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주봉 복
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/ 강상관계물질연구단 고체전자구조연구 DOI: 10.3938/PhiT.26.

physical properties are predominantly determined by the electronic structures of those materials.

1 / 강상관계물질연구단 고체전자구조연구 DOI: /PhiT 류한영 이경석 이진호 김창영 Understanding the Electronic Structures of Solids 들어가는글 Hanyoung RYU, Kyoungseok LEE, Jinho LEE and Changyoung KIM Materials often possess various physical properties, and these physical properties are predominantly determined by the electronic structures of those materials. The goal of our research is to understand the microscopic mechanisms behind novel physical properties by investigating the electronic structures of solids. For that purpose, we use angle-resolved photoemission spectroscopy (ARPES) and scanning tunneling microscopy (STM). Currently, various correlated materials are being investigated by using the above techniques, and the electronic structures are obtained in momentum and real space. The materials under investigation include strong spin-orbit coupling materials, high-temperature superconductors, and transition-metal oxides. 저자약력 류한영은김창영교수연구실소속석박사통합과정생으로, 2015년 IBS 연구단소속이후강한스핀-궤도결합물질의전자구조연구를전공으로수학하고있다. 이경석은이진호교수연구실소속석박사통합과정생으로, 2017년 IBS 연구단소속이후주사터널링현미경을이용한고온초전도체연구를전공으로수학하고있다. 이진호교수는미국오스틴의텍사스대학에서 2002년고체물리학실험전공으로박사학위를취득한이후, 2011년까지브룩헤이븐국립연구소에서연구원으로재직후, 2012년귀국하여서울대학교교수로현재까지재직중이다. 구리화합물, 철화합물등고온초전도체의주사터널현미경관련논문을써냈고, 최근에는초전도체의원인인쿠퍼쌍을실험적으로최초로발견한논문을게재하였다. 김창영교수는스탠퍼드대학에서 1995년고체물리학실험전공으로박사학위를취득하였다. 스탠퍼드방사광가속기연구소연구원을거쳐 2001년부터 2015년까지연세대학교교수로재직하였으며, 2015년부터현재까지서울대학교교수로재직중이다. 각분해광전자분광장비를이용한전자구조연구분야의전문가로, 2015년부터기초과학연구원강상관계물질연구단에서부단장직을맡고있다. 우리주변의물질은다양한물리적특성들을보여주는데, 이특성들상당부분은고체내의전자구조에기인한다. 따라서다양한고체의전자구조를측정하고이로부터물리적특성의미세메커니즘을이해하려는연구는고체물리의역사와같이한다. 고체내의전자구조연구에는광자와전자를이용한다양한분광기법이사용되는데, 본연구그룹에서는다양한결정성장기술을바탕으로각도분해광전자분광법 (angle-resolved photoemission spectroscopy, ARPES) 과주사터널링현미경 (scanning tunneling microscope, STM) 을주로사용하여연구를진행하고있다. 우리는특히궤도각운동량 (orbital angular momentum, OAM) 에기인한전자구조변화, 2차원전이금속캘코젠 (chalcogen) 화합물, 고온초전도등의분야에관심을갖고연구를진행하고있다. 통상의고체에서는반전대칭성때문에 OAM이존재하지않으나, 최근고체표면과같이반전대칭성이깨진시스템에서는 OAM이존재할수있고, 여러가지물리적특성에관여한다는연구결과가발표되었다. [1 3] 본연구그룹에서는이를바탕으로 OAM을매개로한라쉬바 (Rashba) 효과의미시적원리및백금기반물질의촉매작용메커니즘을밝히는연구를진행하고있다. 최근, 전이금속캘코젠화합물 MX 2(M Mo, W; X S, Se, Te) 는그래핀과같이 2차원단층구조를가질수있고, 밴드갭이존재하는동시에높은전자이동도를가지고있어서많은관심을끌고있다. 그응용분야로는태양전지 (solar cell), 태양광발전 (photovoltaic), 밸리트로닉스 (valleytronics) 등매우다양하다. 이에우리는단분자층 MX 2 가가지는중요한특성인 [1] J. H. Park, C. H. Kim, J. W. Rhim and J. H. Han, Phys. Rev. B 85, (2012). [2] S. R. Park et al., Phys. Rev. Lett. 108, (2012). [3] B. Y. Kim et al., Phys. Rev. B 88, (2013). 20

거대여기자결합에너지 (large exciton binding energy) 와밸리홀효과 (Valley Hall effect) 2가지에집중하여연구를진행하고있다. 또한, 본그룹에서는고체물리학의전통적인연구주제인고온초전도체에도관심을갖고연구를진행중이다. 구리기반초전도체는구리와산소이온들로구성된팔면체가규칙적으로배열된구조를갖고있다.

2 거대여기자결합에너지 (large exciton binding energy) 와밸리홀효과 (Valley Hall effect) 2가지에집중하여연구를진행하고있다. 또한, 본그룹에서는고체물리학의전통적인연구주제인고온초전도체에도관심을갖고연구를진행중이다. 구리기반초전도체는구리와산소이온들로구성된팔면체가규칙적으로배열된구조를갖고있다. 우리는구리기반초전도체외에도이와비슷한구조를갖는여러전이금속산화물에서이팔면체의배열방식과그전이에따라다양한물리적현상이발현될수있다는점을보이고, 일반적인단위구조의역할에대한근본적인해석을시도하고자한다. 최근에발견된철기반초전도체는구리기반초전도체와결정구조, 상평형도 (phase diagram), 높은초전도임계온도등에서많은유사성을보여구리기반초전도체의원리를규명하는데에중요한단서를줄것으로관심을받고있다. 우리는다중궤도시스템으로이루어진철기반초전도체가갖는궤도자유도가초전도와밀접한관계가있을것이라예측되었음을주목하고, 궤도자유도의영향에따른전자구조관측을중점으로연구를진행하고있다. 초전도팁을사용한주사조셉슨터널링현미경 (Scanning Josephson tunneling microscopy, SJTM) 은초전도체내의쿠퍼쌍의공간분포를관찰할수있게해준다. 본연구그룹에서는최근이를통해쿠퍼쌍의운동량이 BCS 모형이예측하는 Q 0이아니라어떤특정한값을갖고있음을보았다. 고온초전도체들이보통갖고있는유사갭 (pseudo gap) 상의초전도상과의관련성에대해서도 SJTM을이용해규명하려는연구를진행하고있다. 궤도각운동량기존라쉬바효과는반전대칭성이깨져있는고체표면에이차원적으로국한되어있는전자들의움직임에의한유효자계와전자의스핀각운동량의상호작용으로설명되어왔다. 하지만이러한설명에는몇가지문제가존재한다. 가장두드러진문제는, 전자의스핀궤도각운동량을기반으로한유효해밀토니언이예측하는갈라짐에너지와실험적으로관측되는갈라짐에너지가약 10만배차이가나는것이다. 또한, 기존의설명은원자번호와갈라짐에너지크기가비례하는경향을보임을설명하지못한다. 최근본연구그룹은고체표면에서살아남은궤도각운동량에의한비대칭적전자분포와반전대칭성깨짐으로인한전기장의상호작용을통해에너지갈라짐현상이일어날수있고, 이러한전기적에너지가라쉬바효과의미시적인설명이 Fig. 1. From the left, Fermi surface maps of right-, and left-circularly polarized light, circular dichroism signal from SrTiO 3 and the chiral OAM structure based on the data. 될수있음을보고하였다. [3,4] 라쉬바효과에의한에너지갈라짐을보이는대표적인예는금의 (111) 표면 (Au(111)) 의표면상태전자구조이다. 이 Au(111) 표면상태가가지는궤도각운동량과그구조는원형편광 ARPES(circular dichroism angle-resolved photoemission) 를통해관측되었다. 궤도각운동량을통한 Au(111) 에서의라쉬바에너지갈라짐해석은기존의스핀을통한해석보다갈라짐에너지크기를더잘설명한다. 또한, SrTiO 3 의 (001) 방향표면구조에서기존에알려진 d xy 궤도뿐만아니라 d xz/yz 궤도에서도버금밴드 (subband) 가존재함을관측하고 OAM 구조를해석하였다 ( 그림 1). 이러한결과는표면밴드의갈라짐이궤도각운동량을바탕으로한라쉬바효과로이해될수있는단서를제공한다. [5] 연료전지음극의백금기반촉매는표면에흡착된산소기체를분해하여산소원자로만드는반응을일으킨다. 촉매반응은물질의표면에서일어나는반응으로, 촉매물질의표면전자특성은반응성과밀접한관련이있다. 최근연구에따르면촉매물질의반응메커니즘에있어표면의전기쌍극자의크기가촉매반응중크게바뀌며, 반응성에큰영향을미친다는것이알려졌다. [6] 본연구그룹에서는촉매물질표면의궤도각운동량에의한비대칭적전자분포가전기쌍극자와같은역할을하며촉매반응성에영향을줄것으로기대하고있다. 이를규명하기위하여원형편광 ARPES 를통해 Pt, Pt-Ni 합금, Pt-Co 합금물질의전자구조와각운동량의크기를측정하였으며, 결과를분석하고설명하기위한이론을정비하고있다. 또한, 백금물질의촉매반응중각운동량의변화를관찰하기위하여백금표면에산소원자를흡착시킨상태에서원 [4] B. Y. Kim et al., Phys. Rev. B 85, (2012). [5] S. Soltani et al., Accepted on Phys. Rev. B. [6] Jun Hee Lee et al., Phys. Rev. Lett. 122, (2014). 21

강상관계물질연구단 Fig. 2. Schematic band structures of a semiconductor and the exciton formation process. 형편광 ARPES 를진행중이다. 이를통해백금의산소분해촉매반응에실질적으로관여하는밴드를규명하고이밴드의궤도각운동량변화로부터촉매메커니즘을규명할수있을것으로기대한다.

3 강상관계물질연구단 Fig. 2. Schematic band structures of a semiconductor and the exciton formation process. 형편광 ARPES 를진행중이다. 이를통해백금의산소분해촉매반응에실질적으로관여하는밴드를규명하고이밴드의궤도각운동량변화로부터촉매메커니즘을규명할수있을것으로기대한다. 고체내부의 OAM을이용하여설명할수있는또다른물리현상으로는스핀홀효과 (Spin Hall effect) 를들수있다. 스핀홀효과는스핀트로닉스등의응용분야에필수적인역할로인해많은연구가이루어지고있지만아직정확한원리가규명되지않은상태이다. 이러한스핀홀효과를고체양단의전압차에의한반전대칭성깨짐과그로인한반대방향의 OAM을갖는밴드의갈라짐으로이해할수있다는연구가진행되고있다. [7] 이차원물질 현재태양전지등에상용되고있는반도체물질중하나인실리콘의경우여기자결합에너지는수마이크로전자볼트 (ev) 로그값이매우작다. 반면단분자층 MX 2 의경우그크기가수백밀리전자볼트로실리콘에비해그값이매우크며, 그원인은차원이줄어들면서가리기효과가커졌기때문으로알려져있다. [8] 덩어리시료위, 아래층사이의약한상호작용으로인해가리기효과가작아져여기자결합에너지가약해지기때문이다. [9] 본연구그룹에서는 MX 2 보다더작은층간의상호작용을가진 2차원계물질이라면덩어리시료에서도가리기효과가충분히커서여기자결합에너지가클수도있을것으로예상하고, 기존의 MX 2 물질이아닌 ReS 2 에대해그가능성을연구하고있다. ReS 2 의경우 MX 2 보다층간의상호작용이작아서덩어리임에도 MX 2 의단분자층과몇가지유사한물성을가지고있다. [10] 따라서 ReS 2 가큰여기자결합에너지를가지고있을것으로기대하며지속적으로연구를수행해나가고있다. 단분자층 MX 2 는구조적으로반전대칭성이깨진물질로그림 3에서보이는것과같이두개의서로다른밸리가존재하게 Fig. 3. Schematic band structure of monolayer and bulk MX 2. 된다. 여기서밸리는그림에서육각형브릴루앙영역의꼭짓점에위치한 K점에서가지는 MX 2 의홀형밴드를의미한다. 각각의밸리는 K, K 밸리로구분지을수있으며 K 또는 K 밸리에있는전자들은서로반대방향의밸리유사스핀을가지고있다. [11] 밸리가가지는유사스핀은밸리트로닉스로의응용가능성이있으며, 차세대디바이스제작의가능성이있다. 단분자층밸리가유사스핀을가지는현상의원인에대한연구를위해원형편광 ARPES 실험을진행하였다. 원형이색성데이터는고체안에있는전자들의위상을측정할수있는것으로알려져있다. [12] 반전대칭이깨져있는물질의경우특정운동공간에있는전자들사이에서서로다른위상을가질수있고이것은베리곡률 (Berry s curvature) 로표현될수있다. ARPES를통해이베리곡률을측정하기위해서는원형편광된빛을이용하여얻은원형이색성데이터로가능함을제시하였다. 이러한연구를기반으로반전대칭성이깨져있는 MX 2 에대해원형이색성데이터를얻음과동시에밀접결합 (tight-binding) 계산방식을통해운동량공간에서가지는베리곡률을계산하고두개의결과를비교하였다. 그결과반전대칭성이깨짐으로구분되는 K, K 밸리의전자들은서로다른베리곡률을가지고있으며밀접결합계산방식으로예측된베리곡률과원형이색성의결과가서로잘일치함을관측하였다. 운동량공간에서베리곡률을실험적으로얻어향후밸리홀효과연구에중요한단서를제시할수있을것으로기대된다. 베리곡률은반전대칭성과같은대칭성과연관된물리량으로 [7] W. S. Jung et al., arxiv: v1. [8] M. M. Ugeda et al., Nature Mater. 13, 1091 (2014). [9] D. Y. Qiu et al., Phys. Rev. B 93, (2016). [10] S. Tonga et al., Nature Commu. 5, 3252 (2014). [11] J. M. Riley et al., Nature Phys. 10, 835 (2014). [12] Y. Liu et al., Phys. Rev. Lett. 107, (2011). 22

Fig. 4. (a) Crystal structure of Sr 2RuO 4 with corner sharing octahedra. (b) Unrotated octahedral structure. The black line denotes the unit cell in the layer.

Bands are distinguished by greek letters, and superscripts b, s, sf stand for bulk, surface, surface folding, respectively. 그기원이 OAM과닮아있다. 앞서 OAM팀의개념과같이베리곡률역시원형이색성데이터로측정이가능하기때문에기존의이차원물질팀에서얻은결과와잘일치한다.

4 Fig. 4. (a) Crystal structure of Sr 2RuO 4 with corner sharing octahedra. (b) Unrotated octahedral structure. The black line denotes the unit cell in the layer. (c) Rotated octahedral structure and corresponding doubled unit cell. Fig. 5. Fermi surface maps from the cleaved surface (a) and K-dosed surface (b). Bands are distinguished by greek letters, and superscripts b, s, sf stand for bulk, surface, surface folding, respectively. 그기원이 OAM과닮아있다. 앞서 OAM팀의개념과같이베리곡률역시원형이색성데이터로측정이가능하기때문에기존의이차원물질팀에서얻은결과와잘일치한다. 현재밀접결합계산으로그가능성을예측하고있으며, 어떤특정한상황에서베리곡률과 OAM이서로얽혀있어 OAM 또는스핀을바꾸므로인해베리곡률을통제할수있을지연구할계획을가지고있다. 산화물그림 4(a) 에보이는바와같이본연구그룹에서특히관심을가지고있는구조는전이금속산화물팔면체가층상구조를이루고있는물질이다. 이와같은구조는앞서언급한구리기반초전도체에서흔히보이는형태로많은주목을받았다. 이러한물질의특이성은그림 4(b) 와 (c) 의차이를통해유추할수있다. 각각은팔면체의한층을위에서바라본그림이며, (c) 의경우 (b) 와비교하여팔면체들이회전해있음을알수있다. 이로인하여검은선으로표시된각각의단위격자크기를살펴보면그크기가 2배차이가나는것을알수있다. 팔면체의회전이라는단순한변화가단위격자크기자체를바꾸는큰효과를동반하는것이다. 실공간상에서단위격자의크기가 2배늘어나면역공간의단위격자브릴루앙영역은절반으로줄어들게된다. 따라서전자구조는줄어든브릴루앙영역에맞춰밴드를복사하게되며, 이로인하여접하게된두밴드가존재할경우전자에너지를낮추기위해두밴드가합성되어 간격 (gap) 을형성할수있다. 결과적으로전자의총에너지가낮아져, 구조전이로인해새로운전자구조가만들어질수있다. [13,14] 본연구그룹은전자구조의변화를분석, 응용하기위하여다양한방법으로구조전이를유도하고자한다. 그중하나로, 특정물질의팔면체구조는전자기장을조절함으로써회전을조절할수있다. 일반적으로물질의표면에는전자기장이존재한다. 이로인하여표면의구조는종종물질내부와는다른구조를형성한다. 본연구그룹은알칼리금속원자를표면에증착시킴으로써가리기 (screening) 효과로인한전자기장조절이가능하다는것을발견하였다. [15] Sr 2RuO 4 물질은위와같은현상으로인하여팔면체회전의전이가일어난다. Sr 2RuO 4 는일반적으로표면에서만팔면체의회전이관측되는특수한물질이다. 각분해광전자분광실험을통해전자구조를관측하면그림 5(a) 와같이표면과내부의구조차이로인해복잡한전자구조를형성하는것을알수있다. 하지만알칼리금속인포타슘 (K) 을 2층증착시킨결과, 그림 5(b) 와같이표면의전자구조가사라지는것을관측할수있었다. 이와같은현상이표면의팔면체회전이사라져내부와같은구조를띠게되었기때문이며, 전자기장이팔면체의 [13] B. J. Kim et al., Phys. Rev. Lett. 97, (2006). [14] Eunjung Ko et al., Phys. Rev. Lett. 98, (2007). [15] Wonshik Kyung et al., in progress. 23

강상관계물질연구단 Fig. 6. Phase diagram of Ba(Fe 1-xCo x) 2As 2, displaying orbital order fluctuation. 회전을야기하는중요한요인이라는것을발견할수있었다. 둘째로, 전자의도핑을통해구조변이를야기할수있을것이라추측하고있다.

이와같은팔면체구조의특성연구는다양한분야에서동시다발적으로진행되고있다. 팔면체구조가단결정물질의기본구성단위인이상고체물리학분야의다양한특성을연구하는데에중요한요소가되는것이당연하다.

5 강상관계물질연구단 Fig. 6. Phase diagram of Ba(Fe 1-xCo x) 2As 2, displaying orbital order fluctuation. 회전을야기하는중요한요인이라는것을발견할수있었다. 둘째로, 전자의도핑을통해구조변이를야기할수있을것이라추측하고있다. 앞서설명했듯이구조의전이는브릴루앙영역의감소를일으켜이로인해접하게된두개의밴드가합성하여간격을형성하게함으로써전자에너지를낮출수있다. 따라서팔면체의회전이없는특정물질에서도도핑을통해전자구조를변형시킴으로써팔면체의회전을위와같은방식으로이끌어낼수있다고생각한다. 현재다양한시료를도핑별로제작, 각분해광전자분광실험을진행중에있다. 이와같은팔면체구조의특성연구는다양한분야에서동시다발적으로진행되고있다. 팔면체구조가단결정물질의기본구성단위인이상고체물리학분야의다양한특성을연구하는데에중요한요소가되는것이당연하다. 예를들어과거연구된얀-텔러 (Jahn-Teller) 효과는팔면체물질의전이금속-산소거리에따라전자구조가변할수있으며역도참일수있다는점을시사하는중요한발견으로많은연구자들이이개념을차용하여물리적현상들을설명하려하고있다. [16] 본연구그룹은더나아가팔면체의회전또한전자구조에중요한변이를야기할수있다는점을시사하여특성연구에도움이되고자한다. 초전도현상 앞서언급한바와같이, 철기반고온초전도에서는궤도자유도가중요한역할을할수있다고믿어지고있다. 이에궤도자유도와초전도와의관계성을밝혀내기위해철기반초전도체의한시스템인 BaFe 2As 2 에대해도핑물질별로 X선선형이색성 (X-ray Linear Dichroism or XLD) 실험을수행하였다. Fig. 7. T c enhancement with pure electron doping with alkali metal dosing and Fermi surface topology change plotted on the phase diagram of Ba(Fe,Co) 2As 2. XLD 실험은수직과평행으로선형편광된두빛을샘플에수직으로입사시켜 d xz,d yz 궤도의전자점유도를직접적으로알수있다. 이를통하여 BaFe 2As 2 시스템에대해 d xz, d yz 궤도간의점유도차이가있는궤도정렬 (Ferro orbital order) 그리고궤도요동 (orbital order fluctuation) 의위상다이어그램 ( 그림 6) 을완성하였고초전도상과의밀접한관계성을밝혀냈다. [17] 초전도상은궤도정렬뿐만아니라자성과도연관이있기때문에궤도정렬과초전도상과의관계를더명확히규명하기위해서는자성이없는시스템에대한연구가필요하다. 이를위해자성을가지고있지않은철기반초전도체인 FeSe에대해궤도자유도에대한연구를진행하고있다. 현재까지의연구를통해 FeSe에 d xz, d yz 궤도의전자점유도차이가 BaFe 2 As 2 와다른경향의궤도정렬을가지고있음을발견하였다. XLD 실험에서뿐만아니라 ARPES 실험에서도지금까지알려진철기반초전도체의전자구조와다른경향을보이는것을확인하였다. 궤도자유도의관측뿐만아니라변화를통한물리적특성을관측하기위해표면전자도핑기술을사용하였다. BaFe 2As 2 에표면전자도핑을하였을때초전도임계온도에는변화가없었지만궤도정렬온도와자성전이온도의다른경향성을보이는것을관측하였다. 이는궤도정렬과자성의원인이다 [16] A. J. Millis, Phys. Rev. Lett. 77, 175 (1996). [17] Y. K. Kim et al., Phys. Rev. Lett. 111, (2013). 24

Fig. 8. Schematic drawing of the SNU SI-STM Laboratory. 를 수 있다는 가능성을 제시하며 더불어 초전도 임계온도와 어느 것이 더 직접적인 요인이 될 것인지 밝혀줄 것으로 기대 하고 있다. 그 외에도 표면 전자 도핑을 통하여 초전도 임계 온도의 변 Fig. 9.

주사 터널링 현미경 BaFe2As2 초전도체는 전자 포켓과 홀 포켓의 크기와 모양이 비슷한 페르미면을 가지기 때문에 생기는 페르 초전도체를 구성하는 쿠퍼쌍은 BCS 모형에 의하면 총운동량 미면 겹싸기 불안정(Fermi surface nesting instability)이 초 이 0(Q 0)이라고 널리 알려져 있다.

이는 겹싸기 불안정성이 초전도 임계온도 상 (pair density wave)을 제안하였다.[22,23] 이 짝 밀도파동을 승의 직접적인 원인이 아니라는 것을 밝혀주었다. STM을 이용하여 관측하기 위해서는 아원자 분해능이 필수적이 최근 발견된 단분자층 FeSe/STO의 100 K 초전도 임계온도 다.

6 Fig. 8. Schematic drawing of the SNU SI-STM Laboratory. 를 수 있다는 가능성을 제시하며 더불어 초전도 임계온도와 어느 것이 더 직접적인 요인이 될 것인지 밝혀줄 것으로 기대 하고 있다. 그 외에도 표면 전자 도핑을 통하여 초전도 임계 온도의 변 Fig. 9. The result of the direct observation of the Cooper pair density. 화를 측정하였다. Co 도핑된 BaFe2As2에 표면 전자도핑을 하 였을 때 초전도 임계온도가 24 K에서 41 K까지 상승하는 것을 [18] 관측하였다. 주사 터널링 현미경 BaFe2As2 초전도체는 전자 포켓과 홀 포켓의 크기와 모양이 비슷한 페르미면을 가지기 때문에 생기는 페르 초전도체를 구성하는 쿠퍼쌍은 BCS 모형에 의하면 총운동량 미면 겹싸기 불안정(Fermi surface nesting instability)이 초 이 0(Q 0)이라고 널리 알려져 있다. 하지만 Fulde-Ferrel- 전도 임계온도 상승의 원인이라 생각되어 왔다. 하지만 이 연 Larkin-Ovchinnikov(FFLO)[20,21] 상을 비롯한 많은 이론들이 구에서 표면 전자 도핑으로부터 겹싸기 불안정성이 약해지는 쿠퍼쌍의 총운동량(Q)이 0이 아닌 값을 가지는 짝 밀도파동 것을 관측하였다. 이는 겹싸기 불안정성이 초전도 임계온도 상 (pair density wave)을 제안하였다.[22,23] 이 짝 밀도파동을 승의 직접적인 원인이 아니라는 것을 밝혀주었다. STM을 이용하여 관측하기 위해서는 아원자 분해능이 필수적이 최근 발견된 단분자층 FeSe/STO의 100 K 초전도 임계온도 다. 기존의 STM 실험 방식은 페르미 준위에 존재하는 쿠퍼쌍 상승의 원인으로 표면효과와 추가적인 전자도핑 등이 제안되었 들을 깨뜨려 보골리우보프(Bogoliubov) 준입자로 만든 후 이들 다. 이를 직접 확인해보기 위해 FeSe에 표면 전자도핑을 하였 의 터널링 전류를 측정하는 것인데, 이는 쿠퍼쌍들에 대한 간 으며 초전도 임계온도가 20 K까지 상승하는 것을 관측하였 접적인 정보를 제공한다. 하지만 이러한 기존의 방식으로는 쿠 [19] 다. 이 연구 결과에서 단순 전자 도핑으로는 초전도 임계온 퍼쌍 밀도를 직접 측정할 수 없기에 한계가 분명히 존재한다. 도가 100 K까지 상승하지 못하는 것을 의미하며 표면효과가 최근, 짝 밀도파동을 측정하기 위해서 조셉슨 효과를 이용한 초전도 임계온도를 상승시키는 주 요인이라는 것을 직접적으로 새로운 STM 실험 기법이 시도되었다. 조셉슨 효과는 약하게 밝혔다. 연결된 두 초전도체 접합에서 쿠퍼쌍이 깨지지 않은 채로 터 현재까지 진행된 연구를 통해 궤도 자유도가 초전도뿐만 아 니라 철기반 초전도체에서 보이는 여러 위상들에 영향을 미치 는 것을 확인할 수 있었다. 궤도 자유도가 미치는 영향을 더 [18] [19] [20] [21] 정확하게 알기 위해서는 궤도들의 전자 점유도와 궤도간의 혼 합에 대한 연구가 필요하다. 이를 위해서 시스템 및 도핑 물질 별로 전자구조를 통한 궤도 자유도의 연구를 진행할 예정이다. 이를 통해 철기반 초전도체의 초전도 및 여러 위상들이 생기는 중요한 단서를 얻어 그간 숨겨져 있던 철기반 초전도체와 구리 기반 초전도 현상 이해에 중요한 역할을 할 것이라 기대한다. W. S. Kyung et al., Nat.Mater. 15, 1233 (2016). J. J. Seo et al., Nat. Commun. 7, (2016). P. Fulde and R. A. Ferrell, Phys. Rev. 135, A550 (1964). A. I. Larkin and Y. N. Ovchinnikov, Soviet Physics Jetp-Ussr, 20, 762 (1965). [22] E. Fradkin, S. A. Kivelson and J. M. Tranquada, Rev. Mod. Phys. 87, 457 (2015). [23] A. Himeda, T. Kato and M. Ogata, Phys. Rev. Lett. 88, (2002). 물리학과 첨단기술 JANUARY/FEBRUARY

7 강상관계물질연구단 널링하는현상을말하는데, STM과조셉슨효과를결합한다면 STM의훌륭한공간분해능을이용해쿠퍼쌍밀도의공간적분포를측정할수있다. SJTM 은기존에시도된바가있으나, [24-26] 쿠퍼쌍밀도의공간분포를원자단위의분해능으로측정한결과는보고된바가없었다. SJTM 실험을수행하는데에가장중요한요소는초전도팁으로, 이를만들기위해다음과같은방법을쓴다. 텅스텐팁을초전도샘플에접근시켜샘플에서떨어져나온나노미터크기의초전도조각을팁에붙이는것이다. 이를통한실험환경은그림 9(a) 에그림으로나타나있다. 초전도팁을샘플에충분히가깝게가져가면초전도팁과샘플사이의약한결합을가진접합을만들어낼수있다. 조셉슨효과로인해쿠퍼쌍터널링전류가흐르게되면그림 9(b) 의전류 -전압곡선과같이 0 바이어스근처에서특징적인형태가나타나며, 이를통해조셉슨효과가일어남을확인할수있다. 0 바이어스근처에서전류의최대값은조셉슨접합의임계전류에해당한다. 따라서팁을움직여각각의위치에서전류-전압곡선및 di/dv의측정을하면조셉슨접합의임계전류, 즉쿠퍼쌍밀도를알아낼수있다. 이러한기술을바탕으로 Bi 2Sr 2CaCu 2O 8+x(Bi-2212) 고온초전도체에서최초로 SJTM 실험에성공하였다. 그림 9(c) 는 35 nm 35 nm 크기로측정한조셉슨임계전류맵을보여주는데, 물결무늬가주기적으로반복되는형태를발견할수있다. 또한, 이맵을푸리에변환한그림 9(d) 에서해당하는 q-벡터 ( 빨간색원으로표시 ) 를명확하게확인할수있다. 이는쿠퍼쌍밀도가 0이아닌총운동량 Q를가짐을최초로발견한것으로그동안이론적으로만제안되어왔던짝밀도파동을실험적으로처음발견한것이다. FFLO를포함하여많은이론들이짝밀도파동을제시해왔으나실험적으로관측된바가없어제시된이론들에대한추가적인연구가어려웠으나이번발견을통하여고온초전도체에대한연구에박차를가할수있을것으로기대된다. SJTM을활용한연구중가장흥미로울것으로기대되는연구는유사갭상에서의실험이다. 오랜기간동안수많은실험및이론연구진들이유사갭에대해연구해왔지만아직도이유사갭상이초전도상과어떤연관이있는지명확히밝혀내지못하였다. 유사갭상에서온도를낮춰가면초전도체로위 상이변화하기때문에유사갭상은초전도현상과상호보완적혹은상호배타적인관계를가질것으로예상되고있다. 만약유사갭상이초전도현상과상호보완적이라면유사갭상에서쿠퍼쌍이미리형성이되어있는데, 단지전역적결맞음 (global coherence) 의부재로초전도가되지않는것이라볼수있다. 이러한문제를밝히는데있어 SJTM은큰역할을수행할수있다. 본연구그룹은 SJTM을이용해유사갭상에서의쿠퍼쌍의존재여부를확인하려고노력중이다. 또한, 측정하려는샘플에온도변화및자기장을가해쿠퍼쌍들이공간상에서어떤상호작용을하고변화하는지를명확하게보이려고한다. 이런실험을구리산화물에만제한하지않고닉타이드 (pnictide) 계열의초전도체등에도확장하려고한다. 이런연구를진행함으로써 SJTM이초전도체전반에대한메커니즘규명에한걸음더다가갈수있을것이다. 맺는말 1990년대이후 ARPES 및 STM은고체의전자구조를이해하기위한가장중요한실험방법으로널리받아들여지고있다. 본연구그룹은기존고체물리에서중요하게여겨지지않던궤도각운동량이반전대칭성이깨진계에서물리적특성에미치는영향을밝혀내었으며, 이를통해기존의이론으로는설명되지않던물리적현상들을규명하는데에큰기여를하고있다. 또한궤도자유도, 유사갭상과초전도현상의상호작용에관한연구를통하여초전도현상에대한이해도를한층높였다. 그리고최근각광받는그래핀유사물질의대칭성변화로인해생기는특이한물성들에대한연구를진행하고있다. 이러한전자구조연구를통한각종물리적현상들에대한미시적메커니즘을규명하는데에기여함으로써, 이들현상에대한물리적이해를넓히는것뿐만아니라이를이용한응용성을확장하는데에도큰도움을줄것이라기대된다. [24] O. Naaman, W. Teizer and R. C. Dynes, Phys. Rev. Lett. 87, (2001). [25] J. G. Rodrigo, H. Suderow and S. Vieira, European Physical Journal B 40, 483 (2004). [26] T. Proslier et al., Europhysics Letters 73, 962 (2006). 26

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KAERIAR hwp - i - - ii - - iii - - iv - - v - - vi - Photograph of miniature SiC p-n and Schottky diode detector Photograph SiC chip mounted on a standard electrical package Photograph of SiC neutron detector with