야한다. - 82 -

표 2.1.11 입자크기에따른보정계수 (k) Size Range Multiplier k g/vkt a g/vmt b lb/vmt PM 2.5 2.1 3.3 0.0073 PM 2.5(2003 개정 ) 0.66 1.1 0.0024 PM 10 4.6 7.3 0.016 PM 15 5.5 9.0 0.020 PM 30 24 38 0.082 a b g/vkt : grams per Vehicle Kilometer Traveled g/vmt : grams per Vehicle Mile Traveled 표 2.1.12 차종별평균무게 (W) ( 단위 : 톤 ) 항목 경형 소형 중형 대형, 특수 평균무게 1.0 1.5 3.5 3.5 * 국립환경과학원, 이동오염원대기오염물질배출량산정방법편람, 2005. 한편, 식 (2.1) 에필요한 silt 부하량은얼마전까지국내현실에맞는측정자료가없는관계로미국 EPA의 AP-42에서제안하고있는포장도로에서의 silt loading 평균치 0.4 g/m 2 를이용하고있었다. 이수치는일통행량이 5000대이상인비산업지역의포장도로에대하여백분위수 50% 을나타내는값이다. 국내에서는최근인하대에서도로표면의 silt loading 값을조사하고있으며정용원에의한최근조사 ( 비산먼지의효율적저감방안마련을위한 workshop", 2007. 6) 에서제시된 silt loading 값은표 2.1.13과같다. 이수치들은 AP-42에서제시하고있는조사기간과같은계절인 1월- 6월의 silt loading 평균치 0.5 g/m 2 보다낮은값이다. - 83 -

표 2.1.13 도로등급별 silt loading 측정결과 특별시도 일반국도 고속국도 평균 silt loading (g/m2) 0.079±0.047 0.071±0.003 0.011±0.002 제1경인, 제2경인, 도로구간수서울, 인천 42번, 77번국도서울외곽, 경부고 119개구간 2개구간속국도 측정데이터수 238 16 7 측정기간 2006년 1월 ~ 6월 입자크기별보정계수를이용하여차량평균무게가 3.5톤일경우포장도로의 PM 10 의비산먼지배출계수를산출하면표 2.1.14와같이약 0.2~0.7 g/km의값을갖는다. 차량운행으로인한비산먼지의총배출량은이와같이산정한배출계수에차종별연간총주행거리를곱하여계산한다. 차량의운행에따른도로비산먼지의배출량산출방법은도로의실트부하량값과평균차량무게에민감하게배출계수가산출되므로유의할필요가있으며, 최근외국과국내의연구에의하여배출계수가많은변동을보이므로이를반영하여재산정하는작업이필요하다. 표 2.1.14 차량평균무게 3.5톤일경우포장도로에서의비산먼지배출계수 ( 단위 : g/km) 항목 고속도로 일반국도 특별시도로 PM 2.5 0.090 0.302 0.324 PM 10 0.197 0.662 0.710 자동차타이어마모에관한배출계수는미국 EPA의 PM 배출모델인 PART5에서는 PM 10 배출에대해서브레이크마모에대해서는 0.013 g/mile, 타이어마모에대해서는 0.002 g/mile-wheel을적용하고있으며이를이용하여국가배출량을산출하고있었다. 국내의경우얼마전까지자동차공해연구소 (1991) 의자료 ( 표 2.1.15) 를사용하였으나 silt 부하량산출시타이어마모에의한부분이이중계산될수있으므로최근에는이를별도로적용하지않는것이타당하다. - 84 -

표 2.1.15 타이어마모에의한차종별먼지배출계수승용차 / 택시차종대형버스 / 대형트럭소형버스 / 소형트럭이륜차 ( 단위 : g/km) 배출계수 0.118 0.230 0.056 자료 : 도시지역대기질개선에관한연구 (Ⅲ) - 이동배출원의오염물질배출부하량산정을중심으로 - 자동차공해연구소, 국립환경연구원보, 제 3권, pp. 129~139, 1991. 나. 이동오염원배가스에의한배출자료최근도로이동오염원대기오염배출량산출방법개선에대한연구 ( 장영기,2007) 에서는자동차에서배출되는대기오염배출량에영향을주는다음요소에대하여문제점과개선방안을제시하고있다. - 85 -

표 2.1.16 자동차대기오염배출량의주요영향요인과개선방안 주요영향요인검토결과 개선시대기오염배출량변화 개선방안 차종분류가적용법규에따라달라차종 차종분류 분류를어떻게하느냐에따라적용배출계수가달라짐 - 개선안제시 평균차속비교지역별차이가큼 연도별일관성의도로종류별대표저하우려평균차속적용필요 2002년 DB로 12.35 1회주행거리산출배출자료공간분포검토배출자료시간분포검토열화비율고려방식 km로산출 -기존(1998년) 보다 - 미가열배출의증가 정기적인 update 2km 감소 - 대상차종승용차 - 대상차종축소에필요의한배출량감소 국한필요 주행거리산출방법의 비교 ( 등록대수방법, 등록대수방법과통행량고려시 CAPSS방법, 에기연통행량방법의서울지역의화물차방법 ) 장단점비교후배출량크게감소 -TDM을이용한세가지정책적판단필요 방법의비교평가 승용차와화물차의 화물차의경우 시간별 factor 차이가 시간별배출량의 크게평가됨 분포가변화 연도별로 특정연도에대하여 점진적으로 크게변화하는문제점 증가하도록수정 제안 화물차시간분포의개선필요 (1) 차종분류현행우리나라의자동차분류체계는자동차관리법과대기환경보전법이상이하여운행중인자동차의대기오염배출량을산출하기위하여건설교통부에서제공하는교통통계자료를이용할때에대기환경보전법에서제작차배출허용기준을달리적용하고있는차종에대한통계자료확보가어려운점이있다. 국가배출량산출프로그램인 CAPSS에서는자동차관리법에의한차종구 - 86 -

분을적용하고있으나대기환경보전법및국가배출계수에반영된차종에대한배출량산출에어려움이있다. 자동차차종구분을건설교통부의자동차통계자료를활용할수있고대기환경보전법에의한제작차배출허용기준을반영한국가배출계수를적용할수있도록합리적인차종구분이필요하다. (2) 배출량산출을위한지역별평균차속적용대기정책지원시스템 (CAPSS) 에서는평균속도별 VKT를실측과비실측 ( 계산 ) 에의하여산출하고있으나지역에따라서는실측 VKT 자료가전체 VKT자료의 50% 이하인지역도많아평균차속별 VKT비율의신뢰성에문제점을제기할수있다. 2004년도에사용한 CAPSS의차종별평균차속은전체적으로높게나타나고있다. 차종별평균차속이높다는것은자동차에의한배출량산출시과소평가될수있는가능성이높다는것을의미한다. 전국에있어서의연도별평균차속은큰차이가없으나지역별로보면연도별평균차속에많은차이를나타내고있다. 이러한점을고려하여자동차에의한대기오염배출량을산출하고자하는지역의평균차속 25 km/h( 평균차속 10~40km/h미만 ), 평균차속 55 km/h ( 평균차속 40km이상~70km/h미만 ) 및평균차속 80 km/h( 평균차속 70km/h 이상 ) 에대한차종별 VKT비율을산출하고배출계수산출속도식에의하여차종별배출계수를산출하는방안을제안하였다. (3) 승용차 1회주행거리의산출 1일평균주행거리는자동차대기오염배출량산출에필수적인자료이며배출량은기본적으로평균주행거리에비례하기된다. 따라서 CAPSS에입력된자료와교통안전공단의자료를비교확인하였다. 차종에따라약간의차이를보이는경우가있으나이는연도차이에의한것으로보이며전반적으로유사한경향을보이고있다. 1회주행거리 (one trip length) 변화는엔진미가열배출 (cold start emission) 에영향을미친다. 기존연구에서국내승용차의 1회주행거리를서울시 1998년교통센서스자료를이용하여 14.26 km로산정한바있다. 그러나최근 1일평균주행거리가줄어들면서이에대한최근자료에의한보완이필요하다. - 87 -

이에따라 2002년에수행된수도권교통센서스 DB에의한통행수단별 1회주행거리를분석한결과승용차의 1회주행거리는 12.35 km로산출되었으며, 1998년교통DB를활용한국내 1회주행거리 14.26 km 보다약 2 km의차이가줄어든것으로나타났다. (4) 도로이동오염원배출자료의공간분포현재국내에서는시도별주행거리평가에시도별등록대수및일평균주행거리에기초한방법-등록대수방법 ( 환경부, 1998), 통행량자료및도로정보에기초한방법-통행량방법 ( 에너지기술연구원, 2001), 그리고두번째기법을변형하여대기정책지원시스템 (CAPSS) 에적용한방법-CAPSS방법 ( 국립환경연구원, 2004) 등이이용되고있는데, 이들방법의적용타당성, 특성, 차이등에대한평가가이루어지지않고있다. 세가지시도별주행거리평가방법을이용하여주행거리를산정 분석하여그차이를비교하였다. 세가지산출방법에의한주행거리를교통수요모형 (TDM) 에의한결과를비교하였다. TDM에의한주행거리분석결과는통행량방식의결과보다는크고 CAPSS 방식에의한결과보다는작은값을나타내었다. 시도별로는서울과인천의경우에편차가크고경기도가비교적적은차이의결과를보여주었다. 서울지역의주행거리는 TDM에의한주행거리평가가승용차의경우통행량방법과 CAPSS 방법으로평가된결과의중간값을보이며, 화물차의경우는통행량방법과유사한값을보이는것으로평가되었다. 이는 TDM에의한결과가좀더실제치에접근한다는것을전제로한다면등록대수에의한방법이나기존 CAPSS에의한서울지역자동차대기오염배출량은과대평가되었을가능성이있으며특히화물차의경우이러한경향은더욱높아질것으로예상된다. - 88 -

승용 + 승합 (KM/YEAR) 5.E+10 KIER CAPSS MOE TDM 4.E+10 4.E+10 3.E+10 3.E+10 2.E+10 2.E+10 1.E+10 5.E+09 0.E+00 서울 인천 경기 그림 2.1.10 TDM과세가지방법에의한승용 승합차의주행거리비교 2.E+10 1.E+10 화물차 (KM/YEAR) KIER CAPSS MOE TDM 1.E+10 1.E+10 8.E+09 6.E+09 4.E+09 2.E+09 0.E+00 서울인천경기그림 2.1.11 TDM과세가지방법에의한화물차의주행거리비교 - 89 -

(5) 도로이동오염원배출자료의시간분포차종별통행량의시간분포분석을위하여서울, 경기시외유출입지점의시간대별교통량분석자료를이용하여차종별, 시간별유입 유출통행량을비교분석하였다. 대상지역은서울을중심으로경기북부, 남부, 서부, 동부로구분하여유출입경계의 5개지점을선정하였으며, 대상차종은승용차와화물차로하였다. 대상지역의통행량은시간대별변화는크지않으나, 승용차와화물차의통행량변화는큰차이를나타내었다. 승용차의경우출 퇴근시간에통행량이많으나화물차의경우는오후 1시~4시사이통행량이많은것으로나타났다. CAPSS의시간별통행량분포는승용차와화물차가같은자료를이용하고있는데 CAPSS와교통량조사자료를비교하여보면승용차의경우비슷한경향을나타내고있으나, 화물차의경우시간별통행량에서다른패턴을보이고있으므로이에대한수정이필요하다. 교통 DB 센터 7,000 6,000 5,000 4,000 3,000 2,000 1,000 0 화물차시간별 factor 비교교통DB센터 CAPSS 7:00 8:00 9:00 10:00 11:00 12:00 13:00 14:00 15:00 16:00 17:00 18:00 19:00 20:00 0.09 0.08 0.07 0.06 0.05 0.04 0.03 0.02 0.01 0 CAPSS 그림 2.1.12 CAPSS 와교통량센서스에의한시간별화물차통행량비교 (6) 자동차차령별, 연식별분포율및열화비율에관한검토 현행열화계수는휘발유및 LPG자동차에있어서는배출가스보증기간이지나면배출가스배출량이 30% 가증가하고보증기간이 2배를초과하면 - 90 -

100% 가증가한다. 또한, 경유자동차에있어서는배출가스보증기간이지나면 20%( 질소산화물 10%) 가증가하고보증기간이 2배를초과하면 50%( 질소산화물 20%) 가증가하는것으로되어있다. 이는특정년도에배출가스배출량이급격히증가하여불합리하다. 열화계수의적용에있어서배출가스보증기간이만료되는시점과 2배를초과하는시점에서열화계수가급격히변화하는것을개선하여휘발유및 LPG자동차에있어서는배출가스보증기간이초과하는 1년째부터배출가스배출량이매년 10% 씩증가하여 100%( 열화계수 2.0) 가될때까지증가하는것으로하며, 경유자동차의 CO, HC, PM에있어서는배출가스보증기간이초과하는 1년째부터배출가스배출량이매년 5% 씩증가하여 50%( 열화계수 1.5) 가될때까지증가하고, NOx에있어서는배출가스보증기간이초과하는 1년째부터배출가스배출량이매년 2% 씩증가하여 20%( 열화계수 1.2) 가될때까지증가하는것으로개선안을제시하였다. (7) 산출방법개선에따른배출량변화개선되거나제안된배출량산출방법에의하여변화되는대기오염배출량을현재 CAPSS에서산출하고있는도로이동오염원에의한배출현황과비교하면다음과같다. 가장큰변화는차종구분을개선하는데따른것으로이는적용되는배출계수가달라지므로변화하는것이고, 다음은기존배출계수가개정된배출계수에의하여변화하는배출량이크게평가되었다. 검토된방법에따르면배출량의공간분포나시간분포도달라지지만전국배출총량에서는변화가없는것으로해석될수밖에없다. 또한배출량의증감은오염물질에따라다르게나타나는데이를질산화물을기준으로증가배출량이큰순서로정리하면다음과같다. - 91 -

표 2.1.17 산출방법변화에따른오염배출량증감변화 (%) 순위 항목 CO HC NOx PM10 1 차종적용변화 +0.3 +1.6 +17.2 +14.2 2 연식적용개선 +2.9 +6.3 +4.2 +9.1 3 1회주행거리 update +6.7 +1.1 +1.0 +1.0 4 열화계수개선 -4.5-4.1-2.4-3.1 배출자료공간분포검토배출자료시간분포검토 총배출량은변동없이지역적배출량변화 총배출량은변동없이배출량시간분포변화 합계 +5.4 +4.9 +20.0 +20.6 이분석결과를살펴보면검토결과제안된방법을적용하여대기오염배출량을재산정한다면도로이동오염원의총배출량은 CO와 HC는약 5 % 씩증가하고, NOx는약 20%, PM10은약 21% 정도증가할것으로추정된다. 그러나배출량산출방법의적용은배출계수위원회의검토와정책적인판단이이루어진이후에적용가능하며, 재산정에따라변동되는배출량의변화도여러요인이복합적으로나타날수있으므로이결과에따라현배출자료의과대혹은과소평가로해석할수는없을것이다. 4. 미세먼지배출자료개선을위한연구기획가. 배출자료개선을위한연구방법론배출자료를산출하고이를검증하기위한방법은크게설문조사와측정조사로구분할수있다. 측정조사는내용에따라다음과같이직접측정, 간접측정, 대기질측정에의한방법으로정리할수있다. - 92 -

(1) 설문조사설문조사는대상배출원의지역적, 시간적활동도를반영할수있도록통계적으로수행되어야한다. 통계적특성을반영한설문조사는인구밀도, 경제지표분포, 종업원분포로표현되는지역적배출계수, 공간할당계수로활용될수있다. 설문조사에의하여산출되는면오염원의배출량은인구당, 종업원당, 단위면적당으로표현되는배출계수에의하여산출된다. 이러한접근방법은넓은지역에대해서는적당할수있지만특정지역의특정시간대의배출량을산정하는데에는오차가생길수있다. (2) 측정조사측정조사는세가지타입의중요한측정으로실시된다. 이세가지조사는직접측정, 간접측정, 대기질측정이다. 이측정들은정부에서운영하는대기측정망또는업체에서운영하는상시측정자료를활용할수있다. 이측정조사가배출자료검증에활용되는내용을정리하면표2.1.18과같다. 표 2.1.18 측정조사에의한배출자료검증방법 직접측정 간접측정 대기질측정 조사사례배출농도측정운영변수측정공정이나누출가능지점에대한무작위측정원격측정 (FTIR. open path) VOC/NOx ratio 분석터널실험항공기실험풍상-풍하농도차이실험수용모델링 배출농도측정 - 대형배출시설에부착되는상시측정장치에의하여배출농도와배출유량을측정함으로써정확히배출량을검증할수있다. 이방법은정확성만보장된다면다른배출량측정방법을필요로하지않는다. 그러나상시측정은측정기기의설치와운영에따른비용과정도관리가요구된다. - 93 -

운영변수측정 - 배출량은반드시배출농도측정을통해서만정확한값을얻을수있는것은아니다. 배출량과이에직접적인영향을주는변수에대한비교조사이루어져서높은상관관계를설명할수있으면적은비용과노력을통하여도신뢰성있는배출량을산출할수있다. 예를들면 SO 2 배출량의경우연료사용량과연료중 S 함량에대한정확한자료를확보할수있으면높은정확도의배출량을추정할수있다. 누출지점에대한무작위시료조사 - 현실적으로석유화학공정의부분누출에대한측정은누출잠재성이있는지점이너무많고누출이정기적으로이루어지는것이아니므로현실적으로어렵다. 이러한경우에는통계적으로잘구성된무작위시료측정과해석에의하여배출량을추정할수있다. 원격측정 - 이방법은개별시료의포집을통하여이루어지지않는다. 원격측정방법 3가지는 FTIR, Ultra Violet spectroscopy(open path), gas filter radiometry 이다. FTIR 방법과 open path 방법은배출원의입구또는주변대기질의선상의농도를측정하는기술이다. 이방법은특정시설의누출, fugitive emission 과같은경우의배출량추정에이용될수있다. gas-filter radiometry는고속도로출입구와같은장소에설치하여통과하는차량의고농도배가스배출을감시하는데활용될수있다. 대기농도비율분석 - 대기중오염물질이농도비율을분석함으로써다른오염물질의농도를추정하는데활용할수있다. 또한농도비율을반응성이작은물질에대해서는배출량비율과비교함으로써배출자료가실재배출량을얼마나표현하고있는추정하는데활용될수있다. 대기중 VOC/NOx 비율은고농도 O 3 발생을설명하는데유용하게활용될수있으며이는모델링결과의해석과오염배출저감대책의효과를평가하는데기여될수있다. 터널측정실험 - 고속도로터널은고속도로를이용하는차량에서배출되는배출량의기여도를분석하는데최고의장소를제공한다. 배출량은터널의풍상, 풍하측입구에서측정되는 VOC, CO, NOx, PM 의농도차이에의하여산출될수있다. 통과차량의종류는측정이이루어지는동안에촬영되는비디오영상을이용할수있고, 차량의평균속도는각차선에서실험기간동안측정될수있다. 미국 EPA에서자동차배출계수모델인 Mobile6를검증하기위하여활용한터널실험사례는표 2.1.19와같다. - 94 -

표 2.1.19 Mobile6 model 검증에활용된 tunnel studies 사례 Tunnel Location Length(m) Fleet Year(s) Non-California tunnels Fort McHenry Tunnel Baltimore, Maryland 2174 Highway 1992,1993, 1995 Tuscarora Mountain Tunnel Cassiar connector Pennsylvania Turnpike, Pennsylvania Vancouver, British columbia 1623 Highway 1992,1999 730 Urban 1993 Callahan connector Boston, Massachusetts 1545 Urban 1995 Deck Park Tunnel Phoenix, Arizona 804 Urban 1995 Lincoln Tunnel New York/New Jersey 2440 Urban 1995 California tunnels Caldecott Tunnel San Francisco Bay Area, california 965 Urban 1994-1997, 1999,2001 Sepulveda Tunnel Los Angeles, california 582 Urban 1995,1996 Van Nuys Tunnel Los Angeles, california 222 Urban 1995 항공측정실험 - 대기오염측정장비가갖추어진항공기에의한농도측정은오염배출자료와대기질농도측정의비교에활용될수있다. 항공측정은각오염물질에대하여풍상, 풍하측에서이루어진다. 또한다양한높이에서조사되는측정값의차이는일정지역에서배출되는배출량의강도를추정하는데활용될수있다. 수용모델 - 수용모델은특정배출원타입의화학적특성에따른대기질측정치분석에의하여이루어진다. 어떤지역의배출원이특징적인형태를가지고있다면대기중의기여정도를해석할수있다. 따라서이방법을대기중의 PM 농도에대한배출원의상대적인기여도를얻는데유용하게활용될수있다. - 95 -

나. 배출자료개선을위한과제기획 (1) 배출자료개선을위한논의사항배출자료의문제점을파악하고이를보완하기위해서는다음과같은사항에대한논의가필요하다. 현재과소또는과대평가되고있는오염물질은무엇인가? - 과소또는과대평가되고있는오염물질은무엇인가? - 과소또는과대평가되고있는오염물질의배출원은무엇인가? - 현재가장문제가있는배출계수또는산출방법론은무엇인가? - 현재가장기여도가클것으로예상되나배출량산출에서빠져있는미고려배출원은? 배출자료의신뢰도를어떻게평가할것인가? - 배출자료의등급과불확도를어떻게평가하는것이가장효율적인가? - 배출자료 QA/QC의효율적인방법은? 배출자료개선의우선순위를어디에둘것인가? - 배출자료해상도 ( 시간, 공간, 화학성분 ) 의개선은배출자료생산자의몫인가, 모델러의몫인가? - 배출자료개선의우선순위는무엇을기준으로하는것이가장합리적인가? ( 불확도?, 기여도?, 규제효과?) - 앞으로배출자료개선의초점을어디에둘것인가? ( 장래배출량, 위해도평가, 규제효과분석, 중국, 북한의배출자료개선 ) 배출자료보정방법은어디까지유용한가? - RE(Rule Effectiveness) 의적정한비율은얼마이며, 어떻게산출하는것이합리적인가? - 배출시설의비정상운영을배출계수에어떻게반영시키는것이합리적인가? 대기정책지원시스템 (CAPSS) 의역할과개선이필요한사항은? - 현시스템은충분한역할을하고있나? - 부족하다면어떤점에서부족한가? - 96 -

- 바람직한국가대기오염배출자료정보관리센터의역할을하려면? (2) 미세먼지배출자료개선을위한연구위원회운영 운영의필요성 - 미세먼지측정자료의관리와배출자료의효율적인개선을위하여관련연구과제들의중복성을피하고연구과제의연계성을살리기위하여 ( 가칭 ) 미세먼지연구위원회를운영한다. 주요추진내용 - 관련과제의기획과추진과정에서중복성을피하고역할분담을통하여국가전체적인미세먼지관련연구와조사의효율성을높이도록한다. - 미세먼지측정과배출자료개선의세부항목별우선순위를협의하여관련연구에서이를참조할수있도록한다. - 미세먼지에대한일반대기중측정자료, 배출원별배출특성조사자료그리고배출계수등자료개선에관련된조사자료를통합관리하여관련연구에서이를효율적으로활용할수있도록한다. 참고문헌경기도 (2000) 21C 경기대기보전실천계획, 경기개발연구원. 국립환경과학원 (2005) 대기환경예측평가시스템 (5차). 국립환경과학원 (2005) 이동오염원대기오염물질배출량산정방법편람. 자동차공해연구소 (1991) 도시지역대기질개선에관한연구 (Ⅲ) - 이동배출원의오염물질배출부하량산정을중심으로, 국립환경연구원보, 제 3권, pp. 129~139. 장영기외 (2005) 대기오염배출자료의불확도평가와개선우선과제평가, 국립환경과학원. 장영기외 (2007) 도로이동오염원대기오염배출량산출방법개선과장래배출량예측방법연구, 국립환경과학원. 정용원 (2007) 포장도로재비산먼지실시간측정시스템및측정사례, 비산 - 97 -

먼지의효율적저감방안마련을위한 workshop, 국립환경과학원. 환경부, 국립환경과학원 (2006), 대기오염물질배출량 (2004). EEA, (1999) Atmospheric emission inventory guidebook 2nd edition. EEA, (2000) COPERT Ⅲ Computer Programme to calculate Emissions from Road Transport - Methodology and Emission Factors. U. S. EPA, (1994) User's guide to MOBILE5(Mobile source emission factor model). U. S. EPA, (1995) Compilation of Air Pollutant Emission Factor. U. S. EPA, (1996) Emissions Estimation Techniques Report. U. S. EPA, (1998) Compilation of Air Pollutant Emission Factor Vol Ⅱ: Mobile sources. U. S. EPA, (1998) Air CHIEF version 6.0( 전산자료-CD). U. S. EPA, (2005) EPA's National Mobile Inventory Model(NMIM), A Consolidated Emission Modeling System for MOBILE6 and NONROAD. - 98 -

제 2 장국내외배출자료현황과평가 1. 미국의배출자료가. 현황세계에서배출자료가가장잘갖추어진나라는미국이다. 미국중에서는 SCAQMD (South Coast Air Quality Management District) 라지칭하는남부캘리포니아해안지역즉, LA 지역의배출자료가가장나은것으로알려져있다. 이와같은사실은미국이정책결정에대기질모델을적극적으로활용하기때문이며대기질모델이용을위하여서는배출자료가필수적이기때문이다. LA 지역은, 지금이용하는대기질모델의근간이되는광화학모델의상당부분이이지역을대상으로개발되면서배출자료가지속적으로개선되었다 (USEPA, 1990). 표 1은미세먼지화학이동모델의신뢰도를살펴본것이다. 황산염의신뢰도가질산염보다상대적으로높은데, 황산염의대기화학반응이단순하고거의언제나미세입자에존재하는데비하여질산염은대기중암모니아의양과기상조건에따라기체 / 액체상분배가결정되는등변수가많기때문이다. 또한 1차 OC에비하여 2차 OC는대기중변환과정에대한이해가부족하여신뢰도가낮다. 그러나황산염, 질산염, 암모니움염과 OC/BC, 토양물질, 해염등의신뢰도가보통이상과낮음으로구분되는것은기본적으로배출정보의차이때문이다. 좀더확장하여생각하면 SO 2, NO x 의신뢰도가높은데비하여황산염, 질산염, 암모니움염의신뢰도가보통인것도변환과정에중요한암모니아와 VOC의배출정보가충분치않은때문으로설명할수있다. 1990년대말만하여도전산자원의부족으로연단위모델링은쉽지않았다. 지금은부담이되긴하지만어려운작업은아니다. 미국 EPA의 Possiel et al. (2001) 은 Models-3/CMAQ (Community Multiscale Air Quality Model; http://www.epa.gov/asmdnerl/cmaq/index.html) 을이용하여미국전역의오존과 PM 2.5 의연평균을계산하며다음을배출부분에서유의하여야할사항으로지적하였다. - 99 -

표 2.2.1 입자상물질모델링의항목별신뢰도 a (NARSTO, 2004) 항목 신뢰도 검토 입자질량초미세입자 LL 수농도분포와핵형성, 응집등정보가불충분 미세입자 M 기존의입경분리모델로취급가능. 일부조성정보불충분 조대입자 M 기존의입경분리모델로취급가능. 일부조성정보불충분 입자성분 2- SO 4 M-H 전구물질배출이잘파악됨. 기체상화학은비교적단순. 액상화학에서는안개나구름이중요 - NO 3 M 전구물질배출이잘파악됨. 기체 / 고체분배과정이일부불확실 + NH 4 M 전구물질배출파악이불충분. 기체 / 고체분배과정이일부불확실 1차 OC L 배출의불확실성이큼. 자연배출이중요할수있음 2차 OC LL VOC 전구물질배출이불확실. 자연배출이중요할수있음. 생성과정과기체 / 고체분배에대한이해가불충분 BC L 화학은중요하지않음. 배출파악이불충분 토양물질 L 화학은중요하지않음. 배출파악이불충분. 자연배출이중요하나배출이산재하고단속적이어서파악이어려움 해염 L 화학이중요할수있음. 배출이풍속뿐아니라바람과접촉거리의함수이나정보가불충분 수분량 L 기체 / 액체분배가복잡. 특히유기성분관련정보가불충분 기타물질 b LL 배출정보가거의없음. 모델에서는개별적으로취급 기체 SO 2 H 배출과화학이잘알려짐 NO x H 배출이비교적잘알려짐. 화학도잘알려짐 NH 3 M 배출정보가미흡. 표면에서는양방향전달가능 VOC M 배출정보가불충분. 성분정보가불확실 HNO 3 M 기체상화학과기체 / 입자분배가복잡 O 3 M 주로여름철에대하여연구. 기체상화학이복잡 공간규모대륙규모 L 계산부담이큼. 공간해상도에한계. 배출이불확실 광역규모 M 계산부담이큼. 타국의배출자료가필요할수있음. 풍상지역경계조건의영향 도시규모 L-M 에어로졸의일부과정무시가능. 소규모기상모사의어려움. 풍상지역경계조건의영향이크거나지배적 시간규모연변화 L 계산부담이큼. Climatological approach는대표성에유의 계절변화 L 계산부담이큼. 배출이계절에따라다를수있음. 사례분석 M 기존모델이용가능 예보 LL 배출자료갱신이필요할수있음. 기상예보필요. 계산시간이실제시간보다짧아야함 a H - 높음, M - 보통, L - 낮음, LL - 매우낮음 ; b 금속, 생물학적물질, 과산화 화합물등 - 100 -

포장 / 비포장도로, 비포장활주로, 농경지, 건설현장의비산먼지배출 - 입경이커서이동이가능하지않은 (non-transportable) 부분을구분하면비산먼지배출의 75% 가줄수있다. 산불과바람에의한먼지비산 - 해에따른변화가심하여규제목적의연평균계산에적절치않다. 축산과비료에의한암모니아배출 - 계절변화를고려하여야한다. 북미지역의대기질연구연합체인 NARSTO (2005) 는현재배출자료의강점을다음과같이정리하였다. (1) 대기질에영향을미치는주요오염원이충분히파악되어있다. (2) 지방단위까지오염원배출에대한정량적정보를제공한다. (3) CEMS (Continuous Emission Monitoring System) 의보급으로발전소의 SO 2, NO x, CO 2 배출에대한신뢰도가높다. (4) 배출의시간변화로부터저감대책의효과를평가할수있다. (1)-(4) 는북미에대한것이나상당부분세계에서배출자료가가장잘갖추어졌다는미국의배출자료현황이다. (1)-(4) 와의비교는우리나라가부족한부분을알아볼수있다는점에서의미가있다. (1) 은배출자료의범위에대한언급이다. 우리나라도 CAPSS (Clean Air Policy Support System, 대기정책지원시스템 ) 를통한배출량집계가시작된 1999년이후배출자료의범위가많이넓어졌으나충분하다고평가할정도는아니다. (2) 의상황도 (1) 과유사하다. (3) 의 CEMS에해당하는우리나라의 TMS (Telemetering System) 도매우우수하나아직미국에비하여활용성이떨어진다. (4) 는미국에비하여가장부족한부분이다. 그러나이는시간에관계되는부분이므로앞으로노력을계속하면해결될수있다. 다음은 NARSTO (2005) 가정리한현재배출자료의약점이다. 배출모델과목록작성과정에서 QA/QC가엄격하지않다. 이동오염원과대부분의중요한고정비점오염원의배출이불확실하다. 실제배출을대표하기어려운소수의측정결과로부터배출을추정하는사례가빈번하다. 많은오염원의 PM과기체의화학조성에관한정보가불충분하다. 지금우리나라에서가장많이거론되고있는사항들이반복되고있음을볼수있다. 미리단정할필요는없으나미국에서도계속동일한문제점이지적되고있음을볼때쉽지않은문제임을짐작할수있다. - 101 -

나. 배출자료평가사례 (1) 1987년 SCAQS (Southern California Air Quality Study) (Fujita et al., 1992) 미국에서도배출자료가가장잘구비되었다는 LA 지역을대상으로하였고대기질연구에크게기여한것으로평가되고있는집중현장조사 (intensive field study; Solomon et al., 2000) 중최초로실시된 SCAQS의일환으로수행되었다는점에서살펴보았다. 문제가시작된것은, 고속도로터널에서측정한 CO와 NMHC 배출속도가, 차량배출모델인 EMFAC7C 계산치보다각각 2.7±0.7, 3.8±1.5배높았기때문이다. 반면 NO x 는측정과계산값이유사하였다. 이에따라 SCAQS 기간동안영역내측정소에서차량배출의영향이큰출근시간대대기질측정결과를살펴보았다. 대기질의 CO/NO x 비와 NMOG/NO x 비도배출자료비보다각각 1.5배와 2-2.5배높았다. 또한 EMFAC7C의배출자료를이용한 UAM (Urban Airshed Model; USEPA, 1990) 의계산에서도 CO/NO x, NMOG/NO x 측정값이계산값보다각각 1.7, 2.0배높았다. 결국 EMFAC7C가 CO와 NMOG 배출을과소평가하였던것으로판명되었다. (2) OTAG (Ozone Transport Assessment Group, 1997) 보고서 OTAG은미국동부지역의오존문제해결을위하여 EPA와주정부등이결성한모임으로 1995년부터 1997년까지활동하였다. OTAG은오하이오강주변의화력발전소 NO x 배출이, 특히미국북동부고농도오존의원인임을밝힘으로써화력발전소 NO x 배출규제의기틀을마련하였다. OTAG 모델링에서는 BEIS2 (Biogenic Emissions Inventory System 2) 를이용하여생물학적 VOC 배출을추정하였다. 생물학적 VOC는반응성이클뿐아니라, 생물학적 VOC 농도가높은지역이주로외곽지역으로 NO x 농도가낮은상태에서광화학반응을일으킴으로써효과적으로오존을생성시키기때문에 (Chameides et al., 1993) NO x 영향평가에중요하였다. 그런데 BEIS2는이전모델인 BEIS1에비하여이소프렌배출을크게높게추정하여미국동부에서 VOC 배출의 70-80% 가생물학적 VOC인것으로나타났다. UAM-V (Variable-Grid Urban Airshed Model; SAI, 1996) 를이용하여이소프렌농도를계산한결과측정값보다최대 2.4배높았다. 격자단위 - 102 -

의모델계산값을측정값과비교하는과정에서차이가발생할수도있으나이를감안하더라도광범위한지역에서과대평가의경향이너무명백하였다. 지금 EPA에서는 BEIS2를수정한 BEIS3를제공하고있다 (http://www.epa.gov/asmdnerl/biogen.html). (3) 경유차와휘발유차 PM 배출 (Gertler, 2005) 여기서차량배출은타이어마모, 브레이크마모를포함하나도로비산과배출가스에의한 2차생성은제외한부분이다. 우리나라에서도배출규제가경유차에집중되면서휘발유차의 PM 배출이이따금씩논란이되고있다. 표 2(a) 는 2000년기준미국전역과캘리포니아의차량배출이다. 캘리포니아는경부하 (light-duty) 차량의배출규제가심하여다른지역보다휘발유차배출이작을것으로예상되나결과는반대이다. 이와같은결과는일부분표 2(b) 에서볼수있는것과같이 2000년 CARB (California Air Resources Board) 에서 EMFAC 모델을개정한때문이다. 이전모델에서는캘리포니아에서도경유차의배출비중이크다. 실제터널이나도로측정결과를보면경유차의 PM 2.5 배출은휘발유차의약 10-14배이다. 그러나터널이나도로측정은, 보통엔진온도가충분히높아안정된상태를측정하므로상대적으로엔진이냉각된상태에서시동이잦은휘발유차의배출비중이과소평가될수있다. 뿐만아니라 2001년 CARB의 VMT (vehicle miles travelled) 자료를보면 95% 가휘발유차이고경유차의비율은 5% 에불과하다. 결국표 2(a) 에서캘리포니아의휘발유차배출비중이경유차보다크게높은것은, 휘발유차의압도적인 VMT 비율과 ( 터널이나도로측정에서고려되지않는 ) 냉각시동에의한배출때문이다. 표 2.2.2 미국의 PM 10 도로배출 (Gertler, 2005) (a) 미국과캘리포니아의도로배출 (2000년기준 ) 미국전역 캘리포니아 휘발유차 (2륜차포함 ) 38% 67% 경유차 62% 33% (b) 배출모델에따른캘리포니아의도로배출 (1995년기준 ) 이전모델 EMFAC2000 휘발유차 (2륜차포함 ) 36% 58% 경유차 64% 42% - 103 -

2. 동북아시아의배출자료가. 배출자료의불확도그동안동북아시아혹은동아시아의배출자료는 Akimoto and Narita (1994) 등일본연구팀이주로산정하였다. 최근에도 Kannari et al. (2007) 은일본의 2000 회계연도를대상으로암모니아, NMVOC (non-methane VOC), PM 10, 수은을포함한동아시아의배출자료 EAGrid2000을만들어배포하고있음을밝히고있다 (http://www16.ocn.ne.jp/~sunthun/index.htm). 그러나국제적으로널리이용되고있는것은 2001년 2월부터 4월까지실시된 TRACE-P (Transport and Chemical Evolution over the Pacific) 항공측정과, 같은해 3월말부터 5월까지실시된 ACE-Asia (Asian Pacific Regional Aerosol Characterization Experiment) 를위하여 Streets et al. (2003) 이준비한 2000년기준배출자료이며, 우리나라에서는 ACE-Asia 배출자료로통용되고있다 (http://www.cgrer.uiowa.edu/emission_data/). Streets et al. (2003) 은관련인자의분산계수 (coefficient of variation) 등을이용하여배출자료의불확도를추정하였다 ( 표 3). 일본의불확도는유럽과비슷한수준으로평가하였으며우리나라와대만은기타동아시아에포함된다. 아시아전체로는 BC, OC를포함한입자상물질을제외하면 CO의불확도가가장크고다음이 NMVOC 이다. 그러나기타동아시아에서는메탄의불확도가가장크고다음이 CO 이다. Carmichael et al. (2003) 이 1차평 표 2.2.3 아시아배출자료의불확도 (Streets et al., 2003) Pollutant China Japan Other East Asia All Asia SO 2 ±13 ±9 ±12 ±16 NO x ±23 ±19 ±24 ±37 CO ±156 ±34 ±84 ±185 CO 2 ±16 ±7 ±13 ±31 NMVOC ±59 ±35 ±49 ±130 CH4 ±71 ±52 ±101 ±65 NH 3 ±53 ±29 ±31 ±72 Black carbon ±484 ±83 ±160 ±364 Organic carbon ±495 ±181 ±233 ±450 Wind-blown dust a ±500 a Anthropogenic PM 10 ±500 a Anthropogenic PM 2.5 ±500 a Huebert et al. (2003) - 104 -

가한결과에의하면 Streets et al. (2003) 의배출자료를이용한모델링은 CO, SO 2, NO x 저분자알칸, 아세틸렌등 1차오염물질은물론오존, HCHO, OH, HO 2, HNO 3 등 2차오염물질을대부분잘예측하였다. 나. 중국의배출자료표 3에서아시아전체로볼때입자상물질을제외하면 CO의불확도가가장큼을지적하였다. NOAA (National Oceanic & Atmospheric Administration) 의 CMDL (Climate Monitoring and Diagnostics Laboratories) 측정망자료를이용한역모델링 (inverse modeling) 에서도북반구혹은아시아의 CO 배출이과소평가되었을가능성은이미수차례지적되었다 (Bergamaschi et al., 2000; Kasibhatla et al., 2002; Pétron et al., 2002). 그러나 CMDL 측정망은지구환경변화를조사하기위한것이기때문에극지방을비롯한벽지에설치되어인위적오염물질의배출을추정하기에는적절치않은측면이있다. (1) TRACE-P (Kiley et al., 2003; Carmichael et al., 2003; Streets et al., 2003) TRACE-P는아시아오염물질배출의영향을조사하기위한항공측정이었다. CO가비교적안정된물질이고대기화학도잘알려져있어 CO를중심으로모델의화학과이동특성을조사하였다. 11개항로에대하여 7개모델로농도를계산하여측정값과비교한결과전반적으로계산값이낮았으며특히고농도사례에서편차가컸고황해상경계층내에서차이가두드러졌다. 역궤적분석으로원인을추적한결과궤적이중경과상해사이중부지방을지나황해에이르렀을때계산값과측정값의차이가컸다. 배출의영향이지배적인 2 km 이하항공측정자료로부터역궤적분석에의하여재구성한평균농도와모델계산값을비교하였는데 ( 그림 1), 중국중부지방은 CO 뿐아니라아세틸렌, BC 등도계산값이낮았다. 상해서쪽 Lin an에서 3월한달간측정한 CO, SO 2, NO y 농도를모델계산과비교하였을때에는계산값이측정값보다일관되게낮았다. 중국중부지방은특히주거와상업용석탄사용이많은지역이다. 뒤에서다시언급하겠지만, Streets et al. (2003) 에서는 1990년대중반이후중국의주거와상업용석탄사용이줄어든것으로생각하였는데실제상황은다를수있음을보여주는결과이다. - 105 -

그림 2.2.1 TRACE-P CO 항공측정과배출 (Carmichael et al., 2003). (a) 배출의영향이지배적인고도 2 km 이하영역의항공측정결과. (b) 모델계산에의한 3월평균농도. 황해상에서는배출이많지않음에도중국으로부터이동에의하여농도가높다. (c) 5분간격의항공측정자료로부터역궤적분석에의하여재구성한평균농도. 궤적이지나지않은영역에는농도가표시되지않음. (d) 항공측정자료의역궤적분석에의한농도와모델계산값의비교즉, (c)-(b). 바이오매스연소배출이부정확한동남아시아를제외하고는중국중부지방에서편차가크다. (2) CO 배출자료의수정많은연구에서중국의 CO 배출이최소한 50% 과소평가되었음을지적하였다. 또한 Streets et al. (2003) 의배출자료가 2001년봄에실시된 TRACE-P 항공측정과 ACE-Asia를위한것이었음에도실제로는 2000년을기준으로하는등시차도있었다. 이에따라 Streets et al. (2006) 은 TRACE-P와 ACE-Asia 당시에는아직취합되지않았던중국의공식자료를이용하고오염원정보를보완하여전체배출량이 36% 증가한새로운 CO 배출자료를발표하였다. 또한논문형태로발표되지는않았으나 Iowa 대학의 CGRER - 106 -

(Center for Global and Regional Environmental Research) 에서는 CO의경우 2000년에비하여중국 67%, 아시아전체로는 41% 증가한배출자료를 2006년자료로서, 다른오염물질과함께제공하고있다 (http://www.cgrer.uiowa.edu/emission_data_new/index_16.html ). (3) 중국의석탄사용최근 10여년간중국의에너지통계에서가장주목되는변화는 1990년대후반석탄사용의감소였다. 중국의에너지사용증가에따른오염물질배출이지구환경에미치는영향이지대하여동아시아의환경변화를주목하는과정에서석탄사용감소는곧국제학회의주요이슈가되었다 (Streets et al., 2001; Carmichael et al., 2002). 이와같은상황에서 TRACE-P, ACE-Asia 이외에도 ITCT (Intercontinental Transport and Chemical Transformation, 2002, 2004), PEACE-A, B (Pacific Exploration of Asian Continental Emission) 등동아시아혹은동북아시아를대상으로한대규모현장조사가이어졌다. 그러나 Akimoto et al. (2006) 은중국의에너지사용을조사하는과정에서흥미있는사실을발견하였다. 국가에너지통계에의하면 1997년부터석탄사용이감소하여 2000년에최소가되지만 IEA (International Energy Agency) 등다른자료에나타난석유와가스에서는이와같은변화가보이지않는다는점이다. 뿐만아니라석탄사용량도국가자료와지방별자료가달라지방별자료에서는 2000년주변의농도감소가거의관찰되지않으며 IEA 자료는이둘의중간정도였다 ( 그림 2.2.2). 중국에서는 NO x 의 70% 이상이석탄혹은석탄관련연소과정에서배출되는데중국북부평원을대상으로한 GOME (Global Ozone Monitoring Experiment) 의 NO x 관측자료에서는 지방별통계연감, IEA 수지표, 국가통계연감 그림 2.2.2 중국의석탄사용량변화 (Akimoto et al., 2006) - 107 -

1999-2001년기간대류권컬럼의 NO 2 감소가나타나지않았다. 1990년대후반중국에서는공급과잉과안전사고, 열악한경제성등을이유로소규모영세탄광의폐쇄를강력하게추진하였다. 그리고국가통계에서는이들탄광의석탄공급을포함시키지않았다. 그러나 Streets et al. (2003) 에서도가능성이언급되었지만, 실제이들탄광에서석탄채굴은계속되었고지방통계에만이와같은사실이반영된것으로추정된다 (Akimoto et al., 2006). 다. 기타배출자료평가사례표 2.2.3에의하면중국의암모니아배출자료의신뢰성은 SO 2, CO 2, NO x 다음이며 NMVOC 보다도약간높다. SO 2-4 가거의언제나미세입자에존재하여변화가크지않은데비하여 NO - 3 는대기중암모니아가풍부할수록변화폭이커지기때문에암모니아배출은미세입자예측에중요하다 ( 표 2.2.1). 보통은 NO x 배출이많은도시지역에서그러하나주변에오염이밀집된동아시아에서는황해와같은바다위에서도질산암모늄이형성될수있으며 (Song and Carmichael, 2001), 이와같은질산암모늄은우리나라에직접적으로영향을미칠수있기때문에더욱중요하다. Kim et al. (2006) 은 Streets et al. (2003) 의배출자료를이용하여 2001년 11 월부터 2003년 2월까지계절별 CMAQ 계산결과를, 1990년대후반부터 2001 년까지황해를중심으로한지상및항공측정결과와비교하였다. 미세입자중 NH + - 4 계산값은측정값보다 1.2-3.8배, NO 3 계산값은측정값보다 1.9-7.6배높았다. 전체암모니움염의농도에서황산염과결합된분율을제외한과잉암모니움염의농도는중국쪽황해연안에서특히높았다. 즉, 질산염의계산값이측정값보다높은것도암모니아농도가높기때문이며, 실제암모니아배출을줄임에따라암모니움염뿐아니라질산염도비례하여감소하였다. 결국암모니아배출자료는 20-75% 과대평가된것으로판단되었다. 3. 우리나라의배출자료와모델링가. 현황우리나라배출량은 1999년대기정책지원시스템 (CAPSS, Clean Air Policy Support System) 구축이시작되면서지금의모습을갖추었다. 연료사용량을 - 108 -

토대로난방, 산업, 수송, 발전의 4개부문만을구분하던기존의체제는 CAPSS가구축되면서대분류만도에너지산업연소, 비산업연소, 제조업연소, 생산공정, 에너지수송및저장, 유기용제사용, 도로이동오염원, 비도로이동오염원, 폐기물처리, 자연오염원, 농업등 11개로늘었고생산공정, 유기용제사용, 폐기물처리등연료사용외배출량이포함되었다. 뿐만아니라우리나라에서조사된배출계수를사용하고배출량산정방식을개선함에따라표 2.2.4와같이오염물질의배출량이크게변하였다. 표 2.2.4 대기정책지원시스템에의한배출량변화 ( 전국, 톤 ) ( 환경부, 2004) CO NO x SO x TSP PM 10 VOC 1999년 기존 1,036,045 1,135,503 951,183 439,815-146,644 배출량 개선 805,666 974,760 545,728 92,265 69,158 643,953 2000년배출량 825,194 1,003,968 531,076 89,425 67,515 664,851 2001년배출량 833,932 1,045,333 526,599 92,722 70,615 699,217 한국대기환경학회 (2006) 에서볼수있는것과같이최근우리나라모델링에서도배출자료로서 CAPSS 사용이늘고있다. 우리나라를제외한동아시아혹은동북아시아배출자료로는 Streets et al. (2003) 의자료를주로이용하고있다. 최근 2-3년사이미세먼지모델링이시도되고있으나배출자료에대한본격적평가결과는아직발표되지않고있다. 나. 모델링사례우리나라에서는모델링을이용하여배출자료를평가한사례를찾기어렵다. 과거에는평가할만한배출자료가없었고 1999년부터 CAPSS가구축되기시작하였으나모델링에이용된것은극히최근의일이고그나마일부팀에국한되어있기때문이다. 이에따라이절에서는배출자료평가보다는, 우리나라모델링사례를점검함으로써모델링을이용하여배출자료를평가하고자할때고려하여야할문제점을알아보았다. (1) 1997년수도권고농도오존사례 (Kim and Ghim, 2002) 수도권 60 km 60 km 대상으로하였고격자크기는 2 km 2 km 이었으며 CIT (California Institute of Technology) 모델을이용하였다. 고정오염 - 109 -

원은 1991년, 이동오염원은 1994년기준의국립환경연구원 (1994) 배출자료를이용하였는데배출자료가정확한것이아니었고수도권의대기환경이빠르게변하는상황에서 3-6년의시간차는크게중요하지않은것으로판단하였다. 유효한배출수준을추정하고자공간분포는그대로유지한채 EKMA (Empirical Kinetic Modeling Approach; USEPA, 1989) 의계산값을측정값과비교하여, NO x 0.1배, VOC 0.5배, CO 0.3배등총량의비율을조정하였다. 기상자료로써정규관측소자료만을이용할경우와 AWS (automatic weather station) 자료를함께이용할때차이점을점검하였다. 그림 2.2.3은대상기간동안영역내측정소의일최고농도를계산값과비교한것이다. AWS 자료를이용함으로써예측능력이향상되고 USEPA (1991) 의성능평가가이드라인을만족하였으나측정값에대한계산값의기울기가 0.19에불과하였다. 즉, 농도수준은재현하였으나지표면에서일어나는세밀한변화까지재현하지못하였다. 그림 2.2.3 일최고오존농도의측정값과계산값비교 (Kim and Ghim, 2002). (2) 기상청황사예보모델 (Kim et al., 2007) 기상청에서는 RDAPS (Regional Data Assimilation and Prediction System) 와연계된 ADAM (Asian Dust and Aerosol Model) 을이용하여황사를예보하고있다. 2004년황사발생지점에 20 m 탑을설치하여먼지발생을측정 - 110 -

하고, 2006년 1 km 해상도의 NDVI (Normalized Difference Vegetation Index) 를이용하여황사발생지점을재정의하고발생량산정식의인자를조정함으로써 ADAM의황사예측능력이크게향상되었다 (Park and Lee, 2007). 그림 4(a) 는올봄황사사례의계산값과측정값을비교한것이다. 중국과우리나라주요측정소의 PM 10 농도변화를거의대부분재현하고있음을볼수있다. 그림 4(b) 는 2005-2006 2년간측정소위치에서측정값과계산값을비교한것이다. 그림 4(a) 에서예상할수있는것과달리두값사이의상관계수 (r 2 ) 는 0.08에불과하다. 기상청은 2007년전반기황사예보의정확성을대략 60% 로추산하였다. (3) 검토그림 3과같은현상은모델계산값을측정값과비교하고자할때정도의차이가있을뿐흔히관찰되는현상이다. 동아시아의항공측정결과를 7개의모델계산값과비교한 Kiley et al. (2003) 에서도측정값에대한계산값의기울기는 0.16-0.62로평균 0.33이었다. Kiley et al. (2003) 에서는계산값이측정값보다낮은쪽에위치하여배출이과소평가된것으로판단하였다. 보편적으로다음 2가지가원인으로거론된다. 첫째는측정값과모델계산값이대표하는범위가다르다는것이다. 즉, 측정값은기본적으로점 (point) 을대표하는데비하여수치모델의계산값은격자의평균값이다. 실제 McNair et al. (1996) 에서는모델계산값과측정값차이의상당부분이격자규모이하측정값의변화때문이었다. 두번째는, 3차원수치모델들이지표면부근의변화를변수화 (parameterization) 하는과정에서복잡한변화까지를수용하기에는한계가있다는점이다. 이와같은문제는도시지역에서특히두드러질수있는데, 최근도시캐노피모델을접합시키거나 (Dupont et al., 2004) 지표인근에대하여별도로전산유체역학모델을운영하여 (Lee et al., 2003) 지표면변화에대한해상능력을높이는방안이시도되고있다. 그림 4는미세먼지모델링중가장신뢰도가낮은비산먼지를대상으로장기간광대한지역의측정값을비교하였기때문에한, 두가지로원인을추정하기쉽지않다. 그러나어떠한경우든모델의예측능력을정확하게평가하기위하여서는격자크기를크게줄이지않는한앞에서언급한, 계산값과측정값의범위문제를해결하여야한다. 최근연속적으로관측하는지상자료와, 넓은범위를일정시간간격으로촬영하는위성자료를비교하기위하여공기괴가위성자료범위를이동하는시간동안지상자료를평균함으로 - 111 -

(a) 2007 년 3 월 28 일부터 4 월 2 일까지시간변화 (b) 2005-2006년황사사례기간농도값 그림 2.2.4 기상청황사모델의황사사례기간우리나라와중국의 PM 10 계산값과측정값비교 (Kim et al., 2007). - 112 -

써의미있는결과를얻었다 (Ichoku et al., 2002). 측정값을모델계산값을비교할때에도적절한시간간격으로평균하거나주변측정소측정값을평균함으로써대상범위를넓히는방안을검토할만하다. 4. 배출자료평가방법배출자료는대기질을관리하기위한것이다. 따라서배출자료에서는대기질의변화를얼마나정확하게반영하느냐가중요하다. 배출자료가, 개별활동과배출계수정보를모아배출자료형태로작성되는데비하여배출자료평가에서는, 대기환경측정값등독립된정보를이용하여기존의배출자료가얼마나정확한가를평가한다. 따라서배출자료평가에서 1차적으로중요한것은대기환경측정값등정보의정확성이다. 배출자료준비가상향식 (bottom-up) 이라면배출자료평가는하향식 (top-down) 이다 (NARSTO, 205). 배출자료평가는배출자료에문제가있음을지적할수있을뿐, 배출자료는상향식의과정을거쳐보완되어야한다. 자료평가와보완의과정이반복되는과정에서편차가줄어궁극적으로는 ( 오차범위에서 ) 일치할수있어야한다. 이번원고에서는 NARSTO (2005) 를토대로모델링과측정으로구분하여평가방법별현황과문제점, 전망들에대하여알아본다. 가. 모델링 (1) 수용모델이용통계적기법을이용하여대기질측정값으로부터오염원을추정하는방법으로배출자료평가의대표적방법이다. 지난 30년간, 비산먼지, 주거지역목재연소, 고기요리과정의배출, 냉각시동배출등기존배출자료에포함되지않았던중요한오염원이수용모델을이용하는과정에서처음확인된것으로나타나있다. 심지어황성분의장거리이동확인도수용모델의성과로기록되어있다 (Hidy, 1994). 대기질농도는인근오염원배출의결과이기때문에다음과같이표시할수있다. X ij = g ik f kj + e ij (1) - 113 -

X ij 는대기질측정값으로 i는시료, j는물질의종류이다. f kj 는오염원별오염물질구성비 (source profile) 로 k는오염원의종류이다. g ik 는시료별오염원의기여도이며 e ij 는오차이다. 오차는, 식 (1) 에서생각한오염원과오염원의오염물질구성비로써설명되지못한부분이다. 수용모델에서는오염원별오염물질구성비 (f kj ) 를주고시료별오염원의기여도 (g ik ) 를산출하거나, 물질별대기질측정값을가장잘설명할수있도록 ( 오차를최소화할수있도록 ) 오염원별오염물질구성비 (f kj ) 와오염원의기여도 (g ik ) 를동시에결정할수있다. 근래에들어전자로서 CMB (Chemical Mass Balance, http://www.epa.gov/scram001/receptor_cmb.htm) 모델과후자로서 PMF (Positive Matrix Factorization, http://www.epa.gov/heasd/products/pmf/pmf.htm) 모델이많이이용되고있다. 순수한통계적기법에의하여 f kj 와 g ik 를동시에결정하는것은대기질측정값에대한의존도가너무크므로이를보완하기위하여별도의측정을통하여오염원별오염물질구성비를준비하기위한노력이계속되었다. 이와같은과정은배출자료준비과정과크게다르지않다. 그러나배출자료의본질적불완전성이계속문제되며관측기반 (observation-based) 접근방식이새롭게주목받고있는것과같이수용모델에서도최근 PMF 이용이늘고있다. 하지만 CMB에비하여 PMF는아직미국 EPA에서의지원등이충분하지않다. 오염원에서측정한오염물질구성비를이용하여수용체대기질측정값에대한오염원의기여도를산정하는만큼오염원과수용체사이에서반응이나침적에의한손실이작아야함은당연하다. 다시말하면수용모델의결과, 특히정량적기여도는, 안정된물질을이용하여근거리오염원의기여도를추정할때가장정확하다. 양질의대기질측정값이많고주요오염원의구성비가충분히달라구분이가능하여도 CMB에서는적절한오염원과구성비선정이, PMF에서는오염원이충분히구분되었음을판단하는작업이쉽지않다. 모델자체에대한이해와함께대상지점주변의오염특성을충분히파악하여야신뢰성있는결과를얻을수있다. (2) 역모델링 (inverse modeling) 대기질모델링은대기질모델을이용하여오염원자료로부터대기질농도를계산한다. 역모델링에서는대기질농도로부터오염원정보를얻고자대기질모델을역으로이용한다. 즉, - 114 -

C = f (Q) Q = f -1 (C) (2) C는대기질농도, Q는배출자료이다. 역모델링이대기환경분야에이용된역사는길지않다. 그러나나타난결과로부터모델변수를찾기위한역모델링은지하수오염물질이동과같이제한된정보만이주어진상태에서내부의변화를추적하고자할때다양하게이용되는기술이다. 앞에서언급한 CO 배출의예에서볼수있는것과같이최근역모델링은배출자료의신뢰성을점검하기위한유용한수단으로이용되고있다. 그럼에도불구하고오염원의배출을정량적으로파악하기위한일반적수단이되기는어렵다. 가장중요한원인은, 역모델링의핵심수단인대기질모델의불확도때문이다. 대기의난류특성에서비롯된근본적불확실성을배제하더라도다양한대기과정을모델화하는과정에는많은가정들이포함된다. 역모델링의결과는모델의전체적불확실성에특히민감하다. 배출량추정을위한대기질측정값은신중하게, 그리고시스템특성이잘반영될수있도록충분한수를선택하여야한다. 수용모델도마찬가지이나수용모델이일정지점을대상으로하는데비하여대기질모델은일정영역내다양한변화를대상으로하므로훨씬까다롭다. 이에따라역모델링은전세계혹은아시아의 CO 2, CO 배출, 미국의암모니아, 입자상탄소성분배출등다른방법으로평가가곤란한대규모현상이나분산된오염원추적에주로이용된다. 그러나역모델링에의활용을염두에두고집중현장측정등을기획할수있으며역모델링에의한배출량추정도그만큼효과적일수있다. 나. 측정과관측배출자료평가를위한측정과관측은다양한방식으로시도될수있다. 다음은그중일부이다. 기존의굴뚝이나배출측정을보완하여입자나 VOC 성분측정 실제도로현장에서차량배출측정 이동오염원과면오염원의공간적시간적범위확장 생물학적배출, 비산배출의직접측정 장기간배출변화가대기질변화와일치하는가를확인하기위한측정지상과항공, 위성에서원격탐사기술이다양한목적으로활용되며, 차량배출을위하여도로횡단측정, 터널측정, 이동측정차측정등이실시된다. - 115 -

이번원고에서는위성관측, 지상과항공관측, 차량배출측정의 3부분으로나누어현황과과제를살펴본다. (1) 위성관측식생분포나지면온도, 해양활동등에대한위성관측이일부도움이될수있으나배출자료평가에직접필요한대기중오염부하를관측하는일은쉽지않다. 특히정량적자료제공능력은아직도매우제한적이다. 그럼에도불구하고바다와사막등오지를포함한광대한영역을장기간무인관측할수있는능력은다른방법에서생각하기어려운위성관측만의장점이다. 대부분위성관측은지면이나구름에서반사된자외선과가시광선을이용하며분광선폭 (spectral-line width) 으로부터연직위치를추정한다. 이와같은관측은태양광선을이용하므로낮에만가능하다. 적외선을이용하면 24 시간관측할수있으나대기복사변화로부터연직위치를추정하여야하므로자료처리과정에서온도의연직분포가중요하다. 스스로발사한레이저를이용하는라이다는밤, 낮을구분할필요가없고연직분포도관측할수있는등장점이많으나에너지소모가많아수평관측범위가좁다. 위성관측자료로부터배출을추정하기위하여서는먼저지표부근의오염물질농도를알아야한다. 우선, 지금의기술로는구름아래의변화를관찰할수없다. 그리고라이다를제외하고는연직방향의해상력이제한적일뿐아니라위성관측기구의민감도도고도에따라크게다르다. 결국지표자료의상당부분은물질별연직분포에대한별도의정보에의존하게되어, 처리방법도물질에따라다르고신뢰도도낮아진다. 표 2.2.5는미국 NASA (National Aeronautics and Space Administration) 와유럽 ESA (European Space Agency) 에의하여현재운행되고있거나계획중인대기조성관측기구들이다. 표에서볼수있는것과같이현재대기조성관측을위하여운용되는위성은모두궤도위성으로하루한번혹은며칠에한번씩주기적으로관측할뿐이다. 지금도일부시도되고있지만 (Wang et al., 2003) 계획중인정지위성이정상운용되면연속측정이가능하고궤도위성보다고도가높아공간범위도크게확장될수있다. 관측에있어서는물질확대와연직 수평해상도향상, 관측시간확장이과제이며, 위성자료로부터배출관련정보를얻기위하여서는역모델링등다양한해석기법이발달되어야한다. - 116 -

표 2.2.5 주요대기조성위성관측기구 (NARSTO, 2005) 관측기구 GOME (Global Ozone Monitoring Experiment) MODIS (Moderate Resolution Imaging Spectroradiometer) MISR (Multi-angle Imaging Spectroradiometer) MOPITT (Measurement of Pollution in the Troposphere) SCIAMACHY (Scanning Imaging Absorption Spectrometer for Atmospheric Chartography) OMI (Ozone Monitoring Instrument) TES (Total Emission Spectrometer) CALIPSO (Cloud-Aerosol Lidar and Infrared Pathfinder Satellite Observations) 연직범위대류권과성층권 지표부터우주까지 지표부터우주까지 대류권컬럼, 층 대류권컬럼 성층권분포, 대류권컬럼성층권분포, 대류권층성층권, 대류권분포 수평해상도와관측범위 40 40 km 2, 40 320 km 2 swath 0.25-1 km, 2330 km wide swath 0.275-1.1 km, 141 563 km 2 swath 22 22 km 2, 22 640 km 2 swath 30 30 km, 960 km swath 관측주기관측대상물질 3일컬럼 O 3, NO 2, BrO, SO 2, HCHO, 구름, 에어로졸 1-2일에어로졸광학두께, 육상의에어로졸형태 ( 황산염, 바이오매스연소 ) 9일에어로졸광학특성 3 일컬럼 CO, CH 4, 층별 CO 3 일컬럼 O 3, NO 2, N 2 O, CO, CH 4, SO 2, HCHO, 구름, 에어로졸 48 48 매일 컬럼 O 3, SO 2, km 2 HCHO, NO 2, 에어로졸 26 42 km 2 1-2 일컬럼 O 3, NO y, CO, SO 2, CH 4 0.3 0.3 km 2 불연속 에어로졸연직분포, 광학특성 탑재위성 a ( 발사연도 ) ESA-ERS- 2 (1995) NASA Terra (1999), Aqua (2002) NASA Terra (1999) NASA Terra (1999) ESA Envisat (2002) EOS Aura (2004) EOS Aura (2004) NASA CALIPSO (2005) ( 계속 ) - 117 -

표 2.2.5 주요대기조성위성관측기구 (NARSTO, 2005) ( 계속 ) 관측기구 Geo-TRACE (Geostationary Observatory for Tropospheric Air Chemistry) Geo-SCIAMACHY (Geostationary SCIAMACHY) 연직범위대류권층 대류권층 수평해상도와관측범위 4 4 km 2, 북미 25 25 km 2, 유럽중심의반구 관측주기관측대상물질 1시간컬럼 O 3, NO 2, SO 2, HCHO, CH 4, 구름, 에어로졸, 컬럼과층별 CO 30분컬럼 O 3, NO 2, H 2 O, SO 2, HCHO, CH 4, CO, 구름, 에어로졸 탑재위성 a ( 발사연도 ) NASA ( 예정 ) ESA ( 예정 ) a ESA (European Space Agency), ERS (European Remote Sensing Satellite), NASA (National Aeronautics and Space Administration), EOS (Earth Observing System) (2) 지상과항공관측위성관측과달리지상과항공관측에서는태양광대신레이저등자체에너지를이용한다. 항공관측은플룸을가로질러플럭스를측정하는것이보통이며주로 DOAS (differential optical absorption spectroscopy), 적외선분광기, 라이다등이이용된다. 대형고정오염원배출이나산불, 황사등의관측에유용하다. 그러나시 공간적으로충분한측정이이루어지기어렵고아직은 NO 2, SO 2 와같이적용사례가제한적이다. 지상에서대형고정오염원측정에는 CEMS (Continuous Emission Monitoring System) 가주로이용된다. 원격탐사는정유공장과같이배출이밀집되어있거나비산배출관측에유리하다. FTIR (Fourier transform infrared) 이많이이용되며 SO 2, CH 4, CO 2, CO, NO, NH 3 등다양한물질을관측한사례들이보고되고있다. (3) 차량배출측정차량배출측정중가장보편적인것은전자기선을이용하는도로횡단 (cross-road) 측정이다. CO 2 를배기가스의추적자로하여이에대한비율로써 CO, HC, NO x 등을 NDIR (non-dispersive infrared) 혹은 UV 분광법으로측정한다. 최근에는 TILDAS (tunable IR laser differential absorption spectroscopy) 를이용하여 NO, NO 2, N 2 O, NH 3 를측정하며 CO, HCHO, 메 - 118 -

탄올, 에틸렌, 부타디엔등도측정이가능한것으로알려져있다. TILDAS 보다는도로폭과차량속도가제한적이나분산적외선분광기 (dispersive IR spectroscopy) 도이용할수있다. 적외선과자외선을결합한분산흡수분광기를이용하여훨씬광범위한물질을측정한사례도있다 (Baum et al., 2001). 라이다혹은자외선분광기로써 PM 배출을측정하는기술도제시되고있다. 터널측정은가장고전적인차량배출측정방법으로 1970년대부터이용되었다. 또한 SCAQS의사례에서볼수있는것과같이배출모델개선에도많이기여하였다. 그러나냉각시동과같은다양한운전조건을측정할수없고, 배기관배출과증발배출이구분되지않으며특히송풍기가설치된경우터널밖외기의영향을고려하기어려운점등제한도많다. 이동측정차는최근기체상뿐아니라입자상오염물질을신속하게측정할수있는방법들이개발되면서다양하게활용되고있다. 도로혹은도로변측정도가능하나특정차량을뒤따르면측정할때더욱유용하며동력계주행모드보다훨씬다양한실제도로상황을측정할수있다. ARI (Aerodyne Research Inc.) 는 MCMA-2003 (Mexico City Metropolitan Area) 측정조사에대형측정자를투입하여 CO, NO, NO 2, HONO, NH 3, HCHO, CH 3 CHO, 메탄올, 벤젠, 톨루엔, C 2 가치환된벤젠, SO 2 등기체상오염물질과함께 PM 의수농도분포와황산염, 질산염, 암모니움염, PAHs를비롯한유기물질을측정하였다 (Kolb et al., 2004). 참고문헌국립환경연구원 (1994) 수도권지역의시정장애현상규명을위한조사연구 (I) : 시정감소원인물질및메커니즘규명. 한국대기환경학회 (2006) 대도시대기질관리방안조사연구 (IV) - 미세먼지생성과정규명과저감대책수립, 국립환경과학원. 환경부 (2004) 환경백서. Akimoto, H. and H. Narita (1994) Distribution of SO 2, NO x and CO 2 emissions from fuel combustion and industrial activities in Asia with 1 o 1 o resolution, Atmospheric Environment, 28, 213-225. Akimoto, H., T. Ohara, J. Kurokawa, and N. Horii (2006) Verification of energy consumption in China during 1996-2003 by using satellite - 119 -

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제 3 장 CMB 수용모델 1. CMB(chemical mass balance) 수용모델개요 CMB 수용모델방법은수용지점의화학적성분측정뿐만아니라수용지점에영향을미칠수있는주요한배출원의실제적인배출특성을가지고수용지점과배출원에대한화학질량수지법에의하여주요배출원의기여도를추정할수있기때문에오염원의기여도를정량적으로추정하기위해서현재세계각나라에서가장보편적으로폭넓게사용되는방법이다. 가. CMB 수용모델가정 CMB 수용모델의기본원리는수용지점에서측정된오염물질의양이각오염원으로부터유래된오염물질량들의합과같다는질량보존과질량수지식에근거하고있으며, 아울러몇가지가정에근거하고있다. CMB 수용모델의주요가정들은아래와같다. 첫째, 배출원구성물질의성분비즉, 구성비는배출원으로부터수용지점에서도달되기까지변하지않는다 ( 배출지점에서의구성물질성분비는수용지점에서의구성물질성분비와같다 ). 둘째, 수용지점에영향을미치는모든중요한배출원의종류와배출량특성등이파악되어져서모델에포함되어야하고, 배출원의수는성분의수와같거나적다. 셋째, 각배출원의화학성분들은각각의배출원에대하여선형독립이다. 실제로대기조건이위에서언급한가정과는상당한정도로차이가있기때문에어느정도의한계를가질수밖에없다. 첫번째가정은배출원구성비가배출원에서배출시와수용지점에서포집할때까지변화하지않는다는것이다. 그러나이것은어느정도변화가있다는것이거의확실하다. 배출원의측정기술뿐만아니라연료의종류, 운전조건에따라서같은배출원이라도시간에따라서차이를나타낼뿐만아니라배출원과배출원사이에차이를나타낸다. 그러므로배출원구성비가항상일정하다는것은성립되지 - 125 -

않지만, 각배출원항목별로구성성분이일정한패턴을가진다는점이다. 두번째가정은수용지점에영향을미치는주요배출원은모두포함을하여수용모델에서계산된각배출원의배출기여도를이용하여, 수용지점에영향을미치는배출원에대한저감대책을세울수있어야만모델을이용한가치가있기때문이다. 그리고배출원의수는성분의수와같거나적어야한다는것은통계학처리를위한기본이론이다. 세번째가정은각각의배출원구성물질의종류와양이구별되어구성성분비가유사성을가지고있지않아야한다는뜻이다. 만약에배출원구성물질이각각의배출원에대하여선형독립이아니면어떤특정한배출원을모델에포함하고, 안하는경우에따라서모델을이용하여계산된값이변하게되어서엉뚱한결과를얻게될수있다. 이를통계학에서는공선성 (collinearity) 이존재한다고말한다. 나. CMB 수용모델역사및적용분야 CMB 수용모델은 Winchester와 Nifong(1971), Hidy와 Friedlander(1972) 그리고 Kneip 등 (1972) 에의해처음으로적용이되었다. 초기의적용형태는 tracer"solution이라불리는각배출원유형에따라서일정한화학적성분을지표물질로이용하였다. Friedlander(1973) 는 L.A. 의 Pasadena지역에서해염입자, 토양, 자동차, 오일연소비산재, 시멘트와타이어먼지등을배출원항목에포함하여 CMB 수용모델을사용하였으며, 이연구에서 CMB의해를얻기위하여처음으로 ordinary weighted least-squares solution을적용함으로서이전의각배출원유형별로일정한 tracer 성분이존재할경우로적용이한정되었던문제점을상당히완화시킬수있었다. Gordon(1980, 1988) 과 Kowalkzyk 등 (1978) 은배출원과수용지점에서측정된시료의원소농도에대하여이방법을적용하였으며, Kowalkzyk 등 (1978) 의연구의경우에 27개원소를분석하여토양, 해양, 석탄, 오일, 쓰레기소각, 자동차등 6개유형의배출원에대한배출원추정을시도하였다. 그러나 ordinary weighted least-squares solution의경우에는단지수용지점농도에있어서불확도 (uncertainties) 만을고려했으며, 일반적으로수용지점농도의불확도보다훨씬큰불확도를가진배출원구성비 (source profile) 의불확도를고려하지못한다는것이이해법의한계였다. Watson(1979) 은 1978년에 PRIME 300 컴퓨터를이용하여 FORTRAN IV - 126 -

CMB 수용모델의개발과후속프로그램의보완등으로 CMB 수용모델의폭넓은활용을촉진하게되었다. 1980년대후반에는 NAAQS(National Air Quality Standards) 가 TSP에서 PM 10 으로전환되면서새로운입경의미세입자에대한배출원별기여도를조사하고자 CMB 수용모델이폭넓게적용되었으며, 1990년대들어서 NAAQS 에서새로운기준이검토되면서 PM 2.5 배출원조사를위하여수용모델이폭넓은지역에서적용되었다. 현재 CMB 수용모델의적용은입자상물질, 휘발성유기화합물질, 대기유해물질, 산성강하물, 시정장애물질및가스상오염물질의배출원추정등과거입자상물질의배출원추정의범주를벗어나매우다양한분야에적용되고있다. 2. 국내 CMB 수용모델적용의문제점가. 배출량자료수용지점에영향을미치는배출원의수는매우많고다양하기때문에모든배출원에대하여화학적특성을파악하기는현실적으로어렵다. 그러므로모델에반드시포함되어야할주요한배출원의결정은배출량파악이선행되어야한다. 그러나현재우리나라에서는대형시설은어느정도배출량이파악되고있으나, 각지역에산재되어있는소규모시설 (3종이하 ) 이나관리대상시설이외의배출원에대한배출량자료는전무한실정이다. 일례로 biomass burning의경우, 배출되는면적이워낙방대하여가을부터봄까지배출기여도가매우높은것으로추정되고있지만아직까지정확한화학적특성이나배출량에대한자료는전무한실정이다. 따라서, 이에대한자료확보는필수적이다. 나. 분석기술수용지점및배출원에서파악되어야할미세먼지의화학적특성은배출원에서배출되는구성물질의특이성을확보할수있는항목들이분석되어야한다. 배출원의화학적특성을충분히반영하기위해서는이온성분농도, 원소농도, 탄소농도등이기본적으로파악되어야공선성을배제할수있는배출원구성비자료를얻을수있다. - 127 -

미세입자의경우에는측정원리상시료채취량이적기때문에포집된먼지의중량이매우적다. 이와같은미량의먼지중에포함된화학적성분을분석하기위해서는고감도의장비를필수적으로필요로한다. 원소농도를파악하기위해서는 XRF, PIXE, INAA 등과같은고도의정밀성을요하는장비가필수적이나현재우리나라의경우장비의보급측면이나분석기술적인측면에서보면 XRF를제외하고는장비의보유자체가한정적이고그나마장비의운영이나분석기술이매우열악한실정이다. 탄소농도의경우에는국내에적정한분석장비및분석기술이확보되지않아서, 국내에서분석된시료들은외국의분석기관에의존하고있다. 다. 배출원구성비 (source profile) 현재까지국내에서수행된 CMB 수용모델연구의경우일부지역에서수행된연구를제외하고는배출원구성비에대한자료를모두미국 EPA 자료에의존하고있는실정이다. 물론현실적으로모든배출원에대한배출원구성비자료를확보하는것은앞으로도어려울것으로보이나, 각지역에따라서배출원에서의연료종류, 운전조건, 방지시설등여러가지조건에의하여배출특성이상이하여배출되는오염물질성분비가다를수있어서 CMB 수용모델결과의해석에중대한오류를범할수있어서, 주요배출원에대한배출원구성비자료의확보는필수적이라할수있다. 또한한반도와같이인접국가에서장거리이송에따라서많은오염물질이영향을미치는경우에이와같이이송되는오염물질의영향을어떠한방법으로모델에포함시켜야할지여부또한매우중요하다. 3. CMB 수용모델구성 CMB 수용모델을이용한배출원추정을위해서는다음과같은기반이조성되어야정확한배출원추정이가능하다. 수용지점에영향을미치는주요배출원과배출량파악 수용지점및배출원 (source profiles) 에서미세입자의화학적특성파악 CMB 수용모델수행을위한소프트웨어 CMB 수용모델의검증전체적인 CMB 수용모델수행의주요구성은그림 2.3.1과같다. - 128 -

그림 2.3.1 수용모델의주요구성 - 129 -

가. 배출원분류및배출량산정수용지점에영향을미치는모든배출원파악과배출원의화학적특성을결정하는과정이배출원의기여도파악에가장중요하다고할수있다. 일반적인배출원의종류를큰범주에서분류하면다음과같이구분된다. combustion sources industrial processes mobile sources area sources 위와같은배출원분류에따라서수용지점의주위배출원특성에따라서세부적인항목으로구분할수있다. 배출원의세부적인분류기준은배출원의화학적특성 (profile), 즉배출물질의화학적성분비가유사하지않도록분류되는것이중요하다. 수용모델을효과적으로적용하기위해서는배출원의종류별로배출량자료의확보가필수적이다. 수용모델은수용지점에영향을미치는주요배출원이모두포함이되어야정확한결과를얻을수있다. 따라서배출량자료는모델수행의초기단계에서수용지점에영향을줄수있는주요한배출원의파악에필수적이라할수있다. 현재우리나라배출량정보는 TMS시스템의설치의무화등에따라서대형시설에대해서는어느정도파악이되고있으나, 문제는각지역에산재되어있는다수의소규모시설에대한자료는매우부족한실정이다. 그림 2.3.2에서울지역의대기오염물질배출원별기여도의한예를나타내었다. - 130 -

100 Emission contributions (%) 80 60 40 20 Vehicles Heating Industry Power plant LNG Supply rate 0 1990 1991 1992 1993 1994 1995 1996 1997 1998 1999 Years 그림 2.3.2 서울지역대기오염물질배출원별기여도 ( 강충민, 2003) 나. 수용지점및배출원화학적특성가 ) 수용지점측정방법수용지점의측정은해당지역의대기질을대표할수있도록다음과같은사항들에대한신중한검토가필요하다. Sampling locations Sampling periods Sampling durations Sampling frequency Particle sizes Precursor gases Meteorology - 131 -

시료채취지점은수용지역의규모및특성과더불어주변지역의영향등다음과같은항목들을종합적으로고려하여적정한채취지점수및채취위치를선정하여야한다. 배출원이집중된지점및수용지점 도심의중심지및주거지역 지형및기상학적인요소 기존의측정망의활용가능성 현재국내에서운영되고있는측정망중에서활용가능한측정망의유형으로는지역대기측정망 (174곳, SO 2, NOx, O 3, CO, PM 10, 풍향, 풍속, 온도, 상대습도 ), 대기중금속측정망 (40곳, Pb, Cd, Cr, Cu, Mn, Fe, Ni), 유해대기측정망 (VOCs 12개항목, PAHs 7개항목 ) 등으로구분할수있으며, 기존의측정망은측정항목과측정목적등향후연구목적을만족시키기위해서는재구축이필요하다. 수용지점미세입자의구성성분특성, 전구물질, 대기이송및수용지점에영향을주는배출원항목등을포괄적으로파악할수있는항목을포함하여야한다. 필수적으로측정되어야할항목들은다음과같다. 중량농도 이온성분농도 원소농도 탄소농도 ( 유기탄소, 원소탄소 ) Gases (SO 2, NO 2, HNO 3, NH 3 ) 다른항목들 ( 기존의대기측정망자료이용 ) 입자상물질의농도는일반적으로계절별및연도별로변화하기때문에이러한변화를확인하기위해서는시료채취기간 (sampling period) 는다년간 ( 약 3년에서 5년 ) 의모니터링이요구된다. 특히, 우리나라의경우에는계절별변동이매우크기때문에반드시모든계절의특성이파악될수있도록시료 - 132 -

채취기간을설정하는것이필요하다. 그림 2.3.3에서울지역에서측정된원소의계절변동특성을예로나타내었다. 3.0 8.0 2.5 Aluminum conc. ( μg /m 3 ) 2.0 1.5 1.0 0.5 Silicon conc. ( μg /m 3 ) 6.0 4.0 2.0 0.0 0.0 SPRING SUMMER FALL WINTER SPRING SUMMER FALL WINTER 12.0 3.0 Sulfur conc. ( μg /m 3 ) 9.0 6.0 3.0 Potassium conc. ( μg /m 3 ) 2.0 1.0 0.0 SPRING SUMMER FALL WINTER 0.0 SPRING SUMMER FALL WINTER 3.0 3.0 Calcium conc. ( μg /m 3 ) 2.0 1.0 Iron conc. ( μg /m 3 ) 2.0 1.0 0.0 0.0 SPRING SUMMER FALL WINTER SPRING SUMMER FALL WINTER 그림 2.3.3 Al, Si, S, K, Ca, Fe 의계절변동특성예 ( 강충민, 2003) 먼지의시료채취시간 (sampling duration) 은필터를이용한시료채취방법의경우에중량분석의정밀도와각각의분석물질의정량에필요한충분한시료채취량을고려할때일반적으로 24-hr이적당하다. 다만, 2차오염물질의생성과관련된항목에대하여는연속측정도고려하여야한다. 시료채취빈도 (sampling frequency) 는 1일 ~ 12일간격으로측정하는방법이사용될수있으며, 일반적으로 6일간격의측정은 random sample에가장 - 133 -

가깝고, 요일별분포가가장잘되는경우로알려졌다. 국내외에서입자상물질을측정하기위한장비는매우다양한종류가사용되고있다. 따라서, 측정기기에대한심도있는평가를통하여적합한측정기기를선정하여측정자료의상호비교, 평가및정도관리편리성등을기할필요가있다. 측정장비시스템을결정하는방법에는자체적인장비의 Testing을거친후시스템을결정하는방법, 외국의측정시스템 Testing 결과를활용하여결정하는방법, 그리고다양한측정시스템설치후정도관리를통하여자료의호환성을유지하는방법등을생각할수있다. 그림 2.3.4와 2.3.5는현재사용되고있는입자상물질측정기기예를나타내었다. 그림 2.3.4 미국 PM 2.5 Federal Reference Methods (FRMs) - 134 -

PIXE 40 elements from Na to U PM2.5 cyclone PM2.5 cyclone PM2.5 cyclone IC HNO 3, HNO 2, SO 2, NH 3 Denuders Teflon Quartz TOR EC,OC Gravimetry, IC Mass,Cl -,NO 2-, NO 3-,SO 2-4,Na +, NH 4+,K +,Ca 2+,Mg 2+ Teflon IC Nylon Volatilized NO 3 - Flowmeter Flowmeter Flowmeter To pump To pump To pump 그림 2.3.5 Denuder 시스템을이용한 PM 2.5 시료채취장치구성예 ( 강충민, 2003) 나 ) 배출원측정방법이상적인배출원시료채취방법은시료채취전에배출원에서배출된물질들이실제대기에서의환경과동일하도록화학적 물리적전환이가능한조건으로이루어져야한다. 배출원시료채취방법으로는다음과같은방법으로분류할수있다. hot exhaust sampling diluted exhaust sampling plume sampling ground-based sampling - 135 -

grab sampling hot exhaust sampling방법은주로일차입자상물질과 VOCs 등응축에의해서 2차입자의생성이우려되는경우의측정에유용한방법으로 biomass burning 등과같은배출원에서의배출물질측정에사용될수있는방법이다. diluted exhaust sampling방법은점오염원에서시료채취시굴뚝에서대기중으로배출된입자상물질이주변대기와의혼합된상태에서응축, 증발, 응집등의과정을거치면서화학적조성이바뀌기때문에이와같은실제적인조건을반영하기위하여굴뚝의배가스를주변대기와 10 : 1 ~ 100 : 1로혼합배율을조정하여수분의영향및화학적반응을충분히반영함으로서산업배출원의배출원측정이나 Dynamometer를이용한자동차배출물질측정에적합한장치이다. 그림 2.3.6과 2.3.7에 dilution chamber의주요형태를나타내었다. ground-based sampling은특정배출원의영향이주요한경우에사용할수있는방법으로예를들면자동차의배출물질이주요한터널내부에서자동차배출물질측정등에사용할수있는방법이다. grab sampling은삽, 빗자루또는진공청소기등을이용하여일정량을채취하는방법으로채취된시료는전처리한후직접적인분석이이루어지거나재비산챔버 (resuspension) 에서실제와같은조건으로시료를채취한다. 일반적으로토양이나도로먼지등이이와같은방법을이용하여시료채취할수있으며, 그림 2.3.8에재비산챔버의예를나타내었다. - 136 -

그림 2.3.6 점오염원측정용 dilution chamber( 이학성등, 2004). 그림 2.3.7 Dynamometer를이용한자동차시료채취장치개략도 ( 이학성등, 2004). - 137 -

SAMPLING SYSTEM SOIL SAMPLE INLET FAN 그림 2.3.8 재비산챔버의구성예 ( 이학성등, 2004) 다 ) 화학적분석수용지점및배출원에서파악되어야할미세먼지의화학적특성은배출원에서배출되는구성물질의특성이확보될수있는항목들이분석되어야하므로수용지점에영향을주는배출원의종류에따라서필수분석대상항목이결정된다. 예를들면토양에서배출되는먼지는 Si, Al, Fe, K, Ca 등이풍부하면서구성비의변화가비교적적은성분이다. 자동차에서배출되는먼지의경우 OC(organic carbon, 유기탄소 ) 와 EC(elemental carbon, 원소탄소 ) 의비율이가장높으며도로특성에따라서 OC/TC의비율이특이치를나타낸다 (TC = OC+EC). 석탄화력발전소에서배출되는먼지에는이온성분인황산염이가장풍부한성분이며, Si, Ca, Fe 등의풍부도도일반적으로 30 ~ 50 % 로비교적높으며, P, K, Ti, Cr, Mn, Sr, Zr, Ba 등의원소들이 1 % 이하의분포를나타내고특히, Se이 0.2 ~ 0.4 % 함유되는것이특징이다. 이와같이배출원의화학적특성을충분히반영하기위해서는이온성분농도, 원소농도, 탄소농도등이기본적으로파악되어야공선성을배제할수있는배출원구성비 (source profiles) 자료를얻을수있다. 표 2.3.1에주요배출원에대하여구성물질의풍부도특성을중량 % 로나타내었다. - 138 -

표 2.3.1 배출원종류별주요구성물질 Source Type Dominant Particle Size Chemical Abundances in Percent Mass <0.1% 0.1 to 1% 1 to 10% >10% Pave road dust Coarse Cr, Sr, Pb, Zr SO 2-4, Na +, K +, P, S, Cl, Mn, Zn, Ba, Ti EC, Al, K, Ca, Fe O C, Si Natural soil Coarse Cr, Mn, Sr, Zn, Ba Cl -, Na +, EC, P, S, Cl, Ti OC, Al, Mg, K, Ca, Fe Si Motor vehicle Fine Cr, Ni, Y NH + 4, Si, Cl, Al, Si, P, Ca, Mn, Fe, Zn, Br, Pb Cl -, NO 3 -, SO 4 2-, NH 4 +, S OC, EC Vegetative burning Fine Ca, Mn, Fe,Zn, Br, Rb, Pb NO 3 -, SO 4 2-, NH 4 +, Na +, S Cl -, K +, Cl, K OC, EC Residual oil combustion Fine K +, OC, Cl, Ti, Cr, Co, Ga, Se NH + 4, Na +, Zn, Fe, Si V, OC, EC, Ni S, 2- SO 4 Incinerator Fine V, Mn, Cu, Ag, Sn K +, Al, Ti, Zn, Hg NO - 3, Na +, EC, Si, S, Ca, Fe, Br, La, Pb SO 4 2-, NH 4 +, O C, Cl Coal-fired boiler Fine Cl, Cr, Mn, Ga, As, Se, Br, Rb, Zr NH 4 +, P, K, Ti, V, Ni, Zn, Sr, Ba, Pb SO 4 2-, OC, EC, Al, S, Ca, Fe Si Oil-fired power plant Fine V, Ni, Se, As, Br, Ba Al, Si, P, K, Zn NH 4 +, OC, EC, Na, Ca, Pb S, SO 4 2- Steel blast furnace Fine V, Ni, Se Al, Si, P, K, Zn Mn, OC, EC Fe Smelter fire Fine V, Mn, Sb, Cr, Ti Cd, Zn, Mg, Na, Ca, K, Se Fe, Cu, As, Pb S Marine Fine and Coarse Ti, V, Ni, Sr, Zr, Pd, Ag, Sn, Sb, Pb Al, Si, K, Ca, Fe, Cu, Zn, Ba, La NO 3 -, SO 4 2-, OC, EC - C l Na + N a, Cl Source: Chow et al., 1995 1) Not Available - 139 -

화학적분석항목은배출원의화학적특성을고려하여주요한구성물질은모두포함될수있도록하여야한다. 입자상물질의화학성분중원소농도를파악하기위해서는 XRF, PIXE, INAA 등과같은고도의정밀성을요하는장비가필수적이나현재우리나라의경우장비의보급측면이나분석기술적인측면에서보면 XRF를제외하고는장비의보유자체가한정적이고그나마장비의운영이나분석기술이매우열악한실정이다. 그림 2.3.9에 PIXE를이용한원소분석의예를나타내었다. 그림 2.3.9 PIXE 를이용한원소분석스펙트럼의예 ( 강병욱등, 1997) 그러나이들기기는분석항목에있어각각장, 단점을가지고있기때문에주요한측정대상물질에따라서적합한기기를선정하여야한다. 표 2.3.2에간략히각기기의장, 단점을나타내었다. - 140 -

표 2.3.2 원소분석장비의장, 단점 INAA XRF ICP PIXE 측정불가 Pb, Si, Ni Na, Mg S, Br, Cl Co 감도미흡 S, Ca, Cu Mg, Ti As, Al - Pb, Cd, Cr As, Ti 탄소성분은대기중먼지에포함된주요성분이며, 특히배출원에따라서특이성이큰물질이다. 예를들어자동차의경우에는입자상배출먼지의절반이상이탄소성분이다. 탄소는크게 OC와 EC로나누어질수있으며이를분석하는방법으로는다음과같은방법이사용될수있다. 그림 2.3.10에 TOR 탄소분석장치의개략도를나타내었다. TOR(Thermal/Optical Reflectance) TMO(Thermal Manganese Oxidation) TOT(Thermal/Optical Transmittance) - 141 -

He O 2 /He CH 4 /He Valve network Laser Photo detector Sample port Sample oven He Air Oxidation oven Methanator FID Oven control Temperature monitor Reflectance signal Gas flow control FID signal Microcomputer Disk files Display Printer 그림 2.3.10 Thermal/Optical Reflectance 탄소분석장치의개략도 (Chow et al., 1993). 라 ) 배출원구성비 (source profiles) 수용모델중 CMB 모델을이용해서배출원을규명하기위해서필요한입력자료로는각배출원에대한배출원구성비와수용지점에서의실측치가필요하다. 수용모델의가정에서도설명한바와같이대상지역에맞는배출원구성비의확보가정확한배출원추정을위하여가장중요한과정이라할수있다. 배출원구성비의준비를위해서는모델링대상지역내의오염원의특성및배출원조사를통하여오염원군의종류와수를결정하고, 선정된오염원군의배출물질및구성성분비를실측을통해정확히조사하여야한다. 현재세계적으로배출원구성비자료는대부분미국 EPA 자료에의존하고있다. 미국의경우에는수용모델, 산성물질침착에관한연구및대기유해물질배출량과관계된자료로활용하기위하여대략 1980년부터연구가이루어지기시작해서광범위한배출원에대한자료가축적된상태이다. 이러한자료는 2002년 11월에 "SPECIATE 3.2" 를구축하였으며, 이를좀더확대 - 142 -

보완하여 2006년 12월에 SPECIATE 4.0" 을운영하고있으며, Database에는총 2,865개의먼지 profile을탑재하고있다 (www.epa.gov/ttn/chief/software/speciate)( 그림 2.3.11). 현재까지개발되어운영되고있는 database의배출원구성비자료는다음과같이자료의신뢰도를구분하고있다 ( 표 2.3.3포함 ). V-rating( 년도에따른측정기술과방법론을반영 ) 1980년이전 (1점), 1980~1990년 (2점), 1991~1995년 (3점), 1996~2000년 (4점), 2000년이후 (5점) D-rating(Number of samples) 10개이상 (4점), 5~9개 (3점), 3~4개 (2점), 1~2개 (1점) 표 2.3.3 U.S. EPA 배출원구성물질성분비등급 Profile Quality Quality Score Ranges A (highest quality) 17 ~ 20 B 13 ~ 16 C 9 ~ 12 D 5 ~ 8 E (lowest quality) < 5 그러나, 우리나라만의독특한배출원이나동일배출원이라도미국의배출특성과화학적특성이상이하다고판단되는배출원에대한특성조사가필수적이다. 예를들어, 농업과관련된소각, 건설공사와관련된소각, 음식점과관련된소각등과같은 Biomass burning의경우우리나라고유의환경에의하여발생하므로외국의자료를이용할수없는배출원항목으로볼수있다. 또한자동차의경우는국내에서자동차를제조하고있으며, 자동차에사용되는연료의품질또한외국과다르기때문에배출특성이다를수있다. 점오염원의경우에도수입하는석유, 석탄의종류와운전조건, 방지시설등여러여 - 143 -

건에의하여외국의자료와다를수있으며, 토양의경우에도외국과토양성분이상이하기때문에국내의토양특성을반영할수있는특성조사가필수적이다. 국내의배출원구성비의개발은일부지역에서제한된범주에대하여연구가수행된바있으며표 2.3.4에국내개발사례를나타내었다. - 144 -

그림 2.3.11 미국의배출원구성비자료예 - 145 -

표 2.3.4 국내의배출원구성비 (Source profile) 개발예 ( 이학성등, 2005) Species Soil Road dust Gasoline vehicle Diesel vehicle Industrial source Municipal incinerato Coal-fired power plant Biomass burning Marine Na + 0.170±0.017 a) 0.151±0.015 1.889±0.189 0.131±0.013 1.586±0.159 2.510±0.251 0.199±0.020 0.210±0.021 18.59±1.859 Mg 2+ 0.060±0.006 0.156±0.016 0.713±0.071 0.027±0.003 0.009±0.001 0.063±0.006 0.118±0.012 0.108±0.011 3.953±0.395 Al 11.09±0.069 6.444±0.053 0.000±0.000 0.000±0.000 0.000±0.000 0.000±0.000 9.579±0.187 0.008±0.003 0.000±0.000 Si 17.14±0.079 15.41±0.070 1.847±0.046 0.625±0.015 0.134±0.029 0.245±0.097 15.04±0.187 0.116±0.015 0.044±0.007 S 0.021±0.004 1.131±0.030 4.884±0.522 0.762±0.022 14.85±0.174 1.493±0.150 1.458±0.072 0.409±0.032 0.230±0.013 Cl - 0.647±0.065 0.790±0.079 15.30±1.530 3.170±0.317 0.263±0.026 24.90±2.490 0.000±0.000 1.500±0.150 26.15±2.615 K 2.566±0.057 2.992±0.055 1.143±0.114 0.080±0.008 0.055±0.005 2.210±0.199 1.113±0.092 0.493±0.028 0.043±0.014 Ca 0.337±0.036 9.774±0.103 1.825±0.183 0.084±0.012 0.050±0.011 1.404±0.261 1.676±0.138 0.012±0.003 0.340±0.022 Ti 0.663±0.022 0.571±0.023 0.000±0.000 0.000±0.000 0.000±0.000 0.000±0.000 0.634±0.051 0.000±0.000 0.000±0.000 Mn 0.161±0.006 0.156±0.007 0.000±0.000 0.000±0.000 0.000±0.000 0.000±0.000 0.061±0.011 0.004±0.001 0.000±0.000 Fe 8.444±0.031 7.841±0.033 0.396±0.058 0.036±0.004 0.314±0.015 12.93±0.153 3.325±0.051 0.012±0.002 0.000±0.000 Cu 0.028±0.002 0.121±0.006 0.070±0.002 0.001±0.000 0.000±0.000 0.000±0.000 0.000±0.000 0.000±0.000 0.000±0.000 Zn 0.037±0.004 0.401±0.009 0.192±0.018 0.052±0.004 0.033±0.007 0.216±0.032 0.051±0.011 0.002±0.000 0.000±0.000 Pb 0.007±0.002 0.082±0.006 0.000±0.000 0.000±0.000 0.000±0.000 0.000±0.000 0.000±0.000 0.000±0.000 0.000±0.000 OC 4.339±0.178 13.57±0.750 10.97±1.071 25.30±1.580 1.743±0.077 3.120±0.111 5.556±0.351 43.69±3.369 0.015±0.001 EC 0.000±0.000 1.676±0.119 5.802±0.466 54.46±5.113 2.129±0.189 0.417±0.019 0.422±0.006 4.627±0.485 0.001±0.000 NO 3-0.232±0.023 0.000±0.000 2.061±0.206 0.192±0.019 0.143±0.014 0.414±0.041 0.614±0.061 0.717±0.072 0.000±0.000 SO 4 2-0.191±0.019 1.254±0.125 20.47±2.047 1.402±0.140 31.78±3.178 2.400±0.240 6.269±0.627 0.823±0.082 7.111±0.711 NH 4 + 0.147±0.015 0.145±0.015 7.373±0.737 0.256±0.026 2.203±0.220 14.22±1.422 0.197±0.020 0.259±0.026 0.000±0.000 a) Standard error - 146 -

다. CMB 수용모델소프트웨어 CMB 수용모델수행을위한소프트웨어의개발은 1978년에 Watson(1979) 이 PRIME 300 컴퓨터를이용하여 FORTRAN IV 프로그램으로 CMB 1.0 소프트웨어를개발하였다. 이후 "CMB 3.0" 은공선성을감소시키기위하여 effective variance least-square solution을소프트웨어에사용하였다. 이후일부의수정과정을거치면서사용의편리성이향상된 CMB 7.0" 소프트웨어가개발되면서폭넚은사용의기틀을마련하였으며, "CMB 8.0" 에서는그동안축적된사용경험을바탕으로 collinearity를측정할수있도록소프트웨어를개량하였다. CMB 수용모델소프트웨어는미국 EPA(http://www.epa.gov/scram001) 에서최신버젼인 CMB 8.2를다운로드하여자유롭게사용할수있으며, 제공되는모형의실행화일이외에도입자상물질에대한배출원구성비자료가일부제공된다. 라. 모델결과검증가 ) 분석방법에대한 QA/QC 정립환경오염분야에있어서측정분석은오염현상과현황을정확히이해하고파악하기위하여가장기본적으로수행되는수단이며, 환경정책을결정하는데필수적인자료로써중요한역할을한다. 또한, 환경오염의측정분석목적은일반적으로환경의오염정도를정량적으로표현하는데있으며, 이러한목적의측정결과는환경오염현상과현황을정성적또는정량적으로정확히표현하고장래변화를예측할수있도록대응조치및정책수립에필요한정보자료로서활용할수있어야한다. 따라서, 체계적인정도관리를위해서는일련의정도관리프로토콜 (Quality Control Protocol) 에따라서측정이이루어져야하며, 측정항목에따라서 SOP(Standard Operating Procedure) 의설정을필요로한다. SOP의구체적인내용으로는다음과같은내용을포함한다. Scope & Applicability Summary of method - 147 -

Health & Safety Warning Interference Personnel qualification Apparatus & materials Instrument or method calibration Sample collection Handling & preservation Sample preparation and analysis Troubleshooting Data acquisition, calculation 측정을통해얻은자료의질을평가하는과정을통하여측정자료의정확도를추정하고유지할수있도록하기위해서는정도평가가이루어져야하며정도평가의항목으로는다음과같은항목을포함한다. Accuracy Bias Precision Minimum detection limit Continuous measurement Discrete measurement Completeness Representativeness 나 ) CMB 소프트웨어자체검증 CMB 수용모델결과의적합성검증은자체적인진단방법으로수행할수있는데, 요약하면다음과같다. SCE(source contribution estimates) CMB모델에있어서중요한출력결과이며, 각 SCE의합은총질량농도와비슷하여야한다. TSTAT(T-statistic) 각 SCE와표준오차의비를나타낸다. 일반적으로 TSTAT값이 2.0보다작을 - 148 -

때, 그 SCE는검출한계치이하를나타내어무의미한결과를나타낸다. 이런경우는대부분공선성의문제에기인한다. Chi-square 각성분에대한측정농도와계산농도간오차의제곱을가중합계한것이다. 최적의이상조건하에서는각성분의측정농도와계산농도가일치하여 chi-square는 0이된다. R-square 계산된성분농도의분산으로써설명될수있는측정농도의분산비를의미하며, 측정농도와계산농도의선형회귀식 (linear regression) 으로부터결정된다. Percent mass 측정된중량농도에대한모델에의해서구해진각 SCE의합의비율로서정의된다. 이상적인값은 100% 가되어야하지만, 80~120% 일때적절하다고할수있다. 다 ) 기타방법에의한 CMB 수용모델결과검증미국 EPA에서제공하는수용모델소프트웨어 (CMB 8.2) 에서는자체통계검증방법에의하여수용모델결과를검증할수있지만, 수용모델결과가실제의상황과달라서정책에적용하는데오류를범할수있으므로다른방법을같이검증을하여야한다. 예를들면, 배출량자료에의하여많은먼지를배출하는주요배출원이수용모델결과와일치하는지를알아보아야한다. 공기괴의이동경로를역으로추적하는방법인역괘적분석결과를이용하여어떤날에주요배출원이수용체에영향을주었는지조사할필요가있다. 예를들어수용지점의인근지역에대규모의점오염원이영향을미치는것으로모델결과가나타났을때역궤적분석을통하여실제공기괴의이동경로와일치하는지를확인해보는방법이라고할수있다. 그림 2.3.12에역궤적분석의예를나타내었다. 또한, PSCF(potential source contribution function) 모델결과를이용하여어떤성분이어느지역 ( 또는배출원 ) 을통과하여수용체에영향을주었는지, 주요성분등을배출하는배출원이모델결과주요오염원으로분류되었는지, 또는기존의다른연구들과유사하거나다른결과를얻었는지등여러가지방법에의하여수용모델결과를검증하고, 심사수고하 - 149 -

여결과를해석하여야한다. 그림 2.3.12 역궤적분석 (backward air trajectories) 의예 ( 이학성등, 2005). - 150 -

4. 국내 외 CMB 연구사례가. 외국의 CMB 연구사례미국의 CMB 수용모델을이용한배출원추정에관한연구는대기질기준 (NAAQS) 을달성하지못한도시지역을중심으로 1990년대이후에 PM 10 에대한연구가활발히진행되어졌으며, 이후 PM 2.5 에관한연구도활발히진행되어져왔다. 중남미지역과유럽지역에서도도시지역을중심으로대기오염문제가심각한지역을중심으로 CMB 수용모델이적용된다양한사례를볼수있다. 표 2.3.5에외국에서수행된 CMB 수용모델연구사례를간략히나타내었다. 표 2.3.5 미국의 CMB 수용모델연구사례 Sample Location Source contribution (%) Reference PM-2.5 Mexico City, Mexico Vehicle 40.9 Oil Refinery 12.5 Secondary Aerosol 20.2 Resuspended Dust 9.8 Vega et al. (1997) PM-10 Las Vegas, USA Geological 93.3 Wood Combustion 0.2 Ammonium Nitrate 1.9 Vehicle 2.7 Ammonium Sulfate 1.9 Chow et al, (1999) PM-10 Brisbane, Australia Soil/Road Dust 25.0 Sea salt 12.0 Biomass Burning 15.0 Vehicles 13.0 Ca0rich, Ti-rich 11.0 Elemental Carbon 15.0 Chan et al. (1999) PM-2.5 PM-2.5 PM-2.5 PM-2.5 Griffith Univ., Brisbane, Australia Bakersfield, USA Fresno, USA Montana, USA Elemental Carbon 24.0 Biomass Burning 15.0 Transportation 14.5 Vegetative burning 21.7 Soil and road dust 0.7 Marine 0.4 Industry 1.4 Diesel exhaust 12.7 Gasoline exhaust 3.8 Hardwood combustion 22.1 Softwood combustion 41 Residential wood combustion 82 Diesel 4 Autos 7 Secondary Organics 21.0 Secondary Sulphate 14.0 Ammonium sulfate 5.8 Ammonium nitrate 36.9 Secondary organics 7.2 Unexplained 12.8 Meat cooking 13 Sulfate 2.5 Secondary nitrate 21.5 Secondary ammonium 6.1 Organics 3.1 Unexplained -27.4 Sulfate 2 Ammonium nitrate 5 Chan et al. (1999) Magliano et al. (1999) Schauer et al. (2000) Ward et al. (2006) - 151 -

나. 국내의 CMB 연구사례국내에서 CMB 수용모델의적용사례는 2000년대에들어서도시지역과산업단지등극히일부지역에서수행되어졌으며, PM 2.5 에대한배출원추정이주류를이루고있다. 그러나, 국내에서수행된 CMB 수용모델의경우배출원구성비자료는일부를제외하고는대부분미국 EPA 자료에의존하거나또는일부수정하여사용하는정도에그치고있어모델수행결과에근본적인오류를포함하고있다고볼수있다. 표 2.3.6과그림 2.3.12에서는 2001년이후에발표된국내에서수행되어진 CMB 수용모델연구사례를간략히나타내었다. 표 2.3.6에서는수원지역과시화지역에서미국 source profile 자료를이용한결과이고, 그림 2.3.13에서는국내에서주요배출원에서직접측정에의하여 source profile을만들어서수용모델을적용한예이다. 표 2.3.6 국내 CMB 수용모델연구사례 Sample Location Source contribution (%) Reference PM-10 Suwon Combustion 5.5 Incineration 4.6 Vehicle 14.6 Unknown 41.6 Soil 2.2 Sulfate 11.8 A-N-S 19.7 김관수등 (2001) PM-2.5 Sihwa Marine 1.1 Vehicles 8.6 Metallurgy 0.8 NH 4NO 3 16.2 Cu Industrial 0.5 Road dust 6.4 Incineration 4.9 Oil combustion 0.3 (NH 4) 2SO 4 22.0 Non traffic OC 20.6 Park et al. (2001) - 152 -

SPRING (04/09~05/12) CHINAA 31.7% COALP 1.4% AMNIT 8.9% AMSUL 13.4% SOIL 7.1% ROAD 3.4% GASOLINE 1.4% DIESEL 14.7% MARINE 1.6% BIOMASS 15.5% MUNICI 0.5% INDUS 0.4% FALL (10/12~11/22) COALP 4.6% AMNIT 13.9% CHINAA 10.7% SOIL 0.3% GASOLINE 5.1% DIESEL 21.8% AMSUL 9.1% MARINE 0.2% BIOMASS 31.1% MUNICI 3.2% 그림 2.3.13 서울지역 CMB 수용모델을이용한배출원기여도추정예 ( 이학성등, 2005) - 153 -

참고문헌강병욱, 이학성, 김희강 (1997) PIXE를이용한청주지역미세입자중원소의계절변동특성, 한국대기환경학회지, 13(4), 307-317. 강충민 (2003) 서울시미세입자특성및 CMB model in Seoul area, 건국대학교박사학위논문. 김관수, 황인조, 김동술 (2001) 수원지역대기중 PM-10 오염원의정량평가를위한수용방법론의개발, 한국대기환경학회지, 17(2), 119-131. 이학성, 강충민, 강병욱, 이상권 (2004) 미세입자 (PM 2.5 ) 의배출원구성물질성분비개발에관한연구, 한국대기환경학회지, 20(3), 317-330. 이학성, 강충민, 강병욱, 이상권 (2005) 수용모델을이용한서울지역미세입자 (PM 2.5 ) 에영향을미치는배출원특성에관한연구, 한국대기환경학회지, 21(3), 329-341. Chow, J.C., J.G. Watson, L.C. Pritchett, W.R. Pierson, C.A. Frazier and R.G. Purcell (1993) The DRI thermal/optical reflectance carbon analysis system: description, evaluation and applications in U.S. air quality studies, Atmos. Environ., 27A(8), 1185-1201. Chow, J.C. (1995) Measurement methods to determine compliance with ambient air quality standards for suspended particles, J. AWMA, 45, 320-382. Friedlander S.K. (1973) Chemical element balances and identification of air pollution sources, Environ. Sci. Technol., 7(3), 235-240. Gordon, G.E. (1980) Receptor models, Environ. Sci. Technol., 14, 792-800. Gordon, G.E. (1988) Receptor models, Environ. Sci. Technol., 22(10), 1132-1142. Hidy G.M. and S.K. Friedlander (1971) The nature of the Los Angeles aerosol, In Proceedings of the Second International Clean Air Congress, H.M. Englund and W.T. Beery, Eds. Academic Press, New York, 391-404. Kneip, T.J., M.T. Kleinman and M. Eisenbud (1972) Relative contribution of emission sources to the total airborne particulates in New York City, In 3rd IUAPPA Clean Air Congress. Kowalczyk, G.S., C.E. Choquette and G.E. Gordon (1978) Chemical element balances and identification of air pollution sources in - 154 -

Washington, DC., Atmos. Environ., 12, 1143-1153 Magliano, K.L., V.M. Hughes, L.R. Chinkin, D.L. Coe, T.L. Haste, N. Kumar and F.W. Lurmann (1999) Spatial and temporal variations in PM 10 and PM 2.5 source contributions and comparison to emissions during the 1995 integrated monitoring study, Atmos. Environ., 33, 4757-4773. Park, S.S., M.S. Bae and Y.J. Kim (2001) Chemical Composition and source apportionment of PM 2.5 particles in the Sihwa area, Korea, J. AWMA, 51(3), 393-405. Schauer, J.J. and G.R. Cass (2000) Source apportionment of wintertime Gas-phase and particle-phase air pollutants using organic compounds as tracers, Environ. Sci. Technol., 34, 1821-1832. U.S. Environmental Protection Agency (2004) Protocol for applying and validating the CMB model; EPA-451/R-04-001, U.S. Environmental Protection Agency, Research Triangle Park, North Carolina. Ward, T.J., L.R. Rinehart and T. Lange (2006) The 2003/2004 Libby, Montana PM 2.5 source apportionment research study, Aerosol Science and Technology, 40, 166-177. Watson J.G. (1979) Chemical element balance receptor model methodology for assessing the sources of fine and total suspended particulate matter in Portland, Oregon. Ph.D. Dissertation, Oregon Graduate Center, Beaverton, OR, Beaverton, OR. Winchester, J.W. and G.D. Nifong (1971) Water pollution in Lake Michigan by trace elements from aerosol fallout, Water Air and Soil Pollution, 1, 50-64. - 155 -

제 4 장 PMF 모델적용의문제점과개선 방안 1. PMF 모델의개요가. 수용모델의개요대기질개선을위한배출원의적절한통제와대기질개선대책수립을위해서는배출원과수용점사이의관계가우선적으로규명되어져야하지만, 다양한배출원으로부터배출되는배출량과수용점에서실측된대기오염농도값은종종비선형적관계를가지며이에대한정확한인과관계의규명은대단히어렵다. 이에많은선행연구자들이배출원과대기오염농도값에대한인과관계의규명을위해다각도로노력하여왔으며, 현재배출원중심모델, 수용모델및배출원목록구축등의방법이주로사용되어지고있는실정이다. 배출원중심모델은정확한배출원의배출량자료가필요하기때문에모델을적용함에있어배출원목록구축이선행되어야하며, 모델의원리상대기중에서의오염물질의이동및확산과정의모사에많은불확실성을내포하고있는단점이있는반면, 배출원의변화에따른수용점에서의영향을계산할수있는장점이있어, 오염물질저감시나리오분석등오염물질농도의장래예측에주로활용된다. 반면에수용모델은그이론적원리상반드시수용점에서실측된자료가있어야하기때문에배출원등의변화에따른장래예측이불가능하다는단점이있는반면, 배출원목록자료가없어도배출원과수용점과의관계규명이가능하기때문에, 많은연구자들은정확한배출원목록의구축이현실적으로어려운미세먼지를비롯하여지금까지배출원목록구축이이루어지지않은다양한화학종들에대한배출원의규명및할당등의분야에널리적용해오고있다. 특히본과제의대상오염물질인미세먼지는인체및환경에미치는영향이크고, 대기환경기준항목이기때문에배출원목록구축이어느정도진행되어왔다. 하지만국내에서수행된배출원목록은대기중에서화학반응등을통해 2차적으로생성되는먼지에대한고려가현실적으로어려운실정이 - 156 -

며, 또한국내에서발생되는배출원에대해서만제한적으로조사되어왔기때문에, 최근이슈화되고있는장거리이동에의한영향을정량화하여배출원목록에포함시키지못하고있는실정이다. 따라서본과제의대상오염물질인미세먼지에대한효율적인저감대책을수립하기위해서는우선수용모델을적용하여영향배출원과수용점과의관계를규명하여야할필요가있을것으로판단된다. 수용모델을적용하여얻을수있는영향배출원의정량적기여도및분포특성등의결과를활용하면배출량구축에소요되는시간적인제약의완화효과를기대할수있을뿐만아니라, 공간적인관점에서특정공간에대한배출목록조사의우선순위등을결정할기초자료를얻을수있기때문에배출원목록구축에따른작업의효율성을제고시킬수있다. 또한비용효과적인배출원관리및통제가가능해짐으로인해, 궁극적으로효율적인대기질개선대책의수립이가능해질것으로판단된다. 배출원규명을위한수용모델의종류, 특징및장단점을정리하여표 2.4.1 에나타내었다. - 157 -

표 2.4.1 배출원규명을위한모델 Model 모델의특징 장점 단점 - 검출한계이하의값이 - 모델적용이 FA - 배출원 ( 군 ) 의많을경우또는자료가간편하며, 모델이모델확인가능충분치않을경우일반화되어있음적용이어려움 - 배출원별기여도 - 배출원구성물질성분비 - 배출원 ( 군 ) 의 CMB 산정가능자료가필요정량적기여도모델 - 시료수가적어도 - 배출원이혼재되어있는확인가능적용가능경우에적용이어려움 - 배출원 ( 군 ) 의 - 측정자료수가확인가능 PMF - 배출원구성물질충분해야함 - 배출원 ( 군 ) 의모델성분비불필요 - 각시료마다불확실도에정량적기여도관한자료가있어야함확인가능 - 측정자료수가많아야함 (>100) PSCF - 배출원 ( 군 ) 의 - 영향배출원의 - 역궤적기상자료가 모델 위치규명가능 공간분포규명가능 요구됨 - 단일 Program으로개발되어있지않음 나. PMF 모델 1) PMF Model 원리및장단점 PMF 모델은미세먼지성분분석자료를이용하여수용점에영향을미치는배출원의종류와그기여도를산정해낼수있는일종의자료분석도구 (data analysis tools) 로써, 기존의요인분석과는달리요인부하량이항상양의값으로계산되며, 상관행렬의정보에의존하는것이아니라각측정자료에대한가중잔차의최소자승값의합이최소가되게하는 (least-squares minimization) 알고리즘즉, 개개자료에대한오차추정 (error estimate) 정보에의존한다. 따라서, 요인분석에서취급할수없었던검출한계이하의자료및결측자료를분석할때오차평가에입각하여그와상응하는값을추정할수있다는장점이있다. - 158 -

PMF 모델의기본원리는 1993년 Paatero and Tapper에의해계산알고리즘이제안되었다. 이어 1997년 Pentti Paatero 교수는 PMF 모델을 Fortran 언어를사용하여 DOS 기반의독립된프로그램으로제작하였으며, Paattero 교수에의해지속적으로수정 보완되어오고있는일종의수용모델이다. PMF 모델에서수용점에서측정된각화학종의측정된농도는행렬 X로나타낼수있으며, 이때, 측정농도는측정기간에대한배출원기여도행렬 (G) 와배출원프로파일행렬 (F) 의곱에잔차행렬 (E) 가더해진식 (1) 의형태로나타낼수있다. 식 (1) 을다시기술하면식 (2) 의형태로나타낼수있으며, PMF 모델은측정자료에대한각각의 G와 F 요소들을음의값을띄지않도록하면서식 (3) 에제시한바와같이 G와 F에관한 Q(E) 를최소화시키는조건에서모델의해를구하고있다. (1) (2) (3) X : 측정된자료행렬 (n m) G : 측정기간에대한배출원강도-배출원기여도 (n p) F : 배출원프로파일-source profile(p m) E : 잔차행렬 (n m) PMF 모델을활용하여초기에자료를분석할때는교대최소자승법 (alternating least squares) 을반복적으로사용하여해를풀었다 (Paatero and Tapper, 1993). 이것은 G나 F행렬중하나는알고있는값으로고정시켜놓고, 가중직선제곱법 (weighted-linear-squared method) 을통해다른행렬을양의값에서최소화를시켰다. 그리고, Q값을최소화시키기위하여 G와 F의역할을바꾸어재계산하게되므로모델수행과정이아주느린단점이있었다. Paatero(1997) 는모델을향상시키기위하여, G와 F 행렬계산을위한반복수행단계를수정하였고, G와 F를사용자의선택에따라반복수행이될수있도록모형을개선시켰고, 독립적인 PMF2 모델을개발하였다. - 159 -

PMF 모형의장단점을간략하게정리하여표 2..4.2 에나타내었다. 표 2.4.2 PMF 모형의장단점 장점단점요인부하량이항상양의값으로산정됨개별측정치및분석치에대한개별자료의오차추정정보에의존함 uncertainty matrix가필요배출원 ( 군 ) 을확인할수있는정성적연구자의주관적인견해에따라요인결과와정량적기여도를동시에확인수및도출되는배출원 ( 군 ) 이달라질가능함수있음. 도출된요인에대한해석 ( 배출원 ( 군 ) source profile 없이모델의수행이의확인 ) 에불확실성이존재할개연가능성이높음 한편최근 EPA에서는 Paatero 교수의협조하에 PMF 모델을 Windows 기반에서실행시킬수있도록개선된 EPA PMF 1.1을개발하여배포하고있으며, 곧일부기능이개선된차기버젼이공개될예정에있다. Paatero 교수가개발한 PMF2 프로그램과 EPA PMF 1.1은몇가지차이점이존재하며, 그차이점을비교하여표 2.4.3에정리하였다. 표 2.4.3 PMF2와 EPA PMF 1.1의비교표 구분 PMF2 EPA PMF 1.1 개발자 Dr. Paatero U.S. EPA 운영환경 DOS Windows 수행속도 빠름 느림 예 ) (2000 56) 행렬계산 1분이내결과도출 45분정도소요됨 사용방법 Editing( 수작업 ) 마우스 Click만으로가능 수행조건설정 다양함 정형화되어있음 입력자료구축 Q Mode Q Mode 입력자료의 S/N Ratio 수작업 S/N ratio 자동계산 Uncertainty 검토 수작업 Bootstrapping 제공 요인회전 가능 불가능 - 160 -

2) PMF Model의한계및제한점 PMF 모델은배출원 ( 군 ) 의기여도와기여농도의곱을반복수행으로최적해를찾아내는방법으로 CMB 모델과같이사용자의주관적인기준에의해모델의결과 ( 특히영향배출원의확인 ) 가도출된다. 따라서, 사용자가선택한결과는사용자의주관적인견해가포함되며, 실제가장적합한해라고단정지어말할수없다는단점이있다. 또한 PMF 모델은배출원 ( 군 ) 의기여도와기여농도의곱을반복수행하면서해를찾기때문에, 측정치의불확실도가필수적으로요구된다. 특히미세먼지에서분석되는중금속을포함한많은물질들이분석되기때문에 PMF 모델에적용을목적으로측정자료를분석할경우에는항목개개별로불확실도를산정할수있는분석법을선택하여야한다. 각항목개개별로불확실도를산정할수없어항목별로평균불확실도를제시할경우에는불확실도의허용범위가크기때문에도출되어지는결과를해석할때, 연구자의각별한주의가필요하다. PMF 모델의결과분석을위해서는도출된요인적재량을이미알고있는배출원의특성과비교하여, 수용점에영향을미치는배출원 ( 군 ) 의종류를확인해야하는데, 이과정이연구자의주관적인판단과선행연구자들의결과를인용하는경우가많기때문에잘못된분석이나오류로인해영향배출원의확인뿐만아니라, 후속되는배출원 ( 군 ) 할당과정에심각한오류가발생할수있다. 3) PMF Model의활용방법 PMF 모델은 CMB 모델과같이배출원 ( 군 ) 의기여도를산정해주며, CMB 모델에서입력자료로요구하는 source profile 자료가없어도모형을수행할수있다는장점이있다. 현재 PMF 모델랑을수행하기위해서는 PMF2 및 EPA PMF 등 2가지 PMF 프로그램의사용이가능한데, 그중 PMF2 모형을사용하고자할경우 PMF2 모델의프로그램개발자인 Paatero 교수에게모델을구입해야하며, EPA에서개발된 EPA PMF 1.1(http://www.epa.gov/heasd/products/pmf/) 을사용하고자할경우에는 EPA에서 PMF 모델 ( 버전 1.1) 을다운로드해서사용할수있다. EPA에서제공하는 PMF 1.1 모델은자유롭게사용할수있는장점이있지만상용프로그램인 PMF2, PMF3에비해기능상의제한이많으며, 추후개발 - 161 -

될 EPA PMF 버전 2.x 이상이되어야보다활용성이높아질것으로판단된다. 그렇지만향후 EPA 에서도지속적으로 PMF 모델을갱신할예정에있으며, EPA와상용 PMF 모델이혼용되어사용되고있기때문에, 상용화된 PMF2 와 EPA에서제공되는 PMF 1.1의두가지모델에대한적용결과를비교해볼필요가있을것으로판단된다. PMF 모델은배출원 ( 군 ) 별기여농도가산출되기때문에향후배출원과수용점사이의관계규명에많은연구자들이사용할것으로판단된다. 그렇지만보다정확한배출원과수용점사이의관계규명과신뢰성있는모델결과의획득을위한전제조건은다음과같이크게 3가지로구분할수있다. - 입력자료의구축 - 최적해를얻기위한모델수행조건의설정 - 모델결과에대한정확한해석과검증방법의활용 - 162 -

2. PMF 모델의적용과문제점 PMF 모델을적용함에있어모델의제한점을충분히고려하고, 장점을최대한이끌어내어합목적적인결과도출을위해서는그림 2.4.1과같은수행체계가필요하다. 먼저모델수행이전에모델입력자료의자료질평가가선행되어야하고, 다음으로모델의수행에있어서최적요인을찾기위한노력이수반되어야한다. 최종적으로모델수행결과로도출되는각요인들에대한정성적, 정량적확인절차와도출된요인들에대한해석과검증까지이루어져야모델링결과의신뢰도가높아진다. 그림 2.4.1 PMF 모델의수행체계도 입력자료의자료질평가, 불확실도행렬작성, 최적요인도출방법등에대한자세한사항은 < 부록 A> 에자세히설명하였다. 가. PMF 모델적용이전에기본적으로분석해야할사항보다신뢰성있는 PMF 모델링결과를도출하기위해서는모델링작업이전에다음에제시하고있는기본적인사항들에대해평가및분석하고그결과를충분히반영하여모델링작업을수행할필요가있다. 1) 영향배출원과기상패턴의사전확인 수용점에영향을미치는배출원이어떤것이있는가를사전에확인한다. 이를통해모델의결과에서도출되는정성적분석을보다쉽게접근할수 - 163 -

있다. 또한인근국지적인배출원정보이외에도과거측정된농도추세, 계절적인변동, 국지기상자료및역궤적등의기상자료의영향등을종합적으로분석한다.( 부록 A 참고 ) 2) 측정자료의해상도 1시간단위로측정되는연속측정결과와같은높은해상도의자료가 1~3일간격으로측정되는자료에비해분석결과의신뢰성이높다. 그렇지만자료가많을수록자료획득에대한노력과소요경비가가중되며모델의처리시간이오래걸리며, 자료질평가등이어려워진다. 수용점의시간적농도변화 ( 연 / 계절 / 월 / 시간 ) 경향을분석하면, 계절적인특성, 시간대별특성에따라오염물질농도의특징을파악할수있고, 해당오염물질의특징을모델의결과와비교하여, 모델결과의신뢰성을높일수있다. - 측정자료의고농도일에대한검토필요 - 계절적변화경향, 시계열변화, 주말 / 주중변화등을검토 - 수용점의시 / 공간적인특징이구분되어질수록자료의해석이용이 3) 측정자료에대한요인분석수행요인분석을통해주요분석항목및요인수등에관한사전적인정보를획득할수있으며, PMF 모델의수행시최적요인수결정에참고될수있다. PMF 모형의수행후얻어지는 PMF 모델의결과와요인분석결과를상호 비교함으로써, 모델의 1차적인검증이가능하다. 나. 입력자료의구축 PMF 모델의적용을위해서는입력자료를어떻게구축하는가하는것이가장중요하다. 입력자료가정확하지않으면출력되어나오는결과역시정확하지않게된다. 특히 PMF 모델은입력자료로요구되어지는측정자료각각에대한불확실도값에따라모형의수행결과가달라지게되므로, 입력자료에대한자료질평가가필수적으로요구된다. 일반적으로신뢰성있는 PMF 모델링결과를얻기위해서필료로하는, 입력자료구축시고려되어야할중요한사항은 1) 자료의수, 2) 분석항목수, 3) 불확실도자료등이해당된다. - 164 -

1) 자료의수 - 24시간측정자료의경우최소 100개이상필요 - 1-3일간격으로측정 (1년정도자료필요 ) - 1-6일간격 (2년정도의자료필요 ) - 자료의개수도중요하지만측정기간도중요함 - 황사현상등특정현상을규명하기위한경우는제한된측정기간도유효함 2) 분석항목수 - 24시간측정자료의경우최소 20개항목이상요구됨 - 질량농도를설명가능할정도의항목을분석 - Sulfur 및 Sulfate 등과같이유사성 ( 중복성 ) 이있는항목들은그중의대표적인항목만입력자료로선택할것 - 국지기상분석등을통해수용점에지배적으로영향을미치는특정배출원이알려졌을경우해당배출원의추적자 (tracer) 를분석항목에포함 - 측정및분석자료의 QA/QC 3) 불확실도자료 - 이상적으로는각개별농도값에대한개별불확실도가모두있어야함 - 측정및분석시개별불확실도를확보할수있는분석방법선택 CMB 모델의경우수용점에서측정된측정자료가단 1개일때에도모형의적용이가능하지만 PMF 모델은결과해석을위해반복수행법을이용하기때문에, 그잔차가최소가되는해를도출하기때문에적절한측정자료수가필요하다. 또한 PMF 모델을적용하는목적에부합되면서, 추적자를포함하여야하고, 측정된총미세먼지농도를설명할수있도록분석하여야한다. 보통미세먼지에대한분석항목은분석기기에따라다소항목의증감은있겠지만, 수용성이온물질, 탄소성분, 중금속항목들이주를이루게된다. 자료수와분석항목이정해지면, 자료수 (n) 와분석항목수 (m) 으로이루어지는행렬을구축하여야한다. 이행렬이측정농도 (X) 행렬이되며, 측정농도 - 165 -

행렬과동일한크기의불확실도행렬이입력자료로요구되기때문에, 항목을분석할때, 불확실도를정확히측정하는것이보다정확한결과값을기대할수있다. 따라서, 측정농도행렬과불확실도행렬을구축하기전에각측정자료와분석항목에대한자료질평가가우선적으로수행되어야한다. 자료질평가는현재측정되고분석된항목의농도값이참값에근접할수있도록통계적인방법이나다른다양한방법을이용하여입력자료에대한평가가반드시선행되어야한다. 신뢰성있는 PMF 모델의적용을위해고려해야하는입력자료의구축에대해간략한확인사항을다음에기술하였다. 1) 입력자료의선택을위한검토사항 1) 자료준비 - 검출한계보다낮은값 (BDL : below the detection limits) 자료와결측치 (missing value) 자료를명확히구분할것 - 입력되는자료의 flag를표시할것 : BDL, 이상치, 결측치표시 2) 자료의검증 - 연구자는입력자료의검증이모델수행전에왜필요한지를확실히이해해야함. - 1단계 : 측정시의기록노트, 분석 procedure의확인등일반적인확인필요 - 2단계 : 내부일치도검증 (internal consistency test 등 ) - 3단계 : 분석자료를과거측정자료와비교검토, 다른지역자료와검토 3) 입력자료의구축시필요한확인항목들 - 총질량농도 >= 각항목농도의합계 : 각분석항목농도의총합이총질량농도를초과할수없음 - Sulfur 와 Sulfate의비교 : 변화경향이유사하고, 배출원이동일한물질은가장정확하게분석된물질 1가지만을선택할것 - anion/cation balance check : 분석결과의이온농도결과가기존연구결과의이온농도경향과유사한지를확인함으로써분석결과의신뢰성을제고할 - 166 -

것 - 알려진추적물질과농도결과의 1차비교등 - 이상치확인 ( 장거리이동의영향, 국지적산불등의영향, 기상변화등 ) 2) 입력자료의선택 1) 어떠한항목을포함하고제외할것인가? - 포함 : 질량농도에기여도가큰물질들 (sulfate, carbon 등 ) - 포함 : 추적물질 (potassium, iron, zinc 등 ) - 불포함 : signal-to-noise 값이낮은항목들 : 해당항목의신뢰도가낮음 - 불포함 : BDL자료및결측치가 50% 이상인항목 - 불포함 : Sulfate가포함되었으면 Sulfur는제외, OC, EC 포함할경우 TC제외등 2) MDL 값이주어지지않을경우, BDL값의처리방법 - 다른사이트의기록을근거로 MDL값을추정 : 동일한측정및분석기기를사용하는다른측정소또는다른연구자의결과를적용 - 적절한방법으로 MDL값을추정 (MDL/2, MDL/3 등 ) 3) 결측치가있는경우 - 자료수가충분한경우일반적으로해당자료를제외 - 제외된자료로인해전체자료수가분석에필요한수보다적어지거나시간적으로편위된형태를나타낼경우결측치를보완할수있는다른방법을모색 3) 불확실도행렬의개발및검토 1) 개별측정및분석자료에대한불확실도가있는경우 - 측정자료행렬와동일한불확실도행렬작성 - BDL자료의불확실도처리방법 : 5/6 * MDL - 결측치의불확실도처리방법 : 4 * 중앙치 - 167 -

2) 개별측정및분석자료에대한불확실도가없는경우 - 항목별로권장되는불확실도적용 ( 선행연구 ) - 분석장비에적합한불확실도자료확보 ( 선행연구자료 ) - 항목별 MDL자료등을이용하여불확실도자료추정 - 불확실도행렬의수정 : 결과해석을편리하게하기위해임의로수정하는것은금물 3) 불확실도행렬검토 - 산포도분석 (scatter plot analysis) - 자료유형별분석 다. 모델의수행입력자료의준비가끝났으면, PMF2 모형을사용하거나 EPA PMF 1.1 모형을사용하거나사용자의목적에맞도록적절한모형을선택하면된다. 어떠한 PMF 프로그램을사용하더라도기본적인 Q값을이용하여최적요인수를결정하는것이 PMF 모델수행의가장중요한과정이다. Q값의이론적인값은자료수와분석항목수에따라쉽게구해지며, 실제행렬식을반복수행으로계산하여도출되는 Q값을연구자가판단하여최적요인수를결정하게된다. 최적요인수를보다빠르게찾기위해서는전술한방법과같이 PMF 모형을적용하기전에요인분석을통해서대략적인요인수를확인하고요인분석결과에서부터출발하여최적요인수를찾으면모델의수행시간을줄일수있다. 최적요인수를찾기위한지표로이용되는 Q값은수렴되는값을가져야하며, 발산하는경우에는불확실도에대한가중치를조정하거나반복횟수를늘리는등일부변수 (parameter) 값을변경하여 Q값이수렴하도록해야한다. 최적요인수가결정되고난이후에도도출된 F행렬의 profile값, Outlier distance 및각요인의기여도를결정하는 scale factor 등의결과에의해최적요인수의보완이요구된다. 특히 EPA PMF 1.1의경우요인의회전기능이제공되지않기때문에 PMF2에비해정확성 ( 요인해석력 ) 이떨어진다고알려져있으나, PMF2에는없는오차평가방법인 bootstrapping이프로그램내에서제공된다. - 168 -

1) 요인분석결과활용 - QA/QC가완료된입력자료를이용하여요인분석을수행 - PCA방식으로도출된요인수를최적해를도출하는데참고 반복수행횟수를줄일수있음 2) 최적해산정을위한 Q 값의확인 - Q(robust) 와 Q(True) 값이이론적인 Q값과차이가크지않아야함 - Fpeak, Fkey 값으로 Q값을조정하면서최적해를도출해야함 3) F matrix 결과 - Source Profile이중첩또는분리되어있을경우에는최적해로판단된요인수에대한보완이필요하며, 요인수를미세하게변화시키면서확인해야함 4) Outlier Distance - 각항목별로 Outlier distance가주어지는데, 이값들이정규분포를이루어야함. - 정규분포를보이지않을경우 : 요인수를미세하게변화시키면서확인필요 5) 요인의 scale factor - 추출된배출원 ( 군 ) 의 scale factor 산정을위해다중회귀분석을하는데, 이때 scale factor의값이음수가발생할경우에도요인수를변화시켜최적해로산정된요인수를보완해야함 라. PMF 모델결과의검증 PMF 모델에서최적요인수가결정나게되면, F행렬에서제시되는 profile결과를이용하여배출원 ( 군 ) 을확인해야한다. 이때, 기준이되는 source profile정보가요구되며, 선행연구및구축되어있거나연구를위해새로이구축한 source profile 자료를이용하여배출원 ( 군 ) 을규명한다. 규명된배출원 ( 군 ) 의 profile을이용하여각측정일 ( 시간 ) 별정량적기여도를다중회귀분석을이용하여산정한다. 배출원 ( 군 ) 의도출이끝나면, 다양한검증방법을이용하여도출된배출원 - 169 -

( 군 ) 의확인이적합한지여부를평가할필요가있다. 먼저도출된배출원 ( 군 ) 농도값의시계열변화경향을도시하고, 배출원 ( 군 ) 의농도값의변화와국지기상자료및역궤적자료등의기상자료와연계하여도출된배출원 ( 군 ) 이적합한가를검증한다. 시계열도표는기상자료뿐만아니라계절적인변동, 시간적인변동에대한해석이용이하며, 최근에는주중과주말로구분하여농도추세를비교하기도한다. 다음으로도출된배출원 ( 군 ) 의검증을위해요인분석, CMB, UNMIX 등의타수용모형결과및배출원 ( 군 ) 의위치규명이가능한 PSCF 모형결과와의비교를통해도출된배출원 ( 군 ) 의결과를검증하거나보완하여야할필요가있다. 특히 PMF 모델은배출원목록이구축되지않은자료에대해적용이가능하지만국내의경우는총미세먼지에대한배출원목록이어느정도구축되어있는실정이다. 따라서기구축된배출원목록과의비교등을통해도출된배출원 ( 군 ) 에대한확증의정도를제고시키는것도필요할것으로판단된다. - 170 -

1) 배출원 ( 군 ) 의도출 - Source Profile 또는추적자등을이용하여배출원 ( 군 ) 확인 - 확실하게알려진지역적또는국지적인배출원을우선적으로확인 기상자료와연계필수 2) 배출원 ( 군 ) 의정량적기여도도출 - scale factor 산정을위해다중회귀분석수행 - 각배출원 ( 군 ) 의수용점에대한정량적기여도산정 3) 결과의도표화 - Source Profile : Bar graph로표시 - Source별농도값의 time series : Line graph로표시 - 기여도 : pie graph 등으로표시 4) 모델결과에대한주요검토사항 - 적용된 Source Profile에의한배출원 ( 군 ) 의 time series graph룰이용하여실제기상, 특이조건등의특징에부합되는가를확인 - 장거리이동에의한영향확인 ( 황사일의특성등 ) - 국지적인기상특성과국지적으로알려진배출원의반영여부 (CPF(conditional probability function) 도표이용 ) - 주말과주중의추세가구분 ( 대형차량과가솔린차량의경우등 ) - FA/PSCF/RTWC/UNMIX/CMB 등다른수용모델의결과와의비교검토 - Emission Inventory 자료와의비교검토 - 171 -

마. PMF 모델적용사례조사전술한바와같이 PMF 모델은최근에개발되어사용되기시작한모델로써, 2006년상반기까지조사된미세먼지관련한국내 PMF 논문은총 17편 ( 발표논문 12편포함 ) 으로조사되었으며, 본교의국외논문검색시스템 (Atmospheric Environment 외자연과학계열저널 1,800여종검색가능 ) 에서는미세먼지관련 PMF 논문이 37편만이검색되었다. 그렇기때문에 37편의국외논문에대해서분석하였으며, 분석이후국외미세먼지관련한 PMF 논문을다른 DB에서총 131편 ( 발표논문 16편포함 ) 까지더검색하였다. 표 2.4.4에는총 131편에대해연도별로 PMF 모델을적용한연구논문편수를정리하였으며, 2003년이후적용사례가급격하게늘어나고있는추세를보였다. 표 2.4.4 미세먼지분야에서 PMF 모델을적용한연구논문 연도 1995 1996 1997 1998 1999 2000 2001 2002 2003 2004 2005 2006 국내 1 1 1 4 2 5 3 국외 1 3 2 2 15 4 7 13 18 23 20 24 본과제에서는총 131편에대해서는분석중에있으며, 1차검색결과인국외선행연구 (37편) 에대해서다음과같은몇가지평가척도에맞춰평가하였다. 다음의몇가지평가척도는보다세밀한선행연구조사이전에전체적인경향성파악을위해살펴본것으로연구자의주관적인견해가많이포함될가능성이있으나가급적동일한기준으로적용하기위해노력하였다. 표 2.4.4에조사된논문들에대해 < 부록 B> 에제시된방법으로지속적인평가가이루어지고있으며, 시간적제한등의이유로인해현재로써는 < 부록 B> 로평가된논문에대한구체적인평가결과를본보고서에완전히정리하여수록하지못한상태이다. 1) PMF 선행연구평가척도평가척도전부에대해정량화하긴힘들었지만, 적절한기준에맞춰적합할경우 4점을부족할경우 2점 ~3점을해당평가항목에대한기술자체가없을경우 1점을부여하였다. (1) 입력자료구축 - 172 -

- 자료수 : 24hr 측정치기준 100개이상인가? - 측정기간 : 연구의목적에부합되는기간대의자료인가? 연구의목적에부합되는적절한샘플링주기에의해분석된자료인가? 예 ) Song(2007) - 6 sites, 겨울자료 (1월 2004) 수 5개, 여름철 (8월 2004) 자료수 5개의경우 2점부여예 ) Gildemeister(2007), Sample수 : 470개, 측정기간 : 12/20/2000 ~ 4/13/2005의경우 4점부여예 ) Zhou(2004), Sample수 : 1632개, 측정기간 : 2001 여름철집중측정기간 (Jul.~Aug.) 의경우측정기간이제한적이긴하지만연구의목적이여름철고농도오전현상규명을위한연구였으므로 4점을부여하였음. (2) 불확실도행렬구축 - 각항목에대한불확실도가각측정시마다구축되어있는가? - 그렇지않다면불확실도행렬구축을어떻게하였는지를기술하는가? 예 ) 미국 IMPROVE Site 등각측정시마다항목별불확실도가분석되어있음 (13편) - 개별불확실도부분은 4점, 불확실도행렬구축을평가하는항목에서는해당사항없음. 예 ) 개별불확실도자료가없음을밝힌논문은불확실도처리방법에대해기술함 (5편) - 개별불확실도부분은 2점, 불확실도행렬구축을평가하는항목에서는 4점. 예 ) 불확실도행렬을어떻게구성하였는지가기술되어있지않은논문 (19편) - 개별불확실도부분은 2점, 불확실도행렬구축을평가하는항목에서는 1점. (3) 자료질평가 - 모델수행을위한측정자료행렬구축을위한자료의선정은적절한가? - BDL 및결측치에대한처리방법이논문에언급되어있는가? 예 ) BDL 및결측치처리에관련한내용을기술하고있지않은논문 (4편) 의경우에는 4점부여 - 173 -

예 ) 나머지 33편의논문에서는처리방법에대해기술하고있는경우에는처리방법평가항목에서 4점부여. (4) 최적요인수결정 - 요인수결정방법에대한기술이적절한가? 요인수결정을위해대부분의논문에서는 Q 값과 Fpeak 등에의해조정된 Q 값등을이용하여최적요인수를도출하고있었으며 (35편) 요인수를결정한방법론자체의기술이안되어있는논문이 2편있었음. 그러나최적요인수의결정이상당히중요함에도불구하고상대적으로다른부분에비해비중이낮았으며, 전술한바와같이최적요인을찾아내기위해다양한방법을적용하였다는사례는찾기어려웠음. 또한현재 PMF 모델은 Paatero 교수가개발한 DOS 기반의 PMF2 및 PMF3와 EPA에서개발한 Windows 기반의 EPA PMF 1.1 등두가지모델이있고, 두모델의특성에따라최적요인을결정하는방법이상이함. EPA PMF는요인회전기능이없기때문에최적의요인을찾기에는다소무리가있다고보고되었으며 (Hopke, 2006), 그럼에도불구하고 EPA PMF는 S/N Ratio의자동계산등일부편리한기능이있기때문에, PMF 모델적용전자료질평가등에사용되기도함.(EPA PMF 2 버전에서는요인회전기능이추가될예정임 ) 따라서, 요인수결정방법에서는최적요인수를도출하기위한다양한방법의기술이있는경우 4점, 방법론의기술이있으나다소미진한경우 3점을, 방법론의기술이없는경우 1점을적용하였다. (5) 해석력제고 - 각요인별시계열분석이있는가? : 요인의시간대별변화경향파악가능, 주중 / 주말구분등 예 ) 시간대의구분에의한요인의해석력제고를위해적용함 (31편) 의경우 4점부여예 ) 자동차의경우주중 ( 디젤차량 ), 주말 ( 가솔린차량 ) 의경향을나타냄 (3편) 의경우도 4점부여 - 174 -

- 국지기상 ( 바람장미, CFP 등 ) 또는역궤적등의기상자료와연계고찰한부분이있는가? 예 ) 연계고찰부분이논문에기술되어있는경우 (24편) 는 4점, 기술되어있지않는경우 (13편) 는 2점, 예 ) CPF를이용한논문은 9편이있었으며, 4점으로평가함. - 결과의해석력제고를위해다른수용모델과의비교고찰한부분이있는가? 예 ) UNMIX(2 편 ), CMB(1 편 ), PSCF(7 편 ), FA(2 편 ) 의경우 4 점부여 - 배출원목록 (E.I) 와연계고찰한부분이있는가? 모델결과의해석력제고를위해다양한노력을하고있는것으로조사되었으며, 그중각요인별시계열분석, CPF 분석등은많은논문에서채택하고있는기본적인방법에해당되며배출원의위치규명이가능한모델과적용하여종합적인고찰을하는방향으로논문이보고되고있었다.(Dr. Hopke Lab에서주도함 ) 2) PMF 선행연구평가결과및문제점앞절에서제시한몇가지의평가척도를적용하여국외연구논문 37편에대해조사하였으며, 현재지속적으로확장해나가고있다. 조사된 37편에대한간략한평가결과를표 2.4.5에정리하였다. < 표 5> 의결과를살펴보면, 국외논문의경우측정자료수, 측정기간, 평가항목의선택, 최적요인수결정방법, source profile의적용및요인별 time series 평가는전반적으로잘기술하고있는것 ( 평점 > 3.5) 으로조사되었다. 그렇지만 PMF 모델의수행에중요한입력변수중의하나인불확실도행렬구축에대한기술이빈약하였으며, 불확실도에대한언급자체가없는경우도많이나타났다. 또한모델결과로주어지는최적해에대한해석력제고를위한다양한검증방법의적용이아직까지는미약한수준으로나타났다. 국내논문의경우발표논문은 12편이있으나논문은 5편으로조사되었고, 국내학술대회발표논문은초록이라는양적인제한 (2~3 page) 으로인해세부적으로평가하기힘들었으며, 5편의연구논문에대해서만평가하였다. 국내연구논문은특히불확실도행렬의구축에대한내용과입력자료의 - 175 -

자료질평가, 입력자료의선택에관련한내용과모델결과의해석력제고를위한검증부분이상대적으로미약한것으로조사되었다. 반면에 PMF 모델결과로도출되는최적요인수를찾기위한방법에대한기술은상대적으로상세하게기술하고있는것으로나타났다. 이는국내의경우 PMF 모델의적용이일부연구실에서이루어지고있으며, PMF 모델을다양하게적용하고검증하기보다는 PMF 모델을소개하고적용해본것에의의를두고있었기때문으로사료된다. 그렇지만최근국내에서도 PMF 모델을적용한사례발표가증가하고있으므로관련연구논문도증가할것으로예측되며, PMF 모델결과의신뢰도를높이기위해본과제에서제시하고있는평가항목이나해석력제고를위한제언을참고한다면, 좋은연구결과가도출될것으로판단된다. 표 2.4.5 국외 PMF 선행연구의평가결과 구분 세분류 점검항목 평균 측정자료의수가충분한가? 3.8 모델요구사항측정기간이수용점을잘해석할수있는기간인가? 3.7 입력자료개별불확실도가있는가? 2.2 불확실도구축개별불확실도가없는경우처리방법이자료구축 1.5 적절한가? 자료질평가 선정된항목 / 제외된항목이적절한가? 3.8 BDL, 결측치처리에대한언급이있는가? 3 모델수행 요인수결정방법에대한기술이적절한가? 3.5 결과해석 source profile의적용이적절한가? 3.7 모델결과 배출원군의 time series 해석이적절한가? 3.6 기상특성에대한평가가적절한가? 2.9 의신뢰성제고를 PSCF 모델등을적용하여검증하였는가? 2.8 신뢰성위한다양한 CPF와국지적인배출원과의비교가제고방법들 2.5 적절한가? E.I 자료를이용하여검증하였는가? 2 조사된 PMF 모델의선행연구사례를분석한결과 PMF 모델의적용방법론의변화및해석력제고를위한검증방법의변화를연도별로정리하여그림 2.4.2에도시하였다. - 176 -

그림 2.4.2 PMF Model 의적용과검증방법의변화 ( 국외논문 ) 그림 2.4.2에의하면, 2003년이후 PMF 모델결과를다양한방법으로검증하기시작하였으며, 이로인해 PMF 모델의신뢰도가더높아진것으로판단된다. - 177 -

3. PMF 모델결과의신뢰도제고를위한방법 PMF 모델결과의신뢰도제고를위해아래와같이모델수행부문과배출원규명부문으로크게 2가지부문으로구분하였다. 먼저모델수행부문은 PMF 모델의수행을위해실험계획의수립부터입력자료구축, 최적요인수결정등이포함되는 PMF 모델의수행준비부터수행결과까지이며, 배출원규명부분은영향배출원을확인하고, 확인된영향배출원에대해검증하는부분까지이다. PMF 모델결과의신뢰도제고를위해모델수행부문과배출원규명부문으로구분하여그림 2..4.3에도시하였으며, PMF 모델결과의해석력제고를위한방법을제안하였다. 그림 2.4.3 PMF Model 결과의신뢰성제고를위해고려해야할항목들 가. 모델수행부문 1) 체계적인실험계획수립 - 측정방법, 측정기간, 측정횟수를결정하고, PMF 모델의입력자료구축에적합한실험계힉을수립한다. - 분석방법, 분석항목결정한다. 2) 측정및분석결과에대한 QA/QC - 각분석결과에대한 Flag 를도입하여향후 PMF 모델수행시에이상치 - 178 -

처리나자료해석시참고가될수있도록한다. - 분석시불확실도를고려하여가능한개별불확실도가도출될수있는분석방법을선택한다 (XRF 등 ) 3) 측정자료행렬구축 - 연구의목적, 지역의특성에따라측정자료행렬구축이달라진다. 분석항목수가많은것이좋은것만은아니다. 연구의목적을명확하게도출할수있는항목을선택하여야한다. - 중첩되는물질은제외하여야보다정확한결과를획득할수있다. - Trace물질은가능한포함시켜야배출원 ( 군 ) 의확인에유리하다. - BDL값이높은자료 (> 50%) 는 S/N 비가낮기때문에자료의해석시포함시킬것인지불포함시킬것인지에대한연구자의주관적인견해가필요하며, 이를기술하여야한다. - BDL값및결측치처리방법에따른결과값이달라지므로, 어떠한처리방법을적용하였는지가중요하며, 도출되는결과의신뢰도제고를위해반드시기술되어야한다. 4) 불확실도행렬구축 - 측정자료행렬에 1:1대응되는불확실도가이상적이다. - 불확실도행렬은 PMF를해석하는주요한부분이므로불확실도행렬을어떻게구축하였는지에대한기술이필수적으로요구된다. - 개별불확실도가구축되지않을경우, 분석기기의분석항목에대한 MDL값을이용하여분석항목별로불확실도를일괄적용하는방법이차선책으로요구된다. 5) PMF Model의수행 - 모델의장단점과한계를이해하여야, 연구자가 PMF 모델결과를해석할때, 장단점및한계를고려한결과해석이가능해진다. - 수행옵션의정확한이해가필요하다. 특히 PMF2의경우입력화일에다양한파라메타의옵션이있어, 수행옵션을정확히이해하지못할경우, PMF 모델결과의편위를가져올수있다 - 최적요인수를찾기위한 procedure의구축이필요하다. Q값만으로최적요인수를확정하는것이아니기때문에, 최적요인수를확정하기위 - 179 -

한수행단계및점검항목의일반화가필요할것으로판단된다. 나. 배출원규명부문 1) 요인의시계열도표작성 - 각요인별시계열도표를이용하여, 배출원 ( 군 ) 의변화경향, 특징적인변화특성등을파악하여, 도출된배출원 ( 군 ) 이적합한지검증한다. 2) CPF 또는역궤적등의기상자료와연계고찰 - 도출된요인의시계열도표와국지기상및역궤적등의기상자료와연계하여기상학적인특징이나국지적인기상에의한특정배출원 ( 군 ) 의특성이규명하고자하는 PMF 모델결과와적합한지를검증한다. 3) PSCF, UNMIX, FA 등의다른수용모델과연계고찰 - PMF 뿐만아니라 PMF와유사한수용모형인요인분석, CMB, UNMIX 등의결과와비교하여결과를검증하고, PSCF 모델과같이배출원 ( 군 ) 의위치규명이가능한수용모델의결과와비교 고찰하여 PMF 결과의신뢰도를향상시킬필요가있다. 4) E.I자료와연계고찰 - 우리나라의경우다른나라에비해배출원목록이잘구축되어있는편이며, 구축되어있는자료를 PMF 모델결과와비교 고찰할경우, 기존의배출원목록구축결과의검증및향후배출원목록구축시우선순위결정등에도움이될것으로판단된다. 또한 PMF 모델결과의검증에도유용하게활용되어질수있을것으로판단된다. - 180 -

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부록 A. 수용점에미치는영향분석 그림 2.4.A1 수용점인근의배출원분포도예 그림 2.4.A2 국지기상자료및역궤적자료 - 184 -

부록 B. 선행연구 Review Sample 2004년베이징 PM2.5의오염원할당 Source Apportionment of PM2.5 in Beijing 2004 Yu Song, Xiaoyan Tang, Shaodong Xie, Yuanhang Zhang, Yongjie Wei Minsi Zhang, Limin Zeng, Sihua Lu Journal of Hazardous Materials 146, (2007) 124~130 내 용 목적 sampling analysis species(22) 2004년겨울 (1월), 여름 (8월) 의 PM2.5 측정자료를활용하여베이징의계절적특성을평가하고, 오염원을할당한다. 시기 : 2004년 1월 ( 겨울 ), 8월 ( 여름 ) 각각 5개씩 주기 : 2일, PKU(U), OLC(U), SJS(I), LX(U) - 12hr Sample 2일, TZ(U), MT(B) - 24hr Sample Site : 6개사이트, 4개도시 ( 주거 ), 1개도시 ( 산업 ), 1개시골 ( 배경농도 ) 지역 PKU : Peking Univ. 5층빌딩옥상, 주위는아파트와전자회사들로둘러쌓여있음 PLC : Olympic Center 바닥. 2008년올림픽예정지. SJS : Capital Steel Co., Ltd회사 4층, Shihinghan 산업지역 TZ : Tongzhou 빌딩 10층, 주거지역 LX : Fangshan( 서남쪽 ) 바닥 MT : Ming Tomb, 거주자가몇없고, 베이징북쪽, 배경농도지역 Sampler : 3단필터팩, 2 Teflon, 1 Quartz, 47 mm mass : 제일먼저측정, 무게측정장비설명없음 metals - 전처리 : 설명없음 - 분석 : ICP-MS 수용성이온성분 - 전처리 : 설명없음 - 분석 : 이온크로마토그래피 탄소성분 : Sunset Lab. OR, OC, EC 분석 일부유기물질 : 1달기준으로측정 분석됨, GC/MS( 본연구아님 ), PMF 적용않음 OC, EC, NO - 3, SO 2-4, NH + 4, Cl, Na, Mg, Al, K, Ca, Ti, V, Cr, Mn, Fe, Ni, Cu, Zn As, Se, Pb - 185 -

Source Identification Coal Combustion Secondary Sulfate Secondary Nitrate OC, EC, SO 4 2-, Cl 성분이특히높음.(ref. 6, 11, 19) 겨울철 40.6 μg / m3 (38%), 여름철 5.9 μg / m3 (11%) 여름철엔난방이거의없어기여도가낮음. SO 2-4, NH + 4 고농도의 ammonium sulfate 겨울철 9.2 μg / m3 (9%), 여름철 12.6 μg / m3 (24%) 여름철높은습도상황에서 SO 2 가 SO 2-4 로상변환됨 (ref. 20, 21) NO - 3, NH + 4 고농도의 ammonium nitrate 겨울철 10.5 μg / m3 (10%), 여름철 4.2 μg / m3 (8%) NH 4 NO 3 는고온에서휘발되므로여름철의농도를산정하기힘듬 (ref. 20) NH 4 NO 3 를여름철에고정할수있는측정방법이필요함. - 필터팩방식이아닌연속측정기 (PILS 등 ) 로분석할경우의여름철 NH 4 NO 3 가높은경우를찾아보는것이좋을듯함. Secondary Aerosol = Secondary Sulfate + Secondary Nitrate 겨울철 19%, 여름철 32% Biomass Burning Moter Vehicle Road Dust OC, EC 및 K 성분이높음 (ref. 22) Biomass Burning은베이징근교에서봄, 가을철에보편적으로행해짐. 레보글루코산 (levoglucosan) 은중국의요리에의한영향을추적할때추적자로활용됨 (ref. 24), 겨울철에 3.1μg / m3의고농도를보였으며 ( 본문상에만기술하고, Table, Fig. 에제시하지않음 ), 여름철의 10배정도의농도를보였음. 특히중국에서의 Biomass Burning의주요 Trace 물질이됨. 베이징근교의 Hebei 지역에서는난방을위해나무를태우는데, 겨울철측정기간중며칠은대기가안정하여 wood burning으로인해베이징에영향을미쳤을것으로판담됨.( 난류확산및약한이류확산으로인함 ) OC, EC 및 Zn 성분이높음 중국에서도무연휘발유를사용하기때문에 Pb성분이적음 Zn는윤활유, 브레이크라이닝및타이어등에서배출됨 (ref. 25) 겨울철 8.5 μg / m3 (8%), 여름철 7.8 μg / m3 (15%) 베이징에는 2,300,000대의차량이등록되어있고, 차량중의 40%, 택시의 70% 는 ref. 27의외국배출허용기준을만족하지못하고있음 특히 OLC, SJS지역의기여가높은데, 이지역은교통량이아주높음. PKU 근방은도로로둘려쌓여있으며, 겨울철에는기여가높았으나여름철은낮은특징을보였음 지각원소인 Al, Ca, Mg, Fe 및 Ti 농도가높음 겨울철 7.8 μg / m3 (7%), 여름철 4.4 μg / m3 (8%) LX 지역의기여도가높았으며, 이는근처의빌딩공사로인한영향으로판단됨 종합적으로베이징에서 2004년겨울철과여름철에측정된 PM2.5성분을 PMF 방법에의해오염원을구분한결과 80~87% 의농도에대한해석력을보였음 - 186 -

Source Profiles - 187 -

Measurement & Analysis - Sampling Site 1) 대표성을갖고있는가 2) 공간해상도가적절한가 yes 3) 지역적인특성이무엇인가 Yu Song et al(2004) 도심지 5 개소 ( 산업지역 1 개소포함 ), 배경지역 1 개소 - Sampling Period 1) 연속측정인가 No 2일간격, 12시간혹은 24시간 2) 시간적인해상도가충분한가 No 측정자료수가빈약함 3) 시간적대표성은있는가 No 측정자료수가빈약함 - Sampling # 1) 측정자료수는적절한가 적음 겨울 - 5개, 여름 - 5개 2) 시간대별측정자료수의발란스가잘맞는가 - Analysis 1) 분석기기와측정항목은잘조합되었는가 yes 알수없음 2) OC/EC 의분석이 detail 한가 No 1 월 11~19 일, 8 월 11 일 ~19 일 (2 일마다측정함 ) - Analysis QA/QC 1) 어떤 QA/QC 방법론을사용했는가알수없음제시되어있지않음 Source Identification - Source Profile의근원적인문제점 1) 선택한 Source Profile이해당지역의특성에적합한가 - 어떤 Source Profile을사용하였는가 1) EPA Speciate 3.1 2) 만약아니라면어떤 Source Profile을적용하였는가 - Trace Element는어떤것을선정하였는가 1) Trace 물질이적합한가 2) Trace 물질의농도가낮아분석오차의영향이큰가 일반적임 선행연구인용 선행연구인용 전처리방법론이전혀제시되어있지못함. 분석기기의감도및분석기기의 QA/QC 없음온도별로분리되었을텐데분리적용하지않음 지역적인특성을 detail하게보지않음겨울철과여름철의일반적인경향을밝혀냄 다른연구자들의연구논문결과인용 다른연구자들의연구논문결과인용 알수없음 - Source Profile의적용시문제 적절함 겨울철과여름철의일반적인경향을밝혀냄 PMF Model - 요인수의결정 정확하지않음 Q Value 적용, 그외다른요인설명없음 - 각종 Option들을제대로적용하였는가 알수없음 - PMF Model의표준 Procedure대로따르고있는가 알수없음 - 188 -

제 3 부전문분야기술분석

제 1 장미국의미세먼지배출자료현황과 우리나라배출자료개선방안 1) 1. 서론 1960년대부터시작된산업화와경제성장으로인하여우리나라의에너지사용량이증대되고있으며대도시에서는이에따른대기오염물질배출과생활수준향상에따른대기환경기대수준의향상으로체감오염이악화되고있다. 그가운데에서도수도권은전국면적의 12% 에불과하지만, 총인구의 48% 가살고있다. 이와같이협소한면적에많은인구와자동차가몰려있고, 빌딩과사업장등오염원이집중되어있어수도권의대기오염도는매우심각한수준이다. 실제로시민이서울의환경수준을체감하고평가하는기본적인척도는미세먼지 (PM10) 오염이다. 시민이북한산에올라서울도심을바라볼때, 희뿌연안개같은모습을보거나, 남산에서사방을멀리볼수없을정도로시계 ( 視界 ) 를짧아지도록하는것이미세먼지이기때문이다. 서울의미세먼지오염농도는 2002년 76μg / m3, 2003년 69μg / m3, 2004년 61μg / m3수준으로, 2005년 58μg / m3으로최근에개선되고있으나, 여전히선진외국도시에비해서는높은수치이다. 이를예증하듯, 서울의미세먼지 (PM10) 오염도가경제협력개발기구 (OECD) 30개회원국의수도중에서가장열악한수준인것으로조사된바있다. 미세먼지에의한시정장애는지속적으로심화되어최근수도권지역평균가시거리는약 10 km정도에불과하다. 또한수도권지역 NO2, 미세먼지환경기준초과측정소의비율도전국과비교하여평균 2.2배에서 1.7배가량높은수준이다. 이에정부는수도권의대기오염을획기적으로개선하여지역주민의건강을보호하고쾌적한생활환경을조성하고자 2003년 12월 수도권대기환경개선에관한특별법 을제정하여서울시, 인천시, 경기도별로수도권의오염된공기를맑고깨끗하게만들기위한수도권대기환경개선특별대책을마련하여 2005년 1월 1일부터시행하고있다. 특별대책의최종목표는 10년내에맑은날남산에서인천앞바다를볼수있도록수도권대기환경을선진국수준으로개선한다는것이고주요내용은서울, 인천및경 1) 우정헌 ( 건국대학교 ) - 191 -

기도 24개시를대기관리권역으로설정하고 2014년까지수도권대기오염물질을절반정도줄인다는것이다. 이를위해수도권의대기오염을장기적이고체계적으로개선하기위한 수도권대기환경관리기본계획 을환경부장관이수립하고, 시 도지사가기본계획에서정해진대기오염물질저감목표를달성하기위해자동차배출가스저감대책등을포함한시행계획을 2006년말에만들어연차별로추진하게된다. 구체적인대책은지방자치단체별로다르나, 공통적으로대기오염의주범이라고할수있는자동차배출가스를줄이기위하여대기오염물질이적게나오는저공해자동차보급사업을시행하게되며, 대기오염물질을많이배출하는대형사업장에대하여 2007년부터총량관리제를시행한다 [ 시정연, 서울시, 환경부 ]. 위와같은이유로미세먼지의배출량을보다정확하게산출하는것은미세먼지로인한대기오염개선에가장기초적이면서도필수적인일이라고볼수있다. 본연구에서는미세먼지문제를우리나라보다일찍경험하고이에대한대책을준비한선진사례로서미국을선정하여미세먼지의배출량산정과관리, 저감대책등에대해알아보고자한다. 2. 미국의미세먼지배출자료현황및우리나라와의비교가. 미국의미세먼지현황우리나라에서미세먼지는 PM10을의미하고있으나미국에서는인체위해성이나시정장애에있어더욱민감한 PM2.5에더욱많은주의를기울이고있다. 대기중미세먼지의농도에영향을주는인자로는 1차먼지 (Primary Aerosol) 와 2차먼지 (Secondary Aerosol) 로나누어생각할수있으며 1차먼지는배출원에서직접배출되는먼지를, 2차먼지는대기중에서화학반응을거쳐서생성되는먼지를의미한다그림 3.1.1. 2차미세먼지의경우에는전구물질의배출과대기중의반응조건에따라생성종과양이결정되므로배출되는전구물질양을정확히산정하는것뿐만아니라대기중의생성과정을정확히모사하는것이중요하다. 그러므로본보고서에서는배출원에서의배출량이중요한역할을하는 1차오염물질에대해서주로다루도록하고자한다. 그림 3.1.2는미국의전역에분포하여도시및전원지역의먼지농도를측정하고있는미세먼지측정망의자료를나타내어놓은것이다. 도시지역에배치되어있는 STN의경우를보면서해안에위치한캘리포니아에서는이동오염원의영향으로주로 Nitrate와 TCM(Total Carbonaceous Matter) 의농도가 - 192 -

높게나타나고중부에서동부로가면서고정연소에서배출되는 Sulfer의영향으로 Sulfate 농도가높게측정되는것을알수있다. 특히중서부의 Ohio River Valley지역의대형화력발전소의운영과동북부의 Residential Heating Oil의사용량이많은것은 Sulfate 침적량의비가높게나타나는이유라고볼수있다. 전원지역에배치된 IMPROVE의측정자료에는서부해안 / 서부내륙지역과중서부 / 동부의먼지성분구성이아주대조적으로나타나는것을볼수있다. 서해안및서해내륙지역에서는유기성분의농도가높게나타나는이유는연료연소이외에도산불의영향이크다고볼수있고, 서해내륙지방에는사막들에서배출되는비산먼지로인한지각성분의구성비도높게나타나고있다. 중서부에서는높은고정배출원배출량과고정연소에서의유류사용으로인해유기먼지와 Sulfate 침적량의비가높게나타나고있다. 그림 3.1.1에서보이는바와같이많은경우 1차먼지보다도오히려 2차먼지의침적량이높게나타나 1차 /2차먼지가모두중요함을알수있다 [EPA webpage]. 그림 3.1.1 대기중 1 차 /2 차미세먼지와전구물질의종류 - 193 -

a) b) 그림 3.1.2 도시지역 (STN, a) 및전원지역 (IMPROVE, b) 미세먼지성분별오염도 - 194 -

나. 미국의미세먼지배출현황미국의미세먼지배출현황을알아보기위해 1차배출원및 2차미세먼지전구물질들의전형적인배출원을살펴보면, 그림 3.1.3과같이직접배출원 (1 차 ) 은연료의연소와지각물질들로서노천소각, 도로 / 비도로오염원, 주거용목재연료소각, 산불, 화력발전소등과비산먼지가주요한발생원이다. 이에비해 2차오염물질의전구물질인 SO2, NOx, NH3, VOC등은주로화력발전소, 열공급시설, 이동오염원, 농 / 축산활동, 삼림배출원등에서주로배출된다 [EPA webpage]. 그림 3.1.3 1차미세먼지및 2차먼지의전구물질들에대한전형적인배출원 미국대기오염에대한현황파악및이를통한정책을마련하기위하여 EPA 주관하에 NEI(National Emission Inventoy) 를구축하고있으며, 국가배출량을산정하고있다. NEI에는 PM2.5와 PM10, SO2, NOx, NH3, VOCs 와같은물질들의배출량이제시되고있다. NEI에서제시된 2001년도미국전체의미세먼지배출부문별구성비를그림 3.1.4에나타내어놓았다. 그림 3.1.4에서보이는바와같이 PM10의경우비산먼지와농 / 임업의배출량이절대적이었고 PM2.5의경우에는그비중이 50% 정도로줄어드는것을알수 - 195 -

있었다. 비산먼지의양이절대적인것은 Transport Fraction을적용하기전의값으로평균 0.25정도되는 TF를적용하면실제로바람을따라먼거리로이동하는비산먼지의양은상대적으로적어질것이고이에따라산불, 화력발전소, 고정연소, 노천소각등이미세먼지의주요배출원으로다시부각될수있을것이다. 그림 3.1.5에나타내어놓은유기먼지와지각배출먼지의구성비에서, 유기탄소의주배출원은이동 / 고정오염원에서의연소나 Biomass Burning에의한것이나, 지각오염물질은비산먼지에주로기인함을알수있다 [EPA webpage]. - 196 -

a) PM10 b) PM2.5 그림 3.1.4 미국 NEI(National Emissions Inventory) 에수록된 (a) PM10 및 (b) PM2.5 미세먼지배출부문별구성비 - 197 -

그림 3.1.5 유기성먼지와지각배출먼지오염원구성비 다. 미국의미세먼지배출목록산정체계미국의가장주요한대기오염물질배출목록은 EPA 주관하에개발되는 NEI와 RPO(Regional Planning Organization) 의주도로개발되는 RPO EI가있다. 하지만 RPO의배출목록의가장큰목적이특정한법령 -예를들어 Regional Haze Rule(RHR)- 의순조로운시행을위해 NEI의배출목록작성과정을앞당기는데있음을고려하면 NEI와 RPO EI는거의동일한배출목록이라고볼수있다. NEI는 1985년의국가산성침적평가프로그램 (NAPAP : National Acidic Precipitation Assessment Program) 에서작성된배출목록에기원을두고있으며 1993년에 NPI(National Particulate Inventory) 를 1996년에 NET(National Emission Trends Inventory) 를통합하면서 1999년부터는 NEI라는이름으로만통합된배출록록을제공하게되었고 2002년 NEI부터는 CAPs(Criteria Air Pollutants) 과 HAPs(Hazardous Air Pollutants) 배출목록이별로로존재하지않고통합하여생성 / 관리하고있다. - 198 -

그림 3.1.6 미국의국가배출목록 (NEI) 의발전과정 NEI의 CAPs에는 PM2.5와 PM10, SO2, NOx, NH3, VOCs의배출량이제시되고있고 HAPs (Hazardous Air Pollutants) 에는 188종의유해대기오염물질이산정되고있다. 배출원의종류로는다양한배출포인트 ( 예, 굴뚝 ) 를가지고있는 52,000개의점오염원과, 400개의카테고리를가지는도로및비도로이동오염원및 300개이상의카테고리에대한면오염원에서배출되는대기오염물질배출량에대한정보를담고있다. 이렇게미국내존재하는모든배출원에대한대기오염물질배출량정보가담긴 NEI는기준성대기오염물질및유해대기오염물질에대한연방배출량기준의만족여부를판단하는데사용이되고있으며, 각종대기질개선을위한제어방안을마련하는데기초자료로사용이되고있다. 이런 NEI를구축하는과정을아래의그림 3.1.7에나타내었다. 이를간단히살펴보면우선 NEI를구축하기위한기초자료들 ( 배출계수, 활동도, 점오염원에대한정보등 ) 을수집하여초안단계의 NEI를구축한다. 이는각주의관계자또는다른관계자들에게제공이되어해당지역의보다정교한활동도자료들과의비교를통해개선된 NEI가구축이된다. 또한일부배출원들에대해서는배출계수및배출모델의개선을통해초기 NEI로부터개선된 NEI 를구축하게된다. 이렇게구축된 NEI는배출량프로세서 ( 예, SMOKE) 를통해대기질모델에입력자료로사용이되고, 모델링결과는대기질오염현황파악과원인규명, 저감대책의수립에활용이된다 [EPA webpage]. - 199 -

그림 3.1.7 NEI 구축체계도 라. 배출자료작성, 처리및배출모델링을위한도구들배출량은기본적으로활동도와배출계수, 그리고저감율등을고려해서산정하며대부분의경우자료의집계단위 ( 예 : 행정구역 ) 에맞추어산정되게된다. 농축산부문에서의암모니아나삼림배출원에서의휘발성유기화합물, 나대지에서의비산먼지등은배출의주요원인이되는프로세스에기반한배출량작성을하기도한다. 이렇게산정된배출목록은많은부분그대로활용되기도하지만, 미래예측이나정책효과성평가등과같은분석을위해서는대기질모델링등의도구를이용해야한다. 이경우대기질모델링을지원하기위해배출량을적합한모델입력형태 ( 시간별, 격자별, 화학종별등 ) 로바꾸어야하는데이를배출프로세싱이라고한다. 배출프로세싱과배출모델링은혼용되어쓰이기도하지만구분지어쓰여지기도한다. 두개념을구분하는경우, 배출량이외의인자를이용하여배출량을산정하는경우배출모델링이라고하고, 배출량을다른형태의배출량으로변환시키는경우를배출프로세싱이라고한다. 배출목록을작성하기위해배출계수 / 활동도를저장하거나산정하는도구 - 200 -

로는 FIRE, MOBILE등이있고, 여러입력자료를이용하여배출을직접산정하는배출모형으로는 TANKS, NONROAD, BEIS, NH3모형, Fugitive Dust모형, Biomass Burning모형등이있다. 공간 / 시간할당, 화학종분류등과미래배출량산정과같은배출프로세싱을수행하는모델로는 EMS, EPS, SMOKE, CONCEPT등이있으며이중에서 SMOKE는프로세싱과동시에배출모델도수행할수있고, 연산이빠르고, 다양한대기질모형과연계가능하기때문에많은사용자를확보하고있다. SMOKE의또다른장점은미국 EPA를중심으로많은기술지원이이루어지고있어사용자가모형사용법을익히는데도움이되고지속적인소프트웨어업그레이드가가능하다는점이다 [EPA webpage]. 마. 미국배출자료작성을위한관련지침미국 EPA는다양한지방자치단체의배출목록작성작업이일관성있고투명하고효율적으로수행될수있게하기위해서배출목록작성지침서 (Emissions Inventory Guidance) 를작성하였다. 그러므로 Regional Haze Rule (RHR) 과같은대기환경정책수행을위한 SIP를작성함에있어서해당지자체는지침서를참고하여배출목록을작성하여야한다. 이지침서에서는배출목록을작성하는방법론에대해 preferred and alternative method" 를지정하여배출목록작성자로하여금이를따르도록하고있다. 이러한표준화는수집된자료의일관성을향상시키고배출원정보의유용성을향상시키는결과를갖는다. 그이외에도 Reporting 시스템의개선, QA/QC 절차의확립, 지침서의개선등을통해 EPA는복잡한배출목록의작성작업에대한정도관리의기초를지침서를통해서시작하고있다. 또한 EPA의 Emission Inventory Group(EIG) 은지방자치단체의담당자들이지침서에따라배출목록을효과적으로작성할수있도록주기적인교육 / 훈련과정을운영하고있다. EPA는 2002년 6월 10일에종합된배출자료제출규정 (Consolidated Emission Reporting Rule, CERR) 을승인하였다. CERR은지방자치단체들이 RHR, 8-시간오존, PM2.5등의 SIP을작성함에있어서중복된작업을하지않고통합적인배출인벤토리를개발하여 EPA에보고하게함으로써과도한중복작업으로인한지자체인력자원의비효율적인운영을막기위해사용되고있다 [US EPA, 2005]. - 201 -

바. 우리나라의미세먼지배출자료관리체계현황우리나라역시대기질을관리하기위한정책을수립하는데필요한기초자료를제공하기위하여대기정책지원시스템 (Clean Air Policy Support System : CAPSS) 이라는대기오염물질배출목록이작성되어있다. 여기에서는배출원을크게 10가지의대분류로분류하여해당배출원의 TSP, PM10, SO2, NOx, NH3, VOCs, CO에대한배출량을산정하고있다. 배출목록을구축하는과정은앞서설명한미국에서진행되는방법과거의유사하나배출목록이지자체담당자들을통해보완되는과정이없어 NEI 구축과정으로따지자면초안단계의배출목록의형태를가진다고판단할수있다. 또한그동안의많은연구를통해국내고유의배출계수들이개발되었으나, 배출량을산정하는데아직까지많은부분미국또는유럽의배출계수에의존하고있으며, 비산먼지에대한부분은배출량을산정하는데고려되지않아배출량의신뢰도개선의여지가있는것으로평가되고있다 [ 국립환경과학원 ]. 3. 미국의미세먼지저감정책및우리나라와의비교가. 미국의미세먼지환경기준미국연방대기환경기준 (National Ambient Air Quality Standard; NAAQS) 에의하면, 단위부피당질량으로 PM10 농도를측정하도록규정하고있으며, 미세먼지 (PM10) 의 1차 ( 건강기준 ) 및 2차 ( 복지기준 ) 기준치를 1987년에수정하여 (1) 24시간기준치는 150μg /m 3 이고 (2) 년간기준치는 50μg /m 3 으로설정하여유지해오고있었다. 만약이러한연방대기환경기준을초과하는지역은대기질미달성지역 (nonattainment area) 으로지정되어, 일차적으로지역차원의대기보전실천계획이수립 시행되도록법적으로규정되어있다. 이에더하여미국환경청 (U.S. EPA) 은현재의연간미세먼지기준치를 50 μg /m 3 로유지하되, 미세먼지의인체위해성을감안하여 24시간기준치를더욱강화할것을제안하기도하였다. 또한 2차기준치 ( 복지기준 ) 를 1차기준치 ( 건강기준 ) 와동일하게설정하였다. 미세먼지의환경기준치설정과관련한이와같은흐름은, 지역차원의미세먼지문제해결을위해서는대기정화법 (Clean Air Act) 의개정필요성과함께미세먼지와관련된문제해결에실마리를제공하여줄것으로기대되고있다. 비교적최근들어미세먼지에관한새로운실험결과에따라, 추가적인 PM2.5 기준설정의필요성이제기되고있었다. 미국환경청은공공의건강과 - 202 -

환경을보호하기위한불가피한대응방안의일환으로서, PM2.5 미세먼지에대한 1,2차대기환경기준치의개정하였다. 따라서과거의 1차미세먼지기준치를개정하여, 15μg /m 3 ( 연간 PM2.5기준치 ), 35μg /m 3 (24시간 PM2.5 기준치 ) 로새롭게추가하였다. 그리고최근에는 (2006년 12월 17일 ) Coarse particle의장기적노출에따른건강위해도가높지않다는연구결과에따라 PM10에장기기준 ( 연평균 ) 을취소하게되었다 [ 김운수, 1996; EPA,webpage]. 나. 국가및지역수준에서의미세먼지저감정책미국전역을대상으로하는대기규제정책중미세먼지를대상으로하는대표적인것으로 RHR(Regional Haze Rule) 을들수있다. 1999년에최종적으로확정된 RHR은미국전역에분포하고있는 156개소의국립공원들과자연지역들을 Class I지역으로선정하여 2064년까지자연상태에서의시정 ( 가시거리 ) 을회복시키는것으로국립공원들이소재한주들은모두주별시행계획 (SIP: State Implamentation Plan) 을작성하여야한다. 이러한법령의골자는우리나라수도권특별법에서내세운캐치프레이즈인 남산에서인천앞바다까지의시정확보 와흡사하다고볼수있다. 행정적인경계에구애받지않는대기오염의특성상개별주보다는대기권역으로대응해야할필요성을느낀미국환경청 (US EPA) 은미전역을기존행정구역 ( 예 : 주 ) 보다광범위한지역으로통합하여 Regional Planning Organization (RPO) 를설립하도록지방자치단체 (State/Local/Tribes) 를설득하고재정적인지원을하였다. 이리하여설립된 5대 RPO는그림 3.1.8과같으며그임무는 1) 지자체, EPA와협력하여담당지역내의시정오염에대한현황과인과관계들을과학적 / 기술적으로분석하고, 2) 이를해결하기위해회원주 (Member States) 들배출저감전략및규제대안들을지역차원에서설립하도록지원하며, 3) 필요하다면타지역 ( 타주또는타 RPO) 과의협의와협상을위한과학 / 기술적바탕을지원하고, 4) 미래배출량과수립된저감대책시나리오들에대한예측모델링을수행하여규제방안의효율성을파악하고, 5) 지자체들이지방환경청 (EPA Regional Office) 에제출해야할 SIP 작성을돕는것이다 [NESCAUM webpage; OTC, 2001]. RHR의가장핵심적인요구사항들은 1) 기준년도와자연상태의시정상황을파악하고, 2) 2018년의시정상황을예측하며, 3) 2018년의시정을개선시키기위해배출량저감계획 (Reseonable progress Goal) 을수립하여, 4) 이를모델링을통해평가하고개선계획을수정, 보완한다. RHR의요구사항을만족하기위해서작성된, 배출량을저감시키기위한주요규제정책으로는 - 203 -

BART(Best Available Retrofit Technology), CAIR(Clean Air Interstate Rule), Solid Waste Rule, MACT(Maximum Achievable Control Technology) 등을들수있는데각각의규제정책에대한자세한설명은본보고서의범위를벗어나므로난다고사려되어더이상논의하지않았다. 단지본보고서에서는 RHR의 SIP 배출목록작성을규제정책들에대해각각의표에수록하였는데, 화력발전소이외의점오염원 (Non-EGU Point Sources) 들에관련된규제정책들을표 3.1.1에, 점오염원 MACT에관련된것들을표 3.1.2에, 면오염원대책으로주거부문에서의목재소각규제율을표 3.1.3에나타내어놓았다. 여기서소개된대기질규제정책의논점중에하나는어떤지역의미세먼지환경목표를달성하기위해서는 1차먼지의발생뿐만아니라 2차먼지의생성에원인이되는전구물질들 - SO2, NO2, VOC, NH3등 - 도함께규제해야한다는것이며정책적인규제기준의달성을평가하는방법론 ( 배출량산정, 배출모델링, 대기질모델링등 ) 에대하여표준적이고투명한방법론의정립이필요하다는것이다 [EPA, 2000]. - 204 -

a) b) 그림 3.1.8 EPA 지방환경청 (Regional Offices, a) 와 RPO(b) 의구성 - 205 -

표 3.1.1 점오염원 (Non-EGU Point Sources) 들에관련된규제정책들 표 3.1.2 점오염원 MACT 에관련된규제정책들 - 206 -

표 3.1.3 주거용목재소각부문에서의규제율 ( 면오염원대책 ) 다. 국지적인미세먼지발생현황및저감대책사례 -유타, 캘리포니아, 및코첼라시의사례유타주에서의미세입자로인한문제는겨울철에특히심각한양상을보이고있으며, 이는차가운날씨로인해대기중에역전층이형성되기때문이다. 미세먼지들이이러한정체된공기층으로유입되면, 갑자기입자의농도가대기환경기준치의 2배까지상승하게되거나, 낮은온도로인하여기체상태의방출물들이고체상태로전환되면서 2차적인 PM10을형성하게된다. 주로 SO 2, NO X 등이미세입자의주요구성성분이되며, 이러한현상은차갑고습한조건에서활발히일어나므로겨울철동안에계속해서일어나게된다. 한편으론자동차매연 고체연료의연소 농업활동 기타건설활동등의발생원으로부터 PM10이생성되고있다. 특히자동차매연으로인한 PM10의비중은 Salt Lake와 Weber지역의경우약 80% 를상회하고, Utah지역은 76% 를나타내고있다. 이에미세먼지의발생을저감하기위한노력의일환으로목재를태우는것을금지하고있으며, 산업지역의경우겨울철에석탄보다는천연가스를연소원료로이용하도록유도하고, 또한자동차매연발생의감시및유지관리프로그램의실시를추진하고있다. 그리고켈리포니아주남서부해안대기질관리구역 (South Coast Air Quality Management District; SCAQMD) 의경우유타주와유사한미세먼지발생원분포를보이고있으나, 도로부문 (65%), 자연현상 (16%), 건설 (13%), 농업활동 (5%), 그리고매립지 (1%) 의발생원별기여도를보이고있다. 이와같은미세먼지발생원에서의먼지저감을도모하기위하여남서부해안대기질관리구역은유타주의경우와비슷한먼지저감대책을추진하고있다. (SCAQMD, - 207 -

1996). 상기와같은미세먼지발생원분류에의한총량적발생량분석과함께미세먼지를구성하는성분에관한내용또한주된관심사항이되고있다. 그러나대부분의도시의경우분진자체와함께, SO 2 ㆍNOxㆍ암모니아등의대기오염물질과결합하여 2차적인미세먼지를형성하여인체건강피해의주된요인이됨을알수있다. 한편캘리포니아주의경우지역먼지로인한대기환경질이인체건강위해성에영향을미칠가능성이인식되면, 시민에게이를주지하기위한먼지주의보를발령하고있음이매우특징적이다. 또하나의사례는코첼라 (Coachella) 시의경우로서, 대기정화법 (Clean Air Act) 에의거하여, 연방대기환경기준을초과하는지역인대기질미달성지역 (nonattainment area) 으로지정된코첼라시는대기질보전계획 (Coachella Valley SIP; CVSIP) 의입안ㆍ추진이당면과제로부상하게되었다. 이에지방코첼라밸리관할구역, 정부단위의코첼라밸리협회 (CVAG), 그리고지역자치단체 (District) 가공동으로연합하여다양한 CVSIP 먼지저감방안들을수행하고있으며, 이들의노력으로가장포괄적인먼지제어프로그램이라는미명을얻게되었다. 코첼라시에의하여먼지저감계획 (CVSIP) 을수립 시행하는동안지방정부 코첼라밸리정부간협의회 (CVAG) 자치단체 (District 등이구성된 PM10 협의체가조직되어필요한이행조치들을보조하였으며, 이에 9개의코첼라시와리번사이드군 (District) 은저감계획을바탕으로먼지저감조례를채택하게되었다. 동조례는먼지저감계획 (SIP) 의개정필요성 ( 이행기준의법적타당성확보차원 ) 과관련성을가지는데, 개별지역자치단체는현행법조항에대한수정안으로조례의채택 이행과관련하여먼지배출량저감을도모하도록되어있다. 먼지저감조례의주요구성요건을살펴보면다음과같다 [ 김운수 1996]. 1) 굴착허가가필요한개별건설프로젝트의경우기본적으로먼지저감계획의승인을지역자치정부로부터받아야한다. 2) 일일 150회이상의차량통행이있는비포장지역의소유자 / 운영자는구체적인화학적안정화나포장방법에대한계획을명시한계획을제출하여야한다. 특히, 도시지역에인접한비포장노면이이에해당한다. 3) 일일 150회미만의차량통행이비포장지역의소유자 / 운영자는 15마일의최대속도한계를설정한다. 4) 지역자치정부의주차법에따라 8대이상의주차공간을갖는비포장주차장의경우, 화학적안정화나포장을해야한다. 5) 기타승인받지않은지역 ( 예 : 나대지 ) 의소유자는비도로통행 - 208 -

(off-highway vehicle : OHV) 이용을하지못하도록해야한다. 비도로통행이용을억제하는방법으로는표지판및울타리설치, 또는기타지역자치정부에의해필요하다고인정되는방법들을이용할수있다. 라. 우리나라의미세먼지저감방안서론에서간단히언급을하였듯이우리나라에서는심각한상태의수도권지역대기질을개선시키기위하여수도권대기환경개선을위한특별법을제정하고그에따른수도권대기환경관리기본계획을수립하였다. 수도권대기환경관리기본계획에서는수도권지역의현재의대기질을 2014 년까지선진국수준으로개선을하는것을목표로하고있으며, 목표대기오염물질은미세먼지 (PM10) 과이산화질소 (NO2) 이며목표농도는 PM10이 40μg / m3, NO2가 22ppb이다. 이러한목표를달성하기위하여기본계획에서는여러가지오염물질의배출저감방안을마련하였으며, PM10에대한배출저감방안을다음에서간단히살펴보고자한다. 수도권대기환경관리기본계획은 PM10의배출량을저감시키기위하여기본적으로환경용량을파악하여지역배출총량관리제를도입및시행을추진하고있다. 또한해당지역의배출총량까지배출량을저감시키기위하여배출원별로저감방안을마련하고있는데, 사업장의경우대형사업장에대해대기오염물질총량관리와배출권거래제도를도입및시행하고있다. 아울러중 소사업장에대해서는소형소각시설에대한배출허용기준및지도 점검강화방안과무단소각행위에대한감시및신고체계를강화하는방안을세우고있다. 현재수도권지역에서미세먼지의가장큰배출원으로알려진이동오염원에대한대책으로는제작차의배출허용기준강화와저공해자동차의보급, 제작차사후관리프로그램의강화, 운행차저공해화프로그램, 자동차연료품질개선및친환경연료보급확대등과같은방안을마련하고있다. 제작차의배출허용기준강화의경우경유자동차에대해서는 2006년 EURO-4 수준, 2010년 EURO-5 수준의목표를설정하였으며, 가스 휘발유자동차의경우 2006년 ULEV 수준, 2010년 SULEV수준의목표를설정하고있다. 아울러이륜차에대해서는 2006년 EURO-2, 2010년 EURO-3 수준으로강화하는것을목표로하고있다. 아울러저공해차량의보급을촉진시키기위하여행정기관에서는관용차량의일부를저공해차를구비하는것을의무화하고있으며, 이에대한인센티브를마련하고있다. 제작차사후관리프로그램으로는제작 - 209 -

차환경등급표시제를도입하고, 제작차의배출가스결함확인검사제도를강화하며, 차내자기진단장치를부착하여자동차에서배출되는미세먼지의양을줄이도록계획하고있다. 또한현재운용되고있는운행차에대해서는정밀검사강화, 정밀검사사후관리강화와같은대책을수립하였으며, 경우자동차에대해서는특정경유자동차 ( 노후경유자동차 ) 배출허용기준설정, 특정경유자동차관리강화, 노후차조기폐차와같은대책을수립및이행하고있다. 이동오염원에대한다른방법의관리방안으로기본계획에서는환경친화적인교통수요관리라는대책을수립하였는데, 이는환경지역을설정하여대기오염물질배출량이큰대형버스나트럭등의통행을제한시키고, 교통신호주기조정하여교통수요관리를하고, 해당지역에는저공해자동차만통행시키는방안이다. 또한기본계획에서는경제적인수단을이용한자동차통행억제 ( 통행료징수 ), 대중교통기반확충및이용활성화, 자전거이용율제고등과같은대책을수립하고있다. 또한면오염원에대한대책으로써집단에너지공급확대 ( 지역난방보급및지역형집단에너지공급확대 ), 신 재생에너지보급확대와같은각종에너지정책과대기자정능력제고를위한도시계획으로써바람통로를활용한대기오염저감과도시녹지기반및완충녹지확보등과같은대책을마련하고있다. 4. 미세먼지배출관련논의점및개선방안가. 과학 / 기술적시점에서의논의점및개선방안여타배출오염물질들과마찬가지로미세먼지의배출과대기중생성에대한과학적이해는아직완전하지못하며, 미국과같은선진국의사례에비추어보아도이를명확하게알수있었다. 단지선진사례에서참고할점들은과학적불완전성을극복하고보완하기위해서대처해나가는방법론이라고할수있다. 하지만경제규모나국토의규모에서나타나는격차를무시하고무조건적으로선진사례를쫒는것은그다지효과적인방법이라고볼수없다. 이러한배경에서미국의미세먼지의배출목록을작성함에있어서과학적인관점에서의논의점및개선방안들은다음과같다. - 배출계수의대표성문제 : 주로산업공정에대한배출계수에서발생하며공정주기변이시기나비정상가동시의배출량에대한문제이며현실적인모니터링이어려운경우정책유효성 (Rule Effectiveness) 등을통해불확실성을반영한다. 우리나라에서는많은경우선진국의배출계수를그대로이용하 - 210 -

므로외국의배출활동과우리나라의배출활동의차이가나는경우에도대표성문제가발생할수있으며이러한경우에는국내특성에맞는배출계수의개발이필요하다. - 배출프로세싱의정확성 : 우리나라뿐만아니라미국에서도공간 / 시간할당 (Spatial/Temporal allocation) 을위한할당계수의대표성이문제가되는경우가많다. 대형점오염원시간할당계수의경우 CEMS(Continuous Emissions Monitoring System) 을이용하여좀더대표성있는계수를산정하려는노력이이루어지고있으며이는우리나라 TMS자료를이용하면동일한방법론이적용가능하다. 면오염원의공간할당의경우최신의 GIS자료를이용하거나위성의영상을이용하면좀더정확한할당이가능하다. 오염물질-화학종할당 (Pollutants-Chemical species speciation) 의경우, 미국 EPA는배출원별로많은화학종분류연구를통해그결과들을 SPECIATE라는 Database로구축하고있다. 가장최근버전인 SPECIATE4.0이 2007년에발표되었으며 Ver. 4.0에는총 4080종류의 PM과 VOC 화학종할당계수들이정리되어있다 [EPA, 2006]. SMOKE와같은배출모델링시스템은이러한할당계수를통하여배출목록을프로세싱하기때문에프로세싱의정확성은인벤토리의정확성과함께할당계수의정확성에직접적으로의존하게된다. - 배출모델의정확성 : 비산먼지, 암모니아, 산불, 식물VOC배출처럼인위적인에너지이용활동에관계되지않는배출에대해서는일반적으로배출모형을이용하게되며이때배출에관련되는여러가지조건 ( 습도, 온도, 일사량, 바람, 토지피복등 ) 을얼마나정확하게공급하느냐가그부문배출량의정확성에많은영향을미치게된다. 미국의비산먼지배출의경우배출모형에서산정된배출량과측정치를이용한수용 (Receptor) 모형의계산값사이의괴리가커서결국은토지이용에따라배출량을인위적으로 25% 수준으로감소시키는 Transport Fraction(TF) 를도입하여적용하고있다. 이는비산먼지의많은부분이조대입자로배출원주변에다시침적하는이유때문이다. 산불의경우위성영상을이용한활동도추적과삼림연료모형을이용한배출량산정, 노천소각에적합하게개선된연기확산식등주요한개선이있었으나지구온난화로인한미래산불배출량의증가등은여전히개선되어야할숙제로남아있다. 나. 관리및정책적관점에서의논의점및개선방안 과학적 / 기술적접근법들에대한한계는이미알려진사실이며꾸준한연 - 211 -

구과정을통하여반드시개선하여야할사항이지만정책을집행함에있어서는설사완전치못하다고하더라도과학적 / 기술적방법론을동원하여주어진일정에따라문제를해결할수밖에없다. 이때중요한것은과학적 / 기술적접근법의한계를인식하고계량화하는것이고또한편으로는다양한방법론을동원하여방법론간의일치점을찾아인정된불확실성내에서좀더높은수준의확실성을찾아보고자하는접근법이있을수있다. 그러므로위의두가지불확실성개선방법에대해조금더자세히알아보고미국에서 PM10보다더욱중요하게다루어지고있는 PM2.5에대한고려를제언하고자한다. - 관리측면에서의불확실성에대한개선 : 오염현상에대한과학적지식수준이불확실하다면그불확실성에대한지식을가지고있는것만으로도문제해결에많은도움을줄수있다. 그러므로불확실성에대한계량화는정책을수립하여실제로집행하고그효과를계량화하는데있어서반드시필요한요소중에하나이다. 정책집행효과의계량화의불확실성을낮추기위해서 US EPA에서는 CE(Control Efficiency) 에더불어서 RE(Rule Effectiveness) 와 RP(Rule Penetration) 를고려하고있는데 RE와 RP는규제정책을계량화함에있어여러가지정보의불확실성고려를통해목표에대한실현도를현실화하는것이다. 관리측면에서또하나의불확실성저감방법은방법론의통일화및투명성확보이다. 이를위해 EPA에서는배출목록산정지침서및모델링지침서를배포하여권장되는방법론을이용하도록하고있으며지역의특성에따라개선된방법론을차용하는경우에는반드시그투명성을확보하도록하고있다. 또한모든 EPA의 Project에는 QAPP(Quality Assurance Project Plan) 이라는품질관리계획서와보고서를제출하도록하여연구의정도관리에도노력하고있다. - 타접근방법간의유사성파악을통한불확실성에대한개선 : 일반적으로대기질개선에대한평가는모델링을통해이루어지는것이보통이나모든모형에는불확실성이내재되어있으므로서로다른접근방법을동일한대기오염대상에대해적용하고방법론간의일치정도를파악함으로써확실성에대한정성적평가를할수있다. 이러한접근방법을 Weight of Evidence라고하며가장단순하게는배출량대배출원-착지점거리의비부터복잡하게는가장정교한 3차원대기질모형까지, 그리고접근방법으로는배출원중심모형에서부터착지점모형까지다양한접근방법을동원하여현상을파악하고방법론간의유사성을살펴확실성에대한평가를수행한다. - 212 -

- PM10에서 PM2.5로의정책적초점이동 : 아직까지우리나라에서는미세먼지가 PM10을지칭하는말이나미국에서는 PM fine이라하면 PM2.5 경우에따라서는 PM1까지를의미한다. PM Coarse는일반적으로 PM10에서 PM2.5를제한값으로미국과는인식의차이가있는것을알수있다. 미국에서 Fine PM에관심을갖는것은그위해성과시정악화효율때문이다. 황사와같이 Coarse PM의영향을많이받는우리나라는 PM 10과 PM2.5에모두관심을갖는것이바람직하다고보여진다. 참고문헌국립환경과학원홈페이지, www.nier.go.kr 김운수 (1996) 서울시미세먼지저감및관리방안, 서울시정개발연구원. 서울시정개발연구원, 인천발전연구원, 경기개발연구원 (2004), 수도권대기환경영향요인분석및총량관리정책개발연구. 서울시홈페이지, www.seoul.go.kr 환경부홈페이지, www.me.go.kr NESCAUM webpage, www.nescaum.org OTC(2001) Assessment of Emissions Inventory Needs for Regional Haze Plans, MARAMA US EPA(2005), Emissions Inventory Guidance for Implementation of Ozone and Particulate Matter National Ambient Air Quality Standards (NAAQS) and Regional Haze Regulations, OAQPS, US EPA. US EPA(2000), Procedures for Developing Base Year and Future Year Mass and Modeling Inventories for The Heavy-Duty Engine and Vehicle Standards and Highway Diesel Fuel (HDD) Rulemaking, US EPA. US EPA(2006), SPECIATE 4.0 Quality Management Plan (QMP) / Quality Assurance Project Plan (QAPP), US EPA. US EPA webpage, www.epa.gov - 213 -

제 2 장 3 차원광화학모델링과배출자료 - 동아시아와한반도배출을중심으로 2) 1. 서론환경부는수도권지자체들과의협력하에수도권의대기오염을획기적으로개선하여지역주민의건강을보호하고쾌적한생활환경을조성하고자 2003년 12월 수도권대기환경개선에관한특별법 을제정하여서울시, 인천시, 경기도별로수도권의오염된공기를맑고깨끗하게만들기위한수도권대기환경개선특별대책을마련하여 2005. 1. 1일부터시행하고있다. 특별대책의최종목표는 10년내에맑은날남산에서인천앞바다를볼수있도록수도권대기환경을선진국수준으로개선한다는것이다. 주요내용은서울, 인천및경기도 24개시를대기관리권역으로설정하고 2014년까지수도권대기오염물질을절반정도줄인다는것이다. 이를위해수도권의대기오염을장기적이고체계적으로개선하기위한 수도권대기환경관리기본계획 을환경부장관이수립하고, 시 도지사가기본계획에서정해진대기오염물질저감목표를달성하기위해자동차배출가스저감대책등을포함한시행계획을 2006년말에만들어연차별로추진하게된다. 구체적인대책은지방자치단체별로다르나, 공통적으로대기오염의주범이라고할수있는자동차배출가스를줄이기위하여대기오염물질이적게나오는저공해자동차보급사업을시행하게되며, 대기오염물질을많이배출하는대형사업장에대하여 2007년부터총량관리제를시행하고있으며, 2010년까지전국대형사업장에총량관리제를확대실시할계획을가지고있다. 이대책은 (1) 전통적인배출농도규제만으로는수도권의대기환경을획기적으로개선시키기힘들고, (2) 자치단체별, 부처별대기환경관리라는분산관리체계로는수도권전체의대기환경을관리하기힘들다는인식하에사전예방적인배출총량관리및광역, 통합적인대기환경관리를수행하겠다는의도로수립되었다. 이는기존의대기관리체계에비해한단계발전한것으로, 앞으로의우리나라대기환경관리의모범적인사례가될수있을것이다. 이대책에의거해수립된 수도권대기권환경관리기본계획 에의하면 2) 송철한 ( 광주과학기술원 ) - 214 -

( 환경부, 2005) 서울시는미세먼지와이산화질소농도를 2014년에각각 40μg / m3과 22 ppb로줄이는것이대기환경개선목표이다. 미세먼지는시정장애, 인체위해성등의여러영향을야기하는대기오염물질이다. 먼지의크기는 0.01 μm에서 100 μm정도로다양하다. 그가운데서도인체위해성과시정장애등을직접적으로유발하는먼지는직경이 10 μm이하인것 (PM10, 미세먼지 ) 으로알려져있다. 따라서수도권에서의미세먼지농도추이를이해하고, 그추이가발생하는주요원인을파악하며, 장래경향을예측하는것은, 이대책이성공적으로시행되는데필수적요소이다. 이장에서는이처럼시정장애를유발하고인체유해성을가진수도권및한반도미세먼지연구에기본이되는동아시아및한반도 ( 남ㆍ북한포함 ) 배출자료의정확도테스트및추후배출자료의개선이요구되는부분에대해 광화학ㆍ수송모델 (CTM: Chemistry Transport Model) 의관점하에서자세히살펴보고자한다. 광화학수송모델과는다른목적하에서상호보완적으로운용되는 수용모델 (receptor model) 과배출자료 ( 또는 source profile) 와의관계에대해서는다른장에서토론이이루어질것이다. 특히, 본장의토론에서는남한의미세먼지대기질에영향을주는동아시아 ( 특히, 중국 ) 배출자료작성에대한중요성이논의될것이며, 또한미세먼지중특히시정장애효과와건강위해성에큰영향을미치는초미세입자 (PM2.5) 형성과이에중요한역할을하는 2차입자상오염물질 (secondary particulate air pollutants) 의전구체들인 NO x, SO 2, NH 3, VOCs (Volatile Organic Compounds) 들에대해서집중적인논의가이루어질것이다. 본장에서 3차원광화학 수송모델을중심으로이들전구체배출자료가토의되는주요한이유는, 이들전구체와 2차입자상오염물질과의관계는오직 3차원광화학 수송모델에의해서만연구될수있기때문이다 ( 이를연구하기에수용모델은그한계가있음 ). 즉, 기체상전구체배출과 2차입자상오염물질형성사이의비선형관계 (non-linear relationships) 를보여줄수있는유일한방법이 3차원광화학 수송모델이다. 2. 3차원광화학수송모델앞절에서논의되었던바와같이수도권및남한에서의미세먼지연구를위한 3차원광화학 수송모델은기체상전구체배출과 2차입자상오염물질형성사이의비선형관계 (non-linear relationships) 를보여줄수있는중요한방법이다. 따라서, 본고에서는미국환경청 (US EPA) 에서만 - 215 -

들어져현재미국, 한국, 일본등지에서사용되고있는 Models-3/CMAQ (Community Multi-scale Air Quality) 모델을중심으로광화학수송모델에대해논의하고자한다. 광화학ㆍ수송모델중특히 3차원 Eulerian 접근법 에의한연구는기체상전구체배출과 2차입자상오염물질형성사이의비선형관계 (non-linear relationships) 를보여줄수있을뿐아니라, 오염원- 수용체사이의관계 (source-receptor relationship) 연구에있어서도매우유용하다. 일반적으로전구체물질의배출위치와대기중에서형성된오염물질의수용체위치사이에는일정한시ㆍ공간적간격이존재하므로, 이를체계적으로연구하고정량화하기위해서는, Eulerian 3차원광화학ㆍ수송모델링은매우중요하다고할것이다. 일반적으로전자의중요성 ( 전구체배출과 2차입자상오염물질형성사이의비선형관계 ) 는 광화학 이란용어에주로의미되고있고 ( 실제로는비선형적물리과정 non-linear physical processes도포함됨 ), 후자 ( 오염원-수용체사이의관계 ) 는 수송 이란용어안에주로그의미가내포되어있다고볼수있다. 2.1. US EPA Model-3/CMAQ 모델지역규모및도시규모에서오존및 SOAs의예측에는몇가지 3차원광화학모델들이사용되나 ( 예를들어, Models-3/CMAQ, CMAx, CHIMERE, RADM 등 ) 그중미국환경청 (US EPA) 에서개발된 3차원광화학모델인 Model-3/CMAQ 모델이미국과한국등에서많이사용되고있다. 따라서, 본절에서는 Models-3/CMAQ 모델을중심으로광화학ㆍ수송모델에대해살펴보고자한다. 하지만, 위에서언급한다른광화학ㆍ수송모델의일반적인구조및방법또한 Models-3/CMAQ 모델의구조및방법과크게다르지않다. 대기오염의주요이슈인광화학옥시단트 (Oxidants), PM (Particle Matter, PM 10 과 PM 2.5 ), 시정및산성침적을계산ㆍ예측하기위한 CMAQ 모델은지역규모와도시규모에대하여대기오염물질및그전구체의이동, 변환및침적에영향을미치는프로세스들을시뮬레이션하기위한 3세대모델로서, 다양한오염물질 (multi-pollutants) 및규모 (multi-scales) 의특성뿐만아니라기체상화학, 입자상화학및입자열역학, 기체-입자상간의비균질화학 (heterogeneous chemistry) 에대한모듈 (module) 화및매개변수화가잘형성 (build-up) 된모델이라고볼수있다. 그림 3.2.1은 CMAQ 모델의구조를보여주는것으로, 배출자료, 기상모델 (MM5) 및기타데이터는표 3.2.1에정리된 MCIP, ICON, BCON, 및 - 216 -

JPROC 등과같은인터페이스프로세서 (interface processor) 를통하여 CCTM (CMAQ Chemical Transport Model) process에서통합되고 CCTM에서 multi-scales과 multi-pollutants를위한 chemical transport modeling이수행된다 (Byun and Ching, 1999). CCTM의 chemical transport modeling에적용되는방법 (scheme) 은아래표 3.2.2에도표화하였다. 그리고 SMOKE(Sparse Matrix Operator Kernel Emission) 는배출자료를생성하고, Fifth Generation Penn State University/National Center for Atmospheric Research Mesoscale Model (MM5) 또는 Weather Research and Forecast Model v2.2 (WRF v2.2) 는 CCTM을위해필요한기상자료를생성시키게된다 (NCAR, 2002). 또한기상장은 FDDA(Four Dimensional Data Assimilation) 을이용한기상관측자료와동화되어보다정확한기상장이산출된다. MM5 or WRF Meteorology Model ACE-ASIA/TRACE-P Emission Data and CAPSS Data MCIP Meteorology-Chemistry Interface Processor SMOKE Emission-Chemistry Interface Processor LUPROC Land use Processor MET fields for CMAQ Program Control Processing CMAQ Chemical Transport Model (CCTM) ICON and BCON Initial and Boundary Condition Processors JPROC Photolysis Rate Processor Governing Plume-in-Grid Equation Treatment Cloud Gas Phase Chemistry and Chemistry Aerosol Dynamics Transport Chemistry and Algorithms Dynamics Integration of Science Code into Model-3 Process Analysis Aggregation 그림 3.2.1 CMAQ의구조도표 3.2.1 CMAQ의인터페이스프로세서 (Interface processor) 별기능 Interface Processor SMOKE MCIP 기능 Sparse Matrix Operator Kernel Emission SMOKE는이동, 점, 면등을포함하는각각구분된 Source자료로부터시간별 3-D 배출자료 (emission data) 를산출 국립환경과학원대기총량과로부터 CAPSS자료를활용 Meteorology-Chemistry Interface Processor MCIP은 CCTM을위해기상모델로부터산출된자료를변형하 - 217 -

LUPROC ICON BCON JPROC 고가공 필요에따라구름매개변수 (cloud parameter), surface 및 PBL(Planetary Boundary Layer) 매개변수 (parameter) 등을계산 Land User PROCessor LUPROC으로부터제공된지형정보 (Landuse Information) 는 surface 및 PBL(Planetary Boundary Layer) 매개변수 (parameter) 를계산하는데사용됨 Initial CONditions 각각화학종에대하여시뮬레이션초기농도값을제공 각각화학종에대하여모델링도메인 (modelling domain) 을둘러싼격자 (grid) 의농도값을제공 Photolysis(J) PROCessor 시뮬레이션중변경되는광해리상수 (Photolysis rate) 을계산 JPROC은수직오존추이 (vertical ozone profile), 온도변화 (temperatue profile), 에이로솔수량밀도 (aerosol number density) 와지표면알베도 (the earth's surface albedo) 자료등을필요로함 특히오존예측의정확성을위해서는 VOCs 배출장정확성과더불어, 기체상화학 mechanism과 NO x (=NO+NO x +NO 3 +N 2 O 5 +HONO+HO 2 NO 2 +RONO 2 +PANs) 에대한비균질화학등이중요하고, SOAs의예측정확성을높이기위해서는 VOC 배출량의정확성과더불어, 각 VOC 배출량에대한화학종분류와각 VOC 분류종에대한 SOAs 수율계산모듈의정확성, particulate dynamics 등이중요하다. 오존농도의예측에는주로 CBM IV, SAPRAC99, CAL (Carter-Atkinson-Lurmann mechanism) 등이주로사용되는데, 이중 CBM IV는 lumped structure 계열의 mechanism이고 SAPRAC99과 CAL은 lumped species (surrogate) 계열의 mechanism이다. 동일한배출장에대한오존예측정확도는각 mechanism이비슷한능력을보이는것으로알려지고있다. 하지만, SOAs 형성능에서는각 mechanism이상이한능력을보이는것으로알려져있어이에대한주의가요구된다. VOCs의각화학종에대한수율산출방법은뒷장에서토론하도록하겠다. 또한, CMAQ particulate dynamics 모듈구성에서는에어로솔의행동을모사함에있어계산시간이매우중요하고, 이를최소화하기위해수리적이고수치적으로효율적인모듈 - 218 -

을사용해야한다. particulate dynamics 모듈로는 sectional method와 modal method가있다. 불연속적인크기의 bin을사용하는 sectional method는크기분포 (size distribution) 를표현하기위하여많은수의 bin을요구하며많은화학성분 (species) 을고려한다면입자의행동을모사하기위해서대기모델에매우많은변수가필요하다. 이방법은 USEPA CMAQ-MADRID 모델에 moving center method와함께채용되어사용되어지고있다. 반면, Whitby (1978) 에의해최초로제안된 3개의모드를사용하는 modal method는전체입자수농도 (total particle number concentration), 전체표면농도 (total surface concentration) 와각각화학성분의전체질량농도 (total mass concentration) 만을필요로한다. 이렇게 modal method의수학적간결성은에어로솔역학 (aerosol dynamics) 을위한분석적해법 (analytic solution) 을가능케하여 Models-3/CMAQ 모델에채용되어사용되고있다. 그외에입자열역학및화학, 침적 process 등도 SOAs 형성에직간접적으로관여하는 process들이포함되어있다. 표 3.2.3에서는 CMAQ v4.5에서에어로솔모듈에관해개정된내용과 aero4 이전의 aero3에대한내용을간단하게도표화하였다. 표 3.2.2 CMAQ 모델에적용되는프로세스모듈 (process module) 방법 프로세스모듈 process module 이류 (Advection) 확산 (Diffusion) 개요및방법 Bott scheme (BOT, 1989) Piecewise parabolic method* (PPM, Collela and Woodward, 1984) Yamartino-Blackman cubic scheme (YAM, 1993) Eddy diffusivity* for vertical diffusion Eddy diffusion* for horizontal diffusion 기체상화학 (Gas Phase Chemistry) Carbon Bond Mechanism 4th generation (CBM4, Gery et al., 1989) Version 2 of Regional Acid Deposition Model (RADM2, Chang et al., 1987) State Air Pollution Research Center mechanism version 1999* (SAPRC99, Carter, 2000) Sparse Matrix Vectorized GEAR (SMVGEAR, Jcobson & Turco, 1994) Chemical Mechanism Solver - 219 -

PinG Modeling (Plume-in-Grid) Particulate dynamics Cloud & Aqueous Chemistry Dry Deposition Qussi-Steady State Approximation used in the Regional Oxidant Model (QSSA, Lamb, 1983; Young et al., 1993) 선택적주요점오염원 (Major Elevated Point Source Emitters, MEPSEs) 으로부터배출되는 plume에의해오염물질에영향을미치는경우 subgrid scale의물리화학적프로세스를처리하기위한모듈 PinG 모듈은 plume의상승 (rise) 및성장 (growth), 그리고 sub-grid plume의역학적및화학적반응과정을시뮬레이션함 AERO3 Module AERO4 Module* (sea-salt aerosol 첨가 ) Regional Acid Deposition Model* (RADM, Dennis et al., 1993) Wesley Scheme* for gaseous species (Wesley, 1989) Venkatram & Pleim Scheme* for aerosols (Venlcatran and Pleim, 1999) 표 3.2.3 aero3 주요내용및 aero4의개정내용 aero3의주요내용 Aitken mode: 0.003-0.1μm Lognormal size Accumulation mode: 0.1-2.5μm distribution coarse mode: 2.5-10.0μm Nucleation (revised) Coagulation Aerosol processes ISORROPIA semi-volatile equilibrium model Cloud: CCN, aqueous chemistry, wet deposition Inorganic: sulfate, nitrate, ammonium Secondary antropogenic and biogenic organic Aerosol chemistry Speciated primary emission: elemental carbon, organic carbon, sulfate, nitrate Regional haze Heterogeneous reaction of N 2 O 5 + H 2 O 2HNO 3 Visibility estimates in deciview deciview=10 ln(β ext /0.01) - 220 -

Explicit hour-averaging of CMAQ output species Dynamic memory allocation/windowing aero4의개정내용 Added sea salt (fine equilibrium: non-interactive coarse mode) Updated aerosol dry deposition algorithm Updated mechanism include files to remove any aerosol species with zero concentration for aero4 Updated ISORROPIA to v1.5 and fixed some discontinuities Added diagnostic variable to calculate PM 2.5 concentration Corrected bug in mode merging to reduce mode crossover Modified SO 4 used in ISORROPIA call Corrected inconsistency in MINL2SG (aerodepv) Corrected the EMSULF (H 2 SO 4 emissions) unit conversion bug 3. 배출자료동아시아및한반도 / 수도권에서의올바른대기질연구및예측을위해서는우선동아시아와한반도에대한다양한 1차오염물질들에대해정확한배출자료들이구축되어야하며, 이들배출자료를입력자료로이용하며앞절에서언급된 Models-3/CMAQ 모델과같은 3차원광화학ㆍ수송모델링을통해동아시아, 한반도및수도권의대기질연구및예보가수행될수있을것이다. 따라서, 본절에서는기존에구축되어사용되어지고있는, 동아시아및남한에대한배출자료들에대해간략하게알아보고, 이들지역에대한보다정확한 3차원 Eulerian 광화학ㆍ수송모델링을위한배출자료개선에대해토론해보고자한다. 3.1 동아시아배출자료현재동아시아배출자료는주로미국 Argonne National Laboratory의 David Streets 박사그룹과미국아이오와대학의 Gregory Carmichael 교수팀이공동으로작업한배출자료들이동아시아에대한 3차원 Eulerian 광화학ㆍ수송모델링에주로사용되어왔다. 이들자료들은 2001년동아시아및북서태평양대기질연구를위한국제협력 campaign인 TRACE-P와 ACE-Asia의연구를위해작성되었던, 2001년을대상으로한동아시아배출 - 221 -

자료가 release된상태이다. 현재, 동아시아에대한 2001년도배출자료및배출자료에대한정확도검증에많은노력이기울여져, 동아시아배출자료의정확성을제고하고자하는많은연구가현재이루어지고있다. 특히, 중국에서 NO x 배출의경우, 특정지역에서소규모연소원 (small-scale combustion source) 으로부터의 NO x 배출이고려되지않아대략 30% 정도저평가되고있는것으로알려져있으며, CO 역시 TRACE-P campaign 중비행기를이용해황해상에서측정된측정치와 modeling 값사이의불일치로인해, 현 2001년배출자료에서저평가되고있는것으로알려져있다. 또한, 비료사용 (fertilizer use) 과가축사육 (live-stock farming) 등에서주로배출되는 NH 3 배출역시그정확도가매우떨어지는것으로알려져있어현재동아시아에대한배출자료에대한종합적인 improvement가미국 Argonne National Laboratory의 David Streets 박사그룹이중심이되어, 중국의청화대학환경공학과 Kevin He 교수팀과의연구협조하에 Top-Down 및 Botton-Up approach가병행되며진행중에있다. 3.2 남한배출자료현재남한에대한배출자료는국립환경과학원대기총량과에의해주도적으로작성된 CAPSS (Clean Air Policy Support System) 자료가남한의각지자체별또는일정 grid 별로 ( 최소 grid 면적 1km 1km에대해 ) 제공되고있다. 현재 2001년, 2003년 CAPSS 자료가제공되고있는데, 그림 3과그림 4는 CAPSS 자료로부터 2001년과 2003년에대해일산화탄소 (CO), 암모니아 (NH 3 ), 질산화물 (NO x ), 황산화물 (SO x ), 휘발성유기화합물 (VOCs) 및 PM 10 의연간배출량 ( 단위 ton/yr) 을보여주고있다. 그림에서보는바와같이 PM10의경우, 2001년의배출량은 2003년의배출량에비해명확하게적은량을나타내고있다. 2년에걸쳐실질적인배출량이현저하게큰차이를나타내지않을것으로예측됨에도불구하고현격한차이를보이는것은 2년에걸쳐배출량산정에대한방법적인향상과 2001년 CAPSS자료검정의미완성으로사료된다. 따라서, 향후연구에서는 2003년이후의 CAPSS 자료를광화학ㆍ수송모델을위한배출자료로활용함이좋을것으로판단된다. 현재 release된국립환경연구원 CAPSS 배출자료중특히 VOCs 배출량은 1km 1km resolution의공간배출분포는제공되고있으나 VOCs 총배출량만이주어져있기때문에, 총배출량에일및계절변화 (daily and seasonal variations) 를 allocation하는것과총 VOCs 배출에대한 speciation 을하는작업은매우중요하다. - 222 -

그림 3.2.2. 동아시아에서의오염물질배출속 (flux): (a) SO 2 ; (b) NO x ; (c) NH 3 ; (d) NMVOCs; (e) BC; (f) OC. - 223 -

그림 3.2.3 국내 2001 년 2003 년의 CO, NH 3 및 NO x 배출량 그림 3.2.4 국내 2001 년 2003 년의 SO X, VOC 및 PM 10 배출량 - 224 -

특히, 후자의경우각화학종들이다른오존생성능 ( 또는 incremental reactivity) 를갖고있고, 또한 SOAs 생산능도화학종에따라다르기때문에, 올바른 VOC speciation은정확한오존및 SOAs 농도예측을위해매우중요한과제이다. 또한, 화학종별 speciation의경우사용하고자하는 3차원광화학모델의화학 mechanism에맞게각화학물질들을 lumping을해주어야한다. 앞서언급한바와같이 lumped species와 lumped structure method에맞추어각화학종들을합당하게 mechanism에서취급하는 mechanism 화학종별로 allocation하는작업도매우중요하기때문이다. 미국의경우 VOCs 배출량산출및 VOCs의 speciation, 일및계절변화및공간적배출분포에대한화학종별 temporal and spatial allocations은 Models-3/CMAQ 모델또는 CMAQ-MADRID 모델의배출장 preprocessor인 SMOKE에의해수행된다. 그림 5는 SMOKE를이용한 AQM-ready ( 또는 CTM-ready) emission file 생성도이다. 그림에서설명되어있듯, VOCs 화학종및오존, SOAs의다른전구물질들의 spatial allocation을위해토지피복 (Land Use Land Cover) 자료및도로, 철도, 항만 ( 선오염원 ), 인구 ( 면오염원 ), 대단위점오염원 ( 점오염원 ) 등의자료가입력된다. 그림 3.2.5 SMOKE에의한 AQM-ready ( 또는 CTM-ready) emission file 생성도이러한자료의바탕위에서 VOCs 화학종들은, 화학종 speciation (splitting) 을위해 SCC (Source Classification Code) mapping이우선시행되고, mapping된 code에따라, 화학종 speciation이이루어진다. 현재, CAPSS 배출장자료의 VOCs speciation을위해서 SMOKE를적용할경우미국기준의 - 225 -

SCC VOC splitting factor가적용됨에의한오류가발생할여지가있을것으로추측되는만큼, 한국형 SMOKE 또는 VOC splitting factor의개발또는개선이필요하다. 3.3 배출자료개선현재 3차원광화학ㆍ수송모델에이용되고있는동아시아배출자료및 CAPSS 자료의정확도제고는동아시아및한반도대기질연구및예보등에있어매우중요한요소이다. 따라서, 본절에서는이들배출자료들의개선방법에대해토의해보고자한다. 3.3.1 인공위성자료를이용한 NO x emission 정확도검증현재 NASA (National Aeronautics Space Agency) 와 ESA (European Space Agency) 에서운영하는인공위성들에탑재된다양한 platform(satellite sensor) 들이다양한종류의대기오염물질 (CO, NO 2, SO 2, HCHO 등 ) 의농도들을현재제공하고있으며, 이들자료를활용한배출량자료의정확도검증이필요하다. 동아시아및남한의배출량자료정확도를검증하는방법으로는, 점측정 (point measurement) 또는선측정 (line measurement) 에서측정된농도를 3차원광화학ㆍ수송모델결과와비교하는방법의연구가진행되어왔으나, 이는 point-versus-grid 및 point-versus-line (pencil thin effect) error와같은근본적인한계를노정해왔다. 따라서, 이와같은점이나선측정을통한모델검증또는배출량검증의한계점들을극복하며, 전체 domain에서측정농도를예측농도와비교할수있는방법으로, 인공위성 platform 자료의이용은, 인공위성자료가일정 domain에대해 2차원층적분 (2-D column-integrated) 농도를제공하므로상기한한계들을극복하며, 배출량자료의정확도를 domain-wide하게검증할수있다는장점으로인해현재주목을받고있다. 일반적으로다양한인공위성 sensor들로부터다양한기체물질및입자농도, 수분농도의원격측정 (remote sensing) 자료는다양한 retrieval 방법을통해얻어질수있으나, 에어로솔농도자료 ( 예를들어, 에어로솔광학두께 : aerosol optical depth (AOD)) 의경우가시광및근적외선 (VIS & NIR) channel에서얻어진 radiation 자료를계산에사용하므로, 지표면반사도 (surface reflectivity) 의영향을크게받아, 이에대학불확도가매우크고, 또한광화학ㆍ수송모델측면에서도에어로솔의각 species 농도형성 ( 예를 - 226 -

들어, sulfate, nitrate, ammonium, SOAs 형성등 ) 및 1차오염물질의배출량 ( 예를들어, Black carbon 및황사 ) 에대한불확도역시매우커서이를통한 1차및 2차오염물질농도를모델값과비교검증함에의해배출량정확도를검증하는데는큰한계가있다. 반면, 1차및 2차기체상오염물질의경우주로자외선 (UV) 파장의 channel을이용하므로해서, 지표면반사도의영향을최소화할수있고, 모델링측면에서도기체상반응 ( 또는기체상반응 mechanism) 에서의불확도도상대적으로낮아, 인공위성원격측정기체상오염물질자료와모델값과의비교를통해배출자료의정확성을검증하는것은충분한타당성을갖는다고할수있다. 현재, ESA/ERS-2 GOME (Global Ozone Mapping Experiment), ESA/ENVISAT SCIAMACHY (Scanning Imaging Absroption Spectrometer for Atmospheric CHartographY), NASA/AURA OMI (Ozone Monitoring Instrument) plarform들로부터다양한 spatial, temporal resolution을가진 NO 2, SO 2, HCHO 등기체상오염물질농도자료의획득이가능하며, 이들농도자료들을이용하며 3차원광화학ㆍ수송모델링의 2-D 층적분농도와의비교를통해, 이들물질들의배출자료정확도를검증한다. 예를들어, 동아시아및한반도에대한배출자료 ( 미국 Argonne 국립연구소 Davis Streets 박사의동아시아배출자료 ) 를이용하며, US EPA Models-3/CMAQ 모델을 WRF v2.2 기상모델과함께구동하여, 동아시아및한반도에대한기체상대기오염물질중 NO 2 의층적분농도를산출할수있고, 이를인공위성 platform에서얻어진오염물질의층적분농도 ( 인공위성 platform으로부터의오염물질의층적분농도값은독일브레멘대학 Paul Burrow 교수및 Andrea Richter 박사그룹과협조 ) 와비교ㆍ검증함에의해동아시아및한반도배출량자료의정확도를검증한예가그림 6-8에보여진다. 그림 6에서보여지듯, 동아시아양쯔강이북 ( 북경-상하이구간포함 ) 지역에서는 NO 2 의배출이과소평가되어있고, 한반도및일본에서는 NO 2 배출량이과대평가되어있음을알수있다. 한편, 인공위성자료가가지는표면반사도 (surface reflectance) 에의한 error 및 temporal resolution (1일또는 3일에한번동아시아에대해자료를얻을수있음 ) 의한계를극복하기위해서는, 일본 Frontier 연구소, Akimoto 박사등이주관하는동아시아의 MAX-DOAS network의자료가추가활용되면보다정확한배출량정확도검증작업이가능할것이며, 또한다양한인공위성 platform 자료간의 TRAIN-SERIES 기법적용또한인공위성자료가갖는 temporal resolution에있어서의한계를극복하는데도움이될수 - 227 -

있을것이다. 그림 3.2.6 Models-3/CMAQ 을통해얻어진대류권층적분 NO 2 농도분포. 그림 3.2.7 ESA/ERS-2 GOME 을통해얻어진대류권층적분 NO 2 농도분포. - 228 -

그림 3.2.8 Models-3/CMAQ 모델과 GOME을통해얻어진대류권층적분 NO 2 농도에서의차이분포. 이와같은연구노력들은동아시아및한반도 ( 남ㆍ북한포함 ) 배출량자료의정확도를제고하고, 또한동아시아및한반도대기오염을보다입체적으로감시하는데활용될수있을뿐만아니라, 궁극적으로 3차원광화학모델링 / 배출량자료 / 인공위성자료 / 환경부측정자료가통합된동아시아및한반도 통합대기환경감시시스템 구축에도응용될수있을것이다. 3.3.2 동아시아 Emission Inventory 작성한반도및수도권대기질에는동아시아지역오염원 ( 특히, 중국 ) 의영향이매우큰것으로알려져있으므로, 국내에서도한반도배출자료작성뿐만아니라, 우리나라대기질 ( 특히, 배경농도 ) 에큰영향을미치는중국등의동아시아배출자료작성에도많은노력을기울여야할것으로사료된다. 예를들어, 일본의경우에는일본내배출자료뿐만아니라, 일본대기질에영향을주는동아시아배출자료작성에많은노력을기울여, Frontier Reserach Institute의 Hajime Akimoto 박사등을중심으로동아시아에대한 REAS배출자료를작성하는등의노력이경주되고있다. 이와같은국제적추세에보조를맞추며, 우리나라에서도한반도대기 - 229 -

질에큰영향을미치는중국의배출자료를연구하는보다전문화된연구인력및연구집단과중국배출에대한기초연구자료 ( 예를들어, 에너지사용통계연감, 인구자료, 인구분포자료, 배출원분포, 오염원의활동도자료등 ) 의확보가매우시급하다. 이와같은연구인력및기초자료의확보는기존에중국배출자료연구가한동안등한시됨에의해, 이에대한연구의 대외종속성 이심화된상태에서, 배출량연구의종속성을탈피하고, 보다능동적으로 배출량자료팀과 3차원광화학ㆍ수송모델링그룹또는수용모델그룹과의유기적연구협력체제구축을위해반드시필요한작업이라할수있을것이다. 3.3.3 VOC species들에대한 chemical speciation 오존의주요전구체는 NO x 와 VOCs이며, CO (carbon monoxide) 와 CH 4 (Methane) 또한배경농도상태에서오존을생성시킨다. 그리고, " 이론적 " 으로는 DMS (Dimethyl sulfide) 나 SO 2 또한오존을생성시킬수있다. 하지만, 서울시및수도권과같은도시오염지역에서는 NO x 와 VOCs가주요오존전구체 ( 또는생성매개체 ) 로, NO의 NO 2 로의전환을촉진시킴에의해 홀수산소군 (O x : Odd Oxygen family) 에서의평형상태를오존생성으로 shift시키는기능을한다. 따라서, 서울시및수도권에서 VOCs 배출장의정확도를증진시키는일은대상지역에서오존생성량을예측하는데있어매우중요하다. 한편, VOCs는대기중에서 OH, NO 3, O 3 과의반응을통한산화과정을거치면서, ketones, aldehydes, carboxyls, organic nitrates 등 vapor pressure가낮은물질로전환되면서, 입자내로 partitioning되어이차유기상오염물질 (SOAs) 을생성시킨다. 이와같은, 오존과 SOAs 생성은 VOCs 배출장에서크게세인자에의해영향을받는다. 첫째는총 VOCs의배출량이고, 둘째는 VOCs 배출의시ㆍ공간적분포 (spatial and temporal distributions) 이고, 세째는각 VOCs들의 speciation이다. 현재국립환경과학원대기총량과에서작성한 CAPSS 배출장은총 VOCs 배출량과이의공간적분포자료만을제공하기때문에이에 temporal resolution을 allocation하는일과 speciation을하는작업은 3차원 Eulerian 광화학모델을이용하여오존및 SOAs 양을정확하게예측하는데있어매우중요하다. 또한, CAPSS의 VOCs 배출장의정확도를검증할수있는방법은 3차원광화학모델링으로부터산출된오존및 SOAs 양과측정치를비교하는방법외에는없으나, 이또한상기한인자들에서나타나는불확실성에더하여, 기상모델 (meteorological - 230 -

model) 에서행성경계층 (PBL: Planetary Boundary Layer) 혼합현상의매개변수화 (parameterizations) 과정에서발생하는불확실성, 기체-입자간비균질 (heterogeneous) 상호작용을매개변수화하는과정에서나타나는불확실성, 각 speciated된 VOCs species들이 SOAs를생성시키는수율 (yield) 계산에서의불확실성, 토지피복도 (land use data) 에서의불확실성등으로인해상당히어려운작업이다. 대기입자의유기성분은수백, 심지어는수천의유기화합물의혼합으로구성되는데, 이들화합물이직접적으로배출이되는것이 1차미세입자 (Primary Organic Aerosols) 이고휘발성유기화합물의 oxidation process를통해생성되는것을 2차미세입자 (Secondary Organic Aerosols) 이라부른다. 가스상유기화합물이 OH radical, ozone 혹은 nitrate radical에의해산화과정을통해서산화물로축척하게된다. 산화물의일부는다소휘발성이낮고입자의표면에응축되게되는데그림9에서는대기중에서생성되는 2 차미세입자의생성과정을간략하게소개하였다. 대기중 oxidation process를통해 SOAs를생성하는휘발성유기화합물의능력은대기중휘발성유기화합물의농도, 화학적반응성, oxidants의 availability, 그리고반응 (OH, O 3, NO 3 와의반응 ) 후생성물의휘발성에크게의존한다. VOCs의높은수증기압으로인해대기조건에서모든 VOCs가 PM 를형성하는것은아니며탄소원자 7개이상의 alkane, 탄소원자 8개이상의 alkene, aromatics, 분자량이낮은 carbonyls 등만이 2차미세입자를생성시킬수있으면이들을 SOAs의전구체로부른다. 또한방향족화합물 (aromatics) 은지금까지가장중요한 antropogenic SOAs 전구체이다. 산업단지로부터배출되거나이동된방향족화합물 (i.e. 톨루엔 (toluene), 자일렌 (xylenes), trimetyl-benzene 등 ) 은인간기원 (antropogenic) SOAs 생성의 50-70% 에상당한다고알려져있다 (Odum et al,. 1997). 산림으로부터배출되는 biogenic hydrocarbon 또한 SOAs를생성하는중요한전구체가된다. 오존생성과관련해중요한 biogenic source인 isoprene은대기조건에서 SOAs를형성시키지않는것으로알려져왔으나, 최근수율이 ~1% 정도라는보고가있은후이에대한연구가활발히진행되고있다. 또한, terpenes, α-및 β-pinene, limonene, carene, sesqui-terpines 등은 SOAs를형성하는주요 biogenic source이다. 많은연구자들에의해이차미세입자 (SOAs) 는도시대기중미세입자생성량에상당한기여를하는것으로연구되고있다 (Schauer et al., 1996; Blando et al., 1998; Strader et al., 1999). - 231 -

그림 3.2.9 대기중 2 차미세입자 (Secondary Organic Aerosols) 생성 또한최근 SOA 생성메커니즘은가스-입자상평형의온도및 composition 의존성을설명하기위해 Air Qulity Model에적용하여연구가진행되고있다 (Pun et al., 2002; Binkowski and Roselle, 2003). Models-3/CMAQ v4.5 모델의경우, SOAs 산출량을계산함에있어아래식같은 Pandis and Seinfeld (1992) 의 SOA yield법을적용한다. VOCs a 1 P 1 + a 2 P 2 + 여기에서 a i 는생성물 P의몰수율 (molar yield) 이다. 이방법은유기가스상물질 (Reactive Organic Gas, ROG 또는 VOCs) 은기존재하고있는에어로솔과반응하지않으며그러한 ROG는에어로솔표면에흡수되지않는다는가정하에얻어진것이다. 이와같은방법은비교적오래된방법이고새로운방법들이많이적용되고있지만 CMAQ v4.5 모델내부에서기채택 (builtin) 되어적용되고있다. 또한 CAPSS 자료상에는휘발성유기화합물 (VOCs) 배출총량만제공되고있어 SOA생성량을예측하기위해서는앞서언급한바와같이휘발성유기화합물 (VOCs) 의분류 (speciation) 가중요한요소가되며, 이를위해수도권 VOCs 측정자료를통하여 VOCs 배출량의분류 (speciation) 가필요하다. 또한국립환경과학원대기총량과의비공개 Biogenic VOCs - 232 -

(Isoprene과 mono-terpines) 배출장은아직정확도검증이되지않은듯보이나, 서울및수도권 SOAs 형성에매우중요할수있다. 한편, USEPA가 2004년도부터 release하기시작한 CMAQ-MADRID (Community Multi-scale Air Quality model augmented with the Model of Aerosol Dynamics, Reaction, Ionization, and Dissolution) (Zhang et al., 2002; Zhang et al., 2004) 모델의경우에는 SOA 생성에관한보다정교한 yield법을채택하고있다. 예를들어, Models-3/CMAQ 모델의경우각화학종별수율만을고려하는데반해 CMAQ-MADRID 모델의경우아래보여진식에의해각전구체의기체상-입자상 partitioning을열역학적방법에의해고려한다. 식에서 om은해당 organic matter를, MW om 은 molecular weight, g om 은 activity coefficient, p o L은 saturated vapor pressure, R은 ideal gas constant, T는온도를나타낸다. CMAQ-MADRID의에어로솔모듈에서는각 SOA 전구체에대해화학종별농도를, 우선상기한방법에의해 K p 값을구한후, 이로부터각화학종별입자표면에서의표면농도 (surface concentrations) 와기체상농도의차를이용하는 dynamic 법에의해계산한다. 반면, 최근까지이루어진연구결과에의하면 3차원광화학모델에서예측된총 SOA양이과소계산되고있다는결과가있는데, 이는주로입자내 SOA 화학종들이산성조건하에서고분자화되는 acid-catalyzed polymerization과정을고려치않기때문으로, acid-catalyzed polymerization 과정을 3차원광화학모델에고려하기위한보다정교한매개변수화작업이향후모델개발에있어서중요한과제로남아있다. 앞서언급한바처럼, 휘발성유기화합물 (VOCs) 은오존의중요한전구체이자, 이차입자상유기화합물 (SOAs) 의전구체로서, 화학종마다다른오존및 SOA 생성능을보유하고있다. 따라서, 화학종분류 (chemical speciation) 없이 VOC의총배출량만을고려한다면, 오존및 SOA 형성연구및예측에중요한불확실성이존재할수밖에없다. 예를들어, 현 CAPSS 배출자료가제공하는휘발성유기화합물배출량이단지배출총량만을제공하고화학종 (chemical species) 별배출량은제공하지않아, 3차원광화학ㆍ수송모델을이용한대기질 ( 또는화학기상 ) 연구및예보에불확실성을제공하고있다. VOC 배출에있어화학종분류는, VOC 화학종자체의독성 - 233 -

뿐만아니라, VOC 화학종에따른상이한대기산화과정 (atmospheric oxidation process) 중발생되는상이한독성물질생성량에도매우큰변화를일으키기때문에 국민보건 이란관점에서도 VOC 화학종별분류는매우중요한과제임에틀림없다. ( 예를들어, BTX류는 Alkane류에비해자체독성뿐아니라, 대기산화과정중 2차독성물질생성률이매우높음 ). 더불어, 수용모델 (receptor) 의이용을위한 source profile 작성작업에있어서도주요배출오염원별 (source에따른 ) VOC 화학종분류는매우중요하다. 따라서, 현재국립환경과학원대기총량과에서용역이진행중인 휘발성유기화합물배출량산정 ( 건국대선우영교수 ) 작업을바탕으로우리나라 VOC 배출상위 10-30개정도의주요배출원에대한 VOC 화학종분류작업을실시하는일은이런종류의연구의시발점이될수있을것이다 ( 참조 : 우리나라주요 VOC 배출원은도장공정, 세정공정, 주유소및자동차에서의증발배출, 석유화학산업에서의비산배출, 선박배출등임 ). 또한, 이작업에있어서기존 TRI (Toxic Chemical Release Inventory) framework 하에서실시되어온 VOC 배출원별화학종농도자료를총괄ㆍ통합하는작업역시동시에진행됨이좋을것이다. 또한, 주요 VOC 배출원에대한 VOC speciation에대한자료를 SMOKE의 SCC에 matching 시켜입력함에의해, 남한에대한 VOC 화학종별배출량자료의질 (Quality) 을또한제고할수있을것이다. 이와같은작업을통해, CAPSS의 VOC 배출량자료를보다세밀화함에의한 CAPSS 배출량자료 upgrade할수있음은물론, 수도권및한반도에서오존, SOA를비롯한 2차독성물질 ( 예, PANs, aldehydes, Di-ketones, nitrophenol 등 ) 생성량에대한예측정확도또한제고시킬수있을것이다. 3.3.4 기타 CAPSS 배출자료개선사항들 3.3.4.1 NH 3 배출자료현재동아시아에대한 Davis Streets 박사의배출량자료에는 NH 3, EC/OC 및비산먼지배출량 (fugitive dust emission) 이포함되어있으나, CAPSS 배출자료에는이들자료가제공되고있지않다. 앞서언급한바와같이동아시아에서 NH 3 배출자료의정확도는, 초미세입자 (PM2.5) 상에서형성되는입자상 NH + 4 농도뿐만아니라, NH + 4 와함께 PM2.5 입자상에서생성되는 NO - 3 의농도산정에도매우중요한역할을한다 ( 즉, NH 3 (g) + HNO 3 (g) NH 4 NO 3 (p)). 현재, 국립환경연구원대기총량과에서는세종대전의찬교수그룹과공동으로남한에서우사, 돈사, 계사, 및비료사용등으로부터발생하는 NH 3 배출인자 (emission factor) 산정과배출자료확립에많은노력을기울이고있으며, 빠른시일내에남한에대 - 234 -

한검증된 NH 3 배출자료가 CAPSS 배출자료에포함되어야할것이다. 3.3.4.2 EC/OC (BC/POA) 배출 1차배출오염물질로서 EC/OC ( 또는 BC/POAs: Black Carbon/Primary Organic Aerosols) 배출은현 CAPSS 배출자료에는포함되어있지않다. 연소과정중에주로배출되는것으로알려진 EC/OC 배출은그양에서는다른오염물질배출량 ( 예를들어, SO 2, NO x 등의배출량 ) 과비교했을때상대적으로적으나, 인체에미치는독성, 시정장애 (visibility impairment) 현상및현재논의가진행되고지구온난화 (climate change) 등에아주큰영향을미치는물질로서, 이들물질들에대한배출자료는반드시확보되어야할것이다. 3.3.4.3 비산먼지배출 (Fugitive dust emission) 모두에서언급된바처럼, 수도권대기에관한특별법 하에정하여진바, 2014년까지미세먼지 (PM10) 농도를 40 μg / m3까지저감시키기위해, 가장용이한방법으로현재고려되고있는것이수도권비산먼지의발생을제어하는것이다. 이방법은비산먼지자체의독성이상대적으로작아, 미세먼지농도저감의인체보건에미치는실제적효과가상대적으로적을수있음에도불구하고, 정책적성과달성이란측면에서는좋은결과를보일수도있다. 단, 비산먼지및도로재비산에대한배출자료의불확실성은이와같은노력이어느정도실효성이있을지를예측하는데장애가되고있으므로이에대한보다정확한배출자료의작성이중요하며, 이는광화학ㆍ수송모델링에서비산먼지의미세먼지농도기여도산출이란관점에서도중요할수있다. 본작업역시국립환경과학원대기총량과에서과업이진행중이며, 결과를 CAPSS 배출자료에포함시키는것이요구된다. 3.3.4.4 BVOC 배출현재, CAPSS 배출자료중가장불확실한자료들중하나가 BVOC 배출에관한것이다. BVOC 배출은일반적으로 BEIS v2 및 v3 모델을한반도에대해구동하여얻어질수있으나, BEIS 모델자체가미국에서개발되어, 미국실정에맞게개발된모델인관계로우리나라식생분포나조건에맞지않는문제점때문에, BEIS 모델의구동을위해서는다양한가정하에모델과우리나라식생분포사이에서, 식생에대한 matching 작업들이행해져야하며, 이작업에서 BVOC 배출의불확실성나타나게된다. 따라서, 보다정확한남한및북한에대한 BVOC의 species별배출량산정 을위해서는 BEIS 모델의보다정확한구동을위한사전연구가진행되어야할것이다. 특히, BVOC 배출은여름철오존및 SOAs 형성의주요인자가될수도있는만큼, 이에대한주의가요구된다. 3.2.4.5 노천소각및산불에의한배출현재 CAPSS 배출자료에는노천 - 235 -

( 불법 ) 소각및산불에의한 CO, CH 4, NO x, VOCs, SO 2, 및입자상물질 ( 예를들어, 초미세입자상 EC, OC, K + 등 ) 의배출량은포함되어있지않아, 이에대한보완이요구된다. 또한, 추수후소각의경우단순히 agricultural residue 만을소각하는것이아니라, 농산물폐자재도소각시키므로여기서발생되는독성화학물질들의배출량산정또한이루어져야할것이다. 3.3.4.6 독성금속성분의배출현 CAPSS 배출량자료에는 Hg, Cd, Cr, Pb, As, Cu, Zn, Mo 등독성금속 (toxic metals) 성분에대한배출이포함되어있지않다. 실제로이들성분들은환경부및국립환경과학원의 TRI framework 하에서관리되고있는것으로보이는데, 현재 Models-3/CMAQ 모델중 Hg의배출및화학을고려할수있는 CMAQ-Mercury 모델등이존재하며, 이들물질들이배출자료는광화학ㆍ수송모델링및수용모델링에있어서도중요할수있다는점을고려할때, CAPSS 배출자료에이들 toxic metal들과 EC 등의입자상 trace 성분들을포함시키는방안이강구되어져야할것으로사료된다. 4. 결론 3차원광화학모델중광화학옥시단트 (oxidants), PM(particle Matter, PM 10 및 PM 2.5 ), 시정및산성침착을계산하기위한 Models-3/CMAQ 모델은지역규모와도시규모에대해대기오염물질및전구체의이동, 변환및침착에영향을미치는프로세스를시뮬레이션하기위한 3세대모델로서, 다양한오염물질 (multi-pollutants) 및규모 (multi-scales) 의특성뿐만아니라기체상화학, 입자상화학, 기체-입자상간의비균질화학에대한모듈 (module) 화및매개변수화가잘형성되어있는데, 한반도및수도권대기오염현상을종합적으로분석ㆍ예측ㆍ예보하기위해서는기체상전구체배출과 2차입자상오염물질형성사이의비선형적관계 (non-linear relationships) 를해석할수있고오염원-수용체시아의관계를연구할수있는광화학ㆍ수송모델의적용이필수적이며, 동아시아배출자료및국내 CAPSS 자료의정확도제고가매우중요한요소이다. 배출자료의정확도검증하기위한방법으로점측정혹은선측정이있는데이들은 point-versus-grid 및 point-versus-line error와같은근본적인한계를노출하는데이들한계를극복하기위한방법으로인공위성 platform 자료이용은인공위성자료가일정한 2차원층적분농도를제공하므로배출량자료를검증할수있다. - 236 -

동아시아배출자료의경우, 중국에서소규모연소원으로부터발생하는 NO x 배출이고려되지않고있으며, CO 역시 modeling값과측정치와의불일치로 2001년배출자료에서저평가되어있고, 2차미세입자생성에영향을미치는 NH 3 배출역시그정확도가떨어져국내에서도동아시아배출자료에개선을위한종합적인연구가필요한실정이다. 오존과초미세입자 (SOAs) 의정확한생성량예측을위해서 CAPSS자료의총 VOCs 배출량의정확성뿐만아니라 CTM-ready input file 생성을위한배출장 preprocessing이국내실정에맞게수행이되어야한다. 우선 VOCs 화학종및오존, SOAs 전구물질의 spatial allocation 수행을위해선오염원, 면오염원및점오염원의자료가입력이되고, 이러한바탕위에서 SCC mapping이수행되고 mapping code와국내실정에맞는 VOCs splitting factor에따라 VOCs 화학종의 speciation (splitting) 이이루어져야한다. 이와아울러시간적배출분포를위한일및계절변화에대한화학종별 temporal allocation도함께적용되어야한다. 또한 CAPSS자료중불확실성이높은 biogenic VOCs 배출은미국에서개발된 BEIS모델구동을통해얻어질수있으나모델과우리나라식생분포사이에서, 식생 maching에의한문제해결이선행되어야한다. 그외에도국내 CAPSS자료개선사항으로초미세입자생성에중요한역할을하는 NH 3 의배출인자 (emission factor) 산정과배출자료의확립이요구되며, 인체에미치는독성학적측면과시정장애및지구온난화관점에서큰영향을미치는 EC/OC에대한배출량이고려되어야한다. 수도권대기에관한특별법 하에서 2014년까지미세먼지저감이라는정책적성과달성측면에서비산먼지발생제어는좋은결과를보일수도있으나비산먼지및도로재비산에대한배출자료의불확실성은이와같은노력이어느정도의실효성을거둘지를예측하는데장애가되고있으므로이에대한정확한배출자료작성이요구된다. 또한노천소각및산불에의한가스상및입자상오염물질에대한배출량산정이이루어져야하며, 독성금속 (toxic metals) 성분에대한배출이 CAPSS 배출자료에포함되면 CMAQ-Mercury 모델등을통한독성금속의광화학ㆍ수송모델링및수용모델링에연구에활용될수있다. 위와같이동아시아및한반도의화학종별배출량 ( 배출속 : emission flux) 자료의 획기적개선 을통하여, 1차오염물질농도 ( 예, NO x, SO 2, Bezene, Toluene, Xylene 등 ) 및 2차오염물질농도 ( 예, O 3, PANs, SO 2-4, NH + 4, NO - 3, SOAs 등 ) 의시 공간적분포를보다정확히예측할수있는토 - 237 -

대마련가마련될것으로사료된다. 참고문헌환경부, (2005), 수도권대기권환경관리기본계획국립환경과학원대기총량과, 2001년및 2003년 CAPSS자료김영성, 심상규 ( 연구책임자 ) (2004), 황사발생및수송과정에관한연구, 한국과학기술연구원보고서, 국립환경연구원 Binkowski F. S, and S. J. Roselle, (2003), Models-3 community multiscale air quality (CMAQ) model aerosol component - 1. Model description, J. Geophys. Res., 108, Art. No. 4183 Blando J. D., R. J. Porcja, T. H. Li, D. Bowman, P. J. Lioy, and B. J. Turpin, (1998), Secondary formation and the Smoky Mountain organic aerosol: An examination of aerosol polarity and functional group composition during SEAVS, Environ. Sci. & Tech., 32, 604-613 Bott, A., (1989), A positive definite advection scheme obtained by nonlinear renormalization of the advective fluxes, Mon. Wea. Rev. 117: 1006-1015 Carter, W. P. L., (2000), Document of the SAPRC-99 Chemical Mechanism for VOC Reactivity Assessments. Final Report to California Air Resources Board, Contract 92-329 and 95-308, SAPRC, University of California, Riverside, CA Brown, J., and K. Compana, (1978), An economical time-differencing system for numerical weather prediction, Monthly Weather Rev. 106, 1125-1136 Byun. D. W., and J. K. S. Ching., (1999), Science algorithms of the EPA model-3 Community Multi-scale Air Quality(CMAQ) modeling system, EPA/600/R-99/030, USEPA, Research Triangle Park, USA Chang J. S., R. A. Broast, I. S. A. Isaksen, S. Madronich, P. Middleton, W. R. Stockwell, and C. J. Waleck, (1987), A three-dimensional Eulerian acid deposition model: physical concepts and formulation, J. Geophys. Res., 92, 14681-14700 CMAS Center, (2006) latest release of the Aerosol note, ftp://ftp.unc.edu/ pub/cmas/pub/model/cmaq/4.5/aerosol_notes - 238 -

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제 3 장 3 차원수치모델관점의국내 배출자료현황과개선방안 3) 1. 서론배출원과수용체사이의인과관계를정량적으로규명하는대기확산모델링은그림 3.3.1에나타낸바와같이크게기상모델, 배출원모델, 및화학수송모델로구성된다. 이와함께각각의모델을수행하기위한기상입력자료및배출량입력자료가요구되고, 화학수송모델의결과를비교분석하기위한대기질현황자료가필요하다. 그림 3.3.1 대기확산모델링구성도 그동안대기질관리를위한모델적용에서많은연구가진행되어왔으나, 수도권대기질관리정책수립에활용된대표적인경우는표 3.3.1에나타낸바와같다. 모든경우에서기상장생성을위해서 MM5(Mesoscale Modeling System) 를사용하였다. 화학수송모델에서는수도권기본계획을수립시에는 3) 구윤서 ( 안양대학교 ) - 241 -

CMAQ(Community Multiscale Air Quality) 을사용하였고, 지자체에서시행계획수립시에는 CAMx(Comprehensive Air Quality Model with Extension) 를적용하였다. 대기환경학회에서여러연구자들이공동으로참여하여장기간연구한대도시관리조사방안연구에서는오존모델링에는 CMAQ을, 미세먼지모델링에서는 CMAQ-MADRID를각각사용하였다. 한편배출량은 CAPSS 자료를사용하였고, 동아시아지역배출량은미국 NSF 및 NOAA의지원을받아서작성된 ACE-Asia(Asian Pacific Regional Aerosol Characterization Experiment) 배출량자료를이용하였으며, 모델링을위한시간별종분류된모델링배출량자료를 CAPSS(Clean Air Policy Support System) 또는 Ace-Asia 배출량자료로부터작성하기위해서는미국 EPA에서제공하는 SMOKE(Sparse Matrix Operator Kernel Emissions) 가사용되었거나, 또는연구진이자체제작한 EMPS가사용되었다. 모델링기간은기본적으로계절별로 1개월씩하여총 4개월을수행하였고, 오존모델링을위해서는고농도가나타난오존사례일을중심으로모델링을수행하여평가하였다. 표 3.3.1 국내사례분석 과제명 수도권지역배출총량관리제추진방안 (2004) 연구기관 환경부 KEI 대상 해상도 물질 (km) NO 2, PM10 27, 9, 3 사용모델 SMOKE, MM5, CMAQ 입력자료연구내용 Ace-Asia, CAPSS RDAPS 수도권대기질개선기본계획을수립하고, 지자체별배출총량할당 서울시, 수도권대기질개선 NO 2, 경기도, 시행계획 (2006) PM10 인천시 대도시대기질관리방안조사연구 (2006) 국립환경 과학원대기환경학회 27, 9, 3, 1 EMPS, MM5, CAMx SMOKE, PM10, 30, 10, MM5, O 3 3.3 CMAQ CAPSS RDAPS Ace-Asia, CAPSS RDAPS, NCEP 수도권대기질기본계획에의거하여각지지체의시행계획수립및평가 수도권지역의미세먼지및오존의생성원인을규명하고, 관리방안을수립함. 앞에서수도권을대상으로대기질관리를위해서적용된대표적모델링사례를모델링의구성요소인배출량모델, 기상모델, 및화학수송모델으로구분되나, 본원고에서는 CAPSS 배출량을이용하여배출량모델링의과정과배출량자료에서보완해야할점을중심으로기술하고자한다. - 242 -

그림 3.3.2 대기확산모델링에서각각모델링요소별상세시스템 - 243 -

2. CAPSS 배출광화학모델링을위해서국내자료로는 CAPSS에서전국을대상으로 1km 1km격자별로산출한배출량자료를이용하고있다. CAPSS의배출원분류체계 (SCC, Source Classification Code) 가총11개대분류로오염원이분류되었다. 또한각대분류는중분류및소분류, 세분류를두어상세한오염원별배출량을산정하고있으며, 2003년도부터는 SCC별연료코드와지역코드가추가되어보다상세한배출량을활용한정책을마련하기위한토대가구성되었다. 표 3.3.2은전국대분류별배출량을오염물질별로구분하여배출량비율과 VOC와 NOx의비율을나타낸것이다. 생산공정배출량의 VOC/NOx 비가 2.3으로가장높게나타났으며, 도로이동오염원의 VOC/NOx비가 0.27로, 전국평균치는 VOC/NOx의비가 0.69로나타났다. 전국적으로 VOC/NOx비가미국이 0.8수준, Ace-Asia배출량자료의 VOC/NOx 비가 0.88인점을고려할때에상대적으로낮은수치이고, 특히이동오염원에대한 VOC/NOx비가미국이지역에따라서 0.8-0.91, 일본 0.5인점을고려하면국내배출량자료, 특히이동오염원에서 VOC가저평가되었거나, 또는 NOx가과대평가되고있는것으로판단된다. 한편표 3.3.2에서 PM10의배출량은비산먼지의배출량 (268,080 ton/year) 을제외한것이며, 비산먼지의 PM10배출량은 PM10의인위적배출량 (67,450 ton/year) 의약 4배이다. 표 3.3.2 전국대분류별대기오염물질배출량 배출원대분류 Sox Nox CO PM10 VOC NH3 TSP VOC/NOx 제조업연소 106,237 137,370 14,912 14,780 2,568 1,139 22,054 0.02 생산공정 87,807 56,304 23,299 7,707 129,498 29,155 15,466 2.30 에너지수송및저장 0 0 0 0 26,098 0 0 에너지산업연소 187,202 191,846 28,134 5,433 4,398 1,207 7,963 0.02 비산업연소 63,565 82,421 55,009 2,724 2,933 1,978 4,182 0.04 도로이동오염원 6,662 496,153 739,696 27,693 134,925 11,819 18,694 0.27 비도로이동오염원 45,998 203,583 57,399 9,033 21,043 526 10,199 0.10 유기용제사용 0 0 0 0 457,944 0 0 농업 0 0 0 0 0 171,224 0 폐기물처리 1,538 18,755 2,126 79 44,883 0 416 2.39 총합계 499,010 1,186,431 920,575 67,450 824,290 217,047 78,973 0.69 ** 자연오염원및비산먼지제외 ( 단위 : ton/yr) - 244 -

3. 아시아지역배출량자료 국내에서대기질모델링을위해서는우선적으로중국에서이동하여국내에영향을주는정도, 즉배경농도의해석이매우중요한인자이다. 이를위해서는동아시아지역의배출량자료가요구된다. 현재문헌또는 internet 상에서알려진동아시지역의배출량자료는표 3.3.3와같다. 국내 CAPSS자료와비교하면, ACE-Asia 배출량자료중에한국지역에서 SO2 배출량자료는과대평가되었고, CAPSS의 CO는과소평가되었다. 그리고 VOC 및 NOx도 CAPSS 자료가상대적으로작은편이다. PM10인경우에는 ACE-Asia 배출량이 CAPSS 배출량의 2.5이다. 배출량모델링시에통상적으로모델링영역에서한국지역의배출량은 CAPSS 자료를사용하고, 동아시아다른국가의배출량은 ACE-Asia 자료를사용하고있으나, 향후국내대기질평가에중요한역할을하고있는 ACE-Asia 배출량자료의정확성을검토하고보완하기위한작업도필요하다. 표 3.3.3 2000 년도 ACE-Asia 배출량및 2003 년도 CAPSS 배출량자료비교 Country SO 2 NOx CO CH 4 VOC NH 3 BC OC PM2.5 PM10 비고 China 20,385 11,347 115,749 38,356 17,432 13,570 1,049 3,385 12,243 14,345 Japan 801 2,198 6,806 1,143 1,920 352 53 74 324 332 N. Korea 227 273 3,556 1,345 234 98 22 106 326 366 S. Korea 829 1,322 2,824 1,433 1,161 172 22 28 136 171 CAPSS (2003) 499 1,186 920 824 236 67.4-245 -

4. 배출량관련자료및체계의개선점 CAPSS 배출량자료를기초로시간별로변화하는기상을반영하여광화학모델링을위한배출량자료를작성하기위해서미국 EPA에서제공하는 SMOKE system을국내실정에맞게입력체계를개선하여광화학모델링배출량자료를산정할필요가있다. 모델링배츨량자료작성에요구되는기초 DB는시간에따fms 차종별주행속도분포 (1km 해상도 ), 토지이용도및식생분포도자료, CAPSS 배출량자료 (1km 해상도, 연간 ), MM5의의한기상자료이다. 이를입력자료로하여점오염원의 plume rise를계산하여고도에따른배출량분포를 3차원적으로계산하고, 온도와일사량을반영한자연오염원배출량을상세계산하고, 시간별주행속도를반영한이동오염원배출량자료를작성하여최종적으로각각의면, 이동, 자연, 점오염원자료를통합하여광화학모델링을수행하기위한 1시간및 1km 해상도의종분류된배출량자료를생성한다. 이와같이기초 DB를이용하여모델링을위한종분류된시간별배출량입력자료를생성하기위해서개선이필요한사항을항목별로정리하면다음과같다. - 246 -

그림 3.3.3 광화학모델링배출량산정체계 가. Source profile 및 Temporal allocation profile 표 3.3.2에있는기준성오염물질을화학수송모델에이용하기위해서는화학반응기구에따른화학종분류가요구되며, 기초배출량자료는연간배출량이므로시간분배가필요하다. 그림 3.3.4는 CAPSS 또는 Ace-Asia 배출량자료가시간적해상도가연간또는월간이므로시간별배출량을산정하기위해서는배출원별로시간분배계수 (Temporal Allocation factor) 가필요하고, 공간적으로는 ACE-Asia 배출량자료가위경도 0.5도 ( 약45km) 이고이를모델링격자로공간분배가요구된다. 또한 VOC 및 PM10을종분류를위한배출원별로화학종분류계수 (Chemical speciation profile) 가요구된다. 그림 3.3.4 CAPSS 또는 Ace-Asia 배출량자료로부터화학수송모델링을위한입력자료작성도 - 247 -

2003년도 CAPSS 배출량자료를 VOC 및 PM10을배출원별로전국또는수도권을대상으로배출량기여도를구하여순위별로표 3.3.4 - 표 3.3.7에각각정리하였다. VOC인경우에는유기용제사용이가장많고, PM10인경우에는점오염원인연소시설과이동오염원중에서화물차의기여도가가장높게나타났다. 특히수도권역에서 PM10의주배출원은이동오염원이고, 이중에서화물차에의한배출이지배적으로나타나고있다. 현재국내대기질모델링시 VOC 및 PM10의화학종분류에대한 Source profile은미국 EPA에서제공되는자료를주로이용하고있다. PM10인경우에는배출원별로 PM2.5의비율을구하고, PM2.5를화학종분류를한다. VOC 및 PM10의주요배출원에대한 source profile의확보가향후모델링정확도향상에많은기여를할것으로예상된다. 이와함께시간분배계수도현재국내자료가거의없어서미국 EPA에서제공하고있는 profile을사용하고있으므로주요배출원에대한시간분배계수도국내자료로확보할필요가있다. 한편공간분배계수는현재 CAPSS에서격자별배출량으로제공되고있기때문에특별한어려움은없으나, 향후주요배출원에대한공간분배방법에대해서도집중적인검토가요구된다. - 248 -

표 3.3.4 전국 SCC 별 VOC 배출량 30 순위 순위 SCC_CD 배출원대분류 배출원중분류 배출원소분류 배출원세분류 배출원특성 VOC(ton/yr) 비율 총합계 1 06010300 유기용제사용 도장시설 건축및건물 면오염원 15.02% 06010300 2 06010500 유기용제사용 도장시설 코일코팅 면오염원 9.16% 06010500 3 06010600 유기용제사용 도장시설 선박제조 면오염원 7.02% 06010600 4 06020100 유기용제사용 세정시설 금속세정공정 면오염원 4.14% 06020100 5 06010800 유기용제사용 도장시설 기타산업용도장공정 면오염원 3.50% 06010800 6 06040200 유기용제사용 기타유기용제사용 가정의유기용제사용 면오염원 3.34% 06040200 7 04010300 생산공정 석유제품산업 석유제품저장및취급 점오염원 3.25% 04010300 8 06030100 유기용제사용 세탁시설 세탁 ( 드라이크리닝 ) 면오염원 2.77% 06030100 9 06010900 유기용제사용 도장시설 기타비산업용도장공정 면오염원 2.66% 06010900 10 09010203 폐기물처리 폐기물소각 사업장폐기물 ( 플레어링제외 ) 대형 (2000kg/hr 이상 ) 점오염원 2.47% 09010203 11 04010100 생산공정 석유제품산업 석유제품가공 점오염원 2.34% 04010100 12 05010300 에너지수송및저장 휘발유공급 주유소 ( 주유시포함 ) 면오염원 2.28% 05010300 13 06010700 유기용제사용 도장시설 나무, 가구제조 면오염원 2.26% 06010700 14 06040300 유기용제사용 기타유기용제사용 아스팔트도로포장 면오염원 2.07% 06040300 15 04070802 생산공정 식음료가공 위스키등독주 면오염원 면오염원 1.80% 04070802 16 04070401 생산공정 식음료가공 설탕 점오염원 점오염원 1.54% 04070401 17 07410202 도로이동오염원 승용차 소형 엔진미가열 이동오염원 (VOC) 1.44% 07410202 18 04050702 생산공정 유기화학제품제조업 고밀도폴리에틸렌 (HDPE) 면오염원 면오염원 1.32% 04050702 19 04020102 생산공정 제철제강업 코우크스오븐 ( 누출및소화 ) 면오염원 면오염원 1.29% 04020102 20 07410302 도로이동오염원 승용차 중형 엔진미가열 이동오염원 (VOC) 1.10% 07410302 21 06020200 유기용제사용 세정시설 전자부품제조 면오염원 1.00% 06020200 22 06020300 유기용제사용 세정시설 기타산업용세정공정 면오염원 0.98% 06020300 23 07010202 도로이동오염원 승용차 소형 엔진미가열 이동오염원 0.97% 07010202 24 06010200 유기용제사용 도장시설 자동차수리 면오염원 0.86% 06010200 25 09010204 폐기물처리 폐기물소각 사업장폐기물 ( 플레어링제외 ) 기타 면오염원 0.85% 09010204 26 09010201 폐기물처리 폐기물소각 사업장폐기물 ( 플레어링제외 ) 소형 (200kg/hr 이하 ) 점오염원 0.82% 09010201 27 06010100 유기용제사용 도장시설 자동차제조 면오염원 0.77% 06010100 28 09010202 폐기물처리 폐기물소각 사업장폐기물 ( 플레어링제외 ) 중형 (200-2000kg/hr) 점오염원 0.72% 09010202 29 07410201 도로이동오염원 승용차 소형 엔진가열 이동오염원 (VOC) 0.70% 07410201 30 08060400 비도로이동오염원 건설장비 굴삭기 이동오염원 0.69% 08060400-249 -

표 3.3.5 수도권 SCC 별 VOC 배출량 30 순위 순위 SCC_CD 배출원대분류 배출원중분류 배출원소분류 배출원세분류 배출원특성 VOC(ton/yr) 비율 전국배출량합계 322,638 1 06010300 유기용제사용 도장시설 건축및건물 면오염원 61,775 19.15% 2 06010500 유기용제사용 도장시설 코일코팅 면오염원 37,811 11.72% 3 06020100 유기용제사용 세정시설 금속세정공정 면오염원 17,778 5.51% 4 06010800 유기용제사용 도장시설 기타산업용도장공정 면오염원 17,215 5.34% 5 06040200 유기용제사용 기타유기용제사용 가정의유기용제사용 면오염원 13,077 4.05% 6 07410202 도로이동오염원 승용차 소형 엔진미가열 이동오염원 (VOC) 11,903 3.69% 7 04070401 생산공정 식음료가공 설탕 점오염원 점오염원 11,298 3.50% 8 06010700 유기용제사용 도장시설 나무, 가구제조 면오염원 10,675 3.31% 9 06030100 유기용제사용 세탁시설 세탁 ( 드라이크리닝 ) 면오염원 10,166 3.15% 10 05010300 에너지수송및저장 휘발유공급 주유소 ( 주유시포함 ) 면오염원 9,126 2.83% 11 07410302 도로이동오염원 승용차 중형 엔진미가열 이동오염원 (VOC) 9,065 2.81% 12 06040300 유기용제사용 기타유기용제사용 아스팔트도로포장 면오염원 7,667 2.38% 13 07410201 도로이동오염원 승용차 소형 엔진가열 이동오염원 (VOC) 5,809 1.80% 14 06010900 유기용제사용 도장시설 기타비산업용도장공정 면오염원 5,305 1.64% 15 09010203 폐기물처리 폐기물소각 사업장폐기물 ( 플레어링제외 ) 대형 (2000kg/hr 이상 ) 점오염원 4,992 1.55% 16 06020200 유기용제사용 세정시설 전자부품제조 면오염원 4,849 1.50% 17 07410301 도로이동오염원 승용차 중형 엔진가열 이동오염원 (VOC) 4,391 1.36% 18 07430102 도로이동오염원 승합차 소형 엔진미가열 이동오염원 (VOC) 4,361 1.35% 19 07430101 도로이동오염원 승합차 소형 엔진가열 이동오염원 (VOC) 4,321 1.34% 20 09010204 폐기물처리 폐기물소각 사업장폐기물 ( 플레어링제외 ) 기타 면오염원 4,162 1.29% 21 04070802 생산공정 식음료가공 위스키등독주 면오염원 면오염원 3,853 1.19% 22 07450201 도로이동오염원 화물차 중형 엔진가열 이동오염원 (VOC) 3,534 1.10% 23 06020300 유기용제사용 세정시설 기타산업용세정공정 면오염원 3,198 0.99% 24 07410402 도로이동오염원 승용차 대형 엔진미가열 이동오염원 (VOC) 3,000 0.93% 25 06010200 유기용제사용 도장시설 자동차수리 면오염원 2,982 0.92% 26 08060400 비도로이동오염원 건설장비 굴삭기 이동오염원 2,862 0.89% 27 07410102 도로이동오염원 승용차 경형 엔진미가열 이동오염원 (VOC) 2,766 0.86% 28 05010200 에너지수송및저장 휘발유공급 수송및저유소 ( 주유소제외 ) 점오염원 2,403 0.74% 29 07450101 도로이동오염원 화물차 소형 엔진가열 이동오염원 (VOC) 2,393 0.74% 30 09020400 폐기물처리 기타폐기물처리 매립 점오염원 2,366 0.73% - 250 -

표 3.3.6 전국 SCC 별 PM10 배출량 30 순위 순위 SCC_CD 배출원대분류배출원중분류배출원소분류 배출원세분류 배출원특성 PM10(ton/yr) 비율 총합계 67,450 1 03010100 제조업연소 연소시설 1,2,3 종 ( 보일러 ) 점오염원 6,868 10.18% 2 07050301 도로이동오염원 화물차 대형 엔진가열 이동오염원 5,672 8.41% 3 01010100 에너지산업연소 공공발전시설 1,2,3 종 ( 보일러 ) 점오염원 4,313 6.39% 4 07050101 도로이동오염원 화물차 소형 엔진가열 이동오염원 2,597 3.85% 5 07050201 도로이동오염원 화물차 중형 엔진가열 이동오염원 2,232 3.31% 6 08060400 비도로이동오염원 건설장비 굴삭기 이동오염원 2,115 3.14% 7 02020300 비산업연소 주거용시설 기타 면오염원 2,046 3.03% 8 07350101 도로이동오염원 화물차 소형 엔진가열 이동오염원 (PM10) 1,853 2.75% 9 07360301 도로이동오염원 특수차 기타 엔진가열 이동오염원 (PM10) 1,757 2.61% 10 04060204 생산공정 목재, 펄프제조업 제지, 펄프공정 면오염원 면오염원 1,498 2.22% 11 07330101 도로이동오염원 승합차 소형 엔진가열 이동오염원 (PM10) 1,465 2.17% 12 08060300 비도로이동오염원 건설장비 지게차 이동오염원 1,297 1.92% 13 03021400 제조업연소 공정로 석회생산 점오염원 1,290 1.91% 14 03030200 제조업연소 기타 음, 식료품제조업 면오염원 1,283 1.90% 15 07350201 도로이동오염원 화물차 중형 엔진가열 이동오염원 (PM10) 1,278 1.89% 16 07050401 도로이동오염원 화물차 특수 엔진가열 이동오염원 1,160 1.72% 17 07030101 도로이동오염원 승합차 소형 엔진가열 이동오염원 1,110 1.65% 18 07350301 도로이동오염원 화물차 대형 엔진가열 이동오염원 (PM10) 1,099 1.63% 19 08020101 비도로이동오염원 철도 기관차 디젤기관차 이동오염원 1,098 1.63% 20 07060201 도로이동오염원 특수차 견인차 엔진가열 이동오염원 1,084 1.61% 21 07040301 도로이동오염원 버스 전세버스 엔진가열 이동오염원 1,064 1.58% 22 08030202 비도로이동오염원 선박 해상선박운송 연안선 이동오염원 958 1.42% 23 08030201 비도로이동오염원 선박 해상선박운송 외항선 이동오염원 942 1.40% 24 04051901 생산공정 유기화학제품제조업 무수프탈산 점오염원 점오염원 941 1.39% 25 07330101 도로이동오염원 승합차 소형 엔진가열 이동오염원 (PM10) 1,465 0.18% 26 08060300 비도로이동오염원 건설장비 지게차 이동오염원 1,297 0.16% 27 03021400 제조업연소 공정로 석회생산 점오염원 1,290 0.16% 28 03030200 제조업연소 기타 음, 식료품제조업 면오염원 1,283 0.16% 29 07350201 도로이동오염원 화물차 중형 엔진가열 이동오염원 (PM10) 1,278 0.15% 30 07050401 도로이동오염원 화물차 특수 엔진가열 이동오염원 1,160 0.14% - 251 -

표 3.3.7 수도권 SCC 별 PM10 배출량 30 순위 순위 SCC_CD 배출원대분류배출원중분류배출원소분류 배출원세분류 배출원특성 PM10(ton/yr) 비율 총합계 15,200 1 07350101 도로이동오염원 화물차 소형 엔진가열 이동오염원 (PM10) 1,853 12.19% 2 07360301 도로이동오염원 특수차 기타 엔진가열 이동오염원 (PM10) 1,757 11.56% 3 07330101 도로이동오염원 승합차 소형 엔진가열 이동오염원 (PM10) 1,465 9.64% 4 07350201 도로이동오염원 화물차 중형 엔진가열 이동오염원 (PM10) 1,278 8.41% 5 07350301 도로이동오염원 화물차 대형 엔진가열 이동오염원 (PM10) 1,099 7.23% 6 08060400 비도로이동오염원 건설장비 굴삭기 이동오염원 1,066 7.01% 7 02020300 비산업연소 주거용시설 기타 면오염원 889 5.85% 8 08060300 비도로이동오염원 건설장비 지게차 이동오염원 653 4.30% 9 07360101 도로이동오염원 특수차 구난차 엔진가열 이동오염원 (PM10) 426 2.80% 10 07340201 도로이동오염원 버스 시외버스 엔진가열 이동오염원 (PM10) 362 2.38% 11 07340301 도로이동오염원 버스 전세버스 엔진가열 이동오염원 (PM10) 350 2.30% 12 03010100 제조업연소 연소시설 1,2,3 종 ( 보일러 ) 점오염원 344 2.26% 13 01050100 에너지산업연소 민간발전시설 1,2,3 종 ( 보일러 ) 점오염원 329 2.17% 14 07310401 도로이동오염원 승용차 대형 엔진가열 이동오염원 (PM10) 269 1.77% 15 04020601 생산공정 제철제강업 전기로 점오염원 점오염원 267 1.75% 16 08060500 비도로이동오염원 건설장비 기중기 이동오염원 206 1.35% 17 01010400 에너지산업연소 공공발전시설 가스터빈 점오염원 183 1.21% 18 08020101 비도로이동오염원 철도 기관차 디젤기관차 이동오염원 180 1.19% 19 08030202 비도로이동오염원 선박 해상선박운송 연안선 이동오염원 177 1.17% 20 08030201 비도로이동오염원 선박 해상선박운송 외항선 이동오염원 135 0.89% 21 04040901 생산공정 무기화학제품제조업 Carbonblack 생산 점오염원 점오염원 123 0.81% 22 01010100 에너지산업연소 공공발전시설 1,2,3 종 ( 보일러 ) 점오염원 122 0.80% 23 03031900 제조업연소 기타 전자부품, 영상, 음향및통신장비제조업 면오염원 100 0.65% 24 08060200 비도로이동오염원 건설장비 로우더 이동오염원 95 0.63% 25 03031600 제조업연소 기타 기타기계및장비제조업 면오염원 87 0.57% 26 04990301 생산공정 기타제조업 유리 ( 탄소제거공정 ) 점오염원 점오염원 69 0.46% 27 03031500 제조업연소 기타 조립금속제품제조업 ( 기계및가구제외 ) 면오염원 68 0.44% 28 08050100 비도로이동오염원 농업기계 경운기 이동오염원 63 0.41% 29 03030200 제조업연소 기타 음, 식료품제조업 면오염원 62 0.41% 30 07340501 도로이동오염원 버스 기타 엔진가열 이동오염원 (PM10) 60 0.39% - 252 -

나. 자연오염원자연오염원에의하여발생하는 VOCs의배출량은기상조건, 즉온도및일사량에따라서변하는특성을갖고있고, 오존생성에중요한역할을하고있기때문에정확한산정이요구된다. 그러나 CAPSS에서제공되는자연오염원에의한배출량자료는월평균기상자료를근거로산출되기때문에시간에따른기상요소를반영하여모델링을위한자연오염원배출량을재산정할필요가있다. 국내식생분포도자료를근거로미국 EPA에서제공하는 BEIS(Biogenic Emissions Inventory System) 2 방법을이용하여 1km, 1시간해상도의자연오염원배출량자료를재작성해야한다. Domain definition Land use PAR or Cloud cover QA Inputs Calculate emission Speciate emission Export emission T t 그림 3.3.5 자연오염원계산방법 (BEIS 2 and 3) CAPSS에서산출한자연배출량은 VOC에대해서만산정한사례를살펴보면, 10km 해상도로산정한전국자연배출량중 6월 1일부터 9일까지 (Episode day_1) 의배출량은 3,612,206 kg/day 이고, 6월 6일부터 14일까지 (Episode day_2) 산정한배출량은 3,336,018 kg/day로 CAPSS보다 27~37% 정도높게산출되었다. 또한자연오염원을계산하는데필요한식생분포도와식생에따른자연오염물질배출계수에대한검토도필요한시점이다. - 253 -

표 3.3.8 자연오염원배출량산정결과비교 ( 단위 : kg/day) CAPSS ( 전국 ) 10km ( 전국 ) 3.3km ( 수도권 ) CB4 결과 VOC ISOP, OLE, Native결과 PAR, ALD2 2002년 6월 2,624,467 2004년 6월1일 ~ 9일 3,612,206 2,989,516 3,438,430 2004년 6월 6일 ~ 14일 3,336,018 2,738,336 3,168,783 2004년 6월1일 ~ 9일 1,267,956 1,097,363 1,223,080 2004년 6월 6일 ~ 14일 1,092,373 939,041 1,052,028 다. 이동오염원이동오염원은 CAPSS에서는시도별로차량등록대수를기준으로계산하고있어서공간적인해상도와시도별배출량이실제교통량을반영한것과다르게나타날가능성이크다. 따라서교통수요모형에제공되는격자별교통량자료 ( 주행속도및차종분포 ) 를이용하여계산하는것이실제주행패턴을반영한배출량을계산할수있기때문에그림 3.3.6에서제시되고있는바와같이교통수요모형을이용한이동오염원배출량계산방법의정립이필요하다고판단된다. 그림 3.3.6 교통수요모델을이용한이동오염원배출량산출방법 - 254 -

라. 비산먼지및기타배출원실제모델링시에봉착하는문제는먼저 CAPSS에있는인위적인 PM10의배출량으로만모델링을수행한경우에는 PM10의농도가낮게예측되고, CAPSS에있는도로비산먼지배출량 (268,080 ton/year) 전체를반영하여계산하면, PM10이과대평가되는문제가있다. CAPSS에서도로비산먼지배출량자료는불확실하고, 과대평가되어있다는연구결과를반영하여비산먼지배출량의 50% 만을반영하여계산한경우에는모델예측치와측정치가유사한경향을보이는것을알수있다. 2007년도 1월에 PM10의고농도가나타난기간을대상으로모델링을수행한결과를그림 3.3.7에나타냈다. 전체적인경향은유사한것을알수있다. CAPSS에서비산먼지가과대평가되어있다는것과그리고 CAPSS에서비산먼지로반영된배출량이이동오염원의비산먼지와불법소각등의현재배출원으로규명되지않은모든배출원의배출량을대표한다고판단된다. 따라서이동오염원의비산먼지의배출량을보다현실적으로계산하고, 현재계산되고있지않는배출원을규명할필요가있다. 200.00 200 Predicted PM10 vs. Observed PM10 PM10( μg / m3 ) 150.00 100.00 50.00 Meas. Predicted Observed PM10( μg / m3 ) 150 100 50 0.00 1/8 1/12 1/16 Date 1/20 1/24 1/28 0 0 50 100 150 200 Prediected PM10( μg / m3 ) 그림 3.3.7 2007년도 1월고농도 PM10 사례일을대상으로수도권지역에서측정농도와모델농도의비교. 한편시간별로대기질의변화를보다정확하게예측하기위해서는도로및나대지등에서발생하는비산먼지배출량을기상조건 ( 풍속및강수량 ) 과연계하여개선할필요성이있다. 그림 3.3.8에나타낸미국 EPA의 FDM(Fugitive Dust Model) 의개념을이용하여비산먼지배출량을기상장과연계하여비산먼지배출량의계산방법에대한검토도요구된다. - 255 -

그림 3.3.8 시간별비산먼지산출을위한방법론 5. 결론 본원고에서는 Ace-Asia 및 CAPSS 배출량을이용하여배출량모델링의과정과배출량자료에서보완해야할점을중심으로기술하고자한다. - VOC/NOx비가미국이 0.8수준, Ace-Asia배출량자료의 VOC/NOx 비가 0.88인점을고려할때에국내 VOC/NOx 비가상대적으로낮은수치이고, 특히이동오염원에대한 VOC/NOx비가미국이지역에따라서 0.8-0.91, 일본 0.5인점을고려하면국내배출량자료, 특히이동오염원에서 VOC가저평가되었거나, 또는 NOx가과대평가되고있는것으로판단된다. - 국내 CAPSS자료와비교하면, ACE-Asia 배출량자료중에한국지역에서 SO2 배출량자료는과대평가되었고, CAPSS의 CO는과소평가되었다. 그리고 VOC 및 NOx도 CAPSS 자료가상대적으로작은편이다. PM10인경우에는 ACE-Asia 배출량이 CAPSS 배출량의 2.5이다. - 배출량모델링시에통상적으로모델링영역에서한국지역의배출량은 - 256 -

CAPSS 자료를사용하고, 동아시아다른국가의배출량은 ACE-Asia 자료를사용하고있으나, 향후국내대기질평가에중요한역할을하고있는 ACE-Asia 배출량자료의정확성을검토하고보완하기위한작업도필요하다. - 국내대기질모델링시 VOC 및 PM10의화학종분류에대한 Source profile은미국 EPA에서제공되는자료를주로이용하고있다. PM10인경우에는배출원별로 PM2.5의비율을구하고, PM2.5를화학종분류를한다. VOC 및 PM10의주요배출원에대한 source profile의확보가향후모델링정확도향상에많은기여를할것으로예상된다. 따라서주요배출원에대한 Source profile 확보가주요과제라고판단된다. - 이동오염원은 CAPSS에서는시도별로차량등록대수를기준으로계산하고있어서공간적인해상도와시도별배출량이실제교통량을반영한것과다르게나타날가능성이크다. 따라서교통수요모형에제공되는격자별교통량자료 ( 주행속도및차종분포 ) 를이용하여계산하는방법의정립이필요하다고판단된다. - 실제모델링시에봉착하는문제는먼저 CAPSS에있는인위적인 PM10의배출량으로만모델링을수행한경우에는 PM10의농도가낮게예측되고, CAPSS에있는도로비산먼지배출량 (268,080 ton/year) 전체를반영하여계산하면, PM10이과대평가되는문제가있다. CAPSS에서도로비산먼지배출량자료는불확실하고, 과대평가되어있다는연구결과를반영하여비산먼지배출량의 50% 만을반영하여계산한경우에는모델예측치와측정치가유사한경향을보이는것을알수있다. 이는 CAPSS에서비산먼지가과대평가되어있다는것과그리고 CAPSS에서비산먼지로반영된배출량이실제이동오염원의비산먼지와불법소각등의현재배출원으로규명되지않은모든배출원의배출량을대표한다고판단된다. 따라서이동오염원의비산먼지의배출량을보다현실적으로계산하고, 현재계산되고있지않는배출원을규명할필요가있다 - 한편미세먼지가주요현안이되고있는현시점에서모델링결과를비교 - 257 -

검증할수있는측정자료의확보도시급한현안이다. 수도권지역에 PM2.5 를포함한미세먼지성분 (Sulfate, Nitrate, NH4, EC, OC 등 ) 의농도를지속적으로측정할수있는입자상오염물질성분측정망을구축하여미세먼지현황을분석하고, 수도권대기질개선대책에따른시행효과를상세평가할필요가있다. 참고문헌국립환경과학원, 광화학대기오염생성과정규명과저감대책수립, 2006. Streets, D.G., Bond, T.C., Carmichael, G. R., Fernandes, S. D., Fu, Q., He, D., Klimont, A., Nelson, S.M., Tsai, N.y., Wang, M.Q., Woo, J-H, and Yarber, K.F., J. Geophys. Res., 108(D21), 8809, doi:10.1029/2002jd003093, 2003. - 258 -

제 4 장국내외기타배출자료현황과개선 방안 4) 1. 서론대기오염물질배출량배출량을저감시켜대기질을개선하기위한정책수립및평가를위해서는, 대기오염물질배출원을파악하여배출목록 (emission inventory) 을작성하고, 이를근거로전체배출량을산정하여각배출원별기여도를파악하여야한다. 그래서국내에서는각사업장의활동도에배출계수를가중하여배출량을산정하는대기보전정책지원시스템 (CAPSS; Clean Air Policy Support System) 이구축되어활용하고있다. CAPSS는 SO 2 와 NO 2 배출량에대해서는정확도가높다고평가되지만, CO와미세먼지배출량은과소산출하고있다고평가된다. 이는 CAPSS가정상연소에서배출되는배출량은비교적정확히산출하지만, CO는비정상상태에서연소하는경우에도다량배출되며미세먼지는비산등먼지기타배출원에의한배출량이연소배출원에의한것보다크기때문으로사료된다. 특히, 수도권지역을대상으로한최근국내의배출량산정관련연구결과들은비먼지가미세먼지배출량에크게기여하고있음을보여준다 ( 국립환경연구원, 2002; 서울시정개발연구원, 2004). 또한 PMF(Positive Matrix Factorization) 모델을이용한미세먼지배출원추정및기여도산정연구에서도토양및도로먼지가약 20% 이상기여하는것으로보고하고있다 ( 국립환경과학원, 2006). 미국의대표적인대기환경기준 (NAAQS; National Ambient Air Quality Standard) 미달성지역들 (non-attainment area) 의경우도배출량산정결과뿐만아니라수용모델을이용한연구들에서포장 비포장도로등에서발생하는비산먼지가미세먼지배출량 (primary PM10 emission) 에크게기여하는것으로보고하고있다 (Chow et al., 1992; Gaffney et al., 1995; Watson and Chow, 2000). 이에따르면수도권대기질개선목표를달성하기위해서는점오염원및자동차배출가스등에서의미세먼지배출저감뿐만아니라, 일정한배출구없이배출되기때문에제어하기가어려운비 4) 조석연 ( 인하대학교 ) - 259 -

산먼지배출량도저감하여야한다. 본글에서는환경부용역으로인하대학교에서수행한 비산먼지배출량산정방법개선및도로재비산먼지실시간측정방법개발 의 1차년도보고서에의거하여수도권지역의먼지기타배출량을평가하고, 먼지기타배출원의역할을규명하기위해서근래에선진국등에서활발하게진행되고있는기타측정및모델링연구를소개하였다. 2. 국내및미국에서먼지기타배출원현황배출량자료의적절성은수용원모형 (receptor model) 과종합대기질모형 (comprehensive air quality model) 으로상세한평가가가능하다. 그러나, 모형이복잡하여지면불확실성도증가하므로대기환경에서오염물질간농도비를이용하여단순화하여평가하기도한다. 다음표와같이, 서울에서 SO 2 와 NO x 연평균농도대연간배출량비각각 572와 592로매우유사하다. 인천에서는 SO 2 가높은굴뚝을갖춘대형배출원에서주로배출되므로연간배출량과연평균농도비가 728로서울보다 23% 높게산출되었고, 인천에서 NO x 의연평균농도대연간배출량비인 559 보다약 30% 높았다. 이와같이연평균농도대연간배출량의비는대상오염물질의특성에따라서다소다를수는있지만, 일반적으로 50% 를초과하지않는다. 그러나미세먼지 (PM10) 의연평균농도대연간배출량의비는서울과인천이각각 61과 51에비하여 SO 2 와 NO x 연평균농도대연간배출량비보다크게작다. 광화학반응으로 2차미세먼지는전체미세먼지양의 30~50 % 에달하는데, 이를제외하더라도미세먼지배출량은약 5배가량과소평가되었다고평가된다. 표 3.4.1 서울과인천지역에연간배출량과연평균농도의비 연도 : 2003 년 서울 인천 NOx SO2 PM10 NOx SO2 PM10 연평균농도 ( μg / m3 ) 208.19 12.90 69 131.79 21.20 60 연간배출량 (ton/yr) 119,091 7,635 4,234 73,648 15,427 3,066 배출량 / 농도 572 592 61 559 728 51 일반적으로배출량이과소평가되는이유는첫째, 배출원이제대로파악되지 - 260 -

않아서일부주요한배출량이누락되었기때문과둘째, 배출원은파악되었지만배출계수및활동도의부정확성으로배출량이작게산출되었기때문이다. CO의배출량과소평가는후자가이유일가능성이높고, 미세먼지는전자가가능성이될가능성이높다. 미세먼지에서누락된배출원은비산먼지와기타연소 (unreported burning) 이다비산먼지는일정한배출구없이대기에배출되는먼지를언급한다. 배출량조사결과와수용원모형모사결과모두비산먼지가대기에부유하는미세먼지에적지않은영향을미친다고분석하고있다.(Chow and Watson, 1994) 그림 3.4.1는미국 (www.epa.gov) 과서울시 ( 서울시정개발원, 2004) 이추산한분야별먼지배출량을보여주고있는데, 미국은농업에서발생하는먼지를비산먼지로분류하면비산먼지가전체의 77% 에달하며, 서울시는비산먼지에해당하는도로재비산, 건설활동, 타이어마모가전체의 83% 에달한다. 비산먼지배출량은많은불확실성을내포함에도불구하고비산먼지배출량이미세먼지배출량에지대한영향을미친다고평가된다. a) 미국 (2002) b) 서울시 (2002) 농업 19% 기타연소 7% 생산공정 3% 이동오염원 13% 연소 1% 이동오염원 2% 비산먼지 58% 건설활동 16% 도로재비산 57% 생산공정 8% 연료연소 6% 타이어마모 10% 그림 3.4.1 미국과서울시의분야별미세먼지배출량 미세먼지의기타배출원으로는비산먼지외에도산불및건물화재, 농업관련연소와고기요리 (meat burning) 등이있다. 미국에서는산불및건물화재와농업관련연소를기타연소로분류하는데, 그림 3.4.2와같이전체미세먼지배출량의약 7% 에해당한다. 또한, 다음그림과같이기타연소의 75% 는 - 261 -

산불이차지하며, 16% 는계획연소 (prescribed burning) 과 9% 는농촌화재가차지한다. 여기서계획연소란농작물추수뒤에해충등제거를위하여논과밭을태우는것을말한다. structural fires 0.185% 그림 3.4.2 미국에서기타연소배출량의구성 (2002 년 ) 근래에들어서미세먼지내유기물의상세분석기술이발달하면서, 유기물화학종을지문 (finger print) 로사용하여연소형태에따른배출원구분이시도되고있다. 이러한연구는고기요리시에발생하는미세먼지가전체미세먼지배출량의상당부분에해당한다고보고하고있다 (Lee et al. 2005). 다음표는카나다뱅쿠버 (Greater Vancouver Regional District, 2002) 에서산출한고기요리에대한미세먼지배출계수를보여주고있는데, 일반연료연소시보다배출계수가수십배에달함을알수있다. 표 3.4.2 고기요리에대한미세먼지배출계수 배출계수 (kg/ton) TSP PM10 PM2.5 Charbroiling-regular meat 40 40 40 Charbroiling-lean meat 7 7 7 Frying-all meat 1 1 1-262 -

3. 우리나라비산먼지배출현황비산먼지는포장도로재비산, 비포장도로비산, 건설공사장, 농촌활동, 풍화작용등에서발생한다. 다음그림과같이미국에미세먼지 (PM10) 과 PM2.5의주요비산먼지배출원은비포장도로, 농촌활동 (crop), 풍화, 건설공사장으로조사되었다. 우리나라수도권은비포장도로가많지않고농촌지역도적으므로, 포장도로재비산과건설공사장에비산먼지가가장많으리라사료된다. 그림 3.4.3 미국에비산먼지배출현황 (2002년) 포장도로에서재비산되는미세먼지는도로위 silt 함량에의해서결정되는데, 서울과인천에대한조사가일단계조사가완료되고경기도에대한조사가현재진행중에있다. 따라서, 본글에서는포장도로및비포장도로에재비산을제외한비산먼지배출량에대해서 비산먼지배출량산정방법개선및도로재비산먼지실시간측정방법개발 의 1차년도보고서내용을간략히소개하였다. 가. 건설공사장비산먼지배출량건설공사장에는성토및절토작업에서비산먼지가주로발생하는데, 다음표과같이건설공사에사용되는장비에따라서비산먼지배출계수가결정된다. - 263 -

표 3.4.3 백호우, 덤프트럭, 불도저의비산먼지배출계수 공정배출계수식적용값배출계수 백호우 덤프트럭 불도저 - d : drop height (m) M : 물질수분함량 (%) s : 이동로표면의 silte 함량 (%) W : 평균차량무게 (ton) p : 일일강수량의 0.254 mm이상인날의수 s : 작업장내표면의 silte 함량 (%) M : 물질수분함량 (%) 4 0.7 2.5 14.1 15 98 1.6 0.7 0.0085 kg/ m3 0.7378 kg/vkt 1.5006 kg/hr 토사상하적 K : 입자크기에따른보정계수 ( 10 μm ) U : 평균풍속 (m/sec) M : 물질수분함량 (%) 0.35 1.0 0.7 0.0009 kg/ton 본표에제시되지않은장비는다음의배출계수를적용한다. 여기서, e는단위가 lb/short-ton인배출계수이며, K는공사장비의활동도, S는 silt 함량, d는연간건조일수이다. 또한, 공사장에서토사를적치하면풍하작용에의하여비산먼지가발생하는데이는다음의배출계수를이용하여산출할수있다. 여기서, E는단위가 kg/ton인배출계수이며, S는 silt 함량, D는토사적치기간, d는건기일수, f는풍속이 5.8 m/sec 이상인빈도를나타낸다. - 264 -

이러한건설공사장에서각종장비에대한배출계수를적용하고이를미국에서사용하는배출계수들과비교한결과, 다음과같이건설면적에따른비산먼지배출계수가국내에적합한것으로조사되었다. 표 3.4.4 건설공사면적과기간에근거한비산먼지배출계수 ton * /acre/month 비산먼지배출계수 kg/m 2 /month 일반시설 0.110 0.0247 아파트 0.110 0.0247 주거시설 0.032 0.0072 비주거시설 0.190 0.0426 도로 0.420 0.0941 * 1 ton = 907 kg 표 3.4.4의비산먼지배출계수를이용하여전국과수도권에건설공사에의한비산먼지배출량을산정하여다음표에제시하였다. 수도권에서는공동주거시설과상업용건물건설시에비산먼지배출량이전체공사시비산먼지배출량의 60~80% 에달한다차지한다. 따라서, 대형공사장에서비산먼지배출량을우선적으로억제함으로써공사장에서비산먼지배출량을현저히삭감할수있다고평가된다.. 표 3.4.5 서울, 인천, 경기내공사장에비산먼지배출량 단위 : ton/year 주거시설단독공동 상업용농수산용공업용공공용문교 / 사회용 기타총계 전국 249 4,489 6,828 394 2,197 109 1,180 1,213 16,658 서울 22 938 1,674 0 209 35 229 187 3,295 인천 5 306 398 3 129 7 54 101 1,002 경기 69 1,021 1,756 102 668 10 311 357 4,293 나. 나대지및야적더미에서비산먼지배출량흙이노출된나대지와흙, 모래, 곡물등의작은알갱이가노출된야적더미 (pile) 가풍화되면비산먼지가발생한다. 나대지와야적더미에서비산먼지발생량은나대지의활용빈도, 풍속과토양의특성등에의하여결정된다. 수도권에대표적인나대지는초중고등학교운동장이있으며, 대표적야적더 - 265 -

미는인천항야적장, 공사장야적장과알갱이를다루는사업장야적장등이있다. 나대지와야적장에에강한바람이불면, 표면에있는토양혹은작은알갱이가대기에부유하게되는데, AP-42는이경우에배출계수는다음과같이표현된다. N = number of disturbances per year P i = erosion potential corresponding to the observed fastest mile of wind for the I-th period between disturbances(g/m 2 ) 건조한표면에 erosion potential function 은다음과같이주어진다. u * = friction velocity(m/sec) u t * = threshold friction velocity(m/sec) 마찰속도역치 (threshold friction velocity) 는입자가움직이기시작하는최소풍속을언급하는데, Bagnold(1941) 가처음으로이론적해석을하였으며후에 Iversen 등 (1982) 가다음과같이마찰속도역치식을도출하였다. A = 실험상수, 보통은 0.1 을사용 = 입자밀도 (kg/ m3 ) = 공기밀도 (kg/ m3 ) - 266 -

g = 중력가속도 (m/sec 2 ) d = 입자직경 (m) 토양입자의크기는채 (sieve) 를이용해서측정하는데, 상세하게입자크기를측정하기보다는 5 7개의크기로분류한다. Chepil(1952) 은채를이용한입자크기분류에따른마찰속도역치 (threshold friction velocity) 를다음표와같이산출하였으며, 본연구에서도이를이용하였다. 표 3.4.6 입자크기에따른마찰속도역치 Seive Opening(mm) Midpoint(mm) u t * (m/s) 1 4 2 2 3 1 3 1 1.5 0.76 4 0.5 0.75 0.58 5 0.25 0.375 0.43 수도권지역에대표적나대지인학교운동장및매립지를조사한결과채개구 (Sieve Opening) 0.5 mm에해당하는 0.5 mm미만의입자가 4 mm이하토양입자의 32 57 % 에달하였다. 따라서, 표 3.4.6에채개구 (Seive Opening) 0.5 mm일때에표면마찰역치인 0.58 m/s이수도권지역나대지에표면마찰역치로적합하다고평가된다. 다음표는 Nikling과 Gillies(1989) 의미국에서조사결과를보여주고있는데, 교란지역에서마찰속도역치는 0.24 0.63 m/s 로서본지역에서산출한마찰속도역치와유사하였다. 표 3.4.7 미국에서표면형태별마찰속도역치 단위 : m/s 표면형태 교란정도교란정도표면형태없음있음없음있음 농사지역 1.29 0.55 프라야 1.46 0.58 충적선상지 0.72 0.60 초원 2.90 0.24 사막평지 0.75 0.51 모래언덕 ( 사막 ) 0.44 0.32 사막포장지 2.17 0.59-267 -

기상대에서는지표가아닌 10 meter 높이에서풍속을측정하므로, 다음식을이용해서관측된풍속을마찰속도로환산하여야한다. u * = friction velocity(m/s) u 10 + = fastest mile of reference anemometer for period between disturbances(m/sec) 나대지에서풍화에의한미세먼지배출계수는이상과같이토양조건과기상조건에의하여결정된다. 나대지에서풍화에의한미세먼지배출계수를크기를알기위해서다음표와같이기본사례를설정하였다. 표 3.4.8 나대지에서풍화에의함미세먼지배출계수산정기본사례 대상면적 1 m 2 교란주기 (disturbance period) 1일 1회 대기노출기간 12개월 /1년 표면거칠기 (roughness height) 0.5 cm 표면마찰속도역치 (threshold friction velocity) 0.58 m/s 우리나라에서는 fastest miles of wind 관측자료를구할수없으므로, 기상관측대의순간최대풍속 (finite maximum wind velocity) 를대신사용하였다. 표 3.4.9는 2004년도무강수시서울과인천기상관측대의순간최대풍속이 11 m/sec를초과한경우의분포를보여준다. - 268 -

표 3.4.9 2004 년서울과인천에서순간최고풍속 11 m/s 초과일수분포 관측일수 서울 인천 양평 수원 1 20 m/s 초과 3 1 0 1 2 19 m/s 초과 20 m/s 이하 0 0 0 0 3 18 m/s 초과 19 m/s 이하 1 3 0 2 4 17 m/s 초과 18 m/s 이하 1 4 1 1 5 16 m/s 초과 17 m/s 이하 2 3 0 0 6 15 m/s 초과 16 m/s 이하 4 2 1 3 7 14 m/s 초과 15 m/s 이하 7 5 1 5 8 13 m/s 초과 14 m/s 이하 9 14 3 3 9 12 m/s 초과 13 m/s 이하 17 14 1 10 10 11 m/s 초과 12 m/s 이하 22 25 17 22 순간최대풍속을앞에서제시한나대지비산먼지배출계수식에대입하여마찰속도와 erosion potential function을산출하고이를근거로도출한배출계수는다음표와같다. 표 3.4.10 2004 년서울과인천에서나대지비산먼지배출계수 관측일수 서울 인천 양평 수원 erosion potential function 333.6 362.8 54.4 206.2 배출계수 (kg/m 2 /year) 0.167 0.181 0.027 0.103 양평은풍속이느려서나대지의비산먼지배출계수가매우작게나왔는데, 양평지역은학교운동장이많지않으므로이를제외하고서울, 인천과수원만의평균을구하여수도권의나대지에서비산먼지배출계수를다음표와같이산정하였다. 본표에의하면, 본연구에서산출한나대지와야적장에서미세먼지배출계수는농업활동에의한배출계수의약 270배에달하고공사장에서미세먼지배출계수의약 2배에달한다. - 269 -

표 3.4.11 나대지, 공사장, 농업활동의비산먼지배출계수비교 비산먼지배출계수 (kg/m 2 /year) 비고 나대지 - 기본사례 0.150 서울, 인천, 수원의평균치 농업활동 0.00064 0.21x5.38x18 0.6 x10-4 (silt함량 18% 가정 ) 공사장 - 아파트 0.0865 3.5개월공사가정 서울시에학교운동장의총면적은 10,582 천 m 2 로써공사장총면적 27,402 천 m 2 보다작지만배출계수가 2배가량크므로, 학교운동장에서배출되는비산먼지가공사장에서배출되는비산먼지와비견될만하다고사료된다. 다만, 나대지에서비산먼지배출량은최대순간풍속에의하여결정되는데, 이의불확실성이높은점을유의하여야한다. 수도권에위치한나대지중에서면적이가장넓다고사료되는학교운동장에서비산먼지배출량은표 3.4.12과같다. 비산먼지배출계수는표 3.4.10과표 3.4.11에제시된바와같이서울, 인천, 수원의평균치인 0.150 kg/m 2 /yr 를사용하였다. 비산먼지배출량은경기가가장많았고, 다음은서울과인천의순으로많았다. 서울, 경기, 인천의전지역에서초등학교체육장에서비산먼지배출량이가장많아서전체배출량의 37 48% 를차지하였다. 그리고, 대학교는체육장이넓지않았기때문에비산먼지에대한기여도가낮았다. - 270 -

표 3.4.12 서울, 경기, 인천의체육장에서비산먼지배출량 2002 년 2003 년 서울경기인천서울경기인천 총계 1,587 2,247 480 1,618 2,260 462 유치원 29.5 47.9 9.8 30.6 33.8 7.6 초등학교 600.7 1074.1 203.1 605.1 1079.1 201.1 중학교 347.8 490.6 121.0 355.9 496.7 106.4 일반계고등학교 349.1 269.8 83.2 364.5 271.8 82.9 실업계고등학교 101.6 206.5 38.7 102.9 200.6 38.8 특수학교 12.5 9.8 1.8 12.6 10.1 1.8 기타중고등학교 2.7 1.0 0.8 2.7 1.0 0.7 대학교 143.3 147.2 21.6 143.9 166.5 22.9 2004 년 2005 년 단위 : ton/year 서울경기인천서울경기인천 총계 1,630 2,323 479 1,628 2,425 502 유치원 29.3 39.0 7.6 27.6 36.8 6.1 초등학교 606.8 1108.1 206.5 612.5 1167.0 211.6 중학교 360.4 516.1 103.6 361.8 540.4 122.0 일반계고등학교 367.2 279.1 88.3 369.5 279.8 88.9 실업계고등학교 103.5 201.3 39.3 106.4 200.5 37.6 특수학교 11.8 10.1 1.8 11.9 11.0 1.6 기타중고등학교 2.9 0.9 0.8 4.3 0.0 0.8 대학교 148.2 168.7 30.7 134.3 189.5 33.5 다. 하역및야적에의한비산먼지배출량산정곡물, 시멘트, 모래등의알갱이물질을하역및야적하는과정에서비산먼지가발생한다. 알갱이물질의야적더미에서풍화에의하여발생하는비산먼지는별도로배출량을산출하므로, 여기서는하역및야적과정에서발생하는비산먼지만을대상으로한다. 알갱이물질을하역및야적시에는알갱이물질을일정높이에서떨어트 - 271 -

리게된다. 알갱이물질낙하시에발생하는미세먼지는다음의실험식으로부터산출할수있다. E =emission factor k = particle size mulitplier( k=0.35 for PM 10 ) U = mean wind speed( meters per second ) M = material moisture content( % ) 알갱이물질을다루는방법은두가지로구분된다. 첫째는알갱이물질을트럭등으로하역및야적할때이며, 둘째는알갱이물질을콘베이어혹은버켓으로이송할때이다. 첫째경우는 PM2.5/PM10 비가 0.1이며, 둘째경우는 PM 2.5 /PM 10 비가 0.15로조사되어있다. 본식에사용하기적절한 silt 함량, 수분함량, 풍속의범위는다음표와같다. 표 3.4.13 알갱이물질하역및야적시비산먼지배출계수적용조건 Silt Content (%) Moisture Content (%) Wind Speed (m/s) 0.44~19 0.25~4.8 0.6~6.7 수도권지역에비산먼지관련알갱이물질의물성은다음과같은데, silt의함량은비산먼지배출계수적용조건을충족하지만수분함량은비산먼지배출계수적용조건을크게상회하였다. 그리고수도권의연평균풍속은서울 2.4 m/sec, 인천 3.3 m/s, 수원 1.6m/sec[1971-2000년평균 ] 이므로, 비산먼지배출계수적용조건을만족시킨다. - 272 -

표 3.4.14 하역및야적대상알갱이물질의물성 Moisture Silt Content(%) Material Content(%) Range Mean Range Mean Coal 0.6~4.8 2.2 2.7~7.4 4.5 Sand - 2.6-7.4 Remarks Coal fired power plant Cover 5~16 9.0 8.9~16 12 MSW Landfill Clay 4.5~7.4 6.0 8.9~11 10 MSW Landfill Fly Ash 78~81 80 26~29 27 MSW Landfill 물혹은화학적안정제를분무하여알갱이의점착력을증대시키는것이알갱이물질의비산을방지하는주방법이다. 이와더불어서야적더미의풍하방향에서하역및야적을하고알갱이물질을흘리는것을최소화하는등의좋은운영 (Good work practice) 을함으로서알갱이물질의비산을현저히감소시킬수있다. 수도권지역에비산먼지와관련된알갱이물질로는모래, 석탄, 연소재 (fly ash), 매립지 cover 용토양등이있다. 공사장에서반입및반출되는토양은공사장비산먼지배출량산출시에포함되므로여기서는제외하였다. 모래사용량에대한자료는크게미비하므로, 자료가충실한레미콘출하량을기준으로모래사용량을추산하였다. 건설교통부의골재수급계획에서는레미콘 1 m 3 생산에골재 1.25 m 3 ( 모래 0.54 m 3, 자갈 0.71 m 3 ) 가소요되며, 레미콘골재소요량은전체골재소요량은 72.6% 로추정하였다. 이러한레미콘골재소요량이차지하는비율과레미콘골재의구성등을이용하여다음표와같이수도권의모래소요량을산출하였다. - 273 -

표 3.4.15 수도권에연도별모래소요량산정결과 단위 : 천 m3 연도레미콘출하량 레미콘골재소요량 전체골재소요량 모래소요량 2003 58,391,011 72,988,764 100,535,488 43,431,331 2004 53,954,009 67,442,511 92,896,021 40,131,081 2005 46,146,658 57,683,323 79,453,613 34,323,961 2006 47,348,603 59,185,754 81,523,077 35,217,969 레미콘출하량자료출처 : 레미콘공업협동조함 (www.e-remicon,or.kr) 석탄은대부분알갱이상태로이송하므로, 석탄의야적및하역량은각지역의표 3.4.15에제시된석탄소비량으로부터산출할수있다. 수도권전지역은청정연료정책으로 2003년도수도권에서무연탄과유연탄의사용량은미미하였다. 그러나 2004년말에인천영흥화력이가동을시작함에따라서, 인천시에유연탄사용량인 2004년도와 2005년도에크게증가하였다. 표 3.4.16 수도권에석탄소비량 단위 :1000 ton 연도 무연탄유연탄서울인천경기서울인천경기 총계 2003 180 101 126 0 157 501 1,065 2004 209 11 125 0 1,647 521 2,513 2005 310 18 207 0 3,915 517 4,967 자료 : 에너지통계연보, 에너지경제연구원 (2004, 2005, 2006) 수도권매립지에사용되는복토재와매립되는연소재는작은알갱이상태로이송되므로비산먼지의발생원이될수있다. 표 3.4.15는 2000년도부터매립이시작된제2매립장의공사별복토재사용량을보여주고있다. - 274 -

표 3.4.17 수도권매립지공사별복토재사용량 단위 :m3 연도 착공일 준공일 총계 1차공사 2000.8.30 2001. 5.30 472,872 2차공사 2001.5.31 2002. 7.31 1,193,809 3차공사 2002.8. 1 2003. 8.31 1,211,357 4차공사 2003.9. 3 2004. 4.30 729,948 5차공사 2004.4. 1 2004.12.31 609,938 6차공사 2005.1. 1 2005.12.31 895.495 자료 : 수도권매립지통계연감, 수도권매립지관리공사, 2006 공사별복토재사용량을공사별기간을고려하여연도별사용량으로환산하면표 3.4.18과같다. 표 3.4.18 수도권매립지연간복토재사용량단위 :m3 연도 2003 2004 2005 복토재사용량 (m 3 ) 1,107,122 974,912 895,495 폐기물중에작은알갱이로구성되어있는연소재, 소각재, 분진류, 폐주물사는주로사업장에서발생한다. 표 3.4.19는서울, 인천, 경기도에서연소재, 소각재, 분진류의발생량을보여주고있다. - 275 -

표 3.4.19 수도권에서알갱이성상폐기물배출량단위 : ton 2003 2004 서울 인천 경기 연소재 0 0 소각재 35,040 21,900 분진류 2,555 1,825 폐주물사ㆍ모래류 1,825 0 연소재 99,645 6,570 소각재 56,210 215,715 분진류 30,295 41,610 폐주물사ㆍ모래류 283,240 254,040 연소재 56,940 62,050 소각재 222,285 264,625 분진류 64,240 51,830 폐주물사ㆍ모래류 130,670 98,185 총계 982,945 1,018,350 자료 : 환경통계연감, 환경부 (2005,2006) 수도권지역에서사용하는석탄, 모래, 복토재와각종알갱이폐기물총량과수분함량을배출계수식에적용하여비산먼지배출량을산정하였다. 비산먼지배출량산정시에필요한연평균풍속은 1970년부터 2000년까지서울, 인천, 수원의연평균풍속의평균치인 2.43 m/s를사용하였다. 표 3.4.20에제시된바와같이알갱이물질하역및야적시비산먼지배출량은연 4 ton 이하로써공사장과나대지에서비산먼지배출량의천분의 1 혹은그이하의수준이었다. - 276 -

표 3.4.20 수도권에서알갱이하역및야적시비산먼지배출량산정결과 대상물질 사용량수분함량 @ 비산먼지배출량 # ( 천 ton/ 연 ) (%) (ton/ 연 ) 2 모래 * 99,892 7.4 3.506 0 석탄 1,065 4.5 0.075 0 복토재 1,107 12 0.020 3 알갱이성상폐기물 983 27 0.006 년계 103,047 3.607 2 모래 * 92,301 7.4 3.240 0 석탄 2.513 4.5 0.177 0 복토재 975 12 0.017 4 알갱이성상폐기물 1,018 27 0.006 년계 94,297 3.440 * 모래의비중은레미콘공업협회가채택하고있는값인 2.3 ton/m 3 사용 # 서울, 인천, 수원의연평균풍속의평균인 2.43 m/sec 를가정하고산출 라. 산불과화재에의한먼지배출량산정도시내및인근지역산불과건물화재시에는먼지와일산화탄소가다량배출된다. 그러나, 산불과건물화재의빈도가높지않아서이에의한연간배출량은크지않은것이보통이다. 산불은일시에대량의대기오염물질을배출하는자연현상으로써국가배출량에는적지않은영향을끼친다. 그러나, 수도권지역은인구밀도가높아서대단위산림지역이드물고산불발생시에즉시소화되기때문에이에의한영향은크지않을수있다. AP-42는산불시에대기오염물질배출계수로다음식을제시하였다. F i = P i L F i = 대기오염물질배출계수 P i = 대기오염물질의수율, 단위무게숲소모량당대기오염물질배출량총분진 : 9.5 kg/ton, CO: 70 kg/ton, NO x: : 2 kg/ton 본배출계수식을적용하려면숲단위면적당목재량을알아야한다. 수도권 - 277 -

은임목밀도가높지않으므로미국에서배출계수가가장작은미국남부지역배출계수인표 3.4.21의사용이추천된다. 표 3.4.21 AP-42의산불발생시대기오염물질배출계수 단위 : kg/hectare PM VOC NO x CO 210 296 49 1,730 건물화재시대기오염물질배출계수에대한국내자료는아직부재하여, 국내에서는다음표의 CARB 배출계수사용이추천된다. 표 3.4.22. CARB의건물화재시대기오염물질배출계수 배출계수 PM VOC NO x SO x CO lb/fire 21.1 27.1 7.8 0 327.6 kg/fire 9.6 12.3 3.5 0.0 148.7 표 3.4.21의산불시먼지배출계수와표 3.4.22의일반화재시배출계수를산불피해면적과일반화재발생건수에적용하면, 다음표와같이일반화재와산불시먼지배출량을산출된다. 수도권에임야면적이넓지않으므로산불에의한먼지배출량은일반화재에비하여크게적었다. 산불과화재에의해서발생하는미세먼지양은공사장에서발생하는미세먼지의 1% 미만에불과하므로수도권배출량산정에는포함시키지않아도무방하다고사료된다. 표 3.4.23 수도권지역산불과화재시먼지배출량 단위 : ton/ 연 연도구분일반화재산불연도구분일반화재산불 2 0 0 4 서울 52.04 0.17 2 서울 47.96 0.17 인천 15.19 0.34 0 인천 15.02 0.69 경기 67.85 3.96 0 경기 74.45 2.41 계 135.08 4.47 5 계 137.43 3.27-278 -

마. 수도권비산먼지배출량종합표 3.4.24에서이상에산출한서울과인천의비산먼지배출량을연소및사업장배출량과비교하였는데, 비산먼지배출량이연소및사업장배출량의약 3배에달하였다. 그리고, 비산먼지중에서는도로재비산이전체비산먼지의약 64% 였으며, 공사장과나대지풍화가각각 23% 와 11% 에달하였다. 표 3.4.24 수도권미세먼지배출량종합 서울 / 인천 PM10배출량구분 2004년 Ton/yr 점 934 연소및사업장 면 493 이동 4,960 공사장 4,295 나대지풍화 2,109 비산먼지 야적풍화 3.44* 화재 67.74 도로재비산 ( 근사치 ) 11,962 기타먼지 Meat cooking; Crop residue burning Structural burning * 경기도를포함한자료이므로서울과인천은이보다작음. 4. 비산먼지발생후확산특성비산먼지는화석연료연소에의한대기오염물질과달리지면에서발생하며확산하면서강하및침착이일어난다. Etyemezian 등 (2003) 은차량주행시비포장도로에서발생하는비산먼지의확산과정을다음그림과같이충격구간 (impact zone), 배출원근거리구간 (near source zone) 과풍하방향원거리구간 (far downwind zone) 으로구분하였다. 비산먼지발생지역에서 20 meter이내의근접구간인충격구간에서는일부높이에국한된비산먼지가확산된다. 본구간에선비산먼지가지표혹은수목등에의해서재거되지만, 실제제거되는양은미미하다고 Etyemezian 등 (2004) 이보고하였다. 배출원근거리구간에서는비산먼지를포함한공기덩어리 (plume) 이수직방향으로확산되고일부는지면에서제거되어비산먼지농 - 279 -

도는감소하게된다. 도의변화가적다. 풍하방향원거리구간에서는수직및수평방향으로농 그림 3.4.4 비산먼지발생후확산과정개략도 충격구간에서는대기확산이미미하며풍하방향원거리구간에서대기확산현상은일반대기오염물질의대기확산현상과유사하다. 따라서, 비산먼지대기확산의특색이있는지역은배출원근거리구간이다. 특히원거리구간에서는다른대기오염물질과같이건성침착에의해서제거되는반면, 충격및근거리구간에서는여과와관성충돌에의해서제거된다. 충격 / 근거리구간에서비산먼지가제거율을 Capture Fraction (CF) 이라하며다음과같이 - 280 -

정의된다. Locally captured Emission = Emission x CF Transportable Fraction = 1 - CF 미국 EPA에서는다음과같이지역별로 CF를정의하고있는데, 수도권은도시지역이므로 50% 가 CF로적절하다고사료된다. 표 3.4.25 미국 EPA 의미세먼지 Capture Fraction 5. 비산먼지배출량검증방법 비산먼지배출량은많은불확실성을내포하고있는데, 이를검증하는방법은다음과같다. 1 대기환경미세먼지조성중토양성분기여도파악및 PMF/UNMIX 분석 2 대기확산모형 (CMAQ/STEM) 모사결과와 PM10 측정치비교 3 Inverse Modeling을이용, 측정치로부터비산먼지량산정및수정보완 이상의비산먼지배출량검증방법을간략히소개하면다음과같다. 가. PMF/UNMIX에의한비산먼지기여도산정 PMF/UNMIX는수용원모형의일종으로써물질수지방정식을먼지내화학종에적용시킴으로써배출원을추적하고배출원별기여도를산출하는통계적분석방식이다. 미세먼지생성과정규명과저감대책수립최종보고서 에서는 - 281 -

미세먼지내중금속, 이온성분과탄소성분을 PMF 모형에적용하여, 다음표와같이서울전농동과인천용현동에서미세먼지주요배출원기여도를평가하였다.( 국립환경과학원, 2005) 주거지역과상업지역이혼재되어있는전농동에서는비연소가 70.5% 를차지하였고, 공업지역과주거지역이혼재되어있는용현동에서는비연소가 35.3% 를차지하였다. 비산먼지와관련성이높은토양성분의기여도는전농동이 49.1% 와용현동이 35.3% 로나타났다. 이러한, PMF 모형적용결과는비산먼지의배출량이연소배출량보다크다는 3장의결과와일치한다. 표 3.4.26 전농동과용현동에서주요배출원의미세먼지기여도 연소 비연소 전농동 용현동 Combustor 3.6 % 13.6 % Biomass/Waste burning 10.0 % 24.1 % Vehicle 16.0 % 18.9 % 소계 29.6 % 56.6 % Sea Salt 5.2 % 3.0 % Soil 49.1 % 35.3 % Unknown 16.2 % 5.1 % 소계 70.5 % 43.4 % 나. 대기종합모형을이용한비산먼지배출량검증 PMF/UNMIX는미세먼지배출원의구성비를산출할수있지만, 미세먼지배출량의절대값의적절성을평가할수없다. 또한, PMF/UNMIX는지면에서업종별배출원의기여도를산출하는데, 이는배출량과직접비례하지않는다. 즉, 대형굴뚝을가진경우는지면에서기여도는낮지만, 배출량은클수있다. 대기종합모형은배출량의크기를직접적으로평가할수있다는점에서 PMF/UNMIX의단점을보완할수있다. 반면에대기종합모형은복잡한대기작용을모사한다는점에서모형자체에불확실성을갖는다는단점이있다. 다음그림은연소위주의기존배출량에비산먼지배출량을포함시켜서대기종합모형모사를한것인데, 측정치와모사치가유사하여배출량이적절하였음을보여준다.( 국립환경과학원, 2005) - 282 -

300 PM10 측정치 PM10 모사치 PM10 μg / m3. 200 100 20 te(f) μg / m3. 15 10 그림 3.4.5 종합대기질모형모사결과와측정결과와의비교 다. 역모델링을이용한비산먼지배출량의수정및보완대기오염종합모형은대기작용을나타내는편미분방정식을주식으로사용하여, 배출량자료로부터대기환경에서농도를산출함을주내용으로한다. 근래에들어서대기환경측정의비용이저감되고정확도가높아짐에따라서, 대도시에는수십개의지점에서 24시간연속대기오염측정자료의사용이가능하다. 또한, 지역배경지역은물론이고도시배경지역에대기오염측정자료가생성되고있다. 일반적으로대기환경측정자료의정확도는배출량보다높은것으로평가되고있다. 따라서, 그림 3.4.6과같이대기오염물질농도측정치를이용하여대기오염물질배출량을역추산하는연구가근래에활발히진행되고있다. 모델링은과거의모델링접근방법인순방향모델링 (forward modeling) 과반대방향이라는의미에서역모델링 (inverse modeling) 이라고칭하고있다. 역모델링에는 Kalman Filter 방법과 Adjoint 방법이있다. Kalman Filter 방법은배출량의수정및보완에적합하지만, 복수해를가질수있다는점과개별배출원을평가할수없다는점이단점으로지적되고있다. Adjoint 방법은수학적으로복잡하여모형을개발하기어렵다는단점이있지만, 대상지역에부정확도가높은배출원을색출한다는점에서수도권배출량평가에적절하다고사료된다. - 283 -

Forward Modeling 기상인자배출량 대기확산모형 CMAQ/STEM 대기오염물질농도분포 Inverse Modeling 그림 3.4.6 일반대기종합모형과역모델링방법의개략도참고문헌 국립환경과학원 (2005) 미세먼지생성과정규명과저감대책수립 ( 최종보고서 ) 서울시정개발연구원 (2004) 서울시미세먼지배출량조사 분석및관리방안연구 CARB (2002) Evaluation of air quality performance claims for soil-cement dust suppressant. Chepil, W.S., 1952, Improved Rotary Sieve for Measuring State and Stability of Dry Soil Structure, Soil Science Society of America Proceedings, 16, p.113-117. Chow, J.C., and Watson, J.G. (1994) Work plan to improve PM10 fugitive dust emissions inventory. Report No. DRI 0736.1D. Prepared for South Coast Air Quality Management District, Diamond Bar, CA. Countess Environmental (2001) Methodology for Estimating Fugitive Windblown and Mechanically Re-suspended Road Dust Emissions Applicable for Regional Scale Air Quality Modeling, Western Governor's Association, Final Report for WGA Contract No. 30203-9. Cowherd, C., Muleski, G.E., Kinsey, J.S., (1988) Control of open fugitive dust sources. EPA-450/3-88-008, US Environmental Protection Agency, - 284 -

Research Triangle Park, NC. Cowherd, C.Jr (2006) Background Document for Revisions to Fine Fraction Ratios &sed for AP-42 Fugitive Dust Emission Factors. Prepared by Midwest Research Institute for Western Governors Association, Western Regional Air Partnership, Denver, CO, February 1 Etyemezian, V., Kuhn, H., Gillies, J., Green, M., Pitchford, M. Watson, C. (2003) Vehicle-based road dust emission measurement - PartⅠ: Methods and calibration, Atmospheric Environment, 37, 4559~4571 Etyemezian, V., Kuhns, H., Gillies, J., Chow, J., Hendrickson, K., McGown, M., Pitchford, M. (2003) Vehicle-based road dust emission measurement - PartⅢ: effect of speed, traffic volume, location, and season on PM10 road dust emissions in the Treasure Valley, ID, Atmospheric Environment, 37, 4583~4593 Etyemezian, V., J.A. Gillies, H. Kuhns, D. Nikolic, and J. Veranth(2003) Reconciling fugitive dust emissions with ambient measurement along the unpaved road. Paper presented, 12th Annual Symposium on Emission Inventories, USEPA, Office of Air Quality Planning and Standards, Emission Factor and Inventory Group, and the Emission Inventory Improvement Program (EIIP). "Emission Inventories -Applying New Technologies", San Diego, CA, April 28-1 May 2003. Etyemezian, V., Ahonen, S., Nikolic D., Gillies, J., Gillette, D., Veranth, J.(2004) Deposition and removal of fugitive dust in arid southwestern United States: measurements and model results, J. Air Waste Management Association, 54, 1099-1111 Greater Vancouver Regional District(2002), 2000 Emission Inventory for the Canadian Portion of the lower Fraser Valley Airshed, http://www.gvrd.bc.ca/air/pdfs/2000emissioninventory-canada.pdf Lee, S, Baumann K., Schauer JJ, Sheesley RJ, Naeher LP, Meinardi S., Blake D.R., Edgerton E.S., Russell A.G., Clements, M.(2005), Gaseous and particulate emissions from prescribed burning in Georgia, Environ. Sci. Technol., Vol. 39, No. 23, 9046-9056. Muleski, G. (1996) Improvement of Specific Factors (BACM Project No.1), Final Report, Midwest Research Institute - 285 -

U.S. EPA (1993) Emission factor documentation for AP-42, Section 13.2.1 Paved roads. EPA Contract No. 68-D0-0123, Work Assignment No. 44, MRI Project No. 9712-44 U.S. EPA (1995) Compilation of Air Pollutant Emission Factors, AP-42, Fifth Edition, Volume I: Stationary Point and Area Sources, Research Triangle Park, NC, USA. - 286 -

제 5 장중소규모점배출원배출시설자료의 문제점과개선방안 5) 1. 중소규모배출시설의문제점배출시설관리는배출시설의정확한현황파악에서부터시작된다. 현재국내에는약 45,000여개의대기오염물질배출시설이있으며이중 10% 정도는 3종까지의대형시설인것으로파악되고있다. 이들시설에대한정확한자료의조사와그결과에대한관리와유지는배출시설관리의핵심기반이된다. 우리나라도일찍부터배출시설현황파악의중요성을인식하고국립환경과학원에서는 SODAM, CAPSS 시스템을구축해왔다. 최근들어시스템의정비와함께상당부분성과가있는것이사실이다. 그러나아직까지자료의불확실성이너무크고, 대형배출시설자료만을대상으로하고있어전반적으로배출시설관리의효율성을높일필요가있는것으로판단된다. 수도권대기환경개선특별대책에따르면사업장의배출시설중에서 1-3종대형시설은총량관리제대상사업장이되어관리하며, 나머지 4-5종시설은배출허용기준강화, NOx 배출부과금부고, 연료규제강화, 저NOx버너설치, 기타지원책확대등을통해배출량을저감해나갈예정으로있다. 이를위해서는개별배출시설에대한자료의조사관리가필수조건이된다. 1-3종시설은사업장배출총량관리제확대적용을앞두고정확한배출량조사및평가가이루어질예정이나, 4-5종소규모시설에대해서는 CAPSS에서도관련자료가없거나불확실성이커배출량을추정하지않고있다. 4-5종배출시설은표 1, 표 2에서보는바와같이 2007년초현재경기도에약 13,000여개, 인천광역시에는약 1,700여개분포하는것으로조사되고있다. 업종별로는화학, 금속, 비금속, 섬유등다양하지만대부분소규모보일러나먼지배출시설인것으로파악되고있다. 이외에도수도권외곽지역의경우배출시설로등록되지않아관리가불가능한시설도매우많은것으로추정되고있다. 현장공무원의추정에따르면경기도ㄱ시의경우, 등록된시설보다더많은수의무허가시설들이창고, 축사등의형태로조업중이라고한다. 이들시설들은대기오염뿐만아니라 5) 김동영 ( 경기개발연구원 ) - 287 -

수질, 토양, 폐기물, 경관등지역환경전반에걸쳐문제를일으켜체감환경을악화시키는주요인으로작용하고있다. 이들시설에대해서는기초현황부터조사할필요가있다. 일선행정조직을활용하거나별도의실사를통하여센서스수준의전반적인조사가필요한것으로판단된다. 향후이들시설에대한집단화유도, 기준이하시설에대한폐쇄유도, 관리및지원책마련등은대기배출시설관리에서가장중요한부분이될전망이다. - 288 -

표 3.5.1 경기도대기배출시설현황 (2007년1월기준 ) 시군명 대기계 1종 2종 3종 4종 5종 계 14,429 203 328 794 4,250 8,854 소계 10,856 160 231 490 3,117 6,858 도본청 210 100 93 4 8 5 공단사업소 2,435 60 138 248 826 1,163 수원시 188 9 54 125 성남시 37 1 13 23 부천시 769 17 224 528 안양시 105 4 35 66 안산시 74 9 28 37 용인시 614 17 181 416 평택시 482 21 112 349 광명시 17 11 6 시흥시 61 2 19 40 군포시 185 9 67 109 화성시 1,726 43 451 1,232 이천시 286 6 93 187 김포시 1,655 26 497 1,132 광주시 977 15 267 695 안성시 465 17 91 357 하남시 30 2 17 11 의왕시 61 6 21 34 오산시 72 5 24 43 여주군 374 26 63 285 양평군 30 3 13 14 과천시 3 2 1 소계 3,573 43 97 304 1,133 1,996 제2청 249 43 97 32 39 38 고양시 198 7 84 107 의정부시 19 2 9 8 남양주시 481 16 150 315 파주시 755 34 159 562 구리시 22 1 11 10 포천시 888 75 300 513 양주시 754 110 314 330 동두천시 97 17 20 60 가평군 52 1 21 30 연천군 58 9 26 23 자료 : 경기도내부자료 - 289 -

표 3.5.2 경기도업종별대기배출시설현황 (2007년1월기준 ) 시군명 계 섬유 제지 피혁 금속 화학 식품 비금속 기타 계 14,429 667 149 164 1,738 1,207 581 1,075 8,848 소계 10,856 139 134 31 1,342 1,011 436 810 6,953 도본청 210 6 16 2 35 26 16 40 69 공단사업소 2,435 58 23 22 277 153 27 18 1,857 수원시 188 2 0 0 33 3 0 2 148 성남시 37 0 0 0 0 0 0 0 37 부천시 769 0 2 1 312 15 4 12 423 안양시 105 2 1 0 8 10 4 12 68 안산시 74 0 1 0 4 1 0 5 63 용인시 614 1 13 0 34 103 24 37 402 평택시 482 0 6 0 73 66 35 28 274 광명시 17 0 0 0 3 1 0 2 11 시흥시 61 0 1 0 9 0 1 3 47 군포시 185 2 4 0 44 8 5 1 121 화성시 1,726 45 54 5 260 369 144 168 681 이천시 286 3 0 0 20 16 24 64 159 김포시 1,655 6 4 0 115 110 30 69 1,321 광주시 977 8 1 0 37 7 14 30 880 안성시 465 0 5 0 52 65 77 55 211 하남시 30 3 0 0 5 4 0 3 15 의왕시 61 0 0 0 9 5 1 2 44 오산시 72 3 0 1 4 12 6 0 46 여주군 374 0 3 0 8 37 22 255 49 양평군 16 0 0 0 0 0 2 1 13 과천시 17 0 0 0 0 0 0 3 14 소계 3,573 528 15 133 396 196 145 265 1,895 제2청 249 114 3 20 16 8 5 21 62 고양시 198 2 1 6 11 7 5 13 153 의정부시 19 1 0 0 0 0 0 1 17 남양주시 481 15 0 0 77 17 4 18 350 파주시 755 18 0 5 116 41 49 63 463 구리시 22 0 0 0 4 0 0 1 17 포천시 888 122 7 10 73 46 52 79 499 양주시 754 227 4 64 92 76 14 43 234 동두천시 97 11 0 24 5 0 7 11 39 가평군 52 0 0 0 0 0 4 6 42 연천군 58 18 0 4 2 1 5 9 19 자료 : 경기도내부자료 - 290 -

2. 중소규모배출원조사방안 1) 배출원조사범위배출시설에대한조사는미국이나일본처럼기본적으로매년전수조사가되어야한다. 보통지자체에서매년조사하고, 국가에서는격년혹은 3년단위로취합하는것이선진국의예이다. 전수조사의예는 2005년부터 2년간조사한시흥환경기술센타의시화반월공단악취배출시설전수조사사례가있다. 이조사를통해양질의자료를확보하였으나, 자료조사의연속성이없고, 현장에서의배출관리, 자료관리체계등과연계가부족하여활용성이부족하였지만, 이같은문제점만보완하면좋은사례가될수있다. 무허가배출시설에대한조사는행정기관에등록된시설이아니므로광범위한별도의현장조사가필요하다. 경기도지역의경우특히난개발이심한화성, 양주, 김포, 파주등몇지역을먼저택하여센서스수준의시범조사를수행한다음전체적인조사를수행할필요가있다. 2) 배출원조사내용중소규모배출시설의경우대형배출시설의조사항목을모두포함하는것은효율적이지못하므로, 다음과같은최소한의조사항목을유지할필요가있다. - 사업장개요주소, 업종, 규모, 생산품, 자본금등사업장일반현황 - 배출시설 / 방지시설현황 : 시설명칭, 규모, 최초설치일등 - 굴뚝현황 : 굴뚝별높이, 직경등 - 가동현황 : 월별가동시간, 일평균가동시간 - 연료사용현황 : 연료종류, 1시간평균사용량, 연간사용량 3) 배출원조사방법소규모시설의경우사업장자체의전문성이떨어지는경우가많으므로, 조사표중심의현장설문혹은우편조사를수행한다음, 배출시설관리데이터베이스시스템에입력하는방법이더효율적일수있다. 현재환경부에서는기존의배출시설조사시스템인 SODAM을개선하여인터넷상에서모든조사가가능하도록정비하고있으므로이와연계하는것이 - 291 -

반드시필요하다고판단된다. 또환경부와지자체 ( 시 도 / 시 군 구 ) 와의역할분담을생각해볼필요가있다. 4-5종시설의일차적인조사는시도가수행하여검증하고, 그결과를주기적으로환경부데이터베이스로이관하여관리하는방법이있다. 해당시설들의배출관리및감독책임은지자체에있기때문에지자체의실질적인자료조사및관리는반드시필요하기때문이다. 배출시설조사는다음과같이 2차년도정도에걸쳐먼저기본체계를정비하고향후지속적으로수행해나갈필요가있다. <1차년도 > - 배출시설조사방법개발및표준화 - SODAM/CAPSS 등과의연계방안개발 - 시범지역선정및현장조사수행 <2차년도 > - 대상지역전수조사수행 - SODAM/CAPSS 등과연계하여 DB 구축 - 현황분석보고서작성 - 지자체연계등연차적조사및 DB구축방안제시 3. 중소배출시설의관리방안중소규모배출시설에대한조사체계를새로이확립하는것은배출시설관리효율을획기적으로높힐수있다. 이는수도권에서추진되고있는대기환경개선특별대책의실효성을확보할수있으며, 특히지역환경개선에매우중요하다. 중소형배출시설은대부분영세한경우가많아서단속위주의지도점검은효과적이지못하다. 각배출시설에대하여조사를수행하고이를근거로개별업체의최적배출관리방안을도출한다음, 방지시설설치를추진하여야한다. 이과정에서기술적인지원이필요하면시 도나환경부의환경닥터제같은전문가풀을활용하고, 시설설치에대한재정지원은시 도및환경부의환경개선시설자금을활용할수있다. 이같은내용은수도권대기환경개선특별대책상의주요대책이기도하다. - 292 -

무허가공장은현장실사를통해현황을파악하는것이무엇보다중요하다. 이들시설이근본적으로치유되기위하여허가되는곳으로이전하거나폐쇄하는것이다. 무허가공장문제는사실대기환경관리상의문제만은아니다. 난개발과불법시설은정부가준농림지나그린벨트의개발을완화하고법집행을느슨히하여묵인내지방조한결과이다. 팔당유역에는수백개의무허가공장들이조업하고있다는사실이보도된바있는데, 실제로는수백개가될지수천개가될지모르는형편이다. 이런공장들이버젓이가동되고있는것은우리나라환경행정의난맥상을단적으로보여주고있다. 현장에가서얘기를들어보면도저히단속하기어렵다고한다. 공장주들입장에서는생계가걸린문제이고, 지역사회에서는알고지내는입장에서공무원들도단속하기어렵다. 그래서지차체에선서류상에서는그런무허가공장들이없는것으로되어있는다. 지자체입장에서는있다는사실을인정하면단속하지않을수없고, 그럴경우직무유기가된다. 이제는이런문제들을솔직히인정하고해결을위한중지를모아야할때이다. 참고문헌국립환경과학원, 대기오염물질배출량조사방법개선사업, 2007 서울특별시, 인천광역시, 경기도, 수도권대기환경관리기본계획시행을위한시도시행계획, 2006 시흥환경기술개발센타, 2005년도시화 반월공단대기배출업체전수조사, 한국수자원공사, 2005.11-293 -

제 6 장비관리형소각및연소행위로인한 대기중미세먼지오염 6) 1. 비관리형소각및연소행위종류가. 비관리형소각과노천소각의정의미국 EPA(2001) 에따르면노천소각 (Open burning) 을숲이나마당과같은야외에서의도적으로물질을태우는행위로정의하였다. 또한 Lemieux 등 (2004) 은비관리형소각에대해물질을관리되지않은공간에서연소하여대기로배출되는것을이르며, 산불과같은인위적이지않은화재와농작물의소각과같은의도적인연소행위를모두포함하여일컫는다고정의하였다. 이처럼비관리형소각은넓은범위에서보면논밭이나집앞마당에서이루어지는소각 (yard burning) 뿐만아니라인위적으로이루어지는건물이나차량의화재, 자연재해에의한산불등도모두포함하고있다. 그중노천소각은주변에서발생되는생활쓰레기나농작물쓰레기, 건축폐기물등의물질을대기오염처리시설을갖추지않은채실외에서연소시킴으로써다양한오염물질을대기중으로배출시키는모든형태의소각행위를말한다. 불법소각은노천소각행위중관련법이정하는바에위배되는소각행위로서우리나라의노천소각관련규제법률은다음과같다. 대기환경보전법제29조 ( 악취발생물질의소각금지 ) 고무, 피혁, 합성수지, 폐유및동물사체와그부산물등악취를발생시키는물질은환경부령이정하는적합한소각시설에서소각하여야하며노천소각을하여서는아니된다. 처벌기준 : 대기환경보전법제 59조 -200만원이하의벌금 폐기물관리법제12조 ( 폐기물의처리기준등 ) 폐기물은수집 운반 보관 처리하는과정에서환경오염이최소화되도록대통 6) 조영민 ( 경희대학교 ) - 294 -

령령이정하는기준과방법에따라처리 처벌기준 : 폐기물관리법제 61조- 2년이하의징역또는 1천만원이하의벌금폐기물관리법제15조 ( 생활폐기물배출자의처리협조등 ) 생활폐기물배출자는관할시 구조례가정하는바에따라생활환경보전상지장이없는방법으로당해폐기물처리 처벌기준 : 폐기물관리법제 63조 3항 - 100만원이하의과태료 나. 비관리형연소의특징비관리형연소는규정된소각시설에서행해지지않기때문에저온에서짧은시간동안소각이이루어지게된다. 따라서불완전연소가일어나고다이옥신등과같은인체에유해한유기성화합물질이발생할가능성도높아지게된다. 또한이렇게발생한대기오염물질들은정화되지않은상태에서대기중으로배출되기때문에규정된소각시설에서배출되는것들보다더욱위험하다. 비관리형연소로부터발생하는대기오염물질가운데미세먼지부분은 PM-2.5가대부분을차지하고있으므로, 대기중의체류시간이길고, 이동거리가길기때문에영향권이매우넓을것으로예상된다. 이러한미세먼지의성분또한소각물에따라다양한차이가있으며, PAH나다이옥신과같은극히위해한물질을다량함유하고있는것으로알려져있다. 특히비관리형연소에의해발생하는미세오염물질을비롯한대기오염물질은소각개시후 10분이내에발생량이최대에이르고, 다시급격히감소하는바, 비관리형태의연소행위가주변대기환경에미치는영향을정확히평가하는것은쉬운일이아니다. 또한비관리형연소발생특성상배출원이정해져있지않고, 불특정지역에넓게퍼져있을뿐만아니라소각량도일정하지않다. 실제 Lemieux 등 (2004) 은비관리연소에의해발생되는대기오염물질의영향은처리시설이설치된연소공정보다더많은오염물질을배출하는것으로보고하였다. 따라서비관리형연소에의해배출되는대기오염물질은최근환경문제로크게대두되고있는온난화현상이나기상이변에도일정부분영향을끼치고있으며, 교토의정서발표이후관심이높아진 CO 2 의저감문제에있어서도비관리형연소에서배출되는온실가스양에대한제어가중요한문제가되고있다. 문동호 (2007) 는이러한비관리연소공정에대한측정방법및배출량산정에있어서몇가지문제점을지적하였다. 우선은대기중의확산이지표면에 - 295 -

서주로발생하며, 둘째는시간이경과하여도확산이되지않아장기간또는국지적인영향을일으키고, 세번째는경우에따라광범위한지역에걸쳐비점오염원이될수있으며, 다음으로는대기오염방지설비의채용이불가능한경우가대부분이며, 마지막으로비관리형연소공정은상당히복잡한복합화합물을연료로사용하는경우가대부분으로단일성분의연료에서배출량을평가하는방법을적용시키기가곤란하다는점이다. 다. 비관리형연소분류비관리형연소는앞에서설명하였듯이태우는물질이일정하지않기때문에분류의기준을마련하기가상당히힘들다. EPA(2001) 와 Lemieux등 (2004) 이구분하는비관리형연소형태를표 3.6.1에요약하였다. 표 3.6.1 국외비관리형연소배출원구분 EPA(2001) Lemieux등 (2004) Prescribed burning Agricultural burning of crop residue Agricultural burning Agricultural burning plastic film Land clearing Animal carcasses Yard Waste Automobile shredder fluff fires Camp Fire Camp fires Animal carcasses Car- Boat- Train (Vehicle) fires Crude oil Construction debris fires Accidental fire Copper wire reclamation Household waste Crude oil & oil spill fires Landfills / dump Electronic waste Tire fires Fiberglass Automobile shredder fluff Fireworks Fiberglass Grain silo fires Agricultural plastic Household waste Structural fire Land clearing debris Vehicle fires Landfill/ Dump Construction debris Prescribed Burning & Savanna/Forest fires Grain silo fires Structural fires Openburning of electronic waste Tire fires Copper wire reclamation Yard waste fires Fire works - 296 -

국내의연구사례를근거로노천소각에관한심층연구를수행한문동호 (2007) 는그의논문에서노천소각물을가정생활쓰레기, 농업잔재물, 건설폐기물의연소로구분하였다. 그리고서울시정개발연구원 (2004) 과한국과학재단 (2003) 의보고서에서는비관리연소의오염원은정확한오염원을파악하기힘들기때문에면오염원으로분류하여주로가장많이소각되는농작물의소각으로인한미세먼지의배출에대하여많이연구하고있다. 라. 노천소각의현황국내노천소각에관한연구는주로추수이후의농작물소각에관한연구가많이진행되었다. 우리나라의노천소각현황을보여주는자료로쓰레기문제해결을위한시민협의회 (2002) 에서수행한설문조사에따르면생활쓰레기와영농폐기물전반에걸쳐불법소각및투기가농촌전역에걸쳐광범위하게진행되고있음이드러나이에대한대책마련이시급한것으로나타났다. 생활쓰레기의경우종량제봉투사용율이 36% 에불과하였으며 ( 표 3.6.2), 종량제봉투를사용하면서부분적으로소각하는농민을포함할경우농촌지역농민들의 90% 이상이가연성쓰레기를태워서처리하고있는것으로나타났다 ( 표 3.6.3 참고 ). 농업용폐비닐의경우배출자의 44% 가마을단위별로자체수거하여들판에서소각처리하고있는것으로나타났다 ( 표 3.6.6). 농약빈병을포함한용기도 32% 가논밭에그냥버려지거나소각되는것으로나타났으며, 약 22% 정도는각가정에방치되고있는것으로나타났다 ( 표 3.6.5 참고 ). 표 3.6.4에서볼수있듯이특히응답자의 48% 가소각재를거름으로사용하거나, 땅에묻거나 (26%), 소각장소에그대로방치 (22%) 하고있다고응답하여, 소각재로인한 2차적인토양오염및수질오염문제도심각할것으로우려된다. 표 3.6.2 생활쓰레기주요처리방법 ( 단위 : 명 ) 구분 합계 종량제봉투사용 286 (36%) 지정된장소에배출 102 (13%) 소각 339 (43%) 주변공터에투기 35 (4%) 기타 25 (3%) 합계 787-297 -

주변공터에투기기타 4% 기타 3% 종량제봉투사용 36% 소각 44% 지정된장소에배출 13% 그림 3.6.1 농촌지역생활쓰레기주요처리방법. 표 3.6.3 생활쓰레기소각경험 ( 단위 : 명 ) 당진김천창녕충주횡성평택익산순천외합계 99 83 75 93 93 108 76 85 712 (98%) (88%) (89%) (93%) (93%) (81%) (94%) (88%) (90%) 표 3.6.4 소각재처리방법 ( 단위 : 명 ) 방치거름으로사용땅에묻음기타합계 158 (22%) 339 (48%) 186 (26%) 29 (4%) 712 땅에묻음 26% 기타 4% 방치 22% 거름으로사용 48% 그림 3.6.2 농촌지역에서의노천소각후소각재처리현황. - 298 -

표 3.6.5 농약용기처리방법 ( 단위 : 명 ) 구분 들판이나냇가에그냥버림 농협등에서수거 다른쓰레기와집에모아둠함께처리 기타 합계 합계 104 (14%) 222 (30%) 160 (22%) 136 (18%) 117 (16%) 739 기타 16% 들판이나냇가에그냥버림 14% 다른쓰레기와함께처리 18% 집에모아둠 22% 농협등에서수거 30% 그림 3.6.3 농촌지역농약용기처리현황. 표 3.6.6 폐비닐주요처리방법 ( 단위 : 명 ) 구분 지정된장소에배출 들판등에방치모아서소각기타합계 합계 198 (27%) 141 (19%) 323 (44%) 64 (9%) 726 기타 9% 지정된장소에배출 27% 모아서소각 45% 들판등에방치 19% 그림 3.6.4 폐비닐주요처리방법 - 299 -

이밖에도국내의연구사례를보면주로미세먼지의영향에대한파악은대기중의미세먼지를포집하여그성상을분석하고발생원을추정하는실험이많이이루어져왔다. (Kim et al.(2007), 국립환경과학원 (2006)) 그리고문동호 (2007) 는다이옥신배출량을산정하기위한소각량을파악하기위하여전국적으로 716 가구의농 임가와 112개건설현장을상대로설문조사를실시하였으며, 설문결과에서얻어진자료를토대로소각시료를준비하여모의소각로를구성하여실험을실시하였다. 실험용시료는 20kg으로정하여소각물의물성별로혼합비율을결정하였다. 이연구에서가정생활쓰레기는전국시 도별로모수추정을통한 716 개농 임가를대상으로하였다. 조사결과가정에서발생하는쓰레기를분리해서버리는경우가 85.2% 이며, 분리하지않는경우가 14.8% 로나타났다. 개별적인소각경험에대한질문에는총 95.4% 가소각경험이있는결과를나타났다. 소각재의처리에관한질문에는앞서쓰레기문제해결을위한시민협의회의조사와마찬가지로거의대부분땅에묻거나노천에방치하고있는것으로조사되었다. 표 3.6.7 전국농임가에서발생하는가정생활쓰레기발생량통계 가구수 가구당평균발생량 (kg) 총발생량 ( 톤 ) 생활폐기물 1,204,105 4.6 5,549 신문 71,945 1.1 78 종이 80,160 4.9 397 화장지 69,508 4.0 275 기타 17,813 2.4 42 계 6,311 표 3.6.8 농임가에서의가정생활쓰레기노천소각량 총소각량 ( 톤 ) 비율 (%) 연구대상시료 (kg) 종이류 1,915 84.4 16.9 비닐류 220 9.7 1.9 나무류 73 3.2 0.6 음식물 32 1.4 0.3 플라스틱류 23 1.0 0.2 고무피혁류 4 0.2 0.05 기타 4 0.2 0.05 계 2,270 100 20-300 -

비닐류 10% 플라스틱류음식물1% 기타 0% 고무피혁류나무류 1% 0% 3% 종이류 85% 그림 3.6.5 가정생활쓰레기의노천소각대상물질비율 그리고농업잔재물의처리방법조사결과는퇴비로사용하는비율이가장높았고, 태우거나가축여물또는땔감으로사용된다고한다. 소각경험조사결과전체의 59.0% 가경험이있는것으로조사되었으며이중 35.1% 가주로소각의방법으로처리하는것으로나타났다. 표 3.6.9 농업잔재물의발생량 가구수가구당평균발생량 (kg) 총발생량 (kg) 쌀 969,530 3,407.3 3,303,456 보리 64,804 3,915.3 253,726 콩 806,266 161.9 130,531 깨 681,443 72.1 49,164 고추 840,114 339.4 285,150 옥수수 243,327 186.1 45,282 기타 480,748 1,315.0 632,199 계 4,699,510 표 3.6.10 농업잔재물의노천소각량 총소각량 ( 톤 ) 비율 (%) 연구대상시료 (kg) 쌀 1,159,513 70.3 14.1 보리 89,058 5.4 1.1 콩 45,816 2.8 0.5 깨 17,257 1.0 0.2 고추 100,088 6.1 1.2 옥수수 15,894 1.0 0.2 기타 221,902 13.4 2.7 계 1,619,528 100 20-301 -

옥수수 1% 고추 6% 깨콩 1% 3% 기타 13% 보리 5% 쌀 71% 그림 3.6.6 농업잔재물의노천소각대상물질비율. 마지막으로건설폐기물은전국의건설현장대상으로모수추정을통한 112 개건설현장을대상으로하였다. 건설현장에서발생하는폐기물은표 3.6.12 에나타내었는데, 대부분의폐기물은위탁처리하고목재류를주로소각하는것으로나타났다. 소각되는폐목재의조성을조사해본결과나왕 55%, 각목 15%, 기타 30% 로조사되어이비율로 20kg을실험재료 20kg을준비하여실험하였다. 표 3.6.11 건설현장에서발생하는폐기물량 공사현장 ( m2 ) 평균발생량 ( 톤 / m2 ) 총발생량 ( 톤 ) 소각비율 (%) 총소각량 ( 톤 ) 목재류 2,376 250.9 596,270 0.11 656 종이류 985 10.3 10,126 - - 합성수지 1,694 73.2 123,919 - - 기타 4,108 1,228.1 5,045,276 - - 마. 비관리형연소및소각행위의사례 (1) 생활쓰레기소각생활쓰레기의소각은주로드럼통이나나대지에서이루어지는데소각물질로는생활에서쓰고남은종이류나비닐류옷가지등과분리수거하지않고버려지는플라스틱이나캔류등다양한쓰레기들이무차별로소각되고있다. 그림 3.6.7에서와같이주거지역내에서상투적인불법소각행위가지속적으로자행되고있음을유추할수있다. 가정으로부터발생하는쓰레기를투기하고, 일정량이쌓이면소각처리하는일이벌어지고있다. 이렇게주거 - 302 -

지역내에서발생하는불법노천소각은그소각후발생물질의위해성에비추어볼때대단히위험하고, 시급히해결해야할문제점으로여겨진다. 그림 3.6.7 주거지역인근의불법소각현장. (2) 농업잔재물소각농작물소각은주로추수이후에많이이루어지는데수도권에서는원예농장이나주말농장이많이있기때문에이런곳에서는계절에상관없이수시로노천소각이발생하고있다. 농촌에서의소각물질은주로농작물재배이후에남은볏짚, 깻단등이있으며, 비닐하우스폐비닐도상당량되는것으로추정된다. 이러한농작물의소각은노천소각중에서도많은부분을차지하고있기때문에연구가많이이루어져왔고, 대기오염의심각한영향을미친다는사실이많이알려졌고많은홍보와규제를하고있지만제대로관리를하지못하는실정이다. 그림 3.6.8 농업잔재물의노천소각현장. - 303 -

(3) 농촌쓰레기소각농촌에서는농작물뿐만아니라농사이후에발생하는비닐하우스나농약빈병등이제대로수거되지못하고소각되는경우가많다. 비닐하우스에주로사용되는비닐의경우는자원재생공사에서수거를하지만실제사용량과수거량을대비해보았을때 3분의 1정도가수거되지못하고있으며, 그중대다수가소각으로처리될것으로예상된다. 그림 3.6.9 농촌지역노천소각현장. (4) 건설폐기물소각건설현장에서는주로공사이후에남은목재나스티로폼을소각하는경우가많이있다. 그러나건설현장에서의소각행위는현장의폐쇄적인특수성으로인하여외부로드러나지않는경우가많을뿐만아니라관할지자체의단속에서도목재를난방용땔감개념으로취급하여특별한제재를가하지않고있다. 건설현장은대체로사람의왕래가많은지역에서이루어지는경우가많으므로이러한관리되지않은연소행위가다수의주변사람들에게직접적으로영향을끼친다는점에서심각할수도있다. 그림 3.6.10 건설폐기물노천소각현장. - 304 -

(5) 레저및야영장에서의연소행위생활환경이나여가문화의변화에따라주말농장이나야영지에서숯불을이용해고기를굽는다든지캠프파이어를위해장작에휘발유나알콜을뿌려불을붙이는경우를흔히볼수있다. 젊은대학생들의 MT 현장에서빠지지않는캠프파이어는다량의미세먼지를순간적으로발생시키는요인이된다. MT 행사로각광을받는지역은개학시즌에맞추어집중적으로이와같은장작연소가발생한다. 또한가족단위나단체행사에서흔히볼수있는야외숯불구이모습역시비관리형연소의한형태라고할수있다. 한편, 대규모행사로서의불꽃놀이도 30분에서한시간정도지속되면서화약이나금속성분의흄입자를주변으로확산시키고있다. 특히년중행사로치뤄지고있는여의도세계불꽃축제의경우인구밀집지역에서행사가개최됨으로써단기간이나마거주지대기질의악화에영향을끼칠것으로추측된다. 그림 3.6.11 여가와관련된비관리형연소행위. (6) 소형소각로지금우리나라에서는현재 25kg 이하의소각로는모두불법으로규정하여소형소각로의설치나운전을금지하고있지만여전히가구단지나중소형공장등지에서단위별로발생하는폐기물을소각하고있다. 소형소각로는그림 3.6. 12에서볼수있듯이소각후처리설비가전혀갖추어져있지않으며, 회분식구조의연소조건이주를이루는바, 연소가일정온도로이루어지지못하고있다. 또한소각물의성상도매우다양하므로소각으로인해발생하는가스상또는입자상물질의특성을예측하기가매우힘들다. 최근연료비를아끼기위해서온실에서소형소각로를이용해서보일러대용으로실내난방을하는경우가종종있다. - 305 -

소형소각로는고농도의입자상다이옥신을다량함유하고있는것으로알려져있고, 소각의지속성으로미루어기타미세먼지가주변대기질에미치는영향이적지않을것으로사료된다. 그림 3.6.12 소규모공장에설치되어있는소형소각로. (7) 공공또는사설기관에서의소각학교나군부대, 기타공공기관및사찰등지에서가연성쓰레기의처리를위해소각을하는경우가빈번한데, 이러한소각시설에는대부분배출가스처리시설이갖춰져있지않기때문에대기에그대로오염물질을배출하며기관내의근무자나학생들에게직접적인피해를주게된다. 무엇보다이러한시설들이접근의어려움으로인하여타고남게되는소각재를대부분인근에매립하거나인근에흩뿌리기때문에주변토양오염과같은 2차적인오염을유발할수있다. 이러한관례적인소각행위는소속원들의발상전환이나의식변화없이는쉽게사라질가능성이없는바, 보다적극적인관심이필요한부분이다. 그림 3.6.13 사찰과군부대뒷마당에설치되어있는소형소각로. - 306 -

(8) 건물이나차량의화재건물이나차량의화재는빈번하게발생하지는않지만이러한화재로인해서도미세분진및유기성화합물이다량발생하므로넓은의미에서는비관리형연소의한형태로분류할수있다. 도심에주로위치한건물의화재는매우고농도의스모크와유독가스를발생시키고있다. 그러나이러한화재에의한주변공기질에대한영향은아직제대로조사되거나보고된적이없다. 따라서자동차사고에의한화재나도심건물화재가대도시대기질에미치는영향이나기여도를산정함으로써보다명확하고논리적인대도시공기질관리가가능할것으로판단된다. 이밖에산불과같은자연환경의대형화재나화전을위한인위적인산불역시인근도시나주변거주지에 haze 등의영향을끼치고있다 (Lacaux, 1996). 동남아시아국가들이나아마죤지역에서자주발생하는산불은인근국가들에게까지영향을끼치고있는국제적인분쟁의한사례이다. 경작지확충을위해인위적으로행하는착화가제대로관리되지못하는사이에대형산불로확대되고, 그로인하여발생하는미세먼지들은인근국가들로월경함으로써시정장애나국민들의건강장애를일으키고있다. 그림 3.6.14 건물화재와차량에서발생하는화재현장. 2. 국내외연구사례최근온난화문제와교토의정서가발표된이후대기오염에대한관심이높아지면서대기오염배출가스에대한규정도강화되고, 대기오염물질의처리기술도많이발달하여규정된대형소각장이나발전소, 제철소, 시멘트공장등지에서배출되는오염물질들은대부분관리가되고있는실정이다. 하지만비관리연소에의해배출되는가스는저온이거나불일정한온도에서 - 307 -

처리시설이없이배출되기때문에미세먼지와 SO X 와 NO X, CO, CO 2 뿐만아니라 Dioxin과같은발암물질의배출가능성이높기때문에이에대한대책이마련되어야한다. 이처럼비관리형소각행위나노천소각에대한관심이국내외적으로높아지면서이로인해발생되는오염물질에관한연구가다양하게진행되고있다. 외국의연구사례는약 10여년전부터노천소각으로인해발생되는대기오염물질에대한심각성을인식하고다양한조사활동이이루어지고있다. Lacaux(1996) 는아프리카대초원에서의화재로인해발생되는 NOx를분석하여노천소각으로인해발생되는대기오염물질의심각성을밝혔으며, 미국의 EPA에서는정기 Technical Report(2001) 를발간하여 Municipal solid waste와 land clearing, yard waste의소각으로인해배출되는폐기물들의배출계수와이를이용한배출량설정방법을제시하였다. 그밖에도 Kakareka 등 (2003) 은추수이후농작물의소각으로인해발생되는 PAH에관한심층분석을실시하였으며, Zarate 등 (2000) 은스페인에서농작물의소각으로인해배출되는대기오염물질에관한연구를진행하였다. 농작물의소각에관련된연구이외에도 Lemieux 등 (2004) 은 20 여가지의노천소각행위를특징별로분류하고, 각각의경우에서발생할수있는 VOC, PAH, Dioxin등독성유기화합물에대한 review paper를발표하였다. 특히노천소각에의한미세입자발생문제에있어서 Duan 등 (2003) 은중국베이징의추수기간중에식물연소과정은분진오염의 70% 까지기여한다고보고하였으며, Kim 등 (2005) 은미국의북서지역의 PM 2.5의기여율평가에서도식물연소에의한대기오염미세먼지기여도가 44% 로높은영향을보이는것으로확인되었다. 또한 Zarate등 (2005) 은스페인의노천소각으로인해발생되는연간 TPM의양은 80,000톤에이른다고연구결과를발표하였다. 그리고일본에서도 Teruyaki Nakao 등 (2006) 은 50kg/h이하의소각용량을가진소형소각로에서소각되는생활쓰레기의단일성분일때와혼합하여소각하였을경우에발생되는다이옥신에관하여연구하였다. 국내에서도최근노천소각에관한관심이높아지면서많은연구가이루어지고있다. 그예로박병현등 ((2005) 은콘칼로리미터를이용한바이오매스의연소특성에관한연구를통해우리나라에서가로수로많이식수되어있으며, 가을철에지는낙엽은주로소각처리되고있는플라타너스나은행나무등을콘칼로리미터를통해연소특성과연소시발생되는 CO와 CO2의변화량에관한연구결과를발표하였다. 문동호등 (2007) 은가정생활쓰레기, 농촌잔재물, 건축폐기물을노천소각하였을때발생하는다이옥신의양과 - 308 -

대기오염에영향을끼칠수있는배출량을파악하는연구논문을발표하였다. 이중에서도국내의미세먼지에관한연구사례를보면광주과학기술원의 Kim등 (2003) 은보리와쌀의추수기간인봄, 가을의대기시료를샘플링한후, PM을측정하여노천소각으로인한영향을추정하고자하였다. 그리고한국과학재단 (2003) 에서는도시지역의미세입자 (PM2.5) 의배출원특성과배출원기여도를파악하고, 그저감방안을찾는연구를진행하였는데, 이보고서에서도비관리연소 (Biomass burning) 의영향이미세먼지배출이대기에미치는영향이연간평균치에서는자동차배출원 (31.3%) 와이차입자 (21.2%) 다음으로높은 21.5% 로나타났으며, 계절별영향에서는특히가을철에 31.3% 로높아져가장높은배출기여도를나타낸다고기술하였다. 이는역시추수이후에소각이많이발생하기때문일것으로생각된다. 그리고국립환경과학원의보고서 (2006) 를보면생체량연소 (Biomass burning) 를포함한각종소각오염원에의한미세먼지오염영향비율이상세히조사되었음을알수있다 ( 그림 3.6.15, 16 참고 ). 서울의경우 PM2.5 14.7%, PM10 7.2% 를, 인천지역에서는 PM2.5 9.3%, PM10의경우 18.3% 를차지하는등높은기여율을보인다고주장하였다. 이러한소각오염원들은농어촌의전답에서이루어지는소각과관리되지못하는소형소각로가대부분일것으로판단된다. 이와같은높은소각기여율은국내다른연구자들이기존에수행한연구결과와유사한결과를보이고있으나여전히포괄적이고체계적인면에서부족한점이있다. 최근발표된서울지역의 PM2.5 수용모델결과에의하면, 이학성등 (2005) 은가을철대기중생체량연소기여율이 31.1% 를차지한다고기록하였으며, Park 등 (2001) 은경기도시화공단지역에서도생체량연소가미세입자기여율의 11.3% 를차지한다고발표하였다. - 309 -

표 3.6.12 PMF모델을이용한두지역의 PM2.5 및 PM10 발생원조사 Jeonnomg-dong(Seoul) Yonghyun-dong(Incheon) Source Find(PM2.5) PM10 Find(PM2.5) PM10 μg / m3 % μg / m3 % μg / m3 % μg / m3 % Coal related - - - - 1.6 3.1 1.6 1.7 Oil related 2.1 5.4 2.1 2.6 7.8 15.4 7.8 8.6 Biomass/Waste Burning 5.6 14.7 5.6 7.2 4.7 9.3 16.7 18.3 Vehicle (Diesel) 4.1 10.9 4.9 6.3 8.8 17.3 8.8 9.6 Vehicle (Gasoline) 3.3 8.8 4.3 5.5 4.3 8.5 4.3 4.7 Sea salt - - 3.0 3.8 - - 2.1 2.3 Soil related 6.3 16.6 27.9 35.9 7.4 14.6 24.5 26.9 Ferrous metal related - - - - - - 3.4 3.7 Non ferrous metal related - - - - - - 0.2 0.2 Secondary Sulfate 5.9 15.4 5.9 7.5 7.0 13.9 7.0 7.7 Secondary Nitrate 6.1 16.2 6.1 7.9 8.7 17.2 8.7 9.6 A-S-N related - - 7.5 9.7 - - 2.9 3.2 Unknown 4.5 12.0 10.5 13.5 0.4 0.8 3.0 3.3 Total 37.9 100.0 77.7 100.0 50.7 100.0 91.0 100.0 PM2.5 A-S-N related 0% Secondary Nitrate 16% Unknow n 12% Secondary Sulfate 15% Ferrous metal related 0% Oil related 5% Coal related 0% Soil related 17% Biomass/Waste Burning 15% Vehicle (Diesel) 11% Vehicle (Gasoline) 9% Sea salt 0% - 310 -

PM 10 A-S -N related 10% Unknown 13% Oil related 3% Secondary Nitrate 8% Secondary Sulfate 8% Non ferrous metal Ferrous metal related related 0% 0% Coal related 0% Biomass/Waste Burning 7% Vehicle (Diesel) 6% Vehicle (Gasoline) 6% Sea salt 4% Soil related 35% 그림 3.6.15 서울시전농동의입자크기별배출원추정 PM2.5 Secondary Sulfate 14% Secondary Nitrate 17% Ferrous metal related 0% Non ferrous metal related 0% Soil related 15% A-S -N related 0% Sea salt 0% Unknown 1% Coal related 3% Oil related 15% Biomass/Waste Burning 9% Vehicle (Diesel) 18% Vehicle (Gasoline) 8% PM10 Secondary Nitrate 10% Secondary Sulfate 8% Non ferrous metal related 0% Ferrous metal related 4% A-S -N related 3% Soil related 26% Unknown 3% Coal related 2% Oil related 9% Biomass/W aste Burning 18% Vehicle (Diesel) 10% Vehicle (Gasoline) 5% Sea salt 2% 그림 3.6.16 인천시용현동의입자크기별배출원추정 - 311 -

3. 비관리형연소로부터발생하는미세먼지의위해성미세분진에의한인체의영향은부유분진이자극성가스를흡착하여폐심부까지침입해서자극성가스의유해성을나타낸다. 미립자가폐까지도달하는조건으로서입자의밀도 ( 농도 ), 크기와모양그리고개개인의호흡기구조나물리적인상태즉호흡기계통을통과하는공가의속도와유량에관계되며실제로폐에침착되는과정은복잡하다. 대기오염물지에의한피해는대부분호흡으로인해서일어나는데분진의큰입자는상기도에침착하여쉽게제거되나 3 μm이하의입자는하기도까지침입해서폐내에침착하기쉽기때문에유독성도증가한다. 부유분진이폐포까지도달하는것은 10 μm이하이며침착률은감소하여 0.5 μm정도에서최소가되고더작으면침착률은다시증가한다. 미세분진에장기간폭로되면진폐증을일으키는데, 그원인이되는분진의종류는유리규산, 활석, 석면에서부터단순한탄소에이르기까지허다하다. 진폐증은흡입된먼지의종류에따라호칭이달라져규폐증, 석면폐증, 석탄광부폐증, 알루미늄폐증, 면폐증등이있다. 가. 국내연구동향분진농도의증가와일별사망자발생건수는일관되지는않으나유의한상관관계가있는것으로연구결과가나타나고있다. 표 3.6.14에서알수있듯이이종태등 (1999) 의연구에서는대기중총부유분진 (TSP) 의 100 μg / m3의증가에대하여약 5.1% 의사망자수가증가한것으로나타났고, 또한이종태등 (2000) 의연구에서또한 TSP 100 μg / m3증가에대한사망자수가약 1.7% 증가한것으로나타났다. 그리고홍윤철등 (1999) 의연구에서는호흡성분진인 PM10의 10 μg / m3의증가에대하여사망자의수가약 0.8% 증가하는것으로나타났다. 이러한결과로 TSP 혹은 PM10과사망자수에는유의한상관관계가존재함을알수있다. 리고또다른국내의최근연구결과에따르면현재의 PM10 기준치이하의먼지농도에서단기 (1~5일이하 ) 와장기 (1년 ~ 수년 ) 노출에따른인체건강상의피해가있음이입증되고있다 ( 표 3.6.15). - 312 -

표 3.6.13 분진농도와일별사망자수와의상관관계 연구 RR(95% CI) 연구대상물질 이종태등 (1999) 1.051(1.031 ~ 1.072) 1994~1995년기간의서울시 TSP(100μg / m3 ) 농도 이종태등 (2000) 1.017(1.008 ~ 1.026) 1991~1997년기간의 7개광역시 TSP(100μg / m3 ) 농도 홍윤철등 (1999) 1.008(1.000 ~ 1.016) 1995~1996년기간의인천시 PM10(10μg / m3 ) 농도 그건강상의피해로는조기사망, 병원 응급실출입빈도의증가 ( 주로호흡기질환을가진노약자층 ) 등이대표적이며, 이의내용으로는호흡기증상관련질환 ( 어린이와천식과같은심폐질환을가진환자 ) 의증가, 어린이와천식환자의폐기능감소, 허파조직과구조그리고호흡기계통의방어기작의이상변화등을지적할수있다. 표 3.6.14 미세먼지노출정도에따른위해가능성 영향정도 노출정도 단기-직접기준 장기-간접기준 소아폐기능저하 140μg / m3 350μg / m3 24시간농도기준 기관지염의약화및사망율증가 350μg / m3 600μg / m3 폐기능저하 기관지염의악화 1 년농도기준 140 μg / m3 350 μg / m3 사망률증가 350 μg / m3 600 μg / m3 주 : 1) 인체영향의안정수준 : 100μg / m3 ~ 150μg / m3 ( 일 ), 40~60μg / m3 ( 년 ) 2) 한국기준 : 80μg / m3 ( 연평균 ), 150μg / m3 ( 일평균 ) 나. 국외연구동향영국의경우미세먼지 (PM10) 농도자료와사망자수및폐질환으로인한입원사례자료를이용하여투입반응함수를추정한결과 PM10의 24시간평균농도 10 μg / m3증가시사망자수는약 0.75% 그리고폐질환으로인한입원환자수는약 0.8% 의증가하는것으로나타났다. 미국의경우 60년대부터 80년대후반까지도시지역을중심으로연구한결과에따르면, PM2.5에의한사망자수변화율은 PM2.5의농도가 1 μg / m3증가할경우호흡기계질병으로인한사망자수는약 0.69% ~1.40% 증가하 - 313 -

는것으로나타났다. 표 3.6.15 Estimation for the death rate of PM2.5 in the U.S. 연구자 분석자료 PM2.5의 1μg / m3당사망자수변화율 Pope et al. (1995) 1982~1989 기간의 50개도시자료이용 0.69% Dockery et al. (1993) 1974~1989 기간의 6개도시자료이용 1.40% 출처 : 국립환경과학원 대도시대기질관리방안조사연구미세먼지생성 과정규명과저감대책수립 (2006) 그리고미국 151개대도시의성인 55만명을대상으로조사한결과에의하면, 미세먼지오염수준순위가최상위인도시는최하위인도시보다사망률이 17% 나높은것으로분석되고있다. 미국캘리포니아주지역에서는자동차미세먼지로이하여인구 100만명당약 1,000명정도가매년암에걸려추가사망하는것으로추정되고있다. 또한 Pasquini등 (2004) 의연구결과를보면부유분진뿐만아니라소각후남은 ash에도 Zn, Cu, Ni, Cd, Pb와같은중금속이다량함유되어있는것을알수있다. 앞의설문조사결과에서보았듯이우리나라농촌에서의노천소각후남은잔류 ash를대부분땅에묻거나그대로방치한다는대답이많았던것을본다면이것들은토양이나수질로유입되어 2차오염의원인이될수있다. 4. 비관리형연소 / 소각미세먼지배출계수및배출량가. 국내연구동향국내의노천소각에관한관심이높아지면서최근노천소각으로인해배출되는오염물질에관한연구가많이이루어지고있다. 문동호 (2007) 는배출오염물질중발암물질로관심이높아진다이옥신의배출량에관한연구를하였다. 실험장치는앞에서언급했던 EPA 규격과동일한크기의모의연소실험장치를제작하여실험을실시하였다. 연구에서는다이옥신, SOX, NOx, CO2, CO, 연소실내부의 O2, 온도변화를측정하였으며, 분석기기로는 LVAS( 시료채취-다이옥신분석 ), GC/MS, 연소가스분석기등을사용하였다. 이실험으로부터얻어진배출계수는표 3.6.16~18과같다. - 314 -

표 3.6.16 가정생활폐기물측정항목 배출계수 (kg/kg) 평균값 (kg/kg) CO 45.0 ~ 51.6 49.0 CO2 1483.1 ~ 2206.5 1899.3 NOx 0.7 ~ 1.4 1.1 표 3.6.17 농업잔재물측정항목 배출계수 (kg/kg) 평균값 (kg/kg) CO 111.8 ~ 139.8 126.5 CO2 1614.7 ~ 2410.7 1307.6 NOx 2.4 ~ 3.1 2.7 표 3.6.18 건설폐기물측정항목 배출계수 (kg/kg) 평균값 (kg/kg) CO 18.1 ~ 55.5 40.4 CO2 1307.6 ~ 2784.9 2091.0 NOx 0.9 ~ 3.0 1.9 배출량파악을위한활동도파악은설문조사를통하여실시하였으며, 설문지의주요문항으로는가정생활폐기물의경우에는배출량, 처리방법, 소각여부, 소각주기, 소각장소, 소각비율, 소각후처리방법등에관한질문을하였고, 농업잔재물발생량파악을위한질문은경작면적, 생산량, 잔재물량, 잔재물처리방법, 잔재물소각경험, 잔재물소각비율등에관하여확인을하였다. 다음으로건설폐기물의질문항목은건설현장건축면적, 폐기물의종류, 폐기물처리방법, 태우는폐목재분량, 태우는폐목재종류, 폐기물소각장소, 태우는폐목재류에관한것들이었으며결과는표 3.6.19와같다. 표 3.6.19 활동도결과 가정생활폐기물농업잔재물건설폐기물 활동도 (ton/yr) 1204105 4.6 5549-315 -

그밖에도서울시정개발연구원의보고서 (2004) 에서는비관리형연소에의한미세먼지배출원을포함하여면오염원의배출계수와배출량을연료소비량에따라연로별오염물질배출계수를적용하여계산법을산정하였다. 이보고서에서면오염원은점오염원에서제외된소형고정배출원과주거, 상업, 산업등의연료연소에의해오염물질을배출하는배출원으로정의하였다. 점오염과명오염원을명확하게구분하는기중은없으나, 작은다수의배출원들을일일이구별하여조사 관리하기는사실상곤란하므로, 배출시설의규모로나누워작은배출원들은면오염으로조사 관리한다고한다. 이보고서에서적용한배출량계산식은다음과같다. (1) : 연료의종류 : 부문 ( 난방, 산업, 발전 ) : 오염물질의종류 : 오염물질의발생량 (kg/yr) : 연료, 부문연료사용량 ( kl or kg or 1,000m3 /yr) : 연료, 부문, 오염물질의배출계수 (kg/ kl or kg or 1000m3 ) 계산식을이용한배출계수는표 3.6.20에나타내었으며이러한환산계수를이용해서 2002년도의서울시미세먼지발생량중면오염원에의해발생된양은에너지산업이 12.6 톤 / 년, 비산업연소 280.5톤 / 년, 제조업연소 9.4 톤 / 년인것으로나타났다. - 316 -

표 3.6.20 연료별 PM배출계수및 PM배출량 (2002) 구분 연료종류 난방 산업 ( 제조업 ) 등유 0.1% 0.149 0.149 경유 1.0% 0.015 0.015 경유 0.05% 0.015 0.015 B-A유 0.052 0.052 B-B유 0.074 0.074 배출계수 B-C유 1.0% 0.107 0.107 B-C유 0.5% 0.107 0.107 B-C유 0.3% 0.107 0.107 LPG 0.149 0.089 무연탄 0.040 0.040 LNG 0.029 0.029 배출량 ( 톤 / 년 ) 280.5 9.4 주 : 1) 산출근거 : 국립환경연구원조사결과 2) 배출계수단위 : 유류,LPG : kg/ kl, 무연탄 : kg/ 톤, LNG : kg/1000m3 3) 환산계수 : LNG(1kg=1.238m3 ), LPG(1kg= 1.97L =0.529m3 ) 다른연구보고서로는한국과학재단 (2003년) 의도시지역미세입자 (PM2.5) 의배출원별기여도에관한연구가있다. 이보고서는계절별로디누더측정기를이용하여대기중의미세분진을측정 분석하였으며분석성분은수용성이온성분, 금속성분, 탄소성분이었으며, IC법, PIXE법, TPR법에의거해분석되었다. 그리고미세성분속에포함된성분조사를하고주요 PM2.5 배출원을배출원조사와인자분석을통해분류하여미국의 EPA의 CMB8 수용모델을이용하여모델링을하였다. 기여도는위에서언급하였듯이연평균으로는세번째로기여도가높았으나추수기간에는가장기여도가높은것으로나타났다. 이와비슷한실험으로 Kim등 (2003) 이광주에서실험한시험으로보리가추수되는봄과벼가추수되는가을의광주과학기술원의옥상에서URG Versatile Air Pollutant Sampler(VAPs, URG-3000K) 를이용하여 PM 2.5와 PM10 샘플을수집하여 Ion Chromatography를이용하여성상분석을하였다. 그결과는표 3.6.21과같다. - 317 -

표 3.6.21 Average concentration of ionic species during the intensive periods. Species BG( μg / m3 ) BBB( μg / m3 ) BBR( μg / m3 ) BBR +AD( μg / m3 ) Fine Coarse Fine Coarse Fine Coarse Fine Coarse Cl 0.64 0.85 2.90 0.83 1.401 0.61 1.03 2.17 NO 3 1.08 0.59 17.48 6.70 3.64 1.68 3.27 3.58 SO 4 2.59 0.29 23.31 5.73 4.43 0.63 6.80 1.99 Na 0.11 0.42 0.67 0.88 0.15 0.32 0.39 1.38 NH 4 1.29 0.10 10.62 1.31 2.82 0.24 2.83 0.64 K 0.15 0.05 4.19 1.01 0.49 0.08 0.96 0.25 Ca 0.06 0.22 0.23 0.88 0.10 0.60 0.37 3.25 Note: BG : Back Ground, BBB: Biomass Burning of Barley straw BBR : Biomass Burning of Rice straw BBR+AD : Bioass Burning of Rice straw + Asian Dust 마지막으로국립환경과학원 (2007) 에서실시한산불과건물화재에의해발생되는미세먼지에관한연구를보면맨처음정의에서언급하였듯이비관리연소에는넓게건물이나차량의화재와산불도포함이된다. 그빈도는많지않지만우리나라에는산이많고주택지역이나공장지역에건물이밀집되어있기때문에건조한날씨에화재가발생하면규모가커지고그에따라발생하는대기오염물질이증가하게된다. 이보고서에서는우리나라의산불이나화재에의한배출량에관한연구가미진하기때문에미국의자료를많이이용하였다. 노천소각에의한배출계수는미국의 EPA의 AP-42라는배출계수자료를이용하였다. AP-42의산불발생시의대기오염물질배출계수는다음과같다. Fi = Pi L (2) Fi : 대기오염물질배출계수 Pi : 대기오염물질의수율, 단위무게숲소모량당대기오염물질배출량 ( 총분진 : 9.5kg/ton, CO: 70kg/ton, NO X : 2kg/ton) AP-42에나와있는배출계수자료는표 3.6.22와같다. 그리고건물화재시배출계수에대한자료는아직국내자료가없으며, 이보고서에서는캘리포니아주의통계자료인 CARB자료를활용하였다.( 표 3.6.23) - 318 -

표 3.6.22 AP-42 의산불발생시대기오염물질배출계수 ( 단위 : kg/ Hectare) 지역 PM VOC NO X CO 로키산지역 706 996 166 5,810 서태평양지역 362 512 85 2,980 남부지역 172 242 40 1,410 북부중앙및동부지역 210 296 49 1,730 동부지역 210 296 49 1,730 미국평균 324 458 76 2,670 표 3.6.23 CARB의건물화재시대기오염물질배출계수 배출계수 PM VOC NO X SO X CO lb//fire 21.1 27.1 7.8 0.0 327.6 kg/fire 9.6 12.3 3.5 0.0 148.37 이배출계수자료와수도권에서발생한화재에관한통계자료를이용하여표 3.6.24와같이배출량을산정하였다. 표 3.6.24 수도권지역산불과화재시먼지배출량 ( 단위 : ton/ 년 ) 연도 구분 일반화재 산불 연도 구분 일반화재 산불 서울 52.04 0.17 서울 47.96 0.17 2004 인천 15.19 0.34 인천 15.02 0.69 2005 경기 67.85 3.96 경기 74.45 2.41 계 135.08 4.47 계 137.43 3.27 나. 국외연구동향 Lemieux 등 (2004) 은 EPA의 National Risk Mangement Research Laboratory에있는모의연소실험장치를이용하여실험하였다. 이실험장치는그림 3.6. 17과같이 steel drum에시료를넣고소각을시키면서상부에설치된 sample duct를통해시료를채취할수있도록하였으며계속적으로공기를주입시켜주어최대한대기상태와비슷한상황에서실험을하도록설계되었으며, fan을설치하여연소실내부에골고루퍼질수있도록설계하였다. - 319 -

그림 3.6.17 EPA's Open Burning Test Facility (OBTF). 이실험을통해얻은시료의배출계수를구하는데이용한공식은다음과같다. (3) EF : Emission factor in mg/kg waste consumed C sample : The concentration of the pollution in the sample (mg/ m3 ) Q OBTF : The flow rate of dilution air into the OBTF in m3 /min τ : The burn sampling time in minutes m burned : The mass of waste burned (kg) 배출계수는건조시료를통해배출되는대기오염물질의양을나타내며위실험의결과는다음표 3.6.25와같이나타났다. - 320 -

표 3.6.25 Lemieux 등의실험을통한배출계수 Types PM emission factor (g/kg material burned) Prescribed Burning & Savanna/Forest fires 16.6 Agricultural burning of crop residue 11.0 Land clearing debris 10.3 Yard waste fires 19.0 Accidental fires 170.0 Household waste 8.0 Tire fires 119.0 Fluff fires 50.0 Fiberglass 248.5 Agricultural burning plastic film 5.7 Car- Boat- Train (Vehicle) fires 50.0 이밖에도 I. Ortiz de Zarate등 (2000) 은생체량소각 (Biomass burning) 에의해배출되는대기오염물질에대하여연구하였는데모의실험과실제현자에서실험을통하여두결과값을보정하였다. 이실험에서사용된장치는 France의 Centre de Recherches Atmosphericiques에있는모의연소실험장치 ( 10 m * 4m * 4m) 를이용하여실험하였으며, 실험의정확성을위하여연소의시작시점과연소가거의끝날시점을 Flame phase와 Smoldering phase로구분하여연소가스의오염물질의성상비율을 0.9 flaming + 0.1 smoldering으로하여배출계수를정하였다. 이실험에서사용된배출계수공식은다음과같다. (4) M(X) : 소각물질 X의몰질량 (g/mole) : 소각된물질에포함된탄소량 (Cg/dm) : 연소효율 ( 생체량의탄소가 CO 2 로배출되는양 ) ER(X) : 배출량증가비 ( 실험장치에서결과값과현장에서결과값의차이, ) 이실험을통해얻어진배출계수는표 3.6.26 과같으며실험을통해얻어 - 321 -

진배출계수에농작물쓰레기 1kg당 1.3kg의건조잔재물이발생하며, 이중 0.55kg 이노천소각에의해처리된다고하였을때스페인에서노천소각에의해배출되는대기오염물질의배출량은다음과같다. 표 3.6.26 I. Ortiz de Zarate 등 (2000) 배출계수, 배출량 Emission factor Emissions (g/kg) Range (Tg) Mean Value(Tg) CO2 1400 4.2-16.7 11 NO X 2.79 0.009-0.034 0.023 TPM 13 0.03-0.12 0.08 C 410 1-5 3.3 N 3.3 0.010-0.038 0.025 그리고 Dhammapala 등 (2007) 은종의 Wheat와 2종의 KBG를추수기간인 8 월동안에 field에서태우고 test burning chamber에서태웠을때의 PM2.5, CO, EC, OC, MPs, PAHs등을비교해본다. 이실험에서사용된배출계수공식은다음과같다. (5) : 건조된 stubble(kg) 을소각했을때배출되는오염물질 X의배출량 (g) : 오염물질 X의농도 (mg/ m3 ) : CO 2 에포함된탄소의질량비 (i.e 12/44) 지역평균 CO 2 농도보정 (mg/ m3 ) : 건조 stubble에포함된탄소의질량비 이실험을통해나타난 PM2.5의배출계수는그래프로나타내었으며 chamber에서의실험과 field에서의실험값의비교는표 3.6.27과같다. - 322 -

그림 3.6.18 Chamber test 로부터얻은밀과 KBG 소각시의 PM2.5 배출계수. 표 3.6.27 Dhammapala 등 (2007) 이산정한배출계수 Chamber 실험에서의 EF / Field EF,(%) Wheat KBG PM2.5 104 ± 4 105, 110 CO 78 ± 33 80, 87 EC 229 ± 94 145, 83 OC 91 ± 12 176 Solid +vapor phase PAH 169 ± 112 NO vapor phase PAH data Solid +vapor phase MP 70 ± 25 NO vapor phase MP data 이실험의결과로 PM2.5의배출계수는 Wheat가약 10g/kg이되고 KBG는 22g/kg이된다는것을알수있으며 chamber 실험과 field 실험간에는약 100% 정도의차이가발생한다는것을알수있다. 5. 결론비관리형연소행위는불법소각, 노천소각, 산불과같은자연재해, 건물및차량화재, 기타여가활동에서발생하는불특정연소행위등을의미한다. 이러한비관리형연소행위및사건이주변대기질에미치는영향은의외로심각한정도까지이루어지고있음을알수있으며, 미세먼지의경우최고 30% 이상까지기여하는것으로나타났다. 따라서최근외국에서도다양한형태의비관리형연소로인한대기질악화에관한연구가수행되고있으며, 국내에 - 323 -

서도간헐적으로유사한조사활동이이루어지고있다. 특히수도권인구밀집지역의대기환경이급격히질적저하를보이고있는상황에서비관리형연소행위에의한면밀한조사를통하여미세먼지배출량및위해도를시민이체감할수있는형태로연구발표함으로써적극적인시민계도와소각행위억제를유도할필요가있다. 또한관할지자체나기관에서이러한행위를단속할수있는규정의근거를마련할필요가있는바, 소각행위의종류나규모, 유해물질발생량등을체계화하여데이터베이스화함으로써보다적극적인관리감독을시행할수있도록해야한다. 참고문헌국립환경과학원 (2006) 대도시대기질관리방안조사연구미세먼지생성과정규명과저감대책수립국립환경과학원 (2007) 비산먼지배출량산정방법개선및도로재비산먼지실시간측정방법개발 (1) 농촌지역폐기물관리현황실태조사 (2002) 쓰레기문제해결을위한시민운동협의회대기오염개론 (1998) 오광중외 9인동화기술도시지역미세입자 (PM2.5) 저감을위한미세입자배출원특성및배출원기여도규명에대한연구 2003) 한국과학재단문동호 (2007) 노천소각모의연소를통한다이옥신류및 PAHs의 Profile 특성과배출량산정에관한연구박병현, 박덕신, 조영민, 박은영, 이철규 (2005) 콘칼로리미터를이용한바이오매스의연소특성에관한연구 (1) - 단풍잎, 은행잎, 덤불, 솔잎에대하여 -, 한국대기환경학회지, 21(4), 459-469 서울시미세먼지배출량조사 분석및관리방안연구 (2004) 서울시정개발연구원이학성, 강충민, 강병욱, 이상권 (2005) 수용모델을이용한서울지역미세입자 (PM2.5) 에영향을미치는배출원특성에관한연구, 한국대기환경학회지, 21(3), 329-341 I. Ortiz de Zarate, A. Ezcurra, J.P. Lacaux, Pham Van Dinh (2000) Emission factor estimates of cereal waste burning in Spain, Atmospheric Environment, 34, 3183-3193 I. Ortiz de Zarate, A. Ezcurra, J.P. Lacaux, Pham Van Dinh, J. Diaz de - 324 -

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제 4 부워크샵

제 1 차워크샵 제1부국내외배출자료현황과문제점사회 : 장영기 ( 수원대학교 ) 주제발표우정헌 ( 건국대학교 ) 미국의 PM 배출자료구축및활용송철한 ( 광주과학기술원 ) 광화학모델링과배출자료개선조석연 ( 인하대학교 ) 비산먼지배출및배출자료현황토론구윤서 ( 안양대학교 ) 문난경 ( 한국환경정책평가연구원 ) 전의찬 ( 세종대학교 ) 홍지형 ( 국립환경과학원대기총량과장 ) 제 2 부국내외수용모델현황과문제점 사회 : 심상규 (KIST) 주제발표이학성 ( 서원대학교 ) CMB 수용모델정장표 ( 경성대학교 ) PMF 모델적용현황과문제점김영성 ( 한국외대 ) 수용모델의위치와역할토론김용표 ( 이화여자대학교 ) 박광석 ( 환경부대기정책과장 ) 이승묵 ( 서울대학교 ) 한진석 ( 국립환경과학원대기환경과장 ) 제3부종합토론사회 : 김영성 ( 한국외대 ) - 329 -

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