기술논문 선량판독용 OSL 측정장치의개발 박창영 *, 정기수 *, 이종덕, 장인수, 이정일, 김장렬 * 경상대학교자연과학대학물리학과, 포항공과대학교물리학과, 한국원자력연구원 2011 년 5 월 19 일접수 / 2011 년 12 월 7 일 1 차수정 / 2012 년 1 월 16 일 2 차수정 / 2012 년 1 월 17 일채택 개인선량계로활용될수있는광자극발광 (OSL: optically stimulated luminescence) 측정장치의개발과이를위한이론적배경및개발된장치의성능에대하여기술하였다. OSL 측정장치는자극광원과시료로부터자극발광된광신호사이의간섭효과를최소화하기위하여다양한광학적필터조합을구성해야하는데, 여기서는자극광에는 GG420 필터를, 측정부에는 UG11 과 BG39 필터로 Al 2 O 3 :C OSL 물질에최적화된광학적필터를구성하였다. 자극광원으로 Luxeon V 형고휘도 Blue LED 를선택함으로서충분한광량을확보하였다. 또한장비제어및측정을위하여 PC 와 OSL 장치사이에다양한제어보드들이이용되며, 전체장치의자동화및장치제어는 LabView 프로그램을이용하여개발하였다. 개발된 OSL 장치의신뢰도및재현성평가를위해대표적인 OSL 물질인 Al 2O 3:C 를이용하여 OSL 특성곡선을측정하고이를기존상용 OSL 측정장치와비교하였다. 중심어 : OSL, TL, Dosimetry, OTOR model 1. 서론 1) 방사선개인피폭선량을측정하기위한가장널리알려진방법으로열자극발광 (thermoluminescence, TL) 과광자극발광 (optically stimulated luminescence, OSL) 이있다. TL/OSL 은다양한방사선원에의해준안정상태 (meta-stable state) 로유지되고있는물질의트랩준위 (trap level) 에존재하는전자들이열혹은광자극에의하여전도대 (conduction band) 로여기된후이들전자들이재결합센터 (recombination center) 준위에있는양공들과결합함으로서빛을방출하는과정이다. 여기서열에의한자극으로발광이유도되는것은 TL 이고, 빛에의한자극으로발광이유도되는것이 OSL 이다. Huntely 등 [1] 이석영 (quartz) 으로부터광자극에의해발광을유도할수있음을제안한이래로, 다양한영역에서 OSL 측정장치의개발및자료분석법에대한연구가지속적으로증대되어왔다. OSL 은측정방법에따라자극광을일정하게유지시키면서 OSL 신호를얻어내는일반적인방법의 continuous wave OSL (CW-OSL) 과자극광의세기를선형적으로증가시키면서 OSL 신호를얻는 linearly modulated OSL (LM-OSL) 등이있다 [2-4]. 자극광으로초기에는 quartz-halogen 광원에필터를사용하여청색 / 초록색영역 (420~550 nm) 에서측정하였지만자극광량의부족으로측정시간이길었다 [5]. 점차로 IR LED 혹은초록색 LED 등을자극광으로활용하게되고 [6, 7], Botter-Jensen 등은청색발광다이오드 (λ ~470 nm) 를이 교신저자 : 정기수, chungks@gnu.ac.kr 경남진주시가좌동 900 경상대학교자연과학대학물리학과 용한 OSL 측정장치를개발하였다 [8]. 관련연구에가장많이활용되고있는 Riso TL/OSL reader 의경우파장이 470 nm 인 Nichia 사의 NSPB500AS 청색 LED 7 개를하나의클러스터로하여 4 개의클러스터를사용하여자극광원의균질도를향상시켰으며 [9,10], 필립스사의고휘도청색 LED 인 Luxeon III 형 LXHL-NB98 을자극광원으로활용한연구도있다 [11]. 본연구에서는비교적저렴하면서충분한광량을확보할수있는필립스사의 Luxeon V 형 Lambertian 형식인 LXHL-PB02 고휘도청색 LED 를자극광원으로선택하여 OSL 측정장치를개발하였다. 2. 이론 OSL 의발광과정은비교적간단한 one trap one recombination (OTOR) model 을이용하여전자들의흐름으로부터설명할수있다. 전자들의흐름을이용한세가지의미분방정식으로흐름방정식을나타낼수있다 [12]. (1) (2) (3) 여기서 은트랩준위의전자농도, 은재결합센터의양공농도, 는전도대의전자농도, 은트랩준위의농도, 은재트랩확률, 재결합확률, 는자극에의 JOURNAL OF RADIATION PROTECTION, VOL.37 NO.1 MARCH 2012 10
해단위시간당트랩의한전자가전도대로여기될확률이다 [13]. 는자극광을시간에대하여 차로선형적으로광자극하는경우라면, 다음과같이표시된다 [14]. (4) 여기서 는광단면적, 는광속을나타내며, 은자극광의변화율이며단위는 로표현된다. 여기서 m=0인경우는자극광이시간에대하여일정한측정모드인 CW-OSL에해당되며, m=1인경우는자극광이시간에대해 1차로증가하는일반적인측정모드인 LM-OSL 에해당한다. 자극광이시간에대하여 2차이상의일반적인차수로증가하는측정모드는 nonlinear modulated OSL (NL-OSL) 이다. 3개의흐름방정식을,, 의일반근사조건을이용하면다음과같이비교적단순한식으로표현된다. (5) 여기서 이며 = 0 인경우는재트랩확률이 0 이되는경우가되어 first order kinetics (1OK) 으로해석이가능하게된다. 시간에자극광의강도를포함하여표시하면 (6) 식과같은미분방정식표현할수있다. (6) 이미분방정식을풀이하면 (7) 식과같이 1OK 에대한 차의 NL-OSL 발광강도를최종적으로구할수있다. exp 3. 장치의구성 (7) 선량판독을위한 OSL 측정장치의측정부는외부광의유입을차단하고광원부과광측정부를고정하는주장치부, 광자극을위한광원부, 시료로부터방출된 OSL 신호와자극광을분리하여시료에서방출되는발광을측정하는광측정부로구성된다. 또한, 장치의각부분은제어를위하여제어보드, 데이터취득장치와이를제어하기위한프로그램이있어야한다. 각부분들에대한설명은다음과같다. 3.1 자극광원부자극광원부는주장치부와광원부로구성되며먼저주장치부의형태는 Fig. 1(a) 에나타내었다. 그림에서나타낸것과같이주장치부는외부광의차단부분, 광원홀드를고정시키는광원홀드마운트, PM tube 의고정부로구성되어있다. 광원홀드의배치및고정을위한광원홀드마 Fig. 1. Mechanical part of OSL reader and light source and filters. (a) Mechanical part, (b) Blue LED, focusing lens and GG420 filter for stimulating light source. High luminance blue LED, the Luxeon V type. (c) Filter mount, UG11 and BG39 filter for detecting part. 운트는그림에서나타낸것과같이자극광의조사각은시료를향해 45 도가되게하고, 광원홀드 6 개를고정할수있도록 60 도간격으로배치되게설계하였다. 본장치에서는고휘도청색 LED 를부착한광원홀드 3 개와자극광량을측정하기위한포토트랜지스터를장착한광량측정홀드 1 개를장착하였다. 광원홀드마운트에고정되는광원부의세부구성은 Fig 1(b) 에나타내었다. 광원부은고휘도청색 LED, 광원홀드, 집속렌즈, 차단필터및외부광의유입을막기위한 O-ring 들로구성된다. 자극광원의성능을개선하기위하여필립스사의 Luxeon V 형 Lambertian 형식인 LXHL- PB02 고휘도청색 LED 를선택하였다. 이고휘도청색 LED 는광량이 48 lm 이며, 파장대역은 470±25 nm, 순방향전압은최대전류인 700 ma 에서 6.84 V 이다. 고휘도인 Luxeon V 형청색 LED 는고전력 LED 이므로동작할때급격한온도증가가수반되어자극광의밝기가변하거나더이상동작하지않는문제가발생한다. 이와같은 LED 의불안정한열적특성을개선하기위하여방열에대한설계가필요하다. 이를위하여본장치에서는고휘도 LED 를가열경화일액형열전도에폭시수지 (TESK B-1063B) 를이용하여 LED 마운트에고정시켜 LED 에서발생한열이광원홀드로쉽게전달되게하였다. 또한, 광원홀드와광원홀드마운트를나사식으로고정되게설계하여발생한열이효과적으로 OSL 측정장치의주장치부의몸체까지전달되게함으로써방열효과를극대화하였다. 그결과 LED 를최대밝기로사용할경우에도 LED 의온도는 40 이하로포화되어동작시간에무관하게일정온도를유지하게하였다. 개발된 OSL 측정장치에는이렇게제작된고휘도청색 LED 광원홀드를 3 개장착하여충분한자극광량을확보하였다. 한편 420 nm 보다짧은파장대역을차단하기위하여단파장차단필터 (cutoff filter) 인 Schott 사의 GG420 을사용하였다. Fig. 2 는장치에포함된각종필터들의스펙트럼특성을나타내었고, 여기에 11 JOURNAL OF RADIATION PROTECTION, VOL.37 NO.1 MARCH 2012
GG420 필터의광투과특성과 Luxeon V 형청색 LED 에대한스펙트럼을표시하였다. 3.2 광측정부 OSL 측정장치구성에있어자극광과시료로부터방출되는 OSL 방출광은상호독립적이어야한다. 그러므로 OSL 신호를측정하는동안자극광의영향을최대한배제하기위해적절한광필터의조합이요구된다. 광필터부는자극광의유입을막고 OSL 신호를측정하기위하여 Fig. 1(c) 와같이필터마운트, 밴드패스필터인 UG11 과 BG39, O-ring 들로구성하였다. 본장치구성에있어광필터의조합은 Al 2O 3:C 시료를기준으로다양한필터의구성을통해최적화된조합을구현하였다. 자극광으로 470 nm 인청색 LED 를사용할때 Al 2 O 3 :C 로부터발생하는 OSL 방출광의피크파장은 365 nm 정도이므로이영역을통과시키는밴드패스필터가필요하게된다. 300 nm ~ 400 nm 의파장대역을통과시키는 UV 밴드패스필터중에서 U-340, U-360, UG-11 이있는데그중에서 UG-11 은측정범위외에장파장인 700 nm 영역에서도일부투과성을가지고있기때문에기존의장비들은장파장영역을차단하기위하여금속산화막을코팅한 DUG-11 필터를추가하여사용하는경우가보고되고있다 [15]. 이상의내용을고려하여, 본장치에서는 UV 밴드패스필터로서 260 ~ 390 nm 의파장대역을통과시키는두께 7.5 mm 의 UG11 (Schott) 을적용하였다. UG11 을단독적용할경우 700 nm 의장파장대역이일부통과할수있어두께 3 mm 의 BG39 를조합하여이를보완하였다. 그결과투과영역 320~380 nm 파장대역의필터조합으로구성하였다 (Fig. 2). 구성된필터의성능을평가하기위하여자극광을일정한비율로증가시키면서 PM tube 의신호를측정한결과, 자극광량이최저에서최고로변할때 PM Tube 의신호는전류모드로측정하는경우 0.053~0.069 na 로변화되어약 0.016 na 의전류차이를보였고, 카운트모드로측정하는경우 0.1 s 간격으로측정할때 30~50 회카운트되어최대의자극광량에서도효과적으로차단됨을확인하였다. 3.3 장치제어부 OSL 측정장치의측정및제어를위하여 USB 형 DAQ 인 NI USB-6212 을활용하였다. 측정및제어의흐름은먼저아날로그입력단자를이용하여자극광의세기를측정한다. 그리고프로그램에의하여자극광의세기를결정한후아날로그출력단자로광량제어전압을출력하여자극광량을조절한다. 또 2 개카운터입출력단자중에서하나는카운트측정을위한 1 kh 의기본펄스를출력하게하고, 나머지단자는이펄스를기준으로 100 회단위로하여 0.1 s 의데이터취득시간간격으로 OSL 신호를측정하게하였다. OSL 신호를측정하기위한 PM-tube 는파장대역이 300~650 nm, 중심파장이 420 nm, 측정내경이 46 mm, gain 이 1.1 10 6 인 Hamamatsu R329P 를사용하였고, 카운트모드로측정하기위해 Hamamatsu 사의 Photon Counter (C9744) 를이용하여카운트측정이가능하도록 TTL 펄스로변환시켰다. 그리고 NI USB-6212 의다양한입출력단자중에서카운터입력단자를활용하여측정하게하였다. 다양한모드로 OSL 을측정하기위해서자극광의세기를제어할수있도록하여야한다. LED 구동드라이브인 BuckPuck (LUXDRIVE, 3021, 700mA) 은 4.2 V~1.65 V 의전압으로 LED 에공급되는전압을조절함으로서광량을제어할수있다. 또되먹임회로 (feedback circuit) 를적용하여자극광의세기를실시간으로제어할수있다. 되먹임회로는 Fig. 3 과같이 OP-AMP 인 AD620 와포토트랜지스터인 ST3311 를이용하여구성하였다. 자극광의세기를포토트랜지스터를이용하여실시간으로측정한결과를 AD620 으로되먹임 (feedback) 시켜광원에공급되는전압을실시간으로제어하였다. 전체장치제어를위하여 LabView 를활용하여제어프로그램을작성하였다. Fig. 4(a) 에나타낸것과같이작성된프로그램을이용하여다양한측정모드 (CW-OSL, LM-OSL, NL-OSL) 를선택할수있으며, 자극광의세기조절, 측정시간조절, PM Tube 신호측정을수행할수있도록하였다. 이렇게다양한사항을고려하여 Fig. 4(b) 와같이선량측정용 OSL 측정장치를구성할수있었다. Fig. 3. Block diagram for achievement of constant light intensity of LED. Fig. 2. The transmittance curve for the UG11, BG39, combination of filters, GG420 cutoff filter and the emission spectra of Luxeon V LED. JOURNAL OF RADIATION PROTECTION, VOL.37 NO.1 MARCH 2012 12
Fig. 4. (a) Display panel during the measuring OSL signal. (b) The OSL reader system. Fig. 5. The LM-OSL and NL-OSL curves for Al 2O 3:C irradiated with X-ray 40 kv, 4 ma for 10 s. (a) = 1 (LM-OSL), (b) = 2, (c) = 3, (d) OSL curves at the case of = 1, 2, 3. 4. 장치의특성평가 개발된 OSL 측정장치의성능을평가하기위하여 Landaur 사 (USA) 의 Al 2O 3:C( 지름 4.8 mm, 두께 1.0 mm, 질량 70 mg) 시료를이용하여다양한형태의 OSL 를측정하여그결과를평가하였다. 시료는동일시료를활용하였으며, 매측정후자극광량을최대로하여 100 s 간조사시켜시료를초기화시켰다. 먼저광량제어가원활하게이루어지고있는지를확인하기위하여자극광량을시간에대하여 m=1, 2, 3 차로증가시키며 OSL 신호를측정하였다. 이때자극광이최대가되는시간은 200 s 가되도록하였다. 시간에대한차수가높을수록자극광량이초기에는천천히증가하지만시간이지날수록증가율이증가하므로 OSL 발광곡선의봉우리가시간에따라지연되게나타난다. Fig. 5 는가속전압 40 kv, 전류 4 ma 인 X-ray 발생기를이용하여거리 200 mm 에서 10 s 동안노출된 Al 2 O 3 :C 시료의 OSL 발광곡선을측정한것으로, 각각의경우에따른자극광원의제어가잘이루어지고있고, 이에따른 OSL 발광곡선이측정되었다. 선량선형성평가를위하여, 시료에베타선조사장치 (Studsvik 6527B, Sweden) 를이용하여 1.398 mgy 에서 97.86 mgy 까지조사시켜 CW-OSL 측정모드를이용하여 OSL 을측정하였다. Fig. 6 에선량선형성평가를위해측정된 OSL 곡선과선량반응도곡선 ( 삽입된그래프 ) 을나타내었다. OSL 곡선모양을보기위해대표적으로베타선량 13.98, 27.96, 41.94, 55.92 mgy 조사한후 100 s 동안측정된 CW-OSL 곡선을나타내었다. 방사선의조사량이증가함에따라 OSL 신호가증가하였으며, 선량반응도곡선에서보이는바와같이 OSL 적분강도 (100 s 동안 ) 는선량에따라선형적특성을보임을확인하였다. 13 JOURNAL OF RADIATION PROTECTION, VOL.37 NO.1 MARCH 2012
5. 결론 Fig. 6. CW-OSL curves for Al 2O 3:C irradiated by 13.98, 27.96, 41.94, 55.92 mgy of Sr Y beta and dose response curve of the OSL of Al 2O 3:C (inset figure). 고휘도 LED를자극광원으로적용하고필터조합을최적화시켜측정효율이향상된 OSL 측정장치를개발하였다. 광자극효율을개선을위하여자극광원으로광량이 48 lm 이며, 파장대역은 470±25 nm인필립스사의 Luxeon V형의고휘도청색 LED를선택하여광자극에충분한광량을확보하였다. 또자극광과발광신호의간섭을최소한으로하기위한필터조합을검토하여자극광원부에는 GG420을, 측정부에는 UG11와 BG39를조합하였다. 개발된 OSL 측정장치는자극광의세기가시간에따라일정한 continuous wave OSL (CW-OSL) 모드뿐만아니라시간에대하여선형적인 linear modulated OSL (LM-OSL), 비선형적인 nonlinear modulated OSL (NL-OSL) 모드로도 OSL 신호측정이가능하다. 선량반응도특성을확인하기위하여 Al 2O 3:C 시료에 Sr Y 베타선을다양한선량으로조사하여개발된장치로측정한결과 OSL 강도는선량에선형적으로증가함을확인하였다. 또한, 기존상용측정장치 (Riso TL/OSL DA-20) 와비교검토한결과 CW-OSL 신호의최대 / 최소비가상대적으로높고, 시상수가작아져전체적으로측정효율이소폭향상되었음을알수있었다. 이는자극광원으로고휘도 LED를적용함과동시에최적필터조합으로얻어진결과로판단된다. 최종적으로장치의통합제어및측정을위해범용제품인 NI 사의 USB형 DAQ와 LabView를활용하여비교적쉽고저렴하게선량계판독용 OSL 측정장치를개발하였다. Fig. 7. CW-OSL curves for Al 2O 3:C, measured with developed OSL reader and Riso TL/OSL reader. The sample was irradiated with 13.98 mgy Sr Y beta source. 상용장치 (Riso TL/OSL DA-20) 와본연구에서개발된장치의 OSL 측정성능을비교하기위하여, 베타선이 13.98 mgy 조사된동일한 Al 2 O 3 :C 시료에대하여각각의장치를이용하여 CW-OSL 을측정하였으며, 이를 Fig. 7 에나타내었다. PMT 의가속전압, 데이터취득시간간격, 데이터처리방법등에따라 OSL 곡선모양은다를수있으나, 각장치에서최적화된상태로측정된데이터를표시하였다. Riso TL/OSL 측정장치의데이터취득시간간격을 0.16 s 로하여 40 s 동안측정하였을때 OSL 발광곡선의최대 / 최소의비율은 51.49 로나타났으며, OSL 발광량이초기치의 37% 가되는시간, 즉시상수는 6.72 s 로측정되었다. 개발된장치의경우데이터취득시간간격을 0.16 s 로설정하고 (PMT 의신호를 0.1 s 동안카운트하고, 0.06 s 동안장치제어 ) 40 s 동안측정하였을때 OSL 발광곡선의최대 / 최소비율은 68.38 로나타났으며시상수는 5.54 s 로측정되었다. 이로서개발된 OSL 측정장치는고휘도 LED 를적용하고최적필터조합으로인하여측정효율이기존상용장비 (Riso TL/OSL DA-20) 대비소폭향상된성능을보임을확인하였다. 감사의글본연구는교육과학기술부원자력연구개발사업의지원으로수행되었습니다. 참고문헌 1. Huntley DJ, Godfrey-Smith DI, Thewalt MLW. Optical dating of sediments. Nature 313:105-107; 1985. 2. Bulur E. An alternative technique for optically stimulated luminescence (OSL) experiments. Radiat. Meas. 26(5):701-709; 1996. 3. Bulur E, Botter-Jensen L, Murray AS. Optically stimulated luminescence from quartz measured using the linear modulation technique. Radiat. Meas. 32:407-411; 2000. 4. Bulur E, Botter-Jensen L, Murray AS. LM-OSL signals from some insulators: an analysis of the dependency of the detrapping probability on stimulation light intensity. Radiat. Meas. 33:715 719; 2001. 5. Botter-Jensen L, Duller GAT. A new system for measuring optically stimulated luminescence from quartz samples. Nucl. Tracks Radiat. Meas. 20:549-553; 1992. JOURNAL OF RADIATION PROTECTION, VOL.37 NO.1 MARCH 2012 14
6. Bulur E, Goksu HY, Wahl W. Infrared (IR) stimulated luminescence from α-al 2 O 3 :C. Radiat. Meas. 29(6):625-638; 1998. 7. Galloway RB. On the stimulation of luminescence with green light emitting diodes. Radiat. Meas. 23;547-550; 1994. 8. Botter-Jensen L. Luminescence techniques : instrumentation and methods. Radiat. Meas. 27:749-768; 1997. 9. Botter-Jensen L, Mejdahl V, Murray AS. New light on OSL. Quat. Geochronol. 18:303-309; 1998. 10. Botter-Jensen L, Bulur E, Duller GAT, Murray AS. Advances in luminescence instrument systems. Radiat. Meas. 32:523 528; 2000. 11. Smetana F, Hajek M, Bergmann R, Brusl H, Fugger M, Gratzl W, Kitz E, Vana N. A portable multi-purpose OSL Reader for UV dosimetry at workplaces. Radiat. Meas. 43:516-519; 2008. 12. Botter-Jensen L, McKeever SWS, Wintle AG. Optically stimulated luminescence dosimetry. Amsterdam; Elsevier Science. 2003:27-29. 13. Chung KS, Park CY, Lee JI, Kim JL. Development of a new curve deconvolution algorithm for optically stimulated luminescence. Radiat. Meas. 45:320 322; 2010. 14. Mishra DR, Kulkarni MS, Rawat NS, Muthe KP, Gupta SK, Bhatt BC, Sharma DN. Non-linear light modulation OSL phenomenon. RRadiat. Meas. 43:1177-1186; 2008. 15. Botter-Jensen L, McKeever SWS, Wintle AG. Optically stimulated luminescence dosimetry. Amsterdam; Elsevier Science. 2003:318-325. Development of OSL Dosimetry Reader Chang-Young Park *, Ki-Soo Chung *, Jong-Duk Lee, In-Su Chang, Jungil Lee, and Jang-Lyul Kim * Department of Physics, Gyeongsnag National University, Department of Physics, Pohang University of Science and Technology, Korea Atomic Energy Research Institute Abstract - Design and performance test results of a newly developed optically stimulated luminescence (OSL) measurement system are presented in this paper. Generally, different types of optical filters are used in OSL reader system to minimize the interference of the stimulation light in the OSL signal. For optically stimulation of Al 2O 3:C, we have arrived at an optimal combination of the filters, i.e., GG420 filter for filtering the stimulating light source, and a combined UG11 and BG39 filter at the detecting window (PMT). By using a high luminance blue LED (Luxeon V), sufficient luminous intensity could be obtained for optically stimulation. By using various control boards, the OSL reader device was successfully interfaced with a personal computer. A software was developed to deliver required commands to operate the OSL reader by using the LabView program (National Instruments, Inc.). In order to evaluate the reliability and the reproducibility of newly designed-osl reader. Performance testing of the OSL reader was carried out for OSL efficiency, OSL decay curve and signal to noise ratio of the standard Al 2O 3:C OSL material. It was found to be comparable with that of commercial Riso reader system. Keywords : OSL, TL, Dosimetry, OTOR model 15 JOURNAL OF RADIATION PROTECTION, VOL.37 NO.1 MARCH 2012