82 Journal 김종희 of Korean 최대련 Society 구윤서 for Atmospheric 이재범 Environment 박현주 Vol. 32, No. 1, February 216, pp. 82-99 DOI: http://dx.doi.org/1.5572/kosae.216.32.1.82 p-issn 1598-7132, e-issn 2383-5346 214 년 2 월서울의고농도미세먼지기간중에 CMAQ-DDM 을이용한국내외기여도분석 Analysis of Domestic and Foreign Contributions using DDM in CMAQ during Particulate Matter Episode Period of February 214 in Seoul 김종희 최대련 구윤서 * 이재범 1) 박현주 1) 안양대학교환경에너지공학과, 1) 국립환경과학원대기질통합예보센터 (215 년 11 월 27 일접수, 216 년 1 월 2 일수정, 216 년 1 월 24 일채택 ) Jong-Hee Kim, Dae-Ryun Choi, Youn-Seo Koo*, Jae-Bum Lee 1) and Hyun-Ju Park 1) Department of Environmental and Energy Engineering, Anyang University 1) Air Quality Forecasting Center, National Institute of Environmental Research (Received 27 November 215, revised 2 January 216, accepted 24 January 216) Abstract This study was carried out to understand the regional contribution of Particulate Matter (PM) emissions from East Asia (82 ~149 E, 18 ~53 N) to Seoul during high concentration period in February 214. The Community Multi-scale Air Quality (CMAQ) version 5..2 with Decoupled Direct Method (DDM) was used to analyze levels of contributions over Seoul. In order to validate model performance of the CMAQ, predicted PM and its chemical species concentrations were compared to observations in China and Seoul. Model predictions could depict the daily and hourly variations of observed PM. The calculated PM concentrations, however, had a tendency of underestimation. The discrepancies are due to uncertainties of meteorological data, emission inventories and CMAQ model itself. The high PM concentration in Seoul was induced by stationary anticyclone over the West Coast of Korea during 24 to 27 February. The DDM in CMAQ was used to analyze the contributions of emissions from East Asia on Seoul during this PM episode. PM 1 concentration in Seoul is contributed by 39.77%~53.19% from China industrial and urban region, 15.37%~37.1% from South Korea, and 9.3%~18.5% North Korea. These indicate that PM 1 concentrations in Seoul during the episode period are dominated by long-range transport from China region as well as domestic sources. It was also found that the largest contribution region in China were Shandong peninsula during the PM event period. Key words : CMAQ v5..2, DDM, PM, Contribution *Corresponding author. Tel : +82-()31-467-893, E-mail : koo@anyang.ac.kr 한국대기환경학회지제 32 권제 1 호
214 년 2 월서울의고농도미세먼지기간중에 CMAQ-DDM 을이용한국내외기여도분석 83 1. 서론미세먼지는입자의크기에따라공기역학적직경이 1 μm 이하인 PM 1 과 2.5 μm 이하인 PM 2.5 로나누어진다 (Seinfeld and Pandis, 26). PM 2.5 는상당량이 NH 3, SO 2, NO x, 휘발성유기화합물 (VOCs) 등의전구물질에의해 2차생성된다. 특히대기중의반응조건에따라서위의가스상물질이황산염, 질산염, 암모늄염, 탄소 ( 유기탄소, 무기탄소 ) 등의 2차생성유기및무기물질로변환된다 (Park et al., 21). PM 1 은 PM 2.5 의인위적인생성기작과함께토양과관련된자연적인오염원 (Al, Si, Ca, Ti, Fe 등 ) 으로부터발생한다. 이와같이자연적및인위적발생원으로부터발생하는미세먼지는복사강제력에영향을미칠뿐만아니라, 인체에많은영향을준다. 세계보건기구 (World Health Organization, WHO) 는 212년한해에대기오염과관련하여약 7만명이조기사망하는것으로보고하였고, 이는전체사망의 8분의 1에해당하는수치이다. 특히미세먼지는대기오염물질중인체에가장많은영향을미치는물질이라고보고하였다 (Burnett et al., 214; WHO, 214). 미세먼지는인체흡입시상부와하부기도에서염증반응을일으키고, 혈액순환장애를유발하여심장질환을유발시키기때문에기준성대기오염물질중에서가장인체위해성이높은것으로알려져있다. 또한미세먼지크기가작을수록폐포를직접통과하여심혈관계질환의발생시키며, 무게당표면적이넓어중금속등이입자표면에달라붙을수있어서인체에대한유해성이심각하다 (Korea Environmental Industry & Technology Institute, 213; Harrison et al., 212; Lee et al., 23). 미세먼지위해성과관련하여 Pope (22) 은미세먼지장기노출과폐암및심혈관질환사망률과의관련성에대한연구를했다. 연구결과미세먼지 1 μg/m 3 증가할때마다전체사망위험은 4% 증가하고, 심혈관계사망은 6%, 암으로인한사망은 8% 증가하는것으로보고했다. Shang et al. (213) 은초미세먼지농도와사망률에대한연구를했다. 분석결과초미세먼지가 1 μg/m 3 증가하면호흡기사망은.51% 증가, 심혈관사망은.44% 증가하며총사망은.38% 증가하는것으로나타났다. 우리나라에서는 199년대이후미세먼지의건강영향에대한연 구결과가보고됐으며, 국 내외에서미세먼지, 초미세먼지가인체에미치는건강영향에관한연구가꾸준히보고되고있다 (Bae, 214; Kappos et al., 214). 우리나라에서는대기환경기준에 PM 1 이 1995년, PM 2.5 이 215년채택되었다. 환경부의대기환경연보 (Ministry of Environment, 215) 에의하면, 전국을기준으로연평균 PM 1 은 98년부터 6년까지 51~61 μg/ m 3 사이로증감을반복하다 7년부터감소하기시작하여 12년에는 45 μg/m 3 으로크게낮아졌다. 이후 13년, 14년에는다소증가하여각각 49 μg/m 3 를나타냈다. 연평균미세먼지농도는다소개선되고있으나, 중국주요도시지역을중심으로고농도미세먼지에의해유발되는스모그문제가발생하고있다. 중국발스모그유입은지난 1여년이상장기간지속되어왔으나, 유독 213년 214년에중국과서해안지역에발생한정체성고기압에의해서풍속과대기혼합높이가낮아지며미세먼지가내부에축적되고 (Jo and Kim, 21; Ministry of Environment, 28), 오염물질간상호반응에의해추가로 2차상미세먼지가생성되면서스모그발생빈도가높아진것이다. 실제로중국의베이징, 상하이및만주지역에서초미세먼지농도가 5~ 1 μg/m 3 에도달하는고농도가빈번히발생하였다 (Ji et al., 214; Wang et al., 214; Yuesi et al., 214). 이와같이중국의도시와산업개발지역에서고농도미세먼지가발생하면편서풍계열의바람을타고국내로유입되어한반도에복잡하고심각한대기오염을야기시킨다 (Koo et al., 215; Park et al., 213; Koo et al., 28). 본연구에서는 214년 2월에중국에서발생한고농도미세먼지가국내로유입되어국내고농도미세먼지를유발한사례를대상으로국내외배출에의한미세먼지기여도를평가하고자한다. 이를위해서최근 Community Modeling & Analysis System (CMAS) 에서발표한 Community Multiscale Air Quailty Model version 5..2 (CMAQ v5..2) 의 Direct Decoupled Method (DDM) 모듈을적용하여월경성고농도미세먼지가나타난기간인 214년도 2월을대상으로모델링을수행하였다. 동아시아및서울지역에서측정한미세먼지및미세먼지성분농도를모델값과비교분석하여모델링의정합도를평가하였고, 동아시아를대상으로서울지역미세먼지에미치는국내외지역별기여도를 J. Korean Soc. Atmos. Environ., Vol. 32, No. 1, 216
84 김종희 최대련 구윤서 이재범 박현주 Fig. 1. The modeling domain of CMAQ and 2 emission source regions for regional contribution analysis. 평가하였다. 2. 연구방법 2. 1 모델링영역및수행기간본연구에서사용한기상 배출량 화학수송모델의영역은그림 1과같이 27 km 27 km 해상도의동아시아영역 (82 ~149 E, 18 ~53 N) 이며, 격자수는 146 122로구성하였다. 또한, 기여도분석을위해모델링영역을 2개지역으로분류했다. 1~4번은황사발생지역, 5번은만주지역, 6~1번은이외의중국지역, 11 번은북한, 12~19번은국내지역, 2번은중국과한반도를제외한지역이다. 국내영역 (123.67 ~129.65 E, 34.11 ~39.4 N) 의경우 12번은서울, 13번은경기북부, 14번은경기남부, 15번은인천, 16번은강원도, 17 번은충청도, 18번은경상도, 19번은전라도이다. 모델링기간은정체성고기압과중국에서수송된미세먼지로인해서울의미세먼지농도가대기환경기준 ( 일평균 ) 1 μg/m 3 을넘는날이연속적으로나타났던 214년 2월 15일 ~3월 5일로선정하였다. 2. 2 모델입력자료본연구에서적용한화학수송모델은미국 EPA에서개발된 Model-3/CMAQ v5..2을적용하였다 (Byun and Ching, 1999). 기상모델은 Weather Research Forecast version 3.4.1 (WRF v3.4.1) 을사용하였고 (Borge et al., 28; Skamarock and Klemp, 28), 배출량데이터는 Sparse Matrix Operator Kernel Emissions (SMOKE; Benjey et al., 21) version 2.7에의해처리하였다. 기상모델인 WRF의주요물리과정으로는미세물리과정은 WRF Single-Moent 6-class (WSM6) 스킴, 장파, 단파대기복사과정은 Rapid Radiative Transfer Model (RRTM), Dudhia short radiation 스킴, 행성경계층모수화스킴으로는 Yonsei University (YSU) 스킴, 그리고적운모수화방법은 Kain-Fritsch (KF) 스킴을사용하였다. 또한 WRF 모델링에서초기및경계조건은 Global Forecasting System (GFS) 의예보자료를사용하여기상입력자료를생성하였으며, 동아시아지역에서기상의모사능력을향상시키기위하여 GFS의예보자료를자료동화하는 Grid nudging을적용하였다 (Koo et al., 212, 28). 한국을제외한중국지역의인위적배출량자료는중국 Tsinghua University에서 21년을기준으로작성한 Multi-resolution Emission Inventory for China (MEIC) 배출량 (http://www.meicmodel.org) 을사용하였으며, 일본및그외지역은일본국립환경연구소에서 28 년을기준으로개발된 Regional Emission inventory in ASia (REAS: Ohara et al., 27) 를적용하였다. 국내배출량은 211년을기준으로작성된국립환경과학원의 한국대기환경학회지제 32 권제 1 호
214 년 2 월서울의고농도미세먼지기간중에 CMAQ-DDM 을이용한국내외기여도분석 85 대기보전정책지원시스템 (Clean Air Policy Support System: CAPSS) 배출량을적용하였다 (Lee et al., 211). 동아시아지역의생물학적배출량은기상및토지이용도에따라자연 VOCs 등을계산하는 Biogenic Emission Inventory System 3 (BEIS 3) 을적용하였으며, 황사발원지의비산먼지를고려하기위하여 Park et al. (21) 이개발하고한국기상청 (http://www.kma.go. kr) 에서황사예보에활용되고있는 Asian Dust Aerosol Model 2 (ADAM2) 을적용하였다. 화학수송모델은기상모델인 WRF의연직 35층을 CMAQ의 15개층으로총고도 15 km에내삽하고, CMAQ의첫번째층 (35 m) 을 WRF와동일하게입력하였다. 모델의가스상화학반응은 Carbon Bond-V (CBO5) 을입력하였고, 이류과정에서질량보전방법은 Yamartino global mass-conserving (YAMO) 스킴을사용하였다. 또한입자상물질역학은 AERO6 모듈을적용하였다. 마지막으로해양으로부터해염의배출량은 De Leeuw et al. (2) 과 Gong (23) 의매개변수를사용하여 CMAQ에서계산하였다. 2. 3 CMAQ v5. CMAS에서 CMAQ v5.이 212년에발표됐으며, 에어로졸메커니즘이 AERO5에서 AERO6으로업데이트됐다. AERO6을적용하면서 PM 2.5 의미량원소 (Mg 2+, Al, Si, K +, Ca 2+, Ti, Mn, Fe, Fine mode POC) 물질이배출량과화학반응기구에추가됐다. CMAQ v5.이 212 년발표된후, 214년 4월에 CMAQ v5..2가공개됐다. CMAQ v5..2에서는미세먼지에대한 High-Order DDM (HDDM)-3D가 AERO6을적용하여수행할수있다. 미세먼지및전구물질배출량에따라비선형적으로변하는미세먼지기여도를 HDDM을통해모사가능하다 (http://www.cmascenter.org/). 2. 4 DDM 미환경청보고서 (U.S. EPA, 27) 에의하면 HDDM 등을이용한민감도및기여도분석은대기질모사에이용되는배출량등입력자료의불확도를진단하고, 개선하는데활용될수있다. 오존과미세먼지는그림 2와같이배출량에따른농도변화가비선형적으로이뤄진다. 이같은농도변화를모사하고자, DDM에의해산출되는 1차민감도계수와 2차민감도계수를사 Ozone [O3]A [O3]B 1 st order DDM: Local slope at A 용하여비선형적으로나타나는농도를모사한다. 1차민감도계수를통해배출량과농도에관한 1차방정식을도출하고, 이와더불어 2차민감도계수를합산하여 2차방정식을나타낼수있다. 1차민감도계수만을고려하였을경우에는 DDM이라하며, 2차계수도함께고려하였을때에는 HDDM이라한다. DDM을이용하여 1, 2차민감도계수를산정하고, 이를이용하여배출량변화에따른미세먼지농도를아래의식 (1) 과같이나타낼수있다 (Cohan et al., 25). 1 C Δεj =C +Δε j S (1) j + --- Δε 2 (2) j S j 2 2 nd order DDM: Local curvature at A Brute force: Slope A to B EB EA Emissions Fig. 2. Schematic ozone response to emissions for bruteforceand DDM-3D sensitivities (Cohan, 24). (1) C 와 C Δεj 는초기배출량과변화된배출량에의한미세먼지농도이다. Δε j 는초기배출량대비변화된배출량비, S (1) j, S (2) j 는 j ( 물질 ) 에대한미세먼지의 1차, 2차민감도이다. Cohan et al. (25) 에의하면물질을 i, j로나타내면식 (1) 이확장되어식 (2) 로나타낼수있다. 식 (1) 의변수에서교차민감도계수 (S (2) j,k ) 가추가된다. 1 C Δεj Δε k =C +Δε j S (1) j + --- Δε 2 j S (2) j + 2 1 Δε k S (1) k + --- Δεk S 2 (2) k +Δε j Δε k S j,k 2 (2) (2) 기여농도 (Zero-Out source Contribution, ZOC) 는오염원이존재하지않을경우의농도로정의할수있다. 비선형적인화학반응을하는물질은개개의오염원에대한기여농도의합과절대적으로일치하지않는다. J. Korean Soc. Atmos. Environ., Vol. 32, No. 1, 216
86 김종희 최대련 구윤서 이재범 박현주 기여농도는 (1), (2) 식에 Δε = - 1을대입하여식 (3), 식 (4) 로나타낼수있다. Kim and Lee (211) 에의하면 ZOC를이용하여특정배출원의기여도분석을수행할수있다. 1 ZOC C - C Δεj =S (1) (2) j - --- S j (3) 2 1 1 ZOC (S (1) j - --- S (2) j ) +(S (1) k - --- S (2) (2) k ) - S j,k (4) 2 2 본연구에서는 (3) 식을통해도출된기여농도에서 2 차민감도계수를제외하고, 1차민감도계수만을이용하여연구를진행하였다. 2. 5 측정망자료모델에의해예측된값을정합도평가하기위해측정자료를사용하였으며, 그림 3에본연구에사용한측정소의위치를나타내었다. 그림 3에나타낸동아시아영역은그림 1과동일하며, 서울지역의영역은 126.72 ~127.21 E, 37.38 ~37.72 N이다. 동아시아지역의정합도를평가하기위해중국의산둥성 Yantai (121.448 E, 37.464 N), 허난성 Kaifeng (114.38 E, 34.797 N), 허베이성 Tangshan (118.18 E, 39.639 N), 허베이성 Shijiazhuang (114.515 E, 38.423 N), Tianjin (117.21 E, 39.84 N) 도시내에위치한측정소자료 (http:// www.pm25.in) 를사용하였으며, 서울지역미세먼지를정합도평가하기위해서울지역내기상및대기질측정망자료를사용하였다. 기상관측자료는서울정규기상대 (18번지점 ) 자료를사용했으며, 대기질관측자료 (PM 1, PM 2.5 ) 는서울특별시은평구불광동에위치해있는집중측정소자료를사용하였다. PM 1, PM 2.5, PM 2.5 구성성분의통일된자료를이용하기위해불광동측정자료를사용하였다. 3. 연구결과기상및화학수송모델을이용하여예측한결과를측정치와비교하여검증하고, 또한기여도를평가하였다. 모델값과측정값을비교하기위하여시계열및통계분석을하였으며, 고농도사례일을중심으로동아시아를대상으로한서울지역고농도원인을규명하고, 기여도를평가하였다. 3. 1 기상모델결과비교기상모델정합도를평가하기위해 WRF모델결과와서울기상대측정값에대해서시계열로비교하고, 통계 Fig. 3. Locations of air quality and weather monitoring stations in East Asia. Circles are air quality monitoring stations in China. Square is Seoul weather monitoring station, and triangle is Seoul supersite. 한국대기환경학회지제 32 권제 1 호
214 년 2 월서울의고농도미세먼지기간중에 CMAQ-DDM 을이용한국내외기여도분석 87 WS (m/s) 8 6 4 2 obs model 2/15 2/19 2/23 2/27 3/3 WD (degree) 4 35 3 25 2 15 1 5 2/15 2/19 2/23 2/27 3/3 TEMP ( C) HUM (%) 2 15 1 5 5 1 15 2/15 2/19 2/23 2/27 3/3 1 8 6 4 2 2/15 2/19 2/23 2/27 3/3 Fig. 4. Time series of observed and predicted meteorological parameters in Seoul area. Table 1. Statistics of observed and predicted meteorological variables. Avg. OBS Avg. MODEL IOA RMSE (μg/m 3 ) MB (μg/m 3 ) Wind speed (m/s) 2.53 1.83.73 1.28 -.71 Temperature ( ) 4.11 3.33.94 1.65 -.78 Humidity (%) 5.71 6.15.85 13.89 9.45 분석하였다. 그림 4는모델에의해계산된풍속, 풍향, 기온, 상대습도를측정값과비교한것이고, 정합도를위한통계분석은표 1에정리하였다. 통계분석을위해선정한항목은 Index of Agreement (IOA), Root Mean Square Error (RMSE), Mean Bias (MBIAS) 이다. 시계열및통계분석결과, 전반적으로시간변화에따른측정값의경향을모델값이잘모사하고있는것으로 나타났다. 기상인자에따른 IOA를보면풍속은.73, 기온은.94, 상대습도는.85를나타내며, 비교적양호한시계열일치도를확인할수있다. 그러나예측한풍속및기온은측정치에비해다소과소모사되고있으며, 상대습도는약간과대모사하고있는것으로나타났다. J. Korean Soc. Atmos. Environ., Vol. 32, No. 1, 216
88 김종희 최대련 구윤서 이재범 박현주 PM 1 (μg/m 3 ) PM 1 (μg/m 3 ) PM 1 (μg/m 3 ) 1 9 8 7 6 4 2 1 9 8 7 6 4 2 1 9 8 7 6 4 2 obs model 2/16 2/2 2/24 2/28 3/4 obs model (a) Yantai 2/16 2/2 2/24 2/28 3/4 obs model (b) Kaifeng 2/16 2/2 2/24 2/28 3/4 (c) Tangshan PM 1 (μg/m 3 ) PM 1 (μg/m 3 ) 1 9 8 7 6 4 2 1 9 8 7 6 4 2 obs model 2/16 2/2 2/24 2/28 3/4 obs model (d) Shijiazhuang 2/16 2/2 2/24 2/28 3/4 (e) Tianjin Fig. 5. Time series of observed and predicted surface level PM 1 concentrations at air quality monitoring stations in China. 한국대기환경학회지제 32 권제 1 호
214 년 2 월서울의고농도미세먼지기간중에 CMAQ-DDM 을이용한국내외기여도분석 89 Table 2. Statistics of observed and performance of predicted PM 1 result at air quality monitoring stations in China. Avg. OBS (μg/m 3 ) Avg. MODEL(μg/m 3 ) IOA RMSE (μg/m 3 ) MB (μg/m 3 ) Yantai 11.43 89.74.73 47.1-11.69 Kaifeng 159.34 146.9.73 71.86-13.25 Tangshan 199.67 183.58.75 11.43-16.8 Shijiazhuang 246.49 26.56.68 136.14-57.93 Tianjin 166.83 146..77 84.36-2.83 Table 3. Statistics of observed and performance of predicted PM 1 result at Seoul supersite. Avg. OBS (μg/m 3 ) Avg. MODEL(μg/m 3 ) IOA RMSE (μg/m 3 ) MB (μg/m 3 ) PM 1 93.86 68.9.78 45.14-24.96 PM 1 (μg/m 3 ) 25 2 15 1 5 obs model 2/16 2/2 2/24 2/28 3/4 Fig. 6. Time series of observed and predicted surface level PM 1 concentrations at Seoul supersite. 3. 2 화학수송모델결과비교화학수송모델결과를동아시아지역과서울지역으로구분하여정리하였다. 동아시아지역의모델값을평가하기위해중국내배출량이많은지역, 한반도와인접한지역을고려하여 5개측정소 (Yantai, Kaifeng, Tangshan, Shijiazhuang, Tianjin) 를선정하였다. 이와같은측정자료 (http://www.pm25.in) 를사용하여동아시아지역의 PM 1 을분석하였고, 서울지역은 PM 1 및 PM 2.5 의질량농도, PM 2.5 의화학적구성성분으로각각나눠측정값과비교하였다. PM 2.5 구성성분의결과분석을함께수행하기위해서울특별시불광동에위치한집중측정소자료를이용하였다. 3. 2. 1 동아시아지역미세먼지분석동아시아지역의모델값을평가하기위해중국내에위치한 5개측정소자료를이용하였다. 중국의 Yantai, Kaifeng, Tangshan, Shijiazhuang, Tianjin 내에있는측정소를선정하였으며, 모델에의해예측된 PM 1 농도를 시계열및통계분석을하였다. 시계열그래프를그림 5 에나타내었으며, 통계분석을표 2에정리하였다. 통계항목은미국 EPA에서미세먼지를대상으로대기질모델링정합도분석을위해제시한 IOA, RMSE, MBIAS 이다 (US EPA, 27). 분석결과 5개지점에서예측된 PM 1 농도는측정값의경향을잘모사하며, IOA 값의범위가.68~.77의일치도를나타내었다. 이중 Tianjin과 Tangshan의 IOA 값이각.77,.75로가장높게평가되었다. 그러나 5개지점의모델값은측정값에비해저평가되고있는것으로나타났다. 3. 2. 2 서울지역미세먼지분석 CMAQ모델의정합도를파악하기위해계산된 PM 1 값과불광동측정소자료를이용하여시계열비교및통계분석을하였다. 그림 6은 PM 1 을기준으로예측된값과측정값을시계열비교를한것이며, 표 3은정합도를평가한것이다. 분석결과, 모델값은전반적으로측정값의경향을따라가며, IOA 값을.78을나타내었 J. Korean Soc. Atmos. Environ., Vol. 32, No. 1, 216
9 김종희 최대련 구윤서 이재범 박현주 + - - EC (μg/m 3 ) OC (μg/m 3 ) NH NO SO 4 (μg/m 3 3 (μg/m 3 4 (μg/m 3 ) ) ) PM 2.5 (μg/m 3 ) 25 2 15 1 5 5 4 3 2 1 7 6 5 4 3 2 1 35 3 25 2 15 1 5 25 2 15 1 5 1 8 6 4 2 2/16 2/2 2/24 2/28 3/4 2/16 2/2 2/24 2/28 3/4 2/16 2/2 2/24 2/28 3/4 2/16 2/2 2/24 2/28 3/4 2/16 2/2 2/24 2/28 3/4 2/16 2/2 2/24 2/28 3/4 obs model Fig. 7. Time series of observed and predicted PM 2.5 concentrations and PM chemical species concentrations at Seoul supersite. 한국대기환경학회지제 32 권제 1 호
214년 2월 서울의 고농도 미세먼지 기간 중에 CMAQ-DDM을 이용한 국내외 기여도 분석 91 Table 4. Statistics of observed and performance of predicted PM2.5 and its chemical species results. PM2.5 SO4NO3NH4+ OC EC Avg. OBS (μg/m3) Avg. MODEL (μg/m3) IOA RMSE (μg/m3) MB (μg/m3) 7.92 16.52 17.23 1.89 7.89 2.73 54.58 13.6 22.87 11.15 3.45 2.1.79.78.69.8.52.58 35.36 9.8 13.27 6.1 5.25 1.66-16.34-3.46 5.65.26-4.44 -.63 다. 그러나 2월 23일부터 PM1 농도가 높아지며, 24일 이후 고농도가 발생할 때 모델값의 변동폭이 상대적으 (a) 로 크게 나타나며 과소모의하고 있다. 3월 1일 후에는 측정값이 낮아지며 모델 값이 다시 측정치 경향을 따 라가며 정합도가 높아지는 것을 확인하였다. 계산된 PM1 농도가 과소모의되는 이유는 고농도가 발생하는 시기 (2월 23일~2월 28일)에 기상모델을 통한 계산된 풍향의 불일치, 그리고 기상 자료 및 배출량의 불확실 성에 기인한 것으로 판단된다 (Koo et al., 215; Ku and Park, 211; Jeong et al., 27). 앞으로 보다 많은 사례 분석과 민감도 평가를 통해서 그 원인을 규명할 필요 가 있는 것으로 판단된다. (b) 3. 2. 3 서울 지역 미세먼지 성분 분석 서울 지역의 미세먼지 특성을 파악하기 위해 PM2.5 와 구성성분에 대해서 모델치와 측정치를 비교 분석하 였다. 미세먼지 구성성분은 5종 (황산염, 질산염, 암모늄 염, OC (Organic Carbon), EC (Elemental Carbon))에 대 해서 평가하였다. 그림 7은 PM2.5와 구성성분 5종을 불 광도 집중측정소 자료와 비교하기 위하여 시계열로 나 타낸 것이며, 이에 대한 정합도 분석을 위해 표 4에 정 리하였다. PM2.5 중심으로 분석한 결과, IOA 값이.79 를 나타내며 측정값을 잘 모사한 것으로 나타났으나, 모델이 측정치를 저평가하고 있다. 화학종들의 IOA 값 의 범위도.69~.8, 전반적으로 측정값과 유의성을 보이고 있다. OC성분과 EC성분의 경우에는 시간에 따 른 변화를 잘 예측하였으나 전반적으로 과소모의되며 IOA 값도 다른 화학종에 비해서 상대적으로 낮게 나타 나고 있고, 황산염은 과소모의, 질산염은 과대모의하고 있다. PM 2.5의 모델치가 낮게 예측되는 것은 황산염, OC성분과 EC성분의 저평가에 기인한 것으로 판단된 (c) Fig. 8. Surface weather charts at (a) UTC on 24 FEB, (b) UTC on 25 FEB, (c) UTC on 26 FEB. 다. 미세먼지 성분 중 OC성분이 다른 성분에 비해 더 많이 저평가된 이유는 생물성연소 배출량을 고려하지 않았기 때문이라 판단된다. J. Korean Soc. Atmos. Environ., Vol. 32, No. 1, 216
92 김종희 최대련 구윤서 이재범 박현주 (a) 214.2.23. 12: (LST) (c) 214.2.24. : (LST) (e) 214.2.24. 12: (LST) 15 15 12 12 9 9 6 6 3 3 (b) 214.2.23. 18: (LST) 15 15 12 12 9 9 6 6 3 3 (d) 214.2.24. 6: (LST) 15 15 12 12 9 9 6 6 3 3 (f) 214.2.24. 18: (LST) Fig. 9. Wind vector and spatial distribution of simulated surface level PM1 concentrations for FEB 23 at 12LST ~ FEB 24 at 18LST. 214년 2월에 발생한 고농도 현상 (2월 23일~27일) 의 PM1과 PM2.5의 비 (ratio)를 알아본 결과, 측정값에 의한 PM1/PM2.5비는.815이며 모델값에 의한 비는 3. 3 기여도 분석 측정 값과 모델에 의해 예측된 농도 값을 함께 고려 하여, 기간 중 최고 농도가 나타난 2월 24일~27일을.819로 유사한 결과를 확인할 수 있었다. 또한 서울의 에피소드 기간으로 선정하여 기여도 분석을 하였다. 고농도 기간에 황산염과 질산염, 암모늄염이 급격히 증 먼저, 에피소드 기간의 기상적 특성을 파악하기 위해 가하는 하는 것으로 나타나 이는 외부에서 유입된 것 그림 8에 지표면 일기도를 나타냈다. 일기도를 분석한 으로 판단되며, 이 중 황산염의 장거리 수송은 서울의 고농도 현상에 높은 비중을 차지할 것으로 판단된다. 한국대기환경학회지 제 32 권 제 1 호 결과, 특이사항으로 24일과 25일 한반도의 서해상에 고기압이 위치해 있으며, 26일에 고기압이 빠져나가는
214년 2월 서울의 고농도 미세먼지 기간 중에 CMAQ-DDM을 이용한 국내외 기여도 분석 (a) 214.2.25. : (LST) (c) 214.2.25. 12: (LST) (e) 214.2.26. : (LST) (g) 214.2.26. 12: (LST) 15 15 12 12 9 9 6 6 3 3 (b) 214.2.25. 6: (LST) 15 15 12 12 9 9 6 6 3 3 (d) 214.2.25. 18: (LST) 15 15 12 12 9 9 6 6 3 3 (f) 214.2.26. 6: (LST) 15 15 12 12 9 9 6 6 3 3 (h) 214.2.26. 18: (LST) 93 Fig. 1. The same with Fig. 9 except for FEB 25 at LST ~ FEB 26 at 18LST. J. Korean Soc. Atmos. Environ., Vol. 32, No. 1, 216
94 김종희 최대련 구윤서 이재범 박현주 Table 5. Daily averaged contributions of emission source regions in East Asia to Seoul during episode period. Date FEB 24 FEB 25 FEB 26 FEB 27 South Korea 21.45 μg/m 3 (15.37%) (Daily rank : 3) 23.25 μg/m 3 (2.65%) (Rank : 2) 33.26 μg/m 3 (34.83%) (Daily rank : 2) 38.9 μg/m 3 (37.1%) (Daily rank : 2) North Korea 25.2 μg/m 3 (18.5%) (Daily rank : 2) 11.22 μg/m 3 (9.96%) (Daily rank : 4) 8.63 μg/m 3 (9.3%) (Daily rank : 3) 1.75 μg/m 3 (1.47%) (Daily rank : 3) China 72.49 μg/m 3 (51.94%) (Daily rank : 1) 59.89 μg/m 3 (53.19%) (Daily rank : 1) 43.95 μg/m 3 (46.3%) (Daily rank : 1) 4.83 μg/m 3 (39.77%) (Daily rank : 1) Other regions 16.2 μg/m 3 (11.61%) (Daily rank : 4) 11.74 μg/m 3 (1.42%) (Daily rank : 3) 2.8 μg/m 3 (2.93%) (Daily rank : 5) 7.22 μg/m 3 (7.3%) (Daily rank : 4) Initial 1.63 μg/m 3 (1.17%) (Daily rank : 6) 2.12 μg/m 3 (1.88%) (Daily rank : 6) 1.89 μg/m 3 (1.98%) (Daily rank : 6) 1.22 μg/m 3 (1.19%) (Daily rank : 6) Boundary 2.59 μg/m 3 (1.86%) (Daily rank : 5) 4.37 μg/m 3 (3.88%) (Daily rank : 5) 4.95 μg/m 3 (5.19%) (Daily rank : 4) 4.56 μg/m 3 (4.44%) (Daily rank : 5) 것을확인할수있다. 고기압은같은위치에서약 3일간 (2월 23일 ~25일 ) 위치하며정체성고기압이형성되었고, 이로인해풍속은약해지고습도는높아진것으로판단된다. 이와같은정체성고기압의영향으로인해, 중국에서발생한고농도미세먼지가시계방향으로순환되며한반도로이동하였다. 중국에서발생한미세먼지가한반도로수송과정을확인하기위해고농도가나타나는 2월 23일부터 25일까지바람장과미세먼지공간분포를그림 9와그림 1 에나타냈다. 공간분포도를확인해본결과, 한반도서부에걸쳐있던미세먼지는서해안을중심으로순환되며, 시간의흐름에따라농도가높아지고, 한반도전역에영향을미치는것으로나타난다. 그러나 2월 26일이후에정체성고기압에의한영향이줄어들며수송되는미세먼지농도는낮아지지만, 동해상의풍향이내륙지방으로향하며고농도미세먼지현상이지속되는것으로판단된다. 서울의고농도현상은중국의미세먼지에의한것으로판단되며, 이에대한정량분석을위해에피소드기간을대상으로 CMAQ v5..2의 DDM을수행하였다. 그림 11은지역구분을 6개로하여기여농도를일평균으로나타낸기여도결과이며, 이를정량적으로표 5에정리하였다. 지역구분은국내지역 (R12~R19), 북한 (R11), 중국 (R1~R1), 이외지역 (R2), 초기조건, 경계조건으로분류하였다. 분석결과, 24일중국의기여율이 51.94% 로가장높았으며, 다음으로북한이 18.5 μg/m 3 16 14 12 1 8 6 4 2 S. Korea Other regions N. Korea Initial China Boundary 2/24 2/25 2/26 2/27 Fig. 11. Daily averaged contributions from emission source regions in East Asia to Seoul during episode period. % 를기여하고있다. 25일은중국의기여율이더높아지며 53.19% 로가장많은비중을차지하였고, 국내지역의기여율이 2.65% 를차지하며중국다음으로높은기여율을나타냈다. 26~27일중국의기여율은 46.3 %, 39.77% 로높은기여도를계속적으로유지하였으며, 국내기여율은 34.83% 에서 37.1% 로점차높아지고있다. 기여농도를통한결과를해석하면서울의고농도현상은 24일중국의높은기여도로발생하였지만, 시간이지날수록중국의기여도는줄어들고, 국내의기여도가커지는특성을나타낸다. 즉, 214년 2월서울에서발생한고농도사례는장거리수송과국내배출량에의해고농도현상이 4일이상지속된것으로 한국대기환경학회지제 32 권제 1 호
214 년 2 월서울의고농도미세먼지기간중에 CMAQ-DDM 을이용한국내외기여도분석 95 Table 6. Daily averaged contributions to emission source regions in China to Seoul during episode period. Date FEB 24 FEB 25 FEB 26 FEB 27 R1.15 μg/m 3 (.21%) (Daily rank : 1).37 μg/m 3 (.62%) (Daily rank : 1).36 μg/m 3 (.82%) (Daily rank : 8).24 μg/m 3 (.6%) (Daily rank : 1) R2.32 μg/m 3 (.44%) (Daily rank : 9).63 μg/m 3 (1.6%) (Daily rank : 8).47 μg/m 3 (1.7%) (Daily rank : 7).31 μg/m 3 (.76%) (Daily rank : 9) R3.6 μg/m 3 (.82%) (Daily rank : 8).56 μg/m 3 (.93%) (Daily rank : 9).34 μg/m 3 (.77%) (Daily rank : 9).54 μg/m 3 (1.33%) (Daily rank : 8) R4 1.96 μg/m 3 (2.71%) (Daily rank : 5).84 μg/m 3 (1.4%) (Daily rank : 7).29 μg/m 3 (.65%) (Daily rank : 1).58 μg/m 3 (1.41%) (Daily rank : 7) R5 12.85 μg/m 3 (17.72%) (Daily rank : 3) 2.59 μg/m 3 (4.33%) (Daily rank : 5) 1.19 μg/m 3 (2.7%) (Daily rank : 6) 4.91 μg/m 3 (12.2%) (Daily rank : 4) R6 13.23 μg/m 3 (18.25%) (Daily rank : 2) 7.46 μg/m 3 (12.46%) (Daily rank : 2) 5.1 μg/m 3 (11.59%) (Daily rank : 3) 5.3 μg/m 3 (12.32%) (Daily rank : 3) R7 39.72 μg/m 3 (54.79%) (Daily rank : 1) 38.2 μg/m 3 (63.48%) (Daily rank : 1) 23.66 μg/m 3 (53.83%) (Daily rank : 1) 18.12 μg/m 3 (44.37%) (Daily rank : 1) R8 2.1 μg/m 3 (2.9%) (Daily rank : 4) 4.33 μg/m 3 (7.23%) (Daily rank : 3) 6.29 μg/m 3 (14.3%) (Daily rank : 2) 5.63 μg/m 3 (13.78%) (Daily rank : 2) R9.7 μg/m 3 (.96%) (Daily rank : 7) 2.81 μg/m 3 (4.69%) (Daily rank : 4) 3.14 μg/m 3 (7.14%) (Daily rank : 4) 2.6 μg/m 3 (6.38%) (Daily rank : 6) R1.87 μg/m 3 (1.2%) (Daily rank : 6) 2.29 μg/m 3 (3.82%) (Daily rank : 6) 3.13 μg/m 3 (7.11%) (Daily rank : 5) 2.87 μg/m 3 (7.2%) (Daily rank : 5) 판단된다. 지역을 6개분류하여기여도분석한결과, 중국의기여도가가장높았다. 중국의기여도를상세히분석하고자황사발원지, 공업지역, 도시 외지역으로구분하여 1개지역으로나눴다. 중국을 1개지역으로분류한후, 기여도를그래프로작성하여그림 12에, 정량적인평가결과는표 6에각각나타냈다. 표 6의기여율은중국의배출량을 1% 로하여나타낸수치이다. R1 ~R4는황사발원지로서타클라마칸사막과고비사막이포함되어있으며, R5는둥베이공업지역이포함된만주지역이다. R6과 R7은각각화북공업지역이포함되었으며, R6은베이징과텐진이속해있고, R7은산둥반도가포함되어있다. R8은난징과상하이가포함된화동공업지역이며, R9는화남공업지역, R1은서남지역이포함된지역이다. 분석결과 R7 ( 산둥반도 ) 지역의기여도가가장높았고, 베이징과텐진이속해있는 R6 지역의기여도도높았다. DDM을이용해도출한기여도결과를확인하고자 FLEXPART-WRF 모델을수행하여역궤적분석을실 μg/m 3 8 7 6 5 4 3 2 1 R1 R2 R3 R4 R5 2/24 2/25 2/26 2/27 R6 R7 R8 R9 R1 Fig. 12. Daily averaged contributions to emission source regions in China to Seoul during episode period. 시하였다 (Skamarock and Klemp, 28; Jerome and Richard, 26). 그림 13 은역궤적결과를나타낸그림 으로서, 역궤적분석기간은에피소드기간중최고농 도가나타났던 2 월 24 일 ~25 일로선정하였고, 서울을 기점으로하여입자의 72 시간동안의이동경로를나 타냈다. 분석결과서울공기괴의기원은산둥반도부 J. Korean Soc. Atmos. Environ., Vol. 32, No. 1, 216
96 김종희 최대련 구윤서 이재범 박현주 (a) 214.2.24. : (LST) (b) 214.2.24. 6: (LST) (c) 214.2.24. 12: (LST) (d) 214.2.24. 18: (LST) (e) 214.2.25. : (LST) (f) 214.2.25. 6: (LST) (g) 214.2.25. 12: (LST) (h) 214.2.25. 18: (LST) Fig. 13. 72-hr back trajectories of FLEXPART-WRF model starting from Seoul. 한국대기환경학회지제 32 권제 1 호
214 년 2 월서울의고농도미세먼지기간중에 CMAQ-DDM 을이용한국내외기여도분석 97 근으로나타났으며, 서해안에존재하는정체성고기압에의해시계방향으로순환되며움직이는것확인할수있다. 4. 요약및결론본연구에서는 214년 CMAS에서발표한 CMAQ v5..2 를이용하여중국및서울지역미세먼지를모사하였다. 모델링수행기간은월경성고농도미세먼지가발생한 214년 2월 15일 ~3월 5일로선정하였고, 서울을중심으로미세먼지특성에대해분석하였다. 모델의정합도를평가하기위해모델결과와중국및서울불광동집중측정소관측결과를시계열로비교하고, 통계분석하였다. 중국지역의경우 IOA범위가.68~.77을나타내며측정값의경향을잘모사하였지만, 모델에의해예측된 PM 1 농도는본연구에서선정한모든측정소 (5지점) 에서과소평가되는것으로나타났다. 서울의경우 PM 1 의 IOA는.84, RMSE는 34.56 μg/m 3, MB는 - 11.64 μg/m 3 값을나타냈으며, PM 2.5 의경우 IOA는.8, RMSE는 26.25 μg/m 3, MB 는 11.64 μg/m 3 값을나타냈다. PM 1 과 PM 2.5 를시계열분석한결과, 전반적으로측정값의패턴을잘모사했지만, 고농도발생기간인 2월 24~28일에 PM 1, PM 2.5 는저평가되고있는것으로나타났다. 또한미세먼지성분중에서황산염, OC는저평가되고, 질산염과황산염은과대모의되었다. 모델링수행기간중고농도가나타나는 2월 24~ 27일을에피소드기간으로선정하여기여도분석을했다. 이기간은서해안에정체성고기압이형성되면서월경성고농도가발생한시기로서, 서울에고농도현상이 4일간지속됐다. DDM을수행하여지역별기여도를정량분석하였고, FLEXPART-WRF 모델의역궤적분석을통해서서울의고농도현상에가장많은영향을준지역을확인하였다. 분석결과, 서울에미치는중국의기여율은 39.77%~53.19% 범위로가장크게나타났고, 국내의기여율은 15.37%~37.1%, 북한의기여율은 9.3%~18.8% 범위로계산되었다. 한편기여도결과를입증하기위해 FLEXPART-WRF 모델을통해역궤적분석을하였다. 분석결과, 산둥반도의공기괴가정체성고기압에의해순환하며서울로유입되 는것을확인할수있다. 고농도분석결과서해안지역에발생한정체성고기압에의해서중국지역에고농도가발생하고, 서울지역으로이동하면서국내배출원이가중되어서울지역고농도를유발하는것으로파악되었다. 향후에는기상및화학수송모델링의정합도를향상시키기위해서배출량자료의개선, 기상모델링및화학수송모델링방법의개선등의보다포괄적인노력이필요한것으로파악되었다. 감사의글본연구는환경부 차세대핵심환경기술개발사업 으로지원받은과제임. References Bae, H.J. (214) Effects of Short-term Exposure to PM 1 and PM 2.5 on Mortality in Seoul, J. Environ. Health. Sci., 4(5), 346-354. Benjey, W., M. Houyoux, and J. Susick (21) Implementation of the SMOKE emissions data processor and SMOKE Tool input data proecssor in Models-3, U.S.EPA, Office of Air Quality Planning and Standards, Research Triangle Park. Borges, F., G. Gomes, R. Gardner, N. Moreno, S. McCormick, J.A. Feijó, and J.D. Becker (28) Comparative transcriptomics of Arabidopsis sperm cells, Plant. Physiol., 148, 1168-1181. Burnett, R.T., A. Pope, M. Ezzati, C. Olives, S.S. Lim, and S. Mehta (214) An intgrated risk function for estimating the global burden of disease attributable to ambient fine particulate matter exposure, Environ. Health. Perspective, 122(4), 397-43. Byun, D.W. and J.K.S. Ching (Eds) (1999) Science algorithms of the EPA Models-3 Community Multiscale Air Quality (CMAQ) Modeling System. EPA-6/R- 99/3. Cohan, D.S. (24) Applicability of CMAQ-DDM to Source Apportionment and Control Strategy Development, 3rd Annual CMAS Models-3 Users Conference, October 18~2, 24, Chapel Hill, NC. Cohan, D.S., A. Hakami, Y. Hu, and A.G. Russell (25) Non- J. Korean Soc. Atmos. Environ., Vol. 32, No. 1, 216
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