해설논문 Journal of the Korean Magnetics Society, Volume 21, Number 4, August 2011 http://dx.doi.org/10.4283/jkms.2011.21.4.141 표면자기광커효과의이해 황찬용 * 한국표준과학연구원산업측정표준본부, 대전시유성구가정로 267, 305-340 (2011 년 8 월 17 일받음, 2011 년 8 월 22 일최종수정본받음, 2011 년 8 월 23 일게재확정 ) 지난 20여년간표면자성현상의연구에가장도움이많이되었던실험방법중하나인표면자기광커효과 (Surface magneto-optic Kerr effect, SMOKE) 실험방법을소개하고자한다. 예를들어단일층의철막이강자성이되는지, 또큐리 (Curie) 온도는 bulk와비교하여얼마나떨어져있는지, 자화용이축 (easy-axis) 은어느방향인지등매우기본적인자성박막의특성은스핀트로닉스 (spintronics) 분야의연구에가장기본적인정보이다. 표면자기광커효과 (SMOKE) 는이러한물음에대한답을줄수있는매우효율적인방법이다. 주제어 : 표면자기광커효과, 표면자성학, 스핀트로닉스 I. 서론 1845년 M. Faraday[1] 가처음으로유리시편에자기장을인가하면투과되는광원의편광이달라지는현상을보고하였다. 아울러반사되는빛에서도그러한현상을보고하였지만표면의오염등으로인하여결과가확실하진않았고그후 1877년 J. Kerr는연마 (polishing) 된자석극에서반사되는빛에서도그러한현상이있음을발표하였다 [2]. 따라서반사되는빛이시료의자화상태에의하여바뀌는현상을커효과 (Kerr effect) 라고하고투과되는빛의경우는패러데이효과 (Faraday effect) 라고부른다. 그후로오랫동안이러한현상은당연히 bulk에서관측이되었고단원자층과같은극초박막의경우이효과가적용될 수있음은그보다 100년이지난 1985년미국 ANL에서 E. Moog와 S. Bader에의해서처음으로발표되었다 [3]. 이때처음으로초고진공상태에서제작된 Fe/Au(001) 계에서측정된 MOKE 신호는단일층의감도 (monolayer sensitivity) 를갖는다는사실이알려졌고그후로표면에서도이기술이유효하게적용된다는사실에 surface라는단어를앞에붙인 Surface MOKE(SMOKE) 로명명되고있다. 아주간단한설비로극초박박의강자성특성을연구하는대표적인실험적인방법으로자리매김하고있다. 실험장비는자기장을발생시키는전자석을제외하면현재반도체박막의두께측정에사용되고있는일립소메트리 (ellipsometry) 와매우유사하다. 거의가시광영역에서측정되는 ellipsometry가단원자층의두께에민감한신호를주는이유가위상차라는사실을고려하면단원자층의자성박막에서이러한커 (Kerr) 신호를측정할수있을거라는생각을실제의실험에적용한것이매우중요하다. II. 광자기효과의원리 Fig. 1. Schematic presentation of magneto-optic Kerr effect. *Tel: (042) 868-5392, E-mail: cyhwang@kriss.re.kr 대부분의광학교과서에서언급하고있는커효과혹은패러데이효과는이들효과의크기가시료의자화상태에비례한다고하는한쪽이내의내용뿐이다. 이와관련하여가장설명이잘된것으로생각되는논문은 Argyres에의하여 1955 년 Phys. Rev. 에발표된논문이다 [4]. 이논문에서는커 (Kerr) 효과와패러데이 (Faraday) 효과에대하여섭동 (perturbation) 이론을이용하여매우자세하게정리를한바있다. 이에앞서 Hulme등이 1932년에이러한 Kerr효과의원인으로전자의스핀과이들전자가유효전위 (effective potential) 하에서움직일때느끼는자기장에의하여생긴다고 141
142 한국자기학회지제 21 권 4 호, 2011 년 8 월 지적을한바있다. Hulme는 Heisenberg 모델을사용하여자성체의경우 spin-orbit 상호작용으로인한에너지분해 (energy splitting) 로인하여좌원및우원편광에따르는굴절율이달라짐을계산하였다. 그러나자성체에서는궤도능률 (orbital moment) 의소멸 (quenching) 로인하여이러한분해 (splitting) 를기대하기어려운만큼 Kittel은이러한상호작용에의하여파함수 (wave function) 이변화하고이러한변화로자기광 (Magneto-optic) 을설명할수있음을증명하였다. Argyres논문의가장핵심은커회전각 (Kerr rotation angle) 혹은커타원율 (Kerr ellipticity) 은다음과같은식에의하여변화하고이들의크기는각각자화값 (magnetization, M) 에비례한다고하는사실이다. 이논문에서유도되는몇가지중요결과에관한식을나타내면다음과같다. Kerr rotation φ k 및 Kerr ellipticity ε k 는다음과같은식으로나타내진다. Fig. 2. Configuration of MOKE set-up. φ k = Im[ ( N + N )/( N + N 1) ]. ε k = R[ ( N + N )/( N + N 1) ]. N + N ( σ ---------------------- 1 /ω) + iα = ( 4π) ----------------------------------------------------- 1 N + N 1 ( n ik) [( n ik) 2 1] σ 1 = 4ec ------- <Q m nm /( ω 2 ω 2 )> mn Av M, m> n α 1 = 2πec 1 ----------- --- <δ/ ω m ( ω mn ω)q mn > Av M. m> n Q mn = 2 1 ī -<m y n>* + I m I n ( l o m) ------------------<l * E m E x n> l ( l o n) -----------------<m E n E x l> l 여기서 σ 1 과 α 1 은 off-diagonal conductivity와 polarizability tensor이다. 여기서중요한점의하나는총체적인커 (Kerr) 신호의크기는물체의자화율 M에비례하기도하지만여기에서보이는 Q mn 에도비례한다는사실이다. III. SMOKE 실험 Fig. 2는일반적인 MOKE 장비를나타낸다. 자기장의방향과광원의입사평면 (plane-of-incidence) 에따라서세가지방법, 즉 longitudinal, polar 그리고 transverse MOKE의세가지가가능하다. Fig. 2에서보듯이 Polar Kerr 효과는자기장이입사평면에안에있고시료의평면에수직인방향으로놓일때를이른다. 또한 Longitudinal Kerr 효과는자기장의방향이시료평면및빛의입사평면에위치하고있을때이고 transverse Kerr 효과는자기장의방향이빛의입사평면과수 Fig. 3. Temperature dependent hysteresis curves for bcc Fe/Ag(001), (a) 1 ML, (b) 2 ML. 직을형성할때를이른다. 이러한 Kerr 효과를논의할때유효한방법의하나는 s- 혹은 p-편광빛이시료에입사하여빛의전기장에따른전자의움직임이자기장에의한 Lorentz force를어느방향으로받는지를보면쉽게이해를할수있다. Fig. 3은 1988년 Erskine 그룹에서 Phys. Rev. B에발표한 Fe/Ag(001) 계의 SMOKE data이다. 1, 2층의 Fe 박막이온도에따라서어떤 hysteresis를보여주는지명확하게측정이된결과이다 [5]. 우리가알고있는 bulk Fe의 Kerr 회전각도는 2eV 에너지를갖는광원에대하여약 0.4 o 이다. 만일 optical penetration depth를약 50층정도로가정하게된다면단일층의 Kerr 회전각은약 0.008 o 에해당된다. 선형편광된입사빔이반사후에이정도의각도로돌아간다고생각하면입사빔의전기장방향과수직인방향으로입사빔전기장크기에 sin(0.008 o ) 값에해당하는신호의변화가감지될수있어야한다. 이때 MOKE 장치에서가장중요한세목은편광체의소광비 (extinction ratio) 가된다. 즉두개의편광판을겹쳤을때두판사이의각도에따라최고의신호크기와최소
해설논문 표면자기광커효과의이해 황찬용 143 의신호크기의비에해당하는데이비가 10 6 일경우전기장으로환산하면 10 3 이된다. sin(0.008) o 의값과 10 3 값사이에는약 1:7의비가존재하지만이와같은논의는단순한계산이고단일층으로이루어진 Fe 박막에서신호가소광비 (extinction ratio) 의한계안에있을수있다는생각이중요하다. Moog와 Bader에의하여 1985년에 Superlattices and microstructures지에제시된 SMOKE data는 Fe 0.53층이 Au위에서잔류자화곡선 (hysteresis curve) 을보이고큐리 (Curie) 온도는약 150 o C가된다고제시하였다 [3]. Fe가 0.5 층덮인계의자성을측정하는방법에는몇가지가더있다예를들어방사광을이용한엑스선자기원색성 (x-ray magnetic circular dichroism, XMCD) 나스핀편향광전분광법 (spin-polarized photoelectron spectroscopy, SPPES) 등이이러한극초박막시스템의전자구조에기인한자성특성에관한정보를줄수있고스핀편향주사형터털링현미경 (spinpolarized scanning tunneling microscope, SPSTM) 이나스핀편향저에너지전자현미경 (spin-polarized low energy electron microscope, SPLEEM) 기술등은자구 (magnetic domain) 에관한정보를준다. 그러나이들장치에소요되는경비혹은그기술적인난이도를고려해볼때 SMOKE는진공용기를제외하면매우단순한광학장치의구성으로표면자성의효율적인분석장비임에는틀림이없다. Fig. 4는실제로초고진공용기를포함하는 SMOKE 장치의대략적인모습이다. 본장치의제작에가장힘든부분의하나가초고진공용기안에작게는 0.1 T에서크게는 1T까지의자기장을가하는일이다. 초고진공하에서모든실험이이루어져야하므로공간상으로제약이많이있고전자석의온도가많이올라가게되면압력또한올라가게됨으로원하는크기의자기장을초고진공상태에서얻기위해서는자석의설계및제작에많은비용이소요된다. 편광판을거친레이저 빛은선편광으로변하게되고표면에입사되어 Kerr 효과에의하여타원편광으로변한반사빔을다시사분파장판 (quater wave plate) 을이용하여선편광으로바꾸게되고또다른편광판을지나서검출기로들어가게된다. SMOKE 장비가일반 MOKE와의가장큰차이점은피할수없이두개의진공창 (vacuum window) 이빛의경로에들어오는사실이다. 보통의유리혹은사파이어윈도우를지나게되면복굴절 (birefringence) 이생기게되는데이효과를상쇄하기위해서사분파장판을사용하게되면측정되는값은진공창이없을때와는반대로 Kerr intensity는커회전각 (Kerr rotation angle) 이아닌커타원율 (Kerr ellipticity) 의측정값이된다. 기출판된대부분의 MOKE 공식은이러한사분파장판이필요한진공창이없는경우에계산된값으로실험장치가정확하게고려되지않으면커회전각과커타원율을구분하는것이쉽지않다. 따라서이러한정보보다는자기이력곡선 (magnetic hysteresis curve) 을측정함으로써얻어지는 SMOKE의데이타는초전도양자간섭계 (SQUID) 로는절대로측정이불가한표면극소량의자화값에대한측정이가능한만큼이부분에대한연구를집중적으로수행하는것이바람직하다. 여기에서얻어지는보자력 (coercivity) 이나자기이력곡선 (magnetic hysteresis curve) 의모양등은자기이방성연구에매우효율적으로이용된다. 자기장이없는상태에서잔류자화의값은저차원계의자성체를연구하는데매우중요한측정값이다. 물론 SMOKE 의결과로부터절대적인자화값을얻는것은불가능하지만두께가아주얇은영역에서는 Kerr 신호의크기가두께에비례하는것으로알려져있다. 물론이사실도엄격하게이야기하자면매우신중하게고려되어야한다. Kerr 효과의측정에있어주의해야할몇가지를언급하고자한다. Fig. 4. Drawing of UHV SMOKE set-up and photo of set-up at KRISS.
144 한국자기학회지제 21 권 4 호, 2011 년 8 월 1. 첫째로대부분의 Kerr 효과의측정시에단한번의측정으로는 s/n비가좋을수가없기때문에여러번자기장을반복해서변화하면서데이타를측정해야한다. 그러나자화반전동역학은자기장변화주파수의함수이고이주파수에의하여보자력의크기가변하는사실이다. 보통의 MOKE를찍는아주느린주파수영역에서도보자력의크기가크지는않지만변화하는사실은주목할필요가있다. 2. 두번째대부분의자기이방성연구에는 polar 방향과 longitudinal 방향에서자기이력곡선 (magnetic hysteresis curve) 을측정하고이데이터로부터이에관련된연구 ( 예를들면스핀재방향천이, spin-reorientation transition) 를수행하게되는데대부분의초고진공 SMOKE 장비에서시료를돌리고전자석은고정되어있는장치를운용하고있다. 이때중요한점은자기장의방향과시료의방향이정확하게정렬되어있지않으면얻은데이타를신뢰할수없게된다. 예를들어보자력이아주작은 polar 방향의이방성을갖는시스템의경우 longitudinal MOKE를찍을때만일에시료의방향이 polar 쪽으로 5도정도만틀어져있어도모양은거의사각형이면서매우큰값의보자력을갖는자기이력곡선이얻어진다. 이러한예는이미출간된많은논문에서쉽게보여지는오류이며이러한자기이방성의연구시에주의하여야한다. 3. 두꺼운박막이나 bulk의경우와는달리매우두께가얇은박막계는낮은온도에서도온도의변화에따르는박막계자체의변화에주의하여야한다. 즉자성체의연구에온도의변화는여러측정에서필수적인항목인데온도를올렸다다시내린후에그전의자기이력곡선과는다른모습이나타난다면그것은계면혹은박막자체에변화가생겼다는것을의미한다. 특히단원자혹은수원자층의영역에서큐리 (Curie) 온도를측정할때이러일들이쉽게생길수있는상황이므로확인작업이필요하다. IX. MOKE 장치의확대 1. 시분해 SMOKE(time-resolved SMOKE) 시분해 MOKE 장비는이미많은사람들이개발하여쓰고있는연구방법이며따로설명을하지는않겠지만자성동역학의연구에는없어서는안될정도의중요한정보를제공한다. 몇몇그룹에서초고진공용기안에서시료를성장시키고측정하려는노력을하고있는상황이다 [6]. 2. SMOKE 현미경 (microscopy) 자성체의연구에있어광학적인방법이매우유용한이유의하나는자기장을임의로변화시킬수있다는점이다. 대부분의전자광학계에서는시료가자화되거나혹은자기장안 Fig. 5. The design of the UHV window for Kerr microscopy allows for objective-sample distances of 2 mm. 1. Laser beam, 2. Objective of the microscope, 3. Window-chamber-joint, 4. Strain-free quartz glass window, 5. Sample, 6. Magnet yoke, and 7. UHV chamber. 에놓이게되면측정에많은문제가생긴다. 자구 (magnetic domian) 의연구와같은분야는자기장을교대로가해주는것이필요하므로실질적으로공간분해능이좀낮더라도광학적인방법을선호하는이유이다. XMCD(x-ray magnetic circular dichroism) 방법을이용한 PEEM(photoemission electron micrscope) 기술은분해능은수 nm에근접해있지만자기장을가할수가없는관계로응용의범위가제한되어있다. 초고진공에적용하기위해서는여러가지방법이있는데 Fig. 5는일체형현미경형태를이용한장치를나타낸다 [7]. 본그림은전형적인광학적방법으로 full-field imaging을하게되어있는데최근에는근접장 (near-field) 를이용하여 NSOM(Near-field scanning optical microscope) 과같은방법으로탐침자를주사시키는방법도있다. 3. Diffraction-MOKE (Bragg-MOKE) 격자 (grating) 와같은주기성을갖는시료의표면에광원을입사시키게되면회절되는빛은경로에따라서여러갈래로갈라지게되는데각각의회절점 (diffraction spot) 에대한 MOKE를측정하는기술이다. Fig. 6은이장치의간단한사양을보여주는그림이다 [8]. 이방법을이용하게되면 magnetic array 전체의 Fourier 변환된양을측정하기때문에보자력부근에서자구의분포에매우민감하게반응을하게된다. 이방법은정상적인 MOKE방법, 그리고 micromagnetic simulation 결과와같이이용하게되면자화반전에대한자세한정보를
해설논문 표면자기광커효과의이해 황찬용 145 학적인방법과는달리표면에매우민감한방법이다. 그러나이방법자체가이차수 (second order) 효과이므로신호의크기는매우작다 [10]. X. 결론 본해설에서는 SMOKE의원리, 용도, 주의점에대하여살펴보았고이방법을적용한다른기술들에대하여간단하게나열을하였다. SMOKE가개발되어사용된지벌써 25년이지났지만아직도이기술은표면자성의연구에서매우중요한장치로많은나노자성체관련연구결과가보고되고있다. 본해설에서생략된일반적인유도식들은이전에나온해설논문을찾아보길권한다 [11, 12]. 감사의글 Fig. 6. Geometry of the Bragg-MOKE set-up. The s-polarized light in perpendicular incidence is diffracted from the grating. 이논문은 2010년도교육과학기술부의재원으로한국연구재단의지원을받아수행된기초연구사업으로수행되었습니다. 얻을수가있다. 4. X-ray MOKE 방사광에서 soft x-ray광원을이용하게되면 3d 자성체의 absorption edge를지나갈수있고이러한에너지를이용하게되면반사된 x-ray를측정함으로써 XMCD와유사한정보를얻을수있다 [9]. 이방법의장점은앞에서언급한바있지만자기장의변화가자유롭기때문에 XMCD보다는큰자기장을걸었을때측정이용이하다. X-ray의투과깊이 (penetration depth) 는상대적으로전자보다크므로매복계면혹은층 (buried interface 혹은 layer) 에서좀더정확한자성정보를얻을수있은장점이있다. 5. Nonlinear MOKE 자화에의한이차조화생성 (second harmonic generation, SHG) 이일어나기위해서는공간-반전대칭 (space-inversion symmetry) 이깨지는조건하에서만가능한데이러한영역이바로표면혹은계면에해당하고따라서이기술은다른광 참고문헌 [1] M. Faraday, Trans. R. Soc. London 5, 592 (1846). [2] J. Kerr, Philos. Mag. 3, 339 (1877); ibid. 5, 161 (1878). [3] E. R. Moog and S. D. Bader, Superlattices Microstruct. 1, 543 (1985). [4] P. N. Argyres, Phys. Rev. 97, 334 (1955). [5] J. Araya-Pochet, C. A. Ballentine, and J. L. Erskine, Phys. Rev. B 38, 7846 (1988). [6] Anjan Barman, T. Kimura, Y. Otani, Y. Fukuma, K. Akahane, and S. Meguro, Rev. Sci. Instrum. 479, 123905 (2008). [7] D. Peterka, A. Enders, G. Haas, and K. Kern, Rev. Sci. Instrum. 74, 2744 (2003). [8] A. Westphalen, M.-S. Lee, A. Remhof, and H. Zabel, Rev. Sci. Instrum. 78, 121301 (2007). [9] J. B. Kortrighta, S.-K. Kim, E. E. Fullertonb, J. S. Jiangc, and S. D. Bader, Nucl. Instrum. Meth. A 467, 1369 (2001). [10] Th. Rasing, J. Magn. Magn. Mater. 175, 35 (1997). [11] Z. Q. Qiu and S. D. Bader, J. Magn. Magn. Mater. 200, 664 (1999). [12] Z. Q. Qiu and S. D. Bader, Rev. Sci. Instrum. 71, 1243 (2000).
146 한국자기학회지제 21 권 4 호, 2011 년 8 월 Understanding the Surface Magneto-optic Kerr Effect Chanyong Hwang * Korea Research Institute of Standards and Science, Division of Industrial Metrology, 267 Gajeong Ro, Yuseong-Gu, Daejeon 305-340, Korea (Received 17 August 2011, Received in final form 22 August 2011, Accepted 23 August 2011) We will introduce the surface magneto-optic Kerr effect (SMOKE), which is one of the most helpful experimental methods in the area of surface magnetism for the last two decades. The basic magnetic characteristics of magnetic thin film is the most essential part for the further understanding and application. For example, the possibility of the realization of ferromagnetism for a single layer of iron, its Curie temperature far below that of bulk iron, and the direction of easy axis are the fundamental questions for the spintronic application. SMOKE is an efficient method to answer for the questions above. Keywords : surface magneto-optic Kerr effect, surface magnetism, spintronics