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Jurnal f the Krean Ceramic Sciety Vl. 45, N. 1, pp. 87~81, 008. Effects f Y O Additin n Densificatin and Thermal Cnductivity f AlN Ceramics During Spark Plasma Sintering Jae Hng Chae*, J Sek Park*, **, Jng Pil Ahn*, Kyung Hun Kim*, and Byung Ha Lee*, ** *Krea Institute f Ceramic Engineering and Technlgy, Seul 15-801, Krea **Department f Materials Science and Engineering, Myngji University, Yngin 449-78, Krea (Received September 9, 008; Revised Nvember 5, 008; Accepted Nvember 6, 008) Y O ƒƒ AlN v e w y*á *, ** Á v*á½ z*á w*, ** *» ** w œw (008 9 9 ; 008 11 5 ; 008 11 6 ) ABSTRACT Spark plasma sintering (SPS) f AlN ceramics were carried ut with Y O as sintering additive at a sintering temperature 1,550 ~ 1,700 C. The effect f Y O additin n sintering behavir and thermal cnductivity f AlN ceramics was studied. Y O added AlN shwed higher densificatin rate than pure AlN nticeably, but the frmatin f yttrium aluminates phases by the slid-state reactin f Y O and Al O existed n AlN surface culd delay the densificatin during the sintering prcess. The thermal cnductivity f AlN specimens was prmted by the additin f Y O up t wt% in spite f the frmatin f YAG secndary phase in AlN grain bundaries because Y O additin culd reduced the xygen cntents in AlN lattice which is primary factr f thermal cnductivity. Hwever, the thermal cnductivity rather decreased ver wt% additin because an immderate frmatin f YAG phases in grain bundary culd decrease thermal cnductivity by a phnn scattering surpassing the cntributin f Y O additin. Key wrds : Aluminum nitride, Ytrria, Thermal cnductivity, Sintering 1. AlN w ( 0 Wm 1 K 1 ),» üyw w g q w š z»q packaging, (heat sink), œ e š. 1-) w AlN w œ w» y ƒ û» m ù e m y ƒw wwš. 4,5) w x w e y k AlN ü w s g k š w w j. AlN Y O ƒ Al O Y O Crrespnding authr : J Sek Park E-mail : pjuju@kicet.re.kr Tel : +8--8-487 Fax : +8--8-490 yttrium aluminates x w š, û AlN ü w š YAG (Y Al 5 O 1 ), YAP (YAlO ) YAM(Y 4 Al O 9 ) AlN ü ƒ» w j š. 6,7) v (Spark Plasma Sintering) pulse wš w m k w š v š graphite w jule w ww. v 8) p 000 C š ¾ ü ƒ ƒ wš v neck x, t y, y z, y z» w ü y, y, w w. 8,9) Y O ƒ w v 87

88 yá Á vá½ zá w w AlN w p p w š w.. x AlN (99.9%, Kjund Chem., Japan) Y O (99.9%, Cerac, USA) w. AlN Y O 1,, 5 wt% ƒw š, k z 4 ww z yw e j k wš» 90 C 4 w yw w. yw graphite mld g v e(s-515s Sumitm Cal mining C., Japan) w»w 40 MPa, 100 C/min 1550 ~ 1700 C 5 z þ w. Archimedes w d w, X- z e(m0xhf, MAC Science. C. Ltd., Japan) w ƒ w w, laser flash e(lfa 47, NETZSCH. Germany) w y d w r w. x (JSM-5900LV, JEOL, Japan) w w.. š Fig. 1 v ùkü v Y O ƒ w ( w Y O ƒ 1Y, Y, 5Y Fig. 1. Relative density f AlN specimens with sintering temperature and sintering additives. Fig.. XRD patterns f AlN pwder, pure and 5 wt% Y O added AlN sintered bdies at 1,700 C. t») 97% š ùk üš ƒw ( w pure t») 1,650 C 97% w š. AlN ù Ht-press ƒw 1,700 C š. w 10-1) x v w m û ƒ š w. w v w. Fig. AlN XRD ùk üš. Y O 5wt% ƒw r z YAG x, Y O ƒ w YAG, YAM, YAP AlN ü w Y O ƒ w. ƒ Y O AlN t w Al O mw x š AlN ü w» w» w x. 6,7,1,14) Fig. v ƒ d w ùkü mw e y w. Y O ƒw w 1,00 C wš. Y O ƒw w z ¾ x v š ùküš, Y O ƒw ƒw e y š w e yƒ w wz

YO 첨가가 AlN 세라믹스의 방전 플라즈마 소결 거동 및 열전도도에 미치는 영향 89 소결 조제의 첨가량에 따른 치밀화 거동을 살펴보면 Y O 의 첨가량이 증가할수록 오히려 치밀화 완료 시점이 늦어지고 있으며 과 5 wt%를 첨가한 경우에는 580초 부 근인 약 1,580 C 근처에서 소결 수축이 느려지기 시작하 며 첨가량이 증가하면 더욱 뚜렷이 이러한 경향을 나타 내고 있다. Qia 등의 보고에 따르면 AlN의 소결에 있어 서 Y O 의 첨가 시 Y O 와 Al O 의 고상 반응에 의해 소 결 수축이 느려질 수 있으며 온도가 더 상승하여 액상이 형성되면 액상 소결에 의해 치밀화가 급속히 진행된다. 본 연구에서도 Fig. 에서 XRD 분석 결과와 Y O 의 첨 가량이 증가하면 소결 수축 지연이 더욱 뚜렷이 나타남 을 고려하면 첨가된 Y O 와 Al O 의 고상 반응에 의한 YAG 상의 형성으로 소결 수축의 지연 현상이 나타난 것 으로 사료된다. Fig. 4는 1,700 C에서 소결된 시편들의 미세구조를 보여 주는 SEM 사진으로, Fig. 의 XRD 분석 결과에는 나타 나지 않지만 Y O 1 wt%가 첨가된 경우에도 이차상이 존 재하고 있음을 보여주고 있다. 상압 소결이나 ht-press 소 결인 경우 Y O 가 첨가된 AlN 소결체의 경우 매우 뚜렷 한 입계 파괴를 일반적으로 나타내고 있지만, 이 와는 달리 본 연구에서의 경우에는 입내 파괴와 입계 파 괴가 혼재하여 나타나고 있으는데 pure한 시편의 경우 주 로 입내 파괴 양상을 보이고 있으며, Y O 가 첨가된 시 15) Fig.. Densificatin behavirs f AlN pwders during spark plasma sintering prcess. 다. 이는 AlN의 소결 시 첨가된 Y O 가 AlN 표면의 Al O 와의 반응으로 액상이 형성되기 때문에 치밀화가 급 속히 진행되는 것으로 잘 알려져 있다. 특히 방전플라 즈마 소결의 경우 국부적으로 고온 영역이 형성된다고 알 려져 있는데, 이는 국부적인 영역에서 이러한 액상의 형성을 더욱 촉진하여 소결 조제를 첨가하지 않은 경우 보다 빠른 치밀화 거동을 나타내는 것이라 사료된다. 4,5) 8,9) Fig. 4. 10,1,14,15) Back-scattered electrn SEM fractured surface images f AlN specimens sintered at 1,700C. 제 45 권 제 1호(008)

80 yá Á vá½ zá w Fig. 5. Variatin f thermal cnductivity f AlN specimens with sintering temperature. r YAG w q ƒ ùš y w. v t y w k w, w Áòw w w w w. 8,9) x w š w š w w w» ü q ùkü, w w w» q ùküš. Fig. 5 AlN r d ùkü v. r ƒ ƒ š. ƒ» w. Y O ƒ y r wt% ƒ¾ ƒ ƒ š ù 5wt% ƒ ƒ š. AlN ƒ j w e AlN ü w 1,) Y O ƒ AlN ü w û ƒ ƒw ƒ w š, yttrium aluminates x v w. x w AlN w ƒ û (YAG 1 Wm 1 K 1 ) s j» ww w. Y O ƒ w y wt% ƒ ¾ w w YAG x AlN ü w û z w wz ƒ w, 5 wt% ƒ YAG ƒ w z ƒ ƒ wt% ƒ û š. 4. v w Y O ƒw AlN w m û š w. AlN Y O ƒ ƒw e y AlN t x Al O š w e y e y j z ùkü z YAG x w. AlN Y O ƒ AlN ü w ƒ w ƒ x w w ƒ y w. REFERENCES 1. G. A. Slack, Nnmetallic Crystals with High Thermal Cnductivity, J. Phys. Chem. Slids, 4 1-5 (197).. L. M. Sheppard, Aluminum nitride: a versatile but challenging material, Am. Ceram. Sc. Bull., 69 1801-0 (1990).. Y. Baik and R. A. Drew, Aluminum Nitride: Prcessing and Applicatins, Key Eng. Mater., 1-14 55-70 (1996). 4. K. Kmeya, H. Inue, and A. Tsuge, Effect f Varius Additives n Sintering f Aluminum Nitride, Ygy-Kykaishi, 9 41-6 (1985). 5. K. Kmeya, H. Inue, and A. Tsuge, Rle f Y O and SiO Additins in Sintering f AlN, J. Am. Ceram. Sc., 54 411-1 (1974). 6. A. V. Virkar, T. B. Jacksn, and R. A. Cutler, Thermdynamic and Kinetic Effects f Oxygen Remval n the Thermal Cnductivity f Aluminum Nitride, J. Am. Ceram. Sc., 7 01-4 (1989). 7. T. B. Jacksn, A. V. Virkar, K. L. Mre, R. B. Dinwideie, and R. A. Cutler, High Thermal Cnductivity Aluminum Nitride Ceramics: the Effect f Thermdynamic, Kinetic and Micrstructural Factrs, J. Am. Ceram. Sc., 80 141-5 (1997). 8. M. Tkita, Trends in Advanced SPS(Spark Plasma Sintering) Systems and Technlgy, J. Sc. Pwder & Tech. Jpn., 0 790-804 (199). 9. M. Omri, Sintering, Cnslidatin, Reactin and Crystal Grwth by the Spark Plasma System (SPS), Mater. Sci & Eng., A 87 18-88 (000). 10. G. Pezztti, A. Nakahira, and M. Tajika, Effect f Extended Annealing Cycles n the Thermal Cnductivity f AlN/

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