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1 한국섬유공학회지, Vol. 55, No. 6, ISSN (Print) ISSN (Online) PP 및 PE/PP 시스 - 코어부직포의열융착거동의차이에기인한접착특성및통기성에관한연구 최세진 1 이도준 1 박충렬 2 이현석 3 김한성 1 1 부산대학교유기소재시스템공학과, 2 정산인터내셔널, 3 한국섬유개발연구원 Adhesion Characteristics and Air Permeability of PP Mono-component and PE/PP Sheath-core Nonwovens Affected by Differences in Thermal Bonding Behavior Sejin Choi 1, Do Jun Lee 1, Choong Ryoel Park 2, Hyun Seok Lee 3, and Han Seong Kim 1 1 Department of Organic Material Science and Engineering, Pusan National University, Busan 46241, Korea 2 Jeongsan International, Busan 46756, Korea 3 Korea Textile Development Institute, Daegu 41842, Korea Corresponding Author: Han Seong Kim hanseongkim@pusan.ac.kr Received November 1, 2018 Revised December 7, 2018 Accepted December 19, 2018 c 2018 The Korean Fiber Society Abstract: Herein, the thermal adhesion behavior of polypropylene (PP) mono-component and polyethylene/pp sheath-core non-wovens was investigated. The materials generally showed good mechanical properties and environmental benefits. The proper bonding temperature was determined because thermal bonding among fiber networks results in adversely affects bonding strength and structural integrity. The morphology of the adhesive interface, thermal shrinkage, wrinkle properties, and compressive properties were also characterized and showed that differences in thermal behaviors due to the material and dimensional variation affected bonding strength and air permeability. It is expected that these results, that also include flexibility and durability measurements, will provide guidance for the manufacturing of products containing these materials. Keywords: thermal bonding, bonding strength, thickness, heat transfer 1. 서론 높아진환경의식으로인해전세계적으로규제가확대되고있는가운데친환경성과기능성을동시에지향하는고분자소재개발의일원으로소재의단일화에대한연구가진행되고있다 [1 3]. 소재단일화란다수의재질로구성된제품을단일또는소수의소재로치환구성하여기존성능을유지하면서폐기되는소재의순환성을증대시키고유해물질저감및효율적인생산설계를고려하는것을일컫는다 [4]. 대표적으로물성이우수하고저렴하여다양한산업군에서활용되고있으나, 유독성가스및환경호르몬등의문제를야기하는폴리염화비닐 (polyvinyl chloride) 을대체할수있는폴리올레핀계 (polyolefins) 소재개발이있다 [5 7]. 한편, 접착공정에따라화학반응형, 유기용제형, 핫멜트형등으로구분되는고분자접착제는그중유기용제형이가장많이사용되고있으나, 공정중휘발성유기물질을배출하여인체유해성과환경오염에대한문제가발생하고있다 [8 10]. 이에반해, 핫멜트형접착제는용융압착후냉각을통해접착하기때문에용제의사용이없으며 [9,11], 공정단축을통한생산성향상과같은환경적이점을충족시키기에적합하여광범위한적용이기대되는분야이다 [12 14]. 현재핫멜트에관한대다수의연구는필름 (film) 상의접착제의표면개질을통한접착성개선및물성에대해다루고있으나 [15 18], 핫멜트부직포의경우공정의특성상제조와도포를동시에수행할수있는효율성을가지며, 자 425

2 426 최세진 이도준 박충렬 이현석 김한성 Textile Science and Engineering, 2018, 55, 유도가높은섬유구조특성으로인해압축특성, 유연성등과같은기계적물성에있어서이점을지닐수있다 [18]. 특히, 부직포의다공성구조에기인하여통기성 [19,20], 흡음성 [21,22] 등사용자의편리성과직결되는추가적인기능을부여할수있다. 따라서소재단일화와핫멜트부직포의융합은환경적, 기능적관점에서상당한이점이수반될수있다. 하지만열을이용하는접착공정이기에피접착물과동일소재로구성할경우접착대상과접착제가함께용융되는문제가발생한다. 이를해결하기위하여저융점의동일소재접착제로써사용할수있으나기공구조의유지가어려워부직포의구조적이점을저하시킬가능성이있다. 또다른방안은서로다른융점을가진동일소재로구성된복합부직포를이용하는것이다. 이는저융점의섬유가융착되어도고융점섬유에의한구조유지효과를기대할수있으나, 두성분의구조변화양상이다르기때문에복잡한접착특성이예상되어이에대한심도있는연구가필요하다 [18,23]. 본연구에서는기계적물성과내열, 내구성이뛰어나고가공이용이한열가소성폴리올레핀계고분자인폴리프로필렌 (PP) 단성분부직포와폴리에틸렌 (PE)/PP 시스-코어핫멜트부직포의열융착거동의차이에따른접착특성및통기성변화를확인하고자하였다. 접착시표피층의동반용융에의한영향을최소화하기위하여폴리에스터 (PET) 를표피층으로사용하였다. 섬유네트워크로구성된부직포핫멜트는구성섬유의용융에따라접착강도와다공성구조에기인한역학적이점간에상반되는효과가예상되었기에적절한접착온도선정이필요하였다. 또한접착소재와두께차이에의한구성섬유의열융착거동의차이를확인하고접착성및통기성으로의영향을조사하였으며, 이로인한접착계면및내부의구조적차이는각소재의접착파단면이미지와수축률, 구김특성, 압축특성을통해규명하였다. 마지막으로소재와중량에따른유연성과내피로도결과는실제품화에대한기초자료로활용될것으로기대된다. 2. 실험 2.1. 소재및접착접착층으로써중량별 polypropylene(pp) 부직포 15, 20, 30 g/m 2 3종과 polyethylene(pe)/pp 시스-코어부직포 16, 22, 30 g/m 2 3종을남양부직포 (Namyang Nonwoven Fabric Co., Korea) 로부터구매하였으며, 각각 PP15, PP20, PP30, PEPP16, PEPP22, PEPP30으로명명하였다. 접착시표피층은 정산인터내셔널로부터제공받은 polyester(pet) 직물이사용되어, 표피층-접착층-표피층을동종의폴리올레핀계고분자소재로구성하였다. Figure 1. Scheme of the materials and bonding process. Figure 1과같이 cm 2 크기의 PP 및 PEPP 부직포를동일한크기의 PET 직물두장사이에삽입한후 5.25 mm/s (1 rpm) 속도로회전하는롤프레스 (roll press, Ocean Science Co., Korea) 를이용하여 0.5 MPa의압력으로 o C 범위의온도에서각각접착하였다. 약 165 o C 의융점을가지는 PP 단일소재의경우용융조건근처에서의접착특성을세분화하기위하여 o C 범위는 1 o C 간격으로, o C는 2 o C 간격으로나누었으며, PEPP는 o C 범위를 4 o C 간격으로접착하였다 물성평가접착강도 (KS M ISO 11339): 만능재료시험기 (TopTac2000, Yeongjin Co., Korea) 의필오프테스트를이용하여폭 25 mm 길이 150 mm로절단된 PP, PEPP 접착시편을 3 mm/s 속도로박리하며하중을측정하였다. 시편의시작과마지막부분을제외한 100 mm 구간의하중을평균하여접착강도를계산하였다. 통기도 (ASTM D ): 통기도측정기 (Model 4110N GENUINE TM Densometer, Gurley Precision Instruments, USA) 를이용하여접착시료의 9 cm 2 면적에 300 ml의공기가통과하는시간을측정하여공기투과도 (ml/cm 2 /s) 로환산하였다. 열수축 : 열수축전과후의시료에 LED 조명판 (LV-1000, SEBA Co., Korea) 을이용하여수직으로광을조사하는동시에시료의반대편에서 charge-coupled device(ccd) 카메라 (SCC-B2315, Samsung Electronics Co., Ltd., Korea) 를이용하여광투과이미지를촬영하였다. 해당하는이미지는시료부분은어둡게시료이외의부분은밝게나타나며, 이미지프로세싱을통해접착전시료면적에대한접착후면적변화를계산하였다 [18]. 구김특성 : 시료의구김으로인한표면의굴곡의각도에따라시료의측면에서조사된빛을반사시키는강도 (light

3 PP 및 PE/PP 시스 - 코어부직포의열융착거동의차이에기인한접착특성및통기성에관한연구 427 intensity) 가달라진다. 반사광이미지의 intensity 분포를이차원퓨리에변환 (2D Fast Fourier Transform) 을통해시편의구김을복합파동 (wave) 정보로환산하였다 [24]. 복합파동을구성하는성분들의파장 (wavelength), 진폭 (amplitude), 주파수 (frequency) 의종합적인정보를통해구김특성을정량화하였다. 압축, 굽힘특성및내피로도 : 접착시료의압축특성과굽힘특성은각각만능재료시험기와가와바타평가시스템을이용한굽힘강성시험 (KES-FB2-S) 을통해측정하였다. 또한 MIT 내굴곡시험기 (Ocean Science Co., Korea) 를이용하여접착시료에 2000회의굽힘피로를가한후, 피로전 / 후의굽힘강성및접착강도를비교하였다. 3. 결과및고찰 부직포접착제에서는기존의필름형접착제로구성하기어려운다공성구조를가지고있기때문에통기성등의기능성부여를기대할수있다. 하지만, 고온에서접착시섬유의완전한용융으로다공성구조가유지되지못해그이점을지속하기어려우며, 섬유구조를유지하기위해낮은온도에서접착시접착강도를충분히확보하지못하게된다. 따라서, 접착성과통기성을모두발현하기위한적절한접착온도를확인하고자하였다. 접착온도에따른접착강도와통기성의상호배타적관계를확인하기위하여 PP20과 PEPP22의접착온도조건에서접착강도및통기성을측정하였다. Figure 2(a) 에서확인할수있듯이 PP20은단일성분으로제조되었기때문에융점근처에서의 o C의좁은범위의유효접착온도를가진다. PP 융점에이르지못한 160 o C 이하에서는접착강도가확보되지못하였으며, 167 o C 이상에서는구성섬유의완전용융으로인해기공을모두막아통기도를확보하지못하였다. 반면, PE와 PP 이성분으로구성된부직포는약 130 o C의융점을가지는 PE 시스 (sheath) 성분의용융으로낮은온도에서부터표피층계면에결합하지만섬유구조를유지하고있는코어 (core) 의 PP로인해통기성을유지하여상대적으로더넓은유효접착온도를가지는것을 Figure 2(b) 에서확인할수있다. 178 o C 이상에서는코어 PP까지완전용융되어기공을모두막은것으로보이는데, 이는 PP20에비해더높은온도이다. 열접착시가해지는열에너지는 PE의상변화에의해일정량소모되기때문에 PP 코어가완전히용융되기위해더많은열에너지가필요하여온도가높아진것으로추측된다. 즉, 접착성과통기성을모두확보할수있는유효접착온도는 PP20은 o C 그리고 PEPP22는 o C의범위로생각할수있으며, 동조건하에서접착강도와통기도를모두최대화할수있는 161 o C를적정접착온도로선정하여소재 Figure 2. Correlation between the bonding strength and air permeability of (a) PP20 and (b) PEPP22 nonwovens prepared with various bonding temperatures. 및중량별특성을비교하고자하였다. Figure 3(a) 에 PP와 PEPP의중량별평균접착강도를나타내었다. 전체적으로 PP에비해 PEPP의접착강도가낮은것으로미루어, PE 시스소재의계면강도가상대적으로약한것으로생각된다. 한편중량이큰부직포일수록단위면적내더많은섬유로구성되어있기때문에표피층과의접착면적이증가하여 PP15, PEPP16에비해 PP20, PEPP22의접착강도가더크게나타났으나, 의외로가장높은중량을가진 PP30과 PEPP30의접착강도는다시낮게나타난것을확인할수있다. 이는 PP30과 PEPP30의두꺼운두께로인한열전달의차이인것으로생각된다. 두꺼운시료는열에직접적으로노출되는표피층근처의부직포는융착이이루어지나내부로의열전달이원활하지않아구성섬유간융착이충분하게이루어지지못하며, 융착되지않은내부구성섬유의약한박리강도가시료의평균접착강도감소에영향을준것으로생각된다. 또한 Figure 3(b) 에서볼수있듯이, 접착면적증가효과는전체기공크기의감소로이어지기때문에 PP15, PEPP16에비

4 428 최세진 이도준 박충렬 이현석 김한성 Textile Science and Engineering, 2018, 55, Figure 3. (a) Bonding strength and (b) air permeability of the PP and PEPP nonwovens with various weights (bonding temperature: 161 C). 해 PP20, PEPP22의통기도가감소하였으나, 내부섬유구조가유지된 PP30, PEPP30은높은기공용적으로인해통기도가다시상승한것으로판단된다. 두께에따른섬유융착의차이는 Figure 4와같이접착시료의박리후광학현미경을이용한표면관찰을통해확인할수있었다. PP와 PEPP 접착시료가모두동일한경향을보였기에대표이미지로써 PEPP를사용하였다. PEPP16(Figure 4(b)) 의경우표피층과의접착면적이가장작기때문에박리에의한표피층의손상은있으나 Figure 4(a) 와같은 PET 직물구조가비교적명확하게관찰되었다. 접착면적이더높은 PEPP22 또한 PET 표피층이조금더많이손상되었으나여전히직물구조가관찰된것을 Figure 4(c) 에서확인할수있다. 이는접착층의구성섬유들이강한융착에의해단단히고정되어있으며, 시료의박리가표피층-접착층의계면에서발생하였음을의미한다. 반면에 PEPP30의경우단단하게접착된표피층-접착층계면이아닌, 열전달이충분하지않아서약하게결합되어있는접착층내부의구성섬유간박리가발생하였기때문에용융되지않은부직포섬유가 Figure 4(d) 와같이확인되었다. 사용된부직포는열에너지에의해 Figure 5(a) 와같이수축하게된다. 접착조건과동일한 161 o C에서부직포의중량과소재에따라서수축의정도에차이가있는것을볼수있다 cm 2 크기의 PP15, 20, 30의초기면적대비수축률은각각 24.25, 17.28, 4.30 % 로감소하고있으며, PEPP16, Figure 4. Microscopy images showing the surface of (a) PET fabric and the bonded interfaces of (b) PEPP16, (c) PEPP22, and (d) PEPP30 after the peel-off test.

5 PP 및 PE/PP 시스 - 코어부직포의열융착거동의차이에기인한접착특성및통기성에관한연구 429 Figure 5. (a) Changes in the sample area before and after bonding and (b) shrinkage ratio of the PP and PEPP nonwovens. 22, 30 또한각각 40.90, 40.25, 18.66% 로감소함을 Figure 5(b) 에서확인할수있다. 섬유의열수축은섬유의방사, 연신등공정에서가해진장력에의해배향되었던분자사슬이온도가상승함에따라비결정상태로이행되는동시에무질서한배향으로변하면서발생하게된다. 중량이높을 수록결정영역이유동하기위해필요한열에너지의양이많아지기때문에동일한온도조건에서의수축률은감소하였으며, 특히내부구성섬유가용융되지않는 PP30, PEPP30 의경우소재내잔류응력으로인하여수축률이작게나타난것으로생각된다. Figure 6. Wrinkle images of the PET fabrics bonded with PP and PEPP and corresponding 2D FFT analyses.

6 430 최세진 이도준 박충렬 이현석 김한성 Textile Science and Engineering, 2018, 55, Figure 7. Changes in the compressive characteristics of the PP and PEPP nonwovens. 하지만열에의한부직포의 2차원적수축거동과달리접착공정은 3차원적형태변화를유발한다. 3차원적변형을확인하기위하여접착중량별구김특성에관한이미지와 2D FFT 분석을 Figure 6에나타내었다. Gray scale로표현된 FFT 전환이미지의중심에서부터의거리와각도는복합파동으로표현될수있는구김의파장과방향을의미하며, 각픽셀의이미지강도는해당하는구성파동의세기를의미한다 [18,24]. PP15, 20, 30은큰주기의구김없이비교적매끄러운표면이확인되었으며, 이에따라 FFT 전환이미지중심부의한정된범위내에밝기가집중되어있다. 반면상당히깊고파장이긴구김이확인된 PP16, 22, 30의경우전환이미지가파동의진행방향에해당하는수직방향으로강하게분포되어있는것을알수있다. 또한중량이증가할수록밝은부분의분포면적과밝기가증가한것으로미루어구김이증가하는것으로판단된다. FFT 전환이미지의파장과강도정보를모두합산한 FFT subtotal 은구김특성의종합적인정보를정량화한것이다. 큰차이가없는 PP15, 20에비해 PP30은구김특성이강해졌는데, 시료가얇으면구성섬유의용융이일정하게발생하여동일한응력을가지나, 두꺼울수록용융되는부직포표면과구조가유지되는내부의수축응력이달라지기때문에 3차원변형이심해지는것으로생각된다. PEPP의또한중량증가에따라구김정도가증가하는것이확인되는데, 열팽창계수가다른 PE와 PP의거동차이가더해져 PP에비해더극단적인구김이발생하였다. 압축특성은시료의부피, 풍만감, 두께에관련된특성으로, PP와 PEPP 접착층의구조에영향을받는다. PP15와 20 는구성섬유대부분이융착되어압축력에대한변형이적게발생하나융착되지않은섬유구조가존재하는 PP30은압축력에의해변형이비교적크게발생하는것을 Figure 7 에서확인할수있다. PEPP30 또한유사한 16과 22에비해 Figure 8. Changes in (a) bending stiffness and (b) bonding strength before and after the MIT fatigue resistance test. 더큰변형을보여열융착이발생하지않은섬유구조를가지는것이확인되었다. Figure 8(a) 의굽힘강성 (bending rigidity) 은접착시료의유연성과관련이있다 [18]. 부직포접착층은필름에비해높은구성섬유자유도로인하여유연한특성을가지는이점이있다. 두소재모두 1.0 미만의상당히낮은굽힘강성을보였다. 중량이증가할수록높아지는섬유밀도가굽힘에대한저항으로작용하기때문에굽힘강성이증가하였으며, PP 단성분부직포에비해 PEPP의굽힘강성이높은것을알수있는데, PP에비해높은 PEPP 열수축률 (Figure 5) 로인하여단위면적당섬유밀도가증가한것이원인으로생각된다. 내피로도테스트로인한굽힘강성의감소율은 10.06%(PP30) 에서 22.25%(PEPP16) 로나타났으나, 이미상당히낮은굽힘강성을가졌기때문에미미한차이로판단된다. Figure 8(b) 의접착강도감소율역시대체로미미한수준이나 PEPP30의경우가장높은 28.00% 로나타났으며, 이는유연성이가장낮기때문에반폭피로에대한접착성능의저하가크게발생한것으로생각된다.

7 PP 및 PE/PP 시스 - 코어부직포의열융착거동의차이에기인한접착특성및통기성에관한연구 결론 본연구는 PP 15, 20, 30과 PEPP 16, 22, 30 g/m 2 의소재와중량차이에의한접착성및통기성변화를조사하고주요영향요소를확인하고자하였다. 접착강도와통기도의변화에는접착층의접착면적과구성섬유의열융착거동의차이가주요하게영향을미쳤으며, 이러한접착계면및내부의구조적차이는각소재의접착파단면이미지와수축률, 구김특성, 압축특성의변화를통해규명이가능하였다. 또한소재와중량에따른유연성과내피로도결과를통해실제품화에대한기초자료로사용될것으로기대된다. 감사의글 : 이논문은부산대학교기본연구지원사업 (2년) 과 2018년도 BB21+ 사업에의하여연구되었음. References 1. S. B. Gwak and S. R. Lee, The Technology of Lightweight Interior Parts in Automotive with Uni-material & Process, Journal of the Korean Society of Automotive Engineers, 2011, 33, J. H. Cheon, Technical Trend of High Functional Adhesive Material, J. Adhes. Interface, 2016, 17, H. S. Ju, H. R. Yun, S. M. Yeon, and K. T. Ko, Case Study on the Target Products for Applicable Uni-materailization, Clean Technology, 2013, 19, J. S. Kim, J. K. Yang, J. S. Kim, and M. H. Hong, A Study on the Necessity of Package Used the Uni-Material: Focused on the Personal and Household Care Products Package, J. Korean Society of Design Culture, 2012, 18, J. S. Shin, J. M. Park, Y. H. Lee, and H. D. Kim, Preparation and Properties of Eco-friendly Waterborne Polyurethane-urea Primer for Thermoplastic Polypropylene Applied to Automobile Interiors, Clean Technology, 2014, 20, D. Mann, Automotive Plastics & Composites, 2nd ed., Elsevier Advanced Technology, UK, 1999, pp H. P. Lee and Y. T. Kim, A Study on the Fire Risk of Car Interior Materials, Journal of Korean Institute of Fire Science and Engineering, 2010, 24, J. S. Youm and H. J. Kang, Adhesioin Mechanism of Polyurethane Adhesive for Laminated Steel Plate, Polymer (Korea), 2012, 36, M. C. Lee, M. C. Park, and I. S. Seo, Environment-friendly Adhesives, Fiber Sci. Technol., 2000, 11, K. J. Ryu and C. Y. Park, Synthesis and Properties of Ecofriendly Polyurethane Adhesive without Solvent : Effect of DPE-41, TDI, Initiator and Plasticizer Content, J. Environ. Sci. Int., 2014, 23, Y. S. Chun, Y. K. Hong, and K. H. Chung, Functional Improvement of Hot Melt Adhesive Using Polyamide Type Resin-(I) Physical Properties of Adhesives, J. Korean Ind. Eng. Chem., 1996, 7, L. Wang and F. Iidal, Physical Connection and Disconnection Control Based on Hot Melt Adhesives, IEEE-ASME Transactions on Mechatronics, 2013, 18, K. H. Chung, Y. K. Hong, and Y. S. Chun, Functional Improvement of Hot Melt Adhesive Using Polyamide Type Resin (II) The Effects of Terpene Resin, J. Korean Ind. Eng. Chem., 1998, 9, M. J. Choi, B. Y. Jeong, J. M. Cheon, C. S. Ha, and J. H. Chun, Adhesioin Property of Low-Viscosity Polyurethane Hot-Melt Adhesive in according to the Deblocking Temperature and Content of Reactive Diluents, J. Adhes. Interface, 2016, 17, E. Masaeli, M. Morshed, and H. Tavanai, Study of the Wettability Properties of Olypropylene Nonwoven Mats by Low-pressure Oxygen Plasma Treatment, Surface and Interface Analysis, 2007, 39, O. G. Armagan, B. K. Kayaoglu, H. C. Karakas, and F. S. Guner, Adhesion Strength Behaviour of Plasma Pre-treated and Laminated Polypropylene Nonwoven Fabrics Using Acrylic and Polyurethane-based Adhesives, J. Ind. Text., 2014, 43, L. Wang and F. Iidal, Physical Connection and Disconnection Control Based on Hot Melt Adhesives, IEEE-ASME Transactions on Mechatronics, 2013, 18, S. Choi, J. H. Lim, and H. S. Kim, Effect of Bonding Temperature on the Adhesion Characteristics and Mechanical Properties of Non-woven LMPET/PET, Text. Sci. Eng., 2018, 55, F. Rombaldoni, K. Mahmood, A. Varesano, M. B. Songia, A. Aluigi, C. Vineis, and G. Mazzuchetti, Adhesion Enhancement of Electrospun Nanofiber Mats to Polypropylene Nonwoven Fabric by Low-temperature Oxygen Plasma Treatment, Surface & Coatings Technology, 2013, 216, C. H. Kim, S. J. Choi, H. S. Lee, and H. S. Kim, Study on the Olefin Adhesion Layer Produced by Melt-blowing LDPE, Text. Sci. Eng., 2016, 53, M. Kucuk and Y. Korkmaz, Sound Absorption Properties of Bilayered Nonwoven Composites, Fiber. Polym., 2015, 16, J. Lee, S. Lee, J. Shim, P. Jung, W. Lee, and B. Bang, The Study on Improvement of Acoustic Performance for Automobile Sound-absorbing Materials Using Hollow Fiber, Transactions of the Korean Society for Noise and Vibration Engineering, 2011, 21, S. J. Choi, D. J. Lee, H. S. Lee, and H. S. Kim, Thermal Behavior of Mono-component and Sheath-core Nonwoven Polyolefin, Text. Sci. Eng., 2017, 54, C. J. Choi, H. J. Kim, Y. C. Jin, and H. S. Kim, Objective Wrinkle Evaluation System of Fabrics Based on 2D FFT, Fiber. Polym., 2009, 10,

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