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용하 가
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1 - J. Korean Ind. Eng. Chem., Vol. 20, No. 6, December 2009, 감광성폴리머저항페이스트제조와미세패턴후막저항의형성 김동국 * 박성대 *, **, 유명재 ** 심성훈 ** 경진범 * * 한양대학교응용화학과, ** 전자부품연구원 (2009 년 6 월 30 일접수, 2009 년 8 월 6 일채택 ) Fabrication of Photosensitive Polymer Resistor Paste and Formation of Finely-Patterned Thick Film Resistors Dong-Kook Kim*, Seong-Dae Park*, **,, Myong-Jae Yoo**, Sung-Hoon Sim**, and Jin-Bum Kyoung* *Department of Chemistry & Applied Chemistry, Hanyang University, Ansan , Korea **Korea Electronics Technology Institute, Seongnam , Korea (Received June 30, 2009; accepted August 6, 2009) 알칼리수용액에현상이가능한감광성수지재료와전도성카본블랙필러를이용하여포토패터닝이가능한폴리머후막저항페이스트를제조하고평가하였다. 감광성수지로는인쇄회로기판의보호층으로주로사용되는 photo solder resist (PSR) 를사용하여자외선에의한노광및알칼리수용액에의현상이가능하게하였다. 감광성폴리머저항페이스트를제작한후, PCB 테스트보드를이용하여후막저항체의전기적특성을평가하였다. 카본블랙의첨가량에따라시트저항은감소하였으나, 과량첨가시에는현상성에한계를나타내었다. 재경화에따라서시트저항이감소하였으며, 카본블랙의첨가량이많을수록그변화율은작게나타났다. 포토공정을적용하여, 미세패터닝된 meander 형후막저항체를제조할수있었고, 이방법을통하여적은면적에도시트저항의수십배에달하는큰저항값을구현할수있었다. Using an alkali-solution developable photosensitive resin and a carbon black as a conductive filler, photo-patternable pastes for polymer thick film resistor were fabricated and evaluated. A photo solder resist (PSR), which is usually used as protecting layer of printed circuit board (PCB), was used as a photosensitive resin so that ultraviolet exposure and alkali-aqueous solution development of paste were possible. After fabricating the photosensitive polymer resistor paste, the electrical properties of thick film resistors were measured using PCB test boards. Sheet resistance was decreased with increasing amount of carbon black, but the developability was limited in excess loading of carbon black. The sheet resistance was also reduced by re-curing and the change rate was smaller in higher carbon black loading. Moreover, finely patterned meander-type thick film resistors were fabricated using photo-process and large resistance up to several tens of sheet resistance could be obtained in small area by this technique. Keywords: photosensitive paste, thick film resistor, ultraviolet, carbon black, photo solder resist 1) 1. 서론 전자부품의소형화요구추세는각종능동및수동소자의고집적화를끊임없이요구하고있다. 통상의인쇄회로기판 (PCB : printed circuit board) 기술에서는기판표면에납땜을이용하여칩형태의소자를실장하는형태로이루어지지만, 최근에는수동소자들을기판의내부에내장하기위한수동소자내장기술 (embedded passive technology) 에대한연구가활발히진행되고있다 [1-5]. 세부기술의하나로임베디드저항기술이있으며, 이것은칩저항소자의부품수를절감하여실장비용을줄이고, 납땜에의한기생성분과노이즈의발생을억제하여회로기판의전기적특성및신뢰성을향상시키는것을목적으로하고있다 [6]. 얇은막형태의임베디드저항체를형성하는기술에는박막저항, 세라믹후막저항, 폴리머후막저항, 도금저항등여러가지가있으나, 저온경화형폴리머후막저항을이용하는방법이공정이가장간단하고대량생산공정에유리하며, 비용이적은장점이있어주목받고있다 [6]. 이기술은카본계열의전도성필러와열경화형수지를이용하여페이스트를제작하고, 이를스크린인쇄공정을이용하여기판위에후막형태로인쇄후경화하는방법으로폴리머후막저항체를형성하는기술이다 [7]. Figure 1은 PCB 기판및전극위에형성된후막저항체의개념도이다. 여기서 W는저항체의너비, L은전극간간격으로저항체의길이, t 는저항체의두께로서, 저항 R은다음과같은관계식으로표현될수있다. 다음식에서 ρ는저항체의비저항이며, 이것을후막두께에대하여보정한값이시트저항 Rs이다. 교신저자 ( sdpark@keti.re.kr) 622

감광성폴리머저항페이스트제조와미세패턴후막저항의형성 623 Figure 1. Schematic shape of polymer thick film resistor. 아사히화학연구소는카본블랙을이용한고밀도기판내장용폴리머후막저항페이스트를개발하여상용화하고있다 [8].

2 감광성폴리머저항페이스트제조와미세패턴후막저항의형성 623 Figure 1. Schematic shape of polymer thick film resistor. 아사히화학연구소는카본블랙을이용한고밀도기판내장용폴리머후막저항페이스트를개발하여상용화하고있다 [8]. Dziedzic 등은카본과 polyesterimide 수지를이용한후막저항복합체에대한연구결과를다수보고하였다 [9-13]. Lee 등은후막저항을내장한기판의신뢰성과저항온도계수의개선을위한페이스트조성에대한연구결과를보고한바있다 [14]. 그러나지금까지의연구들대부분은저항체자체특성개선에초점을맞추어진행되어왔으며, 패터닝공정의개선을통하여고집적화를이루고자하는연구는거의이루어지지못하였다. Dziedzic 등이듀퐁의 Fodel 기술을이용하여알루미나기판상에 RuO 2 기반의세라믹소성형저항체를미세구현한바가있으나 [15], 이는공정온도가 850 로높기때문에저온경화형의 PCB 기판에적용할수없다. 또한 PCB의저온공정에서는경화후수지재료가그대로존재하기때문에, 수지재료가모두연소되는소성저항과는다른수지재료가요구된다. 본연구에서는자외선을이용한우선경화, 알칼리수용액을이용한패턴현상 (development) 및이후열경화가가능한복합경화형폴리머후막저항소재를개발하고자하였다. 전도성필러로는카본블랙을이용하고, 수지소재로는 PCB 기판의표면보호층으로주로이용되는 PSR (photo solder resist) 를이용하여감광성저항페이스트를제작하고그특성을평가하였다. 궁극적목표는자외선경화를이용하여저항체의형태를정밀하게구현하는것과미세선간격을가지는저항패턴을구현하는것으로, 스크린인쇄공정보다더욱정밀한형상의저항체를확보하는것이었다. 2. 실험 2.1. 감광성저항페이스트의제조전도성필러로사용된카본블랙으로는 Vulcan XC-72R (Cabot사) 을구입하여사용하였다. 카본블랙의분산을위한분산제로는 BYK사의 BYK-9076을이용하였으며, 점도조절을위한용매로는삼전순약의 BCA (buthyl carbitol acetate) 를이용하였다. 감광성수지재료이면서알칼리수용액에용해되는수지시스템으로는한국다이요잉크사의 PSR-4000 KT33R06 주제와 CA-40 KT33R06 경화제로이루어진이액형 PSR (non volatile content 76%) 을이용하였다. PSR 시스템을구성하는주요유기물성분은카르복시산을함유한다관능성아크릴레이트올리고머, 다관능성아크릴레이트모노머, 광개시제, 에폭시, 에폭시경화제등으로이루어져있다 [16,17]. 아크릴레이트올리고머, 모노머, 광개시제는자외선노광및알칼리수용액현상을통한패터닝에관여하며, 에폭시와에폭시경화제는후열처리단계에서열경화에관여한다. 보관중에폭시의경화반응이일어나지않도록 PSR 주 Figure 2. Procedure for the fabrication of resistor test board. 제에는올리고머, 광개시제, 에폭시경화제등이포함되고, PSR 경화제에는모노머와에폭시가함유되는것이일반적이다. 150 cc 용기에주제 16 g과경화제 4 g, 분산제를넣고고속페이스트믹서 (PDM-300, 대화테크 ) 를이용하여약 2 min간혼합하였다. 분산제의양은이후투입될카본블랙의중량대비 40% 를투입하였다. 혼합된비이클에카본블랙 1.5, 2.0, 2.5, 3.0 g을각각투입하고 2차고속믹싱을실행하였다. 여기서카본블랙의함량을비휘발성분중카본블랙의중량비로나타내면각각 8.7, 11.1, 13.4, 15.5 wt% 이다. 믹싱전점도조절을위하여 BCA를각배치에 1.5, 3, 4.5, 6 g씩추가하였다. EXAKT50 3 roll mill을이용하여혼합물을분산시켜페이스트를제조하였으며, 최종적으로고속믹싱을 1회더실시하였다 후막저항테스트쿠폰의제조및평가제조된페이스트를이용하여 Figure 2와같은공정순서로후막저항테스트쿠폰을제작하였다. 테스트보드는 FR-4 기판을이용하여제작되었는데, 기판상동박을원하는패턴으로에칭하여전극을형성하고이후니켈도금을실시하여경화시동박이산화되는것을방지하였다. 테스트보드의패턴은기초현상실험, 저항값의분포평가, 미세저항패턴의구현등용도에따라다양하게제작하였다. 전극이형성된 FR-4 상에감광성저항페이스트를스크린인쇄기를이용하여전면도포하고약 10 min간상온에서레벨링시킨후 80 오븐에서 15 min 동안건조하였다. 노광공정은 Opto Finetech 사의 KP-1200 노광기를이용하여실시하였으며, 카본블랙의광투과율이높지않은것을감안하여 1500 mj/cm 2 의높은광량으로실행하였다. 노광된저항체막을현상기를이용하여패터닝하였는데, 현상액으로는 1 wt% Na 2CO 3 수용액을이용하였다. 현상및세척후패터닝된저항후막을오븐에넣고 120 에서 30 min 건조및 180 에서 1 h 경화를실시하였다. 경화가끝나고상온에도달한테스트쿠폰으로부터 METEX M-4660A digital multimeter를이용하여저항값과허용편차를측정하였다. 반복된경화에따른변화율을평가하기위하여동일한경화프로파일로 2회재경화를실시하였으며, 매경화시마다저항값을측정하여변화율을측정하였다. 최종경화된저항체의저항온도계수 (TCR : temperature coefficient of resistance) 를 의온도범위에서측정하였다. 한편, 미세선간격을가지는후막저항은별도의테스트보드와포토마스크를사용하여제작되었으며, 테스트패턴제작후광학현미경으로형상을관찰하고길이에따른저항값을측정하였다. J. Korean Ind. Eng. Chem., Vol. 20, No. 6, 2009

현상이 잘 이루어지지 않은 것은 과량의 카본에 의해 기판 상에 흡착된 카본 량이 많아 잘 씻겨 나가지 않은 것으로 판단된다. 자외선을 이용한 노광 및 현상에 의한 감광성 페이스트의 패터닝 기술은 다음과 같은 메카니즘으로 이루어진다[18-20].

3 김동국 박성대 유명재 심성훈 경진범 624 (a) XC-72R 2 g composition (b) XC-72R 3 g composition Figure 3. Comparison of test boards after aqueous development. 3. 결과 및 고찰 3.1. 카본블랙의 함량에 따른 감광성 후막저항체의 특성 Figure 3은 카본블랙의 함량에 따른 저항체의 현상 능력의 차이를 나타내는 사진이다. 카본블랙의 첨가량이 1.5, 2.0, 2.5 g인 경우는 노 광 및 현상을 이용한 후막저항체의 패터닝이 가능하였으나, 3.0 g인 경우에는 기판에서 잘 씻겨 나가지 않아 현상이 불가하였다. 현상이 잘 이루어지지 않은 것은 과량의 카본에 의해 기판 상에 흡착된 카본 량이 많아 잘 씻겨 나가지 않은 것으로 판단된다. 자외선을 이용한 노광 및 현상에 의한 감광성 페이스트의 패터닝 기술은 다음과 같은 메카니즘으로 이루어진다[18-20]. 자외선에 의해 경화되는 감광성 페이스트에는 폴리머(또는 올리고머) 바인더, 모노 머, 그리고 광개시제가 포함되어 있다. 폴리머(또는 올리고머) 바인더 로는 아크릴산의 공중합체가 주로 사용되며, 따라서 구조 내에 산 (acid, -COOH)을 가지고 있다. 현상액은 알칼리성 수용액이므로, 이 바인더와 현상액이 만나면, 다음 반응식과 같이 중화반응에 의해 염 (salt)을 형성하게 되는데, 이 염이 물에 잘 녹기 때문에 경화가 이루어 지지 않은 부분에서는 페이스트가 제거된다. 1) Neutralize surface -COOH groups ㊀㊉ R-COOH + Na2CO3 R-COO Na + NaHCO3 2) Hydrate ionic materials, swelling with H2O 3) Dissolve or physically remove swollen materials 한편, 자외선에 의해 경화된 부분은 가교된 폴리머 네트워크에 의 해 바인더가 encapsulation되어 swelling에 대한 저항성을 갖게 되기 때문에 현상액에 씻겨 나가지 않고 남아서 패턴을 이루게 된다. 노광 에 의해 경화되는 부분을 형성하는 것은 모노머와 광개시제의 역할이 다. 자외선에 의해 광개시제가 여기되면 자유라디칼이 형성되고, 이 라디칼은 탄소 이중결합을 가진 모노머와 반응하여 급격히 광중합체 인을 형성하면서 경화가 이루어진다. 본 실험에 사용된 PSR 소재는 다관능성 아크릴레이트 올리고머, 모 노머, 광개시제 등을 함유하고 있고, 특히 아크릴레이트 올리고머는 이중결합을 함유하고 있어 모노머의 광중합이 진행될 때 모노머와 결 합하여 네트워크를 형성할 수 있기 때문에 현상액에 대해 강한 저항 성을 가질 수 있다. 이 과정을 도식화하면 Figure 4와 같이 나타낼 수 있다[21,22]. Figure 5에는 노광 및 현상으로 구현된 후막저항체와 일반 스크린 인쇄법으로 형성된 저항체의 경화 후 사진을 비교하여 나타내었다. 공업화학, 제 20 권 제 6 호, 2009 Figure 4. Schematic description of UV exposing and developing mechanism in photosensitive polymer resistor paste. (a) screen-printed resistor (b) photo-patterned resistor Figure 5. Comparison between screen printed resistor and photopatterned resistor. 포토공정을 이용하여 제작된 저항체가 정밀한 형태를 유지하고 있는 반면, 인쇄법으로 구현된 저항체는 두 전극 사이에서 페이스트의 퍼 짐이 발생하는 모습을 보여주고 있다. 다량의 데이터를 확보하기 위하여 Figure 6과 같은 새로운 테스트 보드를 제작하여 좌측 상부의 1 1 mm 저항체 50개의 특성을 평가하 였다. Table 1과 Figure 7에는 경화 후 카본블랙의 함량에 따른 평균 저항값의 특성 변화를 나타내었다. 카본블랙 함량이 3.0 g인 경우는 역시 현상이 이루어지지 않아 평가가 불가능하였다. 카본블랙의 함량 이 증가하면서 시트저항의 값이 감소하였으나, 허용편차는 함량에 따 른 특별한 경향성을 보이지 않았다. 저항체에서 전기전도도는 전도성 입자들의 물리적 접촉에 의해 결정된다. 카본블랙을 전도성 필러로 사용하는 폴리머 후막 저항체에서는 폴리머 네트워크에 분산된 카본 블랙의 전도성 사슬을 통하여 전도가 이루어지며, 전도 메카니즘은 전기적 percolation 이론을 따르게 된다[7]. 즉, 필러 함량이 적은 경우 는 거의 절연체에 가깝지만, 필러 함량이 높아져 percolation 영역에 들어가면 전도도가 급격히 증가하게 된다. 따라서 감광성 후막 저항 체의 시트저항값은 카본블랙의 함량이 많아질수록 Figure 7과 같이 급격히 감소하게 된다.

4 237 XC72R 2.5 g (13.4 wt%*) 2.9 19.2 274 XC72R 3.0 g (15.5 wt%*) Tolerance HTCR (ppm/ ) (3σ, %) [25 125 ] Figure 8.

4 감광성 폴리머 저항 페이스트 제조와 미세패턴 후막저항의 형성 625 Figure 6. Test board for the measurement of sheet resistance and tolerance. Table 1. Developability and Measured Properties of Photo-patterned Resistors Measured properties Code Developability Rs (kω/sq.) XC72R 1.5 g (8.7 wt%*) XC72R 2.0 g (11.1 wt%*) XC72R 2.5 g (13.4 wt%*) XC72R 3.0 g (15.5 wt%*) Tolerance HTCR (ppm/ ) (3σ, %) [ ] Figure 8. Distribution of sheet resistance values on test boards according to the measured tolerance. Table 2. Effect of Re-curing on the Resistor Properties 1st Re-cure Code * Carbon black content in non-volatile ingredients. 2nd Re-cure Rs Tolerance R% (kω/sq.) (3σ, %) Rs Tolerance R% (kω/sq.) (3σ, %) XC72R 1.5 g (8.7 wt%) 111 k k XC72R 2.0 g (11.1 wt%) 7.3 k k XC72R 2.5 g (13.4 wt%) 2.6 k k 된 모습을 보였다. 이는 페이스트 도포를 스크린마스크를 이용한 전 면도포방법으로 하였기 때문에, 레벨링이 원활하게 이루어지지 않았 을 경우, 테스트 보드의 에지 부근과 중앙 영역 사이에 후막의 두께 편차가 발생하기 때문인 것으로 판단된다. 저항체 후막이 두꺼운 영 Figure 7. Sheet resistance with increasing amount of carbon black. 저항값의 허용편차(tolerance)가 작은 경우와 큰 경우, 기판 내 저항 의 위치에 따른 시트저항값의 분포를 체크하여 보았다. Figure 8에 위 치(a)별 시트저항값 분포를 나타내었는데, 허용편차가 큰 조성의 경우 (b)에는 기판의 에지에서 중앙으로 이동할수록 저항값이 대체로 감소 역에서는 낮은 저항값이, 얇은 영역에서는 높은 저항값이 얻어질 것 이다. 후막의 두께는 저항값에 직접적인 영향을 미치는 요소로서 가 능한 한 균일하게 도포하는 것이 허용편차의 절감에 유리하며, 이를 개선하기 위해서는 스크린 전면인쇄 외 다른 도포 방법으로의 변화를 모색할 필요가 있다. 재경화에 따른 저항값의 변화율을 Table 2에 나타내었다. 반복된 경 화에 따라 시트저항의 값은 작아졌는데, 카본블랙의 함량이 많을수록 그 변화율이 작았다. 이는 수지의 열경화 수축에 의한 것으로 생각되 는데, 수지의 함량이 상대적으로 적은 낮은 시트저항의 페이스트는 반복된 열경화시 경화수축이 적게 일어나 그 변화율이 작은 것으로 판단된다. 한편, 허용편차는 재경화에 의해 크게 달라지지 않았다. 하는 경향을 보였으나, 작은 경우(c)에는 이러한 경향이 비교적 완화 J. Korean Ind. Eng. Chem., Vol. 20, No. 6, 2009

2 mm, Space 50 um Meander Resistors 1 turn 2 turn 3 turn 4 turn 1 turn 2 turn 3 turn 4 turn 1 29.8 2 26.4 52.3 79.7 116.2 27.2 52.1 69.8 90.9 3 50.5 80.4 116.2 28.8 52.1 71.4 90.2 4 28.9 52.6 83.

5 626 김동국 박성대 유명재 심성훈 경진범 Table 3. Resistance Values of Several Meander-type Photo-patterned Resistors (unit: kohm) No. Figure 9. Finely patterned resistor test board and its magnified section K (after curing). Line 0.2 mm, Space 0.2 mm Meander Resistors Line 0.2 mm, Space 50 um Meander Resistors 1 turn 2 turn 3 turn 4 turn 1 turn 2 turn 3 turn 4 turn Average % 8.1% 10.2% 16.9% 10.0% 19.4% 17.0% STD% 9.3% 것으로 내장형 저항소자의 집적도를 획기적으로 높일 수 있을 뿐만 아니라, 일반 스크린 인쇄 타입과 달리 고저항을 만들기 위하여 이종 의 페이스트를 또 사용할 필요가 없다는 점이다. 따라서 저가의 후막 페이스트로도, 고가이면서 에칭공정이 필요한 임베디드 PCB 기판용 박막 저항체와 같은 효과를 얻을 수 있다. 실제 Figure 10과 같은 meander형 저항체는 시트저항이 낮은 박막형 저항에서 고저항을 얻 기 위해 photoresist 노광 및 현상, 저항막 에칭 등의 공정을 통해 제작 되는 저항체의 형태와 유사하다[23-25]. Figure 10. Meander resistor with line width of 0.2 mm and space of 50 um 미세 선간격을 가지는 Meander형 후막저항체의 구현 미세 선간격을 가진 후막 저항체를 포함하는 새로운 레이아웃의 저 항 테스트 기판을 포토공정으로 제작하고 평가하였다. 테스트 패턴은 선폭 0.2, 0.5, 1.0, 2.0 mm의 저항을 기본으로 이루어져 있고, 50 및 100 µm의 미세선간격을 가지는 meander형 저항체는 선폭 0.2 및 0.5 mm 저항에 대해서만 적용하였다. 크롬 마스크 및 동박이 패터닝되어 있는 PCB 기판을 제작하고, 카본블랙 2.5 g 조성의 페이스트를 사용 하여 평가하였다. 제작된 테스트 기판의 모습은 Figure 9와 같으며, 선 폭 0.2 mm 및 0.5 mm를 가지는, 다양한 미세 패터닝된 저항체를 관 찰할 수 있다. Figure 10은 0.2 mm 선폭을 가지는 meander형 저항체(Figure 9의 A)의 확대된 사진으로 약 50 um의 미세 선 간격을 가진 3 turn의 정밀 한 후막저항체의 모습을 보여주고 있다. 이것은 스크린인쇄로는 구현 하기 쉽지 않은 정밀한 형상이다. 미세 선간격을 가지는 이러한 저항체를 이용하여 동일 면적에 저항 값이 훨씬 큰 저항체를 구현할 수 있다. 카본블랙 함량이 2.5 g인 페이 스트(Rs 3 kω/sq.)를 이용하여 테스트 쿠폰을 제작하였을 때, 50 um 선간격을 가지는 선폭 200 um, 4 turn의 meander 저항체에서 약 98 kω의 저항값을 얻을 수 있었다. 동일한 면적에 Figure 1과 같은 일반 적인 W L 형태의 후막 저항체를 구현하였다면 약 6 kω의 저항값 밖에는 얻지 못하였을 것이다. Table 3에 선폭 0.2 mm인 meander 저 항체의 특성평가 결과를 나타내었다. 포토 패터닝된 미세 후막저항체의 큰 장점은 적은 면적에 시트저항 의 수십 배에 달하는 큰 저항치를 가지는 저항체를 구현할 수 있다는 공업화학, 제 20 권 제 6 호, 결 론 본 연구에서는 알칼리 수용액에 현상이 가능한 감광성 수지재료와 전도성 카본블랙 필러를 이용하여 포토 패터닝이 가능한 폴리머 후막 저항 페이스트를 제조하고 평가하였다. 카본블랙의 함량에 따른 현상 성, 시트저항 및 허용편차의 변화 등을 관찰하였다. 노광과 현상에 의 해 형성된 후막 저항체는 일반 스크린인쇄에 의해 형성된 저항체와 비교하여 정밀한 형상을 나타내었다. 과량의 카본블랙이 함유된 페이 스트는 현상성의 한계를 나타내었다. 한편, 정밀한 포토공정을 이용하 여 폴리머 후막으로도 미세 선 간격을 가지는 meander형 저항체를 구 현할 수 있었으며, 이러한 방법으로 적은 면적에 시트저항의 수십 배 에 달하는 저항값을 가지는 후막저항체를 형성함으로써 내장형 소자 의 집적도를 높일 수 있는 방법을 구현하였다. 감 사 본 연구는 지식경제부의 차세대신기술개발사업(세라믹 하이브리드 라미네이트용 저항체 소재기술 개발)의 지원으로 수행되었기에, 이에 감사드립니다. 참 고 문 헌 1. S. K. Bhattacharya and R. R. Tummala, J. Mater. Sci., Mater. Electron., 11, 253 (2000). 2. M. Cases, D. N. de Araujo, N, N. Pham, P. Patel, and B. Archambeault, Advancing Microelectronics, July/August 2005, 6 (2005).

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hwp - Appl. Chem. Eng., Vol. 21, No. 4, August 2010, 411-416 감광성폴리머저항페이스트를이용한 Low Tolerance 후막저항체 김동국 * 박성대 *, **, 이규복 ** 경진범 * * 한양대학교응용화학과, ** 전자부품연구원 (2010 년 3 월 29 일접수, 2010 년 5 월 17 일채택 ) Thick Film Resistors