레이저발명 50 주년기념 파장가변레이저의발전 DOI: 10.3938/PhiT.19.015 조원배 이상민 Development of Tunable Lasers Won Bae CHO and Fabian ROTERMUND Tunable continuous-wave (cw) and pulsed lasers are widely used for applications in many diverse fields including basic science, medicine, and industry. Depending on gain media, which can be gas, liquid or solid-state, the lasers emit widely tunable broadband or discretely and line-tunable coherent lights. In this article we present various tunable lasers and their applications. In addition, nonlinear optical wavelength conversion techniques such as sum/different frequency generation and optical parametric processes, which enable to extent the operation wavelength of lasers, are briefly introduced. 저자약력 들어가는글 레이저 (LASER) 는이를개발하고다양한분야에응용하는연구자들에게뿐만아니라공상과학영화나소설등의소재로도많이활용되어옴으로써일반인들에게까지널리인식되어있는첨단연구장비이다. 1960년도에 T. H. Maiman이 Nature지에발표한루비레이저에관한연구결과는인간이단색성 (monochromaticity), 결맞음 (coherence), 그리고방향성 (directionality) 을지니는빛을인위적으로만들어냄으로써이를연구의도구로적극활용하게되는중요한계기가되었다. 그이후전세계의수많은연구팀들이실험용도와연구목적에따라고출력레이저, 연속발진 (cw: continuous- wave) 또는펄 조원배박사는아주대학교이학박사 (2010) 로서현재아주대학교나노정보융합기술연구소에박사후연구원으로재직중이며, 다양한파장영역에서발진하는극초단펄스레이저개발및그를이용한응용연구를수행하고있다. (chowonbae@gmail.com) 이상민 (Fabian Rotermund) 교수는독일베를린공과대학 (Technical Univ. of Berlin) 이학박사 (2000) 로서막스보른연구소 (Max-Born-Institute) 의연구원 (1997-2002) 을거쳐 2002년부터아주대학교물리학과에서교수로재직중이다. (rotermun@ajou.ac.kr) 스 (pulsed) 레이저, 그리고다양한파장대역에서동작하는파장가변레이저들에대한개발연구들을활발하게수행하고있다. 그림 1은현재까지개발된다양한레이저들중에서도이미상용화된주요레이저들의동작파장대역및파장가변영역그리고출력특성에대해서간략히보여주고있다. 특히이글에서는다양한파장가변레이저들에대해서간략히소개하고자한다. LASER는 Light Amplification by Stimulated Emission of Radiation의약어이며, 레이저를구성하는데필요한가장기본적인요소는이득매질과이에에너지를공급해줄펌프를포함한공진기이다. 방사 (radiation) 된빛이유도방출 (stimulated emission) 과정을통해증폭되기위해서는적절한이득매질이반드시필요하며, 이득매질종류에따라서레이저의발진파장대역이결정된다. 상대적으로파장가변이용이한레이저로는이득매질의종류에따라서기체 (gas) 레이저, 색소 (dye) 레이저그리고고체 (solid-state) 레이저등을그대표적인예로들수있다. 하지만이러한일반적인공진기기반의레이저의경우동작하는파장대역이이득매질이지니고있는방출대역폭 (emission bandwidth) 이내로제한되기때문에이를극복할수있는방안으로비선형주파수변환기법이자주사용된다. 레이저로부터방출된빛을위상정합조건에맞추어적합한비선형단결정에투과시켜비선형단결정내에서의합주파수생성 (SFG; sum frequency generation), 차주파수생성 (DFG; difference frequency generation), 그리고광매개방출및증폭 (OPG & OPA; optical parametric generation & amplification) 방법등을이용하면별도의공진기를제작하지않고도파장가변영역을자외선에서부터적외선영역까지넓힐수가있다. 그이외에도광매개공진기 (OPO; optical parametric oscillator) 와같이비선형단결정이포함된추가적인공진기를구성하여공진기내에서광매개효과에의해생성된빛을공진시킴으로써파장조절범위를넓힐수도있다. 이러한다양한파장가변레이저들에대하여기본공진기구조의레이저들부터순차적으로소개하고비선형주파수변환기술을활용한파장가변기술에대해서도간략히언급하고자한다. [1] Photograph image by Daniel Haertle, http://en.wikipedia.org/ wiki/laser. 8 물리학과첨단기술 April 2010
Fig. 1. Overview of commercially available lasers and their operation wavelengths. Daniel Haertle [1] 기체(Gas) 레이저 기체 레이저는 이름 그대로 다양한 기체들을 이득매질로 사용 하는 레이저로써 전기적 방전 방식을 통해서 이득매질을 여기시 킨다. 가장 많이 알려진 대표적인 기체 레이저의 예로써 1960년 대에 개발된 헬륨-네온 레이저를 들 수 있으며, 그 외에도 탄산가 스(CO2) 레이저, 질소(N2) 레이저, 그리고 엑시머(excimer) 레이 저 등이 있으나 파장 가변 레이저의 목적으로는 엑시머 레이저가 상대적으로 많이 활용되고 있다. 엑시머 레이저는 200 nm 미만 의 자외선(ultraviolet) 영역까지 발진 가능한 대표적인 자외선 파장대역의 기체 레이저로써, 사용된 excimer라는 단어는 ex- Fig. 2. Various excimer lasers and their emission bandwidths.[2] cited dimer의 합성어이다. 이 합성어의 의미에서 유추할 수 있 193 nm), KrF(krypton fluoride, center 248 nm), XeBr 듯이 엑시머 레이저는 일반적으로 불활성 기체인 아르곤(화학식: (xenon bromide, center 262 nm), XeCl(xenon chloride, center Ar), 크립톤(Kr), 제논(Xe) 등과 할로겐 이온인 불소(F), 염소(Cl), 308 nm), 그리고 XeF(xenon fluoride, center 351 nm) 등 브롬(Br) 등이 혼합된 기체에 고전압의 전기방전을 통해 에너지 이 있으며, 그림 2는 다양한 엑시머 레이저의 종류와 각 레이저가 를 가해주어 들뜬(excited) 상태의 불안정한 화합물인 다이머 동작하는 파장대역 및 파장 조절 범위를 보여주고 있다. Rare (dimer)를 형성하게 되고, 이 다이머가 수 나노초(나노초: 1 ns gas 엑시머 레이저의 종류로는 Ar2, Kr2, 그리고 Xe2 등이 있으 -9 10 초) 수준의 여기시간이 지나면 자외선 영역의 빛을 방출하면 며 광원 확보가 매우 어려운 진공자외선(vacuum ultraviolet) 영 서 각각의 단원자 상태로 돌아가게 된다. 이러한 일련의 과정을 역에서 동작한다는 장점을 지니고 있지만 이득매질로 사용되는 통해서 엑시머 레이저는 자외선 영역의 빛을 방출하게 되는데 혼 합된 기체의 종류에 따라서 레이저가 동작하는 파장대역이 달라 [2] F. Träger (Ed.), Springer Handbook of Lasers and Optics (Springer, New York, 2007). 진다. 대표적인 엑시머 레이저로는 ArF(argon fluoride, center 물리학과 첨단기술 April 2010 9
Fig. 3. Schematic diagram of a rare gas excimer laser, pumped by electron-beam. [3] rare gas들의경우낮은유도방출단면적 (stimulated emission cross section) 및들뜬상태 (upper state) 에서의짧은생존시간 (lifetime) 등으로인해대부분높은에너지의전자빔여기방법을통해서 rare gas 엑시머레이저구현이가능하다는단점을지니고있다. [4] 그림 3은전자빔으로여기되는 rare gas 레이저공진기의개략도이며파장가변을위해서 MgF 2 재질의프리즘을사용하였다. Rare gas 엑시머레이저의경우수 nm 가량의파장조절이가능하며, 예를들어 Ar 엑시머레이저의경우약 124 128 nm, 그리고 Xe 엑시머레이저의경우 170 176 nm 정도의파장조절이가능하다. [3] 그림 2에표시된 F 2(fluorine) 레이저는엄밀히말해엑시머레이저가아니지만엑시머레이저와거의동일한원리로이득매질을여기시켜레이저를동작시킨다. 상대적으로많이활용되는이원자 (diatomic) rare gas-halogen 엑시머레이저들이외에도매우넓은대역폭 (50 120 nm) 을지니고있는삼원자 (triatomic) 엑시머레이저들도구현되어연구되고있지만삼원자 rare-gas-halides는높은 rare gas 밀도에서주로형성되고, 낮은유도방출단면적특성으로인하여높은에너지의전자빔여기방법등을필요로한다. [5] 일반적인엑시머레이저의경우수백 Hz에서수 khz의반복률로나노초수준의펄스폭을지닌펄스를방출하며이때의평균출력은수와트 (Watt) 에서수백와트수준으로자외선영역에서가장높은출력특성을보인다. 짧은파장대역의빛을방출하는엑시머레이저를활용하여반도체칩생산등을위한목적으로 100 nm 이하의구조를패터닝하는 microlithography 분야에응용되거나짧은파장의자외선빛이생물학적물질이나유기합성물등에매우잘흡수되는특성을지니고있어레이저어블레이션 (ablation) 을활용한미세가공및미세구조제작등에응용이가능하다. 일반인들에게가장많이알려진미세공정기술의대표적인예는사람의시력을개선하기위해현재많이활용되고있는 LASIK 수술이다. 이러한응용이외에도높은출력특성으로인해색소레이저의펌프광원으로도엑시머레이저활용이가능하다. [2] Fig. 4. Laser dyes and their operating wavelengths. (Lambda Physik Inc.) 색소 (Dye) 레이저 1966년처음으로레이저이득매질로써의활용가능성이검증된색소레이저는수백가지의레이저색소분자를이용하여자외선부터근적외선영역 (300 1200 nm, 그림 4) 까지활용가능한넓은파장가변특성을지닌레이저로써, 일반적으로색소를에탄올이나클로로폼 (chloroform) 등과같은용매에 10-3 10-4 몰농도로용해시켜액체상태의색소를레이저이득매질로사용한다. 각색소들은대략 40 60 nm 가량의방출대역폭을지니고있으며여러가지종류의색소들을혼합하여이득매질로활용하여더욱넓은파장대역 ( 100 nm) 에서가변성 (tunability) 을지닌연속발진레이저를구현할수있다. 또한색소의넓은방출대역폭특성을활용해펨토초수준의극초단펄스레이저도구현가능하다. [2] 펄스레이저의경우레이저공진기외부에프리즘과 grating을활용하여 6-fs 수준의극초단펄스생성에관한연구결과들도있지만 [6] 이글에서는파장가변이용이한연속발진색소레이저를중심으로기술하고자한다. 그림 5는 Ring 형태의연속발진색소레이저공진기의개략도를보여주고있다. 색소레이저의경우일반적으로녹색레이저 ( 아르곤레이저또는 Nd:YAG 레이저의이차조화파 ) 나자외선영역에서동작하는엑시머레이저등이펌프광원으로사용되거나플래쉬램프를펌프광원으로활용하기도한다. 공진기내부에설치된에탈론은좁은선폭을지닌레이저빛을방출하기위해서사용되며, 함께설치된복굴절필터는색소레 [3] W. Sasaki et al., J. Photopolym. Sci. Technol. 11, 361 (1998). [4] F. J. Duarte (Ed.), Tunable Lasers Handbook (Academic, New York, 1995). [5] Ch. K. Rhodes (Ed.), Excimer Lasers (Springer, New York, 1984). [6] R. L. Fork et al., Opt. Lett. 12, 483 (1987). 10 물리학과첨단기술 April 2010
Fig. 5. Setup of a continuous-wave (cw) ring dye laser. [2] 다. [4] 일반적으로색소레이저는액체상태의색소를이득매질로활용하지만색소분자가도핑된고분자또는유리등을레이저이득매질로활용하는고체타입의색소레이저 (solidstate dye laser; SSDL) 에대한연구도 1967년에처음구현된이후많은연구팀들에의해지속적으로수행되고있다. 색소레이저는이득매질로사용되는색소가대부분인체에유해하고이득매질을정기적으로교환해주어야하는등의많은단점을지니고있으나, 다양한색소의종류만큼이나자외선영역에서근적외선영역까지커버할수있는넓은파장조절능력으로인하여매우광범위한분야에서활용이가능하다. 그중에서도넓은파장가변능력을활용하여다양한물질들의흡수방출특성을확인할수있는분광학 (spectroscopy) 분야나, 좁은선폭을지니면서도원하는파장대역의레이저방출이가능하므로피부치료등의의학목적으로도많이활용되고있다. 그이외에도천문학이나제조업등의분야에서도많이활용되고있다. 고체 (Soild-state) 레이저 Fig. 6. Photograph image of a Rhodamine 6G dye laser (Coherent, Model 899 ring dye laser) operating near 580 nm. An argon-ion laser was used as pumping source. c Han-Kwang Nienhuys [7] 이저의파장조절목적으로설치되었다. 그리고 Faraday isolator는 ring 형태의공진기에서진행하는빛이한쪽방향으로만진행하도록하여공간적 hole-burning 현상을없애도록하였다. 색소레이저의이득매질로써가장많이알려진색소는 Rhodamine 6G로스펙트럼방출중심대역은대략 590 nm 이며녹색레이저를펌프광원으로사용한다. 그림 6은이미상용화된 Rhodamine 6G 기반의색소레이저의예 (Coherent, Model 899 ring dye laser) 를보여주고있다. 펌프광원으로는 514 nm의아르곤레이저가사용되었고, 레이저발진대역인 580 nm 영역에서파장조절이가능하다. 그림에서나타난주황색관을통해색소용액이계속순환하면서공진기내부에설치된색소셀 (cell) 을통과하게되며펌프광원은셀을통과하는색소를여기시킨다. 레이저동작시색소용액은매우빠른속도로순환하게되는데이는레이저의동작특성을저하시키는긴수명을가진색소분자의 triple state를제거하고높은펌프에너지로인한색소의기능저하를최소화하기위해서이 1960년도는레이저시대를개막하게된역사적인해이다. Maiman에의해서최초로구현된루비 (Cr 3+ :Al 2O 3) 레이저는역사상최초의레이저일뿐만아니라최초의고체레이저이기도하다. 그림 7은 Maiman의사진과그가개발한루비레이저의단면도를보여주고있다. 루비레이저는일반적으로제논 (xenon) 플래쉬램프를이용하여이득매질을여기시키며레이저동작파장대역은 694 nm로현재까지도홀로그래피나비파괴검사테스트등에활용되어오고있다. 성공적인루비레이저의연구결과는이후수십년간다양한단결정및 glass 레이저들의개발을이끌게되었으며, 각레이저의대표적인예는 Nd:YAG와광섬유레이저이다. 현재까지수백여종의고체레이저매질들이개발되어왔으나광범위하게사용되는레이저매질은제한적이며, 이글에서는주로단결정덩어리 (bulk) 레이저들을중심으로소개하고자한다. 주요고체레이저들은주로근 / 중적외선영역에서동작하는희토류원소 (rare earth element) Er, Tm, Ho 이온등이첨가 (doping) 되거나 Yb 이온이첨가된단결정기반의레이저들과가시광선에서중적외선영역일부를커버하는전이금속 (transition metal) 이첨가된이득결정기반의레이저등다양한레이저들이있지만실질적으로실온에서파장가변레이저 [7] Photograph image by Han-Kwang Nienhuys at the AMOLF Institute, Netherlands, http://en.wikipedia.org/wiki/dye_laser. 물리학과첨단기술 April 2010 11
Fig. 7. Dr. T. H. Maiman (left) who invented the first optical laser and his invention, i.e. the ruby laser (right) operating at 694 nm. c Hughes Aircraft Co., July 1960 [8] Fig. 9. Transition metal-doped laser gain media and their operation bandwidths. [2] 위한파장영역에서의발진이가능하기때문에분광학분야를비롯하여레이저를활용한다양한응용분야에서광범위하게응용되고있다. Fig. 8. Photograph image of a typical Ti:sapphire laser. This laser enables to generate tunable cw and ultrashort pulses around 800 nm. 의목적으로개발되어많이활용되고있는것은전이금속기반의레이저들이다. 전이금속이첨가된고체레이저가커버할수있는파장대역은약 670 3000 nm 가량이며, 대표적인전이금속레이저는 Ti- 혹은 Cr-이온이첨가된고체레이저들이다. 그림 8은세계적으로널리보급되어다양한분야에많이활용되고있는레이저중하나인타이타늄사파이어 (Ti:sapphire: Ti 3+ :Al 2O 3) 레이저의사진이다. 타이타늄사파이어레이저는넓은방출대역폭으로인하여극초단펄스레이저또는파장가변레이저의목적등으로개발되어많이사용되고있는대표적인고체레이저로파장가변폭은약 400 nm(670 1100 nm) 이다. 전이금속이첨가된레이저매질은전이금속과이를첨가하고자하는 host 재료에따라서레이저동작파장대역이달라지며그림 9는다양한전이금속들이첨가된레이저이득매질들과각레이저가동작하는파장대역을보여주고있다. [2] 넓은방출대역폭특성으로인하여넓은파장가변성과극초단펄스생성능력을지니면서도동시에고출력특성을지닌고체레이저는각레이저의 2차및 3차조화파발생가능성까지고려할경우자외선영역부터중적외선영역까지광범 비선형주파수변환 (Nonlinear Frequency Conversion) 기술기반의파장가변레이저 앞서설명한다양한종류의공진기기반의레이저들의경우각레이저가지니고있는한정적인방출대역폭특성으로인해파장가변성에한계가있다. 따라서상대적으로넓은파장대역의광원이필요한응용분야의경우, 비용이나공간적인측면에서다양한파장대역의레이저들을모두보유하기에는많은어려움이따른다. 하지만 SFG, DFG, 그리고 OPG 등물질의 2차비선형성을활용한다양한비선형주파수변환기술을이용하면손쉽게자외선또는적외선파장영역으로파장가변범위를넓힐수있다. 이러한비선형주파수변환기술은입사되는빛과비선형물질간의상호작용현상을이용하기때문에비선형효과를유도하기위해입사되는빔의세기가충분히강해야하고, 주파수변환의매개체로사용되는단결정의비선형계수가커야하며, 입사및새롭게생성되는빛의파장대역에서손실을최소로하기위해서는동작파장대역에서단결정의투과율이높아야한다. 그림 10은다양한비선형단결정들중에서특히중적외선영역의광원을생성할 [8] http://www.aip.org/history/exhibits/laser/sections/therace.html. 12 물리학과첨단기술 April 2010
Fig. 12. Line strengths and absorption ranges of atmospheric and toxic gases in the 3-5 μm spectral range.[10] Fig. 10. Transmission and nonlinear optical coefficient of nonlinear crystals, applicable for generation of near- and mid-ir laser lights by frequency conversion techniques.[2] 은 개략적인 OPO의 구성도를 보여주고 있으며 녹색으로 표현 된 것은 펌프광에 해당하고 오렌지색과 붉은색으로 표현된 것 은 signal과 idler 광을 의미한다. 그리고 서로 평행한 두 거울 사이에 위치한 것 (하늘색으로 표현)이 비선형 단결정에 해당 된다. OPO는 펌프 광원과 사용되는 비선형 단결정의 종류에 따라서 파장 가변 범위가 다르지만 근적외선 영역뿐만 아니라 중적외선 영역에서도 파장 가변이 가능하다. [2] 일반 레이저로부터 직접적으로 얻을 수 없는 이러한 중적외 선 광원은 대부분의 유기물과 비유기물 분자들이 강한 진동 (vibrational) 혹은 회전(rotational) 전이(transition) 특성을 보이는 분자 분광학 분야에서 사용되고 있으며, 특히 환경, 기 후, 그리고 의학 등의 목적으로 다양한 가스 탐지(gas sensing) [10] 에도 응용되고 있다. Fig. 11. Schematic diagram of an optical parametric oscillator (OPO). The green line shows the pump beam and the orange [9] and red lines the signal and idler beams generated in OPO. 마치는 글 가시광선 영역에서 동작하는 루비 레이저가 최초로 개발되 면서 인간은 빛을 더욱 더 유용한 도구로 인식하게 되었고, 지 때 사용되는 비선형 단결정들의 투과 영역 및 2차 비선형 계 금까지 반세기의 시간이 지나는 동안 헤아릴 수 없을 만큼 많 수를 보여주고 있다. 이 단결정들은 DFG뿐만 아니라 그 외의 은 종류의 레이저들은 다양한 분야에서 다양한 목적으로 광범 비선형 주파수 변환 기술에도 모두 활용이 가능하다. 그 중에서 위하게 사용되고 있다. 육안으로 보이는 파장 영역 이외에도 OPG 기술을 기반으로 한 광매개 공진기 OPO는 소규모 제작이 진공자외선에서 중적외선 영역에 이르는 광범위한 파장 영역 가능하며, 상대적으로 용이하게 파장 가변이 가능한 기술 중 하 에서 발진되는 수많은 레이저들이 개발되어 왔고, 이와 관련된 나이다. OPG는 주파수가 높은 펌프(pump) 광이 위상정합 연구는 아직까지도 세계적으로 매우 활발히 진행되고 있다. 이 (phase matching ) 조건( pump signal idler ) 하에서 2차 글에서는 극히 제한적으로 몇몇 파장 가변이 가능한 레이저들 비선형성을 지닌 물질에 입사하는 경우 에너지 및 운동량 보 과 그에 따른 응용분야를 짧게 소개하였으나, 이 기회를 통해 존법칙에 따라서 주파수가 낮은 두 개의 광(signal과 idler; 서 더 많은 사람들이 다양한 레이저 광원에 관심을 갖고, 이를 signal idler)으로 나누어지는 현상을 말한다. 이렇게 비선형 다양한 응용분야에서 적극 활용할 수 있기를 바란다. 단결정을 통과하면서 나누어진 signal과 idler 광은 OPO 내에 서 공진을 하면서 펌프 광으로부터 에너지를 받아 더욱더 증 폭된 후에 출력경을 통해서 공진기 외부로 방출된다. 그림 11 [9] A. S. Coelho et al., Science 326, 823 (2009). [10] W. Chen et al., Appl. Phys. B. 72, 873 (2001). 물리학과 첨단기술 April 2010 13