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주봉 아
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1 기술논문 HPGe 검출기를사용한감마분광분석계의점검선원개발 이모성청주대학교이공대학 2013 년 5 월 21 일접수 / 2013 년 6 월 7 일 1 차수정 / 2013 년 6 월 10 일채택 HPGe 검출기를사용하는감마분광분석계의건전성을점검하기위한실험실선원이개발되었다. 점검선원은 mm 이하의라듐이풍부한토양을밀봉된원통형시료용기에담은것으로, 검출기교정에사용할 12 개의감마선이방출된다. 점검선원의스펙트럼은 1 년동안 1 개월간격으로측정하였으며, 스펙트럼에나타난감마선피크들의특성을조사하였다. 감마분광분석계가정상일때라듐과그붕괴생성물에서 3% 이상방출률을갖는감마선들의피크면적과반치폭은 77 kev 피크를제외하고는각각표준편차 2% 와 3% 이내에서일정하였다. 따라서점검선원은 77 kev 부터 2202 kev 까지영역에있는 10 개의피크를사용하여분광분석계의건전성을점검하는데충분한것으로판단되었다. 중심어 : HPGe 검출기, 검출기교정, 교정선원, 점검선원, 226 Ra 1. 서론 1) 국가표준기본법에따라방사능측정기도주기적으로교정을하여야한다 [1]. 교정주기는측정기의정확도, 안정성, 사용목적, 환경및사용빈도등을감안하여자체적으로정하는것이어렵기때문에, 보통은기술표준원에서설정한 6 개월주기로정하고있다 [2]. 이와같은주기적측정기의교정이외에도측정기의수리나설정에변화가있을경우에도교정이필요하다. HPGe 검출기와다중파고분석기로이루어진감마분광분석계는에너지및피크의분해능, 피크효율등의교정이필요하다 [3,4]. 그런데피크의분해능과피크효율은에너지에따라변하므로, 50 kev 부터 3,000 kev 까지방사선을방출하는여러핵종들이혼합된선원을교정에사용한다 [5]. 보통은 241 Am, 109 Cd, 57 Co, 139 Ce, 203 Hg, 113 Sn, 85 Sr, 137 Cs, 60 Co, 88 Y 등의핵종들이혼합된선원혹은이들핵종중에서 139 Ce 와 203 Hg 대신 123 Te, 51 Cr 으로교체된혼합선원도사용되고있다 [6]. 교정용선원에포함된핵종들중에서 139 Ce, 203 Hg, 123m TE, 51 Cr, 113 Sn, 85 Sr, 그리고 88 Y 등은반감기가각각 137 일, 46.6 일, 119 일, 28 일, 115 일, 64.5 일, 106 일등으로, 교정시사용되는표준선원의방사능이교정주기이내에 10% 이하로감소할수도있다. 예를들어 203 Hg 은 5 개월이지나면교정당시방사능의 10% 가된다. 따라서교정주기이내에다시교정이필요할경우 교정선원의재사용이곤란한경우가발생한다. 이경우에는제한적으로측정기교정의필요성여부를판단할수있는선원이필요하다. 반감기가수년이상이면서대략 2,000 kev 미만의감마선을방출하는핵종중에 152 Eu 와 226 Ra 이있다. 이중에서 226 Ra 은토양에존재하는자연방사성핵종이므로측정기의교정여부를포함하여건전성을점검하는데유용할것으로판단된다. 226 Ra 과그붕괴생성물들이방사성평형을이루면 3% 이상의붕괴율로 186 kev 부터 2,204 kev 까지 12 개의감마선들이방출된다 [7]. 이들감마선의대부분은다단붕괴하며다른감마선들과동시에방출되므로, 감마선스펙트럼을측정할때이들감마선피크에동시합성효과가발생한다. 따라서피크효율의교정을위한선원으로는적합하지않다. 그렇지만 226 Ra 과그붕괴생성물들이방사성평형을이루게되면, 이핵종들로부터방출되는각감마선의강도는일정하게된다. 따라서피크효율이교정된감마분광분석계로측정된 226 Ra 선원의스펙트럼에서각감마선피크의계수율들을감마분광분석계의건전성을평가할수있을가능성이있다. 이연구에서는충청북도괴산군청천면덕평리의폐우라늄광산에서채취한우라늄함량이높은토양을 HPGe 검출기를사용하는분광분석계의건전성점검을위한선원으로사용가능성을타진하였다. 교신저자 : 이모성, leems@cju.ac.kr 청주시흥덕구분평동우성아파트 102 동 1207 JOURNAL OF RADIATION PROTECTION, VOL.38 NO.2 JUNE

2 Fig Ra radioactive decay chain [7]. 2. 재료및방법 Ra 의방사능붕괴 226 Ra 은 1,600 년의반감기로 Fig. 1 과같은붕괴사슬에따라안정된 206 Pb 원소로붕괴한다. 이과정에서생성되는 222 Rn 은 3.8 일의반감기를갖는불활성방사성기체이어서 226 Ra 선원이밀봉되지않는다면, 생성된다수의 222 Rn 이선원외부로이탈하게된다. 222 Rn 의이탈을방지하여, 226 Ra 과그붕괴생성물들이방사성평형상태가되었을때, 이선원으로부터방출되는광자의에너지와방출률들을 Table 1 에보였다. 표의감마선들을분광분석계의교정에사용하기위해서는 226 Ra 으로부터 214 Po 까지의방사성평형유지가필요하다. 이붕괴사슬에있는핵종중 222 Rn 의반감기가 3.8 일로가장길며, 나머지는 30 분미만이다. 따라서이들핵종들 Table 1. Energies and Emission Rates of Photons Emitted in Radioequillibrium State of 226 Ra and its Decay Products. Energy Photons per 100 disint. Emitted Photon Gamma Gamma Gamma Gamma Gamma Gamma Gamma Gamma Gamma Gamma Gamma Gamma Nuclide 226 Ra 은방사성평형상태에도달하는데에는약 4 주가소요된다. 한편이선원으로부터 kev 의감마선까지는 200 kev 미만의간격으로, 그리고그이상에서는 500 kev 미만의간격으로 kev 까지광자를방출하고있다. 따라서스펙트럼의에너지교정및분해능교정등에사용하는데에는적합하다. 2.2 점검선원의제작감마선분광분석계의건전성을점검하기위한선원은괴산군청천면덕평리의폐우라늄광산에서채취한암석을 mm 이하로분쇄하여사용하였다. HPGe 검출기로이암석의스펙트럼을측정하여 226 Ra의방사능농도를평가한결과그농도는 6.79±0.03 Bq g -1 ( ) 이었다. 방사성평형된 1 Bq의 226 Ra 핵종으로부터방출되는 Table 1에제시된감마선들의총개수는초당 1.83개이므로, 분쇄된암석 30 g에서는초당 375개의감마선이방출된다. 이러한세기의방사능을갖는방사선원에서 25 % 효율의 HPGe 검출기를사용하는분광분석계에서불감시간이 0.5% 이내가되므로, 분쇄된토양 g을 48Φ 62 mm 2 크기의플라스틱으로만들어진원통형시료용기 (U-8) 에담았다. 토양으로부터생성되는라돈이용기외부로방출되는것을방지하기위해, 용기를밀봉할속뚜껑을플라스틱으로제작하였다. 이플라스틱속뚜껑을분쇄한암석이위치한곳까지밀어넣은다음, Fig. 2에서처럼속뚜껑과 U-8 용기를에폭시로밀봉하였다. 속뚜껑의역할은분쇄된토양으로부터방출된라돈기체및그로부터생성되는붕괴생성물들이분쇄된토양과함께위치하도록하여, 토양이위치한부분과토양상층부에서라돈붕괴생성물들의방사능농도차이에의한검출효율의변화를방지하기위한것이다. 120 JOURNAL OF RADIATION PROTECTION, VOL.38 NO.2 JUNE 2013

치폭은 1,332 kev 의감마선피크에대해 1.8 kev 이다. 점검선원의감마선에너지스펙트럼은 2012 년 1 월부터 1 개월간격으로측정하였으며, 매측정시간은각각 80,000 초씩이었다. 3. 결과및논의 Fig. 2. Check source with soil. 2.3 감마분광분석계점검선원의효용성을검사하기위한감마분광분석계는상대효율이 25% 인 p-형 HPGe 검출기 (Canberra GC2520) 및 8192 채널의 ADC를갖는다중파고분석기 (Canberra DSA1000) 로구성되어있다.

3 치폭은 1,332 kev 의감마선피크에대해 1.8 kev 이다. 점검선원의감마선에너지스펙트럼은 2012 년 1 월부터 1 개월간격으로측정하였으며, 매측정시간은각각 80,000 초씩이었다. 3. 결과및논의 Fig. 2. Check source with soil. 2.3 감마분광분석계점검선원의효용성을검사하기위한감마분광분석계는상대효율이 25% 인 p-형 HPGe 검출기 (Canberra GC2520) 및 8192 채널의 ADC를갖는다중파고분석기 (Canberra DSA1000) 로구성되어있다. 이분석계는 2002년에구입하여현재까지사용되고있는것으로, 그동안고장에의한수리는전혀없었다. 사용하는동안 2 년에한번씩액체혼합교정선원으로에너지및피크의분해능, 피크효율등을교정하여왔으며, 각물리량의변화는교정값이갖는불확도이내에서일정하였다. 에너지교정함수의 2차항이갖는상수는대략 으로 8,000 채널에서 3,000 kev일때 -30 kev 정도벗어나고있다. 이감마분광분석계로측정되는스펙트럼피크의반 Fig. 3은점검선원제작후 11 개월이경과한후 80,000 초동안측정한점검선원의감마선에너지스펙트럼이다. 그림에서보는바와같이 3,000 kev 까지에너지교정이나분해능교정에사용할수있는여러개의피크들이적절한간격으로나타나고있다. 그림에표시한에너지피크들중 77 kev 피크를제외하고는모두단일피크로나타나고있다. 77 kev 피크는 로부터 6.26%, 10.47% 의율로방출되는 KX 선인 kev와 kev, 그리고 로부터 0.427, 0.712% 의율로방출되는 KX 선인 kev, kev의 X-선에의한것이다. 단일감마선에너지피크들은스펙트럼분석프로그램에서피크의에너지교정이나분해능교정에서중첩피크의분리에따른불확도를감소시킨다. Fig 4는 U-8 용기에액체혼합선원이 10 mm까지담긴교정선원의 1,173 kev 감마선피크와점검선원의 1,120 kev 감마선피크를감마스펙트럼분석프로그램인 Genie2000 V3.0B로피크분석한결과를보인것이다. 교정선원과점검선원으로부터방출되는감마선의강도차이로 1,173 kev 감마선과 1,120 kev 감마선피크의계수율은각각 c s -1 와 c s -1 로차이가있으나, 각피크의반치폭은 kev와 kev로일치하고있다. 그리고피크를만드는계수들도 Genie2000 분석프로그램에서주어지는피크함수에 ± 2% 이내에서잘일치하고있다. Fig. 3. Gamma energy spectrum of the check source. JOURNAL OF RADIATION PROTECTION, VOL.38 NO.2 JUNE

4 Fig 4. 1,173 kev gamma ray peak (A) of calibration source and 1,120 kev gamma peak (B) of check source. Table 2. Peak Count Rates (c s -1 ) and FWHM Measured Once Every Months from 1 January to 30 November Charateristics Net Area (cps) FWHM Energy Month Avg. Rel. Dev. (%) 표준선원의감마선에너지스펙트럼에서에너지교정함수의상수항과, 1 차항, 2 차항의계수는각각 , 0.366, 이었으며, 점검선원의감마선에너지스펙트럼에대해 Table 1 의감마선을사용하여계산된에너지교정함수의상수항과, 1 차항, 2 차항의계수는 , , 이었다. 이값들은 2,000 kev 의감마선에대해 0.6 kev 의차이가발생하는결과를 만든다. 보통감마선에너지스펙트럼을분석하는상용프로그램들에서핵종을식별할때감마선에너지에서 1 kev 미만까지의차이는허용되므로점검선원을사용하여에너지교정하는데지장이없을것이다. 감마선에너지스펙트럼에서피크의반치폭은피크인지여부를판단하거나피크들의중첩여부를판단하는자료로사용된다. 보통피크의반치폭 는그피크를만드 122 JOURNAL OF RADIATION PROTECTION, VOL.38 NO.2 JUNE 2013

5 는하전입자의개수에따른통계적불확도에비례하며, 이하전입자의수는감마선의에너지에비례하므로, 피크에너지 의 0.5 제곱함수로나타낸다. 즉 kev kev 교정선원의스펙트럼으로부터계산된 와 는각각 과 이었는데, 점검선원스펙트럼으로계산된값은각각 , 이었다. 이값은감마선에너지 2,000 kev 감마선피크에대해반치폭의차이가 2% 인 0.04 kev이다. 이또한감마선스펙트럼을분석하는데전혀지장이없는수준이다. Table 2에는 2012년 1월부터 11월까지 2 개월간격으로측정된각감마선에너지스펙트럼의피크계수율과반치폭을함께보였다. Table 2에보여진 10개감마선에대해피크의계수율을 0.1 c s -1 이상이었다. 이런계수율로 80,000 초동안스펙트럼을측정하면피크의계수율이 8,000 counts 이상되므로피크계수율의통계적불확도는 1% 미만이된다. 1월부터 11월까지각피크계수율 (c s -1 ) 의평균치에대한상대표준편차는 ±2% 미만으로일정하다. 이것은사용하고있는감마분광분석계의감마선피크효율에변화가없다는것을의미한다. 또한피크의분해능을나타내는반치폭도 186 kev 이상의에너지감마선피크에대해각피크의반치폭의평균치에대한상대표준편차는 ±3% 미만으로안정되어있다. 따라서점검선원으로측정된스펙트럼에서표의에너지피크의계수율을계산하여, 평균값과의차이가표준편차의 2배이내라면이상이없는것으로판단할수있다. 4. 결론 226 Ra 이포함된암석을분쇄하여제작한선원의스펙트럼을분석한결과 3,000 kev 의감마선까지에너지교정을위한 10 개의감마선피크가존재하고있었다. 이피크 들의간격은 77 kev 부터 2,202 kev 까지적절한간격을유지하고있어에너지교정에적절하였다. 또한 77 kev 감마선피크를제외한나머지피크들은중첩되지않은피크들이어서피크의반치폭을교정하는데에도적합하였다. 1 년동안 1 개월간격으로점검선원의스펙트럼을측정한결과, 피크의계수율표준편차 2% 이내에서일정하였다. 이것은사용중인감마분광분석계의피크효율에변화가없었다는것을의미한다. 따라서 226 Ra 이포함된암석을분쇄하여제작한선원으로감마선분광분석계의에너지교정이나반치폭교정에사용할수있음이입증되었고, 피크효율의변화를점검할수있을것으로판단되었다. 참고문헌 1. 국가표준기본법. 법률제 호 한국인정기구. 교정대상및주기설정을위한지침, KOLAS-G American National Standards Institute. Calibration and use of gamma spectrometers for the measurement of gamma-ray emission rates of radionuclides. ANSI N IEC TC/SC 45. Nuclear instrumentation Measurement of gamma-ray emission rates of radionuclides - Calibration and use of germanium spectrometers. IEC Ed. 1.0 b: Knoll GF. Germanium gamma-ray detectors. in:bill Zobrist, Robin Factor, Sigmund Malinowski. Radiation detection and measurement, 3rd ed. John Wiley & Sons, Inc isotopes/pdf/ezip_ Ref Cal_Catalog.pdf Development of a simple laboratory-made radioactive source to check the integrity of a gamma spectrometry system with HPGe detector Lee Mo Sung Cheongju Univ Abstract - A simple laboratory-made radioactive source to check the integrity of a gamma spectrometry system with HPGe detector was developed. The check source consists of radium-riched soil which was ground in size of less than 0.154mm and contained in air tight cylinderical vial, and provides photons with 12 distinct energies. The spectra of the check source were measured once a month during one year, analyzed the charactreictics of their peaks. When the gamma spectrometry system was in normal state, the areas and FWHMs of the gamma rays with more than 3% gamma emission rate in radium and its decay products was constant within standard deviation 2% and 3%, respectively, except 77 kev peak. And it was found that this check source can play a sufficient role to check the integrity of a gamma spectrometry system using 10 peaks in the range of 77 to 2202 kev. Keywords : HPGe detector, Detector calibration, Calibration source, Check source, 226 Ra JOURNAL OF RADIATION PROTECTION, VOL.38 NO.2 JUNE

미규제실내공기오염물질관리방안연구 (Ⅱ) - 국내사용석고보드오염실태조사 - 환경기반연구부생활환경연구과,,,,,,,, Ⅱ 2010

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