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요환 방
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1 J. Microelectron. Packag. Soc., 22(1), (2015) Print ISSN Online ISSN Mo-Ti 합금접착층을통한유연기판위구리배선의기계적신뢰성향상연구 이영주 1 신해아슬 1 남대현 1 연한울 1 남보애 2 우규희 3 주영창 1,4, 1 서울대학교재료공학부, 2 LG 디스플레이 ( 주 ), 3 한국기계연구원, 4 서울대학교신소재공동연구소 Bending Fatigue Reliability Improvements of Cu Interconnects on Flexible Substrates through Mo-Ti Alloy Adhesion Layer Young-Joo Lee 1, Hae-A-Seul Shin 1, Dae-Hyun Nam 1, Han-Wool Yeon 1, Boae Nam 2, Kyoohee Woo 3 and Young-Chang Joo 1,4, 1 Department of Materials Science & Engineering, Seoul National University, Seoul , Korea 2 LG Display Research and Development Center, LG Display Co. Ltd., Paju , Korea 3 Advanced Manufacturing Systems Research Division, Korea Institute of Machinery and Materials, Daejeon , Korea 4 Research Institute of Advanced Materials (RIAM), Seoul National University, Seoul , Korea (Received December 1, 2014: Corrected January 22, 2015: Accepted January 26, 2015) 초록 : 유연기판에증착된구리박막과구리배선의기계적피로현상에대해조사하고, 몰리브덴 -티타늄합금접착층을이용해피로신뢰성을향상시키는연구를진행하였다. 구리배선의경우구리박막에비해인장굽힘피로수명이약 3배, 압축굽힘피로수명은약 6배가량감소하는것으로측정되었으며, 기계적균열생성에의한파괴가더욱치명적으로작용할수있다. 몰리브덴 -티타늄접착층이있을경우, 구리배선의피로수명이인장과압축굽힘조건모두향상되는결과를나타냈으며, 이는접착층에의한계면접착력상승효과와더불어구리층의미끄럼현상을억제했기때문으로추측된다. Abstract: Bending fatigue characteristics of Cu films and 8 µm width Cu interconnects on flexible substrates were investigated, and fatigue reliability improvement was achieved through Mo-Ti alloy adhesion layer. Tensile bending fatigue reliability of Cu interconnects is 3 times lower than that of Cu films, and even compressive bending fatigue reliability of Cu interconnects is 6 times lower than that of Cu films. From these results, mechanical crack formation could be fatal in Cu interconnects. With Mo-Ti adhesion layer, fatigue reliability of Cu films and interconnects were enhanced due to the increase of adhesion strength and the suppression of slip induced crack initiation. Keywords: Flexible interconnects, Fatigue, Reliability, Bending endurance 1. 서론 유연디스플레이나배터리, 입을수있는컴퓨터, 전자피부등다방면으로의전자소자의활용을위한굽히거나접을수있는전자소자제작기술의수요가꾸준히증가하고있다. 1-5) 유연전자소자는기계적변형에쉽게노출되기때문에, 전자소자의성능을제대로발휘하기위해서는우선전자소자및소재의기계적안정성에대한신뢰성평가가필요하다. 특히전극이나배선물질로가장자주쓰이는금속재료는소자의성능에가장직접적으로영향을미칠수있기때문에, 유연성기판위에올려진금 속박막의기계적신뢰성에대한이해가필수적이다. 많은연구그룹들이단일축방향인장시험또는피로시험, 변형에의해생긴균열이금속박막의전기전도도에미치는영향, 박막의두께나미세구조차이에따라발생하는기계적거동의차이를관찰하여보고한바있다. 6-12) 그러나실제로사용되는금속배선이나전극등은유한한작은사이즈를가지고있기때문에기계적변형에더욱취약할수있음에도불구하고, 기존연구들의경우패턴구조가없는단순한금속박막에대한연구로국한되어있다. 실리콘소자에서사용되는유한선폭을갖는금속배선의응력분포에대한연구가진행된바있으나, 13) Corresponding author ycjoo@snu.ac.kr 2015, The Korean Microelectronics and Packaging Society This is an Open-Access article distributed under the terms of the Creative Commons Attribution Non-Commercial License( licenses/by-nc/3.0) which permits unrestricted non-commercial use, distribution, and reproduction in any medium, provided the original work is properly cited. 21

22 이영주 신해아슬 남대현 연한울 남보애 우규희 주영창 이는잔류응력에대한분석으로한정되어있으며, 유연기판위에서의외적인응력변형에따른안정성평가는진행된바없다. 이에본연구에서는식각공정을거치지않은구리박막과 8 µm 의선폭을갖는구리배선의굽힘피로안정성에대한평가를진행하였다. 신뢰성통계처리분석을통해구리박막과구리배선의피로수명을정량적으로계산하였다.

2 22 이영주 신해아슬 남대현 연한울 남보애 우규희 주영창 이는잔류응력에대한분석으로한정되어있으며, 유연기판위에서의외적인응력변형에따른안정성평가는진행된바없다. 이에본연구에서는식각공정을거치지않은구리박막과 8 µm 의선폭을갖는구리배선의굽힘피로안정성에대한평가를진행하였다. 신뢰성통계처리분석을통해구리박막과구리배선의피로수명을정량적으로계산하였다. 구리배선시편의경우, 30 개의배선이병렬적으로연결된구조를적용하여하나의전기적신호로부터동시에여러개의배선의기계적파괴를관찰하였다. 14) 구리배선과기판사이에기존실리콘소자기반공정에서구리확산방지및접착층으로사용되었던몰리브덴 - 티타늄합금층을증착함으로써접착층유무에따라기계적피로신뢰성이어떤차이가발생하는지연구하였다. 15) 2. 실험방법 Fig. 1 의 (a) 는굽힘피로시험시스템의개략적인그림이며, (b) 는병렬구조구리배선의시편의광학현미경이미지이다. 상부플레이트가고정된상태에서, 하부플레이트를선형으로움직이게되면반복적인변형이가해지게되며, 상부와하부플레이트간간격을조절해줌으로써가하고자하는기계적변형율을조절할수있으며, 9,10) 양끝그립에전류를인가해줌으로써반복굽힘에따른전기적저항을측정할수있다. 구리박막및배선의두께는 200 nm 이며, 17 µm 두께의폴리이미드기판위에스퍼터로증착하였다. 병렬구조다중구리배선시편의경우노광을이용한식각공정으로 Fig. 1(b) 와같이제작되었다. 접착층으로사용된몰리브덴 - 티타늄합금의경우 50:50 (at %) 조성으로, 구리증착전약 40 nm 가량증 Fig. 1. (a) Schematic illustration of bending fatigue systems (tensile condition) (b) Optical images of multiple-line Cu on polyimide substrate. The width of each Cu line was 8 µm. 착되었다. 반복굽힘의경우 1% 의변형율로진행되었으며, 반복횟수는 30 만번까지진행하였다. 하부플레이트층이반복적으로이동하는거리는 10 mm 이며, 인장조건과 ( 구리층이곡률반경바깥쪽으로위치 ) 압축조건 ( 구리층이곡률반경안쪽으로위치 ) 에서굽힘피로시험을진행하였다. 3. 결과및고찰 Fig. 2 의 (a) 와 (b) 는각각구리박막과구리배선의반복굽힘에따른전기저항변화그래프를나타낸것이다. 저항의증가는구리박막및배선에서 Fig. 2(a), (b) 그래프내의광학이미지와같이굽힘방향에수직하게발생하는균열의생성및성장과연관이있다. 9,10) 저항변화그래프에서구리배선이구리박막에비해가장큰차이는보이는점은바로두드러진저항변화이다. 구리박막의경우반복굽힘에따라저항변화가연속적으로이루어지는것을확인할수있지만, 구리배선의경우계단형태의불연속적인저항변화가관찰됨을그래프로부터확인할수있다. 이론적으로 30 개의배선중하나가끊어지게되면전체시편의저항은약 3% 가량증가하게되며, 이는그래프로얻어진실험적결과와어느정도일치함을확인할수있었다. 이러한결과로부터, 구리배선에서불연속적인저항변화가관찰되는이유는병렬로연결된배선들이하나씩끊어지게되면서저항이순간적으로증가하는것으로생각할수있으며, 각각의불연속점에해당하는굽힘횟수가각배선의피로수명이라고생각할수있다. 30 만번의반복인장굽힘뒤에구리박막에서생성된균열의평균성장길이는약 µm 로, 8 µm 선폭을가지는구리배선의경우완전히파단이나기에충분한성장길이임을알수있다. 실제로 Fig. 2(c) 의광학이미지를볼때, 생성된균열은구리배선의끝단에서끝단으로이어지며, 전기전도경로를완전히차단했음을알수있다. 이와다르게구리박막의경우에는전도경로를완전히차단하지못하므로, 반복굽힘에따라연속적인저항변화를나타낸것으로생각할수있다. 본연구에서는, 이러한다중병렬라인구조를통해여러개의구리배선의고장수명을동시에측정할수있었다. 구리박막과구리배선의피로수명을로그정규분포분석을통해계산하였으며, 16) 그누적파괴분포도를 Fig. 2(d) 에나타내었다. 전체중 50% 의시편이고장이나는시점을피로수명 N 50 으로정의하였으며, 구리박막의경우파괴발생시점은초기대비저항증가가 3% 이상일경우로정의하였다. 구리박막의인장굽힘피로수명의경우약 20,000 번으로측정되는데비해, 구리배선의경우약 6,000 회로측정되었다. 로그정규분포의표준편차는구리박막의경우 0.87, 구리배선의경우 0.76 으로편차값이크지않고합당한데이터가얻어졌음을알수있다. 마이크로전자및패키징학회지제 22 권제 1 호 (2015)

Mo-Ti 합금접착층을통한유연기판위구리배선의기계적신뢰성향상연구 23 Fig. 2. Resistance change curve of (a) non-patterned Cu films and (b) multiple Cu lines under tensile/compressive bending fatigue.

3 Mo-Ti 합금접착층을통한유연기판위구리배선의기계적신뢰성향상연구 23 Fig. 2. Resistance change curve of (a) non-patterned Cu films and (b) multiple Cu lines under tensile/compressive bending fatigue. (c) Optical images of Cu films and lines after cycles of bending. (d) Cumulative failure plot of each test condition. Failure criterion of the Cu films was defined where the increase in resistance reached 3% compared to initial. 위결과로부터, 실제로사용되는배선이나전극의경우그규모에의한영향으로기계적균열에의한파괴가더치명적임을알수있다. 구리박막의인장굽힘과압축굽힘의피로수명은어느정도유사한값을얻을수있었다. 그러나, 구리배선의경우인장굽힘의피로수명이압축굽힘의피로수명보다두배가량크게측정되었다. 일반적으로균열닫힘모드에해당하는압축굽힘의경우에도불구하고수명이인장굽힘에비해작게나오는이유는구리배선과폴리이미드기판사이의접착력문제로추정되며, 이는추후표면파괴분석을통해논의하고자한다. 기계적피로신뢰성을향상시키는방안으로, 구리박막및구리배선과폴리이미드기판사이에몰리브덴 - 티타늄합금을접착층으로활용하였을때의굽힘피로평가를진행해보았으며, 그결과는 Fig. 3 에나타내었다. Fig. 3(a) 와 (b) 는몰리브덴 - 티타늄접착층이깔려있는구리박막및배선의저항변화그래프를나타낸것이다. 내피로성을제외하고는저항변화의경향이접착층이없는경우와유사함을확인할수있다. 몰리브덴 - 티타늄층은기존실리콘소자에서는구리의확산방지막으로자주쓰였으나, 이처럼유연기판위에서는구리의접착향상층으로활용될수있는것을알수있다. 각실험조건별 N 50 값을 Table 1 에나타내었다. 몰리브덴 - 티타늄합금접착층이있는구리박막의경우인장굽힘의피로수명 Fig. 3. Resistance change curve of (a) Cu/MoTi films and (b) multiple Cu/MoTi lines under tensile and compressive bending fatigue. 이 140,100 회로, 접착층이없는박막에비해약 7 배가량수명이증가하였으며, 압축굽힘의피로시험의경우에는 30 만번의반복굽힘이진행되었음에도저항이증가하지않는결과를얻을수있었다. 8 µm 의유한선폭을갖는구리배선의경우구리박막만큼의신뢰성향상을보이지는않았다. 인장굽힘의경우, 접착층이없는구리배선은피로수명이약 6,000 회로측정되었으며, 접착층이있는경우는약 12,800 회로약두배가량증가하는결과를얻었다. 구리박막시편에서보았듯이, 접착층이있는경우압축굽힘피로의수명이크게향상되는결과를구리배선에서도확인할수있었다. 몰리브덴 - 티타늄접착층이있는구리배선의경우피로수명이약 48,100 회 Table 1. Mean-cycle-to-failure (N 50 ) of Cu and Cu/MoTi films and lines. (Cycles) Test Mode Film (Tensile) Film (Compressive) Line (Tensile) Line (Compressive) Cu 19,900 21,600 6,000 3,200 Cu/MoTi 140,100 Not fail 12,800 48,100 J. Microelectron. Packag. Soc. Vol. 22, No. 1 (2015)

24 이영주 신해아슬 남대현 연한울 남보애 우규희 주영창 Fig. 4. Crack morphologies of (a) tensile-bended and (b) compressivebended Cu line. Delamination was observed in the case of compressive bending of Cu line.

4 24 이영주 신해아슬 남대현 연한울 남보애 우규희 주영창 Fig. 4. Crack morphologies of (a) tensile-bended and (b) compressivebended Cu line. Delamination was observed in the case of compressive bending of Cu line. (c) tensile-bended and (d) compressive-bended Cu/MoTi line. 로, 접착층이없는구리배선에비해약 11 배가량수명이향상되는결과를얻을수있었다. 압축굽힘피로의수명이향상되는이유는계면접착력의향상으로추측된다. 구리배선에서발생한기계적균열의형상을관찰하기위해서, 각실험조건에서 N 50 회만큼반복굽힘이진행된시편들을주사전자현미경을통해관찰하였으며, 이를 Fig. 4 에나타내었다. 인장굽힘의경우, 몰리브덴 - 티타늄합금접착층의유무와관계없이균열주변에서압출 (Extrusion) 현상이관찰되는것을사진으로부터확인할수있었다. 이러한파괴형상은입계등에쌓인전위들에의한비가역적미끄럼 (Slip) 에의해발생하며, 기존연구들로부터수차례보고된바있다. 5,10) 이에비해 Fig. 4(b) 에제시한접착층이없는구리배선의압축굽힘피로파괴형상은앞선파괴형상과차이가나타나는것으로보였다. 기존파괴형상이미끄럼에의한균열발생이었다면, 반복적으로압축굽힘을거친접착층이없는구리배선의경우박리현상이나타난것을사진으로부터확인할수있다. 특별한반응이없는구리와폴리이미드간의접착력은그다지좋지않다는연구가보고된바있다. 17) Mei 그룹에서는박막박리길이의절반 (Fig. 4(b) 의 2b) 대비박막두께의비율이 5 미만일경우, 링클링 (wrinkling) 이발생한다고보고한바있다. 18) 실험결과로부터측정된비율의값은 2.71 로, 링클링에의한박막박리현상임을알수있으며, 이는균열간간격이일정한것으로부터도확인할수있다. 이러한파괴형상과반대로, 몰리브덴 - 티타늄접착층이있는구리배선의압축굽힘피로결과는기존인장결과의파괴형상과비슷한것을 Fig. 4(d) 로부터확인할수있다. 이는몰리브덴 - 티타늄접착층이구리배선의박리현상을억제하고, 미끄럼현상지연시켜주었기때문으로생각할수있다. 티타늄은폴리이미드내에존재하는카르보닐기의산소와우선적인결합을이루는것으로이미보고된바있으며, 니켈또는크롬층과같은원리를통해 접착력을향상시키는것으로알려져있다. 19) 같은이유로, 합금층내부에존재하는티타늄이계면접착력을향상시켜줌으로써구리와폴리이미드기판간의박리를막아주어, 압축굽힘피로의신뢰성을크게향상시켜주었을것으로예상할수있다. 또한, 합금층에의한전반적인신뢰성향상은구리층과기판사이에서전위들이쌓이는것을억제하는역할을해주었기때문으로볼수있다. 접착층이없는구리의경우, 전위가계면에쌓이게되면서계면균열을발생시킬수있다. 20) Nicola 그룹에서는구리위에코팅되거나구리아래접착층으로티타늄이존재할경우, 계면에서누적되는전위밀도가굉장히크다는결과를보고한바있으며, 21) 이는곧구리배선의미끄럼현상을방지할수있다는것을의미한다. 이와유사하게본연구에서도몰리브덴 - 티타늄합금층이전위에의한균열생성거동을억제하여구리배선의피로신뢰성을향상시켰을것으로예상된다. 4. 결론 본연구에서는실시간저항측정을통해유연기판위에증착된구리박막과구리배선의반복굽힘에따른피로특성평가를진행하고, 몰리브덴 - 티타늄합금접착층을이용해피로신뢰성을향상시키는연구를진행하였다. 구리배선의경우병렬구조를통해동시에여러개의배선의신뢰성평가를동시에진행하는방안을제시하였고, 이를통해통계처리에필요한적절한파괴시편수를확보하여피로수명을정량적으로계산하였다. 관찰된기계적균열의평균길이는유한한선폭을가지는구리배선을완전히절단할수있을정도로큰값을가짐을확인하였으며, 실제배선으로사용될경우균열핵생성이소자의수명에치명적인영향을줄수있을것으로예상할수있다. 구리배선의인장굽힘피로수명은구리박막에비해약 3 배가량, 압축굽힘에서는 7 배가량감소하여압축굽힘에서의신뢰성문제가더큰결과를얻을수있었다. 압축굽힘의파괴거동은취약한계면접착력으로부터기인한계면박리로볼수있었다. 몰리브덴 - 티타늄합금층을사용할경우, 인장및압축굽힘피로신뢰성이모두향상되는것을확인할수있었으며, 특히압축굽힘시험에서는박리현상이억제되는것을전자현미경촬영을통해확인하였으며평균수명이약 11 배가량증가하는결과를얻을수있었다. 합금층내부의티타늄이폴리이미드기판과의화학적결합작용을통해접착력이향상되었을것으로예상할수있으며, 그외구리와티타늄간의계면형성을통한구리의미끄럼현상억제를통해기계적신뢰성을향상시켰을것으로생각할수있다. 감사의글 본연구는 ( 주 ) 엘지디스플레이의재원으로산학연구과 마이크로전자및패키징학회지제 22 권제 1 호 (2015)

5 Mo-Ti 합금접착층을통한유연기판위구리배선의기계적신뢰성향상연구 25 제사업의지원및서울대학교내반도체공동연구소의장비지원을통해수행되었습니다. References 1. D.-H. Kim, N. Lu, R. Ma, U.-S. Kim, R.-H. Kim, S. Wang, J. Wu, S. M. Won, H. Tao, A. Islam, K. J. Yu, T.-I. Kim, R. Chowdhury, M. Ying, L. Xu, M. Li, H.-J. Chung, H. Keum, M. McCormick, P. Liu, Y.-W. Zhang, F. G. Omenetto, Y. Huang, T. Coleman, and J. A. Rogers, Epidermal Electronics, Science, 333(6044), 838 (2011). 2. T. Sekitani and T. Someya, Stretchable Organic Integrated Circuits for Large-area Electronic Skin Surfaces, MRS Bulletin, 37(3), 236 (2012). 3. H. Fujikake, H. Sato, and T. Murashige, Polymer-stabilized Ferroelectric Liquid Crystal for Flexible Displays, Displays, 25(1), 3 (2004). 4. A. K. Pandey and J.-M. Munzi, Efficient Flexible and Thermally Stable Pentacene/C 60 Small Molecule Based Organic Solar Cells, Appl. Phys. Lett., 89(21), (2006). 5. J. H. Kim, M.-W. Chon and S.-H. Choa, Technology of Flexible Transparent Conductive Electrode for Flexible Electronic Devices, J. Microelectron. Packag. Soc., 21(2), 1 (2014). 6. O. Kraft, R. Schwaiger, and P. Wellner, Fatigue in Thin Films: Lifetime and Damage Formation, Mater. Sci. Eng. A, , 919 (2001). 7. Y. Xiang, T. Li, Z. Suo, and J. J. Vlassak, High Ductility of a Metal Film Adherent on a Polymer Substrate, Appl. Phys. Lett., 87(16), (2005). 8. R. M. Niu, G. Liu, C. Wang, G. Zhang, X. D. Ding, and J. Sun, Thickness Dependent Critical Strain in Submicron Cu Films Adherent to Polymer Substrate, Appl. Phys. Lett., 90(16), (2007). 9. B.-J. Kim, H.-A.-S. Shin, S.-Y. Jung, T. Cho, O. Kraft, I.-S. Choi, and Y.-C. Joo, Crack Nucleation during Mechanical Fatigue in Thin Metal Films on Flexible Substrates, Acta Mater., 61(9), 3473 (2013). 10. B.-J. Kim, Y. Cho, M.-S. Jung, H.-A.-S. Shin, M.-W. Moon, H. N. Han, K. T. Nam, Y.-C. Joo, and I.-S. Choi, Fatiguefree, Electrically Reliable Copper Electrode with Nanohole Array, Small, 8(14), 3300 (2012). 11. Y.-J. Choi, N.-H. Kwon, S.-H. Ha, J. Park, H.-B. Kim, and Y.-R. Cho, Electrical Properties of Metal Film with Micro- Holes on a Polymer Substrate: Applications for Flexible Electronic Devices, Electron. Mater. Lett., 5(4), 191 (2009). 12. B.-J. Kim, Reliability of Metal Electrode for Flexible Electronics, J. Microelectron. Packag. Soc., 20(4), 1 (2013). 13. P. Gudmundson and A. Wikström, Stresses in Thin Films and Interconnect Lines, Microelectron. Eng., 60(1-2), 17 (2002). 14. J. Cho and C. V. Thompson, Grain Size Dependence of Electromigration-induced Failures in Narrow Interconnects, Appl. Phys. Lett., 54(25), 2577 (1989). 15. J.-S. Lim, H.-U. Kim, H.-Y. Kwack, H.-S. Hong, B.-C. Ahn, and B.-H. Lim, U.S. patent 8,456,601 B2 (4 June 2013). 16. J. W. McPherson, Reliability Physics and Engineering: Timeto-failure modeling, p. 64, Springer, New York (2010). 17. G. S. Chang, K. H. Chae, C. N. Whang, E. Z. Kurmaev, D. A. Zatsepin, R. P. Winarski, D. L. Ederer, A. Moewes, and Y. P. Lee, Mechanism for Interfacial Adhesion Strength of an Ion Beam Mixed Cu/Polyimide with a Thin Buffer Layer, Appl. Phys. Lett., 74(4), 522 (1999). 18. H. Mei, R. Huang, J. Y. Chung, C. M. Stafford, and H.-H. Yu, Buckling Modes of Elastic Thin Films on Elastic Substrates, Appl. Phys. Lett., 90(15), (2007). 19. F. S. Ohuchi and S. C. Freilich, Metal Polyimide Interface: A Titanium Reaction Mechanism, J. Vac. Sci. Tech. A, 4(3), 1039 (1986). 20. Z. Suo, J. Vlassak, and S. Wagner, Micromechanics of Macroelectronics, China Particuology, 3(6), 321 (2005). 21. L. Nicola, Y. Xiang, J. J. Vlassak, E. Van der Giessen, and A. Needleman, Plastic Deformation of Freestanding Thin Films: Experiments and Modeling, J. Mechanics and Phys. Solids, 54(10), 2089 (2006). J. Microelectron. Packag. Soc. Vol. 22, No. 1 (2015)

THE JOURNAL OF KOREAN INSTITUTE OF ELECTROMAGNETIC ENGINEERING AND SCIENCE. vol. 29, no. 10, Oct ,,. 0.5 %.., cm mm FR4 (ε r =4.4)

THE JOURNAL OF KOREAN INSTITUTE OF ELECTROMAGNETIC ENGINEERING AND SCIENCE. 2018 Oct.; 29(10), 799 804. http://dx.doi.org/10.5515/kjkiees.2018.29.10.799 ISSN 1226-3133 (Print) ISSN 2288-226X (Online) Method