박록진 정재인 윤대옥서울대학교지구환경과학부 년 월 일접수 년 월 일승인 Global climate warming induced by long-lived greenhouse gases is expected to cause increases in wildfire frequencies and intensity in boreal forest regions of mid- and high-latitudes in the future. Siberian forest fires are one of important sources for air pollutants such as ozone and aerosols over East Asia. Thus an accurate quantification of forest fire influences on air quality is crucial, in particular considering its higher occurrences expected under the future warming climate conditions. We here use the 3-D global chemical transport model (GEOS-Chem) with the satellite constrained fire emissions to quantify Siberian fire effects on ozone concentrations in East Asia. Our focus is mainly on spring 2003 when the largest fires occurred over Siberia in the past decade. We first evaluated the model by comparing to the EANET observations. The model reproduced observed ozone concentrations in spring 2003 with the high R 2 of 0.77 but slightly underestimated by 20%. Enhancements in seasonal mean ozone concentrations were estimated from the difference in simulations with and without Siberian fires and amounted up to 24 ppbv over Siberia. Effects of Siberian fires also resulted in 3-10 ppbv incresases in Korea and Japan. These increases account for about 5-15% of the ozone air quality standard of 60 ppbv in Korea, indicating a significant effect of Siberian fires on ozone concentrations. We found however that possible changes in regional meteorology due to Siberian fires may also affect air quality. Further study on the interaction between regional air quality and meteorology is necessary in the future. Key words: ozone, Siberian forest fire, air quality, climate change 서론 20 세기들어급격한산업화에따른과도한온실기체의배출은격심한기상이변과같은단기적인영향뿐만아니라온도상승, 강수량변화, 해수면상승등의 *Corresponding Author: Rokjin J. Park, Atmospheric Chemistry Modeling Laboratory, School of Earth and Environmental Sciences, Seoul National University, Seoul 151-742, Korea. Phone: +82-2-880-6715, fax: +82-2-883-4972 E-mail: rjpark@snu.ac.kr 장기간에걸친영향으로나타나고있다. IPCC (Intergovernmental Panel on Climate Change) 4 차보고서는지난 100 년간지구의평균기온이 0.74 상승하였고이러한기온의상승은가속도가붙어금세기말에이르러서는최대 6.4 까지이를것이며해수면역시최대 59 cm 상승할것이라예측하였다 (IPCC, 2007). 최근연구결과들은지구온난화로인한기상조건의변화가산불발생을점차증가시킴을보여주고있다. Westerling et al.(2006) 과 Malevsky-Malevich et al. (2008) 은기상조건의통계분석을통해지표대기온도의상승이산불발생의빈도, 강도및기간과밀접한 Korean Meteorological Society, 2009
시베리아산불이 2003 년봄철동아시아오존농도에끼치는영향연구 양의상관관계가있음을보였다. Soja et al.(2007) 은과거시베리아에서발생한산불조사를통해 1990 년대의산불발생면적이 1980 년대보다평균 29% 증가하였음을보였다. 또한 Balzter et al.(2007) 은향후지구온난화로인해시베리아산불의빈도가증가할것임을발표하였다. 산불은일산화탄소 (CO), 휘발성유기화합물 (VOCs) 그리고질소산화물 (NOx) 등대류권오존생성에기여하는전구기체들을배출한다. 배출된전구기체들은대기중에서복잡한광화학적반응을통해서주요한대기오염물질인오존생성에기여한다. 산불에의해증가한대류권오존은인간의호흡기질환및농작물의성장에도심각한피해를끼치는것으로알려져있다 (Crutzen et al., 1979; Bowman and Johnston, 2005; Park et al., 2006). 또한대류권오존은 OH 의생성원으로써대기화학반응에중요한요소를차지하며이산화탄소 (CO 2) 와메탄 (CH 4) 에이어세번째로중요한온난화기체로알려져있다 (IPCC, 2007). 본연구에서는 3 차원대기화학수송모델과위성에서관측한산불정보를이용하여산불에의한오염물질배출이주요한대기오염물질인동아시아오존농도에끼치는영향을정량적으로산정하였다. 2 장에서는본연구에서사용한모델과산불자료에대해설명하였으며모델검증및산불로인한대기질영향산정을 3 장과 4 장에기술하였다. 마지막으로요약과결론을 5 장에기술하였다. 모델및자료 차원대기화학수송모델 본연구에서는전지구 3 차원대기화학수송모델인 GEOS-Chem(version 7-04-10) 을사용하였다 (Park et al., 2006). GEOS-Chem 은대기에서오존을포함한여러기체상의화학물질들과황산염, 질산염을포함한무기에어로솔, 탄소성분에어로솔그리고해염과먼지입자와같은다양한종류의에어로졸의시간적공간적분포를모사한다 (Bey et al., 2001; Park et al., 2004). GEOS-Chem 은지금까지대류권의화학조성, 대기오염, 전지구적기후변화등에관한광범위한대기화학문제들뿐만아니라인도네시아, 시베리아, 북미등에서발생한산불에대해서도적용되어그성능이입증되었다 (Duncan et al., 2003; Generoso et al., 2007; Pfister et al., 2008). GEOS-Chem 을운용하는데필요한 3 차원전지구기상자료는미국 NASA 의 GMAO 그룹에서생산한자료동화기상자료를사용하였다. 사용한기상자료는매 6 시간간격으로모델에공급되고있으며, 기상장의수평격자는위경도 1 1, 수직으로는 55 개의층을가지고있다. 본연구에서는계산시간의효율을위해수평격자를 2 2.5 그리고연직으로 30 층으로조정하여사용하였다. GEOS-Chem 은 80 가지이상의화학종과 300 개이상의반응식을포함하며오존모의를위해 GEOS- Chem 을이용한여러연구들이진행되었다 (Bey et al., 2001; Fiore et al., 2002, Hudman et al., 2004). GEOS- Chem 의구체적인화학모사에는오존 -NOx-VOC-Oxidant 화학구조를적용하였으며비균질화학반응 (heterogenous chemistry) 과대기복사및광화학반응에끼치는에어로졸의영향을 Park et al.(2004) 에서기술한대로수행하였다. 동아시아소스방출자료는 Streets et al. (2003) 에의해기체및에어로졸의오염원별로상세하게개발된자료를이용하였다. 동아시아산불배출량자료의시공간적분포 본연구에서사용한산불배출량자료는위성에서탐지한산불의발생횟수와면적, 그리고식생모델을기반으로 1 1 의수평격자로제공되는전구산불배출데이터베이스 GFEDv2 (Global Fire Emissions Database version 2; Giglio et al., 2006; van der Werf et al., 2006) 자료에 Andreae and Merlet(2001) 에의해구한식생별배출계수를적용시킨것이다. 일반적으로산불로인해배출된오염물질은모델에적용시킬때지표층에할당하거나혹은대기경계층내에균등하게배분시키는방식을사용한다. 하지만실제산불이발생하게되면강한열기로인해대기경계층보다높은고도까지연무가상승하게된다 (Fromm et al., 2005; Mazzoni et al., 2007). 따라서본연구에서는시베리아산불의풍하측지역인일본에서연무의이동고도에대한라이다관측자료를기반으로산불의배출고도를 4.5 km 까지확장시켜적용하였다 (Mattis et al., 2003; Murayama et al., 2004; Jeong et al., 2008). 그림 1 은 GFEDv2 산불배출량자료를기반해서얻은동아시아 dry-mass burned 자료로서 1997 년부터
박록진 정재인 윤대옥 2006 년까지봄철기간 (4 월부터 6 월까지 ) 동안의산불배출량을나타낸다. 동아시아에서발생하는산불은주로위도 50 N-60 N, 경도 100 E-130 E 사이의시베리아지역에서발생하였다. 또한지난 10 년간의산불자료를비교하였을때 2003 년봄철이다른해에비해적게는 3 배, 많게는 10 배이상많은양의오염물질이산불로인해배출한것으로분석되었다. 따라서본연구에서는 2003 년봄철시베리아에서발생한강한산불로인한오염물질이동아시아대기질, 특히지상오존농도에끼친영향에대해살펴보고자한다. 모델검증 GEOS-Chem 으로부터산출된모델의결과에대한검증과영향산정을위해서 EANET (Acid Deposition Monitoring Network in East Asia) 과남한내환경부대기오염자동측정망에서관측한시간별지상오존농 도자료를이용하였으며관측지점을그림 2 에표시하였다. EANET 관측은동아시아에서산성우의침적을이해하기위해 1998 년부터시작하였으며대부분의관측소들이국지적인오염원에의한영향을제거하기위해서섬이나산악등의청정지역에위치한다. 반면남한의환경부자동측정망은대부분도시에위치하며대기오염실태를파악하고있다. 주간에비해야간대기경계층의고도는크게낮아진다. 하지만전구모델의경우연직격자가촘촘하지않아야간혼합층모의에불확실성이크며그로인해야간오존모의에어려움이있다 (Fiore et al., 2002). 따라서본연구에서는관측과모델의오존농도비교에있어서주간 (1300-1700 LST) 동안의값만사용하였다. 그림 3 은본연구의분석기간인 2003 년 4 월에서 6 월까지의 EANET 에서지상오존농도의월평균관측값과모델값에대한산포도를나타낸것이다. 지상오 Fig. 1. Estimated dry mass burned data of the GFEDv2 inventory from forest fires over East Asia in April-Jun for 1997 2006. The domain total values are shown in the upper right corner of each panel.
시베리아산불이 2003 년봄철동아시아오존농도에끼치는영향연구 Fig. 2. Sites from the Acid Deposition Monitoring Network in East Asia (EANET, circles) and air quality monitoring stations operated by the Korea Ministry of Environment (KME, triangles) in 2003. 하는것으로나타났으며모델은 13 ppbv 정도의 bias 를가지는것으로조사되었다. 관측과모델의가장큰차이를보인지점은 Yusuhara 관측소로그림 3 에붉은원으로표시하였다. 두값은 Yusuhara 의 2003 년 5 월과 6 월에해당하는결과로주변 Banryu 에서관측한농도에비해약절반정도의값을보였다. 하지만 Banryu 지점에비해 Yusuhara 지점이특별히낮은관측값을가지는이유는발견하지못하였다. 본연구의회귀분석에서 Yusuhara 지점의 5, 6 월관측값을제외한다면관측과모델간의 R 2 는 0.77, 그리고회귀곡선기울기는 0.83 으로증가하는것으로조사되었고 GEOS-Chem 모델의오존모의수준이향상됨을보였다. Fig. 3. Scatter plots of the observed and the simulated monthly mean daytime ozone concentrations at EANET sites in April 2003 (open circles), May 2003 (closed circles) and June 2003 (triangles). Reduced major axis regressions for the ensemble of the all data (black thick line) and excl7uding the Yusuhara site in May and June 2003 data (blue thick line) are shown; R2 and regression equations are shown inset. Dashed lines denote a factor of 2 departure. 존농도의경우관측과모델간의결정계수 (R 2 ) 는 0.54 이고회귀곡선기울기는 0.73 으로약 30% 과소모의 시베리아산불이동아시아오존농도에끼치는 영향 지난 10 년간시베리아에서발생한가장강한산불인 2003 년봄철산불이동아시아의지상오존농도에끼친영향을산정하기위해모델의기준및민감도실험을실시하였다. 기준실험의경우 GEOS-Chem 에 GFEDv2 의산불배출자료를고려한모의결과이며민감도실험의경우는 GFEDv2 의배출자료를시베리아지역에서완전히제거한모의실험이다. 두실험결과의차이를통해서 2003 년시베리아에서발생한산불
박록진 정재인 윤대옥 에의한동아시아오존농도영향및장거리이동범위를파악하였다. 또한오존농도의대기환경기준과의비교를통해산불이지역대기질오존농도에끼치는영향을수치화하였다. 그림 4 는 2003 년 4 월에서 6 월까지 3 개월동안 GEOS-Chem 으로모의한평균지상오존농도의공간분포를나타낸것이다. 앞서관측과모델과의비교에서처럼 1300-1700 LST 의결과만고려하였다. 시베리아산불에의해증가한오존농도역시그림 4 에서보였다. 오존농도의경우중국동부지역과시베리아지역에서고농도값이나타났다. 중국동부지역에서의고농도오존은인위적인오염물질배출로인한다량의오존전구물질에의한것이며시베리아지역에서의고농도오존은산불에기인한것이다. 산불에의한봄철오존농도는시베리아지역에서최대 24 ppbv 가증가하였고, 한반도와일본, 그리고만주지역으로는 3-10 ppbv 가증가하였다. 이는한반도에서오존의 8 시간대기환경기준치가 60 ppbv 임을감안할때 ( 환경부, 2008), 환경기준치대비풍하측지역에서약 5-15% 에해당하는증가량임을나타낸다. 그림 5 는 Sado-seki 와 Banryu 의 EANET 관측소및서울과부산의환경부대기오염자동측정망에서관측한지상오존농도와 GEOS-Chem 의모의결과에대해 2003 년 4 월에서 6 월까지일별변화를나타낸것이다. GEOS-Chem 모의의경우산불배출에의한기준 실험외에산불배출을배제한민감도실험을함께나타냈다. EANET 관측지점인 Sado-seki 와 Banryu 의경우 GEOS-Chem 모의결과가관측과비교하여농도및일별변화를유사하게모의하였다. 그에반해서울과부산의경우 GEOS-Chem 이지상오존농도를과대모의하였다. 서울과부산은자동차등의인위적인오염물질의배출량이많은곳으로 VOC-limited 환경으로알려져있으나 ( 박주연과김용표, 2002), 2 2.5 모의격자를가지는 GEOS-Chem 의 NOx 농도는배출량의불확실성과넓은수평격자로인해남한의고농도 NOx 모의에는한계가있으며그로인해오존농도의과대모의로나타난것으로사료된다. 향후 1 1 혹은 0.5 0.667 의조밀한수평격자를가지는 GEOS- Chem 을사용하게되면남한오존농도의과대모의는개선되리라예상된다. 산불배출의민감도실험결과 2003 년 5 월 10 일에서 25 일사이남한의오존농도가산불배출을배제한경우에비해약 10-15 ppbv 증가하였다. 이는 Lee et al.(2005) 의선행연구에서제시한 2003 년 5 월광주에서측정된높은 AOD 가나타난기간과동일하다. 또한이기간의종관패턴은 NOAA 의 HYSPLIT 모델 (http:// www.arl.noaa.gov/ready/open/hysplit4.html) 을이용하여산불에서발생된오염물질이종관흐름을타고남한으로이동함을확인하였다. 민감도실험결과는강한산불이발생할경우남한내일별오존농도는환경 Fig. 4. Spatial distributions of the simulated three-month mean and enhancements daytime ozone concentrations at the surface. The enhancements in daytime ozone concentrations due to the Siberian forest fires were computed by subtracting the simulation without the fire emissions from the standard simulation.
시베리아산불이 2003 년봄철동아시아오존농도에끼치는영향연구 Fig. 5. Time series of daytime mean observed (black thin line) and simulated surface ozone concentrations with the forest fire emissions (red thin line) and without forest fire emissions (blue dot line) at (a) Sado-seki, (b) Banryu sites of the EANET, and (c) Seoul, (d) Pusan sites of the South Korea. 기준치대비약 30% 증가되는효과를보였으며이는오염에의한봄철대기환경을정확히모의하기위해서 산불의고려가반드시필요함을의미한다. 강한산불이발생했던 2003 년봄철과다른해봄철
박록진 정재인 윤대옥 Fig. 6. Differences in three-month averaged daytime surface ozone concentrations between the year 2003 and the years 2000 to 2006. 동안의동아시아에서오존농도의변화를살펴보기위해 2000 년에서 2006 년까지봄철오존모의를수행하였다. 그림 6 은 GEOS-Chem 으로모의한 2003 년봄철기간 (4 월에서 6 월까지 ) 의지상오존농도와 2000 년부터 2006 년까지봄철기간의지상오존농도와의차이를나타낸것이다. 2003 년봄철의경우산불이발생하면서나온다량의개스상오염물질로인해다른해에비해시베리아지역에서의상대적으로높은지상오존농도를보였다. 시베리아지역은 2003 년봄철에평년에비해약 10-20 ppbv 의지상오존농도의증가를보였으며동아시아에서위도 40 N-60 N 의넓은영역에서장거리수송된오염물질로인해지상오존농도의증가경향을보였다. 하지만 2003 년봄철의경우, 강한산불로인해방출된다량의오존전구물질에도불구하고일본남부지역에서평년에비해약 2-8 ppbv 정도상대적으로낮은오존농도를보였다. 낮은농도의원인으로는첫째, 중국, 한반도, 일본등다량의인위적인오염원의배출지역이아닌그외의풍하측지역에서는 NOx-VOC- Hydrocarbon 화학반응에의한오존농도의증가보다산불과함께동반되는다량의탄소성분에어로솔로 인해태양빛이산란되어광해리반응이줄어들게되는등대기중에서광화학반응의감소에의한영향으로볼수있다. 둘째, 탄소성분에어로솔에의한대기복사강제력의변화는대기의안정도를변화시켜지역기상장의변화및그로인한지역기후에영향을끼칠수있다. 따라서산불에의해영향을받은기상장이오존농도감소의원인으로유추할수있다. 그러나 GEOS- Chem 에서사용하는기상장은자료동화된것으로이미산불로인한기상장의변화가반영되었고에어로솔영향역시고려된것이기에오존감소원인에대한정확한결론을내리기는쉽지않다. 따라서산불에의한기상장의변화및에어로솔에의한광화학반응감소가오존농도변화에끼치는영향을파악하기위해서는기후모델을이용하여산불에서발생된오염물질배출에대한민감도실험을통해오존변화의세밀한분석이요구된다. 요약및결론 2003 년봄철시베리아에서는최근 10 년이래로가장강력한산불이발생했다. 본연구에서는전지구 3 차
시베리아산불이 2003 년봄철동아시아오존농도에끼치는영향연구 원대기화학모델인 GEOS-Chem 과인공위성에서관측한산불배출량자료를이용하여동아시아에서시베리아산불에의한지상오존농도의영향을산정하였다. 모델결과의검증과오존농도의영향산정을위해 EANET 과환경부대기오염자동측정망에서관측한오존농도를이용하였으며관측과비교하였을때 GEOS-Chem 오존모의는 0.77 의 R 2 와 0.83 의회귀곡선기울기를보였다 (Yusuhara 제외 ). 다만배출량의불확실성과넓은수평격자로인해남한내오존농도는과대모의하였다. 산불의민감도실험결과 2003 년봄철기간동안시베리아에서는산불에의해최대 24 ppbv 의오존농도가증가하였다. 또한한반도와일본을포함한풍하측지역에서는약 3-10 ppbv 가증가하였다. 풍하측지역에서의오존증가량은한반도에서 8 시간대기환경기준치의약 5-15% 에해당하는것으로조사되었다. 특히강한산불이발생할경우남한내일별오존농도는환경기준치대비약 30% 가증가되었으며, 이는봄철대기환경모사에서산불에의한영향이중요함을나타낸다. 2003 년봄철의경우, 일본남부지역에서평년에비해약 2-8 ppbv 정도상대적으로낮은지상오존농도를보였다. 오존농도감소의원인으로는산불에의해배출된다량의탄소성분에어로솔로인해대기중광화학반응의감소와기상장변화에의한것으로유추할수있다. 그러나, GEOS-Chem 에서사용된기상장은자료동화된것으로이미산불의영향이기상장에반영된것이다. 따라서오존감소에대한보다정확한분석을위해서는기후모델을이용하여산불로인한오염물질배출이지역기상장및오존농도변화에끼치는영향에대한분석이요구된다. 감사의글 이논문은 2008 년도정부재원 ( 교육인적자원부학술연구조성사업비 ) 으로한국학술진흥재단의지원을받아연구되었음 (KRF-2008-331-C00284). 참고문헌 박주연, 김용표, 2002: 서울시에서의최적오존저감대책 : OZIPR 을이용한사례연구. 한국대기환경학회지, 16, 427-433. 환경부, 2008: 환경통계연감, 750 pp. Andreae, M. O., and P. Merlet, 2001: Emission of trace gases and aerosols from biomass burning. Glob. Biogeochem. Cyc., 15, 955 966. Balzter, H., F. Gerard, C. George, G. Weedon, W. Grey, B. Combal, E. Bartholome, S. Bartalev, and S. Los, 2007: Coupling of vegetation growing season anomalies and fire activity with hemispheric and regional-scale climate patterns in central and east Siberia. J. Clim., 20, 3713-29 Bey I., D. J. Jacob, R. M. Yantosca, J. A. Logan, B. Field, A. M. Fiore, Q. Li, H. Liu, L. J. Mickley, and M. Schultz, 2001: Global modeling of tropospheric chemistry with assimilated meteorology: Model description and evaluation. J. Geophys. Res., 106, 23,073-23,096. Bowman, D. M. J. S., and F. H. Johnston, 2005: Wildfire smoke, fire management, and human health. EcoHealth, 2, 76-80. Crutzen, P. J., L. E. Heidt, P. K. Krasnec, W. H. Pollack, and W. Seiler, 1979: Biomass burning as a source of atmospheric CO, H2, N2O, NO, CH3Cl, and COS. Nature, 282, 253-279. Duncan, B. N., I. Bey, M. Chin, L. J. Mickley, T. D. Fairlie, R. V. Martin, and H. Matsueda, 2003: Indonesian wildfires of 1997: impact on tropospheric chemistry. J. Geophys. Res., 108, 4458. doi:10.1029/2002jd003195. Fiore, A. M., D. J. Jacob, I. Bey, R. M. Yantosca, B. D. Field, A. C. Fusco, and J. G. Wilkinson, 2002: Background ozone over the United States in summer: origin, trend, and contribution to pollution episodes, J. Geophys. Res., 107, 10.1029/2001JD000982. Fromm, M., R. Bevilacqua, R. Servranckx, J. Rosen, J. P. Thayer, J. Herman, and D. Larko, 2005: Pyro-cumulonimbus injection of smoke to the stratosphere: observations and impact of a super blowup in northwestern Canada on 3 August 1998. J. Geophys. Res., 110, D08205. doi:10.1029/2004jd005350. Generoso, S., I. Bey, J. L. Attié, and F. M. Bréon, 2007: A satellite-and model based assessment of the 2003 Russian fires: impact on the Arctic region. J. Geophys. Res., 112, D15302. doi:10.1029/2006jd008344. Giglio, L., G. R. van der Werf, J. T. Randerson, G. J. Collatz, and P. S. Kasibhatla, 2006: Global estimation of burned area using MODIS active fire observations. Atmos. Chem. Phys., 6, 11091-11141. Hudman, R. C., D. J. Jacob, O. C. Cooper, M. J. Evans, C. L. Heald, R. J. Park, F. Fehsenfeld, F. Flocke, J. Holloway, G. Hubler, K. Kita, M. Koike, Y. Kondo, A. Neuman, J. Nowak, S. Oltmans, D. Parrish, J. M. Roberts, and T. Ryerson, 2004: Ozone production in transpacific Asian pollution plumes and implications for ozone air quality in California. J. Geophys. Res., 109, D23S10. doi:10.1029/
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