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주현 엽
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1 Appl. Chem. Eng., Vol. 2, No. 3, June 201, Article 소목, 치자, 쑥으로부터추출된천연염료의색도분석 이승범 * 강혜진 * 박명선 단국대학교교육대학원, * 단국대학교화학공학과 (201 년 월 25 일접수, 201 년 5 월 일심사, 201 년 5 월 15 일채택 ) Chromaticity Analysis of Natural Dyes Extracted from Sappan Wood, Gardenia, and Mugwort Seung Bum Lee*, Hye Jin Kang*, and Myung Sun Park Graduate School of Education, Dankook University, Gyeonggi 180, Korea *Department of Chemical Engineering, Dankook University, Gyeonggi 180, Korea (Received April 25, 201; Revised May, 201; Accepted May 15, 201) 초록환경친화적이고질병을유발시키지않은천연색소의사용이증가함에따라천연색소를추출하는다양한방법이연구되고있다. 본연구에서는천연염료인 brazilein, crocin, chlorophyll을포함하고있는식물성원료인소목, 치자, 쑥을대상으로천연염료를추출하였다. 추출용매의 ph와추출시간을변수로추출된천연염료의적색, 황색, 녹색계열의목표색을설정하고추출된천연염료의명도와색의좌표 (L, a, b) 의정량적수치로부터색도분석을수행하였다. 소목의적색소인 brazilein과치자의황색소인 crocin의경우목표색인카드뮴레드와카드뮴옐로에근접한색상을추출할수있었다. 추출시간 20 min을기준으로 brazilein의경우 ph, crocin의경우 ph 에서색차를나타내는 E * 가각각 18.2와 18.로목표색과유사한색의색소가추출되었다. 그러나쑥의녹색색소인 chlorophyll의경우목표색인크롬그린과는차이를보였다. Abstract Extracting natural dyes have been widely studied since the needs of eco-friendly and non-toxic natural dyes increased. In this paper, the natural dyes were extracted from sappan wood, gardenia, and mugwort containing brazilein, crocin, and chlorophyll process. After the extraction with variables of ph of solvent and reaction time, the chromaticity of extracted natural dyes was analyzed using quantitative values from brightness and color coordinate (L, a, b) based on the target colors of red, yellow and green. For the case of brazilein and crocin, the cadmium red and cadmium yellow, respectively were extracted. In the case of sappan wood and gardenia, the red pigment under ph ( E = 18.2) and the yellow pigment at ph ( E = 18.) were extracted respectively. However, the color of extracted chlorophyll from mugwort was different from the target chrome green. Keywords: chromaticity analysis, natural dye, sappan wood, gardenia, mugwort 1)1. 서론 현재세계색소시장은 억달러에이르고연평균 3.% 의성장세를보이고있다. 하지만환경오염과안전성문제로천연염료에대한수요가증가하는추세이다 [1-2]. 천연염료의세계시장규모는약 억 2 천만달러로 2018년까지연평균성장률 8% 대가될전망이며, 추출된천연염료의적용분야는음료, 과자, 향신료, 완구, 생활용품, 염료등으로그분야가점점넓어지고있다. 천연염료란천연의동물조직, 식물조직, 광물재료또는미생물로부터분쇄, 추출, 배양, 효소반응등에의해얻어지는착색물질이다 [3-]. 천연색소는인공의합성색소에비 Corresponding Author: Dankook University, Graduate School of Education, Gyeonggi 180, Korea Tel: mmspark@dankook.ac.kr pissn: eissn: 201 The Korean Society of Industrial and Engineering Chemistry. All rights reserved. 하여안정성과신뢰성이높고착색효과가좋으며제조공정이간단하고환경친화적이다. 또한약리작용이있어기존의타르계합성색소를대신해서많은제품에사용되는추세이다. 천연염료는식물성, 동물성, 광물성 3가지로나눌수있지만이중식물성염료가대부분을차지하고있다. 식물성염료중적색소의경우전통적인식물성염료중홍화, 자초, 천근, 소목등에서추출되는다색성염료이며, 황색소는치자, 울금등에서, 녹색소는쑥, 시금치, 녹차등으로부터추출할수있다. 따라서본연구에서는적색, 황색, 녹색계열의식물성염료로소목 (sappan wood), 치자 (gardenia), 쑥 (mugwort) 을선정하였다. 소목은콩과에속하는관목으로서껍질과열매로부터적색소를추출하여염료로사용한다. 소목의적색소는 brazilin으로불리는페놀성화합물로서공기중에산화하여 brazilein으로변화하고매염제와반응해섬유에붉은색으로염착된다. Brazilein은물, 알코올에용해되며수용액은엷은황홍색이고, 암모니아수, 초산마그네슘액등에의하여적색으로발색된다 []. 치자는꼭두서니과에속하는상록활엽관목으로열매에 325

2 32 이승범 강혜진 박명선 Table 1. L-a-b Value of Target Color for Sappan Wood, Gardenia, and Mugwort Color Source Cadmium red Cadmium yellow Chrome green Color L = 3, a =, b = 53 L = 8, a = 5, b = 85 L = 55, a = -0, b = 카로티노이드색소인 crocin이함유되어있다. Crocin은내열성및내광성이우수하고금속이온과 ph 변화에도안정적이며단백질에대한염착성이양호하다 [8-]. 또한쑥은국화과에속하는다년생초본식물로서쑥에포함되어있는색소성분은 chlorophyll이다. Chlorophyll은약알칼리성에서가수분해되어염색이쉬우므로주위에서쉽게볼수있다. 다색성염료로서매염제와쑥의상태에따라다양한색을얻을수있다 [-11]. 따라서본연구에서는소목, 치자, 쑥으로부터천연염료를추출하기위해추출용매의 ph와추출시간을변수로실험을수행하였다. 또한추출된천연염료의적색, 황색, 녹색계열의목표색 (target color) 을설정하고추출된천연염료의명도와색의좌표 (L, a, b) 의정량적수치로부터색도분석을수행하였다. 2. 실험방법 2.1. 천연염료의추출식물성천연원료로부터천연색소를추출하기위해서천연원료로는소목, 치자, 쑥을선택하였다. 천연원료를건조한후분쇄기를이용하여분쇄하였다. 분쇄된천연원료 3 g을용매 0 ml에넣은후교반기를이용해일정시간동안색소추출과정을수행하였다. 실험에사용된용매로는 ph 범위를 ~로변화시키면서추출하였고, 추출시간은각각 20, 0, 0 min으로실험하였다. 용매의 ph는산성의경우아세트산 (acetic acid, CH 3COOH) 을이용하였고, 염기성의경우에는탄산나트륨 (sodium carbonate, Na 2CO 3) 을이용하여조절하였다 CIE L-a-b 공간을이용한색도분석본연구결과의색도를정량화하기위해국제조명위원회가 1년도에규정한 CIE L-a-b 공간을사용하였다. L은명도를나타내며, a와 b는색도좌표로써색의방향을나타낸다. +a는빨강색, -a는초록색, +b는노랑색, -b는파랑색방향을나타낸다. 중심은무채색을나타내고 a, b 값이증가하여점이중심밖으로멀어지면채도가증가한다 []. 천연원료로부터추출된색소의색도인 L, a, b 값을얻기위해색차계 (CT-3, Konica Minolta) 를사용하였다. 본연구에서는카드뮴레드, 카드뮴옐로, 크롬그린을적색, 황색, 녹색의목표색으로정하고각각의색의 L, a, b 좌표를목표색의좌표로지정하였다. 목표색의명도지수와색좌표지수는 Table 1과같다. 3. 결과및고찰 3.1. 소목으로부터적색소의추출 L-a-b 시스템은객관적인색인식과관련된색시스템으로 L, a, b의 3개의축으로구성되어있다. L * 축은색의명도를나타내며항상 (+) 이며, 0 ( 이상적인 black) 과 0 ( 이상적인 white) 사이에있다. a 축은 red-green에해당하며붉은채도는 (+) a 값을, 초록은 (-) a 값을나타낸다. b 축은 yellow-blue에해당하며노란채도는 (+) b 값을, 파랑은 (-) b 값을각각나타낸다. 모든색들은각각고유의 L-a-b 좌표를가지며색차는그좌표들의차이값 ( L *, a *, b * ) 으로알수있다. 이차이값들로부터색차 E * 를다음과같은식으로구할수있다. (1) red-green : yellow-blue : brightness : 색차식 (color difference formula) 을사용함으로써계산된색차간차이값을최소화하고기기측정치의결과를목표색과높은상관관계를유지할수있다. Table 2는 25 에서소목으로부터추출된적색소인 brazilein의용매 ph와추출시간에따른색차를나타낸표이다. 추출시간 0 min을기준으로산성영역에서는 ph (L = 8., a = -.3, b = -.) 와 ph (L = 5., a = -13.2, b =.) 로추출된색소가황색을띄었다. 목표색 (L = 3, a =, b = 53) 에비해색의명도를나타내는 L의수치가크고, red-green의색상을나타내는 a 값이 (-) 를나타내전반적으로초록색상이강한것을알수있었다. 이때추출된색소와목표색과의색도차를나타내는 E * 가각각.3과.1로목표색과는확연한색도차이를나타내었다. 또한중성영역인 ph 에서는 L = 1., a = 38., b = 0.8로황홍색을나타내어 E * 가 0.로계산되었다. 그러나 ph가염기성영역으로증가함에따라추출된색소가적색으로변화하였다. 추출시간 20 min을기준으로 ph가증가함에따라 (L = 32., a = 50.8, b =.1), (L = 2., a = 2.0, b =.3), (L = 2., a =., b = 50.0) 로적색목표색인카드뮴레드색도에근접하게나타났다. 이때색차를나타내는 E * 는 18.2~18.로계산되었다. 이는소목의적색소인 brazilin이공기중에산화하여 brazilein으로변화하는데 brazilein의경우산성이나중성용매에서추출될경우엷은황홍색을나타내지만용매의염기성이증가하면적색으로발색되기때문으로사료된다. 따라서본연구의적색목표색과비교할경우 ph 인용매를이용하여 20 min 동안추출시킬때 L = 2., a =., b = 50.0로색차 E * 가 18.2로가장목표색과유사한색의적색색소가추출되어카드뮴레드색소를대체할수있을것으로사료된다 치자로부터황색소의추출 Table 3은 25 에서치자로부터추출된황색소인 crocin의용매 ph와추출시간에따른색차를나타낸표이다. 치자의경우에는소목과는달리 ph에따라추출되는천연색소의색상이큰차이를나타내지않았다. 추출시간 0 min을기준으로산성영역에서는 ph (L = 8.3, a = -1.8, b =.8) 와 ph (L = 85., a = -2.5, b = 133.2) 로추출된색소가황색을띄었다. 목표색 (L = 8, a = 5, b = 85) 에비해색의명도를나타내는 L는유사하였으나 red-green의색상을나타내는 a 값이 (-) 를나타내전반적으로초록색상이강한것을알수있었고, yellow-blue의색상을나타내는 b 값이 (+) 방향으로높게나타나노란색색상이강하게추출되었다. 또한중성영역인 ph 에서는 L = 8.0, a = -2.3, b = 8.3으로산성영역에비해 red-green의색상을나타내는 a 값이 (-) 방향으로증가하여초록색색상이강하게나타났다. 공업화학, 제 2 권제 3 호, 201

3 소목, 치자, 쑥으로부터추출된천연염료의색도분석 32 Table 2. CIE Chromaticity Analysis According to L-a-b Value of Natural Dye from Sappan Wood Table 3. CIE Chromaticity Analysis According to L-a-b Value of Natural Dye from Gardenia ph가염기성영역으로증가함에따라추출된색소가추출시간 20 min을기준으로 ph가증가함에따라 (L =.2, a = -., b = 1.5), (L = 8., a = -., b =.), (L = 81.3, a = -8.5, b = 1.2) 로나타났다. 그러나전반적으로치자내황색소인 crocin의경우목표색인카드뮴옐로에비해명도를나타내는 L의수치는유사 하나 red-green의색상을나타내는 a 값이 (-) 로 yellow-blue의색상을나타내는 b 값이 (+) 방향으로높게나타나초록색과노란색이진하게나타남을확인할수있었다. ph 에서추출된 crocin의색상이색차를나타내는 E * 가 18.로가장목표색과유사한색의황색소가추출되어카드뮴옐로색소를대체할수있을것으로사료된다. Appl. Chem. Eng., Vol. 2, No. 3, 201

4 328 이승범 강혜진 박명선 Table. CIE Chromaticity Analysis According to L-a-b Value of Natural Dye from Mugwort 쑥으로부터녹색소의추출 Table 은 25 에서쑥으로부터추출된녹색색소인 chlorophyll의용매 ph와추출시간에따른색차를나타낸표이다. 본연구에서는녹색색소의경우목표색으로크롬그린 (L = 55, a = -0, b = ) 을선정하여추출된천연색소의색도와비교하였으나전반적으로 chlorophyll 의색상과는차이를나타내었다. 추출시간 20 min을기준으로산성영역에서는 ph (L = 2.2, a = -2.3, b = 1.5) 와 ph (L = 1.3, a = -2.1, b = 1.) 로목표색에비해색의명도를나타내는 L의수치가크고, red-green의색상을나타내는 a 값이 (+) 방향으로크게나타나고, yellow-blue의색상을나타내는 b 값이 (-) 방향으로작게나타났다. 따라서산성영역에서는쑥으로부터추출된천연색소가적색과노란색이강하게나타나색도차를나타내는 E * 가각각 0.2와 58.로목표색과는크게차이를나타내었다. 중성영역인 ph 에서는 L = 1.3, a = -., b = 11.8로명도를나타내는 L의수치는감소하였으나 red-green의색상을나타내는 a 값과 yellow-blue의색상을나타내는 b 값은산성영역에비해목표색에근접함을확인할수있었다. 또한 ph가염기성영역으로증가함에따라추출된색소는추출시간 20 min을기준으로 ph가증가함에따라 (L = 5., a = -5.3, b = 35.), (L =.5, a = -1.3, b = 5.), (L = 51.0, a = 2., b = 2.0) 로명도를나타내는 L과 red-green의색상을나타내는 a 값에비해 yellow-blue의색상을나타내는 b 값이목표색에비해크게증가하여파란색색상이증가하는경향을나타내었다. 그러나산성영역이나중성영역에비해추출된색소의색상이초록색쪽으로이동하여 ph 의조건에서색도차를나타내는 E * 가 3.2로가장작았으나목표색과는차이를나타내었다.. 결론 본연구에서는소목, 치자, 쑥으로부터천연염료를추출하기위해추출용매의 ph와추출시간을변수로실험을수행한후추출된천연염료의적색, 황색, 녹색계열의목표색 (target color) 을설정하고추출된천연염료의명도와색의좌표 (L, a, b) 의정량적수치로부터색도분석을수행한결과다음과같은결론을얻을수있었다. 1. 소목의적색소인 brazilin은공기중에산화하여 brazilein으로변화하는데 brazilein의경우산성이나중성용매에서추출될경우엷은황홍색을나타내지만용매의염기성이증가하면적색으로발색됨을알수있었다. 또한적색목표색인카드뮴레드 (L = 3, a =, b = 53) 와비교할경우 ph 인용매를이용하여 20 min 동안추출시킬때 L = 2., a =., b = 50.0로색차 E * 가 18.2로가장목표색과유사한색을얻을수있었다. 2. 치자내황색소인 crocin의경우목표색인카드뮴옐로에비해명도를나타내는 L은유사하나 red-green의색상을나타내는 a 값이 (-) 로 yellow-blue의색상을나타내는 b 값이 (+) 방향으로높게나타나초록색과노란색이진하게나타났다. 특히 ph 에서추출된 crocin의색상이색차를나타내는 E * 가 18.로가장목표색과가장유사하였다. 3. 쑥으로부터추출된녹색색소인 chlorophyll의경우목표색인크롬그린 (L = 55, a = -0, b = ) 에비해명도를나타내는 L은유사하게나타났으나 red-green의색상을나타내는 a 값은 (+) 방향으로크게나타나고, yellow-blue의색상을나타내는 b 값은 (-) 방향으로작게나타나차이를보였다. 감사 이연구는 201 학년도단국대학교대학연구비지원으로연구되었음. 공업화학, 제 2 권제 3 호, 201

5 소목, 치자, 쑥으로부터추출된천연염료의색도분석 32 References 1. Y. J. Shin, A study on the dyeing properties of yellow and red natural dyes (1), J. Korean Fashion Costume Des. Assoc., 1(2), 5-1 (2015). 2. S. W. Nam and K. T. Kim, Preparation and screen printing of natural dye powders, Text. Color. Finish., 22(), (20). 3. B. C. Kim, E. G. Chang, and S. H. Shin, Preparation of optically anisotropic film by sunset yellow chromonic liquid crystal, Appl. Chem. Eng., 22(1), 81-8 (2011).. M. R. Park and S. Y. Kim, Development of natural dyeing pigments and culture goods with useful biological resources - Research on development of tourist souvenirs for hampyeong butterfly festival, Fashion Text. Res. J., 8(), 5-1 (200). 5. J. K. Kwon, I. J. An, J. S. Lee, H. R. Kim, H. S. Park, D. C. Kim, B. J. Choi, K. M. Lee, Y. J. Park, and J. Y Jung, Acute oral toxicity and skin irritation studies on natural dyes extracted from chrysanthemum, J. Food Hyg. Saf., 2(2), (20).. M. K. Cha, M. S. Lee, J. H. Park, and Y. J. Kwon, The chemical structure and the dyeability of yellow natural dyestuff, Fashion Text. Res. J., 8(2), (200).. S. Y. Kim, Color change of combination dyeing of safflower, gromwell and sappan wood, Fashion Text. Res. J., 11(), 8-3 (200). 8. E. S. Tak, M. W. Bae, S. H. Kang, Y. J. Bae, S. Y. Kang, S. K. Jung, and I. K. Hong, Presentation of target color with extraction variables in natural dyes extraction, Appl. Chem. Eng., 21(5), (20).. H. J. Jeong, S. A. Kim, J. H. Kwon, and H. K. Kim, Physiological activities of gardeniae fructus extracts by microwave-assisted extraction as affected by solvents, J. Korean Soc. Food Sci. Nutr., 3(3), (2008).. K. M. Kang and S. H. Lee, Effects of extraction methods on the antioxidative activity of artemisia sp, J. Korean Soc. Food Sci. Nutr., 2(8), -5 (2013). 11. H. G. Yang, H. J. Kim, H. S. Kim, and S. N. Park, Ethosome formulation for enhanced transdermal delivery of artemisia princeps pampanini extracts, Appl. Chem. Eng., 2(2), -15 (2013).. R. Korifi, Y. L. Dreau, J. F. Antinelli, R. Valls, and N. Dupuy, CIEL*a*b* color space predictive models for colorimetry devices - Analysis of perfume quality, Talanta,, 58- (2013). Appl. Chem. Eng., Vol. 2, No. 3, 201

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