기획특집 : 미세먼지현황과기술 기획특집 : 미세먼지현황과기술 미세먼지입자의측정분석원리고찰 최상인 1 안정언 2 조영민 1, 1 경희대학교환경학및환경공학과, 2 ( 주 ) 파코코리아 Review of Analysis Principle of Fine Dust Sang In Choi 1, Jeongeun An 2, and Young Min Jo 1, 1 Department of Environmental Science & Engineering, Kyung Hee University, Center for Environmental Studies, Gyeonggido, Republic of Korea 2 Parkor Korea Indus Co., Seoul, Republic of Korea Abstract: The national standard test method for air pollution employs a weight basis method and β-ray absorption to evaluate the aerated dust in indoor and outdoor air. The weight basis method collects the dust for a long time, which limits to find the time variation of atmospheric dust concentration despite of relatively accurate average data. Since the method using β-ray absorption measures the dust concentration every 50 minute, it does not present real-time data. Thus, light scattering method has often been studied in these days, and US EPA has approved it as a analytical tool, but it still needs to be improved due to its variation of precision depending on environmental condition. This study reviews the current dust analytical methods including official standards and new technologies. Keywords: Particulate Matter, PM 10, PM 2.5, Analysis, Light scattering 1. 서론 1) 현대사회에있어서지속적인산업화는세계적으로미세먼지를비롯한대기질을악화시키고, 도시에서의대기오염에대한관심과우려가증가하고있다 [1]. 특히, 입자상오염물질 (particulate matter; PM) 인미세먼지는인위적인산업활동에의해발생되는입자가대부분을차지하며, 입자의크기에따라 10 µm 이하의물질을 PM 10 으로정의하고, 2.5 µm 이하를 PM 2.5 로표기하고있다. 공기중에부유하는먼지입자를총칭 TSP (total suspended particle) 라고하며, 1,000 µm 이하의입자가해당되지만실제로대기입자시료를채취하여관찰해보면 70 µm 이하의크기로구성되어있다. 미세먼지의국내주요발생원은 제조업의연소공정 이 60% 이상을차지하고있으며, 도로및 주저자 (E-mail: ymjo@khu.ac.kr) 비도로오염원 이약 20%, 에너지산업연소 와 기타생산공정 이나머지 20% 의배출원으로알려지고있다 [2]. 초미세먼지 (PM 2.5 ) 역시제조업의연소활동과생산공정이 60% 이상을배출하고, 도로및비도로이동오염원이 30%, 그리고에너지산업연소를비롯한기타발생원이나머지 10% 를차지하고있다 [3]. 미항공우주국 (NASA) 이 2005년부터세계 195개도시의미세먼지를관찰하는연구를진행하고있고, 2006년 2016년에중국과한국의상공에서각각미세먼지오염정도와이동경로를추적하였다. 환경정책평가연구원에서종합적으로파악한결과, 중국의산동 허베이 장쑤등동북지역의오염물들이북서풍을타고한반도에영향을끼치며, 그영향정도는최대 70% 까지상승할수있다는보고가있었다 [4]. 한편, 2017년도국립환경과학원에서발표한내용에따르면서풍이불지않았던 16 공업화학전망, 제 21 권제 2 호, 2018
미세먼지입자의측정분석원리고찰 Table 1. 미세먼지공개예보기준농도 개정구간좋음보통약간나쁨나쁨매우나쁨 예측농도 (µg/m 3 일 ) 0~30 31~80 81~120 121~200 201~300 301~ 행동요령 노약자 - - 일반인 - - 장기간실외활동가급적자제 무리한실외활동자제요청 장시간무리한활동자제 실외활동제한 실외활동자제 실내생활 실외활동자제 시기인 5월 ~6월, 서울올림픽공원주변초미세먼지의기여율은국내 52%, 국외 48% 로분석됐다. 국외초미세먼지의 34% 가중국에서기인하였으며, 북한 9%, 기타 5% 인것으로추정하였다. 이렇게장거리를이동하는입자들은크기가작은것이훨씬많을수밖에없고, 당연히장시간부유하며공기중에오래체류하게된다. 이러한초미세먼지 (PM 2.5 ) 는대기중에서미세먼지 (PM 10 ) 의약 50~70% 를차지하는것으로알려져있다. 정부는대기오염물질을실시간으로측정하는측정망제도를운영하고있으며, 아황산가스, 이산화질소, 일산화탄소, 오존, 미세먼지등을측정하여공개하고있다. 가스상오염물질은대체로전기화학적원리등을이용하여실시간측정한후, 국가대기오염정보관리시스템 (NAMIS) 에전송하여저장하고있다. 이러한측정망제도는측정망의 위치선정-측정소건축-시험가동 등의절차를통하여설치하고운영된다 [5]. 미세먼지를비롯한오염물질의수치농도는국가대기오염정보관리시스템 (NAMIS) 의통계처리후, 대기오염실시간공개시스템 (AIRKOREA) 의웹사이트를통하여실시간으로국민에게공개되고있다. 현재공개하고있는도시대기측정망은 323개지점 (2016년 12월기준 ) 에설치되어있으며, 2005년 12월부터공개되고있다. 공개내용은다음과같다 : 1) 전국도시대기측정소의통합대기환경지수, 2) 대기오염예 경보자료 ( 미세먼지, 오존, 황사 ), 3) 측정소정보, 용어설명등대기오염관련컨텐츠및공개방법은 Table 1과같다. 미세먼지문제를해결하기위하여 Table 2와같이환경부는 1993년부터대기중 PM 10 농도를하 루평균, 150 µg/m 3 로관리하기시작하였으며, 2007년에는 100 µg/m 3 로강화하였고, 2015년부터초미세먼지 (PM 2.5 ) 의대기환경기준 ( 일평균 50 µg/m 3, 연평균 25 µg/m 3 ) 을시행하기시작하였다 [6]. 그러나이러한입자크기별기준을마련하기위하여는정확하고, 객관적인측정및분석방법이개발되어야한다. 측정기술이충분하지않았던시기인 1983년에는 TSP ( 총부유분진 ) 개념으로관리를시작하여, 기술적진보에따라 PM 10 과 PM 2.5 로세분화하며강화시킬수있었다. 아울러실내공기질의중요성이인지됨에따라 1997년부터실내공기질관리법이발효되었고, 이때미세먼지가관리항목으로삽입되었다. 그러나표준측정방법은여전히중량법을채택하고있으므로일정시간포집해야하는번거로움이있다. 최근교육부의학교보건법에서광산란방식을기준시험법으로인정하고있으나실내공간의특성상많은오차가발생하고있음을알수있다. 광산란법으로측정한수치는미세먼지의중량을이용한농도값이아닌빛의굴절및산란에의해계산된입자의개수를사전에구한보정계수 (factor) 를적용하여도출한상대적인값이다 [7]. 여기서보정계수란광산란법의한계를극복하기위하여해당환경에서의미세먼지입자밀도에해당한다. 이러한값은지역, 장소, 계절에따라차이가나타남에따라특정지역에서는질량농도값에대한신뢰성이매우떨어지는경향이존재한다 [5,6]. 또한대기공정시험법으로인정되는베타선흡수법역시미세먼지에의한빛의감쇄계수를질량으로환산한간접적인방법이므로설계상황조건외에는관산란방식과더불어실제와다소차이가발생할수있다 [8]. KIC News, Volume 21, No. 2, 2018 17
기획특집 : 미세먼지현황과기술 Table 2. History of Air Quality Standards for PM in Korea[9] TSP (µg/m 3 ) PM 10 (µg/m 3 ) PM 2.5 (µg/m 3 ) 1983 1991 1993 2001 2007 2011 Year 150 150 150 - - - Day 300 300 300 - - - Year - - 80 70 50 50 Day - - 150 150 100 100 Year - - - - - 25 Day - - - - - 50 이러한미세먼지측정결과의오차는공기중에부유하고있는미세먼지저감에관한대책및규제농도를설정하는데에있어큰어려움을야기하며, 미세먼지입자의발생원관리대처방안을위한예상결과와실제결과사이에서많은차이를발생시킬수있는위험성이존재한다. 본연구에서는현장에서사용되는미세먼지측정장치의측정방법및원리에대하여설명하였다. 2. 대기오염공정시험기준환경부의대기오염공정시험기준에따르면대기환경중미세먼지표준측정방법으로써베타선법 (ES 01605.1) 과중량농도법 (ES 01605.2) 을명시하고있다. 2.1. 베타선흡수법 (β-ray) 베타선법은실시간자동측정법으로서베타선을방출하는베타선원으로부터조사된베타선이필터위에채취된먼지를통과할때흡수되는베타선의상대적인세기를측정하여포집된미세먼지의질량농도를측정하는방법이다. Figure 1에베타선흡수법장치구성을나타내었다. 공기흡입부에분리장치가설치되어있어 10 µm 이상의입자를제거하며, 설정유량으로공기를흡입하여여과지에 10 µm 이하의먼지를채취하여 PM 10 의질량농도를측정한다. PM 10 의분리장치는관성에의해입자크기별로분리할수있는특정한구조로구성되어있으며, 입경분리구조형태에따라사이클론 (cyclone) 방식과임팩터 (impactor) 방 식이존재한다. 추가적인분리장치를설치할경우, 2.5 µm 이하의입자를채취함으로써 PM 2.5 의질량농도역시측정할수있다. PM 2.5 의경우충돌판 (impactor) 방식을이용한 1차분리장치 (10 µm 이상입자제거 ) 및 2차분리장치 (2.5 µm 이상입자제거 ) 를통해서입자를크기별로분리채취하게된다. PM 2.5 와 PM 10 의측정질량농도의최소검출한계는각각 5, 10 µg/m 3 이하로알려져있고, 측정농도범위로는 PM 2.5 의경우 0~1,000 µg/m 3 이고, PM 10 의경우 0~1,000, 0~5,000, 0~10,000 µg/m 3 등이존재한다. 베타선흡수법을통한미세먼지농도계산은베타선을방출한광원으로부터조사되는베타선이여과지위에채취된먼지를통과할때흡수, 소멸되는베타선과의차를계산하여측정되며식 (1) 과 (2) 를따른다. I exp (1) 여기서 I는여과지에채취된분진을투과한베타선강도이고, I o 는블랭크 (blank) 여과지에투과된베타선강도를뜻한다. 즉, I o 는먼지가채취되지않은여과지를통과한베타선강도를의미하게된다. µ 는미세먼지에의한베타선질량흡수소멸계수 (cm 3 /µg) 로서, 성분및입경분포등이일정할경우에는 µ 를상수라할수있다. X는단위면적당채취된분진의질량 (µg/cm 3 ) 을의미한다. 식 (1) 을통해계산된베타선강도는식 (2) 에적용하여최종미세먼지농도를계산할수있다. 18 공업화학전망, 제 21 권제 2 호, 2018
미세먼지입자의측정분석원리고찰 Figure 1. A schematic diagram of beta-ray absorption method. C ln I (2) C는미세먼지농도를의미하고, S는미세먼지가채취된여과지의면적 (m 3 ), V는흡입된공기량 (m 3 ), t는채취시간 (min) 을의미한다. 방사선의일종인베타선을광원으로사용하는이유는베타선은어떤물질을통과할때, 그물질의질량이커질수록베타선의세기가감쇠하는성질이있기때문이다. 또한금속판이나플라스틱은베타선이통과하지못하기때문에안전하고, 포집여과지를통과하여베타선감지부에도달함으로써초기여과지를배경농도로기준삼아비교할수있다. 한편, 입자분리기는관성력을이용하며, 장치의초기오차범위는매우낮을지라도대기중이물질이접착하거나미세먼지가점성이높을경우, 기상조건에따라분리능력이변할수있다. 따라서싸이클론이나충돌판을사용하는분리기의원리적한계가존재할수밖에없다. 2.2. 중량농도법중량농도법은대기환경중 PM 10 혹은 PM 2.5 의질량농도를측정하는방법중하나이다. 시료채취기를사용하여대기중미세먼지시료를채취하고, 채취전 후필터의무게차이를질량농도로계산하는방법을사용한다. 채취된시료는이후에물리적, 화학적분석이가능하다는장점이있지만, 이산화황 (SO 2 ) 또는질산과같이황산염또는질산염으로산화되는화학반응을하는물질의경우 Figure 2. A schematic diagram of sample collection equipment for PM 2.5. 고체상의염류가생성됨에따라질량농도가과다하게표시되거나해리과정에의한질량농도감소로측정결과에있어서오차를초래할수있다는단점이있다. 측정한질량농도의검출한계는공기역학적직경기준으로 PM 10 의경우, 측정질량농도범위가 80 µg/m 3 이하에서는 5 µg/m 3 이하, 80 µg/m 3 이상에서는측정질량농도의 7% 이내여야한다. PM 2.5 의중량농도법정량한계는 3 µg/m 3 이다. Figure 2는 PM 2.5 의중량농도법에서사용되는시료채취기의구성도이다 [8]. 중량농도는 µg/m 3 으로표시하고, 다음식 (3) 을통해계산된다. PM (3) PM 10, PM 2.5 모두같은방법으로계산되며, W f 는시료채취후여과지무게 (µg), W i 는시료채취전여과지무게 (µg) 를의미한다. V a 는총시료채취부피 (m 3 ) 를뜻한다. 여기서유량은표준기온과기압 (0, 1 atm) 으로보정하여식 (4) 와같이계산한다. t (4) 여기서 Q 는표준유량계에의한유량, T 와 P 는 KIC News, Volume 21, No. 2, 2018 19
기획특집 : 미세먼지현황과기술 각각측정시의온도및압력을나타내며, t는채취한총시간을의미한다. 흡인펌프에의해장치내로흡인되는공기중 10 µm 이상의입자는유입구의충돌판에관성력으로인하여충돌하여주공기흐름으로부터분리된다. 이후충돌판을거친미세먼지입자는여과지에모아지고, 추후무게를측정함으로써공기량대비미세먼지입자의중량농도형태로표시된다. 이때사용되는여과지는 0.3 µm 입자에대하여 99% 이상의초기포집률을갖는니트로셀룰로스 (nitro cellulose) 재질의멤브레인여과지, 석영섬유, 테플론재질을사용하며, 공기중의수분에의한영향을최소화한다. 중량농도법은채취하는공기의양에따라서하이볼륨샘플러 (high volume sampler) 와미니볼륨샘플러 (low volume air sampler) 로분류된다. 하이볼륨샘플러의경우, 흡입유량은무부하일때약 2 m 3 /min이고, 24 h 연속측정할수있는것이어야한다. 미니볼륨샘플러는 10~30 L/min 범위까지측정할수있다. 3. 미세입자측정기술 3.1. 광산란법 (Light Scattering Method) 대기중에부유하고있는입자상물질 (PM) 에빛을조사하면입자에의해빛이산란하게되며, 물리적성질이동일한입자상물질의빛을조사하면산란광의양은질량농도에비례하게된다는원리를이용하여입자상물질의양을구하는방법이다 [10]. 3.1.1. 네펠로미터대기중미세먼지의산란효과에의한기후변화등을파악하기위해전세계적으로네펠로미터라는기기를이용하여수행한바있다 [11,12]. 또한, 국내에서는제주도고산과광주에서황사사례에대한미세먼지의광학특성에관한연구와서울지역에서미세먼지산란에따른시정연구등이이루어졌었다 [13-15]. 참고로현장에서가장흔하게사용되는 3파장 산란계네펠로미터는 450, 550, 700 nm의 3개파장 (λ) 에대한총산란계수 (total scattering coefficient) 와후방산란계수 (back scattering coefficient) 를산출하게된다 [16]. 측정부의주요요소인 photomultiplier tubes (PMT) 는산란부를통해서들어오는산란입자량 ( 광자수 ) 을파랑색 (450 nm), 녹색 (550 nm), 적색 (700 nm) 의세파장에대해서각각측정한다 [17]. 산란계수를구하는과정은다음식을통해 1차방정식으로표현할수있다 [18]. (5) (6) W (7) W (8) 여기서 σ sp 은입자산란계수, C m 은광자수로서 K 2 와 W와의관계식으로나타낼수있다. 아래첨자 b는후방산란을의미하고, 아래첨자 z는제로모드에서측정된값을뜻한다. σ s-air (T,P) 는건조대기온도 (T) 와압력 (P) 상태에서알려진대기산란계수를의미한다. 측정한광자수를산란계수로변환하기위해서는 K 2, K 4 와 W의값을알아야하기때문에 calibration 과정을거치게된다 [19]. Calibration 단계에서는이미알려진약한 / 강한산란계수를갖는기체를이용하여정상화된광자수를측정하여산란계수와 1차선형관계를만족한다는가정하에기울기 K 2 의값을결정한다 [18]. K 4 는 σ bsp 와 σ sp 의비율로약 0.5의값을지니고, W 는제로모드에서 HEPA 필터를통과한청정공기분위기에서의장비벽면의산란값을나타낸다. 결과적으로네펠로미터는세개의파장에대한 σ bsp 와 σ sp 의값을각각계산함에따라총 6개의결과값을생산한다. 20 공업화학전망, 제 21 권제 2 호, 2018
미세먼지입자의측정분석원리고찰 Figure 3. Measurement principle of the aerosol spectrometer. 3.1.2. 스펙트로미터 (Spectrometer) 스펙트로미터는일정한유량으로대기중의시료를공기와함께흡입하여모니터내부의측정공간을지나가는입자에레이저를조사하면, 공기흐름의입자상물질에의해레이저는산란하게된다. 이때산란된빛은집광장치에의해모아져광검출기 (photodetector) 로보내지게된다. 검출기에서는집광된양에비례하여전기적신호를발생시키고, 발생된전기적신호는 pulse로측정된다. Pulse의높이및개수를변환하여입자의직경및개수로변환하여측정할수있으며모니터의사양에따라최대 0.23~32 m 범위에 32개의채널로구분할수있다 [20]. 4. 미세먼지비교측정실제초등학교교실현장에서광산란방식과센서를이용한측정결과를소용량포집기 (mini-vol sampler) 를사용한중량평균값과비교해보았다. 소용량포집기로 6 h 동안포집한 PM 10 의평균농도는 46 µg/m 3 이었고, PM 2.5 는 9.5 µg/m 3 이었다. 반면에광산란방식의모니터를이용하여 6 s 간격으로측정한데이터를살펴보면 PM 10 은같은기간동안약 20 µg/m 3 에서 60 µg/m 3 까지변동하고, PM 2.5 는 10~20 µg/m 3 사이의농도를보여주었다. 반면에적외선 LED 램프를이용하는센서형측정기는 C-type의경우 PM 10 을 15~145 µg/m 3, 그리고 K-type은약 5~80 µg/m 3 범위에서나타내고있다. PM 2.5 는 9~46 µg/m 3 와 5~55 µg/m 3 의범위를각각보여주었다. 실시간직독형인광산란방 Figure 4. Examples of PM 10 and PM 2.5 variation in indoor space by various analyzers. Figure 5. Dust concentrations in atmosphere from β-ray network and light scattering method. 식과센서형은시료채취구주변의변화에민감하게반응하고, 먼지입자의응집이나성상에관계없이평균비중을기준으로무게비로환산함으로써다양한형태의결과값을보여줄수밖에없는원리이다. 한편 Figure 5는황사가발현되었던날, β-ray 법이적용되는 Air Korea에서제공하는외기측정망데이터와광산란방식으로측정한값을비교한결과이다. 측정망의 PM 10 은 107~125 µg/m 3 의값을명시하였으나광산란모니터로측정망인근에서측정한결과값은 85~110 µg/m 3 을보여주었고, PM 2.5 는 62~83 µg/m 3 ( 측정망 : 76~90 µg/m 3 ) 을나타냈다. 측정지점의차이는있을지라도운반이가능한광산란방식의모니터를이용한대기중미세먼지측정이측정망 β-ray법대비 10% 이내에서오차를보임으로써미국의 EPA (Environmental Protection Agency) 에서인정하는신뢰도를충분히보여주는것으로판단된다. KIC News, Volume 21, No. 2, 2018 21
기획특집 : 미세먼지현황과기술 5. 결론현재대기오염공정시험기준으로사용되는중량법과베타선흡수법을사용하고있다. 중량법의경우, 포집한미세먼지의정확한질량을파악할수있으나오랜시간시료를포집해야하는불편함과, 채취중의농도변화를파악할수없는한계를지니고있다. 또한, 짧은시간간격으로농도를파악할수있다는장점을지닌베타선흡수법은간접법이가지는측정방법상의한계로인해정확한질량값을도출해내기위해서는중량법과비교검증단계를거쳐야하는단점을지니고있다 [20]. 현재미세먼지측정및포집에관한분석장비로광산란법을적용한측정장비를이용한연구가많이진행되고있다. 미국 EPA에서는부분적으로인정을하고있지만, 미세먼지로인해빛의산란정도를개수로변환하고계산되는중량값을이용하는부분에있어광산란법은외부환경변화에따른정확성이감소하는한계가존재한다. 이러한이유로미세먼지입자의정확한측정기술이개발및발달되어야관리규정이나기준농도를보다신뢰성있게설정할수있을것으로판단된다. 참고문헌 1. P. Aarnio, T. Yli-Tuomi, A. Kousa, T. Mäkelä, A. Hirsikko, K. Hämeri, M. Räisänen, R. Hillamo, T. Koskentalo, and M. Jantunen, The concentrations and composition of and exposure to fine particle (PM2.5) in the Helsinki subway system, Atmospheric Environment, 39, 5059-5066 (2005). 2. 박순애, 신현재, 한국의초미세먼지 (PM2.5) 의영향요인분석, 환경정책, 25(1), 227-248 (2017). 3. 김용석, 공업지역과상업지역에서의미세먼지와초미세먼지발생원추정에관한연구, 동아대학교박사학위논문, 61-67 (2013). 4. 최민영, 대기질개선이건강편익및경제적가 치에미치는영향에관한연구, 경희대학교박사학위논문 (2017). 5. 오민영, 서울, 백령도의측정망자료를위한서울 PM10 농도의장거리영향평가, 인하대학교대학원환경공학과석사학위논문 (2015). 6. 윤종상, 한세현, 정용원, 전기준, 국내공정시험기준과 ISO 방법을이용한고정오염원미세먼지 (PM 10, PM 2.5 ) 측정방법및입경분율비교 : 석탄화력발전소, 석유정제시설중심으로, 33(4), 342-350 (2017). 7. 김정호, 오준, 최진수, 안준영, 윤관훈, 박진수, 중량법에의한광산란법 PM2.5 보정계수에관한연구, 한국도시환경학회지, 14(1), 41-47 (2014). 8. 김서진, 강호성, 손윤석, 윤상렬, 김조천, 김규식, 김인원, 지하역사내미세먼지실시간모니터링을위한광산란법보정, 한국대기환경학회, 26(5), 533-542 (2010). 9. 환경부, 실내공기질공정시험기준, 실내공기중미세먼지측정방법, ES 02302.1 (2010). 10. 김서진, 손윤석, 강호성, 김조천, 이재효, 김규식, 김인원, 광산란법미세먼지측정보정, 한국대기환경학회학술대회논문집, 10, 613-615 (2009). 11. M. Adam, M. Pahlow, V. A. Kovalev, J. M. Ondov, M. B. Parlange, and N. Nair, Aerosol optical characterization by nephelometer and lidar: The Baltimore Supersite experiment during the Canadian forest fire smoke intrusion, J. Geophys. Res., 109, D16S02, doi:10, 1029/2003JD004047 (2004). 12. K. Chamaillard, C. Kleefeld, S. G. Jennings, D. Ceburnis, and C. D. O Dowd, Light scattering properties of sea-salt aerosol particles inferred from modeling studies and ground-based measurements, J. Quan. Spect. Radia. Trans., 101, 498-511 (2006). 13. J. Kim, S.-C. Yoon, A. Jefferson, and S.-W. Kim, Aerosol hygroscopic properties during 22 공업화학전망, 제 21 권제 2 호, 2018
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