논문 감마선분광분석을위한실리콘광증배소자기반 Ce:GAGG 섬광검출기의분광특성연구 박혜민, 김정호, 김동성, 주관식명지대학교 2015 년 1 월 16 일접수 / 2015 년 4 월 1 일 1 차수정 / 2015 년 5 월 5 일 2 차수정 / 2015 년 5 월 9 일채택 본연구에서는실리콘광증배소자 (Silicon photomultiplier) 와 Ce:GAGG 섬광체단결정을이용한섬광검출기를제작하고, 감마선분광특성분석을통해기존에상용화된 LYSO, CsI:Tl 섬광체와의분광특성을비교하였다. 섬광체단결정의크기는 3 3 20 mm 3 이며 3 3 mm 2 실리콘광증배소자를이용하여섬광검출기를제작한후, 표준감마선원인 133 Ba, 22 Na, 137 Cs, 60 Co 에대한에너지분해능을각각측정하고비교하였다. 그결과 Ce:GAGG 섬광검출기의감마선에대한에너지분해능은 133 Ba 0.356 MeV 에서 13.5%, 22 Na 0.511 MeV 에서 6.9%, 137 Cs 0.662 MeV 에서 5.8% 그리고 60 Co 1.33 MeV 에서 2.3% 의분광특성을확인할수있었다. 중심어 : 실리콘광증배소자 (SiPM), Ce:GAGG, LYSO, CsI:Tl, 감마선분광분석, 에너지분해능 1. 서론 1) 감마선분광분석방법에는감마선이전기적신호로변환되는방식에따라직접검출방식 (direct detection method) 과간접검출방식 (indirect detection method) 으로구분할수있다. 직접검출방식은감마선흡수에의해서중간단계를거치지않고바로전기적인신호를발생시키는반도체 (semiconductor) 소자를사용하며, 간접검출방식은감마선이섬광체와반응하여가시광영역의파장을갖는광자 (photon) 를방출하면, 이를광전소자가전기적신호로검출하는섬광검출방식이다 [1]. 직접검출방식의반도체소자에는주로 HPGe (high purity germanium), Si (silicon) 등이사용되고있으며, 섬광검출기에비해우수한에너지분해능을갖는특성을보여감마선분광분석에있어선호되고있지만섬광결정과비교하여사용및보관시냉각장치가필요하며, 고방사선환경하에서는방사선손상 (radiation damage) 에의한감도및분해능의저하가문제된다 [2]. 반면간접검출방식의섬광결정으로는 NaI(Tl), CsI(Tl), LYSO 등이주로사용되며, 반도체검출기에비해낮은에너지분해능을갖지만우수한감도특성을보인다. 이와같이각분석방법들에대한특성들로인해반도체검출기와함께섬광검출기도지속적인연구개발의필요성이요구되고있다. 따라서본연구에서는감마선에너지에대해광수율과형광감쇠시간, 에너지분해능이 책임저자 : 주관식, ksjoo72@gmail.com 경기용인시처인구남동명지대학교 ( 자연캠퍼스 ) 물리학과 향상된 Ce:GAGG (cerium doped gadolinium aluminum gallium garnet) 섬광체와실리콘광증배소자를이용하여섬광검출기를제작한후표준감마선원인 133 Ba, 22 Na, 137 Cs, 60 Co에대한에너지분해능을측정하여섬광검출기의감마선분광특성을비교분석하였다. 2. 재료및방법 2.1 Cerium doped GAGG 섬광체그림 1은왼쪽부터각 3 3 20 mm 3 크기의 Ce:GAGG, LYSO, CsI:Tl 섬광체와 Active area 3 3 mm 2 의실리콘광증배소자를보여준다. 표 1에는세종류의섬광체에대한특성을나타내었다. Ce:GAGG는 520 nm의최대방출파장을가지며 90 nsec의빠른잔광시간 (decay time) 을갖는다. 밀도는 6.63 g cm -3 의높은구성밀도로효율적인저지능을보여감마선에의해생성된 2차전자에대한반응성이높으며, 1 MeV의에너지를갖는감마선에대하여약 55,000개의높은광자방출확률을보인다 [3]. Ce:GAGG와기존에상용화된섬광체인 LYSO, CsI:Tl와비교시, LYSO는 40 nsec의빠른잔광시간을갖지만구성원소중포함된 Lutetium ( 176 Lu: 78 Bq g -1 ) 의자가방사능으로인해분광분석시배경잡음 (background noise) 의영향을받으며, CsI:Tl은 Ce:GAGG과대비 1000 nsec의느린잔광시간과공기중수분에민감한조해성을갖는단점이있다 [4]. 실험에사용된 Ce:GAGG는일본 Furukawa Denshi Co. Ltd로부터 Seed Crystal을이용한 Czochralski (Cz) 결정성장 http://dx.doi.org/10.14407/jrp.2015.40.2.073 JOURNAL OF RADIATION PROTECTION AND RESEARCH, VOL.40 NO.2 JUNE 2015 73
Table 2. Specifications of the SiPM used in this Study. Parameter Value Photosensitive area 3 3 mm 2 Number of pixels 900 Spectral response range 320 ~ 900 nm Peak PDE (at 450 nm) 35% Bias voltage Vbr + 1.4 V Breakdown voltage 65 ± 10 V Gain 2.8 10 6 Operating temperature -20 ~ 40 C Fig. 1. Picture of Ce:GaGG(left), LYSO(Mid) and CsI:Tl (Right) together with the 3 3 mm 2 Hamamatsu S12572-100C SiPM. Table 1. Physical and Scintillation Properties of Ce:GAGG and Other Scintillators. Scintillator Ce:GAGG LYSO CsI:Tl Density (g cm -3 ) 6.63 7.4 4.51 Peak Emission (nm) 520 420 550 Decay time (ns) 90 40 1000 Light yield (photons/mev) 55000 32000 52000 Hygroscopic No No Slightly Natural activity No Yes No 방법으로제작되었으며, 약 1% 의 Cerium 을함유하고있다. Ce:GAGG 섬광검출기의검출소자로는 Hamamatsu 의실리콘광증배소자 (silicon photomultiplier) : S12572-100C 를사용하였다. 검출소자에대한특성은표 2 와같다. 2.2 Ce:GAGG 섬광검출기그림 2 는본연구를위해제작된 Ce:GAGG 섬광검출기와전체시스템이다. 전체시스템은섬광검출부, 신호처리부, 전압공급부, 신호분석부, 출력부등으로구성된다. (a) (b) Fig. 2. (a) Structures of Ce:GAGG scintillation detector and, (b) Spectroscopy system. 74 JOURNAL OF RADIATION PROTECTION AND RESEARCH, VOL.40 NO.2 JUNE 2015
Fig. 3. Diagram of driver circuit (left) and output signal of driver circuit (right). Table 3. Energy Resolution of Scintillation Detectors. Scintillation detectors Gamma-ray energy 133 Ba 22 Na 137 Cs 0.356 MeV 0.511 MeV 0.662 MeV 1.17 MeV 1.33 MeV Ce:GAGG 13.5% 6.9% 5.8% - 2.3% LYSO 21.5% 9.2% 8.1% - 4.2% CsI:Tl 24.8% 11.5% 10.2% - - 60 Co 섬광검출부의섬광체단결정크기는검출소자의 Photosensitive Area 와동일한 3 mm 3 mm 크기의정방형 (square type) 결정형태와감마선원의고유한특성이되는에너지피크의분광분석을위해감마선에너지를충분히흡수할수있도록 20 mm 의길이로제작하였다 [5]. 섬광체단결정의반사체로는수광효율을높이기위하여 250 1000 nm 방출파장영역에대하여 90% 이상의반사율을가지는 Teflon reflector 을이용하여반사면을형성하였으며, 반사체표면은검은색아크릴수지도료 (acrylic resin coating) 를도포하여주변광의간섭을최소화하였다. 또한 SiPM 의광입사창과섬광체광출력접촉면사이의공기층에의한광산란및광손실률을최소한으로감소시키기위해 SiPM 과섬광체단결정접촉면사이에 1.465 의굴절률과 280 700 nm 파장에서약 95% 의광투과율을갖는 Saint-Gobain 의 BC-630 을사용하여광학용수지 (optical grease) 층을도포시켜주었다 [6]. 감마선분광분석을위한신호처리부로는기존에는섬광검출부에서발생하는전하신호를전압신호로변환해주는전하민감형전치증폭기 (charge sensitive preamplifier, CSP) 와변환된전압신호의증폭과동시에가우시안형태로신호를성형해주는성형증폭기 (shaping amplifier) 를설계하여사용된다. 하지만이러한신호처리과정은임피던스부정합 (impedance mismatch) 에의한신호감쇠와신호증폭및성형을통한신호대잡음비 (signal-to-noise ratio, SNR) 의저하, 불감시간에따른출력전압의중첩등으로인한출력신호의손실문제를수반하게된다 [7]. 따라서본연구에서는실리콘광증배소자의높은전자증폭이득을갖는특성을 고려하여기존의신호처리과정을제외하고섬광검출부의구동회로 (driver circuit) 만을설계및구성하여설계된회로의출력신호를분석하였다. 그림 3 은섬광검출부의구동회로와 22 Na 선원을사용하여구동회로로부터측정된약 2 μs 의펄스폭을갖는 700 mv 펄스신호이다. 전압공급부는 HVPS-556 (ortec, USA) 를사용하여 73 ± 1.5 V 의전압을발생시켰고, 신호분석부는 4096 채널의 MCA-K102 (kromek, UK) 파고분석기를사용하여출력부인 Tablet PC 를통해분광분석을수행하였다. 2.3 방사선원감마선분광분석을위해사용된방사선원으로는 Disc type 의표준선원을사용하였으며, 표준감마선원 (gamma-ray source) 인 133 Ba 0.356 MeV, 22 Na 0.511, 1.27 MeV, 137 Cs 0.662 MeV, 60 Co 1.17, 1.33 MeV (spectrum techniques, USA) 이사용되었다. 1 μci 의방사능 (activity) 을기준으로하였으며, 133 Ba 은 10.74 년의반감기그리고 22 Na 는 2.6 년, 137 Cs 은 30.17 년, 60 Co 은 5.27 년의반감기를갖는다. 3. 결과및논의 3.1 감마선분광특성표 3 은 Ce:GAGG, LYSO, CsI:Tl 섬광체단결정을사용하여섬광검출기를제작한후각각 133 Ba, 22 Na, 137 Cs, 60 Co 의감마선에너지에대한에너지분해능값을측정한결과이다. 감마선스펙트럼은 300 sec 동안누적시켰다. JOURNAL OF RADIATION PROTECTION AND RESEARCH, VOL.40 NO.2 JUNE 2015 75
CsI:Tl 섬광체단결정을사용한 CsI:Tl- 섬광검출기의경우 133 Ba 의저에너지영역인 0.356 MeV 의전에너지피크측정시, 133 Ba 의 0.303 MeV 의피크가중첩되어 Multiplet 을형성하였다. 중첩된 133 Ba 0.356 MeV 영역의에너지분해능측정시 24.8% 의에너지분해능을보였으며, 22 Na 의베타붕괴시양전자소멸로인하여발생하는 0.511 MeV 의에너지에대해서는 11.5%, 137 Cs 의 0.662 MeV 의에너지에대해 10.2% 의분해능을보였다. 하지만 60 Co 에대해서는고에너지영역인 1.17, 1.33 MeV 에해당하는채널에서에너지스펙트럼이검출은되었지만, 고에너지영역의감마선이제한적인섬광체면적과느린잔광시간 (decay time) 에의해피크구별및분해능측정이제한되었다. LYSO 섬광체단결정을사용한 LYSO- 섬광검출기에서는 133 Ba 의전에너지피크측정시 CsI:Tl- 섬광검출기기와마찬가지로 0.303 MeV 의피크가중첩된중첩피크가검출되었으며, 중첩피크를형성한해당영역의에너지분해능은 21.5% 로평가되었다. 22 Na 의 0.511 MeV 에너지에서는 9.2% 그리고 137 Cs 의 0.662 MeV 의에너지에대해 8.1% 의분해능을보였다. 60 Co 의경우에는 CsI:Tl- 섬광검출기와달리 1.33 MeV 에너지에서 4.2% 의분해능이측정되었지만 1.17 MeV 피크는여전히광전효과로인한주피크보다는고에너지감마선의컴프턴효과에의한스펙트럼과중첩되어에너지분별에대한어려움이있다. Ce:GAGG 섬광체단결정을사용한 Ce:GAGG- 섬광검출기에서는 133 Ba 의전에너지피크측정시앞서 CsI:Tl, LYSO- 섬광검출기에서중첩피크로검출되었던 133 Ba 의 0.303 MeV 피크가검출되었다. 133 Ba 은 0.303 및 0.356 MeV 의감마선이 18% 와 62% 의확률로각각방출되며, Ce:GAGG- 섬광검출기에서는보다정확한 133 Ba 의 0.356 MeV 피크가확인되었으며, 0.356 MeV 영역의에너지분해능측정시 13.5 % 의에너지분해능을보였다. 22 Na 의 0.511 MeV 에너지의경우에는 6.9%, 137 Cs 의 0.662 MeV 의에너지에대해서는 5.8% 의분해능을보였다. 60 Co 의경우에는 1.33 MeV 에너지에서 2.3% 의향상된분해능이측정되었으며 1.17 MeV 의피크도검출되었지만, 컴프턴효과에의한스펙트럼과의중첩으로 1.17 MeV 의분해능분석은제한되었다. 그림 4 는 Ce:GAGG, LYSO, CsI:Tl 섬광체단결정을사용한섬광검출기의감마선에너지스펙트럼을보여준다. 감마선에너지에대한섬광검출기들의에너지분해능은그림 5 에서볼수있듯이높은저지능 (stopping power) 과광수율 (light yield), 빠른잔광시간 (decay time) 을갖는 Ce:GAGG 기반섬광검출기에서가장우수한에너지분해능을보였으며, 그다음은 LYSO- 섬광검출기, 그리고 CsI:Tl- 섬광검출기의순서로나타났다. 3.2 혼합선원의감마선분광특성그림 6 은 Ce:GAGG 섬광검출기의감마선분광특성의분석결과를기반으로 133 Ba, 22 Na, 137 Cs, 60 Co 선원을이용하여혼합선원에서의감마선에너지분광특성을보여주고있다. 각각 1 μci 의선원에대하여혼합된선원의동시측정시 133 Ba 의 0.303, 0.356 MeV, 22 Na 의 0.511 MeV, 137 Cs 의 0.662 MeV 그리고 60 Co 의 1.33 MeV 감마선에너지피크가검출되어, 혼합선원에서의감마선분광분석이가능함을확인하였다. Fig. 4. Measured energy spectra of gamma-ray using the Ce:GAGG, LYSO, CsI:Tl scintillation detectors. (a: CsI:Tl-detector, b: LYSO-detector, c: Ce:GAGG-detector) 76 JOURNAL OF RADIATION PROTECTION AND RESEARCH, VOL.40 NO.2 JUNE 2015
3.3 감마선에너지선형성평가그림 7 은감마선에너지의선형성평가를위해측정된 Ce:GAGG 섬광검출기의에너지교정선이다. 0.356 MeV 에서 1.33 MeV 까지의에너지영역을이용해측정시감마선에너지가증가할수록에너지피크의채널이선형적으로증가하는경향을보여제작된검출기를통해측정된감마선에너지와에너지피크채널간의선형성을확인할수있다. 측정된에너지교정선에대한추세선의결정계수 (R-square) 는 0.9984 이다. Fig. 5. Energy resolutions of scintillation detectors as a function of gamma energy. Fig. 6. Energy spectra of gamma-ray emitted from 133 Ba, 22 Na, 137 Cs and 60 Co. 섬광검출기를제작한후에너지분해능을비교분석하였다. 분해능측정결과 Ce:GAGG- 섬광검출기에서가장우수한에너지분해능을보였으며, 혼합선원에서의분광특성및에너지의선형성평가를통해감마선분광분석을위한섬광검출기로서의가능성을확인하였다. 하지만고에너지감마선분별에있어다소제한적인검출효율을보였기때문에이에대한지속적인연구가진행된다면의료용핵의학분야및방사선산업에서도응용될수있을것으로기대된다. Fig. 7. Energy calibration curve of Ce:GAGG detector. 감사의글본연구는한국연구재단 (National Research Foundation of Korea) 수탁과제 ( 과제번호 : R1A1A2011572) 의지원으로수행되었습니다. 4. 결론 본연구에서는감마선분광분석을위해 Ce:GAGG, LYSO, CsI:Tl 섬광체와실리콘광증배소자를사용하여 REFERENCES 1. Chavanelle J, Parmentier M. CsI(Tl)-PIN photodiode gamma-ray probe. Nucl. Instrum. Meth. A. 2003;504:321 324. 2. Knoll GF. Radiation detection and measurement. JOURNAL OF RADIATION PROTECTION AND RESEARCH, VOL.40 NO.2 JUNE 2015 77
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