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사랑 영
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1 [Research Paper] 대한금속 재료학회지 (Korean J. Met. Mater.), Vol. 56, No. 9 (2018) pp DOI: /KJMM 용융방사법으로제작된 p-type 다결정 Si 의열전특성연구 선주형 임영수 * 부경대학교신소재시스템공학과 Thermoelectric Properties of p-type Polycrystalline Si Prepared by Melt-Spinning Process Ju Hyeong Sun and Young Soo Lim* Department of Materials System Engineering, Pukyong National University, Busan 48547, Republic of Korea Abstract: Thermoelectric energy conversion has attracted much attention as an efficient and environment-friendly energy technology. Thermoelectric energy conversion performance is directly influenced by the figure of merit (ZT) of the thermoelectric material, however, most known thermoelectric materials with high ZT contain toxic and/or scarce elements. Herein, we report the thermoelectric properties of a polycrystalline p-type Si composite. Si is not only one of the most abundant elements in the earth s crust and but also non-toxic. The composite was prepared by consolidating melt-spun B-doped Si ribbons using spark plasma sintering to achieve a nanocrystalline composite. However, unexpectedly, the resulting material was composed of micron-sized grains with submicron-sized pores. This microstructural character provided unexpected benefits from a thermoelectric point of view. First, the mobility of the composite was quite compatible with that of single crystalline B-doped Si wafer, as elucidated by our calculations based on Masseti's formula. Furthermore, the hole concentration was increased in the compound compared to the B-doped Si wafer, due to unintentional Cu-doping during the melt-spinning process, which resulted in enhanced electrical conductivity. Notably, the lattice thermal conductivity was significantly reduced by the existence of pores, while the electrical conductivity was enhanced. This phonon-glass electron-crystal (PGEC), realized in the polycrystalline p-type Si composite, could lead to an increase in ZT. (Received June 8, 2018; Accepted July 4, 2018) Keywords: thermoelectric, Si, melt-spinning, spark plasma sintering 1. 서론 열전기술은고체소자내부에서열과전기에너지의변환을구현하는기술로, 1956년 Goldsmid에의해처음으로근대적열전기술이실현된이후열전기술에대한관심은지속적으로높아져왔다 [1-3]. 열전기술을이용한에너지변환의효율은열전소자를구성하는열전소재의성능에직접의존하며, 열전소재의성능은무차원열전성능지수인 ZT (= S 2 σt/κ, S는 Seebeck 계수, σ는전기전도도, T는절대온도, 그리고 κ는열전도도 ) 로나타내어진다. 여러열전소 *Corresponding Author: Young Soo Lim [Tel: , yslim@pknu.ac.kr] Copyright c The Korean Institute of Metals and Materials 재중에서도특히 Bi 2 Te 3 계와같은칼코게나이드 (chalcogenide) 계열전소재의 ZT 향상을위한연구가가장많은관심을받아왔으며, 또한비약적인열전성능지수의향상이이뤄져왔다 [4-12]. 기존칼코게나이드계열전소재의성능향상에대한연구이외에도값이저렴하고독성이없는열전소재에대한탐색또한지속적으로이루어져왔는데, 이중에서전통적인반도체산업에서가장중요한소재인 Si을열전소재로활용하려는연구역시관심을받아왔다. Si는높은출력인자 (= S 2 σ) 에도불구하고격자열전도도 (140 Wm -1 K -1 at 300 K) 가높기때문에 [12], 나노구조화를통해열전도도를감소시켜열전성능지수를향상시키려는방향으로연구가진행되어왔다. 2007년 Boukai 등은단결정 Si을나노

2 687 대한금속 재료학회지 제56권 제9호 (2018년 9월) 선(nanowire)으로 만들어 열전도도를 저감시켜 200 K에서 약 1.0의 p-형 ZT를 보고하였으며 [13], 같은 해 2. 실험 방법 Hochbaum 등은 Si 나노선 표면을 에칭을 통해 거칠게 만 본 실험은 B-doped p-type Si 웨이퍼 (polished wafer, 들어 표면에서 포논산란을 증진시키는 방법으로 상온에서 <0.005 Ω, QL Electronics)를 원재료로 하여 그림 1과 약 0.6의 p-형 ZT를 보고하였다 [14]. 또한 Zhu 등은 같이 진행되었다. 먼저 Si 웨이퍼를 유발을 이용하여 분쇄 2009년 고에너지 볼밀링 (high-energy ball-milling)을 활용 하였으며, 분쇄한 분말을 SUS (steel use stainless) 몰드 하여 나노구조화 Si (nanostructured Si)를 제작하는 방법 에 장입하고 핸드 프레스를 이용하여 80 MPa의 압력으로 으로 Si의 열전도도를 저감시켜 900 K에서 약 0.5의 n-형 성형체를 제작하였다. 이러한 성형체를 Ar 분위기의 용융 ZT를 보고한 바 있으며 [15], 같은 해 Bux 등도 고에너지 방사장치 내부 유도로에 설치된 흑연 노즐 (nozzle)에 장 볼밀링을 활용한 나노구조화에 의해 열전도도의 급격한 저 입한 후, 용융된 용탕을 1000 rpm의 회전속도로 회전하는 감이 구현됨을 보고한 바 있다 [16]. 또한 나노기공 역시 구리 휠에 분사하여 리본형의 다결정 Si 리본을 제작하였 Si의 열전도도 저감에 효과적이라는 연구결과가 보고되어 다. 용융방사법으로 제작된 리본형 리본을 spex-mill 왔다 [17-20]. 2008년 Lee 등은 이론적으로 나노기공을 (8000M mixer/mill, Spex Certiprep)을 이용하여 10분간 가진 Si의 기공의 배열과 크기에 따른 열전성능에 대해 계 분쇄하였으며, 분쇄된 Si 분말을 진공분위기에서 1593 K 산을 하여 상온에서 약 0.4의 n-형 ZT를 가질 수 있다고 의 온도와 90 MPa의 압력 하에서 30분간 방전 플라즈마 보고하였으며 [21], 2012년 de Boor 등은 실험적으로 기 소결법 (spark plasma sintering, SPS)을 통해 소결하였 공을 가진 Si 제조하여 각각 상온에서 p-형 ZT>0.02, n- 다. 소결체의 상대 밀도는 95%였으며, 아르키메데스법 형 ZT=0.023을 보고하였다 [22]. (Archimedes method)으로 측정하였다. 한편, 용융방사법은 나노구조화를 통한 열전소재의 열전 용융방사법을 통해 제작된 Si 리본 및 방전 플라즈마 소 도도 저감에 효과적인 방식으로 알려져 있다. 용융방사법 결법으로 제작된 소결체의 미세구조분석은 전계방사 주사 은 고온에서 용융된 소재를 냉각된 구리 휠에 방사함으로 전자현미경 (field-emission scanning electron microscope, 써 고상화하는 급속응고법 (rapid solidification process)의 FESEM, Verios 460 L, FEI)을 활용하여 수행하였으며, 일종으로 [23], 이러한 용융방사법은 Bi2Te3계 [24-26], Skutterudite계 [27-30], Half-Heusler계 [31] 및 silicide계 상분석은 X-선 회절법(x-ray diffraction, XRD, DMAX- [32] 등의 다양한 열전소재에 적용되어왔으며, 이를 통한 3C, Rigaku)을 활용하여 수행하였다. 소결체의 결정립 관 찰을 위하여 폴리싱 후에 불산, 질산과 증류수의 혼합용액 열전소재의 나노구조화에 의한 열전도도의 저감 및 열전성 으로 에칭을 수행하였다. 소결체의 전기전도도 및 Seebeck 능지수의 향상이 보고되어 왔다. 그러나 아직 순수 Si에서 는 용융방사법이 적용된 바 없으며, 본 연구에서는 Si의 열전성능 향상을 위해 용융방사법을 적용하여 나노구조를 갖는 다결정 Si 리본 제조를 시도하였다. 그러나, 본 실험 에서 용융방사 공정 시 냉각능의 한계로 인하여 나노구조 가 아닌 마이크로미터 단위의 결정립을 갖는 다결정 Si 리 본이 형성되었으며, 이를 방전 플라즈마 소결 (spark plasma sintering)하여 열전특성을 평가하였다. 101 μm 수 준의 비교적 큰 결정립을 지니는 소결체 내부에는 수백 nm 크기의 미세한 기공이 균일하게 분포하고 있었으며, 이 러한 미세구조로 인하여 단결정과 유사한 이동도(mobility) 를 나타내는 소결체의 격자 열전도도(lattice thermal conductivity)를 단결정 대비 1/4 수준으로 감소시킬 수 있 었다. 이러한 연구를 통하여 용융방사법을 활용하여 제작 한 다결정 Si에서phonon-glass electron-crystal (PGEC) 효과를 관찰하였으며, 이를 통한 열전성능의 향상이 구현 될 수 있음을 확인하였다. Fig. 1. Schematic of the experimental procedure for the polycrystalline Si composite prepared by melt-spinning and sparkplasma sintering.

3 선주형 임영수 688 계수는 4단자법 (four-point probe method, ZEM-3, ULVAC)으로 측정하였으며, 전하농도와 이동도는 Hall 계 수 측정법 (Hall measurement, ResiTest 8400, Toyo Co.)을 활용하여 측정하였다. 열전도도는 레이저 플래쉬법 (laser flash method, DLF-1300, TA Instruement)을 활용 하여 측정하였다. 3. 결과 및 고찰 그림 2는 용융방사법으로 제작된 Si 리본의 XRD 회절 Fig. 3. SEM micrographs of (a) melt-spun Si ribbon (free surface) and (b) sintered body of the melt-spun Si ribbon. 구현할 수 있었다. 상을 보여준다. 측정된 XRD 회절상은 보고된 Si의 분말 우선 Hall 계수 측정법을 활용하여 상온에서의 소결체의 XRD 패턴 (JCPDD # )과 피크의 위치와 상대강도 전하수송 특성을 평가하였으며, 이를 본 연구에 사용한 B- 가 매우 잘 일치하였으며, 또한 구리 휠에 용융방사된 Si doped Si 웨이퍼의 특성과 비교하여 표 1에 나타내었다. 용탕이 급속응고되는 동안 어떠한 이차상도 형성되지 않았 용융방사법을 적용한 소결체의 상온 전기전도도가 단결정 음을 확인하였다. 인 Si 웨이퍼 보다 더 높았는데, 이는 소결체의 전하농도 그림 3(a)은 용융방사법으로 제작된 리본형 Si 리본에서 가 웨이퍼 대비 약 60% 이상 증가하였기 때문이다. 이러 자유면 (free surface)의 주사전자현미경상을 보여준다. 용 한 정공 농도의 증가는 고온의 Si 용탕이 구리 휠에서 급 융방사된 Si 리본은 다결정을 이루고 있으며, 결정립의 크 속 응고되는 용융방사 공정 중에 Cu와 관련된 이차상이 기는 약 11 μm였다. 본 연구에서는 원래 문헌에 보고된 생성되지는 않았지만 의도하지 않은 Cu 도핑이 발생했음 다른 여러 열전소재와 같이 용융방사법을 통해 나노결정립 을 보여준다 [33]. 을 가지는 분말의 제작을 시도하였으나, 높은 융점 (1687 K)을 가지는 Si의 특성으로 인하여 구리 휠에서 급속응고 되는 동안에도 결정립의 성장이 일어난 것으로 여겨진다. Table 1. Hall measurements of sintered Si and B-doped Si wafer at room-temperature. 그림 3(b)는 이러한 Si 리본을 분쇄하여 제작한 분말을 스 Sample 파크 플라즈마 소결법을 통해 제작한 소결체의 주사전자현 미경상을 보여준다. 소결 후 결정립의 크기 역시 수 ~ 수 Sintered Si Si wafer σ [Scm-1] Hole conc., p [cm-3] Mobility, µ [cm2v-1s-1] 십 μm의 범위로 관찰되었다. 아르키메데스법으로 측정한 소결체의 상대밀도는 95% 였으나, 소결체 내부에 많은 미 한편 소결체에서 이동도는 단결정 웨이퍼 대비 약간 감 세 기공(sub-micron size)이 관찰되었다. 따라서 비록 용융 소하였는데, 이는 다결정화에 따른 입계산란 (grain 방사법이 적용된 Si에서 나노구조화된 결정립을 얻지는 못 boundary scattering)에 의해 감소될 수 있으며 또한 정공 하였으나, 본 연구에서 적용한 공정을 통해 비교적 치밀하 농도 증가에 따른 이온화 불순물 산란 (ionized impurity 게 소결된 다결정 Si 내부에 균일하게 분산된 미세기공을 scattering)에 의해서도 감소될 수 있다 [34]. 이를 보다 명 확히 이해하기 위하여 식 (1)과 같이 표현되는 Masseti 등 이 제안한 실험식 (empirical formula)을 이용하여 정공 농도에 따른 단결정 B-doped Si의 이동도를 계산하였으며 [35,36], 이를 그림 4에 나타내었다. µmax µmin µ , µ = µmin α1 α2 1 + ( p pref1 ) 1 + ( pref2 p ) (1) 여기서 μmax는 격자 이동도 (lattice mobility), μmin은 이 온화 불순물 이동도 (ionized impurity mobility), μmin-μ1 은 클러스터링 이동도 (clustering mobility), 그리고 α1과 Fig. 2. XRD pattern of melt-spun Si ribbon α2는 무차원이며 pref1과 pref2는 전하농도 차원을 지니는 계

4 689 대한금속 재료학회지제 56 권제 9 호 (2018 년 9 월 ) 선형밴드 (single parabolic band) 를가지는 Seebeck 계수를식 (2) 와같이 Pisarenko relation으로나타낼수있다 [38]. 8π 2 k S B T * m π, (2) 3qh 2 d = 3p Fig. 4. Calculated single crystalline mobility of B-doped Si based on Masseti formula and experimental results in B-doped Si wafer and sintered body of melt-spun Si. 산인자 (fitting parameter) 들로서참고문헌에제시된값을계산에적용하였다 [35,36]. 이와같이전하농도의함수로계산된 B-doped Si의단결정이동도를그림에서녹색선으로나타내었으며, 표 1에있는 Si 웨이퍼와용융방사법이적용된소결체에서의결과를각각검정색과빨간색의도형으로나타내었다. Si 웨이퍼에서의이동도는정확하게단결정이동도를나타내는선위에존재하였으며, 따라서본연구에서측정된결과가 Masseti formula를통해계산된결과와잘일치함을알수있다. 한편, 다결정을이루는소결체에서도해당전하농도에서의이동도는단결정의이동도의약 90% 수준이었으며, 이는그림 3에서관찰된것과같이결정립의크기가수십 μm으로비교적크기때문에입계산란의영향이비교적적으며또한상대밀도가양호하기때문에얻어진결과로여겨진다. 따라서본연구에서용융방사법을적용한 Si 분말을소결하여제작한소결체는내부에미세기공이있음에도불구하고단결정에준하는전하수송특성을나타내고있음을규명하였다. 그림 5(a) 는용융방사법으로제작된 Si 분말의소결체에서온도에따른전기전도도를보여준다. 온도증가에따라전기전도도가지속적으로감소하는축퇴반도체 (degenerate semiconductor) 의특성이관찰된다 [34]. 특히 inset에서나타내었듯이 800 K 이상의온도에서전기전도도는 T -3/2 에선형적으로비례하며따라서음향포논산란 (acoustic phonon scattering) 에의해전하수송이지배되고있음을알수있다 [37]. 그림 5(b) 는소결체의온도에따른 Seebecek 계수를보여준다. Seebeck계수는점선으로나타낸것과같이온도증가에따라선형성을띄며증가하였다. 단일포물 여기에서 k B 는 Boltzmann 상수, q는전하수송자의전하량, h는 Planck 상수, m * d 는상태밀도유효질량, 그리고 p 는정공농도를나타낸다. 따라서, 그림 5(b) 에서와같이 Seebeck계수가온도에따라선형적으로증가하는것은용융방사법으로제작된분말을소결하여제작한소결체가축퇴반도체임을나타내며, 이는그림 5(a) 의결과와잘일치한다. 그림 5(c) 는소결체의온도에따른출력인자를나타낸다. 소결체는상온부근에서 Wm -1 K -2 이상을나타내었는데, 이는문헌에보고된단결정에서의출력인자와유사한수준이며이는소결체에서의이동도가단결정에서의이동도와유사한수준의값을가지기때문이다 [14]. 한편, 온도증가에따른전기전도도의감소로인하여지속적으로감소하며본실험에서가장높은온도인 1089 K 에서 Wm -1 K -2 의가장낮은값을나타내었다. 그림 6(a) 는용융방사법으로제작된 Si 분말의소결체에서온도에따른열전도도를보여준다. 축퇴반도체의열전도도는격자열전도도 (lattice thermal conductivity, κ lat ) 와전자열전도도 (electronic thermal conductivity, κ el ) 로구성되며, 전자열전도도는 Wiedemann-Franz 법칙 (κ el = LσT, 여기에서 L은 Lorentz 상수 ) 로계산할수있다. Lorentz 상수 (L = WΩK -2 ) 를사용하여계산된전자열전도도를그림의 inset에나타내었으며, 전체열전도도에대한전자열전도도의기여는상온에서 1% 미만, 고온에서도 3% 미만임을알수있다. 이와같이계산된소결체의격자열전도도를그림 6(b) 에나타내었으며, B-doped Si 단결정의격자열전도도와함께비교하였다 [39,40]. 소결체의격자열전도도는 T -1 에선형적으로비례하며, 따라서온도증가에따라Umklapp 산란에의해격자열전도도가감소함을잘보여준다. 소결체의격자열전도도는문헌에보고된단결정격자열전도도대비약 1/4의값으로, 다결정화에의해급격하게감소하였다. 포논의입계산란 (grain-boundary scattering) 에의한격자열전도도감소는나노결정립을가지는다결정 Si에서는많이관찰되어왔으나, 결정립의크기가 200 nm 이상일경우에는그효과가미미하다고알려져있다 [41]. 본연구에서는결정립의크기가수 ~ 수십 μm 수준으로, 그림 6(b) 의격자열전도도감소가포논의입계산란에만기

5 선주형 임영수 690 Fig. 5. Temperature-dependent (a) electrical conductivity, (b) Seebeck coefficient, and (c) power factors of sintered body of meltspun Si. Fig. 6. (a) Temperature-dependent thermal conductivities, (b) temperature(t-1)-dependent lattice thermal conductivities and (c) temperature-dependent ZT of sintered body of melt-spun Si. 인하였다고 보기는 어렵다. 한편, 기공의 경우 micron-size 하고 있는 미세기공이 격자 열전도도의 급격한 감소의 원 의 경우에도 효과적으로 격자 열전도도의 감소를 유도할 인일 수 있다. 수 있다고 보고된 바 있으며 [19], 따라서 그림 3(b)에 보 이듯 본 연구를 통해 제작된 소결체 내부에 균일하게 분포 이상과 같이 용융방사법을 적용한 Si 분말 소결체의 무 차원 열전성능지수인 ZT를 그림 6(c)가 보여준다. B-doped

6 691 대한금속 재료학회지제 56 권제 9 호 (2018 년 9 월 ) Si 단결정대비우수한열전성능지수가본연구를통해구현되었으며, 이는그림 4에서관찰된단결정에준하는높은전기전도도와함께그림 6(b) 와같은격자열전도도의저감이동시에구현되었기때문이다 [39,40]. 따라서비록초기의연구아이디어인용융방사법을통한나노결정립화를구현하지는못하였으나, 결정립의크기가수십 μm 수준이더라도내부에미세기공이균일하게분포할경우 phonon-glass electron-crystal (PGEC) 효과를통해열전성능의향상이구현될수있음을본연구가보여준다. 4. 결론 본연구에서는용융방사법으로제작된다결정 Si의열전특성에대해보고한다. 용융방사법을통해마이크로미터크기의결정립을가진다결정 Si을제조할수있었으며, 이는고융점을가지는 Si의특성으로인해급속응고가진행되는동안에도결정립의성장이일어났기때문이다. 제조된샘플은소결후미세기공이균일하게분포하는것을확인할수있었다. 소결체의전기적특성은다결정화와미세기공이분포함에도불구하고여러문헌상에서보고된단결정 Si의전기적특성과유사하였으며, 용융방사공정중 Si 용탕이구리휠에접촉하면서 Cu의도핑이발생한것을정공농도증가로써확인할수있었다. 열전도도측면에서는다결정화와더불어소결체내부에균일하게분포한미세기공의영향으로열전도도의급격한저감이유도되었다. 이는결과적으로 PGEC 효과를나타내어용융방사법으로제조된샘플은단결정 Si에비하여열전성능지수가크게향상되었다. 추후미세기공의형성의메커니즘을규명함으로써다결정벌크 Si 열전소재의연구에또다른전략으로사용될수있을것으로기대된다. 감사의글 본연구는한국연구재단중견연구자지원사업후속연구지원 (2018R1A2A2A ) 을통해수행되었습니다. REFERENCES 1. L. E. Bell, Science 321, 1457 (2008). 2. F. J. Disalro, Science 285, 703 (1999). 3. H. J. Goldsmid, Materials 7, 2577 (2014). 4. W. Xie, D. A. Hithchcock, H. J. Kang, J. He, X. Tang, M. Laver, and B. Hammouda, Appl. Phys. Lett. 101, (2012). 5. S. D. Bhame, D. Pravathana, W. Prellier, and J. G. Noudem. Appl. Phys. Lett. 102, (2013). 6. W. H. Shin, K. Ahn, M. Jeong, J. S. Yoon, J. M. Song, S. Lee, W. S. Seo, and Y. S. Lim. J. Alloy. Comp. 718, 342, (2017). 7. Y. Ma, Q. Hao, B. Poudel, Y. Lan, B. Yu, D. Wang, G. Chen, and Z. Ren, Nano Lett. 8, 2580 (2008). 8. B. Poudel, Q. Hao, Y. Ma, Y. Lan, A. Minnich, B. Yu, X. Yan, D. Wang, A. Muto, D. Vashaee, X. Chen, J. Liu, M. S. Dresselhaus, G. Chen, and Z. Ren, Science 320, 634 (2008). 9. S. I. Kim, K. H. Lee, H. A. Mun, H. S. Kim, S. W. Hwang, J. W. Roh, D. J. Yang, W. H. Shin, X. S. Li, Y. H. Lee, G. J. Snyder, and S. W. Kim, Science 348, 109 (2015). 10. Y. S. Lim, M. Song, S. Lee, and W. -S. Seo, Korean J. Met. Mater. 55, 427 (2017). 11. Y. S. Lim and S. Lee, Korean J. Met. Mater. 55, 651 (2017). 12. H. R. Shanks, P. D. Maycock, P. H. Sidles, and G. C. Danielson, Phys. Rev. 130, 1743 (1963). 13. A. I. Boukai, Y. Bunimovich, J, Tahir-Kheli, J. K. Yu, W. A. Goddard III and J. R. Heath, Nature 51, 168 (2008). 14. A. I. Hochbaum, R. Chen, R. D. Delgado, W. Liang, E. C. Garnett, M. Nagarian, A. Majumdar, and P. Yang, Nature 451, 163 (2008). 15. G. H. Zhu, H. Lee, Y. C. Lan, X. W. Wang, G. Joshi, D. Z. Wang, J. Yang, D. Vashaee, H. Guilbert, A. Pillitteri, M. S. Dresselhaus, G. Chen, and Z. F. Ren, Phys. Rev. Lett. 102, (2009). 16. S. K. Bux, R. G. Blair, P. K. Gogan, H. Lee, G. Chen, M. S. Dresselhaus, R. B. Kaner, and J. P. Fleurial, Adv. Funct. Mater. 19, 2445 (2009). 17. G. Gesele, J. Linsmeier, V. Drach, J, Fricke, and R. Arens- Fischer, J. Phys. D: Appl. Phys. 30, 2911 (1997). 18. A. Yamamoto, H. Takazawa, and T. Ohta, Proc. 8th Int. Conf. Thermoelectr. 428 (1999). 19. D. Song, G. Chen, Appl. Phys. Lett. 84, 687 (2004) 20. J. H. Lee, J. C. Grossman, J. Reed, and G. Galli, Appl. Phys. Lett. 91, (2007). 21. J. H. Lee, G. A. Galli, and J. C. Grossman, Nano Lett. 8, 3750 (2008). 22. J. de Boor, D. S. Kim, X. Ao, M. Becker, N. F. Hinsche, I. Mertig, P. Zahn, and V. Schmidt, Appl. Phys. A. 107, 789 (2012). 23. W. K. Jun, R. Willens, and P. Duwez, Nature 187, 869 (1960). 24. W. Xie, X. Tang, Y. Yan, Q. Zhang, and T. M. Tritt, Appl. Phys. Lett. 94, (2009).

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06...._...... Development of High-efficiency Thermoelectric Devices Using Nanowires Jong Wook Roh and Woo Young Lee Department of Materials Science and Engineering, Yonsei University 1. 21.. (,,,, ). (thermoelectric