발간등록번호 NIER-SP 한반도주변유출입대기갈색연무의거동특성연구 (I) Research on Atmospheric Brown Clouds behavior around Korea peninsula (I) 2013 서울

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1 발간등록번호 NIER-SP 한반도주변유출입대기갈색연무의거동특성연구 (I) Research on Atmospheric Brown Clouds behavior around Korea peninsula (I) 2013 서울대학교 국립환경과학원

2 제출문 국립환경과학원장귀하

3 요약문 Ⅰ. 연구개요 국문한반도주변유출입대기갈색연무의거동특성연구 연구과제명 Research on Atmospheric Brown Clouds behavior 영문 around Korea peninsula (I) 서울대학교소속연구기관서울대학교연구책임자지구환경과학부성명윤순창 연구기간 연구개발비 개월 천원 참여연구원수총 명내부 명 외부 명 Ⅱ. 연구목적및필요성 대기갈색연무 (Atmospheric Brown Clouds; ABCs) 는석유 석탄등화석연료 (fossil fuel) 의연소, 취사 난방등을위한생물연료 (biofuel) 연소, 그리고산불등생체소각 (biomass burning) 등자연적 인위적으로발생한에어로졸과그전구물질 ( 예, SO 2, NO 2, VOCs) 그리고대류권오존 (O 3 ) 등으로이루어진대기오염띠로국가간경계를초월해이동하면서대기질, 보건, 농업및강수량에큰영향을미치고있다. 대기에어로졸중에서대표적인대기갈색연무의하나로지목되고있는블랙카본 (Black carbon, BC) 은태양복사를효과적으로흡수하는광흡수에어로졸 (light-absorbing aerosol) 중의하나로온실기체와비교하여대기중체류시간은비록 5-10일가량으로짧지만, 이산화탄소에이어지구온난화의주요원인으로지목되고있다. 블랙카본에의한전지구평균태양빛대기흡수효과 (+2.6 W m -2 ) 가전체온실기체 (+1.4 W m -2 ) 나이산화탄소 (+1.0 W m -2 ) 와비교하여아주클뿐만아니라다른에어로졸에의한흡수효과 (+0.4 W m -2 ) 에비해서는약 6.5배가량큰것으로보고되었다 (Ramanathan and Carmichael, 2008). 유엔환경계획 (United Nations Environment Programme) 에서 2008년발간한 - iii -

4 대기갈색연무: 아시아지역분석보고서 (Atmospheric Brown Clouds: Regional assessment report with focus on Asia), 2008 에따르면, 대기갈색연무는기후뿐만아니라대기질, 보건, 농업및식수등에상당한영향을미치는것으로보고된바있어, 동북아지역대기갈색연무의감시와영향분석및대응방안을수립하여피해를최소화하는것이필요하다. 우리나라의경우, 편서풍의풍상측에위치한중국의빠른경제성장으로대기갈색연무가지속적으로발생, 장거리수송되면서우리나라의기후및대기환경변화에심각한영향을미치고있어, 지상-항공-위성을통한입체적감시와모델링을통한정확한기후, 물순환및인체건강에미치는영향규명과국제협력체계구축을통한저감및적응대책수립이시급히요구되고있다. 대기갈색연무의영향예측은대응방안수립의기초자료로서필수적이며이를위해서는대기갈색연무의장기간모니터링을통한특성및이동메커니즘을이해하는것이필수적이다. 지구온난화와더불어대기갈색연무에의한동북아시아지역기후변화가급속도로진행되고있어, 국내독자적인대기갈색연무입체적감시와모델링의통합연구시스템구축을시급히계획하고실현하는것이필요하다. 이를위해본연구에서는대기갈색연무의물리 화학 광학적특성상시모니터링 ( 제주도고산 ) 및국가대기오염집중측정소 ( 백령도, 제주도 ) 측정자료와의연계를통하여동북아 / 한반도에서관측되는대기갈색연무의특성과기후에미치는영향을정략적으로파악하여정책연구기본자료로활용하고자한다. Ⅲ. 연구개발의내용및범위 본연구는크게 4가지로나눌수있다. 첫째, 2013년블랙카본, 브라운카본입자에의한광흡수기여도를산정하고자한다. 고산기후관측소에서상시관측을수행중인 Aethalometer, CLAP, COSMOS 등의필터기반광학관측기기의광흡수특성상시측정을수행하고, 관측결과들간의상호비교를통해휘발성유기에어로졸이에어로졸광흡수특성에미치는영향산정하고자한다. 둘째, 한반도주변대기갈색연무의거동특성을도출하고자한다. 제주고산지역에위치한서울대학교고산기후관측소와국립환경과학원의국가대기오염집중측정소 ( 백령도, 제주도 ) 간의측정자료연계를통하여한반도에서관측되는대기갈색연무의시 공간적특성을분석한다. 이를통해, 백령도와제주도로대표되는한반도중부와남부지역에대기갈색연무가미치는영향을정량적으로파악한다. 셋째, 권역별대기오염집중측정소의물리특성모니터링장비정도관리하고자한다. 6개권역별대기오염집중측정소에서운영중인모니터링장비 (SMPS, APS, Aethalometer) 에대해서정도관리매뉴얼을통해표준운영방법 (SOP) 을제 - iv -

5 시하고, 이에따른관측기기의운영기술을지원한다. 넷째, 대기갈색연무특성을상시모니터링한다. 고산기후관측소에서월경성에어로졸의광학적 물리적특성및블랙카본농도에대한상시측정을실시함으로써고품질 장기간의관측자료를생산하고, 과거에생산된관측자료의분석을위해 ABC 심포지움개최한다. Ⅳ. 연구결과 고산기후관측소에서지상상시관측을통해대기중블랙카본 / 브라운카본의광흡수기여도및에어로졸의광학특성을파악하고, 국립환경과학원의백령도대기오염집중측정소와제주봉성대기오염집중측정소의측정결과를연계분석하여한반도주변대기갈색연무거동특성을분석하였다. 에어로졸광흡수는대표적인광흡수에어로졸인블랙카본이외에도브라운카본의기여에의해발생되는데, 제주고산지역은봄 / 겨울철에브라운카본에의한광흡수기여도가높을것으로사료된다. 대기갈색연무의물리적 광학적변수를상시측정한결과, 고산기후관측소와제주봉성대기오염집중측정소에서는 4 5월에고농도사례가집중되었던예년과달리 2013년은 7월에도에어로졸고농도사례가나타났다. 또한, 과제기간전기간에걸쳐광학적변수의경우고산기후관측소의측정결과가제주대기오염집중측정소보다다소높게나타났다. 백령도와제주봉성대기오염측정소와고산기후관측소에서관측한에어로졸물리적특성을통해대기갈색연무의거동특성을분석한결과제주에위치한두지역의에어로졸입경별수농도의변동의유사하였으나, 500 km 이상떨어진백령도와는서로다른에어로졸의소스의영향을받거나같은영향을받더라도시간적차이를나타내는것을확인하였다. 한반도중부 ( 백령도와서울 ) 와남부 ( 광주와고산 ) 의월별에어로졸광학두께 (Aerosol Opticle Depth; AOD) 관측자료의개수가비슷하였던 2013년 4월과 5월을비교해보았을때단산란알베도 (Single Scattering Albedo; SSA) 의경우는 4월, 5월둘다네지역에서유사하였고, AOD의경우는 4월에네지역중에서고산과광주가백령도와서울에비해더높았으며, 5월의경우는서울이가장높고백령도가가장낮았다. 공통으로관측되었던 3-6월의월별에어로졸복사강제력 ( 복사강제지수 ) 의변화는지표와대기의에어로졸복사강제력의경우, 고산이 3, 4, 5 월에가장높고서울과광주는비슷하였으며백령도가가장낮은값을보였다. 대기상단에서는 3-6월의에어로졸복사강제력은네지역이비슷하게나타났다. 또한대기복사강제효율은대기복사강제지수와비슷한양상을보였다. 권역별집중측정소의물리특성모니터링장비표준운영방법 (Standard Operating Procedure) 및매뉴얼을작성하였다. 해당하는장비의목록은 - v -

6 Scanning Mobility Particle Sizer (SMPS, TSI3034), Aerodynamic Particle Sizer (APS), 그리고에쎌로미터 (Aethalometer, AE-31) 이다. SMPS와 APS는각기기에대한설명과설치방법, 관리및유지방법을작성하였고, 기기보정및검정에대한내용도추가하였다. 더불어각기기의자료의처리를원활이할수있는프로그램도제시하였다. 에쎌로미터는기기관측원리와기기를통해관측된블랙카본질량농도를에어로졸흡수계수로변환하는방법을제시하였다. 고산기후관측소에서 2013년 5월부터 10월까지에어로졸물리적 광학적 복사적특성의상시관측을수행하였다. 네펠로미터, 에쎌로미터, SMPS, 그리고 APS를통해지상에어로졸의산란계수, 흡수계수, BC 농도및입경별수농도를관측하였다. 지상의에어로졸의특성은강수와공기괴의유입경로에따라큰차이를나타냈다. 라이다상시관측을통한대기중에어로졸의연직분포는 5월에는지표면에서최대지상 5 km 이상의고도까지분포하는반면 6월이후로는분포고도가낮아져대부분지상근처에서약하게분포하고있음을알수있었다. 기상청에서보고되지는않았으나 5월부터 6월초까지대기상층으로황사가수차례통과하였음을라이다관측을통해관측하였다. 신규관측된자료와기존관측자료를비교분석한결과 2013년여름철은다른해여름철에비해고농도오염사례가관측되었다. 이는일반적으로해양으로부터오는기단에영향을받는여름철의기압패턴과달리서풍계열의바람이유입되면서에어로졸소스지역으로추정되는중국남부지역으로부터영향을받은것으로분석되었다. 또한서울대학교와국립환경과학원이공동으로주관하는 Atmospheric Brown Clouds(ABC: 대기갈색연무 ) - Short Lived Climate Pollutants(SLCP: 단기체류기후변화오염물질 ) 심포지움이 9 월 8일부터 10일까지서울대학교에서개최되었다. 본심포지움에는 30 여명의외국전문가와 UNEP ABC 및 CCAC 고위책임자등총 100명내외가참석하였으며, 32개의학술발표가있었다. Ⅴ. 연구결과활용에대한건의 에어로졸관측은대기갈색연무연구의근간이되는것으로, 그특성을파악하고이해하는데필수적이라고볼수있다. 하지만에어로졸은그특성상측정환경과측정기간동안의기기의유지보수및측정후의자료처리과정의전문성이필요로한다. 본연구의결과를통해한반도배경대기지역인고산에서의에어로졸 ( 대기갈색연무 ) 의특성을살펴보았고, 그측정및분석기술을확보하고있다. 따라서본연구를기반으로현재국립환경과학원에서측정하고있는에어로졸의물리적특성분석에활용하여, 대기갈색구름이한반도의미치는영향을더면밀히살펴볼수있을것이라기대된다. - vi -

7 Abstract The Atmospheric Brown Cloud behavior around the Korean Peninsula were analyzed by identifying the light absorption contribution of atmospheric black carbon/ brown carbon and aerosol optical characteristics through regular observation at Gosan weather observation station and performed a linkage analysis of measurements result between National Institute of Environmental Research Baengnyeong-do air pollution observatory and Jeju Bongseong air pollution observatory. In addition, throughout the project period, optical parameter of Gosan climate observatory was shown higher than Jeju air pollution observatory. Atmospheric Brown cloud behavior through an analysis of aerosol physical characteristic observed from Baengnyeong-do, Jeju Bongseong air pollution observatory, and Gosan climate observatory shows Jeju located observatories having similar aerosol number concentrations, but Baengnyeong-do, which is 500 km away from Jeju, having different aerosol number concentrations even though it gets affected by same aerosol source or not, it shows a temporal differences. Comparing Aerosol Optical Depth (AOD) at 2013 April and May when central (Baengnyeong-do and Seoul) and South (Gwangju and Gosan) of Korea peninsular has similar number of observations, Single Scattering Albedo (SSA) was shown similar for all four locations, AOD during April was much higher at Gosan and Gwangju than Seoul, and AOD during May was much higher at Seoul than Baengnyeong-do. When comparing commonly measured monthly observations of surface and atmosphere aerosol radiative forcing (radiative forcing index) at March, April, and June, Gosan had the highest value, Seoul and Gwangju had similar mid-value, and Baengnyeongdo had the lowest value. At the top of the atmosphere, all four location shows similar aerosol radiative forcing at March to June. Also, atmospheric radiative forcing index and radiative forcing efficiency showed a similar pattern. Standard Operating Procedure/manual was prepared for regional stations physical characteristics monitoring instruments. These instruments are Scanning Mobility Particle Sizer (SMPS, TSI3034), Aerodynamic Particle Sizer (APS), and Aethalometer (AE-31). Instruments explanation, installation method, and maintenance method for SMPS and APS was prepared, along with information of instruments calibration and qualification. Ground aerosol scattering - vii -

8 coefficient, absorption coefficient, and BC concentration and particle number concentration are observed from these instruments. Aethalometer proposes principles of how equipment observes and method to change black carbon mass concentration that's measured from equipment into aerosol absorption coefficient. Vertical distribution of atmospheric aerosols is distributed from the surface up to 5 km or more at May, whereas aerosols are distributed near surface with low concentration at June. It shows that, the characteristics of the atmospheric aerosol significantly different due to precipitation rate and inflow of air masses. Although it is not reported in KMA, lidar observation shows a high number of yellow dust passing through the upper atmosphere from May to early June. Also, 2013 summer had more high polluted cases than summers of previous years. This is due to inflow of westerly wind, unlike typical summer with pressure pattern of air mass coming from marine, that are affected by estimated aerosol source regions from southern China. In addition, National Institute of Environmental Research and Seoul National University co-sponsored the Atmospheric Brown Clouds (ABC) - Short Lived Climate Pollutants (SLCP) symposium was held on September 8 to 10 at Seoul National University. This symposium had more than 30 foreign expertise and many senior officers from UNEP, ABC, and CCAC, about 100 people as a total. Also, 32 conferences were held during the symposium. - viii -

9 차례 요약문 i Abstract vii 차례 ix 표차례 vii 그림차례 viii I. 서론 1 제 1 절연구의배경 1 제 2 절연구의목적 5 제 3 절참여연구자 6 II. 연구내용및방법 7 제 1 절블랙카본, 브라운카본입자에의한광흡수기여도산정 7 1. 연구내용 7 2. 연구방법 7 제 2 절대기오염집중측정소측정자료의연계분석을통해한반도주변대기갈색연무거동특성분석 8 1. 연구내용 8 2. 연구방법 9 제 3 절권역별집중측정소의물리특성모니터링장비정도관리 (Standard Operating Procedure) 작성및운영기술지원 연구내용 연구방법 10 - ix -

10 제 4 절대기갈색연무의물리적 광학적 복사적특성상시모니터링 연구내용 연구방법 11 III. 연구결과및고찰 13 제 1 절블랙카본, 브라운카본입자에의한광흡수기여도산정 대기갈색연무의물리적 광학적변수상시관측 에어로졸광학변수측정 21 제 2 절대기오염집중측정소측정자료의연계분석을통해한반도주변대기갈색연무거동특성분석 제주봉성대기오염집중측정소와고산기후관측소자료 ( 에어로졸광학특성 ) 의종합분석을통한한반도대기갈색연무의거동특성과지역기후에미치는영향 백령도, 제주대기오염집중측정소와고산기후측정소의에어로졸물리특성자료를통한대기갈색연무 ( 입자생성및성장현상 ) 의연계분석 한반도중부, 남부복사강제지수산정 37 제 3 절권역별집중측정소의물리특성모니터링장비정도관리 (Standard Operating Procedure) 작성및운영기술지원 43 제 4 절대기갈색연무의물리적 광학적 복사적특성상시모니터링 에어로졸의광학변수및 BC 농도측정및분석 신규관측자료및기존관측자료분석과 Data Workshop 개최 55 IV. 결론 61 제 1 절결론 61 제 2 절세부수행계획상목표달성 64 - x -

11 V. 기대성과및향후계획 65 VI. 참고문헌 67 VII. 부록 71 제 1 절권역별집중측정소의물리특성모니터링장비정도관리 (Standard Operating Procedure) 및운영기술방안 : 별도부록책자로인쇄하여제출 71 제 2 절 1st International Symposium for Atmospheric Brown Cloud (ABC) and Short-Lived Climate Pollutant (SLCP) 프로그램및발표자료 71 - xi -

12 표목차 Table 3-1. 고산기후관측소블랙카본질량농도및에어로졸흡수계수관측현황 14 Table 3-2. 고산기후관측소에서에어로졸의광학변수측정항목과측정장비목록 22 Table 3-3. 국립환경과학원제주대기오염집중측정소네펠로미터의 span check 결과 29 Table 3-4. 서울대학교네펠로미터의 span check 결과 29 Table 3-5. 고산, 백령도에서관측된 AOD와 SSA의월평균과데이터수 41 Table 3-6. 서울, 광주에서관측된 AOD와 SSA의월평균과데이터수 41 Table 3-7. 고산기후관측소에서 2013년 5월, 6월과 7월에관측된에어로졸총수농도의평균, 표준편차, 최댓값, 최솟값과자료개수 48 - xii -

13 그림목차 Fig 온실기체와블랙카본의전지구평균기후강제력 (W m-2) 비교 : (a) 모든온실기체, (b) 이산화탄소, (c) 블랙카본, (d) 블랙카본이외의에어로졸. 블랙카본에의한대기가열효과가온실기체나다른에어로졸에비해두드러지게나타남을알수있음. 2 Fig 대기갈색연무의직접적, 반직접적그리고간접적기후효과및보건, 대기질, 물순환, 농업등에영향모식도 3 Fig 년 3월제주도고산기후관측소의블랙카본질량농도 (CLAP 검정 ) 15 Fig Fig. 3-1과같음. 2013년 4월 (CLAP 검정 ). 15 Fig Fig. 3-1과같음. 2013년 5월 (CLAP 검정, COSMOS 빨강 ). 16 Fig Fig. 3-1과같음. 2013년 6월 (CLAP 검정, COSMOS 빨강, 에쎌로미터파랑 ). 16 Fig Fig. 3-1과같음. 2013년 7월 (CLAP 검정, COSMOS 빨강, 에쎌로미터파랑 ). 16 Fig Fig. 3-1과같음. 2013년 8월 (CLAP 검정, 에쎌로미터초록 ). 17 Fig Fig. 3-1과같음. 2013년 9월 (CLAP 검정, 에쎌로미터파랑 ). 17 Fig 고산기후관측소에서에쎌로미터, COSMOS와 CLAP으로측정된블랙카본질량농도의상관관계 (CLAP과에쎌로미터파랑, CLAP과 COSMOS 빨강 ) 18 Fig PAX와 CLAP(PM10) 의에어로졸흡수계수관측결과비교 19 Fig CLAP 467/652 nm 파장으로산출한 2013년제주고산지역흡수계수옹스트롬지수 20 Fig 고신기후관측소내부에설치된에어로졸광학변수측정기기 22 Fig 년 3월국립환경과학원백령도대기오염집중측정소 ( 녹색 ), 제주대기오염집중측정소 ( 빨강 ) 와고산기후관측소 ( 파랑 ) 에서측정된에어로졸산란계수 ( 위 ) 와블랙카본질량농도 24 Fig Fig. 3-12와같음. 2013년 4월 24 Fig Fig. 3-12와같음. 2013년 5월 25 Fig Fig. 3-12와같음. 2013년 6월 25 Fig Fig. 3-12와같음. 2013년 7월 26 Fig Fig. 3-12와같음. 2013년 8월 26 Fig Fig. 3-12와같음. 2013년 8월 27 Fig 제주대기오염집중측정소애소수행된네펠로미터상호비교관측의에어로졸산란 - xiii -

14 계수상관관계 28 Fig 제주봉성대기오염집중측정소에서의관측기기비교관측실험결과. 수리이전 ( 빨강 ), 수리이후 ( 파랑 ) 30 Fig 제주대기오염집중측정소와고산기후관측소에서의에쎌로미터블랙카본질량농도상관관계 31 Fig 년 4월동안백령도대기오염집중측정소에서관측된에어로졸입경별수농도 32 Fig 년 4월동안고산기후관측소에서관측된에어로졸입경별수농도 33 Fig 년 4월동안제주봉성대기오염집중측정소에서관측된에어로졸입경별수농도 33 Fig 년 4월 14일 (a) 백령도와 (b) 제주봉성의대기오염집중측성도와 (c) 고산기후과측소에서관측된에어로졸입경별수농도 34 Fig 백령도와제주대기오염집중관측소와고산기후관측소의 2013년 (a) 4월 13일 21UTC, 4월 14일 (b) 00UTC, (c) 03UTC 와 (d) 06UTC의 72시간역궤적분석 34 Fig 백령도와제주대기오염집중관측소와고산기후관측소의 2013년 4월 14일 (a) 07UTC, (b) 08UTC, (c) 09UTC 와 (d) 10UTC의 72시간역궤적분석 36 Fig 년 3월 ( 왼쪽 ) 과 4월 ( 오른쪽 ) 백령도에서관측된 AOD와 SSA, 그리고에어로졸복사강제력지수 37 Fig 년 5월 ( 왼쪽 ) 과 6월 ( 오른쪽 ) 백령도에서관측된 AOD와 SSA, 그리고에어로졸복사강제력지수 38 Fig 고산, 백령도, 서울, 광주에서 2013년에측정된월평균에어로졸복사강제지수 ( 고산 : ; 백령도 : ; 서울 : ; 광주 : ) 39 Fig 고산, 백령도, 서울, 광주에서 2013년에측정된월평균에어로졸복사강제효율 ( 고산 : ; 백령도 : ; 서울 : ; 광주 : ) 40 Fig 각지역별 (a) 에어로졸복사강제지수와 (b) 에어로졸복사강제효율 (Gosan: ; Baengnyeong: ; Seoul: ; Gwangju: ; Annmyon: ; Kathmandu: ; Maldives: ; Kanpur: ; Beijing: ; Shirahama: ) 42 Fig 년제주고산지역의에어로졸광학특성월평균 44 Fig 년 5월고산기후관측소에서관측된에어로졸입경별수농도 46 Fig 년 6월고산기후관측소에서관측된에어로졸입경별수농도 47 Fig 년 7월고산기후관측소에서관측된에어로졸입경별수농도 47 - xiv -

15 Fig 년 8월고산기후관측소에서관측된에어로졸입경별수농도 47 Fig 년 5월제주고산기후관측소에서의라이다로관측된 532 nm 파장에서의후방산란강도 ( 위 ) 와편광소멸도 ( 아래 ) 49 Fig Fig. 3-38과동일. 2013년 6월의관측결과. 50 Fig Fig. 3-38과동일. 2013년 7월의관측결과. 50 Fig Fig. 3-38과동일. 2013년 8월의관측결과. 51 Fig Fig. 3-38과동일. 2013년 9월의관측결과. 51 Fig Fig. 3-38과동일. 2013년 10월의관측결과. 52 Fig 년 5월고산기후관측소에서관측된 AOD와 SSA, 그리고에어로졸복사강제지수 53 Fig Fig. 3-44와같음. 2013년 6월. 53 Fig Fig. 3-44와같음. 2013년 7월. 54 Fig 년 7월 12일부터 8월 3일까지고산기후관측소에서관측된 (a) 에어로졸산란계수, (b) BC 질량농도와 (c) 에어로졸입경별수농도시계열 56 Fig 고산기후관측소에서 (a) 2013년 7월 17일~21일과 (b) 2013년 7월 27일~31일에 Lidar로관측된에어로졸의연직후방산랑강도, 편광소멸도와파장신호비 57 Fig (a) 여름철청정기간 (2013년 7월 12일 22일 ) 과 (b) 오염기간 (2013년 7월 24일 8월 1일 ) 에평균된 MODIS-AQUA AOD. 57 Fig HYSPILT을이용한 (a) 여름철청정기간 (2013년 7월 12일 22일 ) 과 (b) 오염기간 (2013년 7월 24일 8월 1일 ) 에대한고산기후관측소에서 48시간역궤적분석 58 Fig st International Symposium for Atmospheric Brown Cloud (ABC) and Short-Lived Climate Pollutant (SLCP) 개최장소의전경 59 Fig ABC-SLCP 심포지움발표자및참석자단체사진 59 Fig ABC-SLCP 심포지움의 Session 1의전경. ( 발표자 : Greg Carmichael) 60 Fig Helena Molin Valdés의 CCAC 소개 60

16 I. 서론 제 1 절연구의배경 대기갈색연무 (Atmospheric Brown Clouds; ABCs) 는석유 석탄등화석연료 (fossil fuel) 의연소, 취사 난방등을위한생물연료 (biofuel) 연소, 그리고산불등생체소각 (biomass burning) 등자연적 인위적으로발생한에어로졸과그전구물질 ( 예, SO 2, NO 2, VOCs) 그리고대류권오존 (O 3 ) 등으로이루어진대기오염띠로국가간경계를초월해이동하면서대기질, 보건, 농업및강수량에큰영향을미치고있다. 대표적인대기갈색연무인에어로졸인블랙카본 (Black carbon, BC) 은태양복사를효과적으로흡수하는광흡수에어로졸 (light-absorbing aerosol) 중의하나로온실기체와비교하여대기중체류시간은비록 5-10일가량으로짧지만, 이산화탄소에이어지구온난화의주요원인으로지목되고있다 (Ramanathan and Carmichael, 2008). 주로화석연료 (Fossil Fuel) 와바이오연료 (Biofuel) 및바이오매스 (Biomass) 연소시주로발생하는블랙카본은, 블랙카본이라는이름처럼검은색을띠고있는탄소덩어리로대기중에서햇빛을흡수하고흡수된햇빛 ( 또는가시광선 ) 을열을지닌적외선으로전환시켜대기로재방출함으로써지구대기를가열하는온난화효과를유발한다. Fig. 1-1에서보듯이전지구적으로보았을때, 블랙카본에의한태양빛대기흡수효과 (+2.6 W m -2 ) 가전체온실기체 (+1.4 W m -2 ) 나이산화탄소 (+1.0 W m -2 ) 와비교하여아주클뿐만아니라다른에어로졸에의한흡수효과 (+0.4 W m -2 ) 에비해서는약 6.5 배가량큰것으로보고되고있다 (Ramanathan and Carmichael, 2008). 이러한대기가열효과뿐만아니라, 대기중의블랙카본은태양빛의산란, 반사에우세한황산염등의에어로졸과함께지표면에도달하는태양복사에너지를감소시키는지표면냉각효과를유발하는데, 이러한일련의효과를직접기후강제력 (Direct Climate Forcing) 이라총칭한다. 또한블랙카본은기후뿐만아니라인간건강에중요한영향을미치는데, 인간의호흡기를통과해폐속에들어갈만큼작아서 ( 평균입경 1μm미만 ) 천식, 심장마비, 폐암등을유발할수있다. 유엔환경계획 (United Nations Environment Programme) 에서 2008년발간한 대기갈색연무 : 아시아지역분석보고서 (Atmospheric Brown Clouds: Regional assessment report with focus on Asia), 2008 에따르면, 아시아지역에서발생한대기갈색연무는히말라야의만년설을녹이고, 30억아시아인의식수원인강물과지하수를오염시키며, 아시아대도시의일조량감소뿐만아니라호흡기 심장질환등을유발하여중국과인도에서만약 34만명의인명피해 - 1 -

17 가발생하는등의대기갈색연무로인한위험성을보고하고있다. 아시아대도시의일조량감소뿐만아니라호흡기 심장질환등을유발하여중국과인도에서만약 34만명의인명피해가발생하는등의대기갈색연무로인한위험성을보고하고있다. 또한, 서울, 방콕, 베이징, 뉴델리, 상하이등 13개대도시를대기갈색연무의위험지역 (hotspots) 으로선정하여경고하였으며, 그중인도와중국의급속한산업화에따라빈번하게발생하는대기갈색연무가동아시아지역의기후뿐만아니라대기질, 보건, 농업생산량, 수자원등에심각한영향을미치고있어대기갈색연무의감시와영향분석을통한대응방안수립이시급함을강조하고있다 (Fig. 1-2). Fig 온실기체와블랙카본의전지구평균기후강제력 (W m -2 ) 비교 : (a) 모든온실기체, (b) 이산화탄소, (c) 블랙카본, (d) 블랙카본이외의에어로졸. 블랙카본에의한대기 가열효과가온실기체나다른에어로졸에비해두드러지게나타남을알수있음

18 Fig 대기갈색연무의직접적, 반직접적그리고간접적기후효과및보건, 대기질, 물순환, 농업등에영향모식도 우리나라의경우, 중국의빠른경제성장으로대기갈색연무가지속적으로발생, 장거리수송되면서우리나라의기후및대기환경변화에심각한영향을미치고있어, 지상-항공-위성을통한입체적감시와모델링을통한정확한기후, 물순환및인체건강에미치는영향규명과국제협력체계구축을통한저감및적응대책수립이시급히요구되고있다. 이를위해서서히지속적으로일어나는대기갈색연무의물리 화학 광학적특성의정확한관측과정량적인영향평가를위해다각적인관측기술이필요하다. 직접 (In-situ) 관측장비를통한에어로졸의관측은동아시아의다양한배출원에서발생한에어로졸의종합적인특성을이해하는데필수적이며, 이와더불어에어로졸의연직관측은대기중입체적으로분포하는에어로졸이지구복사에미치는영향에대한이해를높이게된다. 향상된관측및장기간축적된관측자료분석을통한에어로졸정보는대기중에어로졸의복사강제력의정확도를향상시킬수있다. 이를통해현재블랙카본등의대기갈색구름 ( 에어로졸 ) 이기후협약에서배출을저감해야하는규제물질로등록되어있지않지만, 향후기후변화에관한정부간패널 (IPCC) 에의하여블랙 - 3 -

19 카본이지구온난화유발규제대상물질로포함되어감축목표가설정되거나, 이를위한움직 임이본격화된다면국내뿐만아니라중국의블랙카본저감에기여함으로써 credit 을얻을수 있는등 Post-CO2 시대에대응하는국제기후환경기술개발과정책을선점할수있다

20 제 2 절연구의목적 본연구용역사업의목적은크게다음네가지로나누어요약할수있다. (1) 블랙카본, 브라운카본입자에의한광흡수기여도산정 : 대기갈색연무의물리적 광학적변수를상시관측하고, 그중필터기반광학관측기기들을통해광흡수특성을상시측정하고휘발성유기에어로졸이에어로졸광흡수특성에미치는영향을산정한다. 또한에어로졸의광학변수 ( 산란도, 흡수도, 단산람알베도, 에어로졸크기별수농도, 총수농도, 연직분포, column 광학두께등 ) 을측정한다. (2) 대기오염집중측정소측정자료의연계분석을통해한반도주변대기갈색연무거동특성분석 : 고산기후관측소와국립환경과학원의국가대기오염집중관측소 ( 백령도, 제주도 ) 의측정자료를연계하여한반도에서관측되는대기갈색연무관련데이터를분석하여한반도대기갈색연무의시 공간적특성과거통특성을분석한다. 또한복사효과를정량적으로산출하여지역기후에미치는영향을분석하고, 한반도중부와남부의복사강제지수를통해대기갈색연무효과를정량적으로산정한다. (3) 권역별집중측정소의물리특성모니터링장비정도관리 Standard Operating Procedure (SOP) 작성및운영기술지원 : 6개권역별대기오염집중측정소모니터링장비 (Scanning Mobility Particle Sizer, Aerodynamic Particle Sizer, Aethalometer) 의표준운영방법 (SOP) 및정도관리메뉴얼을작성한다. 또한이를운영할수있는기술을지원한다. (4) 대기갈색연무 (ABC) 의물리적 광학적 복사적특성상시모니터링 ( 제주고산 ) : 본연구용역사업수행기간동안 (2013년 5월 2013년 10월 ) 고산기후관측소에서다양한관측기기들을동시활용하여에어로졸의광학변수 (AOD; aerosol optical depth, 산란도, 흡수도, 에어로졸크기별개수농도등 ) 및 BC(black carbon) 농도를측정하고, 본과제를통한관측자료및이전기간의관측자료를분석하고 Data - 5 -

21 Workshop 을실시한다. 제 3 절참여연구자 구분소속직위성명전공담당분야 연구책임자서울대학교교수윤순창대기과학총괄 연구원서울대학교조교수김상우대기과학 연구보조원서울대학교대학원생김만해대기과학 연구보조원서울대학교대학원생김유미대기과학 관측및분석총괄에어로졸복사특성관측에어로졸물리특성관측 연구보조원서울대학교대학원생김종원대기과학관측자료분석 연구보조원서울대학교대학원생김지형대기과학 에어로졸 복사특성관측 연구보조원서울대학교대학원생허정화대기과학관측자료분석 연구보조원서울대학교대학원생조채윤대기과학복사강제력계산 보조원서울대학교연구원한민국대기화학관측및보조 - 6 -

22 II. 연구내용및방법 제 1 절블랙카본, 브라운카본입자에의한광흡수기여도산정 1. 연구내용 고산기후관측소에서필터-기반방식을채용한에쎌로미터 (Aethalometer), Continuous Light Absorption Photometer (CLAP), COntinuous Soot MOnitoring System (COSMOS) 를사용하여블랙카본질량농도및에어로졸흡수계수에대한관측을수행한다. 하고있다. 이들기기인렛가열정도에따른휘발성유기물질의제거유무를통해서로다른휘발온도를가지는블랙카본과브라운카본의광흡수기여도를비교연구한다. 더불어 Senset OC/EC analyser 측정결과와함께분석을수행한다. 2. 연구방법 흡수계수와상관관계가매우높으며, 블랙카본및에어로졸흡수계수의관측에는저렴한비용과사용의편리성때문에필터-기반관측기기가주로사용되어왔다. 고산기후관측소에서필터-기반관측기기인에쎌로미터, Continuous Light Absroption Photometer (CLAP), COntinuous Soot MOnitoring System (COSMOS) 를통해블랙카본질랑농도및에어로졸흡수계수에대한상시관측을수행한다. 필터-기반방식관측기기에의한블랙카본질량농도 / 에어로졸흡수계수의관측은필터의다산란효과, 필터-적산효과등의구조적인오차를포함하고있어서관측자료의불확실도를증가시키므로선행연구에서제시한보정식을통해관측자료의검정 / 보정블랙카본-에어로졸흡수계수로의변환산출을수행한다 (Bond et al., 1999; Arnott et al., 2005; Weingartner et al., 2003; Schmid et al., 2006; Coen et al., 2010). 에쎌로미터는자외선 적외선까지 7파장 (370, 470, 520, 590, 660, 880, 950 nm) 에걸쳐관측을수행하므로다양한파장영역에서의블랙카본질량농도및광흡수기여도를관측할수있다. CLAP은가시광선역역의 3개파장에서관측을수행하며, 특히스위칭임팩터를채용하여 PM 10 ( 입경이 10 μm보다작은에어로졸 ) 과 PM 1 ( 입경이 1 μm보다작은에어로졸 ) 의 2가지입경에대해서관측하여에어로졸입경의광흡수기여도를관측할수있다. COSMOS는가시광선영역인 565 nm 파장에서관측을수행하며인렛을 400 까지가열하여휘발성유기물질 - 7 -

23 을제거하는기술을채용하고있다. 따라서, 휘발온도가낮은브라운카본의휘발이후에잔존하는블랙카본질량농도및에어로졸흡수계수를측정할수있다. 에어로졸의광흡수는파장에따라큰차이를보이는것으로알려져있는데, 서로다른관측파장을지닌각관측결과는옹스트롬지수의계산식을사용하여동일하게산출할수있다. 단, COSMOS는단파장을채용하고있으므로 Kirchstetter et al. (2004) 의연구에서제시한블랙카본의광흡수옹스트롬지수는 1의값을가진다는실험결과를사용하여파장변환산출할수있다. Sunset Laboratory Model-4 Semi-Continuous OC/EC Field Analyzer(TOT, Thermal-Optical-Transmittance) 은 NIOSH(National Institute for Occupational Safety and Health) 5040 method protocol 방법에따라분석한다. NIOSH 5040 protocol 에서 organic carbon은 He 기체를주입하며온도를점진적으로상승시키며열분해된 CO 2 로 OC 1 ( 250 C), OC 2 ( 550 C),OC 3 ( 650 C), 그리고 OC 4 ( 850 C) 를구분한다. 제 2 절대기오염집중측정소측정자료의연계분석을통해한반도 주변대기갈색연무거동특성분석 1. 연구내용 고산기후관측소에서관측된자료를국가대기오염집중측정소 ( 백령도, 제주도 ) 의측정자료와연계분석하여한반도주변대기갈색연무의거동특성을분석한다. 대기갈색연무의광학특성관측자료중에어로졸산란 / 흡수계수, 블랙카본질량농도등의특성에대한상호비교분석을실시한후, 대기갈색연무의시 공간적특성, 이동경로특성을제시한다. 특히, 제주도와백령도간의지리적위치차이로인한대기갈색연무의거동특성차이를이동특성 / 유입경로관점에서집중분석한다. 백령도대기오염집중측정소와고산기후관측소의파장별에어로졸광학두께, 단산란알베도, 비대칭변수를복사전달모델의초기입력자료로사용하여대기갈색연무의대기상단, 하단에서의복사강제력 / 복사강제력효율을산정하여한반도중부, 남부의대기갈색구름에의한영향을살펴본다. 과거고산기후관측소에서관측한대기갈색연무의관측자료와본과제를통해측정된자료들을병행분석하여한반도주변대기갈색연무의효과를산정한다

24 2. 연구방법 대기오염집중측정소 ( 백령도와제주도 ) 의관측지역에서관측된결과들 ( 에어로졸산란 / 흡수계수, 블랙카본질량농도등의특성 ) 을고산기후관측소에서측정한결과들과동일한시간규모별분석을실시하며, 상호비교하여유입경로에따른차이를함께분석한다. 이때, 고산기후관측소에서의측정된관측자료를바탕으로개발된동북아시아대기갈색연무의분석기술을국가대기오염집중측정소 ( 백령도, 제주도 ) 의상시관측자료에적용한다. 한반도주변대기갈색연무의거동특성을파악하기위해고농도의대기갈색연무가뚜렷하게나타나는사례를선정하고, 선정된사례에대해역궤적분석을수행한다. 역궤적분석결과는유입경로에따라구분하여지상관측결과, 위성관측결과및동아시아의라이다관측망자료와연계분석하여대기갈색연무의이동특성에대해분석한다. 함께활용하게되는에어로졸연직분포의경우라이다관측을통해얻을수있으며, 이는대기중으로직접레이저를발사한뒤에어로졸에의해후방산란되는빛의강도및시간을측정하여고도에따른에어로졸의광학적양을측정한다. 관측파장중 532 nm 파장은후방산란신호의수평및수직신호를구분하여관측함으로써편광소멸도 (depolarization ratio) 를산출해비구형입자구분 ( 예, 황사입자 ) 에활용할수있다. 한반도중부와남부의복사강제지수를산정하기위해복사전달모델 (Column Radiative Model, CRM-2.1.2) 을사용한다. 이복사전달모델은 NCAR Climate Community Model(CCM-3.6) 에포함되어있는복사모듈로서, 단독으로대기의복사수지의계산을가능하게한다. 모델의한계점을극복하기위하여연직기주적분된에어로졸총량, 단산란알베도, 비대칭변수를복사모델의입력자료로활용하여대기갈색연무의복사강제력을산정한다. 정량적으로얻어진고산기후관측소의대기갈색연무복사강제력을국내다른지역 ( 서울, 안면도, 백령도등 ) 들의관측자료를통해계산한복사강제력과자료분석을병행하여한반도에서관측된대기갈색연무의특성변화경향및차이를분석한다

25 제 3 절권역별집중측정소의물리특성모니터링장비정도관리 (Standard Operating Procedure) 작성및운영기술지원 1. 연구내용 본과제를통해고산기후관측소에서에어로졸물리적특성관측에사용하는장비의표준운영방법 (SOP) 및정도관리매뉴얼을작성한다. 이에해당하는장비목록및관측항목은다음과같다. (1) 장비명 : Scanning Mobility Particle Sizer(SMPS) 기기종류 : TSI-3034 측정항목 : 직경 nm 에어로졸수농도 (2) 장비명 : Aerodynamic Particle Sizer(APS) 기기종류 : TSI-3321 측정항목 : 직경 μm 에어로졸수농도 (3) 장비명 : Aethalometer 기기종류 : AE-31 측정항목 : 블랙카본질량농도고산기후관측소에서운영에사용했던방법과정도관리알고리즘을 6개권역별대기오염집중측정소에기술지원한다. 2. 연구방법 SMPS는에어로졸입자를이송하는유속, 광학기온도나냉각기온도, SMPS 내부의 Condensation Particle Counter(CPC) 내부저장소용액단계등확인해야할결함목록점검및정리하여매뉴얼을작성하고, 생산된자료의질을높일수있도록이를정도관리할수있는알고리즘을개발한다. APS의경우주요결함확인요소는전체유입양, 에어로졸이송속도, 인렛 (Inlet) 압력등을들수있으며, 에쎌로미터의경우는블랙카본농도를에어로졸흡수계수로변환하는과정에서의광산란효과, 다중산란효과, 필터-적산효과등을보정하는것이필요하다. 이들각각의원인으로인한오차를보정하고자료처리를자동화하는내용을담고있는알고리즘을사용자설명서와컴퓨터프로그램의형식으로 6개권역별대기오염집중측정소

26 에제공한다. 제 4 절대기갈색연무의물리적 광학적 복사적특성상시모니터 링 1. 연구내용 고산기후관측소에서 2013 년 5 월부터 11 월까지에어로졸물리적 광학적 복사적특성의 상시관측을수행한다. 에어로졸특성에따른변수들중관측또는관측값으로부터변환하여 모니터링을수행할항목은다음과같다. (1) 에어로졸광학적특성 : 에어로졸산란계수 (Aerosol scattering coefficient), 에어로졸흡수계수 (Aerosol absorption coefficient) (2) 에어로졸물리적특성 : 에어로졸크기별수농도 ( 미세입자 : nm, 조대입자 : μm), 블랙카본질량농도 (Black carbon mass concentration) (3) 에어로졸복사적특성 : 에어로졸광학두께 (Aerosol optical depth), 에어로졸소산계수 (Aerosol extinction coefficient) 프로파일이를통해본과제기간의관측자료뿐만아니라, 기존측정된에어로졸관측자료를이용하여대기갈색연무의특성을분석하고, 이와관련된 Data Workshop을개최한다. 2. 연구방법 제주도고산에위치한고산기후관측소에는입자를수송하는공기의흐름을층류화하기위하여 17 m 높이의인렛타워를설치하고이를통해에어로졸입자를수직방향으로샘플링하며, 총유량및각관측기기로능동적인유량감시를실시한다. 인렛을통해포집된에어로졸샘플은네펠로미터, 에쎌로미터, CLAP, COSMOS, SMPS 등의관측기기로이동 / 측정된다. 이러한과정을통해에어로졸산란 / 흡수계수, 블랙카본질량농도및입자크기별수농도등에

27 어로졸의물리적, 광학적특성에대한상시측정을수행한다. 또한다파장편광라이다를이용하여에어로졸연직분포를관측한다. 532 nm의후방산란강도를활용하여구름과에어로졸의광학적두께를상대적으로알수있으며, 편광소멸도를이용하면에어로졸입자의모양을추측함으로써황사발생유무를알수있다. 선 / 스카이레디오미터를통해태양의직달및산란일사를측정하여대기중에어로졸의연직기주적분된광학특성을산출한다. 총 7개파장에서의에어로졸광학두께를산출하며이를이용하여파장에따른에어로졸광학두께의변화정도를나타내는옹스트롬지수를얻는다. 또한, 인버전 (inversion) 알고리즘을적용하여직달및산란일사관측으로부터연직기주의에어로졸단산란알베도를산출한다. SMPS는입자직경 nm 구간의에어로졸을 54개구간으로구분하고, APS를통해황사와해염등직경 μm구간의조대입자에어로졸에 51개구간으로나누어수농도를측정한다

28 III. 연구결과및고찰 제 1 절블랙카본, 브라운카본입자에의한광흡수기여도산정 1. 대기갈색연무의물리적 광학적변수상시관측 대기갈색연무중화석연료등의불완전연소시주로발생하여대기중으로배출되는블랙카본 (Black Carbon, BC) 에어로졸은대표적온실기체인이산화탄소 (Carbon Dioxide, CO 2 ) 와함께지구온난화의주범으로알려져있다. 블랙카본은대표적인광흡수에어로졸로, 태양빛을흡수하고대기를가열하여기후변화에영향을미친다. 블랙카본은강력한광흡수에어로졸이어서에어로졸이빛을흡수하는정도는에어로졸흡수계수 (Aerosol Absorption Coefficient, ) 는대기중에존재하는블랙카본 (Black Carbon, BC) 의질량농도 (Black Carbon Mass Concentration, ) 와밀접한관계가있고, 선행연구에따르면변형식을통한이들두인자의상호변환또한가능하다 (Weingartner et al., 2003; Arnott et al., 2005; Schmid et al., 2006). 이러한, 블랙카본의광흡수기여도산정은기후변화의영향산정에있어매우중요하다. 한편, 최근의연구에서블랙카본이외의광흡수에어로졸로서브라운카본 (Brown Carbon, BrC) 역시상당한주목을받고있다. 블랙카본에비해빛을흡수하는효율은상대적으로낮지만, 자외선이나청색가시광등의짧은파장 ( 400 nm) 영역에서는광흡수에상당히기여하는것으로알려져있다 (Andreae et al., 2006; Kirchstteter et al., 2004). 특히, 자외선영역의빛은오존의분해과정등대기화학반응중광분해반응에있어중요한기능을수행하므로해당파장영역의빛을효율적으로흡수하는브라운카본의광흡수기여도산정또한매우중요하다고할수있다. 그러나, 이러한에어로졸흡수계수, 블랙카본및브라운카본에대한정밀한관측은매우어려워서지금도계속해서새로운관측기기들이저마다의정확성과장점을주장하며등장하고있다. 에어로졸흡수계수및블랙카본의관측에는에쎌로미터 (Aethalometer), Particle Soot Absorption Photometer (PSAP) 등의쉬운원리와저렴한비용때문에필터-기반방식의관측기기가널리사용되어왔으나, 최근에와서는필터-기반관측기기가가지는필터-적산효과, 다산란효과등구조적문제점과오차를지적하며, 광음향적방식, 백열광측정방식등의새

29 로운원리를사용한관측기기들이개발되고있으며, 이와함께필터-기반방식의장점은살리고, 구조적문제점은개선한 Multi-Angle Absorption Photometer (MAAP), COntinuous Soot MOnitoring System (COSMOS) 등의관측기기도선보이고있다. 제주고산기후관측소가위치한제주고산지역은지역적인오염원이적고, 중위도편서풍대에위치하여중국으로부터월경하여장거리수송되는에어로졸을측정하기에적합한장소이다. 고산기후관측소에는 17 m 높이의인렛타워로부터흡입한에어로졸입자를연직방향으로샘플링하고, 입자를수송하는기단을층류로유지하기위해능동적유량감시시스템을포함하는에어로졸관측시스템을설치하였다. 일부관측기기의경우, 온도및습도를조절하였으며, 정기점검을자동화 / 메뉴얼화하여관측자료의품질향상에기여하고있다. 제주고산기후관측소에서는 2007년에쎌로미터 (AE-31 Aethalometer, Magee Scientific), 2011년 COSMOS (BCM-3010, Kanomax) 와 PSAP의개선품인 Continuous Light Absorption Photometer (CLAP, ESRL/NOAA), 2013년 Photo-Acoustic extinctiometer (PAX, Droplet Measurement Technology) 를도입하여에어로졸흡수계수및블랙카본질량농도에대한상시관측을수행중이다. 에쎌로미터, CLAP, COSMOS는모두필터-기반방식을바탕으로하지만, 에쎌로미터는 7파장에서관측을수행 (370, 470, 520, 590, 660, 880, 950 nm) 하며, 이를통해자외영역부터가시광-적외선영역까지다양한파장에서의에어로졸광흡수특성에대한평가가가능하다. CLAP은필터의잦은교체로인한결측발생의문제점을해결한 PSAP의개선품으로 PM 10 ( 입경이 10 μm보다작은에어로졸 ) 과 PM 1.0 ( 입경이 1.0 μm보다작은에어로졸 ) 임팩터를주기적으로통과하는방식으로에어로졸의입경별광흡수특성을측정할수있다. COSMOS는인렛을 400 로가열하여휘발성유기물질을제거하는기술을채용해서유기물질의광흡수기여도를측정하는데에도움이될것이다. 이상관측기기들의광산란오차보정에는네펠로미터 (TSI-3563 Integrating Nephelometer, TSI Incoporated) 를사용하였다. 제주고산기후관측소의블랙카본및에어로졸흡수계수관측기기및그특징을 Table 3-1에정리하였다. CLAP의에어로졸흡수계수는 Absorption Cross-Section 값을 10 로가정하여블랙카본질량농도로환산되었다. Fig 은제주도고산기후관측소에서 2013년 3월부터 7월까지에쎌로미터, CLAP, COSMOS, PAX로측정된블랙카본질량농도를나타낸것이다. CLAP은전기간관측되었으나, Table 3-1에서설명한것처럼나머지 2개관측기기는정비 / 보정, 타관측소측정등의이유로일부기간결측이존재한다

30 Table 3-1. 고산기후관측소블랙카본질량농도및에어로졸흡수계수관측현황 measurement method wavelength (nm) Period Remarks Aethalometer filter-based 370, 470, 520, 590, 660, 880, 950 Jun 20 wide range of wavelengths CLAP filter-based 467, 528, 652 adjustable particle diameter high COSMOS filter-based 565 July 18 temperature heater inlet Fig 년 3 월제주도고산기후관측소의블랙카본질량농도 (CLAP 검정 ) Fig Fig. 3-1 과같음 년 4 월 (CLAP 검정 )

31 Fig Fig. 3-1 과같음 년 5 월 (CLAP 검정, COSMOS 빨강 ). Fig Fig. 3-1 과같음 년 6 월 (CLAP 검정, COSMOS 빨강, 에쎌로미터파랑 ). Fig Fig. 3-1 과같음 년 7 월 (CLAP 검정, COSMOS 빨강, 에쎌로미터파랑 )

32 Fig Fig. 3-1 과같음 년 8 월 (CLAP 검정, 에쎌로미터초록 ). Fig Fig. 3-1 과같음 년 9 월 (CLAP 검정, 에쎌로미터파랑 ). 동일항목을측정한 3개의관측기기는매우유사한시간변화경향성을보이고있으나, 그값의차이가크다. 전체적으로 CLAP과에쎌로미터의관측값이 COSMOS의블랙카본질량농도관측값보다크게나타났다. COSMOS는인렛샘플의가열을통해휘발성유기물질을제거하는기술을채택하였으므로, 언급한차이는유기물질의광흡수기여분으로생각할수있다. 이들의차이를비교하기위해 3개관측기기가모두관측을수행한 6월 20일부터 7월 18일까지의블랙카본질량농도관측결과를비교해보았다. COSMOS, CLAP, 에쎌로미터로측정된블랙카본질량농도의평균과표준편차는각각 137 ± 112 ng m -3, 265 ± 223 ng m -3, 448 ± 424 ng m -3 와같다. 이는 2013년고산기후관측소에서 CLAP, COSMOS, 에쎌로미터로측정된블랙카본질량농도의상관관계를나타낸 Fig. 3-8을보면쉽게알수있다. CLAP과에쎌로미터의상관관계는파랑색, CLAP과 COSMOS의상관관계는빨간색으로나타내었다. 상호간의상관관계는상관관계지수 R 2 가각각 0.94, 0.96으로매우높은상관관계를보이는것을알수있지만, 그기울기는매우다른것을볼수있다. 이는 COSMOS와 CLAP의블랙카본농도

33 차이에서유기물질의흡수기여도를볼수있는동시에 CLAP의블랙카본질량농도를단순히 Absorption Cross-Section 값 10 으로나누어서만은구할수없음을보여준다. 필터-기반방식과는다른광-음향적방법으로에어로졸흡수계수를측정하는 PAX는기기점검문제로 6월이후현재까지관측을수행하지못하였다. Fig. 3-9는 2013년 5월 11일부터 6월말까지 PAX와 CLAP의관측결과를일평균하여비교한것이다. PAX의관측이수행된기간의결과인그림 3-9를통해필터기반관측기기인 CLAP의절댓값이약 50% 가량오차가있을수있음을유추해볼수있다. Fig 고산기후관측소에서에쎌로미터, COSMOS 와 CLAP 으로측정된블랙카본 질량농도의상관관계 (CLAP 과에쎌로미터파랑, CLAP 과 COSMOS 빨강 )

34 Fig PAX 와 CLAP(PM 10 ) 의에어로졸흡수계수관측결과비교

35 에어로졸흡수계수의파장의존도를나타내는흡수계수옹스트롬지수는아래의식 (1) 과같이나타낼수있으며, ln ln (1) 선행연구에따르면, 순수한블랙카본의흡수계수옹스트롬지수는약 1의값을가지며, 브라운카본이포함된에어로졸은단파장의흡수계수가상대적으로증가하여, 흡수계수옹스트롬지수를증가시킨다 (Kirchstetter et al., 2004). 따라서, 브라운카본의영향을파악하는척도가될수있는데, Fig. 3-10은과제수행기간동안의흡수계수옹스트롬지수의변화를나타낸것이다. 흡수계수옹스트롬지수변화를살펴볼때 2013년에는제주고산지역에서봄 / 겨울철인 1 3월에다른달에비해브라운카본의광흡수기여도가상대적으로높았음을유추해볼수있다. 그러나, 이는흡수계수관측기기의오차에관련된것으로흡수계수관측기기의정확성을함께고려해야한다. Fig CLAP 467/652 nm 파장으로산출한 2013 년제주고산지역흡수계수 옹스트롬지수

36 2. 에어로졸광학변수측정 고산기후관측소에서에어로졸의광학변수의측정항목과측정장비를 Table 3-1에나타내었다. 과제수행기간동안측정이이루어졌으며, 고산지역의전기정전일시또는강한바람과강수일및기기보정시기등을제외하고측정이이루어졌다. 에어로졸산란도를측정하기위해 TSI 파장네펠로미터 (Nephelometer) 로에어로졸산란계수를측정하였고, 에어로졸흡수도를측정하기위해 Magee Sci. AE-31 7 파장에쎌로미터 (Aethalometer) 를활용하였다. 뿐만아니라앞서표1.1.1에나타내었듯이 COntinuous Soot MOnitoring System (COSMOS) 와 Continuous Light Absorption Photometer (CLAP, ESRL/NOAA) 역시블랙카본질량농도측정에활용되었다. 에어로졸크기별수농도는 TSI3034 Scanning Mobility Particle Sizer (SMPS) 를통해직경 10 nm 에서 500 nm의에어로졸을 Differential Mobility Analyzer (DMA) 를통하여 54 개의구간으로나눈후, Condensation Particle Counter (CPC) 로구간별에어로졸수농도를측정하였으다. 더불어 3 nm 이상의에어로졸총수농도는 3776 CPC로측정하였다. AERONET (AErosol RObotic NETwork) Sun/Sky radiometer으로단산란알베도와 columm 광학두께인 AOD(aerosol optical depth) 를측정하였다. 또한, 에어로졸연직분포를살펴보기위해두파장라이다를통해후방산란강도, 편광소멸도및파장신호비의연직분포를관측하였다. Fig. 3-11은고산관측소내부의측정기기들을나타낸사진이며, Sun/Sky radiometer의경우 18 m 복사타워에설치되어관측하였다. 과제수행기간가운데측정된결과분석중블랙카본, 브라운카본입자에의한광흡수기여도는앞서자세히설명하였으며, 다른측정광학변수의결과는본보고서의 4. 대기갈색연무의물리적 광학적 복사적특성상시모니터링 에서자세히다루도록하겠다

37 Table 3-2. 고산기후관측소에서에어로졸의광학변수측정항목과측정장비목록 측정항목 측정기기명 산란도 ( 에어로졸산란계수 ) TSI 3536 Nephelometer 흡수도 ( 블랙카본질량농도 ) Magee Sci. AE-31 Aethalometer 단산란알베도 AERONET Sun/Sky radiometer 에어로졸크기별수농도 TSI3034 SMPS 총수농도 TSI 3776 CPC 연직분포 2-W Pol. Lidar column 광학두께 AERONET Sun/Sky radiometer TSI 3776 CPC TSI 3563 Nephelometer TSI 3034 SMPS 2-W Pol. LIDAR Magee Sci. AE-31 Aethalometer Fig 고신기후관측소내부에설치된에어로졸광학변수측정기기

38 제 2 절대기오염집중측정소측정자료의연계분석을통해한반도 주변대기갈색연무거동특성분석 1) 1. 제주봉성대기오염집중측정소와고산기후관측소자료 ( 에어로졸광학특성 ) 의종합분 석을통한한반도대기갈색연무의거동특성과지역기후에미치는영향 Fig 은과제수행기간인 2013년 3월부터 9월까지국립환경과학원백령도대기오염집중측정소 ( 이하백령도 ), 제주대기오염집중측정소 ( 이하제주 ) 와고산기후관측소 ( 이하고산 ) 에서측정된에어로졸산란계수와블랙카본질량농도를나타낸것이다. 에어로졸산란계수는 550 nm, 블랙카본질량농도는 880 nm의값을선택하였다. 관측전기간에대해백령도, 제주와고산의에어로졸산란계수는각각 95.6 ± 99.8 Mm -1, 73.5 ± 81.2 Mm -1, 75.8 ± 72.9 Mm -1, 블랙카본질량농도는각각 482 ± 311 ng m -3, 604 ± 544 ng m -3, 628 ± 549 ng m -3, 같이나타났다. 그러나백령도에서기기점검문제로에쎌로미터가 5월 8일부터현재까지, 네펠로미터는 3월 6일부터 8월 12일까지운영이중단되었으므로, 동시관측자료가부족하므로다른두지역에비해서백령도지역의블랙카본질량농도가낮다고말할수는없다. 다만, Fig 에서백령도와다른지역간의동시관측자료가있는때를살펴보면, 2013년에는백령도지역의에어로졸산란계수와블랙카본질량농도가다른두지역에비해전반적으로낮은값을보였다고말할수있다. 1) 본보고서에사용및분석된대기오염집중측정소 ( 제주봉성, 백령도 ) 의자료는보정전자료임을밝힙니다

39 Fig 년 3 월국립환경과학원백령도대기오염집중측정소 ( 녹색 ), 제주대기 오염집중측정소 ( 빨강 ) 와고산기후관측소 ( 파랑 ) 에서측정된에어로졸산란계수 ( 위 ) 와블랙 카본질량농도 Fig Fig 와같음 년 4 월

40 Fig Fig 와같음 년 5 월 Fig Fig 와같음 년 6 월

41 Fig Fig 와같음 년 7 월 Fig Fig 와같음 년 8 월

42 Fig Fig 와같음 년 8 월 전체적으로고농도사례가 4 5월에집중되었던예년과달리 2013년에는제주와고산두지역모두 7월 25일부터 8월 10일까지고농도사례가보인점이특이하다. 다만, 7월의고농도사례에서에어로졸산란계수는제주지역이, 블랙카본질량농도는고산지역에뚜렷하게높은값을보여진행중인관측기기비교관측실험의결과를참고해볼필요가있다. 또한, 두관측소는수평거리약 km 정도로멀지않은거리에위치하고있어, 유사한시간변화경향성을보일것으로예상해보았지만, 전반적인관측결과는제주보다고산에서다소높은값을보였다. 이는제주지역과고산지역의지형차이나해발고도등의차이로인해에어로졸의유입경로가달라진것을원인으로생각해볼수있다. 예를들어, 해안가절벽에위치한고산기후관측소의지형적특성상 MBL(Marine Boundary Layer) 이내륙지역보다낮은 km 고도에서형성된다면, 제주지역은경계층상부의청정한자유대기의영향을받을가능성이있다. Fig. 3-19는국립환경과학원제주대기오염집중측정소에서 7월 19일부터 7월 31일까지국립환경과학원제주대기오염집중측정소와서울대학교의네펠로미터의비교관측수행결과를보인것이다. 상호비교결과에서두기기의에어로졸산란계수는상관계수 R 2 가약 1.00 으로매우높은상관성을보였지만, 추세선의기울기가약 0.71로나타나, 서울대학교네펠로미터 ( 이하서울대네펠로미터 ) 가국립환경과학원제주대기오염집중측정소네펠로미터 ( 이하

43 과학원네펠로미터 ) 보다대략 29% 큰값을보였다. 동일한제조사와동일한모델의관측기기 에서이러한차이는크다고할수있다. 이러한차이를보이는점에주목하여 9 월 30 일다시 기기간오차의원인을파악하고자최초보정상태에서 span check 를 9 월 30 일수행하였다. Fig 제주대기오염집중측정소애소수행된네펠로미터상호비교관측 의에어로졸산란계수상관관계

44 Table 3-3과 Table 3-4는네펠로미터의 span check 결과를보인것이다. 네펠로미터의 span check 결과에서총오차가 10% 정도의값을보이면재보정을권장한다. 따라서, 국립환경과학원제주대기오염집중측정소의네펠로미터재보정이필요하다고판단하였다. 마지막으로 10월 14일에과학원자체적으로네펠로미터의 2차보수 / 점검이있었다. Table 3-3. 국립환경과학원제주대기오염집중측정소네펠로미터의 span check 결과 NIER Total scattering Back scattering Blue Green Red Blue Green Red Background CO 2 Percent error (%) Total Error (%) Table 3-4. 서울대학교네펠로미터의 span check 결과 SNU Total scattering Back scattering Blue Green Red Blue Green Red Background CO Percent error (%) Total Error (%)

45 Fig. 3-20은이러한점검및보정작업을모두마친 10월 14일을기준으로 10월의상호비교관측결과를둘로나누어보인것이다. 모든점검을완료한이후에는상관관계가약 R 2 =1.00, 추세선의기울기가약 0.99로 10월 14일이전의추세선기울기 0.74와비교해볼때, 서울대네펠로미터와과학원네펠로미터두기기의산란계수가매우잘일치하게되었으며, 관측기기의정확성향상되었다고볼수있다. Fig 제주봉성대기오염집중측정소에서의관측기기비교관측실험 결과. 수리이전 ( 빨강 ), 수리이후 ( 파랑 )

46 Fig 은국립과학원제주대기오염집중측정소의에쎌로미터와서울대학교의 COSMOS 를국립환경과학원제주대기오염집중측정소에서상호비교관측한결과를나타낸것이다. 에 쎌로미터와 COSMOS 두관측기기사이에는매우높은상관관계 ( 상관계수 R 2 = 1.00, 0.97) 가 존재하는것으로나타났으나, 에쎌로미터와 COSMOS의비교관측실험은 Fig. 3-8에서본것처럼고산에서의에쎌로미터와 COSMOS로관측한블랙카본질량농도역시상당한차이를보이고있으므로, 관측기기의특성에의한차이로보인다. COSMOS는인렛을약 400 로가열하여휘발성유기물질을제거하는방식을채택하고있으므로이러한차이는에쎌로미터와 COSMOS 각관측기기의특성차이와함께휘발성유기물질에의한영향이가해진것으로판단할수있다. Fig 제주대기오염집중측정소와고산기후관측소에서의에쎌로미 터블랙카본질량농도상관관계

47 2. 백령도, 제주대기오염집중측정소와고산기후측정소의에어로졸물리특성자료를통한 대기갈색연무 ( 입자생성및성장현상 ) 의연계분석 백령도와제주봉성의대기오염집중측정소와고산기후관측소는현재동일한 SMPS3034 장비를이용하여에어로졸입경별수농도를측정하고있다. 지리적으로가까운고산과봉성의자료의경우유사한에어로졸입경별수농도변화가나타나는반면약 540 km 떨어진백령도의결과와고산또는봉성의결과는시간의차이를확인할수있었다. 예를들어 Fig 는백령도와제주봉성의대기오염집중측정소와고산기후관측소에서관측된에어로졸입경별수농도분포로, 입자생성및성장현상이관측되는날이백령도와제주도가서로상이하게나타남을볼수있다. 구체적으로살펴보면 4월 14일의경우백령도에서는매우강한입자생성및성장현상이일어난반면제주봉성대기오염집중측성소와고산기후관측소에서는입자생성및성장현상이관측되지않았다 (Fig. 3-25). 이날의세관측소의 00UTC (Local time: 09시 ) 에해당하는공기괴의 72시간역궤적분석 (Fig. 3-26) 을살펴보면백령도는상층에서빠른속도로북서풍계열의바람이유입되는반면, 제주는느린축적된 (aged) 공기괴가유입되고있는것을볼수있다. 하지만 09UTC (Local time: 18시 ) 의경우 (Fig. 3-27) 제주봉성대기오염집중측정소와고산기후관측소에서 50 nm 미만의에어로졸수농도가급격히증가하는것을볼수있는데, 이시간의공기괴의흐름이세지역모두북서풍의기류에영향을받고있으며, 백령도에서새롭게생성된미세입자들이성장하여제주에서관측된것으로사료된다. Fig 년 4 월동안백령도대기오염집중측정소에서관측된에어로졸입경별수농도

48 Fig 년 4 월동안고산기후관측소에서관측된에어로졸입경별수농도 Fig 년 4 월동안제주봉성대기오염집중측정소에서관측된에어로졸입경별수농 도

49 Fig 년 4 월 14 일 (a) 백령도와 (b) 제주봉성의대기오염집중측성도와 (c) 고산기 후과측소에서관측된에어로졸입경별수농도

50 (a) (b) (c) (d) Fig 백령도와제주대기오염집중관측소와고산기후관측소의 2013 년 (a) 4 월 13 일 21UTC, 4 월 14 일 (b) 00UTC, (c) 03UTC 와 (d) 06UTC 의 72 시간역궤적분석

51 (a) (b) (c) (d) Fig 백령도와제주대기오염집중관측소와고산기후관측소의 2013 년 4 월 14 일 (a) 07UTC, (b) 08UTC, (c) 09UTC 와 (d) 10UTC 의 72 시간역궤적분석

52 3. 한반도중부, 남부복사강제지수산정 본연구에서는 AERONET (Aerosol Robotic Network) 선 / 스카이레디오미터관측으로부터얻은파장별연직기주적분된에어로졸광학두께 (Aerosol optical depth, AOD), 단산란알베도 (Single scattering albedo, SSA), 비대칭변수 (Asymmetry parameter) 를통해 AERONET 알고리즘에서제공되는에어로졸복사강제지수를고산, 백령도, 서울과광주에대하여비교하였다. 그예로 Fig. 3-28과 Fig. 3-29는백령도대기오염집중관측소에서 3월부터 6월까지관측된 AOD (675 nm) 와 SSA (675 nm), 그리고에어로졸복사강제력지수 ( 대기상단, 대기, 지표 ) 를나타낸것이다. Fig 년 3 월 ( 왼쪽 ) 과 4 월 ( 오른쪽 ) 백령도에서관측된 AOD 와 SSA, 그리고에어 로졸복사강제력지수

53 Fig 년 5 월 ( 왼쪽 ) 과 6 월 ( 오른쪽 ) 백령도에서관측된 AOD 와 SSA, 그리고에어 로졸복사강제력지수 고산, 백령도, 서울과광주의월별에어로졸복사강제력의변화를살펴보기위해 Fig. 3-30에나타내었는데각관측기간은고산의경우 2013년 3-7월, 백령도는 3-6월, 서울은 1-7 월, 그리고광주는 3-10월이다. 여기서관측기간이겹치는 3, 4, 5, 6월의에어로졸복사강제력의변화를살펴보면지표와대기의에어로졸복사강제력의경우는고산이 3, 4, 5월에가장높고서울과광주는비슷하였으며백령도가가장낮은값을보였다. 대기상단에서는 3-6월의에어로졸복사강제력은약 30 W m -2 로네지역이비슷하게나타났다. Table 3-5와 Table 3-6을살펴보면 3월의경우고산의관측자료개수가적고, 6월의경우광주가관측자료개수가적으므로월평균의직접비교가어려워 4월과 5월에대해비교했을때 SSA의경우는 4 월, 5월둘다네지역에서유사하게나타났다. AOD의경우는 4월에네지역중에서고산과광주가약 0.34로백령도 (0.25) 와서울 (0.25) 에비해더높았으며, 5월의경우는서울이 0.44로가장높고백령도가 0.28로가장낮았음을알수있다. 또한복사강제지수를 AOD로표준화하여나타낸복사강제효율을보면대기상단에서백령도의복사효율이더크게나타났지만, 대기복사강제효율은대기복사강제지수와비슷한양상을보였다 (Fig. 3-31)

54 Fig 고산, 백령도, 서울, 광주에서 2013 년에측정된월평균에어로졸복사강제지 수 ( 고산 : ; 백령도 : ; 서울 : ; 광주 : )

55 Fig 고산, 백령도, 서울, 광주에서 2013 년에측정된월평균에어로졸복사강제 효율 ( 고산 : ; 백령도 : ; 서울 : ; 광주 : ) 다른도시의에어로졸복사강제지수, 복사강제효율과비교해보기위해 Fig. 3-32에안면도, 네팔카트만두 (Kathmandu), 몰디브 (Maldives), 인도칸푸르 (Kanpur), 중국베이징 (Beijing), 일본시라하마 (Shirahama) 의자료를사용하여비교하였으며각도시의관측된기간도함께나타냈다. 대기에어로졸복사강제지수에서고산, 백령도, 서울, 광주는 Kathmandu, Kanpur, Beijing보다낮았고, 고산과백령도는 Maldives와 Shirahama와유사하였지만, 서울광주는 Maldives와 Shirahama 보다는높은것을보였으며이는대기복사강제효율에서도유사하게나타났으며, 고산과백령도가서울, 광주에비해대기복사강제효율이낮은것을볼수있는데이는고산, 백령도가서울, 광주보다광흡수에어로졸이적음을나타낸다

56 Table 3-5. 고산, 백령도에서관측된 AOD 와 SSA 의월평균과데이터수 AOD Gosan SSA Data AOD Baengnyeong-do SSA Data (675 nm) (675 nm) No. (675 nm) (675 nm) No. March 0.44 ± ± ± ± April 0.35 ± ± ± ± May 0.34 ± ± ± ± June 0.33 ± ± ± ± July 0.14 ± ± Table 3-6. 서울, 광주에서관측된 AOD 와 SSA 의월평균과데이터수 AOD Seoul SSA Data AOD Gwangju SSA Data (675 nm) (675 nm) No. (675 nm) (675 nm) No ± January 0.15 ± ± February 0.17 ± ± 0.95 ± March 0.25 ± ± April 0.33 ± ± ± ± ± 0.93 ± May 0.44 ± ± June 0.51 ± ± 0.96 ± ± ± 0.88 ± July 0.39 ± ± ± August ± ± September ± ± Octerber ±

57 (a) Gosan Baengnyeong Seoul Gawngju Anmyeon Kathmandu Maldives Kanpur Beijing Shirahama (b) Gosan Baengnyeong Seoul Gawngju Anmyeon Kathmandu Maldives Kanpur Beijing Shirahama Aerosol Radiative Forcing (W m -2 ) TOA Atmosphere Aerosol Radiative Forcing Efficiency (W m -2 τ -1 ) TOA Atmosphere Surface Surface Fig 각지역별 (a) 에어로졸복사강제지수와 (b) 에어로졸복사강제효율 (Gosan: ; Baengnyeong: ; Seoul: ; Gwangju: ; Annmyon: ; Kathmandu: ; Maldives: ; Kanpur: ; Beijing: ; Shirahama: )

58 제 3 절권역별집중측정소의물리특성모니터링장비정도관리 (Standard Operating Procedure) 작성및운영기술지원 2) 본과제를통해고산기후관측소에서에어로졸물리적특성관측에사용하는장비의표준운영방법 (SOP) 및정도관리매뉴얼을작성한다. 이에해당하는장비목록및관측항목은다음과같다. 고산기후관측소에서에어로졸물리적특성관측에사용하는장비는직경 nm 에어로졸수농도를측정하는 Scanning Mobility Particle Sizer(SMPS; TSI-3034), 직경 μm 에어로졸수농도를측정하는 Aerodynamic Particle Sizer(APS; TSI-3321) 와블랙카본의질량농도를측정하는 Aethalometer(AE-31) 가있다. SMPS는에어로졸입자를이송하는유속, 광학기온도나냉각기온도, SMPS 내부의 Condensation Particle Counter(CPC) 내부저장소용액단계등확인해야할결함목록점검및정리하여매뉴얼을작성하고, 생산된자료의질을높일수있도록이를정도관리할수있는알고리즘을개발한다. APS의경우주요결함확인요소는전체유입양, 에어로졸이송속도, 인렛 (Inlet) 압력등을들수있으며, 에쎌로미터의경우는블랙카본농도를에어로졸흡수계수로변환하는과정에서의광산란효과, 다중산란효과, 필터-적산효과등을보정하는것이필요하다. 이들각각의원인으로인한오차를보정하고자료처리를자동화하는내용을담고있는알고리즘을사용자설명서와컴퓨터프로그램의형식으로 6개권역별대기오염집중측정소에제공하며각장비의운영방법및정도관리내용을부록책자표준운영방법 (SOP) 에자세히기술하였다

59 제 4 절대기갈색연무의물리적 광학적 복사적특성상시모니터 링 1. 에어로졸의광학변수및 BC 농도측정및분석 가. 에어로졸산란도, 흡수도및 BC 농도측정및분석 Fig. 3-33은 년고산기후관측소의에어로졸산란계수, 블랙카본질량농도, 옹스트롬지수를나타낸것이다. 450 nm 의에어로졸산란계수를 σ sp,450nm, 700 nm의에어로졸산란계수를 σ sp,700nm 라고할때, 입자의크기를나타내는옹스트롬지수 (A ngstom Exponent, ) 는식 (1) 을통해산출하였다. ln ln (1) Fig 년제주고산지역의에어로졸광학특성월평균 2011 년 2 월에는고농도사례직후기기결함으로결측되어에어로졸산란계수와블랙카

60 본질량농도모두상당히높은값을보이고있지만, 이러한경우는고농도사례의영향이과다반영된것이다. 2009년, 2010년봄과 2012년 11월부터 2012년 5월까지관측기기의수리를위해결측기간이존재한다. 에어로졸유량및습도를능동적으로조절하는시스템이도입된 2011년말부터에어로졸산란계수가이전의기간에비해전반적으로낮은값을보인다. 샘플링시스템의변화로인해차이를보인것으로판단되며, 시스템이교체초기인 2011년말에는겨울로갈수록다소낮은값을보이는경향성을보였지만, 샘플링시스템이안정화된 2012년초부터는다시예년과유사한경향성을보이며변화하고있다. 예년과마찬가지로블랙카본질량농도와는달리에어로졸산란계수가 6월에최대값을보이고있는데, 이는여름철기단의정체로인해유입되는에어로졸이적산되는원인으로판단된다 (Kim et al., 2007). 에어로졸의크기와상관성이높은것으로알려진옹스트롬지수는 의범위에분포하며, 에어로졸산란계수나블랙카본질량농도에비해연변화경향성이작게나타났다. 다만, 2010년가을에는옹스트롬지수가매우증가한것을볼수있는데, 이때의에어로졸산란계수가매우낮았음을감안하면옹스트롬지수산출알고리즘의오차범위를고려해야할필요가있다. 2013년은결측으로인해 1 5월의블랙카본질량농도가없지만, 6월부터감소하여 8 9 월이후다시증가하는예년과유사한계절변화경향성을보이고있다

61 나. 에어로졸크기별개수농도측정및총수농도분석 월별에어로졸입경별수농도분포의변화특성을살펴보면강수에의한영향을상당히받고있는것을알수있다. 5월은강수일의 8일이었던반면, 6월은 17일로강수에의한세정효과로인해에어로졸의수농도가 5월에비해 6월에줄어든것을볼수있다 (Fig. 3-34와 Fig. 3-35). 7월과 8월은기류의영향에따라에어로졸수농도의변화를보였다 (Fig. 3-36과 Fig. 3-37). 기압계를따라고산으로공기괴가유입될때, 남쪽에서유입되는경우, 즉 open 바다에서직접불어들어오는경우는에어로졸의수농도가낮았으며, 고산의서쪽에서유입되는경우, 즉중국의남부쪽에서공기괴가유입될때는에어로졸의수농도가높아지는경향성을보였다. 8월이후에어로졸입경별개수농도측정기기는기기수리및보정을하여결측하였다. 더불어 5월부터 7월까지에어로졸총수농도의평균과표준편차및최댓값과최솟값을 Table 3-7에나타내었다. 6월에는총수농도가급격히 80,000 # cm -3 을넘는경우가있었으나장시간지속되지는않았다. 7월의평균값의경우 SMPS에서고농도사례일로관측되는 24일이후의경우 CPC에서는관측이이루어지지않아평균값에반영이되지않았다. Fig 년 5 월고산기후관측소에서관측된에어로졸입경별수농도

62 Fig 년 6 월고산기후관측소에서관측된에어로졸입경별수농도 Fig 년 7 월고산기후관측소에서관측된에어로졸입경별수농도 Fig 년 8 월고산기후관측소에서관측된에어로졸입경별수농도

63 Table 3-7. 고산기후관측소에서 2013 년 5 월, 6 월과 7 월에관측된에어로졸 총수농도의평균, 표준편차, 최댓값, 최솟값과자료개수 Total aerosl number concentration month (> 3 nm, # cm -3 ) data number mean ± 1. Std. dev. max min (1hr) ± ± ± 다. 에어로졸 AOD, 복사강제력및연직분포측정및분석 제주고산기후관측소에서는또한일본국립환경연구소 (National Institute for Environmental Studies; NIES) 에서개발된다파장편광라이다가설치되어 2011년이래로연속관측을수행하고있다. 라이다는대기중으로레이저를발사하여구름이나에어로졸, 공기분자에의해후방산란된빛을감지하여대기의연직분포파악에이용된다. 본연구에서사용된라이다는 532 nm 영역의파장을사용하며후방산란강도를통해대기중구름이나에어로졸의분포를파악하고, 후방산란된빛의비편광도를관측함으로써구름이나에어로졸의비구형정도를파악할수있다. Fig 은제주고산기후관측소에서 2013년 5월부터 10월까지라이다관측으로산출된후방산란강도와편광소멸도를나타낸것이다. 그림에서후방산란강도가붉은색으로나타나는매우강한신호는구름에의한것으로판단할수있다. 에어로졸은주로지표면부근에분포하는데 5월에는약한에어로졸층이 5 km 이상의높은고도까지분포하는경우가빈번히발생하는것을볼수있다. 이러한에어로졸의분포고도는여름철이되면서감소하게되는데, 특히 7월과 8월에는잦은강우와낮은고도의구름에의해대기중에어로졸이거의관측되지않으며구름이없을때에도에어로졸의농도가상대적으로낮은것을볼수있다. 9월과 10월은 5월 6월초의라이다관측결과와비슷한양상을보이나구름및강우의빈도는관측된전기간중가장적어맑은날이많았다. 가을철에어로졸의분포고도는대략지표면에서부터 3 km 이내로봄철에비해낮은고도에분포하였으며후방산란강도가낮은것

64 으로보아에어로졸층의농도도봄철에비해낮은것으로판단된다. 편광소멸도는구름이나에어로졸의비구형정도를나타내는값으로값이클수록비구형정도가심함을의미한다. 일반적으로오염물질이나해염입자와같은에어로졸은구형에가까우나황사입자는비구형이기때문에이를통해황사의판별이가능하다. Fig. 3-38의편광소멸도를통해 2013년 5월에몇차례의황사층이통과하였음을알수있다. 5월 1 2일, 일, 21 23일, 30 31일무렵에지표면에서수백 m부터수 km까지편광소멸도가높은것을확인할수있으며이시기에황사층이통과한것으로판단된다. 그러나기상청미세먼지 (PM10) 관측으로는황사입자가거의관측되지않아기상청에서는 2013년 5월이후로고산에서의황사가보고되지않았다. 이는라이다로관측된황사층이지표면에도달하지않고상층으로통과하였기때문이다. 특히, 2013년 6월 2 7일에는지상 2 4 km 상공에편광소멸도가 0.2 이상으로매우뚜렷한황사층이통과하는것을볼수있다 (Fig. 3-39). 7월과 8월에는봄철에비해에어로졸층에서의편광소멸도가매우낮은것으로보아오염물질이나해염과같은구형에가까운에어로졸의비중이높은것으로판단된다. 가을철에도평소에비해편광소멸도가증가하는사례를볼수있는데 9월 15 18일경과 10월 12 14일경에지상 1 3 km 부근의편광소멸도가약 0.1 정도로증가하여약한황사층이통과한것을추측해볼수있다. 그러나이층의후방산란강도가약하게나타난것으로보아황사층의강도는강하지않은것으로판단되며지표면에도달하지않아지상관측장비로는관측되지않았다. Fig 년 5 월제주고산기후관측소에서의라이다로관측된 532 nm 파장에서의 후방산란강도 ( 위 ) 와편광소멸도 ( 아래 )

65 Fig Fig 과동일 년 6 월의관측결과. Fig Fig 과동일 년 7 월의관측결과

66 Fig Fig 과동일 년 8 월의관측결과. Fig Fig 과동일 년 9 월의관측결과

67 Fig Fig 과동일 년 10 월의관측결과. 또한본연구에서는국제공동관측망인 AERONET (Aerosol Robotic Network) 에가입되어있는선 / 스카이레디오미터를통해에어로졸광학두께 (aerosol optical depth; AOD) 와단산란알베도 (single scattering albedo; SSA) 의상시관측을수행하였다. Fig 은 5월부터 7 월까지관측한결과이며, 7월 16일이후자료의주기적검 보정을위해미국 National Aeronautics and Space Administration (NASA) Goddard로선 / 스카이레디오미터를보내, 자료가부재하다. 앞서라이다의편광소멸도를통해서분석된지표면까지황사층이도달했던 5월 11 12일, 21 23일과상공으로통과한황사층이관측된 6월 2 7일의경우 AOD가다른날에비해높게관측된것을확인할수있다. 그리고 6월과 7월은잦은강우와낮은고도의구름에의해 AOD 관측빈도가낮고, 관측된에어로졸의복사강제지수역시 5월과비교해서낮은것을알수있다

68 Fig 년 5 월고산기후관측소에서관측된 AOD 와 SSA, 그리고에어로졸복 사강제지수 Fig Fig 와같음 년 6 월

69 Fig Fig 와같음 년 7 월

70 2. 신규관측자료및기존관측자료분석과 Data Workshop 개최 가. 신규관측자료및기존관측자료분석 기존관측자료에서 7월과 8월에관측된에어로졸산란계수, 흡수계수및에어로졸수농도는다른달에비해평균값이낮은걸볼수있다. 이는잦은강수로인해에어로졸의세정효과때문으로볼수있다. 하지만 2013년의경우여름철고농도오염사례가관측되어, 대기갈색연무의한반도영향이여름철에서미치고있음을시사하고있다. Fig. 3-47은 2013년 7월 12일부터 8월 3일까지고산기후관측소에서관측된네펠로미터로측정한에어로졸산란계수 (550 nm Mm -1 ), 에쎌로미터로측정한 BC 질량농도 (880 nm, ng m -3 ) 와 SMPS로측정한에어로졸입경별수농도 ( 직경 nm) 의시계열을나타낸것으로, 세관측기기의관측결과가모두동일하게 7월 24일이전의관측값에비해이후크게증가한것을확인할수있다. 본연구에서는 2012년 7월 13일부터 7월 22일까지를여름철청정사례 (Summer Clean Period) 일로, 7월 24일부터 8월 1일까지를여름철오염사례 (Summer Pollution Period) 일로분류하였다. 두사례기간중에고산기후관측소에서 Lidar로측정된에어로졸의연직후방산랑강도, 편광소멸도와파장신호비를살펴보면, 여름철청정사례의경우에비해여름철오염사례에지표면부근의에어로졸후방산랑강도가더크게나타난것을볼수있다. 두사례일모두지표면부근의편광소멸도와파장신호비는유사하게나타났다 (Fig. 3-48). 고산뿐만아니라동아시아의에어로졸의거동을살펴보기위해 MODIS의 AQUA 센서로측정한동아시아 AOD의분포를 Fig. 3-49에나타내었다. 고산주변의 AOD를살펴보면여름철청청사례에비해여름철오염사례에훨씬더높은값을나타내는것을볼수있다. 고산주변뿐만아니라황해일대와한반도전역에걸쳐여름철오염사례기간에높은 AOD를보였다. 고산에서두사례기간의 48시간역궤적결과 (Hysplit 모델이용 ) 를살펴보면두사례기간에고산으로유입되는공기궤의경로가서로상이함을확인할수있다. 여름철청정사례의경우남풍또는남동풍의바람이오염원소스가적은해양에서유입되었으며, 반면에여름철오염사례의경우서풍또는남서풍계열의바람이중국남쪽에서유입되는것을확인할수있다

71

72 Fig 고산기후관측소에서 (a) 2013 년 7 월 17 일 ~21 일과 (b) 2013 년 7 월 27 일 ~31 일에 Lidar 로관측된에어로졸의연직후방산랑강도, 편광소멸도와파장신호비 (a) (b) Latitude ( N) Latitude ( N) Longitude ( E) Longitude ( E) Fig (a) 여름철청정기간 (2013 년 7 월 12 일 22 일 ) 과 (b) 오염기간 (2013 년 7 월 24 일 8 월 1 일 ) 에평균된 MODIS-AQUA AOD

73 (a) (b) Latitude ( N) Latitude ( N) Longitude ( E) Longitude ( E) Fig HYSPILT 을이용한 (a) 여름철청정기간 (2013 년 7 월 12 일 22 일 ) 과 (b) 오염 기간 (2013 년 7 월 24 일 8 월 1 일 ) 에대한고산기후관측소에서 48 시간역궤적분석 나. 1st International Symposium for Atmospheric Brown Cloud (ABC) and Short-Lived Climate Pollutant (SLCP) 개최 서울대학교와국립환경과학원이공동으로주관하는 Atmospheric Brown Clouds (ABC: 대기갈색연무 ) - Short Lived Climate Pollutants (SLCP: 단기체류기후변화오염물질 ) 심포지움이 9 월 8일부터 10일까지서울대학교에서개최되었다. 본심포지움에서는대표적인 SLCP인블랙카본 (BC), 메탄 (CH 4 ), 오존 (O 3 ) 과에어로졸 (aerosol) 의 Emission Inventory, Observation, Modeling 및 Health Effect에관련된연구결과를종합하고, 지난해유엔환경계획 (UNEP) 산하에발족한 CCAC(Climate & Clean Air Coalition) 와지난 10여년간이룩한 ABC Science와의연계를통하여 SLCP에의한 Climate Change와 Health Effect를저감하기위한방안을모색하고자하였다. 본심포지움에는 30 여명의외국전문가와 UNEP ABC 및 CCAC 고위책임자등총 100명내외가참석하였으며, 32개의학술발표가있었다. ABC-SLCP 심포지움프로그램과발표자료들은부록으로첨부하였다

74 Fig st International Symposium for Atmospheric Brown Cloud (ABC) and Short-Lived Climate Pollutant (SLCP) 개최장소의전경 Fig ABC-SLCP 심포지움발표자및참석자단체사진

75 Fig ABC-SLCP 심포지움의 Session 1 의전경. ( 발표자 : Greg Carmichael) Fig Helena Molin Valdés 의 CCAC 소개

76 IV. 결론 제 1 절결론 본연구에서는제주고산기후관측소에서의지상상시관측을통해대기중블랙카본 / 브라운카본의광흡수기여도및에어로졸의광학특성을파악하였다. 고산기후관측소의관측자료를국립환경과학원산하의백령도와제주 ( 봉성 ) 대기오염집중측정소의측정자료와연계분석을통해한반도주변대기갈색연무의거동특성과지역기후에미치는영향을분석하고, 한반도중부와남부의복사강제지수를산정하였다. 더불어 6개권역별대기오염집중측정소모니터링장비의표준운영방법및정도관리매뉴얼을작성하고운영기술지원을하였다. 마지막으로대기갈색연무의물리적 광학적 복사적특성을측정한결과를분석하였다. 다른에어로졸광학특성에비해에어로졸흡수계수의관측은그오차가큰것으로알려져있으며, 다양한에어로졸흡수계수관측기기의비교평가결과최대약 50% 의측정결과차이를보였다. 흡수옹스트롬지수의변화를통해블랙카본브라운카본의광흡수기여도는봄 / 겨울철인 1~3월에다른달에비해상대적으로브라운카본의광흡수기여도가높았을것으로사료된다. 고산기후관측소에서고산지역의전기정전일시또는강한바람과강수일및기기보정시기등을제외하고에어로졸광학변수측정이이루어졌다. 에어로졸산란도를측정하기위해 TSI 파장네펠로미터 (Nephelometer) 로에어로졸산란계수를측정하였고, 에어로졸흡수도를측정하기위해 Magee Sci. AE-31 7 파장에쎌로미터 (Aethalometer), COntinuous Soot MOnitoring System (COSMOS) 와 Continuous Light Absorption Photometer (CLAP, ESRL/NOAA) 를활용되었다. 에어로졸크기별수농도와총수농도는각각 TSI3034 Scanning Mobility Particle Sizer (SMPS) 와 3776 CPC로측정하였다. AERONET (AErosol RObotic NETwork) Sun/Sky radiometer으로단산란알베도와 columm 광학두께인 AOD(aerosol optical depth) 를측정하였다. 또한, 에어로졸연직분포를살펴보기위해두파장라이다를통해후방산란강도, 편광소멸도및파장신호비의연직분포를관측하였다. 제주고산기후관측소에서의지상상시관측을통해대기중블랙카본 / 브라운카본의광흡수기여도및에어로졸의광학특성을파악하고, 국립환경과학원백령도, 제주대기오염집중측정소와비교하였다. 4 5월에고농도사례가집중되었던예년과달리 2013년은 7월 25일부터 8월 10일까지에어로졸고농도사례가나타났다. 과제기간전기간에걸쳐고산기후관측소의

77 측정결과가제주대기오염집중측정소보다다소높게나타났다. 백령도와제주봉성대기오염측정소와고산기후관측소에서관측한에어로졸물리적특성을통해대기갈색연무의거동특성을분석한결과제주에위차한두지역의에어로졸입경별수농도의변동의유사하였으나, 500 km 이상떨어진백령도와는서로다른에어로졸의소스의영향을받거나같은영향을받더라도시간적차이를나타내는것을확인하였다. 한반도중부 ( 백령도와서울 ) 과남부 ( 광주와고산 ) 의월별 AOD 관측자료의개수가비슷하였던 2013년 4월과 5월을비교해보았을때단산란알베도 (Single Scattering Albedo; SSA) 의경우는 4월, 5월둘다네지역에서유사하였고, AOD의경우는 4월에네지역중에서고산과광주가백령도와서울에비해더높았으며, 5월의경우는서울이가장높고백령도가가장낮았다. 공통으로관측되었던 3-6월의월별에어로졸복사강제력의변화는지표와대기의에어로졸복사강제력의경우, 고산이 3, 4, 5월에가장높고서울과광주는비슷하였으며백령도가가장낮은값을보였다. 대기상단에서는 3-6월의에어로졸복사강제력은네지역이비슷하게나타났다. 또한대기복사강제효율은대기복사강제지수와비슷한양상을보였다. 권역별집중측정소의물리특성모니터링장비표준운영방법 (Standard Operating Procedure) 및매뉴얼을작성하였다. 해당학는장비의목록은 Scanning Mobility Particle Sizer (SMPS, TSI3034), Aerodynamic Particle Sizer (APS), 그리고에쎌로미터 (Aethalometer, AE-31) 이다. SMPS와 APS는각기기에대한설명과설치방법, 관리및유지방법을작성하였고, 기기보정및검정에대한내용도추가하였다. 더불어각기기의자료의처리를원할이할수있는프로그램도제시하였다. 에쎌로미터는기기관측원리와기기를통해관측된블랙카본질량농도를에어로졸흡수계수로변환하는방법을제시하였다. 고산기후관측소에서 2013년 5월부터 10월까지에어로졸물리적 광학적 복사적특성의상시관측을수행하였다. 네펠로미터, 에쎌로미터, SMPS, 그리고 APS를통해지상에어로졸의산란계수, 흡수계수, BC 농도및입경별수농도를관측하였다. 지상의에어로졸의특성은강수와공기괴의유입경로에따라큰차이를나타냈다. 라이다상시관측을통한대기중에어로졸의연직분포는 5월에는지표면에서최대지상 5 km 이상의고도까지분포하는반면 6 월이후로는분포고도가낮아져대부분지상근처에서약하게분포하고있음을알수있었다. 기상청에서보고되지는않았으나 5월부터 6월초까지대기상층으로황사가수차례통과하였음을라이다관측을통해관측하였다. 이러한경우 Sun/Sky radiometer로관측한 AOD 역시다른날에비해높게관측된것을확인할수있다. 그리고 6월과 7월은잦은강우와낮은고도의구름에의해 AOD 관측빈도가낮고, 관측된에어로졸의복사강제지수역시 5월과비교해서낮은것을알수있다

78 신규관측된자료와기존관측자료를비교분석한결과 2013년여름철은다른해여름철에비해고농도오염사례가관측되었다. 이는일반적으로해양으로부터오는기단에영향을받는여름철의기압패턴과달리서풍계열의바람이유입되면서에어로졸소스지역으로추정되는중국남부지역으로부터영향을받은것으로분석되었다. 또한서울대학교와국립환경과학원이공동으로주관하는 Atmospheric Brown Clouds(ABC: 대기갈색연무 ) - Short Lived Climate Pollutants(SLCP: 단기체류기후변화오염물질 ) 심포지움이 9월 8일부터 10일까지서울대학교에서개최되었다. 본심포지움에는 30 여명의외국전문가와 UNEP ABC 및 CCAC 고위책임자등총 100명내외가참석하였으며, 32개의학술발표가있었다

79 제 2 절세부수행계획상목표달성 연구내용블랙카본, 브라운카본입자에의한광흡수기여도산정한반도주변대기갈색연무거동특성분석권역별집중측정소물리특성모니터링장비정도관리대기갈색연무특성상시모니터링 세부추진계획 대기갈색연무의물리적 광학적 변수상시관측에어로졸의광학변수 ( 산란도, 흡수도, 단산란알베도, 에어로졸 크기별수농도, 충수농도, 연직분포, colum 광학두께등 ) 측정 대기갈색연무의거동특성및 지역기후에미치는영향분석 한반도중부, 남부 복사강제지수산정 6 개권역별대기오염집중측정소 모니터링장비와표준운영 방법조사 장비운영및정도관리 매뉴얼작성및운영기술지원 대기갈색연무의 물리적 광학적 복사적특성 관측준비및상시모니터링 신규관측자료및 기존관측자료분석과 Data Workshop 수행기간 (6.74 개월 )

80 V. 기대성과및향후계획 고산기후관측소에서에어로졸의물리적 광학적특성을관측함으로한반도주변대기갈색연무의포괄적이해를높일수있을것으로기대된다. 고산기후관측소의상시관측운영기법들을권역별대기오염집주측정소에서관측하고있는에어로졸장비의운영및자료처리방법에적용함으로관측자료의운영및분석에도움을줄것이다. 또한장기적상시관측은동아시아지역대기오염물질의지속적인연구를가능하게하며대기에어로졸의영향을정량화하는데중요한정보를제공한다. 이는대기갈색연무의정확한감시와평가를통해올바른정책의기초자료를마련하여, 국제환경외교문제에과학적, 능동적으로대처할수있을것으로기대된다. 고산기후관측소의장기간상시관측자료는국내청정지역의배경농도자료로활용할수있으며중국에서한반도로유입되는대기오염물질의정량적해석및국내대기오염배출선정에필요한근거자료로활용할수있다. 또한고산기후관측소와국가대기오염집중측정소의측정자료를연계분석함으로관측자료의질을높일수있으며, 대기갈색연무의시 공간적특성을파악함으로대기갈색연무의이동특성을규명하고, 중국에서유입되는대기오염물질이한반도대기질에미치는영향파악에대한자료를제시가능하며, 나아가동북아시아지역의기후변화연구에유용하게활용될수있다. 또한경제, 외교, 산업, 보건, 농림수산업등에끼치는대기갈색연무의영향파악의기초자료로활용하여국내산업전반의지속적이고안정적인성장이가능하며, 국민건강문제, 신재생에너지시대의대비하는정책수립의근거로활용가능할것이다. 따라서본연구의측정환경기반확보능력, 측정기간동안의기기의유지보수및측정후의자료처리과정의전문성을바탕으로향후국립환경과학원에서측정하고있는에어로졸의물리적특성관측분석에적용및활용하여, 대기갈색구름이한반도의미치는영향을더면밀히살펴볼계획이다

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82 VI. 참고문헌 Ackerman, A. S., O. B. Toon, D. E. Stevens, A. J. Heymsfield, V. Ramanathan, and E. J. Welton (2000), Reduction of tropical cloudiness by soot, Science, 288, Aerosol Instrument Manager, Software for Aerodynamic Particle Sizer (APS) Spectrometers, User s Manual, P/N , Revision E, April 2006, TSI. Aethalometer manual, Andreae, M. O., and A. Gelencser (2006), Black carbon or brown carbon? The nature of light-absorbing carbonaceous aerosols, Atmos. Chem. Phys., 6, Arnott, W. P., K. Hamasha, H. Moosmüller, P. J. Sheridan, and J. A. Ogren (2005), Towards Aerosol Light-Absorption Measurements with a 7-Wavelength Aethalometer: Evaluation with a Photoacoustic Instrument and 3-Wavelength Nephelometer, Aerosol Sci. Tech., 39, Bond, T. C., T. L. Anderson, and D. Campbell (1999), Calibration and Intercomparison of Filter-Based Measurements of Visible Light Absorption by Aerosols, Aerosol Sci. Tech., 30, Chung, C. E., V. Ramanathan, G. Carmichael, S. Kulkarni, Y. Tang, B. Adhikary, L. R. Leung, and Y. Qian (2010), Anthropogenic aerosol radiative forcing in Asia derived from regional models with atmospheric and aerosol data assimilation, Atmos. Chem. Phys., 10, , doi: /acp Coen, C., E. Weingartner, A. Apituley, D. Ceburnis, R. Fierz-Schmidhauser, H. Flentje, J. S. Henzing, S. G. Jennings, M. Moerman, A. Petzold, O. Schmid, and U. Baltensperger (2010), Minimizing light absorption measurement artifacts of the Aethalometer: evaluation of five correction algorithms, Atmos. Chem. Phys., 3, Copehagen Consensus Center (2008), An analysis of black carbon mitigation as a response to climate change, pp. 30. Corrigan, C. E., V. Ramanthan, and J. J. Schauer (2006), Impact of monsoon transitions on the physical and optical properties of aerosols, J. Geophys. Res., 111, D18208, doi: /2005jd