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1 Korean Journal of Environmental Agriculture Korean J Environ Agric. 2015;34(4): Korean Online ISSN: Published online 2015 November 6. Print ISSN: Research Article Open Access 국내유통약용작물중카드뮴, 수은, 납, 비소함량모니터링및위해성평가 김혁수 1, 김권래 2, 홍창오 3, 고우리 1, 정선희 1, 류지혁 1, 조남준 1, 홍진환 1, 김원일 1* 1 국립농업과학원농산물안전성부화학물질안전과, 2 경남과학기술대학교생명과학대학농학한약자원학부, 3 부산대학교생명자원과학대학생명환경화학과 Monitoring of Cd, Hg, Pb, and As and Risk Assessment for Commercial Medicinal Plants Hyuck-Soo Kim 1, Kwon-Rae Kim 2, Chang-Oh Hong 3, Woo-Ri Go 1, Seon-Hee Jeong 1, Ji-Hyock Yoo 1, Nam-Jun Cho 1, Jin-Hwan Hong 1 and Won-Il Kim 1* ( 1 Chemical Safety Division, Department of Agro-Food Safety & crop Protection, National Institute of Agricultural Sciences, Wanju 55365, Korea, 2 Department of Agronomy and Medicinal Plant Resources, College of Bioscience, Gyeongnam National University of Science and Technology, Jinju 52725, Korea, 3 Department of Life Science and Environmental Biochemistry, College of Natural Resource and Life Sciences, Pusan National University, Miryang 50463, Korea) Received: 11 August 2015 / Revised: 5 October 2015/ Accepted: 2 November 2015 Copyright c 2015 The Korean Society of Environmental Agriculture This is an Open-Access article distributed under the terms of the Creative Commons Attribution Non-Commercial License ( which permits unrestricted non-commercial use, distribution, and reproduction in any medium, provided the original work is properly cited. ORCID Kwon-Rae Kim Abstract BACKGROUND: The current study was carried out to investigate Cd, Hg, Pb and As contaminations in 222 commercial medicinal plants and to estimate the potential health risk through dietary intake of commercial medicinal plants in Korea. METHODS AND RESULTS: The Cd, Hg, Pb, and As in medicinal plants were analyzed by ICP/MS and mercury analyzer.the potential health risk was estimated using risk assessment tools. Total amount of Cd in medicinal plants with 29% samples exceeded the standard limit legislated in Pharmaceutical Affairs Act while all plant samples were lower than the standard limit value for As, Hg, and Pb. However, when applying the standard limit for root vegetable (fresh weight) in the Food Sanitation Act, four samples exceeded the standard limit of Pb. For health risk *Corresponding author: Won-Il Kim Phone: ; Fax: ; wikim721@korea.kr assessment, the values of cancer risk probability were 0.3~ which were less than the acceptable cancer risk of 10-6 ~10-4 for regulatory purpose. Also, Hazard quotientvalues were lower than 1.0. CONCLUSION: Therefore, these results demonstrated that human exposure to Cd, Hg, Pb, and As through dietary intake of commercial medicinal plants might notcause adverse health effects although some medicinal plants were higher than the standard limit values for Cd and Pb. Key words: Arsenic, Health risk, Heavy metal, Medicinal plant, Safety 서론 오늘날국민소득이증가하고, 삶의질적수준이향상되면서건강에대한관심이날로증대되고있다. 이로인해과거질병치료목적으로이용되던약용작물이최근에는건강예방및체력회복을위한건강기능성식품으로도널리활용되고있다. 더욱이약용작물이화장품소재, 천연색소등과같은산업소재분야에도활용되면서약용작물관련시장규모는 282

2 Metals in commercial medicinal plants and their potential health risks 283 Table 1. The number of medicinal plant samples collected from market in Korea Seoul Su-won Dae-jeon Gwang-ju Jeon-ju Gim-cheon P. ginseng P. grandiflorum C. lanceolate A. membranaceus A. gigas D. batatas Z. officinale C. officinale 나날이증가하고있다 (Kim, 2013). 이와같은변화는우리나라약용작물생산량변화를통해확인할수있는데, 농림수산식품부자료 (MAFRA, 2014) 에따르면 2013년기준우리나라약용작물생산량은 75,550 MT으로이는 2004년 44,821 MT보다 69% 증가한양이다. 하지만국내약용작물생산량이매년증가함에도불구하고, 국내재배생산량만으로는수요를충당하지못하기때문에약용작물수입량도증가추세를보이고있다. 한국의약품수출입협회자료에의하면중국, 인도등에서수입한한약재금액은 2004년 $ 55,704,000에서 2014년 $ 122,791,000로 10년동안 2배이상증가하였다. 이와같이급속도로국내약용작물산업이발전하면서최근이들약용작물에대한안전성우려가대두되고있다. 특히질병이나암을유발할수있는중금속및비소와같은금속물질은산업단지, 폐광산등의영향으로주변농경지가오염되고이로인해다량의중금속및비소가작물에축적되어인체위해성을증가시킬수있다. 한예로식품의약품안전처는 44지점휴, 폐광산인근에서재배되는 9종의농산물중금속오염실태파악과합리적인농산물중금속허용기준설정의기초자료생산을목적으로전국폐광산인근에서재배되고있는농산물 2594점을채취하여중금속 (Cd, Cu, Hg, Pb) 및비소를분석하였는데농산물중금속식품기준과비교시 Cd은 359점, Pb은 652점이기준을초과하는것으로조사되었다 (MFDS, 2006). 더욱이뿌리를약용으로사용하는약용작물의경우에는지상부보다중금속및비소를더많이축적될수있고, 일부약용작물은중금속고흡수종 (hyperaccumulator) 으로알려져있다. 그예로위염, 간염, 천식등의약재로사용되는민들레 (Taraxacum mongolicum) 와차와화장품원료로사용되는캐모마일 (Matricaria recutita L.) 은 Cd 고흡수종으로알려졌으며 (Wei et al., 2008; Masarovičová et al., 2010), 소염효능을지닌패랭이꽃 (Dianthus chinensis) 은 Cd, Zn 오염토양정화식물로잠재력이있는것으로나타났다 (Lai and Chen, 2004). 또한국내유통약용작물중특정작물에서유독중금속함량이높은사례를볼수있다. Jang 등 (2012) 은 100건 (10품목) 의유통한약재중금속함량을분석하였는데대부분의약용작물이 Pb 허용기준 (5 mg/kg) 보다낮은함량을보였지만국내산권백 (Selaginella involvens) 은대상시료 10건중 8건이기준을초과하였으며, 평균 Pb 함량은 9.5 mg/kg로나타났다. 또한 Cd 허용기준 (0.3 mg/kg) 을초과한작물 10건중 7건이국내산한인진 (Artemisia iwayomogi) 으로나타났다. 이밖에도 Yim 등 (2009) 은 600건의유통한약재중금속함량모니터링을수행한결과허용기준초과한약재 93건중 72건이중국산으로나타났고, 이는유통단계에서금속물질에노출된것으로판단하여수입, 유통과정의품질평가및지속적관리필요성을강조했다. 결과적으로약용작물안전성확보를위해서는우선적으로재배단계에서노출될수있는각종오염원을미리차단해야하고, 중금속및비소고흡수약용작물에대해서는적절한관리대책이강구되어야한다. 이와더불어시중에유통중인약용작물은지속적인모니터링을통해오염기준초과작물의유통을신속히차단하여소비자의인체독성유발을최소화해야한다. 따라서본연구는유통약용작물의중금속및비소함량을분석하고, 이를기반으로위해성평가를수행하여중금속및비소로부터안전한약용작물의지속적인유통을위한과학적근거자료를제공하고자한다. 재료및방법 약용작물수집본연구는전국 6개도시 ( 서울, 수원, 대전, 광주, 전주, 김천 ) 에위치한대형마트및도매시장에서유통중인약용작물, 인삼 (Panax ginseng), 도라지 (Platycodon grandiflorum), 더덕 (Codonopsis lanceolate), 황기 (Astragalus membranaceus), 당귀 (Angelica gigas), 마 (Dioscorea batatas), 생강 (Zingiber officinale), 천궁 (Cnidium officinale) 총 222건을수집하였다 (Table 1). 수집한유통약용작물중일부가껍질이벗겨진상태로판매중인관계로약용작물은모두껍질을벗겨세척후 65 에서건조하여분석에사용하였다. 카드뮴, 납, 비소및수은분석 약용작물중비소, 카드뮴, 납분석을위해건조한약용작물약 3 g을 Microwave 용 Teflon vessel에취하고 62% 질산 7~8 ml, 과산화수소 2~3 방울을넣고 Microwave digestion system (ETHOS, Milestone, Italy) 으로 200 에서 20분간분해하였으며, 분해후, 증류수를사용하여볼륨플라스크를이용해서 20 ml까지정용하고여과 (0.45 μm) 하

3 284 Kim et al. Table 2. Toxicity indices of toxic metals Elements Slope factor (SF) (mg/kg/day) Reference dose (RfD) (mg/kg/day) As Cd Hg Pb 여 ICP-MS (Agilent Technologies, 7500a) 로분석하였다. 중금속및비소분석결과에대한유효성검증을위해측정한원소분석용인증표준물질 ( 한국표준과학원 ) 의회수율은카드뮴 98.03%, 납 %, 비소, % 를얻었고, 매분석시마다시료에 10, 50 μg/kg을첨가하여회수율을확인한결과 84~115% 의회수율을얻었다. 수은분석은약용작물시료약 0.1 g을수은분석기 (Mercury analyzer, DMA 80, Milestone) 에주입하여가열기화금아말감법으로측정하였다. 계산하였다. 그외노출기간은발암물질의경우평균기대수명인 70년, 비발암물질의경우 30년으로적용하였고, 노출빈도는 365일로계산하였다 (Lee et al., 2011). 평균체중및평균수명은통계청자료를참고하여각각 kg, 81.9년을적용하였다. 발암위해도확률결정에필요한발암잠재력 (SF) 수치는본연구대상금속물질중비소만설정되어있는관계로비소 SF 수치만적용하였고 (US EPA, 2015), 비발암위해도산정시필요한참고섭취량 (RfD) 는 Lim 등 (2008) 과 Zhuang 등 (2009) 자료를인용하였다 (Table 2). 위해성평가유통약용작물중중금속및비소함량의인체위해성을파악하고자 Eq. 1에따라약용작물섭취에따른금속물질의일일평균노출량 (Average daily dose, ADD) 을산출하고이를이용하여 Eq. 2와 3과같이발암위해확률 (Cancer risk probability, CR) 과비발암위해도 (Hazard quotient, HQ) 를각각평가하였다 (Lee et al., 2011; Na et al., 2013). 데이터분석약용작물의중금속함량은현재고시되어있는두가지기준수치 ( 약사법, 식품위생법 ) 와비교하였다. 수집한데이터는평균값, 중간값, 최대, 최소값, 표준편차를이용하여표와그래프등으로나타냈으며, 분석항목간상관성분석은 SAS 9.3 software (SAS Institute, Cary, NC, U.S.A.) 를이용하여수행하였다. ADD (mg/kg /day) = Eq. 1 결과및고찰 C (Concentration of toxic metals) = 약용작물중중금속및비소함량 (mg/kg) IR (Intake rate) = 약용작물섭취율 (kg/day) EF (Exposure frequency) = 노출빈도 (day/year) ED (Exposure duration) = 노출기간 (years) BW (Body weight) = 평균체중 (kg) AT (Averaging time) = 평균수명 (days) CR = 1-exp (ADD -SF) Eq. 2 ADD = 일일평균노출량 (mg/kg/day) SF (Slope factor) = 발암잠재력 (mg/kg/day) HQ = Eq. 3 ADD = 일일평균노출량 (mg/kg/day) RfD (Oral reference dose value) = 참고섭취량 (mg/kg/day) 일일평균노출량산정시필요한약용작물섭취율은통계자료가없는관계로 2013 약용작물생산실적자료 (MAFRA, 2014) 에제시된약용작물별국내연간총생산량을우리나라총인구로나눈다음 365일로각각의약용작물섭취량을 약용작물중중금속및비소함량본연구에서조사한 8품목유통약용작물중중금속 (Cd, Pb, Hg) 및비소함량분포를 Fig. 1에나타냈다. 각약용작물의평균 Cd 함량은더덕 (0.26 mg/kg) > 당귀 (0.25 mg/ kg) > 생강 (0.20 mg/kg) > 도라지 (0.13 mg/kg) > 천궁 (0.10 mg/kg) > 마 (0.07 mg/kg) > 인삼 (0.06 mg/kg) > 황기 (0.05 mg/kg) 순으로나타났고, Pb 함량은생강 (0.45 mg/kg) > 당귀 (0.44 mg/kg) > 더덕 (0.44 mg/kg) > 마 (0.38 mg/kg) > 천궁 (0.31 mg/kg) > 도라지 (0.30 mg/ kg) > 황기 (0.26 mg/kg) > 인삼 (0.20 mg/kg) 순으로나타났다. 물론유통중인약용작물의재배지역이나수확후관리방식에따라각약용작물내 Cd, Pb 함량이다를수있다. 하지만본연구에서각약용작물의평균 Cd, Pb 함량이양의상관성 (R 2 =0.72, p<0.01) 을나타낸것으로보아이들중금속은토양으로부터흡수된것으로판단되며, 결과적으로토양으로부터각약용작물의 Cd, Pb 흡수량을비교, 분류해보면더덕, 당귀, 생강은고흡수율군, 도라지, 천궁, 마는중간흡수율군그리고인삼, 황기는저흡수율군으로나타났다. 이와같이일부작물이 Cd과 Pb을동시에많이흡수하는결과는선행연구에서도볼수있는데, Liu 등 (2007) 에따르면 19종의습지식물을폐수 (Cd: 0.5 mg/l, Pb: 2.0 mg/l) 로관수하면

4 Metals in commercial medicinal plants and their potential health risks 285 Fig. 1. Box plot of Cd, Pb, Hg and As, concentrations in commercial medicinal plants. 서재배한결과 Alternanthera philoxeroides, Zizania latifolia, Echinochloa crus-galli, Polygonum hydropiper, Monochoria vaginalis과같은식물이다른종에비해 Cd 과 Pb을동시에많이흡수한것으로나타났다. 약용작물내평균 Hg 함량은인삼 (3.47 μg/kg) > 천궁 (2.53 μg/kg) > 더덕 (2.44 μg/kg) > 당귀 (2.09 μg/kg) > 도라지 (1.57 μg/kg) > 마 (0.97 μg/kg) > 생강 (0.66 μg/ kg) > 황기 (0.53 μg/kg) 으로인삼이가장높고, 황기가가장낮은 Hg 함량을나타냈다. 또한약용작물내평균 As 함량은천궁 (0.26 mg/kg) > 당귀 (0.15 mg/kg) > 마 (0.06 mg/kg) > 황기 (0.035 mg/kg) > 생강 (0.026 mg/kg) > 도라지 (0.025 mg/kg) > 인삼 (0.024 mg/kg) > 더덕 (0.022 mg/kg) 으로천궁이가장높고, 더덕이가장낮은 As 함량을나타냈다. 앞서설명한바와같이약용작물중 Cd, Pb 함량간에는높은상관성을나타냈지만, Hg과 As 함량은각각의다른금속물질함량과유의성을나타내지않았다. Jang 등 (2015) 은서울과대구에위치한약재시장에서 11품목총 116건의한약재를수집하여 Hg와 As을분석하였는데, 그결과각각의한약재평균 Hg 함량은 N.D~8 μg/kg, As 함량 은 0.08~0.44 mg/kg로나타나본연구결과와비슷한수준을나타냈다. 현재우리나라는약사법에의거하여식품의약품안전처에서 대한민국약전 및 대한민국약전외한약 ( 생약 ) 규격집 을통해약용작물에대한 Cd, Pb, Hg, As 함량기준을고시하고있는데, 본연구대상약용작물중더덕을제외하고는모두건물중기준 Cd 0.3 mg/kg, Pb 5 mg/kg, Hg 0.2 mg/ kg, As 3 mg/kg을초과해서는안되며, 더덕 ( 사삼 ) 은 Pb, Hg, As 기준은앞서작성한기준과동일하나 Cd의기준이 0.7 mg/kg로고시되어있다. 이들기준을본연구결과와비교해보면약용작물중 Pb, Hg, As 함량은모두기준이하로나타났다. 하지만 Cd 함량은전체 222건약용작물중 17건이기준을초과하였으며, 그중당귀가 11건으로기준초과건수가가장많았고, 그다음으로생강 4건, 도라지, 황귀각각 1건순으로나타났다. 더덕의경우 Cd 기준이 0.7 mg/kg으로고시되어있어서본연구대상더덕중에는기준초과건수가없었지만, 다른약용작물기준과동일하게 Cd 기준을적용하면 10건의더덕이 0.3 mg/kg을초과하는것으로조사되었다. 또한 식품위생법 제 7조에따른식품의

5 286 Kim et al. 기준및규격에의하면인삼, 도라지, 더덕, 생강은근채류 ( 채소류 ) 에포함되는데, 이중인삼, 도라지, 더덕의 Cd, Pb 함량기준은생체중기준각각 0.2, 2.0 mg/kg이고생강의 Cd, Pb 기준은모두 0.1 mg/kg으로고시되어있다. 이기준을본연구결과 ( 건물중중금속농도 ) 와비교하고자인삼, 도라지, 더덕, 생강의수분함량을적용하여생체중기준으로환산해보면전체시료중생강 4개시료가 Pb 기준을초과하는것으로나타났다. Bae 등 (2014) 에서도경남과강원도지역을대상으로비오염토양 ( 토양환경보전법기준이하 ) 에서재배한도라지를채취하여중금속 (Cd, Cu, Pb, Zn) 함량을분석하였는데, 약사법기준적용시본연구와동일하게 Cd에한해서만기준을초과하였고, 초과시료수는 54% 에달했다. 하지만식품위생법기준을적용하면 1.5% 시료만이 Cd 기준을초과하였다. 이와같은결과를볼때우선적으로약용또는식품으로동시에이용되는인삼, 도라지, 더덕, 생강등의작물은약사법과식품위생법의기준이통합적으로관리되어야할것이다. 이와더불어약사법에고시된더덕의 Cd 기준에서볼수있듯이뿌리를주로이용하는약용작물은다른부 위를사용하는약용작물보다는완화된 Cd 기준이적용되어야할것으로보인다. 위해성평가일일평균노출량 (ADD) 과발암잠재력 (Slope factor, SF) 을이용해계산한발암위해확률은 Fig. 2에제시하였다. 앞서 재료및방법 에설명한바와같이발암위해확률산정시필요한 SF 값이비소에대해서만제시되어있는관계로약용작물섭취에의한비소발암위해확률만을계산해보면마 > 인삼 > 생강 > 당귀 > 천궁 > 더덕 > 도라지 > 황기순으로발암위해도가높은것으로나타났다. 전체약용작물중가장높은발암위해확률을나타낸약용작물은마로 1000만명당 5.9명이마를통한비소섭취로발암위해확률이있는것으로나타났고가장낮은황기에비해약 20배높은확률을나타냈다. 인삼의경우축적된비소함량은더덕다음으로낮았으나발암위해확률은마다음으로높게나타나작물내비소함량과위해성은서로다른경향을보였다. 전체약용작물의발암위해확률은일반적으로적용되는허용수준 10-6~10-4 보다도낮은수준을보였고, 본연구에서측정한 As 함량은총함량으로, 실제발암성에직접적인영향을미치는무기비소함량으로위해성을산정했다면더낮은확률을나타냈을것으로보인다. 비발암위해도 (HQ) 산출결과는 Table 3과같으며, 연구대상약용작물의 HQ는 Cd, Hg, Pb, As 모두 1 이하로나타나, 약용작물섭취로인한비발암위해가능성은매우낮은것으로보인다. 다만각각의 Cd, Hg, Pb, As의 HQ를합산해보면생강에의한위해도가 로가장높고, 황기가 로가장낮은것으로나타났다. 결론 Fig. 2. Cancer risk probability of As in commercial medicinal plants. 현재유통중인약용작물의중금속및비소함량을조사해본결과적용기준에따라일부약용작물의 Cd 또는 Pb 함량이기준을초과하였지만유통약용작물을장기간섭취하더라도인체위해성은매우낮은수준으로나타났다. 이와같은결과를볼때현재의약용작물관리측면에서두가지문제점이발생할수있는데, 첫번째는위해성평가결과를근거로 Table 3. Hazard quotients (HQ) of As, Cd, Pb and Hg in commercial medicinal plants Hazard quotients (HQ) Cd Hg Pb As P. ginseng P. grandiflorum C. lanceolata A. membranaceus A. gigas D. batatas Z. officinale C. officinale

6 Metals in commercial medicinal plants and their potential health risks 287 볼때현재적용되고있는약용작물기준이엄격하여원활한생산, 유통을방해할수있다는점이고, 두번째는약용또는식품으로동시에이용되는약용작물은서로다른기준에의해혼란을유발할수있다는점이다. 따라서현재약사법과식품위생법에각각고시되어있는약용작물중금속 (Cd, Pb) 기준의통합적인관리와적용기준치의재검토가이뤄진다면안정적인약용작물재배및유통이지속적으로이뤄질것으로판단된다. Acknowledgement This study was carried out with the support of "Research Program for Agricultural Science & Technology Development (Project No. PJ009828)", National Academy of Agricultural Science, Rural Development Administration, Republic of Korea. References Bae, J. S., Seo, B. H., Lee, S. W., Kim, W. I., & Kim, K. R. (2014). Heavy metal uptake by balloon flower together with investigating soil properties and heavy metal concentrations in the cultivated soils. Korean Journal of Soil Science and Fertilizer, 47(3), Jang, S., Kim, T. H., Lee, A. R., Lee, A. Y., Choi, G. Y., & Kim, H. K. (2012). Monitoring of heavy metal contents in commercial herbal medicines. Korean Journal of Medicinal Crop Science. 20(6), Jang, S., Lee, A. R., Lee, A. E., Choi, G. Y., & Kim, H. K. (2015). Monitoring of heavy metal contents in commercial herbal medicines in Korea: cultivated herbal medicines in the Seoul and Daegu areas. Journal of Environmental Health Science, 41(1), Kim, J. Y. (2013). Development and industrialization of functional bioactive material from the medicinal plant. Food Industry and Nutrition, 18(2), 1-6. Lai, H. Y., & Chen, Z. S. (2004). Effects of EDTA on solubility of cadmium, zinc, and lead and their uptake by rainbow pink and vetiver grass. Chemosphere, 55(3), Lee, J. H., Kim, W. I., Jeong, E. J., Yoo, J. H., Kim, J. Y., Paik, M. K., Park, B. J., Im, G. J., & Hong, M. K. (2011). Arsenic contamination of polished rice produced in abandoned mine areas and its potential human risk assessment using probabilistic techniques. Korean Journal of Environmental Agriculture, 30(1), Lim, H. S., Lee, J. S., Chon, H. T., & Sager, M. (2008). Heavy metal contamination and health risk assessment in the vicinity of the abandoned Songcheon Au Ag mine in Korea. Journal of Geochemical Exploration, 96(2), Liu, J., Dong, Y., Xu, H., Wang, D., & Xu, J. (2007). Accumulation of Cd, Pb and Zn by 19 wetland plant species in constructed wetland. Journal of hazardous materials, 147(3), Masarovičová, E., Kráľová, K., & Kummerová, M. (2010). Principles of classification of medicinal plants as hyperaccumulators or excluders. Acta physiologiae plantarum, 32(5), Na, E. S., Lee, Y. J., Ko, K. Y., Chung, D. Y., & Lee, K. S. (2013). Risk Assessment for Heavy Metals in Soil, Ground Water, Rice Grain nearby Abandoned Mine Areas. Korean Journal of Environmental Agriculture, 32(4), Wei, S., Zhou, Q., & Mathews, S. (2008). A newly found cadmium accumulator-taraxacum mongolicum. Journal of hazardous materials, 159(2), Yim, O., Han, E., Chung, J., Park, K., Kang, I., Kang, S., & Kim, Y. (2009). The monitoring of some heavy metals in oriental herbal medicines and their intake rates. Analytical Science and Technology, 22(2), Zhuang, P., McBride, M. B., Xia, H., Li, N., & Li, Z. (2009). Health risk from heavy metals via consumption of food crops in the vicinity of Dabaoshan mine, South China. Science of the Total Environment, 407(5),

서론 34 2

서론 34 2 34 2 Journal of the Korean Society of Health Information and Health Statistics Volume 34, Number 2, 2009, pp. 165 176 165 진은희 A Study on Health related Action Rates of Dietary Guidelines and Pattern of