Jurnal f the Krean Ceramic Sciety Vl. 45, N. 11, pp. 739~743, 2008. Fabricatin f Ceramic-based Passive Mixers fr Micrfluidic Applicatin by Thick Film Lithgraphy Jaekyung Chi*, ***, Yung Jn Yn*, Jng-w Lim*, ***, Hy Tae Kim*, Eun-hae K*, Yun-Suk Chi**, Jng-Heun Lee***, and Jng-hee Kim* *Divisin f Fusin & Cnvergence Technlgy, Krea Institute f Ceramic Engineering & Technlgy, Seul 153-801, Krea **Kyungwn Tech Inc., Sengnam 436-827, Krea ***Department f Materials Science & Engineering, Krea University, Seul 136-701, Krea (Received Octber 20, 2008; Accepted Nvember 12, 2008) z v w» x yw» *, ***Á * Á *, ***Á½zk*Á z*á **Á ***Á½ * *» w» w» q **( ) lj ***š w œw (2008 10 20 ; 2008 11 12 ) ABSTRACT Micrfluidic device can be applied in a wide range f chemical and bilgical technlgy. In this paper, ceramic-based T-type passive mixers fr micrfluidic applicatins were fabricated by LTCC prcess cmbined with thick film phtlithgraphy. The base ceramic material in thick film was amrphus crdierite ((Mg,Ca) 2 Al 4 Si 5 O 18 ) and phtimageable plymers were added t give a phtsensitivity. Tw types f passive mixer, which shwed the channel width f 1.0 mm and 200 µm, respectively, were designed cnsidering mixing efficiency in the channel and their micrfluidic prperties were discussed in detail. Key wrds : Ceramic passive mixer, Crdierite, Phtimageable paste, Phtlithgraphy, Micrfluidics 1. MEMS(micr-electr mechanical system)»» (micrfluidic)» yw, œw,»k w. 1) g» œ Ÿ ƒ(phtlithgraphy)» mw w xk qlx š y ƒ w w. ù œ š, ƒ w» w ùkùš. w, PDMS (plydimethylsilxan), PMMA(plymethylmethacrylate) š w w p ƒ w š ù, š ƒ j û üyw ü š, k» w yƒ ƒ š. Crrespnding authr : Yung Jn Yn E-mail : yjyn@kicet.re.kr Tel : +82-2-3282-7854 Fax : +82-2-3282-7838» ƒ wš w,», yw w wš w. w LTCC (lw temperature c-fired ceramic)» w z v» w w z 3 yƒ ƒ w œ yy y wš w. w LTCC œ w» w», j y w»(micr-mixer), j rv(micr-pump), j (micr-valve), p (transducer) wù ƒ f w, LC v s w w». 2,3)» w» p sƒ mw ƒ k wš g p(crdierite, (Mg,Ca) 2 Al 4 Si 5 O 18 ) Ÿ» yww r p z xk sw, Ÿ ƒ(phtlithigraphy)» w yw»(passive mixer) w. w yw» w», œ mw 739
최재경 윤영준 임종우 김효태 구은회 최윤석 이종흔 김종희 740 소자 특성을 평가하고자 하였다. 또한 1 mm와 200 µm의 채널 선폭을 갖는 두 종류의 T-type의 수동형 미세혼합기 를 제조하여, 선폭 및 소자의 형상에 따른 혼합효율을 정 량적으로 비교, 평가하여 그 특성을 고찰하였다. 2. 실험 방법 본 실험에서 사용된 세라믹 재료는 (Mg, Ca) Al Si O 조성을 갖는 비정질 코디어라이트 분말로써 평균입도 2 ~3 µm를 보이고 있으며, 800 C 정도의 비교적 낮은 소결 온도를 갖는 LTCC 소재이다. 굴절율 1.54를 보이는 본 재 료를 원료로 비감광성의 기판과 감광성 유기물이 첨가된 페이스트를 제조하였고, 후막 광식각 공정을 통하여 소자 를 제작하였다. 먼저, 실험에 사용된 기판은 비정질 코디 어라이트 분말만을 이용하여 두께 700~800 µm 후막의 형 태로 준비되었다. 감광성 페이스트의 제조는 기판과 동일한 비정질 코디 어라이트 분말과 감광성 유기물이 혼합된 상태로써, 자외 선 광반응을 발생시키는 광개시제, 형성된 후막의 소결 전 강도와 광반응 후 소자의 형태를 유지시킬 수 있는 바 인더폴리머, 광반응에 의하여 폴리머화 되어 현상간 소자 의 식각을 방지하는 모노머, 광반응성을 촉진시키는 광증 감제, 자외선흡수를 돕는 적색의 색소 등이 감광성 물질 로 첨가되었다. 준비된 감광성 페이스트를 제조된 기판에 두께 100 µm, 30 35 mm 크기의 금속판형 마스크를 이용 하여 원하는 형태로 도포하고 건조하여 시료를 준비하였다. 2 Fig. 1. 4 5 18 건조된 시료는 자외선 노광기(CA-60TS, shinu MST)를 이용하여 노광을 실시하였고, diethanlamine 을 0.75 ml% 로 희석한 현상액을 이용하여 자외선이 조사되지 않는 부 분을 식각함으로써 미세 채널을 갖는 시료의 층을 형성 하였다. 이 때, 채널 선폭이 1 mm, 200 µm를 갖는 두가지 종류의 수동형 혼합기 제작을 위하여 두 종류의 UV 마 스크가 이용되었다. 식각을 마친 시료는 800 C, 1시간의 소결과정을 거쳐서 최종적인 수동형 혼합기로 완성된다. 제조된 소자에 유체의 흐름과 관측이 가능하도록 소자 크기의 투명한 PDMS를 사각형태로 절단하여 제작된 수 동형 혼합기 소결체 위에 접합시켰다. PDMS와 세라믹 기 판과의 접합은 플라즈마 에칭기를 이용하여 PDMS 표면 을 소수성에서 친수성으로 개질함으로써 가능하게 된다. 수동형 혼합기의 유체 혼합특성평가는 형광특성을 가지 는 유체(flurescein, Aldrich, F2456)와 초순수를 제조된 시 료의 채널로 주입하여 형광세기를 관찰하는 과정으로 실 험에 사용된 장비는 유체주입량 및 속도의 조절이 가능 한 미세펌프(Harvard, pump 11 pic plus)와 유리주사기 (Hamiltn, 1700Series GASRIGHT syringe, 500 µl)를 이 용, 유체를 주입하였고 형광검출이 가능한 현미경(Zeiss flurescent micrscpe)으로 유체가 주입되는 소자의 도입 부(inlet), 중간(middle), 배출부(utlet) 영역에서의 형광강 도를 관찰하였다. 이렇게 관찰된 결과는 이미지분석용 소 프트웨어(imagej, Research Services Branch f the Natinal Institute f Mental Health)를 이용하여 각 영역의 형광세기를 정량화함으로써 혼합효율을 도출하였다. 4) Optical micrscpe (OM) images f micr-patterns n crdierite thick film with different channel width f 1 mm and 200 µm. (a) and (b) shwed the micr-patterns after phtlithgraphy and final prducts after sintering prcess were shwn in (c) and (d), respectively. 한국세라믹학회지
후막리소그라피를 이용한 세라믹기반의 미세유체소자용 수동형 혼합기의 제조 Fig. 2. 741 Scanning electrn micrscpe (SEM) images f micrcavity and micrchannel frmed n cdierite thick film after sintering prcess at 800C with different channel width f 1mm ((a), (b)) and 200 µm ((c) and (d)). 3. 결과 및 고찰 Fig. 1(a)와 (b)는 감광성 페이스트를 재료로 하는 선폭 1 mm와 200 µm의 수동형 혼합기 소결 전 광학현미경사 진으로써, 세라믹을 소재로 사용하는 미세유체 소자의 제 작 가능성을 보여주고 있다. 사진에서 나타나 있는 것처 럼 소자의 채널 전반에 걸쳐서 광식각 공정을 통해 얻어 진 미세채널 형상이 구현된 것을 확인할 수 있으며, 이러 한 미세 패턴의 해상도 및 선명도는 노광과정에서의 자 외선의 강도 및 시간에 따라서 좌우된다. 즉, 노광의 세 기가 높을 경우, 현상과정 중에 광반응을 받지 않는 소자 의 채널부분이 과경화로 인한 형상이 이루어지지 않으며 너무 낮을 경우, 현상과정에서 소자의 형태가 무너질 수 있다. 따라서 광식각 과정중의 노광 및 현상 조건은 미세 패턴의 형상이나 크기, 그리고 도포된 페이스트의 두께 및 점도에 의해서 결정되며 실험을 통한 최적의 조건 도 출이 필요하다. 본 논문에서 제시되지 않았지만 세라믹 재료 및 후막 광식각공정을 통해서 얻어지는 최소 채널 의 선폭은 20 µm 정도인 것으로 확인되었다. Fig. 1(c), (d) 는 800 C에서 소결을 거친 소자의 광학현미경 형상으로, 고온의 소결과정에서도 미세채널의 변형이나 표면의 균 열 등이 없는 깨끗한 상태의 소결체 소자가 만들어진 것 을 보여주고 있다. Fig. 2는 소결된 소자의 전자현미경 사진으로 소결과정 에서 발생되는 소자의 수축에 따른 채널 선폭의 변화를 미세하게 관찰하기 위하여 분석이 진행되었다. 소결 후 소자의 전체적인 크기는 가로, 세로 방향으로 약 20% 정 도의 수축이 발생하였고, 두께 방향으로는 약 15% 정도 의 수축이 발생되었으나 관찰된 각 소자의 채널 폭은 큰 변화가 없음을 Fig. 2(b)와 (d)를 통하여 알 수 있었다. Fig. 3은 1 mm와 200 µm 채널 선폭에 차이가 있는 두 가지 수동형 혼합기에서의 형광유체 및 초순수의 흐름을 형광현미경으로 관찰한 결과로, 유체의 흐름을 확보하기 위하여 소결이 끝난 소자의 표면에 플라즈마 처리가 된 PDMS를 상판으로 부착한 뒤에 실험이 이루어졌다. 특 성평가는 미세펌프를 이용하여 유체 도입부 양단에 초순 수와 형광수용액을 3 mm/s의 유속으로 각각 주입하여 얻 어진 것으로써, 각각의 유체의 주입 후에 흐름의 안정화 가 이루어진 상태에서 얻어진 결과이다. 도입부에서 배출 부 방향으로 유체의 형광세기 변화를 보면 1 mm의 채널 을 갖는 혼합기에서 유체간 계면의 형광세기 차이가 200 µm의 채널을 갖는 혼합기에 비해서 명확한 것을 확 인할 수 있으며, 이는 혼합효율을 수치적으로 환산된 결 과를 토대로 정량적으로 비교하여 검증할 수 있었다. Fig. 4는 수동형 혼합기의 유체 도입부, 중간, 배출부에 서의 혼합효율의 변화를 관찰하기 위해서 형광강도의 변 화를 그래프로 나타낸 결과이다. 도식화된 결과에서의 x 축은 채널 선폭(1 mm 및 200 µm)을 픽셀단위로 환산한 것이며, y 축은 픽셀에서 얻어지는 형광의 세기를 의미한 다. 이 때, 형광의 세기가 가장 높은 값을 1로, 가장 낮은 4) 제 45 권 제 11호(2008)
최재경 윤영준 임종우 김효태 구은회 최윤석 이종흔 김종희 742 Fig. 3. Flurescence Micrscpe images btained frm tw different passive mixers with channel width f 1 mm (a) and 200 µm (b) after injectin f micrfluids. 값을 0으로 하여 각 값을 변환하여 나타내었다. Fig. 4(a) 에서 제시되는 1 mm 채널의 미세혼합기의 혼합효율 결 과에서는 유체의 주입구에서 배출구까지 측정위치에 상 관없이 형광의 세기가 수치적으로 양분화된 것을 확인할 수 있다. 이러한 결과는 두 유체간의 혼합 없이 층류를 이 루며 배출구까지 이동한 것으로 만약 두 유체간 확산에 의한 혼합이 완벽히 이루어졌다면 형광의 세기가 y 축의 평균값인 0.5에 가까워지는 결과를 볼 수 있을 것이다. Fig. 4(b)에 제시되는 200 µm 혼합기의 경우 유체의 도입 부에서 배출부까지 유체가 이동함에 따라 결과 그래프의 기울기가 점차 작아지는 것을 볼 수 있고 이러한 결과는 두 유체간의 혼합이 진행되고 있는 것으로 판단할 수 있 다. 위의 결과를 바탕으로 0.5의 형광세기를 완벽한 혼합 이라고 하였을 때, 식 (1)을 이용하여 각 측정 위치별 혼 합효율을 계산할 수 있었다. 5,6) A c c da 0 100% η = 1 --------------------------A c c d A 0 0 η,c (1) 본 수식에서 는 혼합효율을 의미하며 c는 측정된 형 광의 세기 는 혼합이 발생되지 않은 상태를 의미하므 로 수치적으로는 0으로 표시될 수 있으며, c 는 완전 혼 합을 의미하게 되므로 0.5의 값을 가지게 된다. 0 한국세라믹학회지 Fig. 4. Change f flurescence intensity at inlet, mid. and utlet in micrchannels with different channel width f (a) 1 mm and (b) 200 µm. Table 1은 각 측정부분인 도입부, 중간, 배출부에서의 측 정된 혼합효율을 나타낸 것으로 1 mm의 채널 폭을 갖는 소자에서는 배출부에서 약 20%의 혼합효율을 보이고, 200 µm의 채널 폭을 갖는 소자에서는 약 50%의 혼합효 율을 나타내고 있다. 이는 소자의 형태에 따라 혼합의 특 성차이가 나타남을 보여주는 결과이다. 이는 미세영역에 서 각 유체 간의 확산이 혼합에 가장 큰 영향을 주는 요 인이라는 점에서 채널의 폭이 상대적으로 짧은 소자에서 동일한 유속으로 유체를 주입할 경우, 유체가 주입되는 동안 상대적으로 짧은 확산거리를 갖기에 더 높은 혼합 효율을 보이는 것이다. 7) Calculated Mixing Efficiency f Passive Mixers with Different Channel Width f 1.0 mm and 200 µm Channel width Inlet (%) Middle (%) Outlet (%) 1.0 mm 9.21 16.83 19.86 200 µm 13.12 43.49 50.79 Table 1.
z v w» x yw» 743 w w y w x yw» ùkù x, x yw» x w š y w. w m Ÿ ƒ œ» x yw», wš y w» y ƒ y w. w LTCC œ w ƒ w, ƒ ü y 3 d mw y ƒ w LC ƒ w q. 4.» w w LTCC Ÿ ƒœ w x yw» w ƒ w. g p Ÿ» yww r p w sw, w Ÿ ƒ œ s 1mm 200 µm x yw» w. p 800 C ù x ù j w. w yw x mw s w x y x T-type x yw» p y w. REFERENCES 1. K. S. Yun and E. Yn, Micrfluidic Cmpnents and Bireactrs fr Miniaturized Bi-chip Applicatins, Bitechnlgy and Biprcess Eng., 9 [2] 86-92 (2004). 2. L.J.Glnka, Technlgy and Applicatins f Lw Temperature Cfired Ceramic (LTCC) Based Sensrs and Micrsystems, Bulletin f the Plish Academy f Sciences Technical Science, 54 [2] 221-31 (2006). 3. P. Abgrall and A. M. Gue, Lab-n-chip Technlgies: Making a Micrfluidic Netwrk and Cupling it int a Cmplete Micrsystem a Review, J. Micrmech. Micreng., 17 15-49 (2007). 4. C. S. Lee, H. W. Shim, J. H. Lee, and J. H. Jung, Fabricatin f Plymeric Micrfluidic Chip and its Surface Mdificatin, Plymer Science and Technlgy, 17 [2] 191-206 (2006). 5. L. J. Glnka, H. Rguszczak, T. Zawada, J. Radjewski, I. Grabwska, M. Chudy, A. Dybk, Z. Brzzka, and D. Stadnik, LTCC Based Micrfluidic System with Optical Detectin, Sensr and Actuatrs B, 111-112 396-402 (2005). 6. V. Hessel, H. Lwe, and F. Schnfeld, Micrmixers-.a Reviewn Passive and Active Mixing Principles, Chemical Engineering Science, 60 2479-501 (2005). 7. J. Y. Yn, G. S. Han, and S. J. Byun, Numerical Analysis n Mixing Efficiency in a Micr-channel with Varied Gemetry, J. Krea Ind. Eng. Chem., 16 [2] 275-81 (2005). 45«11y(2008)