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공학석사학위논문 저주파인가대기압유전체격벽헬륨플라즈마의방전특성연구 217 년 2 월 서울대학교대학원 에너지시스템공학부 배병준
저주파인가대기압유전체격벽헬륨플라즈마의방전특성연구 지도교수김곤호 이논문을공학석사학위논문으로제출함 216 년 1 월 서울대학교대학원 에너지시스템공학부 배병준 배병준의공학석사학위논문을인준함 216 년 12 월 위원장황용석 ( 인 ) 부위원장김곤호 ( 인 ) 위원정경재 ( 인 )
초 록 헬륨대기압유전체격벽방전은대표적인대기압플라즈마방전으로서진공상태에서적용될수없는산업분야에흔히사용되는플라즈마이다. 특히대면적에균일하게형성되는유전체격벽방전은식물생산수율증가를위한파종전처리장치로서각광을받고있으나단순히방전조건, 처리시간으로분류되고있어플라즈마를블랙박스로서활용하는사례연구에머물고있다. 따라서처리응용시플라즈마인자를제어할수있는플라즈마장치개발을위해유전체격벽방전특성이해가필요하다. 본연구에서는저주파헬륨대기압유전체격벽방전의플라즈마내부전기장과처리대상표면입사전하량을처리응용시의플라즈마인자로정의하고방전특성해석을통해두인자의제어가능성을확인하였다. 인가전압파형에동기화시킨 ICCD 카메라와광진단계를이용해시간에따라방전의변화과정을관찰하고방전시전압, 전류신호를이용해방전개시및유지특성을분석하였다. 먼저, 저주파헬륨대기압유전체격벽방전은직류방전과유사함을밝혔다. 직류방전에서인가전력을높이며타운젠트방전에서글로우방전으로모드전이가일어나는현상이유전체격벽방전에나타남을확인하였고유전체격벽글로우방전의음극강하영역에직류글로우방전의음극강하영역모델을적용해음극강하영역크기를설명할수있음을보였다. 이를통해유전체격벽방전은직류방전특성을가져이온의음극유전체입사가 i
음극강하영역을형성및유지하는역할을하고있음을알수있었다. 그리고저주파헬륨대기압유전체격벽방전은음극강하영역에서생성되는이온의음극유전체표면입사가글로우방전을오랫동안유지시키는중요현상임을밝혔다. 이는음극강하영역에서생성된이온의음극표면에도달하기까지시간이존재해인가전압변화와메모리전하전압변화간위상차가발생하여음극강하영역내절연파괴전기장이유지되기때문에나타나는현상이며이특성으로부터플라즈마처리응용시대상체에입사하는전하량을제어할수있다. 종자파종전처리후생장결과로부터플라즈마는전하입사에의한표면처리로서생장에기여하며, 글로우방전특성및유지시간제어를통한종자입사전하량조절로서파종전플라즈마처리를위한정교한제어시스템의개발가능성을확인하였다. 주요어 : 대기압플라즈마, 유전체격벽방전, 타운젠트방전, 글로우 방전, 충돌성음극강하영역, 파종전처리플라즈마 학번 : 214-2272 ii
목 차 초 목 록... i 차... iii 그림목차... v 제 1 장. 서론... 1 1.1 대기압유전체격벽방전... 1 1.2 유전체격벽방전특성연구필요성및기존연구... 7 제 2 장. 배경이론... 1 2.1 디퓨즈방전 : 타운젠트 글로우방전... 1 2.2 직류글로우방전의충돌성음극강하영역... 13 2.3 시변화조건충돌성음극강하영역... 18 제 3 장. 실험장치구성및신호진단법... 21 3.1 유전체격벽방전장치및진단시스템... 21 3.2 방전공간전기장분포측정법... 24 3.3 방전공간전압산출법... 28 제 4 장. 유전체격벽글로우방전개시특성... 33 제 5 장. 유전체격벽음극강하영역의직류방전특성... 42 5.1 빛세기분포를통한음극강하영역경계확인... 42 5.2 직류방전특성을이용한음극강하영역크기해석... 48 제 6 장. 유전체격벽글로우방전유지특성... 57 6.1 유전체격벽글로우방전유지현상... 57 6.2 음극강하영역절연파괴전기장유지메커니즘... 6 6.3 방전특성을이용한플라즈마처리인자제어... 67 iii
제 7 장. 결론... 77 참고문헌... 81 Abstract... 88 iv
그림목차 그림 1.1 유전체격벽방전의다양한형태 [1]: 왼쪽위에서부터순서대로평행판양면유전체방식, 평행판한면유전체방식, 원통형방식, 표면방전방식... 2 그림 1.2 헬륨의원자에너지준위 [13], 준안정상태 : 2S3, 2S1... 4 그림 1.3 아르곤의원자에너지준위 [14], 준안정상태 : 1S5, 1S3... 4 그림 1.4 유전체격벽방전의필라멘트방전시전극면에서나타나는미세채널들의모습 [15]... 6 그림 2.1 직류전원인가시전류-전압특성곡선... 1 그림 2.2 직류글로우방전시음극강하영역개요도... 17 그림 2.3 시변화글로우방전시음극강하내전류구성개요도... 18 그림 3.1 유전체격벽방전장치및진단장치시스템개략도... 21 그림 3.2 국소영역빛측정을위한렌즈배열 : 렌즈초점거리와핀홀크기에의해초점거리위치해상도 1 um * 4mm / 3mm = 133um... 23 그림 3.3 헬륨원자여기천이빛 492.2 nm 파장에따른빛 v
세기분포 : 측정신호 ( 점 ), 허용천이빛피팅 ( 굵은점선 ), 금지천이빛피팅 ( 얇은점선 ), 허용천이와금지천이피팅합산 ( 실선 )... 26 그림 3.4 빛세기비교법과슈타르크효과로측정한전기장분포... 27 그림 3.5 유전체격벽방전장치의직렬회로표현.... 28 그림 3.6 ICCD 카메라를이용해측정한인가전압조건별방전면적... 3 그림 3.7 측정한인가전압, 직렬연결외부커패시터전압, 전류... 31 그림 3.8 측정값으로부터산출한방전공간전압... 32 그림 4.1 반주기동안전류, 방전공간전압및 ICCD 이미지... 33 그림 4.2 모드전이영역의전류, 방전공간전압및 ICCD 이미지... 34 그림 4.3 그림 4.2의 A 순간에서의빛세기 (a) 및전기장분포 (b)... 35 그림 4.4 헬륨준안정종의시간에따른밀도변화및인가주파수 1 khz, 1 khz 에대한방전공간전압측정결과... 37 그림 4.5 그림 4.2의 B 순간에서의빛세기 (a) 및전기장 vi
분포 (b)... 38 그림 4.6 그림 4.2의 C 순간에서의빛세기 (a) 및전기장분포 (b)... 39 그림 4.7 A~C 각지점의음극강하영역내알짜공간전하밀도... 41 그림 5.1 글로우유지영역전기장분포측정결과와빛세기분포측정결과 (2 khz, 4.5 kvpeak 인가시글로우유지전류피크 )... 43 그림 5.2 대기압헬륨조건의전자에너지완화길이 ( 실선 ), 음극강하영역크기 ( 굵은점선 ) 그리고방전시스템크기 ( 얇은점선 )... 44 그림 5.3 사인 (sinusoidal) 파형 2 khz, 2. kvpeak 인가시글로우유지영역방전 ICCD 이미지와음극강하영역경계위치... 45 그림 5.4 사다리꼴 (trapezoidal) 파형 2 khz, 4.5 kvpeak 인가시글로우유지영역방전 ICCD 이미지와음극강하영역경계위치... 46 그림 5.5 방전공간간격 4 mm 조건의사인 (sinusoidal) 파형 2 khz, 2. kvpeak 인가시음극강하영역경계위치와두께계산결과... 5 그림 5.6 방전공간간격 4 mm 조건의사다리꼴 (trapezoidal) 파형 2 khz, 4.5 kvpeak 인가시음극강하영역 vii
경계위치와두께계산결과... 5 그림 5.7 방전공간간격 6 mm 조건의사다리꼴 (trapezoidal) 파형 2 khz, 4.5 kvpeak 인가시음극강하영역경계위치와두께계산결과... 52 그림 5.8 방전공간간격 8 mm 조건의사다리꼴 (trapezoidal) 파형 2 khz, 4.5 kvpeak 인가시음극강하영역경계위치와두께계산결과... 53 그림 5.9 음극강하영역모델계산을통한글로우유지영역의전기장분포예측결과와그림 5.1의측정결과. (a): 사인 (sinusoidal) 파형 2 khz, 2. kvpeak 인가, (b): 사다리꼴 (trapezoidal) 파형 2 khz, 4.5 kvpeak 인가... 55 그림 6.1 외부인가전압극성변화에도글로우방전유지. 57 그림 6.2 유전체격벽방전시인가전압, 메모리전압, 방전공간전압및전류. (a): 사인 (sinusoidal) 파형 2 khz, 2. kvpeak 인가, (b): 사다리꼴 (trapezoidal) 파형 2 khz, 4.5 kvpeak 인가... 58 그림 6.3 두개의다른인가전압조건에서글로우유지영역한지점에서의인가전압과메모리전압간위상차 ( 시간차 )... 61 그림 6.4 파형별위상차가존재하는두파동과그차이. (a): 사인파형, (b): 삼각파형, (c): 임의의형태 viii
파형... 64 그림 6.5 (a) 기존파형과위상차가존재하는파형그리고두파형간차이, (b) 인가전압과메모리전압그리고방전공간전압... 65 그림 6.6 인가전압변화에따른글로우유지영역변화... 67 그림 6.7 종자유무에따른방전시전압, 전류파형 : 방전공간에종자없는경우 ( 얇은실선 ), 방전공간에종자있는경우 ( 굵은점선 )... 69 그림 6.8 종자유무에따른한주기방전시 ICCD 이미지. 69 그림 6.9 입사전하량이동일한조건의전기장세기에따른종자생장결과 ( 종자내부전기장은일정비율감쇠 (suppression) 된크기로예상 )... 72 그림 6.1 종자표면입사전하량에따른오이종자생장결과... 73 그림 6.11 헬륨유전체격벽플라즈마 (DBD) 처리전후의오이종자표면 SEM 이미지... 74 그림 6.12 헬륨-공기대기압플라즈마제트 (APPJ) 플라즈마처리전후의처리시간별오이종자표면 SEM 이미지... 75 ix
제 1 장. 서론 1.1 대기압유전체격벽방전 : 파종전처리방전 산업에서사용되는플라즈마는압력에따라크게저압플라즈마와대기압플라즈마로나눌수있다. 진공의관리와유지가필수적인저압플라즈마에비해대기압플라즈마는상대적으로진공의관리및유지에덜민감하다. 따라서대기압플라즈마는진공상태에서적용될수없는산업분야, 예를들면의료, 살균, 식품처리등에적용가능하다는장점이있다. 특히대기압유전체격벽방전 (atmospheric pressure dielectric barrier discharge: AP-DBD) 은대기압조건에서넓은면적의플라즈마생성이용이하며생물학적살균등에필요한화학적활성종의생성이유리해표면활성, 환경및바이오등의응용분야에서많이활용되고있다.[1,2] 최근들어서는전기장및플라즈마처리를통해종자발아및생장이증가되는효과가발견되어 [3,4] 식물생산수율증가를위한파종전처리 (pre-sowing treatment) 로기존에사용되고있던화학물질처리 [5,6] 나표면연마처리 [7] 의친환경적대체처리로서유전체격벽방전처리가대두되고있다. [8,9] 1
그림 1.1 유전체격벽방전의다양한형태 [1]: 왼쪽위에서부터 순서대로평행판양면유전체방식, 평행판한면유전체방식, 원통형방식, 표면방전방식 유전체격벽방전은전극사이에하나이상의유전체를두어방전이아크로전이되는것을억제함으로써처리대상체의손상을막는구조를가지며 [1]( 그림 1.1) 방전을위해서교류 (AC) 및 RF 전압을이용하며방전플라즈마는생성과소멸을반복하게된다. 유전체격벽방전은거시적으로나타나는모습에따라전극간 얇은플라즈마채널들이형성되는 필라멘트방전 (filamentary discharge) 과전극면적전체로플라즈마가넓게퍼져방전공간을가득채우고있는디퓨즈방전 (diffuse discharge) 으로크게두가지방전으로나뉜다. 유전체격벽방전기를응용하는입장에서는주로넓은면적에균일하게퍼진방전모드인디퓨즈방전이 2
선호되며두가지방전은방전에사용된기체종류에따라크게좌우된다.[1] 이는기체분자또는원자가갖는준안정종 (metastable species) 이디퓨즈방전에필수적인역할을하기때문이다. 디퓨즈방전은전체면적에서전 ( 前 ) 이온화 (preionization) 가이루어져야하고이를지배하는것이준안정종에의한페닝이온화 (Penning ionization) 임이알려져있다.[1,11,12] 일반적인여기상태 (excited states) 는불안정하므로작은섭동 (perturbation) 에의해서도가진에너지를빛으로방출하며아래상태로천이해수명 (lifetime) 이매우짧으나준안정상태 (metastable states) 는특별한여기상태로서일반적인여기종과는달리낮은상태로의천이시양자수 (quantum numbers) 변화가선택규칙 (selection rule) 에위반되어금지되므로다른여기종에비해수명이길고따라서밀도가높게형성된다. 이러한준안정종은여기상태에너지로서내부적으로높은에너지를가지며상대적으로높은밀도로유지되므로이온화등방전현상에큰영향을미친다. 특히준안정종은전기적으로중성이므로전기장방향인전극방향뿐만아니라방전공간에퍼지는방향인반경방향으로도이동할수있으므로대기압조건에서방전공간전체에플라즈마를형성및유지시키기위한필수적인역할을한다. 방전에주로사용하는기체인헬륨과아르곤기체의원자에너지준위는그림 1.2와그림 1.3에나타내었다.[13,14] 3
Metastable states 그림 1.2 헬륨의원자에너지준위 [13], 준안정상태 : 2S 3, 2S 1 Metastable states 그림 1.3 아르곤의원자에너지준위 [14], 준안정상태 : 1S 5, 1S 3 4
헬륨의경우준안정종여기상태에너지는 19.8 ev(2s 3 상태 ), 2.6 ev(2s 1 상태 ) 이며이는질소분자의이온화에너지 15.6 ev 보다높아헬륨방전에질소가첨가되는경우페닝이온화로서플라즈마생성을돕게된다. 또한헬륨의기저상태 (ground state) 에너지 ev에서헬륨의이온화에너지 24.6 ev를얻는것보다준안정상태에서에너지를얻어이온화되는것이보다낮은에너지로가능하므로단계이온화 (stepwise ionization) 로서플라즈마생성을돕는다. 아르곤의경우도아르곤준안정상태에너지 11.5 ev(1s 5 상태 ), 11.7 ev(1s 3 상태 ) 는기저상태에너지 ev에비해아르곤이온화에너지 15.8 ev에가까워단계이온화로서플라즈마생성에도움을받으나질소분자의이온화에너지 15.6 ev보다는낮아페닝이온화는일어나지않는다. 디퓨즈방전은페닝이온화의역할이중요하므로따라서대기압유전체격벽방전에아르곤기체를사용하면디퓨즈방전보다는필라멘트방전형태가나타나기쉽고헬륨기체를사용하면디퓨즈방전으로나타나기쉽다. 필라멘트방전시전극면에서나타나는채널들의모습은그림 1.4와같다.[15] 본연구에서는헬륨기체를이용해산업에주로이용되는넓은면적균일한디퓨즈방전에중점을둔다. 디퓨즈방전은다시양극부근이밝게나타나는타운젠트방전 (Townsend discharge) 과음극부근이밝게나타나는글로우방전 (glow discharge) 으로서두가지방전으로나뉜다.(2.1절참고 ) 5
그림 1.4 유전체격벽방전의필라멘트방전시전극면에서나타나는 미세채널들의모습 [15] 6
1.2 유전체격벽방전특성연구필요성및기존연구 유전체격벽방전플라즈마는기체분자및원자에에너지를전달하여다양한활성입자를만들수있으며처리시료표면에전하와전기장및자외선빛을제공하여대상을처리하므로처리인자의정량적제어가요구된다. 하지만최근활발히진행되고있는식물생산수율증가목적의플라즈마종자전처리연구는단순한방전장치종류와방전조건 ( 방전기체, 인가전압, 전류등 ), 처리시간에대한사례연구 (case study) 에머물고있어플라즈마를단순한블랙박스 (black box) 로이용하고있다. 따라서플라즈마처리인자를제어할수있는플라즈마장치개발을위해방전특성이해가필요하다. 대기압유전체격벽방전기는 1857년 Siemens[16] 의연구를통해필라멘트형태의방전이일어나는오존발생기로서최초소개되었다. 이후방전기체, 운전조건및전극구조에따라대기압유전체격벽방전에서도균일한디퓨즈방전이가능함이 1986년 Kanazawa[17] 의연구로발견되었으며이를통한응용분야가큰관심을받았다. 디퓨즈방전은타운젠트방전과글로우방전으로방전모드가존재하며타운젠트방전은낮은전류 (~1mA) 가흐르며양극부근에서빛을발하고플라즈마밀도가낮아방전공간의전기장이균일하게분포하는특징이있고글로우방전은상대적으로높은전류 (1~1mA) 가흐르며음극부근에집중된강한전기장에의해밝은빛을발하는음극강하영역이존재하며플라즈마밀도가높은특징이있다고알려져 7
있다.[18,19] 플라즈마응용시는플라즈마밀도가높아기능성이높은글로우방전을선호하며헬륨대기압유전체격벽글로우방전에관한선행연구로 Martens[2] 의연구를통해전류가증가하며타운젠트방전에서글로우방전으로전이가일어날수있음을전산모사로보인결과가있으며이들연구로부터유전체격벽방전의글로우방전은타운젠트방전으로개시되어전이됨으로써형성됨을알수있다. 그리고유전체격벽글로우방전은음극부근에서급격하게전기포텐셜이강하하는음극강하영역이존재하는특징이있다. 대기압유전체격벽글로우방전의음극강하영역에관한연구는꾸준하게발표되고있으나관측된현상에대한사례연구나내부전기장분포측정에관한내용으로국한되어있으며 [21,22] 유전체격벽방전의음극강하영역을직류글로우방전의충돌성음극강하전류식을통해해석한연구는전무하다. 음극강하영역은유전체격벽플라즈마처리시처리대상이위치하는영역으로처리대상에대한전기장을유추하고제어하기위한방전특성연구가필요하다. 또한유전체격벽글로우방전은외부인가전압변화에도오랜기간안정적으로유지되는특성이있으며이기간을통해처리대상에대부분의전하가입사하므로유전체격벽플라즈마응용시입사전하량제어를위해글로우방전유지특성에관한연구가필요하다. 따라서본연구에서는유전체격벽방전의전개와모드전이현상관찰을위해방출빛분포의시변화를확인할수있도록인가 8
전압파형에동기화시킨 ICCD 카메라를이용해방전변화과정을이미지로관찰하고국소영역에초점을맞춘렌즈배열을통해전기장분포를측정하여각방전모드와전이특성을확인하고자하였다. 이는제4장방전개시특성에서상세히설명하도록한다. 그리고저주파유전체격벽글로우방전의음극강하영역이직류글로우방전의음극강하이론으로해석가능함을보였으며이는제5장음극강하영역의직류글로우특성에서설명한다. 또한음극강하영역내생성된이온의음극표면도달이글로우방전유지에기여하는메커니즘을확인하였으며글로우방전특성및유지시간제어를통해파종전처리를위한플라즈마처리시스템의개발가능성을확인하였다. 이연구내용은제6장글로우유지특성에서상세히설명하도록한다. 제2장에서는유전체격벽글로우방전의음극강하영역에적용한직류글로우방전의전류해석식과시변동조건에대해수정된모델을소개한다. 제3장을통해서는실험에사용된유전체격벽방전장치와방전이미지및전기장분포를얻기위해사용된진단법그리고공간전압계산과정을소개한다. 저주파헬륨대기압유전체격벽방전을이용한본연구의방전특성해석을통해처리시료에미치는플라즈마인자의제어가능성을보임으로써처리시스템의개발및응용에기여하고자한다. 9
제 2 장. 배경이론 2.1 디퓨즈방전 : 타운젠트 글로우방전 유전체격벽방전의방전모드중플라즈마가넓은면적균일하게형성되는디퓨즈방전은양극부근영역에서빛을발하는타운젠트방전과음극부근영역에서빛을발하는글로우방전이존재하며각방전모드의특징은직류방전의타운젠트및글로우방전과유사하다고알려져있다.[18,19] 금속재질두전극판간직류전원인가시인가전력이증가함에따라나타나는전류-전압특성곡선은그림 2.1과같다. 그림 2.1 직류전원인가시전류 - 전압특성곡선 1
그림에서살펴볼수있는대표적방전특성은타운젠트방전과글로우방전모드의존재와전극간전압증가시타운젠트에서글로우방전으로방전모드가변화하는절연파괴 (breakdown) 현상이다. 절연파괴는타운젠트 (J. S. Townsend) 이론에따라전자의전기장가속충돌에의한전자사태 (avalanche) 로전자가지수함수적으로생성되는알파 (α) 현상과이온이음극에입사하며 2차전자를방출시키는감마 (γ) 현상으로설명할수있다. 타운젠트방전은두전극간전위차로형성된전기장에서전자가양극방향으로진행하며이온화반응을통한전자사태를발생시키므로전극간전압증가에따라전류가지수함수적으로증가하는특성을갖고있다. 이온충돌에의해음극에서방출되는 2차전자는이온수가증가함에따라증가하며특정전압이상이되면초기전자의역할을할만큼수가증가하여방전기스스로전자공급이가능하게되고이에따라이온화를통한전자와이온의생성이매우증가해자체유지 (self-sustaining) 상태, 즉플라즈마상태가된다. 따라서글로우방전은전극간전도성이높은플라즈마의생성으로인해타운젠트방전에비해전류는크게증가하고전극간인가되는전압은크게감소하는특성이있다. 또한음극부근에서음극포텐셜에의해전자들이밀려나강한전기장이존재하는음극강하영역이형성된다. 저주파대기압유전체격벽방전에사용하는인가주파수는 khz 단위로서전자나이온이방전공간을열운동또는이동성 11
유동으로움직이는빈도수 (~MHz) 나이온-중성입자간충돌빈도 (~GHz) 또는전자-중성입자간충돌빈도 (~THz) 에비해매우느려순간의내부현상은절연파괴전기장이유지되는조건에서의정상상태 (steady state) 에가깝다. 이는전극간인가전압에의해정상상태로유지되는직류방전과유사하므로저주파대기압유전체격벽방전은직류방전의특징을갖는다. 12
2.2 직류글로우방전의충돌성음극강하영역 대기압플라즈마의전자 이온은중성입자와충돌이매우빈번하다. 대기압헬륨의경우이온-중성입자간운동량전달충돌 (momentum transfer collision) 은나노미터 (~nm) 크기의자유행정거리 (mean free path) 를갖는다. 수많은운동량전달충돌을통해이온온도가중성입자온도와열평형을이루고있다고가정하면헬륨이온-헬륨중성입자간운동량전달충돌 평균자유행정거리 im, 는약 4.35 1-8 m 이고충돌빈도 im, 는약 2.54 1 1 Hz 이다. 직류전압인가로방전시스템이 시간에따라변하지않는정상상태조건의글로우방전은음극 부근에서전극의포텐셜에의해상대적으로가벼운전자는 밀려나고이온은남아전극간전압의대부분이강하하는음극 강하 (cathode fall) 영역이형성되어유지된다. 이는플라즈마와 음극벽면사이에형성되는쉬스와비슷한특징을가지며영역내 충돌이많은경우충돌성음극강하 (collisional cathode fall) 라고 불린다.[23] 대기압글로우방전의충돌성음극강하영역은 밀리미터 (~mm) 크기를가지므로운동량전달충돌평균자유 행정거리가충돌성음극강하영역보다대단히짧다. 따라서 충돌성음극강하영역내에서이온의움직임은유동성 13
흐름 (mobility flow) 를따른다. i i u x E x (2.1) e i (2.2) M im, 위식에서 i 는이온의이동도 (mobility), E 는충돌성음극강하 영역내전기장세기를각각나타낸다. 직류글로우방전을통해흐르는전류는이온전류와전자전류의합으로구성된다. J e x e x (2.3) i e 충돌성음극강하영역내에서는여기및이온화가활발하여위치에따라이온밀도와전자밀도가변화하므로음극강하영역의공간내지점에대해서는위식을전개하기어렵다. 따라서이온전류와전자전류의관계를알수있는음극표면에서의값을 사용한다. i, e, J e e (2.4) 위식에서아래첨자 은음극표면 (x=) 을나타낸다. 음극 표면에서이온전류와전자전류의관계는이온의입사에따른 2 차 전자방출계수 se 로서다음의관계를갖는다. e, se i, n u n u e, e, se i, i, (2.5) 2 차전자방출계수는 Raizer 의실험식을통해구할수있다.[24] 14.16 2 (2.6) se i
위식에서 i 는중성입자의이온화에너지, 는음극전극의 일함수 (work function) 를각각의미한다. 음극표면전자밀도와이온밀도의비율은식 (2.5) 에따라 음극표면전자속도와이온속도비율로표현되며전자속도와 이온속도는식 (2.1) 에따라전자와이온의이동도로나타난다. Roth 에따르면 [25] 대기압헬륨의전자 - 중성입자간운동량전달 충돌빈도 em, 은약 1.8 1 12 Hz 이므로음극표면에서의이온 밀도대전자밀도비를계산하면 1-2 이다. 따라서가우스 법칙 (Gauss s law) 에따른음극표면전기장의기울기는이온 밀도에대해다음과같이표현된다. de dx en i, x (2.7) 식 (2.1), (2.2), (2.4) 그리고 (2.5) 에따라음극표면이온 밀도는다음과표현된다. n J e E i, e 1 se M i, m 1 (2.8) 위식에서 E 는음극표면에서의전기장세기를나타낸다. 따라서 식 (2.7) 는다음과같다. de dx J e E 1 M x se i, m 1 (2.9) 위식의우항은음극표면이온밀도로서 이아니므로음극표면 15
전기장기울기는아래조건을만족한다. de (2.1) dx x 그리고충돌성음극강하영역경계는전기장이영 (~) 으로 수렴하는 위치로 정의되므로 전기장은 아래의 경계 조건을 만족한다. E E x (2.11) s E x (2.12) 음극강하영역인가전압 V 는전기포텐셜의정의에따라 전기장과아래의관계식을만족한다. V s E x dx (2.13) 대기압글로우방전충돌성음극강하영역내전기장은선형에가깝게나타나므로 [22,26] 위식 (2.1) 과 (2.11), (2.12), (2.13) 의조건을만족하는선형전기장을가정하면충돌성음극강하영역내전기장은다음과같다. 2V E x 2 x s (2.14) s 식 (2.14) 를통해음극표면에서의전기장세기와기울기수식을구해식 (2.9) 에대입하면다음과같다. 2V J e 2V 2 s 1 se M i, m s 1 (2.15) 위식을충돌성음극강하영역크기 s 에대해정리하면다음과 16
같다. s 3 41 se 2 e V (2.16) M J im, 위식은직류글로우방전의충돌성음극강하영역크기와음극강하영역인가전압그리고방전기를통해흐르는전류의관계를나타낸다. 본절에서설명한직류글로우방전의구조를그림으로나타내면그림 2.2와같다. - V + - + ~ (not-to-scale) J Collisional Cathode Fall Much excitation and ionization Bulk region Less excitation and ionization Cathode Incident ion Secondary electron γ s E x E α Avalanche CCF 경계 E 수렴지점 Anode x 그림 2.2 직류글로우방전시음극강하영역개요도 17
2.3 시변화조건충돌성음극강하영역 맥스웰방정식의암페어법칙에따라전기장의시변화는 전류와동일한역할을한다. 따라서충돌성음극강하영역의인가 전압이변화하거나음극강하영역크기가시간에따라변화함으로 발생하는충돌성음극강하영역전기장시변화는총전류를 구성하는하나의전류로서나타난다. J Jc Jd (2.17) 위식에서 J 는시스템을통해흐르는총전류, J c 는충돌성음극 강하영역내이온및전자의이동성흐름에의한전류그리고 J d 는전기장시변화에따른전류를각각나타낸다. 식 (2.17) 의 현상을시각적으로나타내면그림 2.3 와같다. -V (t) (negative) x= Conduction current at cathode surface J 2 e, c t 41 se 3 im, Ion Electron Conduction current in CCF V t M s t Cathode Total current (measured current) J J J, c, d Time-variation of E-field at cathode surface J t, d t 2V t s t Electric field Time-variation of E-field in CCF x=s(t) x=d (Reference) x CCF region Bulk region Anode 그림 2.3 시변화글로우방전시음극강하내전류구성개요도 18
그림 2.3는글로우방전시음극부근의충돌성음극강하영역을확대해그려실제규모를반영하지는않는다. 음극강하영역을통해흐르는전류는식 (2.17) 에나타낸것과같이두가지형태의전류로존재한다. 하나는그림 2.3의왼쪽에표현된전자와이온의실제이동에따른전도전류 (conduction current) 이며다른하나는오른쪽에표현된전기장의시간에따른변화가전류로서나타나는대체전류 (displacement current) 이다. 2.2절에서소개한것처럼충돌성음극강하영역내에서는여기및이온화가활발하여위치에따라이온밀도와전자밀도가변화하므로이온전류와전자전류의관계를알수있는음극표면에서의값을고려한다. 음극표면 (x=) 에서의전도전류 J c 는식 (2.15) 로부터식 (2.18) 과같이표현되며전기장시변화에따른전류 J d 는맥스웰 방정식에따라식 (2.19) 와같이표현된다. J 2 e, c t 41 se 3 im, t V (2.18) M s t J t, d t d 2V dt s t (2.19) 식 (2.19) 의대괄호내수식은전기장을나타내는식 (2.14) 에서 음극표면 (x=) 의전기장값을계산한결과이다. 식 (2.17) 에 따라방전기를통해흐르는총전류는다음과같다. J 2 e d t 41 se 3 im, V t 2V t M s t dt s t (2.2) 식 (2.2) 은미분방정식으로서시변화조건글로우방전의충돌성 19
음극강하영역크기와음극강하영역인가전압그리고방전기를통해흐르는전류의관계를나타내며미분방정식풀이를통해시간에따른음극강하영역인가전압과전류로부터시간에따른음극강하영역크기변화를알수있다. 2
제 3 장. 실험장치구성및신호진단법 3.1 유전체격벽방전장치및진단시스템 그림 3.1 은실험에사용한유전체격벽방전장치와 전압 전류신호및광신호를측정하기위한진단시스템을 나타낸개략도이다. Metal (R=4.cm) Dielectric (d=1.mm) Waveform generator Oscilloscope (Tektronix DPO714) HV probe High-V P/S Focusing lenses Chamber (76Torr) He Lens Triggering ICCD camera image mode (PI-MAX2).5 m Monochromator (Acton SP-25i) Grating PMT (Hamamatsu R928) Triggering Pearson coil (Model 2878) V probe Dummy capacitor ICCD camera spectrum mode (PI-MAX2) Rotary pump Computer 그림 3.1 유전체격벽방전장치및진단장치시스템개략도 : 방전기를중심으로왼쪽진단계는전기장세기진단시스템, 오른쪽 진단계는방전이미지측정시스템 21
상부와하부전극은반경 4. cm의원판형구리전극이며 1. mm 두께의알루미나 (Al 2 O 3, ε r =9.8) 유전체로덮여있다. 유전체간거리, 즉방전공간높이는선형가이드에의해조절가능하며실험에서사용한기본거리는 4 mm 이다. 반응기는로터리펌프를이용해약 5 1-2 Torr의기저압력에서헬륨 (N5, 99.999%) 기체로대기압 76 Torr에맞추어운전압력조건을설정한다. 운전중방전가스는질량유량계 (MFC: Mass Flow Controller) 를이용해.4 lpm 으로순환시킨다. 전력은상부전극에인가되며운전주파수 2 khz의고전압인가전원장치를사용한다. 2. kv peak 의사인형태전압인가시는 Agilent사의파형발생기 33521A의출력을 TREK사의전압증폭기 PZD2A를통해증폭시켜사용하였고 4.5 kv peak 의사다리꼴형태전압인가시는 Korea Cottrell사의 NTP 2K를사용하였다. 하부전극에는유전체표면전하량측정을위해 22 nf의커패시터를직렬연결하였다. 상부전극에인가되는전압은 1:1 고전압프로브 (Tektronix P615A), 직렬커패시터의전압은 1:1 전압프로브 (Tektronix P222) 그리고전류측정은피어슨코일 (Pearson No. 2878) 을사용하였고이들신호는모두오실로스코프 (Tektronix DPO714) 를통해계측하였다. 짧은시간동안의이미지와스펙트럼을측정하기위해인가전압신호와동기화시킨 ICCD 카메라 (Princeton Instruments PI- MAX2) 와모노크로메터 (Princeton Instruments SP-25i) 를 22
사용하였으며카메라의노출시간은.1 μs로설정하였다. 방전공간의전기장은플라즈마에서방출되는빛신호를이용해측정하였으며 (3.2절참고 ) 공간분포측정을위해약 1 μm의해상도를갖는렌즈배열을사용하였다. 사용한렌즈와배열은그림 3.2에나타내었다. PCX Lens (1 um) Pin hole PCX Lens Resolution: ~ 133 μm 3 mm 2 mm 9 mm 25 mm 3 mm 4 mm 그림 3.2 국소영역빛측정을위한렌즈배열 : 렌즈초점거리와핀홀 크기에의해초점거리위치해상도 1 um * 4mm / 3mm = 133um 23
3.2 방전공간전기장분포측정법 유전체격벽방전의디퓨즈방전은타운젠트방전과글로우방전으로나뉘며타운젠트방전은낮은공간전하밀도로인한균일한전기장분포의특징이, 글로우방전은음극강하영역에전기장이집속되는특징이있다. 따라서전기장분포측정은유전체격벽방전의방전모드판단에활용될수있다. 또한음극강하영역의전기장분포계산결과를실측한값을통해검증함으로써유전체격벽글로우음극강하영역해석모델의적용가능성을판단할수있다 (5.2절참고 ). 플라즈마에서방출되는빛은전기장에의해가속된전자충돌로인해여기된원자및분자에서방출되는것이므로측정된빛세기는전기장세기에의존하게된다. 헬륨대기압플라즈마의경우짧은충돌거리로인해국소근사법이적용가능하며두개의헬륨원자여기방출신호 667.8 nm (3 1 D 2 1 P), 728.1 nm (3 1 S 2 1 P) 파장의빛세기비율을통해내부전기장을계산할수있다 [27]. 빛세기의비율을사용하는방법은전자밀도에의한의존성을배제할수있으며헬륨의단일항 (singlet) 방출빛으로서강한빛세기를가져약한신호로부터전기장을측정할수있다는장점이있다. Ivković[27] 의모델을차용하면헬륨대기압의상온조건에서빛세기비율에따른전기장의산출수식은아래와같다. 2 kv/cm 2.224 2.18 45.7 E R R 19.98R 3.369R 3 4 (3.1) 위식에서 E 는전기장, R 은 728.1 nm 파장에대한 667.8 nm 24
파장의빛세기비율을각각의미한다. 참고논문 [27] 에따르면본수식을통한전기장산출은 3 kv/cm 이하값에대해서는헬륨준안정종의밀도를알아야만전기장세기를산출할수있어본연구에서는약 3 kv/cm 이상의측정값만을사용한다. 빛세기비교법을통한전기장측정은측정기기의파장별측정민감도를보정해주어야하므로민감도를정확히산출해야만하며본실험조건에대해서도성립하는지적용가능성을확인해볼필요가있다. 따라서빛세기비교법을이용한전기장측정결과는일반적인경우에대해성립하며측정기기의민감도와상관없는물리적현상을이용한절대적전기장측정법결과와비교가필요하며본연구에서는전기장에따라원자에너지상태가갈라지는슈타르크효과 (Stark effect) 를통해비교데이터를산출하였다. 헬륨원자의 492.2 nm 파장의빛신호는 4d 1 D 에너지 상태에서 2p 1 P 에너지상태로의허용천이빛신호와 4f 1 F 에너지상태에서 2p 1 P 에너지상태로의일부금지천이빛신호로 구성된다. 이때상위에너지상태인 4d 1 D 와 4f 1 F 는외부전기장이존재하면상호간에너지가변동하며, 492.2 nm 빛신호의벌어짐효과로나타난다. 헬륨 492.2 nm 방출신호를측정한대표신호는그림 3.3과같다. 그림 3.3의사각점들이 ICCD 카메라의스펙트럼모드를통해측정한파장별빛세기이고실선은오리진프로그램의다중피크피팅기능을통해얻은피팅그래프이다. 굵은점선은 492.2 nm의허용천이 (4d 1 D 2p 1 P ) 빛신호를나타내고얇은점선은 492.2 nm의금지천이 (4f 1 F 25
2p 1 P ) 빛신호를나타내며두신호의합이실선과같다. 9 Intensity (a.u.) 8 7 6 5 4 3 2 Measured data Pseudo-Voight Fit Peak 1 Pseudo-Voight Fit Peak 2 Cumulative Fit Peak l 1 491.7 491.8 491.9 492. 492.1 492.2 492.3 492.4 Wavelength (nm) 그림 3.3 헬륨원자여기천이빛 492.2 nm 파장에따른빛세기분포 : 측정신호 ( 점 ), 허용천이빛피팅 ( 굵은점선 ), 금지천이빛피팅 ( 얇은점선 ), 허용천이와금지천이피팅합산 ( 실선 ) Kuraica[22,28] 의모델에따르면전기장과헬륨의 492.2 nm 파장의벌어짐정도는다음의함수관계로나타난다. 5 3 4 2 nm 1.87 1 E 8.8 1 E 3 1.4 1 E.1316 (3.2) 위식에서 E 는 kv/cm 단위의전기장, 는헬륨 492.2 nm 의 허용천이와금지천이빛신호간파장차이를각각나타낸다. 그림 3.4 는빛세기비교법과슈타르크진단법으로전기장분포를 측정한결과이다. 26
Electric field strength (kv/cm) 12 11 1 9 8 7 6 5 4 3 2 1 Intensity ratio method Stark effect method..2.4.6.8 1. 1.2 1.4 1.6 1.8 2. Distance from cathode (mm) 그림 3.4 빛세기비교법과슈타르크효과로측정한전기장분포 l 슈타르크진단법으로측정한결과와빛세기비교법으로측정한결과를통해전기장분포의경향과값의설명이가능함을알수있다. 두가지진단법의측정값은약 1% 내외의차이가나타나므로빛세기비교법을활용한실험결과해석에오차율이약 1% 존재함을가정한다. 슈타르크진단법에사용되는파장은빛세기가낮아강한방전에서만측정가능하다는단점이있는반면빛세기비교법을이용하는방법은사용하는빛의파장이헬륨빛의주를이루는파장들로서이들의빛세기가높아약한방전신호로부터도전기장을측정할수있다는장점이있다. 따라서상대적으로방출빛세기가낮은유전체격벽타운젠트방전및전이영역의전기장분포측정에빛세기비교법을활용할수있다. 27
3.3 방전공간전압산출법 유전체격벽방전은플라즈마의전자가유전체표면에전자층 (electron surface layer)[29] 을구성해벽면을하전시켜공간전압을변화시키는특징이있다. 방전을통해형성된벽면알짜전하 (net charge) 는다음방전까지유지되어영향을미치므로유전체격벽방전을연구한여러논문에서는이를메모리효과 (memory effect) 로부르며메모리효과에의한공간전압효과를메모리전압으로호칭한다.[11,3,31] 유전체표면하전에의해방전공간의전압은인가전압과메모리전압에의해결정되므로메모리전압을계산하는모델이필요하다. 실험에사용한유전체격벽방전시스템 ( 그림 3.1 참고 ) 은회로상으로그림 3.5와같은직렬회로로구성되어있다. Dielectric V die V applied Gap Dielectric Dummy capacitor V gap V die V dummy 그림 3.5 유전체격벽방전장치의직렬회로표현. 28
방전공간전압은인가전압중유전체와직렬커패시터에인가되는전압을제외함으로써식 (3.3) 과같이계산할수있다. V V 2V V (3.3) gap applied die dummy 위식에서 V gap 은방전공간전압, V applied 는인가전압, V die 는유전체에인가되는전압그리고 V dummy 는직렬커패시터에인가된전압을각각의미한다. 방전공간전압을결정짓는 V applied 와 2V die +V dummy 가각각외부인가전압과메모리전압이된다. 방전시스템은직렬회로이므로방전을통해전극유전체에축적되는하전량은직렬연결된외부커패시터에도동일하게축적된다. 직렬커패시터의전하량 Q는정전용량의정의에따라직렬커패시터의정전용량 C dummy 에커패시터인가전압 V dummy 를곱해줌으로서계산할수있으므로유전체에인가되는전압 V die 는유전체를평행판축전기로가정하면정전용량의정의에따라아래식 (3.4) 를통해계산할수있다. V C V dummy dummy die (3.4) Cdie 위식에서 C dummy 는직렬커패시터의정전용량, C die 는평행판축전기로가정한유전체의정전용량이다. 유전체의정전용량은평행판축전기의정전용량계산식을통해아래식 (3.5) 로계산할수있다. C die A r (3.5) d 위식에서 ε r 은유전체의상대유전율, ε 는진공에서의유전율, die 29
A 는방전면적그리고 d die 는유전체두께를각각의미한다. 방전 면적은실험적으로확인할수있으며실험조건별방전면적측정 이미지는그림 3.6 과같다. (a) No discharge Electrode Electrode (b) 2kHz 2kV peak sinusoidal A electrode (c) 2kHz 4.5kV peak trapezoidal.91 A electrode 1.39 A electrode 그림 3.6 ICCD 카메라를이용해측정한인가전압조건별방전면적 : (a) 방전이없는경우, (b) 2 khz, 2. kvpeak 사인파형조건의방전면적, (c) 2 khz, 4.5 kvpeak 사다리꼴파형조건의방전면적 방전면적은인가전압조건에따라바뀌며 2 khz, 2. kv peak 사인파형조건에서는전극면적의.91배, 2 khz, 4.5 kv peak 사다리꼴파형조건에서는전극면적의 1.39배가된다. 전압프로브와피어슨코일을통해유전체격벽방전시스템 ( 그림 3.1 참고 ) 의인가전압, 직렬커패시터전압그리고전류를측정한파형은그림 3.7과같다. 그림에나타난파형의인가 3
전압은 2 khz, 4.5 kv peak 사다리꼴파형조건이다. 5 1 2 Applied voltage (kv) 4 3 2 1-1 -2-3 -4 Applied voltage Dummy cap. voltage Current l 8 6 4 2-2 -4-6 -8 Dummy cap. voltage (V) 15 1 5-5 -1-15 Current (ma) -5-1 5 1 15 2 25 3 35 4 45 5 55 Time (us) -2 그림 3.7 측정한인가전압, 직렬연결외부커패시터전압, 전류 (2 khz, 4.5 kv peak 사다리꼴파형조건 ) 위그림에서전류의부호가양수인경우는방전시스템의위에서아래로전류가흐르는경우이며음수인경우는반대방향이다. 그림 3.7을통해전류는반주기마다반대위상으로흐르며이에따라직렬커패시터전압또한변화하고있음을확인할수있다. 커패시터의전압은곧축전전하량으로환산가능하며식 (3.4) 에따라유전체표면전하량과동일하므로플라즈마가형성되어전류가흐르는동안많은양의전하가유전체표면에축적되고전류위상이반대가될때는반대편유전체표면에축적되며이를반복한다. 그림 3.7의전압신호로부터식 (3.3) 을통해방전공간 31
전압을계산하면그림 3.8 의굵은실선과같다. Voltages (kv) 5 4 3 2 1-1 -2-3 -4 Applied voltage Gap voltage Current l 2 15 1 5-5 -1-15 Current (ma) -5-2 5 1 15 2 25 3 35 4 45 5 55 Time (us) 그림 3.8 측정값으로부터산출한방전공간전압 (2 khz, 4.5 kv peak 사다리꼴파형조건 ) 방전공간전압은증가하다가급격히감소하고방전공간전압감소와동시에전류가급격하게증가함을확인할수있다. 이는직류글로우방전에서나타나는절연파괴현상과유사하다. 유전체격벽방전의경우절연파괴이후인가전압변화에도방전공간전압은부호와크기가크게변화하지않는현상이나타나며이로써전류의부호유지가설명된다. 이현상에대한상세한논의는 6장에서다루도록한다. 32
4. mm 제 4 장. 유전체격벽글로우방전개시특성 유전체격벽방전은교류전원을인가함에따라반주기마다극성이변화하나대칭적인방전형태를지니므로 ( 그림 3.8 참고 ) 반주기동안의방전을살펴봄으로써전체주기방전을이해할수있다. 반주기동안의시간변화에따른유전체격벽방전이미지를 ICCD 카메라를이용해측정한결과와그때의전류및방전공간전압은그림 4.1에나타내었다. (a) -18-16 -14 Transition region Current Gap voltage -1.2-1. Current (ma) -12-1 -8-6 -4 -.8 -.6 -.4 Gap voltage (kv) -2 -.2 (b). 1 12 14 16 18 2 22 24 26 28 3 Time (us) Cathode Anode 그림 4.1 반주기동안전류, 방전공간전압및 ICCD 이미지 33
4. mm 측정한이미지로부터방전초기빛은양극부근에서발하고전류가급격히상승하며음극부근에서밝은빛이방출되므로발광영역의이동이있음을알수있다. 이는두순간에서의방전특성이다르며두방전모드간변화는순간적이므로세밀한변화관찰이필요하다. 그림 4.2는그림 4.1의전이영역 (transition region) 에집중하여 ICCD 카메라를이용해.1 μs 시간간격으로방전공간방출빛을측정한결과와그때의전류및방전공간전압이다. (a) -18-16 -14 Current Gap voltage C -1.2-1. Current (ma) -12-1 -8-6 -4-2 A B -.8 -.6 -.4 -.2 Gap voltage (kv) (b). 12.5 12.7 12.9 13.1 13.3 13.5 13.7 Time (us) Cathode.1 μs Anode 그림 4.2 모드전이영역의전류, 방전공간전압및 ICCD 이미지 초기 A 지점이전에서미약하게상승하는전류는방전공간 전압이시간에따라증가함으로나타나는변위전류와공간내 34
자유전자의가속으로인한전자사태가만드는전류이다. 이영역은방전공간전압증가로전기장이강해지는영역이며이온화에너지이상의에너지를얻는고에너지전자들이중성입자를이온화시키며진행해전자사태가일어난다. 이때의방전은전자공급원이없어스스로유지 (self-sustain) 되지않아전자밀도가낮은전류로형성된다. 양극방향으로전자사태가진행되므로전자밀도가높아진양극부근에서빛방출영역이존재하는것이관측된다. A 지점에서의빛세기공간분포는그림 4.3(a) 에나타내었다. Intensity (a.u.) Electric field strength (kv/cm) 2. 1.5 1..5. 12 11 1 9 8 7 6 5 4 3 2 1 (a) (b) At A moment Direction of E-field..5 1. 1.5 2. 2.5 3. 3.5 4. Distance from cathode (mm) 그림 4.3 그림 4.2 의 A 순간에서의빛세기 (a) 및전기장분포 (b) 음극부근에비해양극부근에서밝은빛이나타나며전기장을 35
측정한결과는그림 4.3(b) 에나타내었다. A 지점에서는양극으로갈수록이온화로인한전하들로인해전기장이일부줄어드나외부전기장을왜곡시킬만큼의공간전하밀도가형성되지않은특징을보였으며, 크기가 3~4 kv/cm으로방전공간에전기장이균일하게분포하고있음을보여준다. 방전공간에전기장이균일하므로양극부근의밝은빛은전자밀도가높아나타나는현상이며이는유전체격벽타운젠트방전의특징 [32] 으로서 A 지점의플라즈마는타운젠트방전모드임을알수있다. A 지점에서의 V gap 은약 1.1 kv의최대값을가지고이후급격히감소한다. 이전압을전극거리 4 mm 로나누면약 3kV/cm의전기장이인가된것으로예상되고, 이는그림 4.3(b) 에서보여주는측정값과유사하다. 3~4 kv/cm의전기장값은헬륨의유전강도 (dielectric strength) [33,34] 인약 5 kv/cm 보다낮게나타나는데이는유전체표면전자와이전방전을통해생성된헬륨준안정종이다음방전까지살아남아단계이온화및페닝이온화로서전이온화 (pre-ionization) 의역할을하기때문이다. 실험에사용된방전조건에서는플라즈마가소멸하고다음방전이일어나기까지약 9 μs가소요되는데 ( 그림 3.7) 주로헬륨의삼체충돌 (three-body collision: He m * + He + He He 2 + He) 에의해결정되는대기압조건에서의헬륨준안정종의 1/e 감소수명 (e-folding lifetime)[35] 은약 5.8 μs 이므로이전방전에서생성된준안정종중약 21% 가다음주기방전개시에단계이온화및페닝이온화로서영향을주며이로써절연파괴 36
전압이낮게나타난다. 인가주파수조건을변화시켜방전소멸기간을조절할수있으며 1 khz 와 1 khz 에대해서실험한결과절연파괴전압이각각 1.2 kv와 1.4 kv로나타나고이는헬륨준안정종의시간에따른밀도변화와함께그림 4.4에나타내었다. Helium metastable density (a.u.) 1 2. 21.2 % 1-2 1-4 1-6 1-8 1-1 (1 khz) (1 khz) (2 khz) 9 μs. 1-6 1-5 1-4 1-3 Discharge extinction period (s) 그림 4.4 헬륨준안정종의시간에따른밀도변화및인가주파수 1 khz, 1 khz 에대한방전공간전압측정결과 1.6 1.2.8.4 Breakdown voltage (kv) 위결과를통해방전소멸주기가긴경우헬륨준안정종의밀도감소로전이온화 (pre-ionization) 효과가줄어절연파괴전압감소효과가낮아짐을알수있다. 방전공간전압이떨어지기시작하고전류가급격히증가하는 B 지점이되면양극에서의빛은중심영역으로보다이동하고음극에서는양극쪽에비해밝은빛이방출되는영역이존재하게 37
된다 ( 그림 4.5(a)). Intensity (a.u.) Electric field strength (kv/cm) 1 8 6 4 2 12 11 1 9 8 7 6 5 4 3 2 1 At B moment Direction of E-field..5 1. 1.5 2. 2.5 3. 3.5 4. Distance from cathode (mm) (a) (b) 그림 4.5 그림 4.2 의 B 순간에서의빛세기 (a) 및전기장분포 (b) 이는모드전이가일어나고있음을보여주는결과로서타운젠트방전을통해생성된이온들이전기장을따라음극으로이동해음극충돌로부터이차전자가방출되기시작하며음극쪽에서플라즈마형성이심화되는과정이다. 이전이과정을통해음극쪽이온밀도는점차심화가되어그림 4.5(b) 에서보여주듯이음극근처전기장이왜곡되기시작한다. 이는음극부근에서 2차전자방출로이온화가활발히진행되고전자는확산되어전기장형성에기여하기때문으로이때방전모드가변화하고있음을알수있다. 이후 C 지점이되면양극부근에서시작된빛은중심영역까지 38
고루분포하게되고음극부근에서매우밝은빛이방출된다 ( 그림 4.6(a)). Intensity (a.u.) Electric field strength (kv/cm) 3 25 2 15 1 5 12 11 1 9 8 7 6 5 4 3 2 1 At C moment Intensity ratio method Stark effect method Direction of E-field..5 1. 1.5 2. 2.5 3. 3.5 4. Distance from cathode (mm) (a) (b) 그림 4.6 그림 4.2 의 C 순간에서의빛세기 (a) 및전기장분포 (b) 이지점에서의방전은타운젠트방전을통해형성된이온이음극유전체면에충돌하여음극에서전자사태의씨앗이되는전자들이제공되므로전류밀도가크게형성되며음극앞에전위변화공간, 즉음극전압강하영역이형성된다. 이공간에서는유전체전극면에서방출된이차전자와이온화로부터생성된전자들이전기장에의해밀려나고생성된플라즈마이온이남아높은양의공간전하밀도를형성하므로전기장세기가높다 ( 그림 4.6(b)). 이는유전체격벽글로우방전의특징으로서 C 지점의플라즈마는 39
글로우방전모드임을알수있다. 음극표면에서의전기장세기는약 12 kv/cm이며음극으로부터멀어지며선형적으로전기장세기가감소함을알수있다. 이는기존에발표된대기압글로우방전의전기장분포와매우유사하다.[22,26] 음극강하영역의크기는약 1.2 mm로나타나며따라서전기장분포로부터산출한음전극전압강하영역의전압은약 7 V가된다. 이는 C 지점에서의방전공간전압값 7 V로설명된다. 즉외부에서인가되는전압의대부분이음극강하영역에인가되어영역내강한전기장에의해가속된전자가이온화및여기반응을활발하게일으키므로방전이안정적으로유지되고음극부근에서밝은빛이방출된다. 전기포텐셜의변화가거의없는벌크영역에서는전자와이온이비슷하게존재하는준중성상태가형성되므로전기장의세기가매우작아본측정방법을통한전기장측정은어렵다. 측정한각지점의전기장분포를통해가우스법칙 (Gauss law) 으로부터 A~C 각지점의음극강하영역내알짜공간전하밀도를계산할수있다. nnet ni ne, iz ne,2nd E (4.1) e 위식의아래첨자 iz와 2nd는공간의전자종류를구분해표현한것이다. 식 (4.1) 을이용해계산한결과는그림 4.7과같다. 4
6 5 n i -n e (1 1 cm -3 ) 4 3 2 1 A l B C 그림 4.7 A~C 각지점의음극강하영역내알짜공간전하밀도 음극강하영역내전자밀도는전기장에의해밀려나이온밀도에비해매우낮아알짜전하밀도는이온밀도로가정할수있으므로위결과를통해타운젠트방전 (A 지점 ) 에서글로우방전 (C 지점 ) 으로전개하며이온화가활발해져음극강하영역내이온밀도가약 1.7 1 9 cm -3 에서 5.3 1 1 cm -3 으로급격하게상승함을알수있다. 이로써유전체격벽방전은타운젠트방전에서절연파괴를일으켜글로우방전으로전이되므로직류방전과유사하게형성됨을알수있다. C 지점이후로의방전은유전체격벽글로우방전이안정적으로유지되는영역으로서음극부근에서밝은빛을발하는음극강하영역이유지됨을알수있다 ( 그림 4.1 참고 ). 이영역의글로우방전은방전공간전압및전류가시간에따라큰변화없이안정적으로유지되므로정상상태직류글로우방전의특징을가지고있을것이라유추할수있으며이는다음장에서설명하도록한다. 41
제 5 장. 유전체격벽음극강하영역의직류방전특성 5.1 빛세기분포를통한음극강하영역경계확인 유전체격벽글로우방전의음극강하영역경계가전기장세기가 으로수렴하는위치로정의됨에따라음극강하영역크기는전기장분포로부터확인할수있다. 대기압방전은플라즈마-중성입자간수많은충돌로인해플라즈마로부터의방출빛이해당위치전기장값에의해결정되는국소근사 (local approximation) 가적용되는압력영역이므로빛세기분포가전기장분포를반영하게된다. 따라서빛세기와전기장분포의비교를위해유전체격벽방전의글로우방전이유지되는영역의한순간 ( 글로우유지영역의전류피크 ) 에서의전기장분포측정결과와동시간의빛세기분포를그림 5.1(a),(b) 에나타내었다. 42
Electric field strength (kv/cm) Intensity (a.u.) 12 11 1 9 8 7 6 5 4 3 2 1 5 4 3 2 1 Direction of E-field..5 1. 1.5 2. 2.5 3. 3.5 4. Cathode CCF edge E 음극강하영역경계 -1.8-18 4 Applied voltage (kv) Gap voltage (kv) -1.6-16 3 Current (ma) -1.4-14 2 광신호및전기장 -1.2-12 1 측정순간 -1. -1 -.8-8 -1 -.6-6 -2 -.4-4 -3 -.2-2 -4. 8 1 12 14 16 18 2 22 24 26 28 3 32 Time (us) Distance from cathode (mm) Anode 그림 5.1 글로우유지영역전기장분포측정결과와빛세기분포 (a) (b) 측정결과 (2 khz, 4.5 kv peak 인가시글로우유지전류피크 ) 측정결과로부터전기장분포와빛세기분포는유사한경향을나타내고있음을알수있다. 이는그림 5.2에나타나듯대기압헬륨조건에서의전자에너지완화길이가음극강하영역에비해매우짧아국소근사가적용가능한조건이기때문이다.[36] 43
1 Energy relaxation length λε (mm) 1.1.1 l Energy relaxation length λε Size of cathode fall Size of discharge system.1 1 1 1 Electron energy (ev) 그림 5.2 대기압헬륨조건의전자에너지완화길이 ( 실선 ), 음극강하 영역크기 ( 굵은점선 ) 그리고방전시스템크기 ( 얇은점선 ) 따라서빛세기분포로부터음극에서멀어지며빛세기가감소하는영역을통해음극강하영역의경계를확인할수있다. 음극에근접한영역에서빛세기가약한이유는유전체표면에서방출된 2차전자가이온화를통한전자사태과정에있으며음극포텐셜에의해밀려나밀도가낮기때문이다. 방전공간전압이크게변동하지않는글로우안정적유지영역에대해 2. kv의사인파형과 4.5 kv의사다리꼴파형인가전압조건의빛세기분포로부터음극강하영역경계를유추한결과는그림 5.3과그림 5.4에나타내었다. 44
(a) Applied voltage (kv) (b) Applied voltage (kv) (c) 2. 1.5 1..5. -.5-1. -1.5-2. 2. 1.5 1..5. -.5-1. -1.5 Applied voltage Gap voltage Current 2 25 3 35 4 45 5 55 6 65 Time (us) Applied voltage Gap voltage Current 글로우안정적유지영역 ( 공간전압, 전류완만한변화 ) 1 2 3 4 5 6 7 8 9 111-2. 22 24 26 28 3 32 34 36 38 4 42 44 46 Time (us) 2. 1.5 1..5. -.5-1. -1.5-2. -1.8-1.6-1.4-1.2-1. -.8 -.6 -.4 -.2. Gap voltage (kv) Gap voltage (kv) 2 15 1 5-5 -1-15 -2-18 -16-14 -12-1 -8-6 -4-2 Current (ma) Current (ma) 그림 5.3 사인 (sinusoidal) 파형 2 khz, 2. kv peak 인가시글로우유지 영역방전 ICCD 이미지와음극강하영역경계위치 45
(a) Applied voltage (kv) (b) Applied voltage (kv) (c) 4 3 2 1-1 -2-3 -4 4 3 2 1-1 -2-3 -4 Applied voltage Gap voltage Current 1 2 3 4 5 글로우안정적유지영역 1 2 3 4 Time (us) 5 6 Applied voltage Gap voltage Current 8 1 12 14 16 18 2 22 24 26 28 3 32 7 Time (us) 8 9 1 11 12 13 2. 1.5 1..5. -.5-1. -1.5-2. -1.8-1.6-1.4-1.2-1. -.8 -.6 -.4 -.2. Gap voltage (kv) Gap voltage (kv) 2 15 1 5-5 -1-15 -2-18 -16-14 -12-1 -8-6 -4-2 Current (ma) Current (ma) 그림 5.4 사다리꼴 (trapezoidal) 파형 2 khz, 4.5 kv peak 인가시글로우 유지영역방전 ICCD 이미지와음극강하영역경계위치 위결과로부터음극강하영역이오랜기간 (>1us) 상부 전극 ( 음극 ) 부근에유지되며방전공간전압의부호및크기가 46
유지됨을알수있다. 이는직류방전과유사한조건으로서유전체격벽방전의음극강하영역에직류글로우방전의음극강하모델을적용할수있다. 측정한전류값과음극강하영역크기로부터전류가감소함에따라음극강하영역크기는증가하며전류가증가하는영역에서는음극강하영역크기가감소하는경향을확인할수있다. 이는방전공간전압과음극강하영역크기변화가음극강하영역전기장세기를바꾸어이온과전자에의한전류크기가변화되어나타나는것이다. 47
5.2 직류방전특성을이용한음극강하영역크기해석 저주파 (~khz) 를사용하는대기압유전체격벽방전은운전주파수가이온및전자-중성입자간충돌빈도 (~G,THz) 와열운동속도를시스템크기로나누어구한전자및이온의특성주파수 (~MHz) 에비해변화가매우느리므로내부물리현상이일어나는시간규모 (scale) 가음극강하영역내절연파괴전기장이유지되는시간규모보다월등히짧아순간의현상은방전공간양단에전압이인가된직류방전과유사하다. 또한반주기이전방전을통해음극유전체표면에전자층이존재하므로음극으로부터 2차전자가유입될수있고음극강하영역내이온화충돌이많이일어나므로유전체격벽글로우방전의음극강하영역은직류글로우의충돌성음극강하영역과유사하다. 따라서직류글로우충돌성음극강하영역에관한식을통해음극강하영역인가전압과방전기를통해흐르는전류값으로부터유전체격벽글로우방전의음극강하영역크기를계산할수있다. 참고논문 [37] 의저주파대기압유전체격벽방전전산모사결과에따르면대기압유전체격벽글로우방전은음극강하영역에전기장이집속되어방전공간전압의대부분이음극강하영역에인가됨을알수있다. 따라서식 (3.3) 을통해계산한방전공간전압을음극강하영역인가전압으로가정할수있다. 유전체격벽글로우방전을직류글로우방전으로가정하면식 (2.16) 을통해음극강하영역크기를계산할수있다. 식의적용에앞서 48
유전체격벽방전의경우전극면이유전체면이므로 2 차전자 방출계수계산이일부변경되어야한다. 2차전자방출계수식 (2.6) 의 는음극전극의일함수를 의미한다. 일함수로표현되는것은음극의재질이도체인경우 전도대 (conduction band) 와가전자대 (valence band) 가겹쳐진 영역내에페르미에너지 (Fermi energy) 가위치하므로전자를 자유공간 (free space) 으로이동시킬때필요한최소한의에너지가 일함수이기때문이다. 음극재질이유전체인격벽방전의경우 반주기이전의방전을통해전도대에형성된전자층 (electron layer) 에서 2 차전자가방출되므로유전체의전자친화도 (electron affinity) 가전자를자유공간으로이동시키기에필요한최소한의 에너지가된다.[29] 따라서유전체격벽방전의경우 2 차전자 방출계수식 (2.6) 는다음과같이표현된다..16 2 (5.1) se i 위 식에서 는음극유전체의전자친화도이다. 따라서 알루미나 (alumina, Al 2 O 3 ) 에헬륨이온이충돌하는경우알루미나의전자친화도 2.5 ev와헬륨의이온화에너지 24.6 ev를통해 2차전자방출계수를계산하면약.313 이다. 따라서유전체격벽글로우방전의직류글로우가정시음극강하영역크기계산결과를 5.1절의음극강하영역경계 49
측정값과함께그리면그림 5.5, 그림 5.6 의흰색점선과같다. 그림 5.5 방전공간간격 4 mm 조건의사인 (sinusoidal) 파형 2 khz, 2. kv peak 인가시음극강하영역경계위치와두께계산결과 그림 5.6 방전공간간격 4 mm 조건의사다리꼴 (trapezoidal) 파형 2 khz, 4.5 kv peak 인가시음극강하영역경계위치와두께계산결과 이는매순간의방전공간전압과전류값을통해계산한결과이며글로우유지영역초 중반에서측정한음극강하영역크기와일치함을보인다. 따라서저주파유전체격벽글로우방전의음극 5
강하영역은직류글로우방전의충돌성음극강하영역특징을가짐을알수있다. 그러나글로우유지영역후반부에서는직류글로우가정을통한계산결과와측정결과가다소일치하지않는데이는유전체격벽글로우방전소멸단계로서방전공간전압, 전류및음극강하영역크기가시간에따라크게변화하여음극강하영역의전기장이시간에따라변하며전류의역할을분담하기때문이다. 따라서유전체격벽방전은 2.3절의시변화조건충돌성음극강하영역모델을적용하여야하며계산에사용될미분방정식은식 (2.2) 으로부터다음과같다. 2 d V t e V t J t 21 se 3 dt s t M im, s t 2 (5.2) 방전공간전압 V 와시스템을통해흐르는전류 J 는 측정값이므로미분방정식풀이를통해전기장시변화가고려된정장상태글로우음극강하영역크기 s 를계산할수있다. 수치해석법을통해계산한음극강하영역크기결과를앞의직류글로우방전을가정한결과와함께나타낸것이그림 5.5, 그림 5.6의노란실선이다. 계산에사용한미분방정식풀이수치해법은 4차룽게-쿠타 (4th-order Runge-Kutta: RK4) 법이다. 전기장시변화를고려한크기결과는글로우유지영역전반에서측정한음극강하영역크기와일치함을보인다. 또한방전공간간격 6 mm 와 8 mm 조건의실험결과 ( 그림 5.7과그림 5.8) 에서도동일하게설명가능하다. 51
(a) Applied voltage (kv) (b) -1.8 4 3 글로우안정적유지영역 -1.6-1.4 2 5 Applied voltage 1 6-1.2 Gap voltage 4 7 Current -1. -.8-1 1 2 3 8 9 -.6-2 1 11 -.4-3 -4 12 -.2 13. 8 1 12 14 16 18 2 22 24 26 28 3 32 Time (us) Gap voltage (kv) -18-16 -14-12 -1-8 -6-4 -2 Current (ma) 그림 5.7 방전공간간격 6 mm 조건의사다리꼴 (trapezoidal) 파형 2 khz, 4.5 kv peak 인가시음극강하영역경계위치와두께계산결과 52
(a) Applied voltage (kv) (b) -1.8 4 3 글로우안정적유지영역 -1.6-1.4 2 5 Applied voltage 6-1.2 1 Gap voltage Current -1. -.8-1 1 2 3 4 7 8 9 -.6-2 1 11 -.4-3 -4 12 -.2. 8 1 12 14 16 18 2 22 24 26 28 3 32 Time (us) Gap voltage (kv) -18-16 -14-12 -1-8 -6-4 -2 Current (ma) 그림 5.8 방전공간간격 8 mm 조건의사다리꼴 (trapezoidal) 파형 2 khz, 4.5 kv peak 인가시음극강하영역경계위치와두께계산결과 53
방전공간 6 mm와 8 mm 크기조건의방전에서알수있는유전체격벽방전특징은방전공간크기가커짐에도음극강하영역크기는크게증가하지않는다는것이다. 음극강하영역크기는음극강하영역인가전압과시스템을통해흐르는총전류로인해결정되므로방전공간크기변화에도음극강하영역크기변화가없다는것은방전공간전압의대부분이음극강하영역에인가되며유전체격벽글로우방전은음극강하영역에서의이온화로유지됨을의미한다. 다양한조건의유전체격벽글로우방전음극강하영역크기가직류글로우방전의충돌성음극강하영역모델로설명가능함을확인함으로써대기압유전체격벽글로우방전의음극강하영역은직류글로우의충돌성음극강하특징을가짐을알수있다. 따라서충돌성음극강하영역의식 (2.14) 를통해유전체격벽글로우방전의음극강하영역전기장분포를예상할수있으며실험에사용한조건에대해예상결과를나타내면그림 5.9와같다. 54
(a) Electric field strength (kv/cm) (b) Electric field strength (kv/cm) 그림 5.9 음극강하영역모델계산을통한글로우유지영역의 전기장분포예측결과와그림 5.1 의측정결과. (a): 사인 (sinusoidal) 파형 2 khz, 2. kv peak 인가, (b): 사다리꼴 (trapezoidal) 파형 2 khz, 4.5 kv peak 인가 12 11 1 9 8 7 6 5 4 3 2 1..5 1. 1.5 2. 2.5 3. 3.5 4. 12 11 1 9 8 7 6 5 4 3 2 1 Direction of E-field Direction of E-field 1st point 3rd point 5th point 7th point 9th point 11th point Distance from cathode (mm) 1st point 3rd point 5th point 5th point (measured data) 7th point 9th point 11th point 13th point..5 1. 1.5 2. 2.5 3. 3.5 4. Distance from cathode (mm) 55
글로우유지영역의전류가증가함에따라음극강하영역의크기는작아지고전기장의세기는강해짐을알수있으며글로우방전이소멸하는단계로접어들면음극강하영역이넓어지고전기장의세기는약해짐을알수있다. 이는음극강하영역인가전압증가및음극강하영역두께감소로인한전기장세기증가가이온화및유동성흐름을증가시켜전류증가로나타나기때문이다. 또한측정값 ( 그림 5.1의결과 ) 과유사한분포로계산되는사실을통해계산에사용된직류글로우음극강하모델의가정이유전체격벽방전의실제현상에반영되는조건임을알수있다. 즉방전공간전압의대부분이음극강하영역에인가되며이온의음극유전체전극입사에따른 2차전자방출이저주파유전체격벽글로우방전의음극강하영역을형성및유지하는대표기전임을알수있다. 계산값과측정값은약 1 % 내외의오차가존재하는데이는빛세기비교법을이용한전기장산출시나타나는오차로판단된다. 따라서유전체격벽글로우방전의음극강하영역이갖는직류글로우충돌성음극강하특징을통해복잡한광진단계의구성없이도간단히전압전류신호로부터낮은오차범위안에서전기장분포를예측할수있다. 56
제 6 장. 유전체격벽글로우방전유지특성 6.1 유전체격벽글로우방전유지현상 유전체격벽방전은외부인가전압의극성변화에도글로우 방전의방향은유지된다 ( 그림 6.1 참고 ). Voltages (kv) 5 4 3 2 1-1 -2-3 -4-5 Applied votage Memory voltage Gap voltage Current 글로우영역방전공간전압부호및크기유지 V V V gap applied memory -2 5 1 15 2 25 3 35 4 45 5 55 Time (us) *2 khz / 4.5 kv peak (trapezoidal) 글로우영역 위상차 (V applied & V memory ) 2 15 1 5-5 -1-15 Current (ma) 그림 6.1 외부인가전압극성변화에도글로우방전유지 이는음극강하영역의절연파괴전기장이유지되기때문이며전기장은음극강하영역인가전압에의해결정되므로글로우방전유지메커니즘을이해하기위해서는음극강하영역인가전압인방전공간전압이유지되는원동력을이해해야한다. 식 (3.3) 을통해계산한방전공간전압과인가전압및메모리전하에의한전압을함께나타내면그림 6.2과같다. 57
(a) 2. 1.5 1. 1 2 34 5 1 234 5 Applied voltage Memory voltage Gap voltage Current 2 15 1 Voltages (kv).5. -.5-1. -1.5 5-5 -1-15 Current (ma) (b) Voltages (kv) -2. 5 4 3 2 1-1 -2-3 -4 2 25 3 35 4 45 5 55 6 65 Time (us) 1 23 4 5 1 23 4 5 Applied votage Memory voltage Gap voltage Current -2 2 15 1 5-5 -1-15 Current (ma) -5-2 5 1 15 2 25 3 35 4 45 5 55 Time (us) 그림 6.2 유전체격벽방전시인가전압, 메모리전압, 방전공간전압및전류. (a): 사인 (sinusoidal) 파형 2 khz, 2. kv peak 인가, (b): 사다리꼴 (trapezoidal) 파형 2 khz, 4.5 kv peak 인가 방전공간전압의변화양상은글로우방전개시를기준으로세개영역으로구분할수있다. 글로우이전영역인 1~2 영역은외부인가전압은감소하는데반해유전체표면알짜전하는축적 58
상태를유지, 즉메모리전압은유지되어방전공간전압이증가하는영역이다. 이는그림 6.2에서인가전압변화에도메모리전압은유지되므로방전공간전압이증가하는신호로서확인할수있다. 방전공간전압이증가하다가특정값에서급격히떨어지게되는데이때최대값은약 1.1 kv로서 4장에서설명한바와같이절연파괴가일어나방전모드가변화하는 2~3 영역으로넘어가게된다. 이영역에서는음극표면에서의이온중성화및 2차전자방출로인해음극표면전자하전량이감소하고양극으로이동한전자가표면을하전시키므로메모리전압이급격히낮아진다. 메모리전압이낮아지면인가전압과의차이가줄어듦으로방전공간전압이크게떨어지게된다. 이는직류글로우방전시절연파괴이후플라즈마의높은전도성으로인해전극간전압이급격히감소하는현상과유사하다. 이후글로우방전이유지되는 3~5 영역에서는외부인가전압변화와함께음극유전체표면하전량감소및양극유전체표면하전량증가가유지되므로메모리전압도함께변화한다. 3~5 영역의인가전압과메모리전압의변화는시간변화율이유사하게나타나며위상차 ( 시간차 ) 가존재해인가전압및메모리전압의부호변화에도방전공간전압의부호는유지되는특성이있다. 이에관한방전공간전압유지현상메커니즘설명은다음절에서논의하기로한다. 59
6.2 음극강하영역절연파괴전기장유지메커니즘 글로우방전이유지되는영역에서방전공간전압이부호변화없이유지되는것은외부인가전압과메모리전압간시간변화율이유사하며위상차가존재하기때문이다. 유전체격벽방전은교류전원을인가함에따라반주기마다극성이변화하나대칭적인방전형태를지니므로반주기동안의방전을살펴봄으로써전체주기방전을이해할수있다. 반주기동안의외부인가전압과메모리전압그리고방전공간전압과전류를나타내면그림 6.3과같다. 6
(a) Voltages (kv) 2. 1.5 1..5. -.5-1. -1.5 글로우안정적유지영역 Applied voltage Memory voltage Gap voltage Current δt.91 μs 2 15 1 5-5 -1-15 Current (ma) (b) Voltages (kv) -2. 2 22 24 26 28 3 32 34 36 38 4 42 44 46 5 4 3 2 1-1 -2-3 -4 Time (us) 글로우안정적유지영역 Applied votage Memory voltage Gap voltage Current -5-2 8 1 12 14 16 18 2 22 24 26 28 3 32 Time (us) δt.52 μs -2 2 15 1 5-5 -1-15 Current (ma) 그림 6.3 두개의다른인가전압조건에서글로우유지영역한지점에서의인가전압과메모리전압간위상차 ( 시간차 ). (a): 사인 (sinusoidal) 파형 2 khz, 2. kv peak 인가, (b): 사다리꼴 (trapezoidal) 파형 2 khz, 4.5 kv peak 인가 글로우유지영역중한지점 ( 그래프상 33 μs과 2 μs 순간 ) 에서의외부인가전압과메모리전압간시간차는그림 6.3에나타낸것과같이각각약.91 μs과.52 μs이다. 메모리전압의변화는음극및양극유전체표면의전하량 61
변화에의한것이며음극유전체표면전하량변화는입사되는이온의중성화와 2차전자방출에의해이루어지고양극유전체표면전하량변화는 2차전자와이온화로인한전자가양극에도달해표면을하전시킴에따라이루어지므로메모리전압변화에는이온의음극표면도달이필수적이다. 이때전자의이동 (μ e =9.77 1-2 m 2 /V s) 은높은이동도에따라이온의 이동 (μ i =9.48 1-4 m 2 /V s) 에비해매우빠르므로현상이벌어지는시간규모는이온의이동시간으로결정되며따라서인가전압과메모리전압의시간차는음극강하영역내생성된이온이음극유전체표면에도달하기까지걸리는시간과관련이있다. 음극 강하영역내생성된이온의유전체표면도달시간 i 는다음과 같이계산할수있다. l l i (6.1) u E i, drift i 위식에서 l 은음극강하영역내평균이온위치, u i, drift 는이온이 음극에도달하는동안평균유동속도그리고 E 는이온이음극에 도달하기까지받는평균전기장을각각의미한다. 참고 논문 [37,38] 의저주파대기압유전체격벽방전전산모사결과에 따르면음극강하영역내이온은음극강하영역중심에서높은 밀도로밀집해존재하므로음극강하영역내평균이온위치 l 은 식 (4.4) 의결과로구한음극강하영역크기의중심값으로 사용할수있다. 이온의초기위치로부터음극에도달하기까지받는 62
평균전기장 계산된다. E 는식 (2.14) 의전기장분포로부터다음과같이 1 l E E x dx l (6.2) 사인파형 2 khz, 2. kv peak 인가조건인그림 6.3(a) 의 33 μs 순간에서의음극강하영역크기는약.7 mm 이고유전체표면 전기장세기는약 5.3 kv/cm 이므로식 (4.5) 를통해이온의 유전체표면도달시간 i 를계산하면약.93 μs 이다. 사다리꼴 파형 2 khz, 4.5 kv peak 인가조건인그림 6.3(b) 에대해서도 동일하게계산하면 2 μs 순간에서의음극강하영역크기는약.8 mm 이고유전체표면전기장세기는약 11.2 kv/cm 이므로 유전체표면도달시간 i 는.51 μs 가된다. 이는그림 6.3 에서 측정한외부인가전압과메모리전압간시간차.91 μs 및.52 μs 와매우유사하다. 즉이온이음극유전체표면으로이동하는동안내부전기장변화가미미 (DC-like) 하므로이온의유전체표면도달지연시간이외부인가전압과메모리전압간위상차를형성해글로우방전이유지되는것이다. 둘간의시간변화율은다음의과정을통해평형을이루게된다. 외부인가전압이파형발생기에서설정한대로감소하면공간전압이증가하고충돌성음극강하특성에따라음극강하영역의전류가증가하여유전체표면에입사하는이온선속 (flux) 이증가해메모리전압의감소를유도한다. 메모리전압의감소는공간전압을감소시키게되므로이는이온선속감소로이어져메모리 63
전압감소를억제하므로이현상이평형을이루는과정에서메모리전압은인가전압과동일한시간변화율을갖게된다. 이온의이동시간에의해인가전압과메모리전압간위상차가존재하므로인가전압의시간변화율이방전공간전압을결정하는데크게작용한다. 이는위상차가존재하는두파동과그차이를나타낸그림 6.4를통해쉽게이해할수있다. (a) 1..5 Cos(x) Cos(x-α) Cos(x)-Cos(x-α). -.5 (b) -1. 1..5 Triangular(x) Triangular(x-α) Tri(x)-Tri(x-α). -.5 (c) -1. 1..5 Arbitrary(x) Arbitrary(x-α) Arb(x)-Arb(x-α). -.5-1...2.4.6.8 1. 그림 6.4 파형별위상차가존재하는두파동과그차이. (a): 사인 파형, (b): 삼각파형, (c): 임의의형태파형 그림의 (a) 는사인파형, (b) 는삼각파형그리고 (c) 는임의의 64
형태파형이다. 그림 6.4의그래프를통해기존파형 ( 검정얇은실선 ) 의기울기가증가하는경우두파형의차이값 ( 빨간굵은실선 ) 이증가하고기존파형의기울기가감소하는경우두파형의차이값이감소함을알수있다. 이현상은실험조건에대해서도성립한다. 즉, 인가전압의시간변화율이증가하는경우방전공간전압이증가하고인가전압의시간변화율이감소하는경우방전공간전압은감소하게된다 ( 그림 6.5 참고 ). Cos(x), Cos(x-α) Voltages (kv) 1..5. -.5 -.5-1.. -1.8 4 Applied voltage -1.6 3 Voltage of memory charge Gap voltage -1.4 2 Current -1.2 1-1. -.8-1 -.6-2 -.4-3 -.2-4 *2 khz, 4.5 kv peak / 6 mm gap. 8 1 12 14 16 18 2 22 24 26 28 3 32 Time (us) Cos(x) Cos(x-α) Cos(x)-Cos(x-α) 그림 6.5 (a) 기존파형과위상차가존재하는파형그리고두파형간 차이, (b) 인가전압과메모리전압그리고방전공간전압 -.4 -.35 -.3 -.25 -.2 -.15 -.1 Cos(x)-Cos(x-α) Gap voltage (kv) -18-16 -14-12 -1-8 -6-4 -2 Current (ma) 위결과를통해인가전압시간변화율이증가하는영역에서는방전공간전압이증가하며인가전압시간변화율이감소하는영역에서는방전공간전압이감소함을알수있다. 따라서이온의 65
음극유전체표면도달시간존재로인해인가전압과메모리전압간위상차가발생하므로인가전압의시간변화율이방전공간전압파형을결정하는데큰역할을한다는것을알수있다. 방전의경우는메모리전압이인가전압과상수의위상차로고정되어있지않고전압, 전류및음극강하영역크기변화에따라위상차가변화하므로이에대한변화특성을고려함으로써방전공간전압파형을보다정확히설명할수있다. 인가전압이낮은그림 6.3(a) 의경우, 메모리전압도낮아방전공간전압이절연파괴전압인 1.1 kv를이루어방전이개시되면곧인가전압의시간변화율이감소하므로방전공간전압은줄어들며음극강하영역크기가크게증가 ( 그림 5.5 참고 ) 하므로식 (2.2) 에따라글로우유지영역동안전류파형은감소한다. 인가전압이높은그림 6.3(b) 의경우는메모리전압도높아방전공간전압이절연파괴전압을이루어방전이개시되어도인가전압의시간변화율이증가하고있으므로방전공간전압은증가하며음극강하영역크기도감소 ( 그림 5.6 참고 ) 하므로글로우유지영역초기전류파형은증가한다. 이후인가전압의시간변화율이감소하므로방전공간전압이감소하며음극강하영역크기도증가하므로글로우유지영역후기전류파형은감소한다. 66
6.3 방전특성을이용한플라즈마처리인자제어 6.2절의논의를통해인가전압이높은경우메모리전압이높아져방전개시후인가전압의변화기간이길게유지됨을알수있다. 따라서인가전압크기조절을통해글로우영역의유지시간을조절할수있음을예상할수있으며인가전압 3.~4.5 kv peak 에대해전류 전압파형을그린결과는그림 6.6과같다. -2-15 초기방전에큰차이없음 글로우유지영역 Current (ma) -1-5 -1.2 3. kv 3.5 kv 4. kv 4.5 kv Gap voltage (kv) -1. -.8 -.6 -.4 -.2. 1 12 14 16 18 2 22 24 26 28 3 Time (us) 그림 6.6 인가전압변화에따른글로우유지영역변화 67
위결과에서각방전조건의사용한파형이동일하므로초기방전에는큰차이가없음을알수있다. 반면인가전압이증가함에따라글로우유지영역의유지시간이길어지며전류세기및방전공간전압이크게나타남을확인할수있다. 이는인가전압이큰경우방전개시후인가전압시간변화율이감소하기까지의기간이증가하며이에따라글로우영역유지시간및방전공간전압크기가증가하기때문이다. 글로우영역유지시간과전류가증가함은표면입사전하량증가로나타나고, 방전공간전압크기증가는음극강하영역전기장세기증가로나타난다. 따라서글로우방전특성조절을통해플라즈마처리응용시처리대상에영향을미치는플라즈마인자로서전기장과입사전하량을제어할수있으며본실험에서는오이식물종자처리에적용하였다. 우선, 종자처리시앞선방전특성해석연구내용의적용가능성을판단하기위해종자유무에따른전압, 전류파형및 ICCD 이미지를비교하였다 ( 그림 6.7, 그림 6.8 참고 ). 방전공간에종자를두고방전시킨경우의처리종자개수는 3개이며종자단면적의총합 (3.3 mm 2 3개 ) 은전극면적의약 18% 를차지한다. 68
Applied votage (kv) 5 4 3 2 1-1 -2-3 -4 Applied voltage(w/o seeds) Applied voltage(w/ seeds) Dummy cap. voltage(w/ seeds) Dummy cap. voltage(w/o seeds) Current(w/o seeds) Current(w/ seeds) l 1 8 6 4 2-2 -4-6 -8 Dummy cap. voltage (V) 2 16 12 8 4-4 -8-12 -16 Current (ma) -5-1 5 1 15 2 25 3 35 4 45 5 55 Time (μs) -2 그림 6.7 종자유무에따른방전시전압, 전류파형 : 방전공간에 종자없는경우 ( 얇은실선 ), 방전공간에종자있는경우 ( 굵은점선 ) w/o seeds w/ seeds 그림 6.8 종자유무에따른한주기방전시 ICCD 이미지 69
실험결과방전시음극강하영역에종자가존재하더라도음극강하영역및방전특성유지에큰영향을미치지않음을알수있다. 이는방전공간내이온화가동일하게이루어지고내부전기장구조가유사하다는것을의미한다. 특히종자가방전공간에존재하는경우에도종자표면이아닌유전체표면에음극강하영역이형성됨을확인할수있는데이는이온화에필요한전자에너지완화거리 (electron energy relaxation length) 가음극강하영역크기보다매우짧아좁은영역에서도충분한이온화로음극강하영역이유지되므로음극강하영역내종자는이온화과정에큰영향을미치지않기때문이다. 따라서앞서논의한방전특성연구결과를종자가존재하는경우에대해서도적용할수있다. 플라즈마처리시방전기체로헬륨을사용하므로강하게방출되는빛의파장은주로 6~8 nm 이며활성종생성에필요한분자 ( 질소, 산소등 ) 의밀도가낮아처리대상체에영향을미치는플라즈마인자를전기장과전하량으로한정할수있다. 전기장은저주파헬륨대기압유전체격벽방전이직류방전과 유사하다는특징을이용해음극강하영역크기 s 를계산함으로써 구할수있으며, 입사전하량은글로우유지특성을이용해글로우 유지시간 t 과충돌성음극강하전류 I t m 를조절함으로써 결정할수있다. 따라서종자에영향을미치는전기장으로글로우 유지기간의평균음극표면전기장 E 를대푯값으로서사용하고, 7
종자단면적입사전하량 Q inc 는식 (6.4) 로서계산하였다. E t 1 2V dt t t m s t (6.3) m seed Qinc I t dt ton f t m A A (6.4) 위식의 V 는방전공간전압, Q inc 은종자단면적입사전하량, A seed 는종자한개의단면적, A 는방전면적, t m 은반주기내 방전유지시간, t ON 는플라즈마장치가동시간그리고 f 는인가 주파수를각각의미한다. 방전조건별방전유지시간및전류크기를고려해플라즈마처리시간을조절하면종자표면입사전하량을동일하게설정할수있으므로유전체격벽플라즈마처리시음극강하영역의전기장이종자생장에미치는영향을확인할수있다. 3. kv, 3.5 kv, 4. kv 그리고 4.5 kv 인가전압조건시각각 1.3 초, 7.4 초, 6 초, 5 초처리를통한전기장세기에따른생장결과는그림 6.9와같다. 71
2 18 16 Control Plasma treatment Root length (%) 14 12 1 8 6 4 2 * Constant incident charge(.37 mc) with treatment time control(5~1 sec). 7. 7.5 8. 8.5 9. Dielectric surface electric field (kv/cm) 그림 6.9 입사전하량이동일한조건의전기장세기에따른종자생장 결과 ( 종자내부전기장은일정비율감쇠 (suppression) 된크기로예상 ) 위결과로부터유전체격벽플라즈마처리시전기장세기에따른생장변화는크기않음을알수있다. 공기중순수전기장처리에따른식물종자생장선행연구 [3] 에따르면종자에대한전기장영향은종자내대사활동 (SOD 활동과단백질, 당함류 ) 변화로나타나며이로인해종자생장길이가향상될수있다. SOD(superoxide dismutase) 는식물의핵심산소대사물질로서 SOD 활동은외부환경 ( 활성종 ) 에의해크게영향받는다고알려져있다.[3] 즉, 전기장의영향을확인하기위해서는대사활동변화에충분한처리시간 (~ 분 / 시 ) 및활성종이필요하나헬륨대기압유전체격벽방전처리의경우낮은공기 ( 질소, 산소, 수분등 ) 밀도로인해활성종 (RONS) 생성이제한되며짧은시간 (~ 초 ) 72
처리하므로종자대사활동변화가미미하여생장에차이를나타내지않은것으로보인다. 따라서대기압유전체격벽방전처리시종자에대한전기장의영향을보기위해서는공기분위기방전을통한고밀도활성종조건만족시종자내대사활동향상으로서생장결과에변화가나타날것으로보인다. 헬륨대기압유전체격벽방전짧은시간 (~ 초 ) 처리시전기장에의한영향이미미하므로글로우유지시간및전류크기조절 ( 식 6.4) 을통해종자생장에미치는종자표면입사전하량의영향을확인할수있다. 다양한처리조건을통해종자표면입사전하량에따른생장결과를나타내면그림 6.1와같다. Root length (%) 2 18 16 14 12 1 8 6 4 2 Control Plasma treatment * 3 seeds for each condition * 48 hours after treatment..5 1. 1.5 2. 2.5 3. 3.5 4. Incident charge on a seed during treatment (mc) 그림 6.1 종자표면입사전하량에따른오이종자생장결과 위결과로부터종자표면입사전하량이증가함에따라생장 73
길이가증가하다가일정수준이상에서생장길이가감소하게됨을알수있다. 대기압플라즈마처리에따른종자또는고분자 PMMA(polymethyl methacrylate) 표면특성변화선행연구 [4,39] 에따르면플라즈마처리시대상체의표면습윤성 (wettability) 증가로수분흡수량이증가한다. 본실험조건에대한플라즈마처리전후의종자표면변화를살펴보기위해 SEM 이미지촬영을하였으며그결과는그림 6.11와같다. 실험에사용한인가전압조건은사다리꼴파형 2 khz, 4.5 kv rms 이며처리시간은 1 시간이다. Control 1 hour (53 mc) 1 m 1 m 그림 6.11 헬륨유전체격벽플라즈마 (DBD) 처리전후의오이종자 표면 SEM 이미지 위결과이미지를통해플라즈마처리시종자표면에식각 (etching) 효과가두드러지게나타남을알수있다. 종자표면식각은입사전하에의한물리적식각과화학적활성종에의한화학적식각으로서가능하다. 화학적활성종의생성은공기분위기의플라즈마에서활발히진행되므로공기중으로플라즈마를 74
분사시키는대기압플라즈마제트 (APPJ) 방전장치를이용한종자처리 SEM 이미지결과로부터화학적식각효과를확인할수있다. 대기압플라즈마제트처리시간에따른종자표면 SEM 이미지는그림 6.12과같다. Control 1 min * 2 khz / 6 kv pp 2 m 2 m 5 min 1 hour * 2 khz / 6 kv pp * 2 khz / 6 kv pp 2 m 2 m 그림 6.12 헬륨 - 공기대기압플라즈마제트 (APPJ) 플라즈마처리 전후의처리시간별오이종자표면 SEM 이미지 그림 6.12의결과를통해그림 6.11의헬륨대기압유전체격벽방전처리는활성종생성이미약해화학적식각효과일부와입사전하에의한물리적식각효과가나타나는것으로보인다. 이로써헬륨대기압유전체격벽플라즈마처리시종자표면식각효과가종자습윤성및수분흡수를증가시켜생장이촉진될수있으며 75
과다처리의경우표면손상심화로인해생장이억제됨을알수있다. 따라서식물생산수율증가를위한플라즈마종자처리시스템개발을위해글로우방전특성및유지시간조절을통한종자입사전하량제어가활용될수있다. 76
제 7 장. 결론 본연구에서는유전체격벽방전의방전특성해석을통해플라즈마내부전기장과처리대상표면입사전하량을처리응용시의플라즈마인자로정의하고두인자의제어가능성을확인함으로써플라즈마처리시스템의개발및효율적운용에기여하고자하였다. 인가전압파형에동기화시킨 ICCD 카메라와광진단계를이용해시간에따라저주파헬륨대기압유전체격벽방전의변화과정을관찰하고방전시전압, 전류신호를이용해글로우방전개시및유지특성을분석하였고다음과같은결론을도출하였다. 첫째, 저주파헬륨대기압유전체격벽방전은직류방전과유사하다. 이는저주파 (~khz) 를사용하는대기압유전체격벽방전은운전주파수가이온및전자-중성입자간충돌빈도 (~G,THz) 와열운동속도를시스템크기로나누어구한전자및이온의특성주파수 (~MHz) 에비해변화가매우느리므로내부물리현상이일어나는시간규모가음극강하영역내절연파괴전기장이유지되는시간규모보다월등히짧아순간의현상은방전공간양단에전압이인가된경우와유사하기때문이다. 유전체격벽방전은양극부근이밝게나타나는타운젠트방전으로개시되나음극유전체표면에서 2차전자가방출됨에따라음극부근이밝게나타나는글로우방전으로전개된다. 특히글로우방전은음극부근에서전자가포텐셜에의해밀려나높은양전하밀도의음극강하영역이존재하며 4.5 kv 인가전압조건에서최대 12 kv/cm 77
의전기장이형성된다. 이는직류방전에서인가전력을높이며타운젠트방전에서글로우방전으로절연파괴되며모드전이가일어나는현상과동일하다. 그리고유전체격벽방전은방전모드가전이되는절연파괴전기장이알려진헬륨의유전강도에비해낮은 3~4 kv/cm로나타났는데이는실험에사용한 2 khz 인가주파수의경우방전소멸유지기간은약 9 μs로서삼체충돌로결정되는헬륨준안정종의수명에따라준안정종의약 21% 가다음방전에단계이온화및페닝이온화로서초기전자밀도를높이기때문이다. 그리고대기압방전은플라즈마-중성입자간수많은충돌로인해플라즈마방출빛이해당위치전기장에의해결정되는국소근사법적용범위의압력이므로유전체격벽방전의빛세기분포가전기장분포와유사하게나타나며, 대기압유전체격벽글로우방전의음극강하영역은직류글로우방전의충돌성음극강하영역전류식에따라그크기가설명됨을보였다. 이는대기압유전체격벽글로우방전의음극강하영역이직류글로우방전의충돌성음극강하특성을가짐을의미하므로이온의음극유전체입사가유전체격벽글로우방전의음극강하영역을형성및유지하는대표기전이며내부전기장을수식을통해예측할수있음을의미한다. 이특성을통해플라즈마처리응용시대상체에미치는전기장세기를유추할수있다. 둘째, 저주파헬륨대기압유전체격벽방전은음극강하영역에서생성되는이온의음극유전체표면입사현상이글로우 78
방전을오랫동안유지시킨다. 유전체격벽방전은글로우방전이외부인가전압의변화에도안정적으로유지되는특징이있으며이는음극강하영역에서생성된이온의음극표면에도달하기까지시간이존재해인가전압변화와메모리전하전압변화간위상차가발생하여음극강하영역내절연파괴전기장이유지되기때문에나타나는현상이다. 인가전압이변화하는동안메모리전압이위상차를갖고따라변하며글로우방전이유지되므로선행하는인가전압의크기및시간변화율이글로우유지시간과방전공간전압및이에따른충돌성음극강하전류를결정한다. 유전체격벽방전은글로우방전에서대부분의전하가흐르고강한전기장이존재하는음극강하영역이있으므로인가전압크기및시간변화율선택을통해처리응용시대상체에미치는전기장세기및조사전하량을제어할수있다. 즉, 절연파괴가일어난이후인가전압의시간변화율이감소하면충돌성음극강하영역에서이온이음극표면에도달하는동안인가전압의변화가줄어방전공간전압을낮추고공간전기장세기를제한하게된다. 그리고인가전압크기를키워절연파괴이후인가전압변화기간을늘림으로써글로우유지시간을증가시켜조사전하량을증가시킬수있다. 음극강하영역전기장및입사전하량을제어하며파종전처리장치로서유전체격벽플라즈마응용시, 오이종자생장결과를통해종자표면입사전하량이오이종자생장에영향을미침을확인하였고이는종자에대한 79
전하입사가화학적활성종과함께표면을물리 화학적식각함으로써수분흡수효과에영향을미쳤을것으로보인다. 따라서플라즈마처리는표면처리로서종자생장에기여하므로전처리로서가치가있으며글로우방전특성및유지시간제어를통해종자입사전하량조절시파종전플라즈마처리를위한정교한제어시스템이개발될수있다. 이로써대기압유전체격벽방전장치를이용한본연구의방전특성연구결과는처리응용시플라즈마가미치는인자인전기장과전하량을조절하는방전제어기술로서대기압플라즈마를이용한처리시스템개발및효율적운용에활용될수있어큰의의를갖는다. 종자생장에관하여전기장과전하량외에영향을미칠수있는플라즈마인자로방전기체에공기 ( 질소, 산소, 수분등 ) 첨가시밀도가높게형성되는활성종의영향이나질소여기종에서방출되는자외선의영향등을고려할수있다. 따라서보다기능성이높은종자처리장치개발을위해서방전기체에공기첨가시플라즈마가종자생장에영향을미치는추가적인인자에대한후속연구가필요하다. 8
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