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이 발명을 지원한 국가연구개발사업 과제고유번호 KGM 부처명 교육과학기술부 연구관리전문기관 연구사업명 전북분원운영사업 연구과제명 저탄소 녹생성장을 위한 바이오매스/에너지 개발 주관기관 한국생명공학연구원 연구기간 2009년 01월 01일 ~ 2009년 12월

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Bimaterials Research (2) 4(4) : 13-135 Bimaterials Research 7 The Krean Sciety fr Bimaterials sy sp t s w sƒ Bilgical Safety Evaluatin f Tissue Patch Grafted with Sulfnated PEO 1, 1, 1, ½ 1, 2 Myung Hee Ryu 1, Sung Min Jen 1, Eun Sk Ryu 1, Byung G Min 2 1Âf, 2dŠ fše fš 1 bimedlab. C., Seul, Krea 2 Institute f Medical and Bilgical Engineering, Medical Reserch Center, Seul Natinal University, Seul, Krea (Received April 26, 21/Accepted July 5, 21) The bilgical safety f PEO-SO 3 grafted tissue patch was evaluated with in vitr and in viv tests. The prcedures were perfrmed accrding t the American Sciety fr ing and Materials(ASTM) and Internatinal Ogarnizatin fr Standardizatin (ISO) 1993 fr bilgical evaluatin f medical devices. In vitr cyttxicity was investigated by an indirect cntact and an extractin methd. Hemlysis in vitr f test material is assessed. In vitr tests indicated that test material was nn-cyttxic and nn-hemlytic. In viv test was evaluated by sensitizatin, systemic txicity, pyrgen, and intracutaneus test. In these tests, the test extracts were nt causing delayed dermal cntact sensitizatin, significant irritatin, systemic txicity and pyrgen test. These results suggest that PEO-SO 3 grafted tissue patch exhibited bicmpatibility and bilgical safety. Key wrds: ilt, hf, td, t tilf ilt gf sh Œf hš lf g Œ e tš eš d Œ d f. lf f fdš fif ilt d~(plyurethane)f PTFE (plyetetraflurethylene)f Š f l ilt Š Š fœ thš(bicmpatibility)f dš dœ f. fiilf t fš x xrf fš Œ(calcificatin) f ilf f hfl Š. Š, Œ f(peo-so 3 ) fš il f l f PEOf f ht fel f e, sulfnatef fhš fš Œ f hr, ge (aldehyde) h fš Šfd g tl f ilf t hš Œ hšf f f h f. 1,2) f Kimf f j Œ ilf fdš PEO-SO 3 fš l il *sfhf mhryu@bi.bmelab.c.kr t fš, glutaraldehydedf sš ilt in viv xœ h f ŒfŠ. 3,4) fš ilt t f Œ lhhf g htš tf Šhf h d. hh j h f dš f g Š Œ f l ilt f Šh hf Šf t h f h jf Šf Š. x vg swš (bvine pericardium)f li l f flf hš, hhš } h hš f 4 C,.625% glutaraldehyde (Sigma Chemical C., USA)d fjf Š f phsphatebuffered saline(pbs, ph7.4)f sš. f PBS f 2.5%(w/v) Œ f d (PEO-SO 3, ph 11.) f~ f.1m NaBH 4 4 C 16 Œez hš Šf Š. Œ f df diaminated-peo 13

Œ f l ilt f Šh h 131 prpane sultnef fz PEO-SO 3 ŠŠ. uih f 2% prpylene xide 2% ethyl alchlf ŒŠd f s Š PEO-SO 3 s il t hfš. hf t hl 1% prpylene xided Š. x x ilt hf df h hš fdš f f Š ASTM, ISO1993f si uh 4g 2 mlf e jd vvd Š 37 ± 2. C 72 dvš f dvf Š. i f l jd dš f f ihš. 2-1. sƒ 2-1-1. 1) dv fš f lhš vv dv fš f l hš Š Š. 5) ilt 37 C 72 jf dvš f dvf Š. f if (Dulbec's mdified eagles medium:dmem)f dš. L929 (Human fibrblast) DMEM f w Š trypsin(gibco BRL, NY,USA)f sš ~f 24-well d. i(dmem)f Š 5% ~gx (37 C) 24 Š f df l fl Š. 2) gf hht fš f lhš f h htf f ff~ h whš eš ASTM F895-84 Agar diffusin cell screening methd Š. ilt 1 mm 1 mmf } g jš, if l 8mmf eœ l jf h f dš. L929 DMEMf f dš d petri-dish w Š. 3% Nble agar 121 C 15 Š 2 v DMEMf Š. ŒŠ Šsl 2ml h w Š l 15 mmf d petri-dish Œz. (1 mm 1 mm) if f 5% ~ gx(37 C) 24 Š. Petri-dish f ex Š if hš,.1 % Neutral Red(Sigma)df 3ml Š 2 xš. Neutral Red df hš f rš f ~lf rš. Neutral Red l f h ~ Zne index Neutral Red l f znef h ~ Lysis Indexf 5l Š Respnse Index Š. 6) fl(respnse Index)= hl[zne Index (~5)] l[lysis Index (~3)] 2-1-2 dœ dv lf dœf ~l ŒfŠ eš ASTM F756-93 Š. 7) Œ(rabbit bld)f TA ŠeŠ l sœ sœš sœ 96 dš. ilt 37 C 72 jf dvš f dvf Š. f if jf if l dš. dv, f i (j), i(l) 1 ml TA Še Š Œ.2 mlf ŒŠŠ 37 C i 1 xš. f if 1, g f f e Š 545 nm whš dœ f f f e vš. dœ vš 2% fš f hemlysis(dœ ) fl f f hš. dœ(%)=[(sf -fi ) / if ] 1 2-2. ü sƒ 2-2-1. f f vvf ht l ff~ h Š. f eš j hi f f Freund's cmplete adjuvants(sigma, missuri, USA) g dvf jš. f f Freund's cmplete adjuvants(sigma, missuri, USA) g if jš. f 1, if 5 f tj 3~5gf f ˆif y guinea pig dš. guinea pigf e 4 6cmh }f se v~ f f jf h 1.5 cmf f 3 jš. dvf jf ex f d e Freund's cmplete adjuvantf ŒŠ i,, Freund's cmplete adjuvantf ŒŠ dvf.1 ml jš. i 5 Š if dš fš ex.1ml j Š. j 1jf dvf lf g ff~l f petrleum jelly(vaselin) 1% sdium lauryl sulfate (SDS, Sigma) if f Š Vl. 4, N. 4

132 ÁhÁfÁieÁ. 24 Šif(2cmx4cm) petrleum jelly dvf Œ l h Šif jfe f. i dš fš sšf 48 f i Œf Œ rš. 14ff l Šif(2 cm 4 cm) petrleum jelly dvf h jfe 2f hz. i dš fš sš. 24 f 24, 48, 72 f Œ if Œ rš j il ff hœ Š. 8) 2-2-2. f vv Š f Š. 9) ilt 37 C 72 jf dvš f dvf Š. if dš. ICR muse(tj 17~2 3 gf, male) 1 f, 5 if dš. dv if tj 1kg 5 mlf e ICR muse (tj 17~23gf k)f h j Š jf l 1, 3, 24, 48, 72 Œf d hšf h lf rš. 2-2-3. f ~l Š. 1) f tj 2.5 kg ff (New Zealand White Rabbit) 3 dš. df tj 1kg i() f 1 mlf e f f( )h jš. lg t whf lg fhš f vš fš f whš. jš h 1 f 3 whš, h 2, h 3 whtf f fxš h 3 t f i t f Š. 37 C Š h 3 tf whš f 15 f kf h jš. jš ff t whf 1 f 3l whš i t u tf r tf Š. jš ff t.6 C ff f 2 3 f l f hš. 2-2-4. f f lf ff~ h whš eš Š. ilt 37 C 72 jf dvš f d dvf Š. d dvf r(h) e(usp) vv d Š df dv f if dvš 24 f dš. f 3f New Zealand White Rabbit (tj 2.5 kg f, male)f jf dš. tj 2.5 kg ff f e d i (), d dv, d i(r, h), d dv.2 mlf jš 24, 48, 72hrs lf h rš Œ i r Š j hœš. 11) š 3-1. sƒ 3-1-1. 1) dv fš f lhš f dvf f tš f l h Š rš f f fl j hšš(fig. 1). 2) gf hht fš f lhš f ilt i gf f h ht fš f ASTM F895-84 Agar diffusin cell screening methd Š. g s Š sl e 24 f~ g fš h neutral red Š j rš. if fl /f neutral redf f rl. gf ilt sš f fl /f neutral redf i fš f rl (Table 1). f f f l fl ff r. 3-1-2. dœ f dœ Š eš Œ lh ht fš dœ f fdš Š. dvf Œ htš dœ vš 2% fšf f Figure 1. Phtgraph f Human fibrblast L929 fr cntrl(a) and test(b) after 24 hurs culture. Bimaterials Research 2

슬폰산화 폴리에틸렌옥사이드로 표면개질된 조직첨포의 생물학적 안전성 평가 133 Results f agar diffusin cell screening methd Respnse Index = Zne / Lysis Index Plate Cntrl (1 mm PBS) A / / B / / C / / Table 1. Results f hemlysis fr individual rabbits Optical density (O.D.) Psitive (DW) Negative (saline) 1.53 ±.4.2 ±..2 ±. ( mean ± S.D., n=3) Table 2. a Hemlysis (%).2 ±.4 a Results f dermal scring fr the challenge phase Hurs fllwing patch remval Treatment Grup (n). 24 hr 48 hr 72 hr (1) Cntrl (1) Table 3. 나타내어 시료에 의한 hemlysis(용혈현상)가 일어나지 않음이 판정되었다(Table 2). 체내 평가 3-2-1. 감작성시험 시료의 용출액에 의한 피부의 민감성 정도를 시험하기 위하 여 피내 주사 후 24시간 간격으로 주사 부위의 부종과 홍반의 형성 여부를 관찰하고 기록하였다. 관찰 결과 1마리의 시험 군과 5마리의 대조군 모두에서 주사 부위의 부종과 홍반의 형 성이 관찰되지 않았다. 다시 피내 주사 1주일 후 피부에 1% SDS와 바세린을 섞어 발랐다. 24시간 후 시험용출액을 적신 필터종이를 실험 동물의 등에 올려놓고 붕대로 말아 2일간 고 정시켜 tpical inductin phase의 시험을 행하였다. 대조군도 생리식염수를 사용하여 동일하게 처리하고 48시간 후 홍반과 부종형성 여부를 관찰한 결과 1마리의 시험군과 5마리의 대 조군에서 처리 부위의 부종과 홍반의 형성이 관찰되지 않았다. tpical treatment 14일 후 challenge phase를 실시하고 24시간 간격으로 72시간 동안 주사 부위의 부종과 홍반의 형 성 여부를 관찰한 결과 1마리의 시험군과 5마리의 대조군에 서 처리 부위의 부종과 홍반의 형성이 관찰되지 않았다(Table Phtgraph f cntrl (a) and animal at 72 hurs (b) after challenge patch remval. There was n significant dermal irritatin bserved. Figure 2. 3-2. 3, Fig. 2). 3-2-2. 급성독성시험 대조액으로 생리식염수를 5마리의 숫쥐 꼬리 정맥에 주입하 고, 시료를 1마리의 숫쥐 꼬리 정맥에 주입한 후 주입 즉시, 1, 3, 24, 48, 72시간, 7일 후에 각각 관찰한 결과 주사 후 아무런 물리적 증상을 보이지 않아 정상으로 판정하였다 (Table 4, Fig. 3). Phtgraph f cntrl (a) and test animals at 72 hurs (b) after intravenus injectin in the systemic txicity test. The test extracts wuld nt be cnsidered systemically txic t the muse. Figure 3. Vl. 4, N. 4

류명희 전성민 류은숙 김종원 민병구 134 Table 4. Systemic txicity bervatins Interval Treatment Extract Grup (n). Immed. 24 hr 48 hr 72 hr 7 day 1 Nrmal Nrmal Nrmal Nrmal Nrmal Cntrl 1 Nrmal Nrmal Nrmal Nrmal Nrmal Results f pyrgen test after injectin f the tested slutin Temperature ( C) Rabbit Hurs after injectin Maximum number Baseline rise 1 hr 2 hr 3 hr 1 36. 36.6 36.1 36.4.6 2 36. 36.4 36.5 35.8.5 3 35.5 36. 35.9 35.3.5 Table 5. 3-2-3. 발열성시험 시료의 용출액 중에 발열성 물질의 존재를 확인 하기 위하 여 토끼의 귀 정맥에 시험용출액을 주사하기 전과 주사 후 1 시간 간격으로 3시간까지의 직장 체온을 측정하였다. 시험용출 액을 주사하기 전에 1시간 간격으로 3회 측정하고, 제 2회 및 3회의 측정 체온이 거의 일치할 때 제 3회 체온 값을 대조 체온으로 하였다. 3마리의 토끼에 대하여 측정한 결과 각각의 대조체온은 36., 36., 35.5 C로서 시험 동물의 체온이 비교 적 안정된 상태임을 확인한 후 시험용출액을 주입하였다. 시료 는 37 C로 가온하고 제 3회의 체온을 측정한 다음 15분 이 내에 쥐의 정맥에 주사한 후 1시간 간격으로 3시간 까지를 측 정하여 대조 체온과 시료의 최고 체온과의 차를 체온 상승으 로 하였다. 각 시험군의 직장 체온을 측정한 결과.6 C 이상 체온이 증가한 시험동물의 수가 3마리 중 1마리였다. 이상의 결과로부터 시료는 발열성 물질 음성으로 판정되었다(Table 5). 3-2-4. 피내반응시험 시료 용출액의 피내 주사 후 염증을 일으키는 정도를 측정 하기 위하여 주사 후 24, 48, 72시간 후에 주사 부위의 홍반 과 부종의 형성 여부를 관찰하고 기준에 따라 정량화하였다. 시료를 사진에서와 같이 2마리 토끼의 한쪽 등에 각각 5군데 씩.2 ml을 주입하고 다른 쪽 등의 5군데에.2 ml의 대조 시료를 주입 후 24, 48, 72시간 간격으로 부종, 홍반등의 조 직반응을 관찰한 결과 주사 부위의 부종과 홍반의 형성이 관 찰되지 않았다(Table 6, Fig. 4). Results f scres fr individual rabbits in intracutaneus reactivity test Scring Interval Rabbit Injected 24 hr 48 hr 72 hr Number material 1 Cntrl 2 Cntrl Table 6. Bimaterials Research 2 Phtgraph f injectin sites immediately after injectin (A) and animal at 72 hurs after injectin (B) in intracutaneus reactivity test. There was n evidence f significant irritatin r txicity frm the extracts injected intracutaneusly int rabbits. Figure 4. 결 론 술폰산화 폴리에틸렌옥사이드로 표면개질한 조직첨포의 체내 의 생물학적 안전성 평가를 위하여 체외 및 체내에서 평가를 실시하였다. 세포 배양 방법을 이용한 평가로부터 시료가 체외 실험을 통해 세포 독성을 지니고 있지 않음과 용혈성 시험으 로부터 혈액에 대하여 용혈을 일으키지 않음이 판명되었다. 체 내 동물 실험 결과로부터 시료에 의한 발열성, 독성, 피부의 부종, 괴사, 홍반등을 일으키지 않음을 알 수 있었다. 이상의 결과로부터 술폰산화 폴리에틸렌옥사이드로 표면개질한 조직첨 포는 체내안전성을 지니고 있음이 판명되었다. 참고문헌 1. Levy RJ, Schen FJ, Levy JT, Nelsn AC, Hward SL, Oshry LJ. Bilgic determinants f dystrphic calcificatin and stecalcin depsitin in glutaraldehyde-preserved prcine artic valve leaflets implanted subcutaneusly in rats. Am J Pathl 1983;113:18727-36. 2. Han DK, Park KD, Jeng SY, et al. In viv bistability and calcificatin-resistance f surface-mdified PU-PEO-SO. J Bimed Mater Res 1993;27:163-73. 3. 김형묵, 백만종, 선경 등. PEO-SO 를 이용한 항석회화 조직 3 3

Œ f l ilt f Šh h 135 t f (I)-gf fdš f. ŠdŠl. 1998;31:919-23. 4. Œ, i. Œ f lš tf Œ hš. ŠdŠl. 1999;32: 989-97. 5. Internatinal Organizatin fr Standardizatin, Bilgical evaluatin f medical devices, Internatinal Standard ISO 1993-5: 1992(E), 8.2: n extracts, ISO, Geneva, Switzerland, 4-6, 1992. 6. American Sciety fr ing and Materials, Annual Bk f ASTM standards sectin 13: Medical Devices and services, vl. 13.1, ASTM F895-84: Agar diffusin cell screening methd, ASTM, Philadelphia, PA, USA, 193-195, 1996. 7. American Sciety fr ing and Materials, Annual Bk f ASTM standards sectin 13: Medical Devices and services, vl. 13.1, ASTM F756-93: Standard practice fr assessment f hemlytic prperties f materials, ASTM, Philadelphia, PA, USA, 23-25, 1996. 8. Internatinal Organizatin fr Standardizatin, Bilgical evaluatin f medical devices, Internatinal Standard ISO 1993-1 : 1995(E), 6.2 : Maximizatin test, ISO, Geneva`, Switzerland, 11-13, 1995. 9. American Sciety fr ing and Materials, Annual Bk f ASTM standards sectin 13: Medical Devices and services, vl. 13.1, ASTM F75-87: Standard practice fr evaluatin material extracts by systemic injectin in the muse, STM, Philadelphia, PA, USA, 193-195, 1996. 1. l, Šh(h7h), l, 946, 1997 11. Internatinal Organizatin fr Standardizatin, Bilgical evaluatin f medical devices, Internatinal Standard ISO 1993-1: 1995(E), 5.4: Intracutaneus reactivity test: ISO, Geneva, Switzerland, 11-13, 1995. Vl. 4, N. 4