한국환경농학회지제 26 권제 2 호 (7) Korean Journal of Environmental Agriculture Vol. 26, No. 2, pp. 186-191 연구보문 환경시료중신뢰도검증을위한방사능분석 강태우 1,2)* 홍경애 2) 1) 제주대학교제주지방방사능측정소, 2) 제주대학교방사선응용과학연구소 (7 년 5 월 15 일접수, 7 년 6 월 25 일수리 ) Radioactivity Analysis for Reliability Assessment in the Environmental Samples Tae-Woo Kang 1,2)*, and Kyung-Ae Hong 2) ( 1) Jeju Regional Radiation Monitoring Station, Cheju National University, Jeju 69-756, Korea, 2) Applied Radiological Science Research Institute, Cheju National University, Jeju 69-756, Korea) ABSTRACT: The objective of this research was to assess the reliability of data and to improve nuclear analytical techniques concerning the Domestic Radioactivity Intercomparison program for environmental radioactivity monitoring of Jeju from 1998 to 6. Gross beta for filter papers and water samples was determined, and gamma nuclides for natural and artificial nuclides in soil and water samples were analyzed. The gross beta activity of all samples except for the water samples of 1998 and 1999 showed a good agreement within the confidence intervals. In gamma nuclides, 4 K and 137 Cs of soil samples and most nuclides in the water samples, with the exception of several nuclides, were evaluated to be reliable. Based on these results, it is considered that a reliable method for the analysis and monitoring of environmental radioactivity were established, which may play an important role in case of emergency radiation accident. Key Words: Radioactivity analysis, reliability assessment, gross beta, gamma nuclide, 4 K, 137 Cs 서론 195 년초대기권핵실험과 1979 년미국 TMI 와 1986 년구소련체르노빌원전사고와같은대형방사능누출사고이후한국은방사선이상여부를신속히판단하여방사능사고에효과적으로대응할수있는환경방사능감시체계를구축하여운영하고있다 1,2). 이러한방사선이상사태를조기에탐지하여원자력안전에대한정확한정보를제공하는것은원자력에대한대중의신뢰를확보하는데있어서큰영향력을미칠수있기때문에이들방사능전문분석기관의역할은매우중요하다고할수있다. 방사능분석에대한평가를보증하는기관은국제원자력기구 (IAEA), 미국에너지성 (DOE) 산하국립환경방사능측정연구소 (EML) 그리고일본화학분석센터 (JCAC) 등이있으며이들과각국의방사능분석연구기관등과국제적인방사능 * 연락저자 : Tel: +82-64-756-1866 Fax: +82-64-755-6186 E-mail: cjkins@hanmail.net 교차분석이활발히이루어지고있다 1-9). 국내의경우는한국원자력안전기술원 (KINS) 주관하에 1997 년부터현재까지 1 년동안국내원자력사업자와관련대학및방사능분석연구기관등이참여하는방사능교차분석을실시함으로써방사능분석기술의정립을위한상호정보를교환함으로써분석자료의신뢰도를향상시키고있다. 분석항목은전베타 (Gross beta), 감마 (Gamma nuclides), 삼중수소및 9 Sr 이며, 시료종류는공기부유진채집필터, 물, 토양그리고감마스펙트럼을대상으로핵종을분석하여평가하고있다 1,2,1). 따라서, 본연구는방사능분석기술의향상과신뢰도를확보하기위하여환경중방사능오염경로상의주요물질인공기부유진필터와물그리고토양을대상으로 1998 년부터 6 년까지국내방사능교차분석에참여하여수행한결과들을제시하고자한다. 재료및방법 전베타 (Gross-β) 전베타측정용시료는공기부유진필터와물로 1998 년부 186
Radioactivity Analysis for Reliability Assessment 187 터 6 년까지 9 년동안 KINS 로부터분배받아사용하였고, 필터와물시료는 KINS 에서직접제조한것으로필터시료인경우는분석용필터와같은종류의 background 필터시료를같이제공받았다. 필터는전처리없이직접계측하였으며, 물시료인경우는증발농축시킨후분석용스테인레스 planchette(diameter 5.8 mm, hight 3 mm) 에옮겨적외선램프로건고시킨후계측하였다. 분석은가스비례형계수기인 Low α/β counter(canberra, USA) 를사용하였으며, 효율교정은시료매질의두께에의한자체흡수를보정하기위하여 KCl( 순도 99%; Katayama Chemical Co., Japan) 를사용하였는데, KCl 은안정동위원소 39 K 와 41 K, 그리고방사성동위원소인 4 K 이포함되어있으며 4 K 은베타선방출체이며방출율은 89% 이다. 감마핵종 (Gamma nuclides) 감마핵종분석을위한토양과물시료는전베타교차분석용시료와같은방법으로분배받은후계측용원통용기 (diameter 5 mm, hight 7 mm; Mizuho Chemical Co., Japan) 에채워높이와무게를확인한후고순도게르마늄검출기와다중파고분석기 (EG&G Ortec or Canberra, USA) 로구성된감마분광계를이용하여측정하였다. 계측된시료는스펙트럼분석용프로그램 (Aptec Co.) 을이용하여감마핵종을판별하였다. 감마분광시스템의에너지및효율교정은 19 Cd, 57 Co, 139 Ce, 23 Hg, 115 Sn, 85 Sr, 137 Cs, 88 Y 그리고 6 Co 감마핵종이혼합되어있는감마교정용표준용적선원 (QCY44, Amersham Co.) 을사용하였으며, 이들중에포함되어있는 88 Y 와 6 Co 에의한동시합산효과와그리고시료밀도에의한자체흡수효과를보정하였다. 평가기준전베타시료의평가기준설정은표준용액 ( 9 Sr, Amersham Co.) 의인증농도를기준으로제조사의표준용액제조오차와교차분석수행기관에서의희석오차, 참여기관의계측및계측시료준비과정상의오차가포괄적으로고려된것이다. 감마핵종시료는교차분석수행기관에서방사성핵종들이포함된토양과물시료를직접채취하여균질하도록선별한후수행기관의분석결과와참여기관들이분석하여제출된결과를대상으로평균값을산출하여오차범위에서벗어난것을제외하여다시평균값을구한후기준값으로설정한것으로, 이는시료조제과정에서발생할수있는오차를포함한것이다 1). 교차분석수행기관에서제시한평가기준은등급 A(Acceptable), W(Acceptable with Warning), N(Not Acceptable), ND(Not Detected) 그리고 FP(False Positive) 로나누어평가한다. 등급 A 는분석값이신뢰도범위에포함된것으로매우우수하게평가된것이며, W 는신뢰도범위에서약간벗어난상태를나타낸다. 반면, N 은신뢰도범위에서벗어난것으로분석값에대한원인규명을통하여분석능력에대한 종합적인검토가필요한상태를의미한다. ND 는감마핵종스펙트럼인경우실제스펙트럼상에존재하는핵종을식별해내지못한것을나타내며, FP 는실제스펙트럼상에존재하지않은핵종을존재하는것처럼오인하여판단한것을의미한다 1). Activity, Bq/filter Activity, Bq/kg 2. 1.5 1..5. 6. 45. 3. 15.. Filter paper N 결과및고찰 전베타방사능 1998 년부터 6 년까지공기부유진필터와물시료중기준치와분석치그리고분석결과에대한신뢰범위를나타내었다 (Fig. 1). 필터시료는모든분석값이신뢰도범위내였고, 물시료인경우는 1998 년과 1999 년도의결과를제외하고는신뢰도범위내의수치였다. 1998 년의물시료는신뢰도범위에서아주벗어난결과로이에대한원인규명이필요하며, 1999 년인경우는분석값이신뢰도범위에서약간벗 W Year Water Fig. 1. Reported ( 〇 ) and reference values ( ) of gross beta in filter papers and water samples from 1998 to 6. N: not acceptable, W: acceptable with warning. Error bar: confidence interval.
188 강태우 홍경애 어나다소신뢰하기어려웠다. 이러한현상은필터시료의경우전처리과정없이직접측정을하였기때문에전처리과정에의한오차가거의발생하지않았지만, 물시료는증발과건고과정을통하여계측에알맞은시료형태로제조하여측정하기때문에이러한과정에서시료의손실또는흡착등과같은전처리오차가발생한것으로생각되며, 또한전처리후에는잔사가거의없는건고상태였으나전베타계측기효율교정시에는아주미세한분말상태인 4 KCl 을사용하였기때문에방사능농도에영향을미친것으로사료된다 11). 특히 1998 년과 1999 년도시료에서만오차범위가큰것은교차분석시작초기에해당하는시기라시료의전처리과정미숙에서오는오차가아닌가생각되며, 전반적으로같은시기에대부분의참여기관들이신뢰도가낮은결과보였다 (Table 1). 환경시료중의전베타방사능감시는시료에서방출되는베타선을에너지구분없이측정하는것으로방사성핵종의종류는알수없으나 potassium 과같은표준시료와비교하여총방사능을구하여신속하게이상유무를판단한후감마핵종분석등과같은정밀분석을수행할것인가에대한판단을함으로써감마핵종분석을수행하는데소요되는시간과노력을최소화할수있으므로전베타방사능감시는환경시료중의방사능분석을위한신뢰도검증의초기단계로아주중요한과정이라할수있다. 감마핵종 1998 년부터 6 년까지토양시료에대한 4 K 와 137 Cs 의방사능농도는기준치와비교했을때신뢰도범위내에있었 Table 1. Evaluation results of gross beta for filter papers and water samples and gamma nuclides in soil and water samples from 1998 to 6 Year Numbers Evaluation (%) Gamma Gross β Gamma a) Gross β b) Total A c) T-A d) A T-A 1998 2 2 4 1 82.4 5. 39.4 1999 7 2 9 1 8.5 5. 73. 15 2 17 1 95.3 1 89.5 1 11 2 13 9.9 88.4 1 78.9 2 1 2 12 9. 93.2 1 78.4 3 13 2 15 1 91.5 1 9.2 4 7 2 9 1 84.8 1 95.2 5 7 2 9 85.7 88.1 1 1 6 6 2 8 1 92.7 1 97.6 a) Numbers of analysis nuclides including soil and water samples, b) Numbers of sample matrix, c) Acceptable (A score), d) Distribution for A score of the all analytical institute 다 (Fig. 2). 토양에포함되어있는 4 K 은천연방사성핵종으로환경중에많이존재하여배경방사능에대한영향을많이받는것인데도불구하고신뢰도범위내의값에포함된것은배경방사능에대한기여분을잘고려하고있음을보여주고있으며, 137 Cs 는인공방사성핵종으로핵실험및원자력발전소사고등에의하여주로낙진 (fallout) 형태로토양에존재하는것으로긴반감기 (3.2 년 ) 와강한감마선 (662 kev) 을방출하기때문에체내 외피폭을평가하는데아주중요한방사능핵종이기때문에 137 Cs 분석은환경방사능평가에아주중요한요소라할수있다. 이러한결과들은토양시료와효율교정용용적선원의밀도차에서기인하는감마선자체흡수효과에대한보정이잘이루어지고있는것으로판단된다 9). 물시료중자연및인공방사성핵종들의방사능농도는몇개의핵종들을제외하고는모두신뢰도범위내의값을보였기때문에감마분광계효율교정과정이잘이루어지고있는것으로사료되었으나 (Fig. 3, 4), 1 년의경우채널과에너지와의관계가정확히교정되지않아 123m Te 를 46 Sc 로판 Activity, Bq/kg Activity, Bq/kg 1 8 6 4 16 12 8 4 4 K 137 Cs Year Fig. 2. Reported ( 〇 ) and reference values ( ) of 4 K and 137 Cs in soil samples from 1998 to 6. Error bar: confidence interval.
Radioactivity Analysis for Reliability Assessment 189 25 1999 25 15 15 1 1 5 5 Activity, Bq 16 19 57 6 134 4 Cd Co Co Cs K 1 11m 19 57 57 58 6 6 51 134 137 137 54 124 Ag Cd Co Co Co Co Co Cr Cs Cs Cs Mn Sb 6 2 5 12 4 8 3 4 2 1 N FP ND 11m 19 57 58 6 137 124 125 46 123m Ag Cd Co Co Co Cs Sb Sb Sc Te Nuclides 19 139 57 58 6 137 113 88 Cd Ce Co Co Co Cs Sn Y Fig. 3. Reported ( 〇 ) and reference values ( ) of radionuclides in the water samples from 1999 to 2. FP: false positive, ND: not detected, N: not acceptable. Error bar: confidence interval. 19 Cd, 6 Co, 51 Cr and 137 Cs of and 137 Cs activity of 2: 1 1, 58 Co of and 19 Cd activity of 2 : 1 2. 단한것과 2 년및 5 년의다른여러가지에너지를방출하는 57 Co 과 125 Sb 핵종판별과정에있어서감마방출율을고려하지않아다소기준값에벗어난결과를보였다. 감마핵종방사능분석은전베타방사능분석과는달리정확한핵종을판별한다음방사능농도를계산하는것이기때문에가장중요한점은에너지및효율교정이잘이루어져야하고, 효율교정에있어서는상이한시료인표준선원과계측시료간의시료매질에따른밀도차이를잘보정해주어야한다 9). 특히, 핵종판별과정에서분석자의축적된경험과탁월한분석능력이뒷받침되어야만정확한핵종을판별할수있음을숙지할수있었다. 종합평가 1998 년부터 6 년까지 9 년동안국내방사능교차분석에참여한핵종별분석수와종합평가결과를 Table 1 에나 타내었다. 처음국내방사능교차분석에참여하여최근까지평가결과를살펴보면, 매우우수하게평가된 A" 등급분포도는감마핵종분석인경우 85.7% 이상이었고, 전베타분석은처음에다소만족할만한결과를받지못했으나그이후에는분석기술의능력이향상되어우수한결과를보였다. 또한모든참여분석기관들의 "A" 등급분포도는교차분석초기인 1997 년부터 1999 까지는다소만족하지못했으나그이후에는대부분 7% 이상으로매우높게평가되었다. 이러한환경방사능분석프로그램과정을통하여방사능분석기술을향상시킬수있었으며, 일련의축척된기술을바탕으로만일의원자력사고로인한환경중방사능오염에대처할수있는신뢰도를확보함으로써원자력에대한국민의이해기반을증진시키는데조금이나마기여하고자한다. 또한, 앞으로환경오염에대한관심이높아지면서더불어환경방사능에대한인식도많이달라질것으로보인다. 따라서
19 강태우 홍경애 8 6 3 6 5 4 4 4 3 2 1 Activity, Bq 6 5 214 19 139 57 6 51 137 125 113 85 88 Am Cd Ce Co Co Cr Cs Sb Sn Sr Y 5 6 5 11m 6 134 137 125 Ag Co Cs Cs Sb 6 4 4 3 3 2 N 2 1 1 58 6 134 137 125 Co Co Cs Cs Sb Nuclides 58 134 137 125 Co Cs Cs Sb Fig. 4. Reported ( 〇 ) and reference values ( ) of radionuclides in the water samples from 3 to 6. FP: false positive, ND: not detected, N: not acceptable. Error bar: confidence interval. 19 Cd of 3 and 134 Cs and 137 Cs activity of 5: 1 1. 지속적인환경방사능에대한관리를위해서시료의종류와분석핵종수를늘릴필요가있으며, 분석결과에대한평가뿐만아니라오차범위를줄이기위한시료의전처리과정부터분석까지모든시스템을검증할수있는체계를갖추어야할것으로사료된다. 요약 1998 년부터 6 년까지국내방사능교차분석에참여하여제주지역의환경방사능감시를위한방사능분석기술의능력검증과신뢰도를확보하기위하여수행되었다. 전베타방사능분석시료는공기부유진필터와물이었고, 감마분석은토양과물시료중자연및인공방사성핵종들이었다. 전베타방사능분석값은 1998 년과 1999 년물시료를제외하 고는모두신뢰도범위내의값을가졌고, 감마핵종은토양시료중의 4 K 와 137 Cs 그리고물시료중몇개의핵종을제외하고는대부분매우우수한평가를받았다. 따라서방사선이상사고시원자력안전을위한제주지역의환경방사능감시를위한신뢰도를확보하여자체적으로환경방사능을분석할수있는능력을함양하였다. 참고문헌 1. Lee, J. K. (4) Forty Years of Environmental Radiation Monitoring in Korea. Proceedings of the International Symposium on the 4th anniversary of Environmental Radioactivity Monitoring
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