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민지 하
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1 Current Photovoltaic Research 4(3) (2016) pissn DOI: eissn X InGaP/GaAs 이중접합기반의고효율플렉시블태양전지제조기술연구 문승필 1) ㆍ김영조 2) ㆍ김강호 2) ㆍ김창주 2) ㆍ정상현 2) ㆍ신현범 2) ㆍ박경호 2) ㆍ박원규 2) ㆍ안연식 1) ㆍ강호관 2) * 1) 한국전력공사전력연구원, 나주시, ) 한국나노기술원, 수원시, Flexible InGaP/GaAs Double-Junction Solar Cells Transferred onto Thin Metal Film Seungpil Moon 1) Youngjo Kim 2) Kangho Kim 2) Chang Zoo Kim 2) Sang Hyun Jung 2) Hyun-Beom Shin 2) Kyung Ho Park 2) Won-Kyu Park 2) Yeon-Shik Ahn 1) Ho Kwan Kang 2) * 1) KEPCO Research Institute, Naju, 58217, Korea 2) Korea Advanced Nano Fab Center, Suwon, 16229, Korea ABSTRACT: III-V compound semiconductor based thin film solar cells promise relatively higher power conversion efficiencies and better device reliability. In general, the thin film III-V solar cells are fabricated by an epitaxial lift-off process, which requires an Al xga 1-xAs (x 0.8) sacrificial layer and an inverted solar cell structure. However, the device performance of the inversely grown solar cell could be degraded due to the different internal diffusion conditions. In this study, InGaP/GaAs double-junction solar cells are inversely grown by MOCVD on GaAs (100) substrates. The thickness of the GaAs base layer is reduced to minimize the thermal budget during the growth. A wide band gap p-algaas/n-ingap tunnel junction structure is employed to connect the two subcells with minimal electrical loss. The solar cell structures are transferred on to thin metal films formed by Au electroplating. An AlAs layer with a thickness of 20 nm is used as a sacrificial layer, which is removed by a HF:Acetone (1:1) solution during the epitaxial lift-off process. As a result, the flexible InGaP/GaAs solar cell was fabricated successfully with an efficiency of 27.79% under AM1.5G illumination. The efficiency was kept at almost the same value after bending tests of 1,000 cycles with a radius of curvature of 10 mm. Key words: Flexible, Thin film, Solar cell, MOCVD, Epitaxial lift-off Nomenclature PCE : power conversion efficiency, % CPV : concentrated photovoltaics IMM : inverted metamorphic ELO : epitaxial lift-off AM1.5G : air mass 1.5 global BSF : back surface field TJ : tunnel junction MOCVD : metal organic chemical vapor deposition UHP H 2 : ultra-high purity hydrogen TMGa : trimethylgallium TMIn : trimethylindium AsH 3 :arsine PH 3 : phosphine DEZn : diethylzinc CBr 4 : carbon tetrabromide SiH 4 : silane DETe : diethyltellurium ARC : anti-reflection coating PCB : printed circuit board EQE : external quantum efficiency, % SEM : scanning electron microscope J sc : short-circuit current density, ma/cm 2 V oc : open circuit voltage, V FF : fill factor, % *Corresponding author: hokwan.kang@kanc.re.kr Received August 30, 2016; Revised September 5, 2016; Accepted September 7, 2016 c 2016 by Korea Photovoltaic Society This is an Open Access article distributed under the terms of the Creative Commons Attribution Non-Commercial License ( which permits unrestricted non-commercial use, distribution, and reproduction in any medium, provided the original work is properly cited. 108

S.P. Moon et al. / Current Photovoltaic Research 4(3) 108-113 (2016) 109 1. 서론 2. 실험방법 III-V 화합물반도체태양전지는재료자체의물성이우수하고, 다중접합구조구현이용이하여다른종류의태양전지에비해월등히높은광전변환효율 (PCE) 특성을보여준다 1).

2 S.P. Moon et al. / Current Photovoltaic Research 4(3) (2016) 서론 2. 실험방법 III-V 화합물반도체태양전지는재료자체의물성이우수하고, 다중접합구조구현이용이하여다른종류의태양전지에비해월등히높은광전변환효율 (PCE) 특성을보여준다 1). 현재삼중접합구조의 InGaP/GaAs/Ge 태양전지가상용화되어있으며, 주로인공위성용태양광패널이나집광형태양광발전 (CPV) 시스템의핵심부품으로응용되고있다 2). 최근에는소형인공위성과고고도용무인항공기, 다목적드론등소형항공우주산업이발전함에따라, 유선형기체에부착가능한플렉시블박막형태의고효율 III-V 태양전지제조기술이연구되고있다 3-5). 현재까지개발된대부분의플렉시블태양전지는저가형소재를기반으로제작되어효율이낮거나, 소자안정성이떨어지는문제점이있다 6). 따라서상대적으로효율이높고신뢰성이우수한 III-V 태양전지를얇은필름형태로제작하여, 유연성을부가하고경량화하는방법이설치면적의제한을받는플렉시블태양전지제품의활용도를높이고상용화시기를앞당길수있는대안이될수있다. 위성용및 CPV용 InGaP/GaAs/Ge 태양전지는대부분 Ge 기판을하부셀로사용하여벌크형태로제작되기때문에 7), 제조비용이높고박막형소자구현이어렵다. 하지만최근 III-V 에피층과 GaAs 기판을분리하는기판박리 (ELO) 공정기술관련연구가확대되면서, 플렉시블박막형태의 III-V 태양전지소자제작및저가화가능성이입증되고있다 8). 특히, ELO 공정을기반으로제작되는역변성 (IMM) 구조의 InGaP/GaAs/ InGaAs 태양전지는 AM1.5G 1 sun 조건에서 37% 이상의초고효율달성이가능한것으로알려져있다 9). ELO 기술의핵심은 III-V 에피층과 GaAs 기판사이에 Al xga 1-xAs (x 0.8) 희생층을삽입하고 HF 용액을이용하여선택적으로식각하는것이다. ELO 공정적용시태양전지에피층을역방향으로성장하는것이일반적인데, 이경우에피층내부의원자확산조건변화로소자특성저하문제가발생할수있다 3). 따라서고효율플렉시블 III-V 태양전지제작을위해서는역방향에피성장조건최적화가우선적으로연구되어야한다. 본연구에서는 MOCVD 에피성장기술을이용하여 InGaP/GaAs 이중접합태양전지구조를역방향으로성장하고, 2인치웨이퍼기반의 ELO 공정을적용하여박막형태양전지소자를제작하였다. 특히, 에피성장순서변경에따른소자특성을비교분석하고, MOCVD 성장조건을최적화하여고효율플렉시블 InGaP/GaAs 태양전지를제작하였다. 2.1 역방향구조의태양전지에피성장박막형 InGaP/GaAs 태양전지제작을위해 Fig. 1과같이 p-type GaAs (100) 기판위에 AlAs 기반의희생층구조를성장한후, 태양전지에피층을역방향으로성장 (inverted growth) 하였다. 각각의태양전지셀은 emitter/base p-n 접합층과캐리어재결합방지를위한 window 및 BSF 층으로구성되며, cm -3 이상의고농도로도핑된 p-gaas/n-gaas 터널접합 (TJ) 구조에의해전기적으로연결된다. GaAs 물질로성장된최상층및최하층은금속전극과의저항접촉 (ohmic contact) 형성을위해 cm -3 이상의도핑농도를갖는다. 모든에피층은 MOCVD (AIXTRON: 2600 G3) 단일챔버내에서성장되었다. 고순도로정제된수소 (UHP H 2) 를캐리어가스로사용하였으며, 챔버압력을 50 mbar로일정하게유지하였다. TMGa, TMIn 유기금속소스와 AsH 3, PH 3 가스소스를각각 3족과 5족반응물질로사용하였으며, DEZn와 CBr 4 를 p-type 불순물로 SiH 4 와 DETe를 n-type 불순물로사용하였다. 각각의에피층은도핑조건에따라 550~720 C의온도범위에서성장되었다. 2.2 박막형태양전지소자제작역방향으로성장된 InGaP/GaAs 태양전지에피웨이퍼를기반으로 Fig. 2와같은소자제작공정을적용하여셀면적 mm 2 의박막형태양전지를제작하였다. 첫번째로전도성유연기판제작을위해전해도금기술을이용하여태양전지에피웨이퍼표면에금속박막을형성하였다. 안정성이우수한 Au 물질을사용하였으며, 박막두께를 30 μm로얇게도금하여유연성을확보하였다. 두번째로 ELO 공정을적용하여태양전지에피층을 GaAs 기판으로부터분리하였다. ELO 공정속도향상을위해 AlAs 희생층을 20 nm 두께로얇게성장하였으며, HF:Acetone (1:1) (a) Standard structure (b) Inverted structure Fig. 1. Schematic diagrams of (a) standard and (b) inverted InGaP/GaAs solar cell epi-structures

110 S.P. Moon et al. / Current Photovoltaic Research 4(3) 108-113 (2016) Fig. 3. Cross sectional SEM images of the fabricated thin film InGaP/GaAs solar cell Table 2.

MOCVD growth conditions of standard and inverted InGaP/GaAs solar cell epi-structures Cell Growth direction Base thickness (nm) InGaP GaAs TJ structure A Standard 500 3500 p-gaas/n-gaas B Inverted

3 110 S.P. Moon et al. / Current Photovoltaic Research 4(3) (2016) Fig. 3. Cross sectional SEM images of the fabricated thin film InGaP/GaAs solar cell Table 2. Photovoltaic device parameters of the fabricated InGaP/GaAs solar cells under AM1.5G illumination Fig. 2. Illustrations of the fabrication process for the thin film InGaP/GaAs solar cell Table 1. MOCVD growth conditions of standard and inverted InGaP/GaAs solar cell epi-structures Cell Growth direction Base thickness (nm) InGaP GaAs TJ structure A Standard p-gaas/n-gaas B Inverted p-gaas/n-gaas C Inverted p-gaas/n-gaas D Inverted p-algaas/n-ingap 혼합용액을이용하여식각하였다 10). 세번째로분리된태양전지에피웨이퍼표면에전면전극을패터닝하고, 반사방지막 (ARC) 을증착하여표면반사에의한태양광흡수손실을최소화하였다. 마지막으로 mesa isolation 및 dicing 공정을이용하여각각의태양전지셀을분리한후, 금속 PCB에부착하고 Au wire 로연결하여 package를완료하였다. 3. 실험결과및고찰 3.1 에피성장방향에따른 InGaP/GaAs 태양전지특성변화에피성장방향에따른 InGaP/GaAs 태양전지의소자특성변화를분석하기위해, Table 1과같이 4가지조건으로성장된 InGaP/GaAs 태양전지의광전변환효율및양자효율 (EQE) 특성을비교하였다. 셀 A는 Fig. 1(a) 과같이정방향으로성장된벌크형태양전지이며, 셀 B, C, D는 Fig. 1(b) 과같이역방향으로성장된박막형태양전지이다. 박막형태양전지의경우, 내부확산조 Cell PCE (%) V oc (V) J sc (ma/cm 2 ) FF (%) A B C D 건변화에따른 InGaP 셀특성저하를고려하여 3) InGaP base 두께를 500 nm에서 1,000 nm로증가시켰다. 박막형태양전지소자의성능개선을위해, 셀 C와 D는 GaAs base 두께를 3,500 nm에서 1,500 nm로감소시켰으며, 셀 D는밴드갭이상대적으로큰 AlGaAs, InGaP 기반의터널접합구조를적용하였다. 역방향으로성장한박막형 InGaP/GaAs 태양전지의구조분석을위해 SEM 측정장비를이용하여소자단면을분석하였다. Fig. 3은전해도금공정전박막형셀 B의 SEM 단면분석이미지이다. Fig. 3(a) 을보면 Fig. 1(b) 과같은박막형태양전지에피층이잘성장되어각각의계면이명확하게구분되는것을확인할수있다. 확대이미지인 Fig. 3(b) 에서희생층구조를보다자세히관찰할수있는데, u-gaas, u-ingap 버퍼층이 u-alas 희생층위아래로성장된것을알수있다. 해당버퍼층은태양전지에피층과기판의표면손상방지를위한보호목적으로삽입되었으며 8,10), ELO 공정후선택적식각방법으로제거되었다. 제작한 InGaP/GaAs 태양전지의광전변환효율특성은 class A 등급의 solar simulator (Wacom: WXS-220S-L2) 장비를이용하여 AM1.5G (1,000 W/m 2 ) 표준스펙트럼조건에서측정하였으며, 양자효율특성은측정오차가 2% 이내인태양전지양자효율측정장비 (PV measurement: QEX7) 를이용하여측정하였다. 벌크형및박막형 InGaP/GaAs 태양전지의광전변환효율특성과 J-V 곡선을 Table 2와 Fig. 4에각각나타내었다. 측정

S.P. Moon et al. / Current Photovoltaic Research 4(3) 108-113 (2016) 111 결과를살펴보면박막형셀 B, C, D의효율이벌크형셀 A에비해낮은것을알수있는데, 단락회로전류밀도 (J sc) 의저하가주요요인으로확인된다. 반면에개방회로전압 (V oc) 과충진률 (FF) 이크게저하되지않았기때문에, Fig.

특히, 500 nm 이하단파장영역에서의양자효율특성저하가두드러지는데, 해당영역은 InGaP emitter 층의두께및도핑농도, 공핍폭, 소수캐리어확산길이에직접적인영향을받는영역이다 11). 따라서 InGaP/GaAs 태양전지에피층을역방향으로성장할경우 InGaP 셀의 emitter 영역특성이변화하는것으로유추할수있다.

4 S.P. Moon et al. / Current Photovoltaic Research 4(3) (2016) 111 결과를살펴보면박막형셀 B, C, D의효율이벌크형셀 A에비해낮은것을알수있는데, 단락회로전류밀도 (J sc) 의저하가주요요인으로확인된다. 반면에개방회로전압 (V oc) 과충진률 (FF) 이크게저하되지않았기때문에, Fig. 2의박막형소자제작공정이박막형태양전지소자특성저하에미치는영향은크지않은것으로분석된다. 태양전지의 J sc 와직접적으로연관이있는양자효율측정결과에서도 Fig. 5와같이박막형태양전지의특성저하현상이확인된다. 특히, 500 nm 이하단파장영역에서의양자효율특성저하가두드러지는데, 해당영역은 InGaP emitter 층의두께및도핑농도, 공핍폭, 소수캐리어확산길이에직접적인영향을받는영역이다 11). 따라서 InGaP/GaAs 태양전지에피층을역방향으로성장할경우 InGaP 셀의 emitter 영역특성이변화하는것으로유추할수있다. InGaP 셀특성변화의주요요인은역방향에피성장에따른고온노출시간의증가로알려져있다 3). 3,500 nm로두꺼운 GaAs 셀을성장하는동안 InGaP 셀내부에서 Si, Zn 등의불순물확산현상이심화되면서, emitter 영역의두께와도핑농도가변화하는것이다. 이러한내부확산효과를최소화하기위해, 박막형셀 C와 D에서는 GaAs base 두께를 1,500 nm로줄여 InGaP 셀의고온노출시간을 50% 이하로감소시켰다. Table 2에서박막형셀 B와 C의광전변환효율특성을비교해 Fig. 4. Photovoltaic J-V curves of the fabricated InGaP/GaAs solar cellsunder AM1.5G illumination 보면, GaAs base 두께감소효과로 J sc 가 19% 까지향상된것을알수있다. 고온노출시간의증가는 InGaP 셀특성저하문제외에도터널접합특성저하문제를야기할수있다. 터널접합층의불순물확산현상으로인해도핑농도가감소하고, 에피결함밀도가증가하여터널링확률이낮아지는것이다 12). Fig. 5에서박막형셀 C의양자효율특성을살펴보면, InGaP 셀과 GaAs 셀의양자효율이동일하게낮은수준으로제한되는데, 이를터널링확률감소에의한결과로분석할수있다. 이러한터널접합특성저하문제를최소화하기위해, 박막형셀 D에서는밴드갭이상대적으로큰 p-algaas/n-ingap 터널접합구조를적용하여내부확산효과를억제하였다. 그결과, 박막형셀 D의양자효율특성이전체적으로개선되었으며, J sc 가벌크형셀 A의 91% 수준까지향상되었다. Fig. 5에서 InGaP 셀흡수영역 (300~650 nm) 특성을살펴보면, 벌크형셀 A과박막형셀 D의양자효율곡선이 540 nm 지점에서서로교차하는것을알수있다. 따라서두셀이유사한 J sc 특성을보이는것은역방향에피성장에따른단파장특성저하와 base 두께증가에따른장파장특성개선의효과가함께작용한결과로분석할수있다 11). 3.2 플렉시블박막형 InGaP/GaAs 태양전지소자특성 InGaP/GaAs 태양전지의역방향에피성장실험결과를바탕으로 2인치웨이퍼기반의 ELO 공정기술을적용하여, Fig. 6과같은플렉시블박막형 InGaP/GaAs 태양전지웨이퍼를제작하였다. Fig. 6(a) 은전해도금공정후태양전지웨이퍼의후면사진이며, Fig. 6(b) 은 ELO 공정후태양전지웨이퍼의전면사진이다. 유연기판형성을위한전해도금공정과정에서 5 mm 두께의원형띠가형성되어약간의면적손실이발생하였으나, 2인치웨이퍼한장당약 20개정도의박막형태양전지셀 ( mm 2 ) 제작이가능했다. 특히, 30 μm 두께의얇은 Au 박막을대체기판으로사용한결과, Fig. 6(c) 과같은유연성을확보할수있었다. Fig. 5. External quantum efficiencies of the fabricated InGaP/ GaAs solar cells Fig. 6. Photographs of the flexible thin film InGaP/GaAs solar cell wafer

5 112 S.P. Moon et al. / Current Photovoltaic Research 4(3) (2016) 렉시블박막형 InGaP/GaAs 태양전지의 J sc 를 ma/cm 2 까지향상시켰으며, 27.79% 의광전변환효율을달성하였다. 이는벌크형 InGaP/GaAs 태양전지의효율 (28.01%) 과유사한수준으로, 웨이퍼기반의플렉시블박막형 III-V 태양전지제작가능성을입증했다는점에서의미가있다. 4. 결론 Fig. 7. Bending test results of the flexible thin film InGaP/GaAs solar cell under AM1.5G illumination 본연구에서는 MOCVD 에피성장기술과 ELO 공정기술을이용하여고효율 InGaP/GaAs 이중접합태양전지를플렉시블박막형태로제작하였다. 특히, 태양전지에피층을역방향으로성장함에따라발생가능한소자특성저하문제를실험적으로분석하였으며, 전도성유연기판을형성을위한 Au 전해도금기술과 2인치웨이퍼기반의 ELO 공정기술을연구하였다. 결과적으로 27.79% 효율의박막형 InGaP/GaAs 태양전지소자를성공적으로제작하여, 2인치웨이퍼기반의플렉시블 III-V 태양전지제작가능성을입증하였다. MOCVD 기반의역방향에피성장기술은 III-V 태양전지고효율화를위한다중접합기술로응용될수있으며, 2인치웨이퍼기반의 ELO 공정기술은 III-V 태양전지저가화를위한기판재사용기술로응용가능하다. 특히, 플렉시블박막형 III-V 태양전지기술은설치면적의제한을받는휴대용기기나항공기, 자동차, 선박등모바일응용분야에적극활용될수있다. 후기 Fig. 8. Photovoltaic J-V curve and device parameters of the flexible thin film InGaP/GaAs solar cell under AM1.5G illumination 본연구는 2015년도산업통상자원부의재원으로한국에너지기술평가원 (KETEP) 의일부지원을받아수행되었습니다. (No ) Fig. 7은제작한플렉시블박막형 InGaP/GaAs 태양전지의굽힘테스트결과이다. 곡률반경 10 mm 조건으로태양전지웨이퍼를반복적으로구부리고, 이에따른 PCE, V oc, J sc, FF 의변화를관찰하였다. 굽힘테스트전의효율측정결과를기준으로모든특성인자의변화량이 ±1% 이내로매우작았으며, 1,000회의굽힘테스트후에도 PCE 감소량은 0.03% 로안정적인동작특성을확인하였다. 따라서굽힘테스트시기계적손상에의한태양전지의효율저하현상은거의없는것으로분석된다. Fig. 8은최적조건으로제작된플렉시블박막형 InGaP/GaAs 태양전지의 J-V 곡선및광전변환효율특성을보여준다. 각에피층의두께와도핑농도를최적화하고, InGaP 셀과 GaAs 셀의전류정합구조를구현하였으며, 전면전극구조를최적화하여태양전지의광흡수율을극대화하였다. 결과적으로플 References 1. Green, M. A., Emery, K., Hishikawa, Y., Warta, W., Dunlop, E. D., Solar cell efficiency tables (version 47), Progress in Photovoltaics: Research and Application, Vol. 24, pp. 3-11, Chiu, P. T., Law, D. C., Woo, R. L., Singer, S. B., Bhusari, D., Hong, W. D., Zakaria, A., Boisvert, J., Mesropian, S., King, R. R., Karam, N. H., Direct semiconductor bonded 5J cell for space and terrestrial applications, IEEE Journal of Photovoltaics, Vol. 4, No. 1, pp , Bauhuis, G. J., Mulder, P., Haverkamp, E. J., Schermer, J. J., Nash, L. J., Fulgoni, D. J. F., Ballard, I. M., Duggan, G., Inverted thin film InGaP/GaAs tandem solar cells for CPV applications using epitaxial lift off, 35th IEEE Photovoltaic

6 S.P. Moon et al. / Current Photovoltaic Research 4(3) (2016) 113 Specialists Conference, pp , June 2010, Honolulu, USA. 4. Youtsey, C., Adams, J., Chan, R., Elarde, V., Hillier, G., Osowski, M., McCallum, D., Miyamoto, H., Pan, N., Stender, C., Tatavarti, R., Tuminello, F., Wibowo, A., Epitaxial lift-off of large-area GaAs thin-film multi-junction solar cells, CS MANTECH Conference, April 2012, Boston, USA. 5. Mattos, L. S., Scully, S. R., Syfu, M., Olson, E., Yang, L., Ling, C., Kayes, B. M., He, G., New module efficiency record: 23.5% under 1-sun illumination using thin-film single-junction GaAs solar cells, 38th IEEE Photovoltaic Specialists Conference, pp , 3-8 June 2012, Austin, USA. 6. Pagliaro, M., Ciriminna, R., Palmisano, G., Flexible solar cells, ChemSusChem, Vol. 1, No. 11, pp , Friedman, D. J., Olson, J. M., Analysis of Ge junctions for GaInP/ GaAs/Ge three junction solar cells, Progress in Photovoltaics: Research and Applications, Vol. 9, No. 3, pp , Lee, K., Zimmerman, J. D., Hughes, T. W., Forrest, S. R., Non destructive wafer recycling for low cost thin film flexible optoelectronics, Advanced Functional Materials, Vol. 24, No. 27, pp , Sasaki, K., Agui, T., Nakaido, K., Takahashi, N., Onitsuka, R., Takamoto, T., Development of InGaP/GaAs/InGaAs inverted triple junction concentrator solar cells, AIP Conference Proceedings, Vol. 1556, pp , Wu, F. L., Ou, S. L., Horng, R. H., Kao, Y. C., Improvement in separation rate of epitaxial lift-off by hydrophilic solvent for GaAs solar cell applications, Solar Energy Materials & Solar Cells, Vol. 122, pp , Cotal, H., Fetzer, C., Boisvert, J., Kinsey, G., King, R., Hebert, P., Yoon, H., Karam, N., III V multijunction solar cells for concentrating photovoltaics, Energy & Environmental Science, Vol. 2, No. 2, pp , García, I., Rey-Stolle, I., Algora, C., Performance analysis of AlGaAs/GaAs tunnel junctions for ultra-high concentration photovoltaics, Journal of Physics D: Applied Physics, Vol. 45, No. 4, pp , 2012.

[ 화학 ] 과학고 R&E 결과보고서 나노입자의표면증강을이용한 태양전지의효율증가 연구기간 : ~ 연구책임자 : 김주래 ( 서울과학고물리화학과 ) 지도교사 : 참여학생 : 원승환 ( 서울과학고 2학년 ) 이윤재 ( 서울과학고 2학년 ) 임종

[ 화학 ] 과학고 R&E 결과보고서 나노입자의표면증강을이용한 태양전지의효율증가 연구기간 : 2013. 3 ~ 2013. 12 연구책임자 : 김주래 ( 서울과학고물리화학과 ) 지도교사 : 참여학생 : 원승환 ( 서울과학고 2학년 ) 이윤재 ( 서울과학고 2학년 ) 임종찬 ( 서울과학고 2학년 ) 소재원 ( 서울과학고 2학년 ) 1,.,.,.... surface